JP2000012381A - 薄膜キャパシタ - Google Patents

薄膜キャパシタ

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JP2000012381A
JP2000012381A JP10178684A JP17868498A JP2000012381A JP 2000012381 A JP2000012381 A JP 2000012381A JP 10178684 A JP10178684 A JP 10178684A JP 17868498 A JP17868498 A JP 17868498A JP 2000012381 A JP2000012381 A JP 2000012381A
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perovskite
film
capacitor
film capacitor
dielectric
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JP10178684A
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Shin Fukushima
伸 福島
Kazuhiro Eguchi
和弘 江口
Mitsuaki Dewa
光明 出羽
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Original Assignee
Toshiba Corp
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 成膜性にすぐれ結晶化温度が低い導電性ペロ
ブスカイト電極を提供すること。 【解決手段】 ペロブスカイト誘電体薄膜キャパシタ用
の電極2、4用材料ATO3(T=Ru,Ir,Rh,
Pd,Os)のAサイトイオンAを蒸気圧の高いCVD
原料が得られるCa+Baとし、またこれらの強磁性導
電性ペロブスカイトを電極に用いてスピン偏極トンネル
のスピン選択則を利用して極薄膜キャパシタの直接トン
ネルによるリーク電流を低減する。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は半導体記憶装置等に
用いられる薄膜誘電体キャパシタに関する。
【0002】
【従来の技術】記憶保持のための電荷蓄積に強誘電体や
高誘電体キャパシタを用いたLSIメモリが研究されて
いる。ここで用いる誘電体はペロブスカイト構造あるい
はペロブスカイト類縁構造を有する酸化物が多く用いら
れ、電極としては耐酸化性の観点からPtやRu等の貴
金属が検討されている。また電極材料として導電性の酸
化物、とくに誘電体と同じ構造を有する導電性ペロブス
カイトを用いる事により、高い界面整合性や誘電体の結
晶性向上が得られ、誘電率やリーク電流といった初期特
性、また寿命や繰り返し分極反転に伴う疲労特性といっ
た信頼性関連の特性を大幅に向上する事が期待されてい
る。
【0003】さらに、薄膜キャパシタでは電荷蓄積量の
増加のために膜厚を低減する事が必須になる。キャパシ
タ膜厚の低減はリーク電流の上昇を招き、また高誘電率
材料の代表として検討されているSrTiO3,Sr1
−xBaxTiO3(以下BSTOと称する)はSi酸
化膜よりバンドギャップが小さいため本質的にリーク電
流が増加する傾向にある。上記導電性ペロブスカイト電
極を用いる事により高い界面整合性が得られ、界面欠陥
や界面準位に起因するリーク電流を抑制する事ができる
が、さらに薄膜化を行なうにはトンネル電流に起因する
リーク電流をも抑制する必要がある。
【0004】従って1Gビット以降のDRAM開発にあ
たってはリーク電流が増加することなしに薄膜化がおこ
なえる技術が必要になる。
【0005】
【発明が解決しようとする課題】ここで用いる導電性ペ
ロブスカイト電極材料としては(La、Sr)CoO3
やSrRuO3といった物質が一般的であるが、これら
をたとえば有機金属CVD法で成膜する際にはとくにS
r原料の蒸気圧が低いために、能率的な成膜が行ないに
くいといった問題点がある。また良質なSrRuO3膜
を得るためにはたとえばスパッタでは600℃程度の基
板温度が必用であり、この際、キャパシタの下地層であ
るSiやWからなるプラグ上面の酸化が問題となる場合
がある。
【0006】また薄膜化を行なったときのリーク増大に
関しては、リーク電流がいかなる機構によって流れてい
るかを知る必要があるが、発明者らはBSTOと同一の
結晶構造を有し清浄な界面が期待できる導電性ぺロブス
カイトを電極材料として用い、これら上下電極ならびに
BSTO誘電体をエピタキシャル成長を用いて作成した
単結晶薄膜キャパシタにおいては、そのリーク電流が直
接トンネルで記述できることを見出した。実際のBST
Oキャパシタでは電極と誘電体界面に存在する酸素欠損
等に起因する界面準位を介したリーク電流などが大きく
現れる場合も多いが、BSTO薄膜キャパシタのリーケ
ージの基本的な機構はこの直接トンネルであると考えら
れよう。
【0007】かかる状況下で薄膜化を行った場合のリー
ク電流を低減することは、界面準位の発生を抑えて直接
トンネル以外のリークを抑制する以外には、例えば誘電
体の結晶構造を人工的に変化させ、バンドギャップを増
加させることなどが考えられるものの、誘電性を低下さ
せずにこの種の人工的なひずみを得ることは困難であ
る。
【0008】
【課題を解決するための手段】上記問題を解決するため
に発明者らは比較的蒸気圧の高いMOCVD原料が得ら
れるBaとCaをAサイトに持つ導電性酸化物を考案し
た。しかるにBaRuO3はバルクの結晶構造がBaT
iO3などに見られる単純ペロブスカイト構造では無
く、面を共有するRu−O8面体の連続からなる層状ペ
ロブスカイト構造をとる。これを薄膜にした際には、場
合によっては単純ペロブスカイト構造が得られるもの
の、CVDなどの粒子エネルギの小さな成膜方法ではバ
ルクと同じ複雑な結晶構造を取る場合がある。この場
合、一般的な単純ペロブスカイト構造を有する誘電体の
電極としては界面整合が悪いために望ましくない。
【0009】一方CaRuO3は構造的には単純ペロブスカイ
ト構造ではあるが、成膜時に加わる格子変形によって導
電性が悪化する事がある。この現象は導電性ペロブスカ
イトに一般的で、ペロブスカイトのAサイトイオンが小
さい場合には金属伝導を示しにくくなる傾向がある事が
知られている。
【0010】上記事情はBサイトイオンがRuの場合だ
けでなく、Ir,Rh,Pd,Os等他の4d、5d遷
移金属の場合でも同様である。
【0011】発明者らはかかる問題を解決するため上記
2種類のAサイトイオンを混合する事により平均イオン
半径を調整して、単純ペロブスカイト構造の安定化と金
属伝導性の安定化をはかる事を行なった。ここではAサ
イトイオンとしてイオン半径が小さなCaとイオン半径
が大きなBaを用い、この混合比を適当に設定する事で
所望の格子定数を得る事ができ、キャパシタに用いる誘
電体との格子マッチングをはかったり、また適当なミス
マッチを設定して誘電体に格子歪を与えてその特性を改
善する事もできる。ここでAサイトイオンとして上記C
a,Ba以外にもアルカリ土類としてSrを適宜混合す
る事も可能であり、また希土類イオンから適当なイオン
半径のイオンを選んで置換する事も可能である。
【0012】一般にペロブスカイト酸化物やペロブスカ
イト類縁構造を持つ酸化物では、上記アルカリ土類や希
土類で構成されるAサイトイオンのイオン半径は、物質
の融点、分解温度や結晶化温度と言った化学的な特性温
度にも非常に大きな影響を与える事が知られている。特
にこのAに2種類以上のイオンを混合し、それぞれのイ
オン半径が異なる場合には融点や結晶化温度が著しく低
下する事が知られている。本発明になるBa1−xCa
xRuO3等の電極材料もxの値を適当に設定する事に
より、膜の結晶化温度を低減し、より低い成膜温度や後
アニール温度で良好な結晶性を有する電極を作成する事
が可能になる。
【0013】また極薄膜化したキャパシタのリーク電流
の問題に関して、発明者らは鋭意検討を重ねた結果、こ
の種の絶縁体薄膜における直接トンネルを抑制するため
にはトンネル電流のスピン偏極性を用いることによって
リーク電流を大幅に低減することが可能であることを見
出した。このためには上下電極に有限のスピン偏極率を
有する磁性体を用い、上下電極の磁化方向を反対向きに
設定しておけばよい。
【0014】薄い絶縁膜のリーク電流が直接トンネルで
記述される場合、その電極に有限のスピン偏極率を有す
る磁性金属を用い、その磁化方向を強磁性結合(F)、
反強磁性結合(AF)とした場合のリーク電流の変化は dR/RF =(RAF−RF )/RF =2P2 /(1−P
2 ) ここで dR:スピン偏極トンネルによる抵抗変化 RF :強磁性結合状態の実質抵抗値 RAF:反強磁性結合状態の実質抵抗値 P:電極材料のスピン偏極率 である。
【0015】この式から分かるように有限のスピン偏極
率を有する磁性金属を電極材料に用い、上下電極の磁化
方向を反強磁性結合状態にする事でリーク電流を低減す
るができる。非磁性金属を電極に用いた場合はスピン偏
極率P=0に相当しこのような効果は期待できない。
【0016】かかる効果は各種の誘電体材料を用いた薄
膜キャパシタあるいはそれを有する半導体メモリに有効
であり、従来より用いられてきたシリコン酸化物やタン
タル酸化物、あるいはSrTiO3,BaTiO3、B
a1―xSrxTiO3などの高誘電体材料、またPZ
TやBi−Sr―Ta―Oなどの強誘電体材料でも同様
の効果が期待できる。この効果はキャパシタのリークを
制御する事ができる事からDRAMのエンドュランス特
性を改善するほか、常誘電体キャパシタのみならず強誘
電体キャパシタの劣化や疲労特性を改善する効果もあ
る。
【0017】さらに外部から与えた磁場でキャパシタの
リークを制御する事ができる事から単に上記特性の改善
を行なうだけでなく、積極的に各キャパシタに磁場を与
えてトンネル電流を変化させ、多値記憶や演算等を行な
う新規デバイスに用いる事もできる。
【0018】このような有限のスピン偏極率を持つ磁性
金属としては鉄、ニッケル、コバルト、またその合金で
あるパーマロイなどがあげられる。また希土類―アルカ
リ土類―Mn−Oからなるペロブスカイト酸化物は原理
上P=1に及ぶ大きなスピン偏極率を有することから上
記リーク電流の低減に大きな効果が期待できる。同様に
磁性を有する導電性ペロブスカイトSrRuO3やSr
1−xBaxRuO3、希土類―アルカリ土類―Co−
Oなどもこの種のキャパシタの電極材料として用いる事
ができる。さらに本発明になるBa1−xCaxRuO
3はその両端の端組成CaRuO3ならびにBaRuO
3はそれぞれ反強磁性体やキュリー点が非常に低い強磁
性体であるが、発明者らはこの系においてXが0.3〜
0.8の範囲でキュリー点が高い強磁性を示す事を見出
した。この材料は上述のようにCVDやスパッタでの成
膜性にも優れ、非常に良好なモフォロジを持つ電極を作
成する事が可能で、またBSTO誘電体と格子定数のマ
ッチングも良好なものが得られる事から、界面準位の発
生が無くため、トンネル電流以外のリーク電流を抑制
し、かつ直接トンネルによるリークをスピン偏極トンネ
ルのスピン選択則を用いて低減する極めて有効な電極材
料とする事ができる。ここでBサイトイオンとして他の
3d、4d、5d遷移金属を用いた場合においても、A
サイトイオンを希土類やアルカリ土類から適当に選び、
平均荷数や平均イオン半径を調整して適切な強磁性とス
ピン偏極率を有する電極材料を作成する事ができる。
【0019】この種のキャパシタをDRAMなどの半導
体デバイスに組み込む場合、上下電極の磁化方向を反強
磁性結合状態に保持する必要がある。上記磁性体はすべ
ていわゆる軟磁性体であり、磁化方向を保持するために
は外部磁化が必用だからである。このための手段として
上部電極の上方、あるいは下部電極の下方、もしくはそ
の両方に有限の保磁力を有する導電性材料を積層して磁
化方向を固着することが必要になる場合がある。、特に
上記導電性ペロブスカイトを電極材料に用いる際には、
酸化物材料をこの固着層として用いると、高い界面整合
性が得られて良好な特性が得られる。たとえば不純物を
ドープして導電性をました各種フェライトやマグネタイ
トなどはSrRuO3などとエピタキシャル成長させる
事も可能であるため特に望ましい。
【0020】またこれらのキャパシタを作成する上で各
層をエピタキシャル成長させた単結晶膜で作成する事は
特に望ましい。エピタキシャル成長によって人為的な格
子歪みを誘電体膜に与え得る事により誘電率の向上や強
誘電性の発現が得られる事はもとより、上記磁性材料も
適切な格子歪みによってキュリー温度やスピン偏極率等
の磁気特性を最適化する事が可能である。
【0021】したがって本発明になる、キャパシタに蓄
積した電荷による情報記憶を行なう半導体メモリにおい
て、キャパシタの電極材料として有限のスピン分極率を
有する磁性体を用いスピン偏極トンネル電流が対抗する
電極が反対方向に磁化したときに減少すること事をもち
いリーク電流を低減したことを特徴とする薄膜キャパシ
タでは、以下の誘電体、電極材料等の組み合わせが可能
である。
【0022】・誘電体材料としてペロブスカイト酸化物
からなる物質を用い、電極材料として磁性を有する導電
性ペロブスカイトを用いる事。
【0023】またこの薄膜キャパシタにおいて電極材料
としてRE1-x AEx MnO3(REは希土類から選ば
れた少なくとも一種、AEはアルカリ土類から選ばれた
少なくとも一種)を用いる事。
【0024】・電極材料としてBa1−xCaxTO3
(TはRu,Ir,Rh,Pd,Osから選ばれた少な
くとも一種)を用いる事。
【0025】電極材料として鉄、ニッケル、コバルトあ
るいはその合金からなる磁性体を用いる事。
【0026】・上下電極の磁化方向を反転させるための
磁場発生機構として保磁力を有する磁性層を上部電極の
上方ないしは下部電極の下方に積層した事。
【0027】
【発明の実施の形態】以下本発明の実施形態を実施例に
より詳細に説明する。
【0028】
【実施例】実施例1 CVD原料としてBa(THD)2、Ca(THD)2、Ru(THD)3を
用いてTEOS/Si基板上にBa0.5Ca0.5R
uO3膜を堆積した。比較例としてSr(THD)2、Ru(TH
D)3を用いてSrRuO3膜を同様の条件で作成した。
成膜温度460℃における成膜レートは実施例で50A/
min であるのに対し比較例では10A/min という低い成膜
レートとなった。これはSr原料の原料蒸気圧が低く、
原料供給量を増加させる事ができないためである。
【0029】また作成した膜のXRD、電気抵抗測定か
ら膜の結晶性を評価した。成膜温度460度においては
Ba0.5Ca0.5RuO3膜がペロブスカイト構造
のXRDピークを示し、膜の電気抵抗率も700μohmc
m という低い値を示すのに対し、SrRuO3膜はアズ
デポではXRDピークが観測されない非晶質膜であり、
電気抵抗率も300mohmcmと高い値を示した。
【0030】実施例2 実施例1と同様の成膜を成膜温度410℃で行なったと
ころ、実施例のBCRO、比較例のSRO両者の非晶質
膜が得られた。これを窒素中430℃、460℃、50
0℃で5分間の熱処理を行なったところ、BCROでは
いずれも低抵抗の結晶質膜が得られ、比抵抗はそれぞれ
900、850、750μohmcmをしめしたが、S
ROでは結晶質の膜は得られず、いずれの場合も10m
ohmcm以上の比抵抗を示した。
【0031】実施例3 実施例1と同様の成膜をCVD原料としてBa(THD)2、
Ca(THD)2、Ir(THD)3を用いてTEOS/Si基板上
にBa0.5Ca0.5IrO3膜を堆積した。比較例
としてSr(THD)2、Ir(THD)3を用いてSrRuO3膜
を同様の条件で作成した。成膜温度460℃における成
膜レートは実施例で50A/min であるのに対し比較例で
は10A/min という低い成膜レートとなった。これはSr
原料の原料蒸気圧が低く、原料供給量を増加させる事が
できないためである。
【0032】また作成した膜のXRD、電気抵抗測定か
ら膜の結晶性を評価した。成膜温度460度においては
Ba0.5Ca0.5IrO3膜がペロブスカイト構造
のXRDピークを示し、膜の電気抵抗率も700μohmc
m という低い値を示すのに対し、SrIrO3膜はアズ
デポではXRDピークが観測されない非晶質膜であり、
電気抵抗率も300mohmcmと高い値を示した。
【0033】実施例4 実施例1と同様の成膜をCVD原料としてBa(THD)2、
Ca(THD)2、La(THD)3、Rh(THD)3を用いてT
EOS/Si基板上にBa0.5Ca0.2La0.3
RhO3膜を堆積した。成膜温度460℃における成膜
レートはBCLRhOで50A/min であった。
【0034】また作成した膜のXRD、電気抵抗測定か
ら膜の結晶性を評価した。成膜温度460度においては
Ba0.5Ca0.2La0.3RhO3膜がペロブス
カイト構造のXRDピークを示し、膜の電気抵抗率も7
00μohmcm という低い値を示す事を確認した。
【0035】実施例5 また実施例4と同様の条件でSr(THD)2、La(TH
D)3、Rh(THD)3を用いてSr0.7La0.3RhO
3膜を作成した。成膜レートは20A/min であり、、S
LRhO膜はアズデポではXRDピークが観測されない
非晶質膜であるが、この膜を500℃で熱処理する事に
より電気抵抗率800μohmcmの電極膜を得た。
【0036】実施例6 実施例1と同様の成膜をCVD原料としてBa(THD)2、
Ca(THD)2、Os(THD)3を用いてTEOS/Si基板上
にBa0.5Ca0.5OsO3膜を堆積した。成膜温
度460℃における成膜レートはBCLRhOで50A/
min であった。
【0037】また作成した膜のXRD、電気抵抗測定か
ら膜の結晶性を評価した。成膜温度460度においては
Ba0.5Ca0.5OsO3膜がペロブスカイト構造
のXRDピークを示し、膜の電気抵抗率も700μohmc
m という低い値を示す事を確認した。
【0038】実施例7 実施例1と同様の成膜をCVD原料としてBa(THD)2、
Ca(THD)2、Sr(THD)2、Ru(THD)3を用いてT
EOS/Si基板上にBa0.2Ca0.7Sr0.1
RuO3膜を堆積した。成膜温度460℃における成膜
レートは50A/min であった。
【0039】また作成した膜のXRD、電気抵抗測定か
ら膜の結晶性を評価した。成膜温度460度においては
Ba0.2Ca0.7Sr0.1RuO3膜がペロブス
カイト構造のXRDピークを示し、膜の電気抵抗率も7
00μohmcm という低い値を示す事を確認した。
【0040】実施例8 STO基板上にスパッタを用いて下部電極としてLa
0.7Sr0.3MnO3(300A)、誘電体層とし
てBa0.2Sr0.8TiO3(200A)、上部電
極としてLa0.7Sr0.3MnO3(300A)を
エピタキシャル成長させた。上部電極はRIEによって
20ミクロンx20ミクロンに加工し、試験用キャパシ
タを作成した。このキャパシタのリーク電流を零磁場な
らびに5エルステッドの磁場中(Hは基板面に平行)で
測定した。
【0041】比較例として上下電極にSrRuO3を用
いた同様なキャパシタを作成し、同様な測定を行なっ
た。これらの結果を第1図に示す。
【0042】実施例9 STO基板上にスパッタを用いて下部電極としてLa
0.7Sr0.3MnO3(300A)、誘電体層とし
てBa0.2Sr0.8TiO3(200A)、上部電
極としてLa0.7Sr0.3MnO3(300A)を
エピタキシャル成長させた。さらにこの上部に磁化固着
層としてFe3O4(1000A)を同じくスパッタで
作成した。上部電極ならびに固着層をRIEによって2
0ミクロンx20ミクロンに加工し、試験用キャパシタ
を作成した(第2図)。このキャパシタを500ガウス
磁場中(Hは基板面に平行)400℃で熱処理し磁場中
で冷却する事により固着層に面内1軸磁化を与えた。こ
の状態で零磁場中でも上下電極は反強磁性結合(反平
行)状態を示している事を磁化測定で確認した。
【0043】このキャパシタのリーク電流を測定した結
果、実施例1に示したキャパシタと同等の低いリーク電
流が選られ、外部磁界の付与無しにスピン偏極特性を用
いてリーク電流の低減がなし得る事が分かった。
【0044】実施例10 STO基板上にスパッタを用いて下部電極としてBa
0.5Ca0.5RuO3(300A)、誘電体層とし
てBa0.2Sr0.8TiO3(200A)、上部電
極としてBa0.5Ca0.5RuO3(300A)を
エピタキシャル成長させた。さらにこの上部に磁化固着
層としてFe3O4(1000A)を同じくスパッタで
作成した。上部電極ならびに固着層をRIEによって2
0ミクロンx20ミクロンに加工し、試験用キャパシタ
を作成した(第2図)。このキャパシタを500ガウス
磁場中(Hは基板面に平行)400℃で熱処理し磁場中
で冷却する事により固着層に面内1軸磁化を与えた。こ
の状態で零磁場中でも上下電極は反強磁性結合(反平
行)状態を示している事を磁化測定で確認した。
【0045】このキャパシタのリーク電流を測定した結
果、実施例8に示したキャパシタと同等の低いリーク電
流が選られ、外部磁界の付与無しにスピン偏極特性を用
いてリーク電流の低減がなし得る事が分かった。
【0046】
【発明の効果】以上説明したように本発明になる薄膜キ
ャパシタでは、蒸気圧の高いCVD原料を用いる事によ
り均質で特性の優れた導電性ペロブスカイト酸化物電極
膜を容易にCVDで成膜する事ができる。
【0047】また有限のスピン偏極率を持つ磁性体を電
極材料として用いる事により、キャパシタ薄膜化に伴う
リーク電流の増大を有効に低減する事ができる。この場
合この磁性電極に強磁性導電性ペロブスカイトを用いる
事によりさらにこの効果を有効に得る事ができる。
【図面の簡単な説明】
【図1】実施例8ならびに比較例1のキャパシタにおけ
るリーク電流特性を示す図である。
【図2】実施例10のキャパシタ構造模式図である。
【符号の説明】
図中1はSTO基板、2は下部電極、3は誘電体、4は
上部電極、5は磁化固着層を示す。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 出羽 光明 神奈川県横浜市磯子区新杉田町8番地 株 式会社東芝横浜事業所内 Fターム(参考) 5E082 AB03 BB10 BC14 EE05 EE27 EE37 FF05 FG03 FG27 FG42 LL02 MM09

Claims (5)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 ペロブスカイトあるいはペロブスカイト
    類縁構造を有する誘電体を用いる薄膜キャパシタにおい
    てその電極材料としてBa1−xCaxTO3(TはR
    u,Ir,Rh,Pd,Osから選ばれた少なくとも一
    種)を用いる事を特徴とする薄膜キャパシタ。
  2. 【請求項2】 ペロブスカイトあるいはペロブスカイト
    類縁構造を有する誘電体を用いる薄膜キャパシタにおい
    てその電極材料としてATO3(AはBa,Caおよび
    希土類元素から選ばれた少なくとも一種、TはRu,I
    r,Rh,Pd,Osから選ばれた少なくとも一種)を
    用いる事を特徴とする薄膜キャパシタ。
  3. 【請求項3】 ペロブスカイトあるいはペロブスカイト
    類縁構造を有する誘電体を用いる薄膜キャパシタにおい
    てその電極材料としてSr1−x−yBaxCayTO
    3(0<x<1、0<Y<1、TはRu,Ir,Rh,
    Pd,Osから選ばれた少なくとも一種)を用いる事を
    特徴とする薄膜キャパシタ。
  4. 【請求項4】 ペロブスカイトあるいはペロブスカイト
    類縁構造を有する誘電体を用いる薄膜キャパシタにおい
    てその電極材料としてSr1−x−yBaxCayRu
    O3(x>=0、Y>=0.6)を用いる事を特徴とす
    る薄膜キャパシタ。
  5. 【請求項5】 キャパシタに蓄積した電荷による情報記
    憶を行なう半導体メモリにおいて、キャパシタの電極材
    料として有限のスピン分極率を有する磁性体を用いスピ
    ン偏極トンネル電流が対抗する電極が反対方向に磁化し
    たときに減少すること事をもちいリーク電流を低減した
    ことを特徴とする薄膜キャパシタ。
JP10178684A 1998-06-25 1998-06-25 薄膜キャパシタ Pending JP2000012381A (ja)

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