JPH103944A - ポリマ電解質およびそれを用いたリチウム・ポリマ電池 - Google Patents
ポリマ電解質およびそれを用いたリチウム・ポリマ電池Info
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- JPH103944A JPH103944A JP8153942A JP15394296A JPH103944A JP H103944 A JPH103944 A JP H103944A JP 8153942 A JP8153942 A JP 8153942A JP 15394296 A JP15394296 A JP 15394296A JP H103944 A JPH103944 A JP H103944A
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- polymer
- electrolyte
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- Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
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- Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
- Secondary Cells (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【課題】 リチウム負極のサイクル特性を向上させる。
【解決手段】 ３次元架橋型リチウムイオン伝導性ポリ
マとリチウム負極のサイクル特性向上に有効な含窒素有
機化合物とを複合化したものに有機電解液を含浸させた
ポリマ電解質３を、負極層２と正極層４との間に配して
リチウム負極のサイクル特性を向上させる。
マとリチウム負極のサイクル特性向上に有効な含窒素有
機化合物とを複合化したものに有機電解液を含浸させた
ポリマ電解質３を、負極層２と正極層４との間に配して
リチウム負極のサイクル特性を向上させる。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、ポリマ電解質にお
ける添加剤の移動を阻止する技術およびそのポリマ電解
質を用いてリチウム・ポリマ電池のサイクル特性を向上
させる技術に関するものである。
ける添加剤の移動を阻止する技術およびそのポリマ電解
質を用いてリチウム・ポリマ電池のサイクル特性を向上
させる技術に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】負極に金属リチウムを用いたリチウム二
次電池は、実用化されている負極に炭素材を用いたリチ
ウムイオン二次電池よりも高エネルギー密度を達成する
ことができる。しかし、金属リチウムを負極に用いたリ
チウム二次電池の場合は、サイクル寿命が短くなること
が課題である。
次電池は、実用化されている負極に炭素材を用いたリチ
ウムイオン二次電池よりも高エネルギー密度を達成する
ことができる。しかし、金属リチウムを負極に用いたリ
チウム二次電池の場合は、サイクル寿命が短くなること
が課題である。
【０００３】金属リチウムは反応性が非常に高く、現在
知られている全ての有機電解液と反応するので、充放電
を繰り返すことによりリチウムが電解液と反応して消費
され、サイクル効率が低下することに起因する。一方、
リチウムと有機電解液との反応による生成物は、リチウ
ム表面上に薄い表面皮膜を形成して保護膜となり、その
後の反応を抑制し、さらに充電時におけるリチウムの析
出形態にも大きな影響を与えるので、リチウム負極の特
性はその表面皮膜によっても大きく影響される。
知られている全ての有機電解液と反応するので、充放電
を繰り返すことによりリチウムが電解液と反応して消費
され、サイクル効率が低下することに起因する。一方、
リチウムと有機電解液との反応による生成物は、リチウ
ム表面上に薄い表面皮膜を形成して保護膜となり、その
後の反応を抑制し、さらに充電時におけるリチウムの析
出形態にも大きな影響を与えるので、リチウム負極の特
性はその表面皮膜によっても大きく影響される。
【０００４】そこでリチウム負極のサイクル特性を向上
するのに有効な表面皮膜を形成させることを目的として
電解液と電解質塩などの添加剤との種々の組み合わせ
が、従来より研究されてきた。その代表的な添加剤とし
ては、２−メチルテトラヒドロフランが広く知られてお
り、その他にもベンゼンなどの芳香族化合物やピリジン
などの含窒素化合物の添加効果が報告されている。しか
し、これらの添加剤を用いてもリチウム負極の充放電効
率は不十分であり、その原因としては、添加剤が正極上
で酸化分解されることや負極上での添加剤濃度が低いこ
となどが考えられている。
するのに有効な表面皮膜を形成させることを目的として
電解液と電解質塩などの添加剤との種々の組み合わせ
が、従来より研究されてきた。その代表的な添加剤とし
ては、２−メチルテトラヒドロフランが広く知られてお
り、その他にもベンゼンなどの芳香族化合物やピリジン
などの含窒素化合物の添加効果が報告されている。しか
し、これらの添加剤を用いてもリチウム負極の充放電効
率は不十分であり、その原因としては、添加剤が正極上
で酸化分解されることや負極上での添加剤濃度が低いこ
となどが考えられている。
【０００５】リチウム負極のサイクル特性に関連してリ
チウム二次電池でしばしば問題となるのが、リチウムの
デンドライト状析出による内部ショートであり、これが
サイクル寿命を短くする主な原因の１つとなっている。
この問題に対し、固体のポリマ電解質を利用する電池系
が提案され、現在、開発途上にある。ポリマ電解質はポ
リマに金属塩を均一に固溶させたイオン伝導体であり、
これはセパレータフリーの固体電解質として機能し、リ
チウムデンドライトの発生・成長を抑制することに効果
があると言われている。しかし、そのイオン伝導度は室
温で１０-5Ｓ／ｃｍ程度であり、有機電解液と比較して
２桁以上低いものであるので、これを改善する方法とし
てゲル状のポリマ電解質の開発が促進されており、この
場合、ゲル電解質はポリママトリクスに電解液を含浸さ
せたものであり、イオン伝導は主としてその電解液層を
介して行われるので、有機電解液と同程度のイオン伝導
度を示すものとなる。
チウム二次電池でしばしば問題となるのが、リチウムの
デンドライト状析出による内部ショートであり、これが
サイクル寿命を短くする主な原因の１つとなっている。
この問題に対し、固体のポリマ電解質を利用する電池系
が提案され、現在、開発途上にある。ポリマ電解質はポ
リマに金属塩を均一に固溶させたイオン伝導体であり、
これはセパレータフリーの固体電解質として機能し、リ
チウムデンドライトの発生・成長を抑制することに効果
があると言われている。しかし、そのイオン伝導度は室
温で１０-5Ｓ／ｃｍ程度であり、有機電解液と比較して
２桁以上低いものであるので、これを改善する方法とし
てゲル状のポリマ電解質の開発が促進されており、この
場合、ゲル電解質はポリママトリクスに電解液を含浸さ
せたものであり、イオン伝導は主としてその電解液層を
介して行われるので、有機電解液と同程度のイオン伝導
度を示すものとなる。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】リチウム負極のサイク
ル特性を向上させるために、電解液中に添加剤を溶解さ
せた従来の場合は、以上説明したように、添加剤が充放
電時や保存中に拡散によって移動し、正極上で徐々に酸
化分解されて消費され、リチウム負極のサイクル特性向
上には何ら寄与しなく、また、消費された添加物は電解
液中の不純物として電池特性に悪影響を与えると考えら
れるので、添加剤を高濃度に溶解させることは難しく、
リチウム負極のサイクル特性を向上させ難いという問題
点があった。そして、添加剤を有効に利用するためには
リチウム負極上にのみ添加剤を存在させる必要があっ
た。
ル特性を向上させるために、電解液中に添加剤を溶解さ
せた従来の場合は、以上説明したように、添加剤が充放
電時や保存中に拡散によって移動し、正極上で徐々に酸
化分解されて消費され、リチウム負極のサイクル特性向
上には何ら寄与しなく、また、消費された添加物は電解
液中の不純物として電池特性に悪影響を与えると考えら
れるので、添加剤を高濃度に溶解させることは難しく、
リチウム負極のサイクル特性を向上させ難いという問題
点があった。そして、添加剤を有効に利用するためには
リチウム負極上にのみ添加剤を存在させる必要があっ
た。
【０００７】
【課題を解決するための手段】上記の問題点を解決する
ために、本発明は、３次元架橋型リチウムイオン伝導性
ポリマに、添加剤として重合性官能基を有する含窒素有
機化合物を複合化し、これに有機電解液を含浸保持させ
ることとしている。そして、添加物はポリママトリクス
中に複合化されて固定されているので、拡散して移動す
ることはなく、その濃度を高めることができ、リチウム
・ポリマ電池に用いるとリチウム負極のサイクル特性を
向上させることができる。
ために、本発明は、３次元架橋型リチウムイオン伝導性
ポリマに、添加剤として重合性官能基を有する含窒素有
機化合物を複合化し、これに有機電解液を含浸保持させ
ることとしている。そして、添加物はポリママトリクス
中に複合化されて固定されているので、拡散して移動す
ることはなく、その濃度を高めることができ、リチウム
・ポリマ電池に用いるとリチウム負極のサイクル特性を
向上させることができる。
【０００８】
【発明の実施の形態】本発明は、３次元架橋型リチウム
イオン伝導性ポリマを形成するモノマと添加剤としての
重合性官能基を有する含窒素有機化合物との混合物を共
重合させた複合物に有機電解液を含浸させてゲル状のポ
リマ電解質としたものである。
イオン伝導性ポリマを形成するモノマと添加剤としての
重合性官能基を有する含窒素有機化合物との混合物を共
重合させた複合物に有機電解液を含浸させてゲル状のポ
リマ電解質としたものである。
【０００９】また、負極と正極の間にゲル状電解質を配
したリチウム・ポリマ電池に用いるゲル状電解質として
は、３次元架橋型リチウムイオン伝導性ポリマと重合性
官能基を有する含窒素有機化合物を複合したポリマフィ
ルムに、有機電解液を含浸させたものである。
したリチウム・ポリマ電池に用いるゲル状電解質として
は、３次元架橋型リチウムイオン伝導性ポリマと重合性
官能基を有する含窒素有機化合物を複合したポリマフィ
ルムに、有機電解液を含浸させたものである。
【００１０】さらに、重合性官能基を有する含窒素化合
物としては、ビニルイミダゾール誘導体あるいはビニル
ピリジン誘導体を用いると効果的である。
物としては、ビニルイミダゾール誘導体あるいはビニル
ピリジン誘導体を用いると効果的である。
【００１１】また、負極としては、金属リチウム，リチ
ウム合金，リチウムを吸蔵した無機材料，リチウムを吸
蔵した炭素材を用いることもできる。
ウム合金，リチウムを吸蔵した無機材料，リチウムを吸
蔵した炭素材を用いることもできる。
【００１２】そして、ポリマ電解質では、添加物がポリ
ママトリクス中に複合化されて固定されるため、拡散に
よる移動が不可能となり、正極に接する部分の添加剤が
酸化分解されても残りの添加剤に影響することがなく、
さらに分解される添加剤の量が限られるため、電解液に
添加剤を溶解させる場合に比べ、電解質中では添加剤の
濃度を高くすることが可能となる。よって、このポリマ
電解質をリチウム・ポリマ電池に適用するとリチウム負
極のサイクル特性を向上させることが可能となる。
ママトリクス中に複合化されて固定されるため、拡散に
よる移動が不可能となり、正極に接する部分の添加剤が
酸化分解されても残りの添加剤に影響することがなく、
さらに分解される添加剤の量が限られるため、電解液に
添加剤を溶解させる場合に比べ、電解質中では添加剤の
濃度を高くすることが可能となる。よって、このポリマ
電解質をリチウム・ポリマ電池に適用するとリチウム負
極のサイクル特性を向上させることが可能となる。
【００１３】
【実施例】以下、本発明の実施例について、リチウム・
ポリマ二次電池における発電要素部位の模式図を示す図
１を参照して説明する。
ポリマ二次電池における発電要素部位の模式図を示す図
１を参照して説明する。
【００１４】（実施例１）図１において、１は負極集電
体、２は負極集電体１に金属リチウムを圧着した負極
層、３はポリマ電解質、４はＶ6Ｏ13とアセチレンブラ
ックと結着剤との合剤からなる正極層、５は正極層４を
プレス成形して一体にした正極集電子である。
体、２は負極集電体１に金属リチウムを圧着した負極
層、３はポリマ電解質、４はＶ6Ｏ13とアセチレンブラ
ックと結着剤との合剤からなる正極層、５は正極層４を
プレス成形して一体にした正極集電子である。
【００１５】ポリマ電解質３は、以下に説明するように
して調製する。まず、有機電解液に、ポリエチレングリ
コールジアクリレート１０重量％，トリメチロールプロ
パンエトキシル化トリアクリレート１重量％，光重合開
始剤としてのベンジルジメチルケタール０．１重量％お
よび添加剤である１−ビニルイミダゾール２重量％を溶
解して反応溶液を調製する。次に、この反応溶液をガラ
ス板に塗布し、紫外線を照射して重合硬化させることで
ポリマ電解質を得る。ここで有機電解液には、エチレン
カーボネートとプロピレンカーボネートが５０：５０の
等体積混合溶媒に溶質としてＬｉＰＦ6を１．０モル／
リットル溶解したものを用い、電解液と紫外線硬化性モ
ノマーとの重量比は、８０：２０としている。
して調製する。まず、有機電解液に、ポリエチレングリ
コールジアクリレート１０重量％，トリメチロールプロ
パンエトキシル化トリアクリレート１重量％，光重合開
始剤としてのベンジルジメチルケタール０．１重量％お
よび添加剤である１−ビニルイミダゾール２重量％を溶
解して反応溶液を調製する。次に、この反応溶液をガラ
ス板に塗布し、紫外線を照射して重合硬化させることで
ポリマ電解質を得る。ここで有機電解液には、エチレン
カーボネートとプロピレンカーボネートが５０：５０の
等体積混合溶媒に溶質としてＬｉＰＦ6を１．０モル／
リットル溶解したものを用い、電解液と紫外線硬化性モ
ノマーとの重量比は、８０：２０としている。
【００１６】このように調製したポリマ電解質を用いて
リチウム・ポリマ二次電池を構成する。
リチウム・ポリマ二次電池を構成する。
【００１７】（実施例２）添加剤として４−ビニルピリ
ジンを用いた以外は、実施例１の場合と組成，混合量を
同じにしてポリマ電解質を調製し、リチウム・ポリマ二
次電池を作製する。
ジンを用いた以外は、実施例１の場合と組成，混合量を
同じにしてポリマ電解質を調製し、リチウム・ポリマ二
次電池を作製する。
【００１８】（比較例１）実施例１における添加剤、１
−ビニルイミダゾールの代わりに、添加剤としてピリジ
ンを有機電解液に溶解させて調製したポリマ電解質を用
いてリチウム・ポリマ二次電池を作製する。
−ビニルイミダゾールの代わりに、添加剤としてピリジ
ンを有機電解液に溶解させて調製したポリマ電解質を用
いてリチウム・ポリマ二次電池を作製する。
【００１９】（比較例２）添加剤を加えず、３次元架橋
型ポリマ単独で調製したゲル状のポリマ電解質を用いて
リチウム・ポリマ二次電池を作製する。
型ポリマ単独で調製したゲル状のポリマ電解質を用いて
リチウム・ポリマ二次電池を作製する。
【００２０】これらのリチウム・ポリマ二次電池を０．
２５ｍＡ／ｃｍ2の電流密度で３．３〜１．８Ｖの電圧
範囲で充放電させ、そのサイクル特性を評価した結果
は、表１に示す通りである。
２５ｍＡ／ｃｍ2の電流密度で３．３〜１．８Ｖの電圧
範囲で充放電させ、そのサイクル特性を評価した結果
は、表１に示す通りである。
【００２１】
【表１】
【００２２】表１において、添加剤を含まない比較例２
の場合は電池寿命が４０サイクルであったが、実施例１
の場合は１５０サイクル、実施例２の場合は１８１サイ
クルと良好なサイクル特性を示した。添加剤を電解液中
に溶解させている比較例１の場合は８３サイクルと比較
例２の場合よりも良好なサイクル特性で、添加剤の効果
を示しているが、電極上で消費されているため、実施例
１や実施例２の場合のように長期間その効果を維持する
ことができなかった。
の場合は電池寿命が４０サイクルであったが、実施例１
の場合は１５０サイクル、実施例２の場合は１８１サイ
クルと良好なサイクル特性を示した。添加剤を電解液中
に溶解させている比較例１の場合は８３サイクルと比較
例２の場合よりも良好なサイクル特性で、添加剤の効果
を示しているが、電極上で消費されているため、実施例
１や実施例２の場合のように長期間その効果を維持する
ことができなかった。
【００２３】以上の結果から添加剤とポリマ電解質とを
複合化することにより添加剤の電極上での分解消費を防
ぐことができ、リチウム負極のサイクル特性および電池
寿命を向上させることができる。
複合化することにより添加剤の電極上での分解消費を防
ぐことができ、リチウム負極のサイクル特性および電池
寿命を向上させることができる。
【００２４】なお、実施例では、負極に金属リチウムを
用いたが、リチウム合金，リチウムを吸蔵する炭素材，
リチウムを吸蔵する無機材料を用いても同様の結果が得
られる。
用いたが、リチウム合金，リチウムを吸蔵する炭素材，
リチウムを吸蔵する無機材料を用いても同様の結果が得
られる。
【００２５】また、実施例では、有機電解液の溶質とし
てＬｉＰＦ6を用いたが、ＬｉＣＦ3ＳＯ3，ＬｉＣｌ
Ｏ4，ＬｉＮ（ＣＦ3ＳＯ2）2，ＬｉＡｓＦ6あるいはＬ
ｉＢＦ4など他のリチウム塩も用いることができる。
てＬｉＰＦ6を用いたが、ＬｉＣＦ3ＳＯ3，ＬｉＣｌ
Ｏ4，ＬｉＮ（ＣＦ3ＳＯ2）2，ＬｉＡｓＦ6あるいはＬ
ｉＢＦ4など他のリチウム塩も用いることができる。
【００２６】また、実施例では、有機電解液としてエチ
レンカーボネートとプロピレンカーボネートとを用いて
いるが、エチルメチルカーボネート，ジメチルカーボネ
ートなど他の有機電解液であってもよい。
レンカーボネートとプロピレンカーボネートとを用いて
いるが、エチルメチルカーボネート，ジメチルカーボネ
ートなど他の有機電解液であってもよい。
【００２７】また、実施例では、正極活物質にＶ6Ｏ13
を用いたが、ＬｉＣｏＯ2，ＬｉＮｉＯ2，ＬｉＭｎ2Ｏ4
あるいはＬｉxＭｎＯ2（０，ｘ＜０．５）などを用いる
こともできる。
を用いたが、ＬｉＣｏＯ2，ＬｉＮｉＯ2，ＬｉＭｎ2Ｏ4
あるいはＬｉxＭｎＯ2（０，ｘ＜０．５）などを用いる
こともできる。
【００２８】
【発明の効果】本発明は、以上説明したような形態で実
施されるので、３次元架橋型ポリマと重合性官能基を有
する添加剤とが複合化され、電極上での添加剤の消費を
防ぎ、長期間その効果を維持することが可能となり、リ
チウム・ポリマ電池のサイクル特性を向上させることが
できる。
施されるので、３次元架橋型ポリマと重合性官能基を有
する添加剤とが複合化され、電極上での添加剤の消費を
防ぎ、長期間その効果を維持することが可能となり、リ
チウム・ポリマ電池のサイクル特性を向上させることが
できる。
【図１】本発明のリチウム・ポリマ二次電池における発
電要素部位の模式図
電要素部位の模式図
２ 負極層 ３ ポリマ電解質 ４ 正極層
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 酒井 哲久 大阪府門真市大字門真1006番地 松下電器 産業株式会社内 (72)発明者 江田 信夫 大阪府門真市大字門真1006番地 松下電器 産業株式会社内
Claims (5)
- 【請求項１】 ３次元架橋型リチウムイオン伝導性ポリ
マと重合性官能基を有する含窒素有機化合物との複合物
に有機電解液を保持させたポリマ電解質。 - 【請求項２】 重合性官能基を有する含窒素有機化合物
がビニルイミダゾール誘導体あるいはビニルピリジン誘
導体のいずれかである請求項１記載のポリマ電解質。 - 【請求項３】 ３次元架橋型リチウムイオン伝導性ポリ
マと重合性官能基を有する含窒素有機化合物とを複合し
たポリマフィルムに有機電解液を含浸させたゲル状ポリ
マ電解質を負極と正極との間に配したリチウム・ポリマ
電池。 - 【請求項４】 重合性官能基を有する含窒素有機化合物
がビニルイミダゾール誘導体あるいはビニルピリジン誘
導体のいずれかである請求項３記載のリチウム・ポリマ
電池。 - 【請求項５】 負極が、金属リチウム，リチウム合金，
リチウムを吸蔵した無機材料，リチウムを吸蔵した炭素
材の群から選ばれた少なくとも１つである請求項３記載
のリチウム・ポリマ電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP8153942A JPH103944A (ja) | 1996-06-14 | 1996-06-14 | ポリマ電解質およびそれを用いたリチウム・ポリマ電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP8153942A JPH103944A (ja) | 1996-06-14 | 1996-06-14 | ポリマ電解質およびそれを用いたリチウム・ポリマ電池 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH103944A true JPH103944A (ja) | 1998-01-06 |
Family
ID=15573454
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP8153942A Pending JPH103944A (ja) | 1996-06-14 | 1996-06-14 | ポリマ電解質およびそれを用いたリチウム・ポリマ電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH103944A (ja) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2000268866A (ja) * | 1999-03-18 | 2000-09-29 | Fujitsu Ltd | 固体電解質およびそれを用いた電池 |
| JP2004303492A (ja) * | 2003-03-28 | 2004-10-28 | Sumitomo Bakelite Co Ltd | 高分子固体電解質 |
| US7390595B2 (en) | 1998-09-10 | 2008-06-24 | Fujifilm Corporation | Method of preparing a crosslinked polymer in an electrolyte composition |
-
1996
- 1996-06-14 JP JP8153942A patent/JPH103944A/ja active Pending
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US7390595B2 (en) | 1998-09-10 | 2008-06-24 | Fujifilm Corporation | Method of preparing a crosslinked polymer in an electrolyte composition |
| JP2000268866A (ja) * | 1999-03-18 | 2000-09-29 | Fujitsu Ltd | 固体電解質およびそれを用いた電池 |
| JP2004303492A (ja) * | 2003-03-28 | 2004-10-28 | Sumitomo Bakelite Co Ltd | 高分子固体電解質 |
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