JPH10269842A - 導電性酸化物薄膜、薄膜キャパシタおよび磁気抵抗効果素子 - Google Patents

導電性酸化物薄膜、薄膜キャパシタおよび磁気抵抗効果素子

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JPH10269842A
JPH10269842A JP9076078A JP7607897A JPH10269842A JP H10269842 A JPH10269842 A JP H10269842A JP 9076078 A JP9076078 A JP 9076078A JP 7607897 A JP7607897 A JP 7607897A JP H10269842 A JPH10269842 A JP H10269842A
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thin film
layer
lattice constant
conductive oxide
dielectric
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JP9076078A
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Shin Fukushima
伸 福島
Kazuhide Abe
和秀 阿部
Shuichi Komatsu
周一 小松
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Toshiba Corp
Original Assignee
Toshiba Corp
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 例えば、ＢａリッチなＢａ1-x Ｓｒx ＴｉＯ
3 に近い比較的大きな格子定数を有するペロブスカイト
構造の導電性酸化物薄膜が求められている。 【解決手段】 （Ｂａ1-x ＲＥx ）ＲｕＯ3 （ＲＥはＬ
ａ、Ｃｅ、ＰｒおよびＮｄから選ばれる少なくとも 1種
の元素、 0≦ x≦0.5 ）で実質的に組成が表される酸化
物からなり、酸素八面体が頂点のみを共有する単純ペロ
ブスカイト構造を有すると共に、金属伝導性を示す導電
性酸化物薄膜である。この導電性酸化物薄膜は下地基板
もしくは下地層に適当な結晶構造と格子定数を持つ材料
を選択し、その上にエピタキシャル成長させることによ
り得られ、例えば下部電極、誘電体薄膜および上部電極
を順に積層してなる薄膜キャパシタの電極材料として用
いられる。さらに反強磁性を示すため、磁気抵抗効果素
子の一方の強磁性層の磁化固着に利用することができ
る。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、ＢａＲｕＯ3 系の
導電性酸化物薄膜、およびそれを用いた薄膜キャパシタ
および磁気抵抗効果素子に関する。
【０００２】
【従来の技術】最近、記憶媒体として強誘電体薄膜を用
いた記憶装置（強誘電体メモリ（ＦＲＡＭ））の開発が
行われている。強誘電体メモリは不揮発性であり、電源
を落とした後も記憶内容が失われず、しかも強誘電体薄
膜の膜厚が十分に薄い場合には自発分極の反転が早く、
ＤＲＡＭ並みに高速の書き込みおよび読み出しが可能で
ある等の特徴を有している。また、 1ビットのメモリセ
ルを 1つのトランジスタと 1つの強誘電体薄膜キャパシ
タで作製することができるため、大容量化にも適してい
る。
【０００３】このようなＦＲＡＭに用いる強誘電体薄膜
としては、Ｐｂ（Ｚｒ，Ｔｉ）Ｏ3（ＰＺＴ）や（Ｐ
ｂ，Ｌａ）（Ｚｒ，Ｔｉ）Ｏ3 （ＰＬＺＴ）等の使用が
検討されているが、これらは蒸発しやすいＰｂを含むこ
とから組成の正確な制御が難しく、良質な薄膜を得られ
にくいというような欠点を有している。
【０００４】一方、ＳｒＲｕＯ3 やＬａ1-x Ｓｒx Ｃｏ
Ｏ3 等のＢａ1-x Ｓｒx ＴｉＯ3 （以下、ＢＳＴＯと略
称する）誘電体と同一の結晶構造を有する導電性ぺロブ
スカイト酸化物を電極材料として用い、このような電極
上にＢＳＴＯ誘電体薄膜等をエピタキシャル成長させた
薄膜キャパシタは、電極と誘電体薄膜との格子ミスマッ
チを適当に設定することで歪誘起強誘電性が発現し、良
好な強誘電特性を示すことが知られている。このような
薄膜キャパシタを用いることによって、従来のＰＬＺＴ
系強誘電体等を用いたＦＲＡＭに比べて、極めて高い集
積度を有するＦＲＡＭを作製することができる。
【０００５】また、上記した誘電体薄膜を導電性ぺロブ
スカイト酸化物からなる電極上にエピタキシャル成長さ
せた薄膜キャパシタは、ＤＲＡＭ用の常誘電体キャパシ
タとしても有効である。これは、誘電体／電極界面の高
い界面整合性が得られ、欠陥や界面準位の発生が抑制さ
れることから、高い誘電率、低いリーク電流といった良
好な電気特性が得られると共に、高い誘電破壊耐性によ
る高信頼性、長寿命等が得られるためである。
【０００６】ところで、格子ミスマッチを導入して歪誘
起強誘電性を利用する場合、誘電体の面内格子定数を下
部電極の格子定数に一致させ、これによって誘電体の面
垂直方向の格子定数を延伸させる必要がある。しかしな
がら、成膜方法によっては誘電体の面内格子定数が下部
電極の格子定数と一致せず、いわゆる格子緩和をおこし
て誘電体本来の大きな格子定数を示し、所望の歪誘起強
誘電性が得られない場合がある。
【０００７】また、格子緩和が弱い場合には、誘電体薄
膜中において下部電極近傍では強い強誘電性を示すもの
の、上部電極近傍では緩和が進むことによって強誘電特
性が弱くなるという現象が起こる。この場合は膜の強誘
電特性は保持されるものの、Ｐ−Ｖヒステリシスの中心
が零電界から大きくずれた、いわゆる初期インプリント
現象が起こることが知られている。
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】上述したように、従来
の格子ミスマッチによる歪誘起強誘電性を利用した薄膜
キャパシタにおいては、格子緩和により所望の歪誘起強
誘電性が得られなかったり、また格子緩和が弱い場合に
おいても、上部電極近傍で格子緩和が進むことで強誘電
特性が弱くなり、いわゆる初期インプリント現象が起こ
るというような問題があった。
【０００９】上記したような問題に対して、誘電体と下
部電極との格子ミスマッチを小さく設定すると共に、例
えばＢａ1-x Ｓｒx ＴｉＯ3 のＳｒ量ｘを小さくするこ
とによって、強誘電性が発現しやすいようなキャパシタ
材料設計を行うことが検討されている。しかしながら、
例えばＢＳＴＯ誘電体の格子定数はＢａ量の増加に伴い
大きくなるため、この値に近い格子定数を有し、かつこ
の種の用途に適当な導電性ペロブスカイト型酸化物の選
定自体が困難となる。例えば、この種の導電性酸化物と
して一般的なＳｒＲｕＯ3 やＬａ1-x Ｓｒx ＣｏＯ3 の
格子定数はいずれも0.39nm以下であり、ＢａリッチなＢ
ＳＴＯ（ｘ＝0.8 で0.40nm付近）とは格子ミスマッチが
大きく、上記したような用途に用いることはできない。
【００１０】一方、ＳｒＲｕＯ3 のＳｒの一部を、より
イオン半径がおおきなＢａで置換することでその格子定
数を大きくすることができる。しかしながら、従来のバ
ルクによる検討では、Ｓｒ1-x Ｂａx ＲｕＯ3 のＢａ量
ｘが 0.6を超えると結晶構造が通常のぺロブスカイト構
造から、酸素八面体が面を共有する特異な結晶構造に変
化してしまうことが知られている(P.C.Donohue et al.,
Inorganic Chemistry,5, 335(1966) ）。
【００１１】本発明は、このような課題に対処するため
になされたもので、例えばＢａリッチなＢＳＴＯに近い
比較的大きな格子定数を有するペロブスカイト構造の導
電性酸化物薄膜を提供することを目的としており、また
そのようなペロブスカイト型酸化物薄膜を用いた薄膜キ
ャパシタおよび磁気抵抗効果素子を提供することを目的
としている。
【００１２】
【課題を解決するための手段】本発明者らは上記した目
的を達成するにあたって、Ｂａ1-x Ｓｒx ＲｕＯ3 のＢ
ａリッチな領域、具体的にはＢａＲｕＯ3 でも下地基板
もしくは下地層に適当な結晶構造と格子定数を持つ材料
を選択し、その上にエピタキシャル成長させることによ
り、酸素八面体が頂点のみを共有する単純ぺロブスカイ
ト構造の導電性酸化物薄膜として成長させることが可能
であることを見出した。また、ＢａＲｕＯ3 のＢａの一
部をＬａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ等のイオン半径が大きい希
土類元素で置換した系についても、同様に単純ぺロブス
カイト構造をとり、金属伝導性を示すことを見出した。
【００１３】本発明の導電性酸化物薄膜は、上記したよ
うな知見に基いて成されたものであって、請求項１に記
載したように、 一般式：（Ｂａ1-x ＲＥx ）ＲｕＯ3 （式中、ＲＥはＬａ、Ｃｅ、ＰｒおよびＮｄから選ばれ
る少なくとも 1種の元素を示し、ｘは 0≦ x≦0.5 を満
足する数である）で実質的に組成が表される酸化物から
なり、酸素八面体が頂点のみを共有する単純ペロブスカ
イト構造を有すると共に、金属伝導性を示すことを特徴
としている。
【００１４】上記した本発明の導電性酸化物薄膜の面内
格子定数は、成膜方法や下地基板もしくは下地層の格子
定数によって異なるが、ＣＶＤ法等のように格子緩和が
起こりやすい成膜方法によって成膜した場合には約 0.4
01nmの立方晶となり、面内格子定数として例えばＢａＴ
ｉＯ3 誘電体に適合しやすい値が得られる。従って、Ｂ
ａＴｉＯ3 誘電体等の下部電極として用いることによっ
て、安定して歪誘起強誘電性を得ることが可能となる。
なお、スパッタ法等の格子緩和が起こりにくい成膜方法
を用いたときには、下地基板等の面内格子定数をほぼそ
のまま引き継いだ膜を得ることもできる。
【００１５】本発明の薄膜キャパシタは、上記した本発
明の導電性酸化物薄膜を電極材料として用いたものであ
って、請求項２に記載したように、基板上に順に積層さ
れた下部電極、ペロブスカイト型酸化物からなる誘電体
薄膜および上部電極を具備する薄膜キャパシタにおい
て、前記下部電極および上部電極の少なくとも一方は、
上記した本発明の導電性酸化物薄膜からなることを特徴
としている。
【００１６】また、本発明の導電性酸化物薄膜は、単純
ペロブスカイト構造を有し、かつ金属伝導性を示すこと
に加えて、磁気特性としては反強磁性を示すものであ
る。本発明の磁気抵抗効果素子は、このような新たな知
見に基いて成されたものであって、請求項３に記載した
ように、磁化固着された第１の強磁性層と、前記第１の
強磁性層と絶縁層を介して積層され、外部磁界により磁
化方向が変化する第２の強磁性層とを具備する磁気抵抗
効果素子において、前記第１の強磁性層は上記した本発
明のの導電性酸化物薄膜からなる反強磁性層と積層形成
されていると共に、前記反強磁性層により磁化固着され
ていることを特徴としている。
【００１７】本発明の他の磁気抵抗効果素子は、請求項
４に記載したように、磁化固着された第１の強磁性層
と、前記第１の強磁性層と絶縁層を介して積層され、外
部磁界により磁化方向が変化する第２の強磁性層とを具
備する磁気抵抗効果素子において、前記第１の強磁性層
はペロブスカイト構造を有する導電性酸化物薄膜からな
る反強磁性層と積層形成されていると共に、前記反強磁
性層により磁化固着されていることを特徴としている。
【００１８】金属伝導性および反強磁性を示すペロブス
カイト型酸化物薄膜は、Ｌａ1-x Ｓｒx ＭｎＯ3 やＳｒ
ＲｕＯ3 等のように、強磁性を示す導電性ペロブスカイ
ト型酸化物を強磁性層として用いた磁気抵抗効果素子の
磁化固着用反強磁性層として、界面整合性等の観点から
有効である。なお、反強磁性を示すペロブスカイト型酸
化物薄膜としては（Ｂａ1-x ＲＥx ）ＲｕＯ3 以外に、
ＲＥＲｕＯ3 、ＣａＲｕＯ3 、Ｃａ3 Ｒｕ2 Ｏ7 等を使
用することも可能である。
【００１９】
【発明の実施の形態】以下、本発明を実施するための形
態について説明する。
【００２０】図１は本発明の薄膜キャパシタの一実施形
態の概略構造を示す断面図である。同図において、１は
基板であり、この基板１上には下部電極２が形成されて
いる。この下部電極２は、 一般式：（Ｂａ1-x ＲＥx ）ＲｕＯ3 ……(1) （式中、ＲＥはＬａ、Ｃｅ、ＰｒおよびＮｄから選ばれ
る少なくとも 1種の元素を示し、ｘは 0≦ x≦0.5 を満
足する数である）で実質的に表される組成を有し、かつ
酸素八面体が頂点のみを共有する単純ペロブスカイト構
造を有すると共に、金属伝導性を示す導電性酸化物薄膜
からなるものである。
【００２１】すなわち、従来のバルクによる検討では、
ＢａＲｕＯ3 は酸素八面体が面を共有する特異な結晶構
造をとるとされてきたが、下地基板もしくは下地層に適
当な結晶構造と格子定数を持つ材料を選択し、その上に
エピタキシャル成長させることによって、酸素八面体が
頂点のみを共有する単純ぺロブスカイト構造、すなわち
ＢａＴｉＯ3 と同一の結晶構造を有するＢａＲｕＯ3 薄
膜を実現したものである。
【００２２】また、ＢａＲｕＯ3 のＢａの一部をＬａ、
Ｃｅ、ＰｒおよびＮｄから選ばれる少なくとも 1種のＲ
Ｅ元素、すなわちイオン半径が大きい希土類元素で置換
した系についても、同様に金属伝導性を示す単純ぺロブ
スカイト構造の酸化物薄膜を実現することができる。こ
こで、Ｂａの一部を上記したＲＥ元素で置換することに
より格子定数等を調整することができるが、置換量ｘが
あまり多いと本来の特性が損われるおそれがあることか
ら、置換量ｘは 0.5以下とする。
【００２３】単純ぺロブスカイト構造の（Ｂａ1-x ＲＥ
x ）ＲｕＯ3 薄膜からなる下部電極２を得る上で、基板
１としては例えばＳｒＴｉＯ3 単結晶基板が好ましく用
いられる。このようなＳｒＴｉＯ3 単結晶基板１上にエ
ピタキシャル成長させることによって、単純ぺロブスカ
イト構造の（Ｂａ1-x ＲＥx ）ＲｕＯ3 薄膜を再現性よ
く得ることがてきる。また、基板１としてＳｉ基板等の
半導体基板を用いる場合には、図２に示すように、Ｔｉ
Ｎや（Ｔｉ，Ａｌ）Ｎ等の化合物層、ＰｔやＲｕ等の貴
金属層、あるいはこれらの積層膜等からなる中間層３を
介在させることによって、同様に単純ぺロブスカイト構
造の（Ｂａ1-x ＲＥx ）ＲｕＯ3 薄膜を得ることができ
る。中間層３としては低酸素分圧中で安定なＳｒＶＯ3
等のペロブスカイト型酸化物を用いることも可能であ
る。
【００２４】下部電極２を構成する単純ぺロブスカイト
構造の（Ｂａ1-x ＲＥx ）ＲｕＯ3薄膜は、単結晶膜お
よび多結晶膜のいずれであってもよい。また、その厚さ
は特に限定されるものではないが、10〜 100nm程度とす
ることが好ましい。さらに、単純ぺロブスカイト構造の
（Ｂａ1-x ＲＥx ）ＲｕＯ3 薄膜の成膜方法は特に限定
されるものではなく、ＣＶＤ法、スパッタリング法、Ｍ
ＯＤ法、レーザーアブレーション法等の種々の成膜方法
を適用することができ、さらには後述するように成膜方
法に応じて格子定数を調整することができる。
【００２５】上述した下部電極２上にはペロブスカイト
型酸化物からなる誘電体薄膜４が形成されており、さら
にその上に上部電極５が設けられている。これらによっ
て、例えばＤＲＡＭやＦＲＡＭ等の半導体記憶装置の電
荷蓄積部等として使用される薄膜キャパシタ６が構成さ
れている。なお、薄膜キャパシタ６の具体的なデバイス
構造は特に限定されるものではなく、平面型、スタック
型、内堀り式トレンチ型等、いかなる構造の薄膜キャパ
シタであってもよい。
【００２６】誘電体薄膜４としてのペロブスカイト型酸
化物には、薄膜キャパシタ６の使用目的に応じて、誘電
体としての機能を有する種々のぺロブスカイト型酸化物
を用いることができる。例えば、薄膜キャパシタ６をＦ
ＲＡＭに適用する場合には、前述したＢａリッチなＢａ
1-x Ｓｒx ＴｉＯ3 やＢａＴｉＯ3 等を用いることによ
って、下部電極２との格子ミスマッチに起因する歪誘起
強誘電性を利用したＦＲＡＭの電荷蓄積部を構成するこ
とができる。なお、Ｐｂ（Ｚｒ，Ｔｉ）Ｏ3（ＰＺ
Ｔ）、（Ｐｂ，Ｌａ）（Ｚｒ，Ｔｉ）Ｏ3 （ＰＬＺ
Ｔ）、Ｂｉ−Ｓｒ−Ｔａ−Ｏ、Ｂｉ−Ｓｒ−Ｔｉ−Ｏ等
の強誘電性ペロブスカイト型酸化物を用いることも可能
である。
【００２７】また、薄膜キャパシタ６はＦＲＡＭ用に限
られるものではなく、ＤＲＡＭに適用することも可能で
ある。このように、薄膜キャパシタ６をＤＲＡＭに適用
する場合には、誘電体薄膜４としてＢａ1-x Ｓｒx Ｔｉ
Ｏ3 （ＢＳＴＯ）、ＳｒＴｉＯ3 （ＳＴＯ）、ＣａＴｉ
Ｏ3 、ＰｂＴｉＯ3 、ＢａＺｒＯ3 、ＢａＳｎＯ3 、Ｐ
ｂＺｒＯ3 等の高誘電性ペロブスカイト型酸化物が用い
られる。ペロブスカイト型酸化物からなる誘電体薄膜４
の膜厚は特に限定されるものではなく、通常の薄膜キャ
パシタと同様に10〜 100nm程度とすることができる。
【００２８】上部電極５には、下部電極２と同様に単純
ペロブスカイト構造を有する（Ｂａ1-x ＲＥx ）ＲｕＯ
3 薄膜を用いることができ、これによりＢａＴｉＯ3 薄
膜等からなる誘電体薄膜４との界面整合性を高めること
ができる。なお、上部電極５はＳｒＲｕＯ3 等の他の導
電性ペロブスカイト型酸化物、あるいはＰｔ、Ｒｕ、Ｒ
ｕ酸化物等で構成することも可能である。
【００２９】上述したように、下地基板もしくは下地層
に適当な結晶構造と格子定数を持つ材料を選択し、その
上にエピタキシャル成長させることにより得られる、下
部電極２としての単純ぺロブスカイト構造の（Ｂａ1-x
ＲＥx ）ＲｕＯ3 薄膜の面内格子定数は、成膜方法や下
地の格子定数によって異なるが、ＣＶＤ法等のように格
子緩和が起こりやすい成膜方法によって成膜した場合に
は、約 0.401nmの立方晶となる。
【００３０】このような面内格子定数を有する下部電極
２上に、例えばＢａＴｉＯ3 薄膜からなる誘電体薄膜４
をエピタキシャル成長させることによって、下部電極２
とＢａＴｉＯ3 誘電体薄膜４との格子ミスマッチ量が小
さいことから、ＢａＴｉＯ3 誘電体薄膜４の面内格子定
数を下部電極２の格子定数に一致させて、面垂直方向の
格子定数を良好に延伸させることができる。従って、強
誘電性が発現しやすいＢａリッチなＢＳＴＯ誘電体、特
にＢａＴｉＯ3 誘電体を用いて、歪誘起強誘電性を安定
にかつ再現性よく得ることが可能となる。
【００３１】また特に、ＣＶＤ法のように格子緩和が起
こりやすい成膜方法を適用して誘電体薄膜４を成膜する
場合においても、ＢａＴｉＯ3 薄膜等からなる誘電体薄
膜４と下部電極２との格子ミスマッチ量が小さいことか
ら、上部電極５近傍までＢａＴｉＯ3 誘電体薄膜４の面
内格子定数を、歪誘起強誘電性の発現に必要な値を維持
させることができる。従って、Ｐ−Ｖヒステリシスの中
心が零電界から大きくずれた初期インプリント現象の発
生を抑制することができる。
【００３２】このように、単純ぺロブスカイト構造の
（Ｂａ1-x ＲＥx ）ＲｕＯ3 薄膜からなる下部電極２を
適用することによって、歪誘起強誘電性を再現性よく得
ることができ、また発現する強誘電性についても初期イ
ンプリント現象等のない良好な特性を得ることができ
る。
【００３３】一方、スパッタ法等の格子緩和が起こりに
くい成膜方法を用いた場合には、下部電極２としての単
純ぺロブスカイト構造の（Ｂａ1-x ＲＥx ）ＲｕＯ3 薄
膜の面内格子定数は、例えばＳｒＴｉＯ3 単結晶基板１
の面内格子定数をほぼそのまま引き継いだ値（ａ＝ｂ＝
0.388nm ，ｃ＝0.430nm)とすることもできる。このよう
に、成膜時のパラメータを操作することによって、単位
胞体積を保ったまま、面内格子定数や面垂直方向の格子
定数を制御することができる。これは、例えば立体キャ
パシタとして下部電極の側壁にキャパシタを作製する場
合に、当該位置の誘電体と下部電極の格子マッチングを
制御する上で極めて有効な下部電極材料を提供できるこ
とを意味している。
【００３４】また、誘電体薄膜４にＢａ1-x Ｓｒx Ｔｉ
Ｏ3 （ＢＳＴＯ）等の通常の高誘電性ペロブスカイト型
酸化物を用いる場合においても、単純ぺロブスカイト構
造の（Ｂａ1-x ＲＥx ）ＲｕＯ3 薄膜を下部電極２とし
て用いることによって、誘電体／電極界面の高い界面整
合性が得られる。従って、欠陥や界面準位の発生が抑制
される、高い誘電率、低いリーク電流といった良好な電
気特性が得られると共に、高い誘電破壊耐性による高信
頼性、長寿命等が得られる。
【００３５】次に、本発明の磁気抵抗効果素子を実施す
るための形態について説明する。図３は、本発明の磁気
抵抗効果素子の一実施形態の構成を示す図である。同図
において、１１は基板であり、この基板１１上には反強
磁性層１２として、前述した (1)式で実質的に表される
組成を有し、かつ酸素八面体が頂点のみを共有する単純
ペロブスカイト構造を有すると共に、金属伝導性を示す
導電性酸化物薄膜が形成されている。
【００３６】ここで、前述した薄膜キャパシタの実施形
態で詳述したように、下地基板もしくは下地層に適当な
結晶構造と格子定数を持つ材料を選択し、その上にエピ
タキシャル成長させることによって、酸素八面体が頂点
のみを共有する単純ぺロブスカイト構造の（Ｂａ1-x Ｒ
Ｅx ）ＲｕＯ3 薄膜が得られる。この単純ぺロブスカイ
ト構造の（Ｂａ1-x ＲＥx ）ＲｕＯ3 薄膜は金属伝導性
を示すことに加えて、磁気特性としては反強磁性を示す
ものである。すなわち、従来のバルクによる検討では、
酸素八面体が面を共有する特異な結晶構造のＢａＲｕＯ
3 は常磁性体であるとされてきたが、単純ぺロブスカイ
ト構造のＢａＲｕＯ3 （（Ｂａ1-x ＲＥx ）ＲｕＯ3 を
含む）薄膜は反強磁性を示すものである。
【００３７】反強磁性を示す単純ぺロブスカイト構造の
（Ｂａ1-x ＲＥx ）ＲｕＯ3 薄膜は、前述した薄膜キャ
パシタの実施形態で述べたように、基板１１としてＳｒ
ＴｉＯ3 単結晶基板を用いたり、基板１１としてＳｉ基
板等の半導体基板を用いる場合には、ＴｉＮや（Ｔｉ，
Ａｌ）Ｎ等の化合物層、ＰｔやＲｕ等の貴金属層、ある
いはこれらの積層膜等、さらには低酸素分圧中で安定な
ＳｒＶＯ3 等のペロブスカイト型酸化物を中間層として
介在させ、その上にエピタキシャル成長させることによ
って、再現性よく得ることができる。
【００３８】上述した単純ぺロブスカイト構造の（Ｂａ
1-x ＲＥx ）ＲｕＯ3 薄膜からなる反強磁性層１２上に
は、下部磁性電極となる第１の強磁性層１３が形成され
ており、この第１の強磁性層１３は反強磁性層１２との
交換結合により磁化固着されている。なお、単純ぺロブ
スカイト構造の（Ｂａ1-x ＲＥx ）ＲｕＯ3 薄膜からな
る反強磁性層１２は金属伝導性を有するため、この反強
磁性層１２を下部電極として利用することも可能であ
る。
【００３９】反強磁性層１２により磁化固着された第１
の強磁性層１３上には、絶縁層（バリヤ層）１４を介し
て、上部磁性電極となる第２の強磁性層１５が形成され
ている。これらによるサンドイッチ膜１６、すなわち一
方の強磁性層１３の磁化を固着した（反強磁性層／）強
磁性層／絶縁層／強磁性層構造のサンドイッチ膜１６に
対して、膜面垂直方向に電流を流すことによって、絶縁
層１４のトンネル電流を利用した巨大磁気抵抗効果が得
られる。すなわち、サンドイッチ膜１６は絶縁層１４の
トンネル電流を利用した巨大磁気抵抗効果素子、いわゆ
る強磁性トンネル接合素子を構成している。
【００４０】上述した強磁性層１３、１５には、Ｌａ
1-x Ｓｒx ＭｎＯ3 やＳｒ1-x ＢａxＲｕＯ3 (0≦ x≦
0.8)のような強磁性を示す導電性ペロブスカイト型酸化
物が好ましく用いられる。言い換えると、強磁性層１
３、１５にＬａ1-x Ｓｒx ＭｎＯ3 薄膜等を用いる場合
に、単純ぺロブスカイト構造の（Ｂａ1-x ＲＥx ）Ｒｕ
Ｏ3 薄膜からなる反強磁性層１２を適用することによっ
て、これらの界面整合性を高めることができ、良好な磁
気抵抗効果特性を得ることが可能となる。また、ＳｒＲ
ｕＯ3 も低温で強磁性を示し、大きなスピン偏極率を持
つことから、これを強磁性層１３、１５として用いるこ
とも好ましい。
【００４１】なお、反強磁性層１２には単純ぺロブスカ
イト構造の（Ｂａ1-x ＲＥx ）ＲｕＯ3 薄膜に限らず、
反強磁性を示すと共に金属伝導性を有するペロブスカイ
ト型酸化物薄膜、例えばＲＥＲｕＯ3 、ＣａＲｕＯ3 、
Ｃａ3 Ｒｕ2 Ｏ7 等を使用することも可能である。
【００４２】
【実施例】次に、本発明の具体的な実施例およびその評
価結果について述べる、 実施例１ まず、表面酸化層を除去したＳｉ基板上に、バリヤ層と
してエピタキシャル（Ｔｉ，Ａｌ）Ｎ膜を成膜し、さら
にその上にＭＯＣＶＤ法を用いて基板温度843KでＢａＲ
ｕＯ3 薄膜を下部電極として形成した。ＢａＲｕＯ3 薄
膜の膜厚は50nmとした。このＢａＲｕＯ3 薄膜は、Ｘ線
回折により酸素八面体が頂点のみを共有する単純ペロブ
スカイト構造を有していることを確認した。また、Ｘ線
回折法で格子定数測定を行ったところ、面内格子定数は
ａ＝ｂ＝0.399nm 、面垂直方向格子定数はｃ＝0.402nm
であることが分かった。
【００４３】上記したＢａＲｕＯ3 薄膜からなる下部電
極上に、誘電体薄膜として膜厚40nmのＢａＴｉＯ3 膜を
ＲＦマグネトロンスパッタ法を用いて成膜したところ、
同様に面内格子定数が0.399nm 、面垂直方向格子定数が
0.410nm の膜が得られた。この上に、下部電極と同様な
ＢａＲｕＯ3 薄膜からなる上部電極を堆積し、これをキ
ャパシタ形状に加工した。
【００４４】このようにして得た膜の誘電特性を評価し
たところ、室温から373Kの温度範囲で強誘電性を示し、
室温での残留分極は0.5A/m2 の値が得られた。また、ヒ
ステリシスは0Vを中心に正負対称の形状を持っており、
歪誘起強誘電性膜に特有の初期インプリント（ヒステリ
シスの中心が零バイアスからシフトする現象）も観測さ
れず、良好な強誘電体薄膜キャパシタであることが分か
った。このような強誘電体薄膜キャパシタはＦＲＡＭ用
等として有用である。
【００４５】一方、本発明との比較例として、下部電極
にＳｒＲｕＯ3 薄膜を用い、その上に誘電体薄膜として
エピタキシャルＢａＴｉＯ3 膜を形成した。この膜の格
子定数ならびに誘電特性を評価したところ、ＢａＴｉＯ
3 誘電体薄膜の面内格子定数は0.392nm 、面垂直方向格
子定数は0.418nm であり、角型比の良好な強誘電ヒステ
リシスを示すものの、ヒステリシスカーブの中心が零バ
イアスより正方向に2Vシフトした初期インプリントを示
し、零電圧時の残留分極は正電荷で0.1c/m2 にとどまっ
た。
【００４６】実施例２ 表面酸化層を除去したＳｉ基板上に、バリヤ層としてエ
ピタキシャル（Ｔｉ，Ａｌ）Ｎ膜を成膜し、さらにその
上にＭＯＣＶＤ法を用いて基板温度843KでＢａ0.7 Ｌａ
0.3 ＲｕＯ3 薄膜（膜厚50nm）を下部電極として形成し
た。このＢａ0.7 Ｌａ0.3 ＲｕＯ3 薄膜は、Ｘ線回折に
より単純ペロブスカイト構造を有していることを確認し
た。また、Ｘ線回折法で格子定数測定を行ったところ、
面内格子定数はａ＝ｂ＝0.399nm 、面垂直方向格子定数
はｃ＝0.401nm であることが分かった。
【００４７】上記したＢａ0.7 Ｌａ0.3 ＲｕＯ3 薄膜か
らなる下部電極上に、誘電体薄膜として膜厚40nmのＢａ
ＴｉＯ3 膜をＲＦマグネトロンスパッタ法を用いて成膜
したところ、同様に面内格子定数が0.400nm 、面垂直方
向格子定数が0.410nm の膜が得られた。この上に上部電
極を堆積し、これをキャパシタ形状に加工した。
【００４８】このようにして得た膜の誘電特性を評価し
たところ、室温から373Kの温度範囲で強誘電性を示し、
室温での残留分極は0.5A/m2 の値が得られた。また、ヒ
ステリシスは0Vを中心に正負対称の形状を持っており、
歪誘起強誘電性膜に特有の初期インプリントも観測され
ず、良好な強誘電体薄膜キャパシタが得られていること
が分かった。
【００４９】実施例３ 表面酸化層を除去したＳｉ基板上に、バリヤ層としてエ
ピタキシャル（Ｔｉ，Ａｌ）Ｎ膜を成膜し、さらにその
上にＭＯＣＶＤ法を用いて基板温度843KでＢａ0.6 Ｐｒ
0.4 ＲｕＯ3 薄膜（膜厚50nm）を下部電極として形成し
た。このＢａ0.6 Ｐｒ0.4 ＲｕＯ3 薄膜は、Ｘ線回折に
より単純ペロブスカイト構造を有していることを確認し
た。また、Ｘ線回折法で格子定数測定を行ったところ、
面内格子定数はａ＝ｂ＝0.399nm 、面垂直方向格子定数
はｃ＝0.400nm であることが分かった。
【００５０】上記したＢａ0.6 Ｐｒ0.4 ＲｕＯ3 薄膜か
らなる下部電極上に、誘電体薄膜として膜厚40nmのＢａ
ＴｉＯ3 膜をＲＦマグネトロンスパッタ法を用いて成膜
したところ、同様に面内格子定数が0.400nm 、面垂直方
向格子定数が0.410nm の膜が得られた。この上に上部電
極を堆積し、これをキャパシタ形状に加工した。
【００５１】このようにして得た膜の誘電特性を評価し
たところ、室温から373Kの温度範囲で強誘電性を示し、
室温での残留分極は0.5A/m2 の値が得られた。また、ヒ
ステリシスは0Vを中心に正負対称の形状を持っており、
歪誘起強誘電性膜に特有の初期インプリントも観測され
ず、良好な強誘電体キャパシタが得られていることが分
かった。
【００５２】実施例４ 表面酸化層を除去したＳｉ基板上に、バリヤ層としてエ
ピタキシャル（Ｔｉ，Ａｌ）Ｎ膜を成膜し、さらにその
上にＭＯＣＶＤ法を用いて基板温度843KでＢａ0.8 Ｃｅ
0.2 ＲｕＯ3 薄膜（膜厚50nm）を下部電極として形成し
た。このＢａ0.8 Ｃｅ0.2 ＲｕＯ3 薄膜は、Ｘ線回折に
より単純ペロブスカイト構造を有していることを確認し
た。また、Ｘ線回折法で格子定数測定を行ったところ、
面内格子定数はａ＝ｂ＝0.399nm 、面垂直方向格子定数
はｃ＝0.401nm であることが分かった。
【００５３】上記したＢａ0.8 Ｃｅ0.2 ＲｕＯ3 薄膜か
らなる下部電極上に、誘電体薄膜として膜厚40nmのＢａ
ＴｉＯ3 膜をＲＦマグネトロンスパッタ法を用いて成膜
したところ、同様に面内格子定数が0.400nm 、面垂直方
向格子定数が0.410nm の膜が得られた。この上に上部電
極を堆積し、これをキャパシタ形状に加工した。
【００５４】このようにして得た膜の誘電特性を評価し
たところ、室温から373Kの温度範囲で強誘電性を示し、
室温での残留分極は0.5A/m2 の値が得られた。また、ヒ
ステリシスは0Vを中心に正負対称の形状を持っており、
歪誘起強誘電性膜に特有の初期インプリントも観測され
ず、良好な強誘電体薄膜キャパシタが得られていること
が分かった。
【００５５】実施例５ 実施例１と同様に、ＭＯＣＶＤ法を用いてＢａＲｕＯ3
薄膜（膜厚50nm）からなる下部電極を形成し、その上に
同じくＭＯＣＶＤ法を用いて膜厚20nmのＢａ0.8 Ｓｒ
0.2 ＴｉＯ3 薄膜を誘電体薄膜として形成した。このと
きの誘電体薄膜は格子定数が 0.400nmの立方晶を示し
た。この上に上部電極としてＢａＲｕＯ3薄膜をＭＯＣ
ＶＤ法で堆積した後、電極を加工して薄膜キャパシタと
した。
【００５６】このようにして得た薄膜キャパシタは、誘
電率が 680、ＳｉＯ2 換算膜厚が0.1nm の高い電荷蓄積
能力を有し、リーク電流も -2V〜 +2Vで 1×10-8A/cm2
と極めて低い値を示す良好なＤＲＡＭ用薄膜キャパシタ
であることが分かった。
【００５７】一方、本発明との比較例として、同様な薄
膜キャパシタを下部および上部電極にＳｒＲｕＯ3 を用
いて作製したところ、誘電体の格子定数は面内で0.398n
m 、垂直方向で0.401nm を示したが、格子緩和に伴う膜
厚方向の格子定数分布のため、Ｘ線回折の強度が弱くそ
のピークもブロードなものであった。この薄膜キャパシ
タの電気特性を評価したところ、誘電率は 600と高いも
のの、低電界領域のリーク電流が高く、 -2V〜 +2Vで 4
×10-8A/cm2 程度の値を示した。これは誘電体薄膜の構
造が膜厚方向で一様でなく、下部電極近傍では面内に圧
縮されているために弱い強誘電性を示し、また上部電極
近傍では格子緩和が進んで常誘電体となっているという
ように、特性の分布があるためと推測できる。
【００５８】実施例６ 実施例２と同様に、ＭＯＣＶＤ法を用いてＢａ0.7 Ｌａ
0.3 ＲｕＯ3 薄膜（膜厚50nm）からなる下部電極を形成
し、その上に同じくＭＯＣＶＤ法を用いて膜厚20nmのＢ
ａ0.8 Ｓｒ0.2 ＴｉＯ3 薄膜を誘電体薄膜として形成し
た。このときの誘電体薄膜は格子定数が 0.398nmの立方
晶を示した。この上に上部電極としてＢａＲｕＯ3 薄膜
をＭＯＣＶＤ法で堆積した後、電極を加工して薄膜キャ
パシタとした。この薄膜キャパシタは、誘電率が 680、
ＳｉＯ2 換算膜厚が 0.1nmの高い電荷蓄積能力を有し、
リーク電流も -2V〜 +2Vで 1×10-8A/cm2 と極めて低い
値を示す良好なＤＲＡＭ用薄膜キャパシタであることが
分かった。
【００５９】実施例７ ＳｒＴｉＯ3 単結晶基板やＳｉ基板上にエピタキシャル
成長した単純ペロブスカイト構造のＢａＲｕＯ3 薄膜
は、磁気的には反強磁性体であるため、これを磁気抵抗
効果素子の一方の強磁性層の磁化固着に利用することが
できる。そこで、以下のようにして、図３に概略構造を
示した巨大磁気抵抗効果素子を作製した。まず、ＳｒＴ
ｉＯ3 単結晶基板上にＲＦマグネトロンスパッタを用い
て、ＢａＲｕＯ3 を30nmエピタキシャル成長させ、引き
続いて第１の強磁性層としてＬａ0.66Ｓｒ0.34ＭｎＯ3
を50nm、バリヤ層（絶縁層）としてＳｒＴｉＯ3 を 4n
m、第２の強磁性層としてＬａ0.66Ｓｒ0.34ＭｎＯ3 を5
0nmを成膜した。この上下の強磁性層間のトンネル電流
を磁界中で測定したところ、10Ｏe の磁界で120%の抵抗
変化が観測された。
【００６０】また、本発明との比較例として、ＢａＲｕ
Ｏ3 反強磁性層を用いない以外は同一構成の巨大磁気抵
抗効果素子を作製し、同様にして磁気抵抗変化を測定し
たところ、 100Ｏe の磁界で 80%の抵抗変化にとどまっ
た。
【００６１】実施例８ ＳｒＴｉＯ3 単結晶基板やＳｉ基板上にエピタキシャル
成長した単純ペロブスカイト構造のＢａ0.5 Ｌａ0.5 Ｒ
ｕＯ3 薄膜は、磁気的には反強磁性体であるため、これ
を磁気抵抗効果素子の一方の強磁性層の磁化固着に利用
することができる。そこで、以下のようにして、図３に
概略構造を示した巨大磁気抵抗効果素子を作製した。
【００６２】まず、ＳｒＴｉＯ3 単結晶基板上にＲＦマ
グネトロンスパッタを用いて、Ｂａ0.5 Ｌａ0.5 ＲｕＯ
3 を30nmエピタキシャル成長させ、引き続いて第１の強
磁性層としてＬａ0.66Ｓｒ0.34ＭｎＯ3 を50nm、バリヤ
層（絶縁層）としてＳｒＴｉＯ3 を 4nm、第２の強磁性
層としてＬａ0.66Ｓｒ0.34ＭｎＯ3 を50nmを成膜した。
この上下の強磁性層間のトンネル電流を磁界中で測定し
たところ、10Ｏe の磁界で130%の抵抗変化が観測され
た。
【００６３】実施例９ 実施例７と同様に、強磁性層（磁性電極）としてＳｒＲ
ｕＯ3 を用いた巨大磁気抵抗効果素子を作成した。具体
的な構成はＳｒＴｉＯ3 基板上に、反強磁性層としてＢ
ａＲｕＯ3 (30nm)、下部磁性電極としてＳｒＲｕＯ3 (5
0nm)、バリヤ層としてＳｒＴｉＯ3 (4nm) 、上部磁性電
極としてＳｒＲｕＯ3 (50nm)をＲＦマグネトロンスパッ
タを用いて積層した。この磁気抵抗変化を実施例７と同
様にして測定したところ、30Ｏe の磁界で 60%の磁気抵
抗変化を観測した。
【００６４】実施例１０ 実施例７と同様に、強磁性層（磁性電極）としてＳｒＲ
ｕＯ3 を用いた巨大磁気抵抗効果素子を作成した。具体
的な構成はＳｒＴｉＯ3 基板上に、反強磁性層としてＢ
ａ0.6 Ｎｄ0.4 ＲｕＯ3 (30nm)、下部磁性電極としてＳ
ｒＲｕＯ3 (50nm) 、バリヤ層としてＳｒＴｉＯ3 (4nm)
、上部磁性電極としてＳｒＲｕＯ3 (50nm)をＲＦマグ
ネトロンスパッタを用いて積層した。この磁気抵抗変化
を実施例７と同様にして測定したところ、30Ｏe の磁界
で 60%の磁気抵抗変化を観測した。
【００６５】
【発明の効果】以上説明したように、本発明の導電性酸
化物薄膜によれば、ＢａＲｕＯ3 等から本来予測される
格子定数を有する単純ペロブスカイト構造の導電性薄膜
を提供することができる。従って、このような導電性酸
化物薄膜を電極材料として使用した本発明の薄膜キャパ
シタによれば、例えば歪誘起強誘電性を再現性よくかつ
良好に得ることができる。また、常誘電体薄膜を適用す
る場合においても、良好な誘電特性を得ることができ
る。さらに、本発明の導電性酸化物薄膜は反強磁性を示
すため、これを一方の強磁性層の磁化固着に利用した本
発明の磁気抵抗効果素子によれば、良好な磁気抵抗特性
を得ることが可能となる。
【図面の簡単な説明】
【図１】 本発明の薄膜キャパシタの一実施形態の概略
構造を示す断面図である。
【図２】 図１に示す薄膜キャパシタの変形例を示す断
面図である。
【図３】 本発明の磁気抵抗効果素子の一実施形態の概
略構造を示す断面図である。
【符号の説明】
１、１１……基板 ２………単純ペロブスカイト構造の（Ｂａ1-x ＲＥx ）
ＲｕＯ3 薄膜からなる下部電極 ３………中間層 ４………誘電体薄膜 ５………上部電極 ６………薄膜キャパシタ １２……単純ペロブスカイト構造の（Ｂａ1-x ＲＥx ）
ＲｕＯ3 薄膜からなる反強磁性層 １３……第１の強磁性層 １４……絶縁層 １５……第２の強磁性層

Claims (4)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 一般式：（Ｂａ1-x ＲＥx ）ＲｕＯ3 （式中、ＲＥはＬａ、Ｃｅ、ＰｒおよびＮｄから選ばれ
    る少なくとも 1種の元素を示し、ｘは 0≦ x≦0.5 を満
    足する数である）で実質的に組成が表される酸化物から
    なり、酸素八面体が頂点のみを共有する単純ペロブスカ
    イト構造を有すると共に、金属伝導性を示すことを特徴
    とする導電性酸化物薄膜。
  2. 【請求項２】 基板上に順に積層された下部電極、ペロ
    ブスカイト型酸化物からなる誘電体薄膜および上部電極
    を具備する薄膜キャパシタにおいて、 前記下部電極および上部電極の少なくとも一方は、請求
    項１記載の導電性酸化物薄膜からなることを特徴とする
    薄膜キャパシタ。
  3. 【請求項３】 磁化固着された第１の強磁性層と、前記
    第１の強磁性層と絶縁層を介して積層され、外部磁界に
    より磁化方向が変化する第２の強磁性層とを具備する磁
    気抵抗効果素子において、 前記第１の強磁性層は、請求項１記載の導電性酸化物薄
    膜からなる反強磁性層と積層形成されていると共に、前
    記反強磁性層により磁化固着されていることを特徴とす
    る磁気抵抗効果素子。
  4. 【請求項４】 磁化固着された第１の強磁性層と、前記
    第１の強磁性層と絶縁層を介して積層され、外部磁界に
    より磁化方向が変化する第２の強磁性層とを具備する磁
    気抵抗効果素子において、 前記第１の強磁性層は、ペロブスカイト構造を有する導
    電性酸化物薄膜からなる反強磁性層と積層形成されてい
    ると共に、前記反強磁性層により磁化固着されているこ
    とを特徴とする磁気抵抗効果素子。
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