JPH10251377A - 封止用成形材料及び電子部品 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】短時間低温加熱でタックフリーとなり、かつ被
着体との接着性、靭性、耐湿信頼性に優れた硬化物を与
える、封止用成形材料を提供する。 【解決手段】エポキシ樹脂、フェノキシ樹脂とカルボキ
シル基含有ブタジエン系エラストマーを反応して得た樹
脂、エポキシ樹脂の硬化剤、フェノキシ樹脂の硬化剤、
無機充填剤、沸点１２０〜２４０℃の有機溶剤を必須成
分として含有してなる封止用成形材料。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する利用分野】本発明は、低弾性、強靭性か
つ被着体との接着性に優れた硬化物を与える半導体チッ
プ、トランジスタ、ダイオード、コンデンサーなどの素
子の封止に好適な成形材料及びその成形材料で素子を封
止した電子部品に関する。

【０００２】

【従来の技術】液晶テレビ、ワープロ、パソコン、ＩＣ
カード、電子手帳などの電子機器の小型、薄型化に伴
い、ＩＣパッケージをより小型化、薄型化する要求が増
加している。この要求を満たすために、ＴＣＰ（Ｔａｐ
ｅ Ｃａｒｒｉｅｒ Ｐａｃｋａｇｅ）、ＣＯＢ（Ｃｈ
ｉｐ ｏｎ Ｂｏａｒｄ）、ＣＯＧ（Ｃｈｉｐ ｏｎ
Ｇｌａｓｓ）、ＭＣＭ（Ｍｕｌｔｉ Ｃｈｉｐ Ｍｏｄ
ｕｌｅ）等のベアチップ実装分野において、液状封止材
を用いたＩＣチップの封止が行われており、既に、ＬＣ
Ｄパネルの駆動ＩＣは液状封止材を用いたＴＣＰが主流
になっている。このＴＣＰは、順番にボンディング、樹
脂封止、プレキュア、マーク印刷、テープ巻取り、ポス
トキュア、検査の工程を経て組み立てられる。ここでプ
レキュア後の樹脂の状態としては、テープ巻取り時に封
止樹脂が流動せず、マーク印刷ができるように樹脂表面
がべとつかない（タックフリー）よう膜化することが必
要である。液状封止材には溶剤タイプと無溶剤タイプが
あり、特に溶剤タイプは、材料選択の幅が広い、粘度調
整が容易で低粘度化できる、無機充填剤の高充填化が容
易、加熱により粘度が増加するので形状保持性が良好な
どの特長を有していることから、ＴＣＰに広く使用され
ている。しかし、この溶剤タイプの材料でプレキュア時
間を短くするために高温で急激に加熱乾燥を行った場
合、溶剤が急激に揮発したり、揮発の際に溶剤量が減少
することにより樹脂の粘度が急激に上昇して樹脂を塗布
する際に巻き込んだ空気が硬化過程で抜けたりして、ピ
ンホール状の跡（ボイド）を形成しやすい問題がある。
このボイドを減少させるために、低温から温度を徐々に
上げながら長時間加熱し溶剤を揮発させるステップキュ
ア（多段階硬化）を行う必要があり、装置条件が複雑に
なると共に、プレキュア時間が長くなるためにＴＣＰ組
立てプロセスの中でプレキュア工程が律速となってい
る。このＴＣＰは、ＬＣＤやその他関連製品の成長と共
に、今後急激に需要が増加することが予想されている。
したがって、ＴＣＰの高生産性を可能にするためには、
ボイドのない状態でタックフリーを満たしながら、プレ
キュア時間が短縮できることが要求される。また、基材
にフィルムテープを用いているＴＣＰは、折り曲げ実装
が可能なことが大きな特徴であり、この場合、テープの
折り曲げ時に封止材には張力が働く。そのため封止材に
は強靱性及びフィルムテープとの高接着性が要求され
る。

【０００３】封止材には、電気的特性、耐熱性、接着性
等において総合的に優れているエポキシ樹脂が広く一般
に用いられている。液状エポキシ樹脂を主成分とした溶
剤タイプでは、プレキュアによる膜化は液状樹脂の硬化
反応に依存するため、加熱時間が短い未硬化の状態では
タックフリーを満たすことが困難である。一方、硬化物
の接着性を鑑みると硬化時の残留応力を低くする必要が
あり、できるだけ低い温度でプレキュアすることが好ま
しいが、この液状エポキシ樹脂を主成分とした溶剤タイ
プでは低温加熱でタックフリーを満たすことが非常に困
難である。また、液状エポキシ樹脂の他に低分子量の固
形エポキシ樹脂を組成に加えたものでも、低分子量の固
形エポキシ樹脂は膜形成性に劣るために、短時間加熱で
はタックフリーの状態になりずらく、特に、低温加熱で
はタックフリーを満たすことが困難となる。このような
タックフリー性については、従来塗料分野において、高
分子量の樹脂を添加することにより乾燥性を高めて膜形
成性を向上させることにより改善させることが知られて
おり、例えば、高分子量のアクリルポリオール、ポリエ
ステルポリオール、エポキシポリオールをポリイソシア
ネートと反応させるウレタン樹脂塗料やエポキシ樹脂塗
料等が実用化されている。特公平７−３０２８４号公報
では、水酸基含有高分子量樹脂とブロックイソシアネー
トからなる常温乾燥性を有する焼付塗料組成物が記載さ
れている。

【０００４】一方、エポキシ樹脂硬化物は一般に弾性率
が高く、固くてもろい欠点を有し、剥離強度などの接着
性も低下する。このため、古くから反応性エラストマー
でエポキシ樹脂を変性し強靱性、可とう性を付与すると
共に、内部応力を緩和する試みが行われている。例え
ば、日本接着協会誌第１６巻、第７号、第２７１〜２７
７頁（１９８０年）や日本接着協会誌第１７巻、第５
号、第１９２〜２００頁（１９８１年）には、ビスフェ
ノール型エポキシ樹脂（分子量３８０，エピコート８２
８）と末端カルボキシル基を有するポリブタジエンまた
はブタジエン−アクリロニトリル共重合体とのブレンド
の加熱硬化物は伸び、衝撃強さ、剥離強度が向上するこ
とが示されている。日本接着協会誌第１７巻、第１２
号、第５０７〜５１３頁（１９８１年）には、ビスフェ
ノール型エポキシ樹脂（分子量３８０，エピコート８２
８）と末端カルボキシル基を有するポリブタジエンのブ
レンドの加熱硬化物は内部応力が低下することが示され
ている。また、特公昭６３−６００６７号公報では、同
様に液状のエポキシ樹脂（分子量３８０，エピコート８
２８）に末端カルボキシル基を有する液状のブタジエン
−アクリロニトリル共重合体を１０〜４０ＰＨＲブレン
ドしたＩＣ封止用樹脂組成物が開示されている。末端カ
ルボキシル基を有するポリブタジエン系エラストマーで
エポキシ樹脂を変性する方法としては、上記の単なるブ
レンドではなく、硬化反応前にあらかじめエポキシ樹脂
と末端カルボキシル基を有するポリブタジエン系エラス
トマーとを、プレリアクションさせておく方法も行われ
ている。このプレリアクションについては、第３０回熱
硬化性樹脂講演討論会、第１３〜１６頁（１９８０
年）、第３１回熱硬化性樹脂講演討論会、第６９〜７２
頁（１９８０年）、Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｏｌｙｍ．Ｓｃ
ｉ．，第２６巻、第９０７〜９１９頁（１９８１年）及
び第２２回接着研究発表会、第７８〜７９頁（１９８４
年）などに詳細に示されており、主にエポキシ当量の小
さな値を有するエポキシ樹脂の変性が行われてきた（接
着，第３２巻，第１１号，第１６〜１８頁（１９８８
年））。この中で第２２回接着研究発表会、第７８〜７
９頁（１９８４年）では、末端カルボキシル基を有する
ブタジエン−アクリロニトリル共重合体で変性（プレリ
アクション）したエポキシ樹脂（エピコート８２８，分
子量３８０，エポキシ当量約１８４〜１９４）の硬化物
は剥離強度、引張りせん断強度が向上することが示され
ている。また、特開昭６１−２８７９５２号公報では、
応力緩和剤として、同様の末端カルボキシル基を有する
ブタジエン−アクリロニトリル共重合体で変性（プレリ
アクション）した液状エポキシ樹脂を有するＩＣ封止用
樹脂組成物が開示されている。

【０００５】内部応力を低下する別な方法としては、鎖
状ポリマーの緩和を利用する方法がある。日本接着協会
誌第２２巻、第５号、第２５５〜２６１頁（１９８６
年）には、鎖状ポリマーとして用いたフェノキシ樹脂
を、ビスフェノール型エポキシ樹脂（分子量３８０，エ
ピコート８２８）に添加すると、硬化物の内部応力が低
下することが示されている。このフェノキシ樹脂は高分
子量（一般には２００００以上）の熱可塑性の芳香族系
ポリエーテル樹脂の一つであり、低分子量（一般には５
０００以下）の熱硬化性のエポキシ樹脂と異なる、独立
したユニークな樹脂として分類されている（プラスチッ
クハンドブック，第４９９〜５０１頁，１９８６年発
行，朝倉書店発行）。特開昭６１−２２８０６０号公報
では、カルボキシル基を有するブタジエン−アクリロニ
トリル共重合体で変性（プレリアクション）したエポキ
シ樹脂、フェノキシ樹脂及び硬化剤からなるエポキシ樹
脂組成物が開示されている。特開平２−１４７６１８号
公報では、液状エポキシ樹脂及びフェノキシ樹脂を硬化
するための硬化剤として、ブロックイソシアネート及び
／又はジシアンジアミドの微粉末を用いた樹脂組成物が
示されている。

【０００６】

【発明が解決しようとする課題】特公平７−３０２８４
号公報記載の組成物では、低分子量エポキシ樹脂（一般
には５０００以下）を含んでおらず、ポリイミドテープ
に対して十分な接着強度（剥離強度）を得ることができ
ない。特公昭６３−６００６７号公報及び特開昭６１−
２８７９５２号公報に記載されている、末端カルボキシ
ル基を有するブタジエン−アクリロニトリル共重合体で
変性したエポキシ樹脂だけでは、被着体、特にＴＣＰの
基材であるポリイミドテープに対して十分な接着強度
（剥離強度）を得ることができない。特開昭６１−２２
８０６０号公報に記載されている、カルボキシル基を有
するブタジエン−アクリロニトリル共重合体で変性した
エポキシ樹脂とフェノキシ樹脂だけでは、同様にポリイ
ミドテープに対して十分な接着強度（剥離強度）を得る
ことができない。特開昭６１−２２８０６０号公報に記
載されている、カルボキシル基を有するブタジエン−ア
クリロニトリル共重合体で変性したエポキシ樹脂とフェ
ノキシ樹脂だけでは、同様にポリイミドテープに対して
十分な接着強度（剥離強度）を得ることができない。特
開平２−１４７６１８号公報記載の樹脂組成物では、ポ
リイミドテープに対して十分な接着強度（剥離強度）を
得ることができない。また、この組成物の粘度は、粉末
状のフェノキシ樹脂を用いて加熱溶融することにより樹
脂混合を行っているために、５０℃で２０００〜２００
００ポアズと非常に高い。このため、無機充填剤を添加
した場合には粘度がより一層増加し、液状封止材に適用
することは著しく困難である。

【０００７】したがって、このような焼付塗料組成物や
シール用接着剤を、このままＴＣＰ用液状封止材などの
半導体分野に適用することは困難であり、短時間加熱で
タックフリー性に優れ、かつ靱性、接着性の面で封止用
成形材料の特性を満たす材料設計を行うことが、大きな
課題となっている。

【０００８】

【課題を解決するための手段】本発明者らは、半導体分
野のＴＣＰ用液状封止材として要求される樹脂特性にお
ける、上記した問題を解決するために鋭意検討を行った
結果、フェノキシ樹脂とカルボキシル基含有ブタジエン
系エラストマーを反応した樹脂及び特定の沸点を持つ有
機溶剤を用いることにより、ステップキュアを行わず
に、タックフリーを満たすことが可能で、かつ硬化物が
強靱性、フィルムテープとの接着性に優れる封止用成形
材料が得られることを見い出して、本発明に至った。す
なわち、本発明は、（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）フェノ
キシ樹脂とカルボキシル基含有ブタジエン系エラストマ
ーを反応して得た樹脂、（Ｃ）エポキシ樹脂の硬化剤、
（Ｄ）フェノキシ樹脂の硬化剤、（Ｅ）無機充填剤、
（Ｆ）有機溶剤を必須成分として含有し、（Ｆ）成分の
有機溶剤の沸点が１２０℃〜２４０℃であることを特徴
とする封止用成形材料、及びこの成形材料で素子を封止
して得られる電子部品である。

【０００９】

【発明の実施の形態】本発明において用いられる（Ａ）
成分のエポキシ樹脂としては、分子中に２個以上のエポ
キシ基を有する化合物であり、例えば、ビスフェノール
Ａ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、
ビスフェノールＡＤ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ
型エポキシ樹脂及びこれらのアルキレンオキサイド付加
物、ハロゲン化物、水素添加物、これらのフェノール骨
格の芳香環に直鎖アルキル基、分枝アルキル基、アリー
ル基、メチロール基、アリル基、環状脂肪族基、ハロゲ
ン、ニトロ基を導入したもの、これらのビスフェノール
骨格の真中にある炭素原子に直鎖アルキル基、分枝アル
キル基、アリル基、置換基のついたアリル基、環状脂肪
族基、アルコキシカルボニル基を導入したもの、フェノ
ールノボラック型エポキシ樹脂、ο−クレゾールノボラ
ック型エポキシ樹脂をはじめとするフェノール類とアル
デヒド類のノボラック樹脂をエポキシ化したもの、ジア
ミノジフェニルメタン、メタキシレンジアミン、ジアミ
ノメチルシクロヘキサン、イソシアヌル酸などのポリア
ミンとエピクロルヒドリンとの反応によって得られるグ
リシジルアミン型エポキシ樹脂、トリフェニルグリシジ
ルエーテルエタン、テトラフェニルグリシジルエーテル
エタンなどのグリシジルエーテル型エポキシ樹脂、フタ
ル酸ジグリシジルエステル、テトラヒドロフタル酸ジグ
リシジルエステル、ヘキサヒドロフタル酸ジグリシジル
エステル、重合脂肪酸ポリグリシジルエステルをはじめ
とする、カルボン酸とエピクロルヒドリンとの反応によ
って得られるグリシジルエステル型エポキシ樹脂、シク
ロヘキセン環の二重結合を過酢酸などで酸化してエポキ
シ化した環状脂肪族エポキシ樹脂、オレフィン結合を過
酢酸などで酸化して得られる線状脂肪族エポキシ樹脂、
ジグリシジルヒダトイン、グリシジルグリシドオキシア
ルキルヒダトインなどのヒダトイン環をグリシジル化し
たヒダントイン型エポキシ樹脂、ポリサルファイド骨格
を有するポリサルファイド変性エポキシ樹脂、その他の
特殊な市販エポキシ樹脂として、ビフェニル型エポキシ
樹脂（油化シェル社製ＹＸ−４０００Ｈ）、商品名Ｅ−
ＸＬ−３Ｌ，Ｅ−ＯＣＸ−３Ｌ，ＳＰＩ−ＤＧ（三井東
圧社製）、商品名ＥＸＡ−７２００，ＥＸＡ−４７５
０，ＥＸＡ−４７００，ＨＰ−４０３２（大日本インキ
社製）、商品名ＥＰＰＮ−５０２，ＮＣ−７０００（日
本化薬社製）、商品名ＥＳＮ−１７５，ＥＳＮ−３７
５，ＥＳＬＶ−８０ＸＹ，ＥＳＬＶ−９０ＣＲ，ＥＳＬ
Ｖ−１２０ＴＥ，ＥＳＬＶ−８０ＤＥ（新日鉄化学社
製）などが用いられる。これらエポキシ樹脂の重量平均
分子量は５０００以下であり、特に３０００以下が好ま
しい。また、これらエポキシ樹脂の純度、特に加水分解
性塩素量はＩＣなど素子上のアルミ配線腐食に関わるた
め少ない方がよく、全塩素量は１０００ｐｐｍ以下、好
ましくは８００ｐｐｍ以下、加水分解性塩素量は５００
ｐｐｍ以下、好ましくは３００ｐｐｍ以下のものが好適
に用いられる。ここで、加水分解性塩素量とは試料のエ
ポキシ樹脂１ｇをジオキサン３０ｍｌに溶解し、１Ｎ−
ＫＯＨメタノール溶液５ｍｌを添加して３０分間還流
後、電位差滴定により求めた値を尺度としたものであ
る。これらのエポキシ樹脂は単独で又は２種以上を組み
合わせて使用することができる。

【００１０】本発明において用いられる（Ｂ）成分のフ
ェノキシ樹脂とカルボキシル基含有ブタジエン系エラス
トマーを反応して得た樹脂における、反応前のフェノキ
シ樹脂は、二官能フェノール類とエピハロヒドリンを高
分子量まで反応させるか、又は二官能エポキシ樹脂と二
官能フェノール類を重付加反応させることにより得られ
る樹脂である。前者の具体例としては、二官能フェノー
ル類１モルとエピハロヒドリン０．９８５〜１．０１５
モルとをアルカリ金属水酸化物の存在下で、非反応性溶
媒中で４０〜１２０℃の温度で反応させることにより得
られ、エピハロヒドリンとしては、エピクロルヒドリ
ン、エピブロムヒドリン、エピヨードヒドリンなどが使
用できる。また後者では、樹脂の機械的特性や熱的特性
の点から、特に二官能エポキシ樹脂と二官能フェノール
類の配合当量比をエポキシ基／フェノール水酸基＝１／
０．９〜１．１とし、アルカリ金属化合物、有機リン系
化合物、環状アミン系化合物等の触媒の存在下で、沸点
が１２０℃以上のアミド系、ケトン系、アルコール系等
の溶媒中で、反応固形分濃度が５０重量％以下で５０〜
２００℃で加熱して重付加反応させて得たものが好まし
い。二官能エポキシ樹脂としては、ビスフェノールＡ型
エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビス
フェノールＡＤ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エ
ポキシ樹脂及びこれらのアルキレンオキサイド付加物、
ハロゲン化物（テトラブロモビスフェノール型エポキシ
樹脂等）、水素添加物、さらに脂環式エポキシ樹脂、脂
肪族鎖状エポキシ樹脂及びこれらのハロゲン化物、水素
添加物などがある。これら化合物の分子量はどのような
ものでもよく、特に二官能フェノール類と反応させる場
合はできるだけ高純度のものが好ましい。これらの化合
物は何種類かを併用することができる。

【００１１】二官能フェノール類は、二個のフェノール
性水酸基をもつ化合物であればどのようなものでもよ
く、例えば、（１）単環二官能フェノール類としてハイ
ドロキノン、２−ブロモハイドロキノン、レゾルシノー
ル、カテコールなどや、（２）多環二官能フェノール類
としてビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、ビスフェ
ノールＡＤ、ビスフェノールＳ等のビスフェノール類；
４，４’−ジヒドロキシビフェニルなどのジヒドロキシ
ビフェニル類；ビス（４−ヒドロキシフェニル）エーテ
ルなどのジヒドロキシフェニルエーテル類及びこれらの
フェノール骨格の芳香環に直鎖アルキル基、分枝アルキ
ル基、アリール基、メチロール基、アリル基、環状脂肪
族基、ハロゲン（テトラブロモビスフェノールＡ等）、
ニトロ基を導入したもの；これらのビスフェノール骨格
の真中にある炭素原子に直鎖アルキル基、分枝アルキル
基、アリル基、置換基のついたアリル基、環状脂肪族
基、アルコキシカルボニル基を導入したものなどが使用
できる。

【００１２】上記の多環二官能フェノール類には、４，
４’−（１−メチルエチリデン）ビス［２−メチルフェ
ノール］、４，４’−メチレンビス［２−メチルフェノ
ール］、４，４’−（１−メチルエチリデン）ビス［２
−（１−メチルエチル）フェノール］、４，４’−（１
−メチルエチリデン）ビス［２−（１，１−メチルプロ
ピル）フェノール］、４，４’−（１−メチルエチリデ
ン）ビス［２−（１，１−ジメチルエチル）フェノー
ル］、テトラメチルビスフェノールＡ、テトラメチルビ
スフェノールＦ、４，４’−メチレンビス［２，６−ビ
ス（１，１−ジメチルエチル）フェノール］、４，４’
−（１−メチルエチリデン）ビス［２，６−ジ（１，１
−ジメチルエチル）フェノール］、４，４’−（１−メ
チルエチリデン）ビス［２−（２−プロペニル）フェノ
ール］、４，４’−メチレンビス［２−（２−プロペニ
ル）フェノール］、４，４’−（１−メチルエチリデ
ン）ビス［２−（１−フェニルエチル）フェノール］、
３，３’−ジメチル［１，１’−ビフェニル］−４，
４’−ジオール、３，３’，５，５’−テトラメチル−
［１，１’−ビフェニル］−４，４’−ジオール、３，
３’，５，５’−テトラ−ｔ−ブチル−［１，１’−ビ
フェニル］−４，４’−ジオール、３，３’−ビス（２
−プロペニル）−［１，１’−ビフェニル］−４，４’
−ジオール、４，４’−（１−メチルエチリデン）ビス
［２−メチル−６−ヒドロキシメチルフェノール］、テ
トラメチロールビスフェノールＡ、３，３’，５，５’
−テトラキス（ヒドロキシメチル）−（１，１’−ビフ
ェニル）−４，４’−ジオール、４，４’−（１−メチ
ルエチリデン）ビス［２−フェニルフェノール］、４，
４’−（１−メチルエチリデン）ビス［２−シクロヘキ
シルフェノール］、４，４’−メチレンビス（２−シク
ロヘキシル−５−メチルフェノール）、４，４’−（１
−メチルプロピリデン）ビスフェノール、４，４’−
（１−メチルヘプチリデン）ビスフェノール、４，４’
−（１−メチルオクチリデン）ビスフェノール、４，
４’−（１，３−ジメチルブチリデン）ビスフェノー
ル、４，４’−（２−エチルヘキシリデン）ビスフェノ
ール、４，４’−（２−メチルプロピリデン）ビスフェ
ノール、４，４’−プロピリデンビスフェノール、４，
４’−（１−エチルプロピリデン）ビスフェノール、
４，４’−（３−メチルブチリデン）ビスフェノール、
４，４’−（１−フェニルエチリデン）ビスフェノー
ル、４，４’−（フェニルメチレン）ビスフェノール、
４，４’−（ジフェニルメチレン）ビスフェノール、
４，４’−［１−（４−ニトロフェニル）エチリデン］
ビスフェノール、４，４’−［１−（４−アミノフェニ
ル）エチリデン］ビスフェノール、４，４’−［（４−
ブロモフェニル）メチレンビスフェノール、４，４’−
［（４−クロロフェニル）メチレンビスフェノール、
４，４’−［（４−フルオロフェニル）メチレンビスフ
ェノール、４，４’−（２−メチルプロピリデン）ビス
［３−メチル−６−（１，１−ジメチルエチル）フェノ
ール］、４，４’−（１−エチルプロピリデン）ビス
［２−メチルフェノール］、４，４’−（１−フェニル
エチリデン）ビス［２−メチルフェノール］、４，４’
−（フェニルメチレン）ビス−２，３，５−トリメチル
フェノール、４，４’−（１−フェニルエチリデン）ビ
ス［２−（１，１−ジメチルエチル）フェノール］、
４，４’−（１−メチルプロピリデン）ビス［２−シク
ロヘキシル−５−メチルフェノール］、４，４’−（１
−フェニルエチリデン）ビス［２−フェニルフェノー
ル］、４，４’−ブチリデンビス［３−メチル−６−
（１，１−ジメチルエチル）フェノール］、４−ヒドロ
キシ−α−（４−ヒドロキシフェニル−α−メチルベン
ゼンアセチックアシドメチルエステル、４−ヒドロキシ
−α−（４−ヒドロキシフェニル−α−メチルベンゼン
アセチックアシドエチルエステル、４−ヒドロキシ−α
−（４−ヒドロキシフェニル）ベンゼンアセチックアシ
ドブチルエステル、テトラブロモビスフェノールＡ、テ
トラブロモビスフェノールＦ、テトラブロモビスフェノ
ールＡＤ、４，４’−（１−メチルエチレン）ビス
［２，６−ジクロロフェノール］、４，４’−（１−メ
チルエチリデン）ビス［２−クロロフェノール］、４，
４’−（１−メチルエチリデン）ビス［２−クロロ−６
−メチルフェノール］、４，４’−メチレンビス［２−
フルオロフェノール］、４，４’−メチレンビス［２，
６−ジフルオロフェノール］、４，４’−イソプロピリ
デンビス［２−フルオロフェノール］、３，３’−ジフ
ルオロ−［１，１’−ジフェニル］−４，４’−ジオー
ル、３，３’，５，５’−テトラフルオロ−［１，１’
−ビフェニル］−４，４’−ジオール、４，４’−（フ
ェニルメチレン）ビス［２−フルオロフェノール］、
４，４’−［（４−フルオロフェニル）メチレンビス
［２−フルオロフェノール］、４，４’−（フェニルメ
チレン）ビス［２，６−ジフルオロフェノール］、４，
４’−（４−フルオロフェニル）メチレンビス［２，６
−ジフルオロフェノール］、４，４’−（ジフェニルメ
チレン）ビス［２−フルオロフェノール］、４，４’−
（ジフェニルメチレン）ビス［２，６−ジフルオロフェ
ノール］、４，４’−（１−メチルエチレン）ビス［２
−ニトロフェノール］などがある。

【００１３】また、上記以外の多環二官能フェノール類
としては、１，４−ナフタレンジオール、１，５−ナフ
タレンジオール、１，６−ナフタレンジオール、１，７
−ナフタレンジオール、２，７−ナフタレンジオール、
４，４’−ジヒドロキシジフェニルエーテル、ビス（４
−ヒドロキシフェニル）メタノン、４，４’−シクロヘ
キシリデンビスフェノール、４，４’−シクロヘキシリ
デンビス［２−メチルフェノール］、４，４’−シクロ
ペンチリデンビスフェノール、４，４’−シクロペンチ
リデンビス［２−メチルフェノール］、４，４’−シク
ロヘキシリデン［２，６−ジメチルフェノール］、４，
４’−シクロヘキシリデンビス［２−（１，１−ジメチ
ルエチル）フェノール］、４，４’−シクロヘキシリデ
ンビス［２−シクロヘキシルフェノール］、４，４’−
（１，２−エタンジイル）ビスフェノール、４，４’−
シクロヘキシリデンビス［２−フェニルフェノール］、
４，４’−［１，４−フェニレンビス（１−メチルエチ
リデン）］ビス［２−メチルフェノール］、４，４’−
［１，３−フェニレンビス（１−メチルエチリデン）］
ビスフェノール、４，４’−［１，４−フェニレンビス
（１−メチルエチリデン）］ビスフェノール、４，４’
−［１，４−フェニレンビス（１−メチルエチリデ
ン）］ビス［２−メチル−６−ヒドロキシメチルフェノ
ール］、４−［１−［４−（４−ヒドロキシ−３−メチ
ルフェニル）−４−メチルシクロヘキシル］−１−メチ
ルエチル］−２−メチルフェノール、４−［１−［４−
（４−ヒドロキシ−３，５−ジメチルフェニル）−４−
メチルシクロヘキシル］−１−メチルエチル］−２，６
−ジメチルフェノール、４，４’−（１，２−エタンジ
イル）ビス［２，６−ジ−（１，１−ジメチルエチル）
フェノール］、４，４’−（ジメチルシリレン）ビスフ
ェノール、１，３−ビス（ｐ−ヒドロキシフェニル）−
１，１，３，３−テトラメチルジシロキサン、両末端に
ｐ−ヒドロキシフェニル基を有するシリコーンオリゴマ
ーなどがある。

【００１４】さらに、２，２’−メチリデンビスフェノ
ール、２，２’−メチルエチリデンビスフェノール、
２，２’−エチリデンビスフェノールのフェノール骨格
の芳香環に直鎖アルキル基、分枝アルキル基、アリール
基、メチロール基、アリル基を導入したものも使用でき
る。具体的には、２，２’−メチリデンビス［４−メチ
ルフェノール］、２，２’−エチリデンビス［４−メチ
ルフェノール］、２，２’−メチリデンビス［４，６−
ジメチルフェノール］、２，２’−（１−メチルエチリ
デン）ビス［４，６−ジメチルフェノール］、２，２’
−（１−メチルエチリデン）ビス［４−ｓｅｃ−ブチル
フェノール］、２，２’−メチリデンビス［６−（１，
１−ジメチルエチル）−４−メチルフェノール］、２，
２’−エチリデンビス［４，６−ジ（１，１−ジメチル
エチル）フェノール］、２，２’−メチリデンビス［４
−ノニルフェノール］、２，２’−メチリデンビス［３
−メチル−４，６−ジ−（１，１−ジメチルエチル）フ
ェノール］、２，２’−（２−メチルプロピリデン）ビ
ス［２，４−ジメチルフェノール］、２，２’−エチリ
デンビス［４−（１，１−ジメチルエチル）フェノー
ル］、２，２’−メチリデンビス（２，４−ジ−ｔ−ブ
チル−５−メチルフェノール）、２，２’−メチリデン
ビス（４−フェニルフェノール）、２，２’−メチリデ
ンビス［４−メチル−６−ヒドロキシメチルフェノー
ル］、２，２’−メチレンビス［６−（２−プロペニ
ル）フェノール］などである。これらの二官能フェノー
ルは何種類か併用することができる。

【００１５】反応終了後の溶液は、メタノールなどの貧
溶媒を用いて再沈精製を行い固形フェノキシ樹脂として
得ることもできる。このようにして製造したフェノキシ
樹脂は二種以上を組み合わせて用いることができるが、
本発明の目的を達成するには、少なくとも一種はハロゲ
ン化フェノキシ樹脂であることが好ましい。

【００１６】硬化物が可とう性、強靱性、膜形成性など
の優れた特性を示すために、平均分子量（ゲルパーミエ
ーションクロマトグラフィーによるポリスチレン換算重
量平均分子量）が好ましくは２００００以上、より好ま
しくは３００００以上のフェノキシ樹脂が用いられる。
市販品としては、例えばＰＫＨＨ、ＰＡＨＪ（Ｕｎｉｏ
ｎ Ｃａｒｂｉｄｅ社製）、ＹＰＢ−４３Ｃ、ＹＰＢ−
４３Ｄ、ＹＰＢ−４３Ｇ、ＹＰＢ−４３Ｍ、ＹＰ−５
０、又はＹＰＢ−４０ＡＳＢ２５、ＹＰＢ−４０ＡＭ４
０（東都化成社製）等を再沈精製したものなどを挙げる
ことができる。これらフェノキシ樹脂のＦＴ−ＩＲスペ
クトルでは、９１４ｃｍ^-のエポキシ環に基づくスペク
トルは観察されなかった。

【００１７】また、カルボキシル基含有ブタジエン系エ
ラストマーとしては、分子末端又は分子鎖中にカルボキ
シル基を有するブタジエン重合体、ブタジエン−アクリ
ロニトリル共重合体などがある。これらは、アクリロニ
トリル含量０〜４０重量％、重量平均分子量１０００〜
１００００のものが好ましく用いられる。市販品として
は、例えばＨＹＣＡＲ ＣＴＢＮ１３００ｘ３１、ＨＹ
ＣＡＲ ＣＴＢＮ１３００ｘ８、ＨＹＣＡＲ ＣＴＢＮ
１３００ｘ１３、ＨＹＣＡＲ ＣＴＢＮＸ１３００ｘ
９、ＨＹＣＡＲ ＣＴＢＮＸ１００９−ＳＰ、ＨＹＣＡ
Ｒ ＣＴＢ２００ｘ１６２（宇部興産社製）、Ｎｉｓｓ
ｏ ＰＢ、Ｃ−１０００、Ｃ−２０００（日本曹達社
製）、ＥＬＣ−４（日本合成ゴム社製）などを挙げるこ
とができる。また、本発明の封止用成形材料を半導体用
途に用いる場合、材料中のイオン性不純物をできるだけ
低減することが好ましい。したがって、これらカルボキ
シル基含有ブタジエン系エラストマーにおいても、ポリ
マー中のＮａ⁺、Ｋ⁺などのアルカリ金属イオンは好まし
くは１０ｐｐｍ以下、より好ましくは５ｐｐｍ以下、Ｃ
ｌ^-は好ましくは４００ｐｐｍ以下、より好ましくは１
００ｐｐｍ以下とされる。

【００１８】このようなカルボキシル基含有ブタジエン
系エラストマーを用いて変性する場合、組成物中にエラ
ストマーを単純にブレンドするのではなく、予めフェノ
キシ樹脂とエラストマーを反応させることにより、本発
明でははじめて優れた特性を発現させることができるも
のである。エラストマーで変性したフェノキシ樹脂は次
のようにして製造する。上記フェノキシ樹脂を溶剤に溶
解し、これに上記のカルボキシル基含有ブタジエン系エ
ラストマーを溶解する（フェノキシ樹脂とエラストマー
の体積比はフェノキシ樹脂：エラストマーが６７：３３
〜８７：１３の範囲）。製造時の溶剤としては、フェノ
キシ樹脂及びカルボキシル基含有ブタジエン系エラスト
マーが固体の場合は、該エラストマーも溶解する溶剤で
あればどのようなものでもよいが、加熱反応後の溶液に
後述するブロックイソシアネートを添加する場合には、
イソシアネート基に対して不活性な溶剤であることが必
要である。次に、溶液中を十分に窒素置換した後、常温
で透明、かつ粘度が一定値になるまで、窒素下で１００
℃〜２２０℃、好ましくは１３０℃〜１８０℃程度で加
熱しながら攪はん混合する。なお、加熱は溶剤を還流し
ながら行うことが好ましい。ｐ−トルエンスルホン酸一
水和物や硫酸などの酸触媒を添加して反応を行ってもよ
い。反応終了後のエラストマー変性フェノキシ樹脂の溶
液は、メタノールなどの貧溶剤を用いて再沈精製を行い
固形の樹脂として得ることもできる。変性の機構は明ら
かではないが、反応前後でのＦＴ−ＩＲスペクトルで
は、エラストマーを単純にブレンドしたものでは認めら
れない、３４６０ｃｍ^-〜３５６０ｃｍ^-及び１６１０ｃ
ｍ^-〜１６４０ｃｍ^-の領域のスペクトルに懸著な変化が
生じていることを確認した。このようにして得られたエ
ラストマー変性フェノキシ樹脂は、エラストマー相とフ
ェノキシ樹脂相のミクロドメインを有する相分離構造を
確認しており、これは、カルボキシル基含有ブタジエン
系エラストマーとフェノキシ樹脂の複合系では従来知ら
れていない構造である。

【００１９】本発明において用いられる（Ａ）成分のエ
ポキシ樹脂含量は、式（Ｉ）により規定される。 ここでＡはエポキシ樹脂の重量部、ａはエポキシ樹脂の
比重、Ｂ１は仕込んだエラストマーの重量部、ｂ１はエ
ラストマーの比重、Ｂ２はフェノキシ樹脂の重量部、ｂ
２はフェノキシ樹脂の比重である。エポキシ樹脂含量
は、対象電子部品で要求される硬化物の可とう性、強靱
性及び接着強度の目標値に応じて任意に設定することが
できるが、好ましくは２〜２５体積％であり、より好ま
しくは４〜２０体積％である。（Ｂ）成分のエラストマ
ー変性フェノキシ樹脂中のエラストマー含量は、式（I
I）により規定される。 ここでＡ、ａ、Ｂ１、ｂ１、Ｂ２、及びｂ２は上記式
（Ｉ）における内容と同じである。エラストマー含量
も、対象電子部品で要求される硬化物の可とう性、強靱
性及び接着強度の目標値に応じて任意に設定することが
できるが、好ましくは１０〜３５体積％であり、より好
ましくは１５〜３０体積％である。さらに、（Ｂ）成分
のエラストマー変性フェノキシ樹脂中のフェノキシ樹脂
含量は、式（III）により規定される。 ここでＡ、ａ、Ｂ１、ｂ１、Ｂ２、及びｂ２は上記式
（Ｉ）における内容と同じである。フェノキシ樹脂含量
も、対象電子部品で要求される硬化物の可とう性、強靱
性及び接着強度の目標値に応じて任意に設定することが
できるが、好ましくは５０〜８５体積％であり、より好
ましくは５５〜８０体積％である。

【００２０】本発明において用いられる（Ｃ）成分のエ
ポキシ樹脂の硬化剤としては、（１）フェノール、クレ
ゾール、キシレノール、ハイドロキノン、レゾルシン、
カテコール、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦなど
のフェノール類又はα−ナフトール、β−ナフトール、
ジヒドロキシナフタレンなどのナフトール類とホルムア
ルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、
ベンズアルデヒド、サリチルアルデヒドなどのアルデヒ
ド類とを酸性触媒下で縮合又は共縮合させて得られる樹
脂；フェノール類とジメトキシパラキシレンから合成さ
れるキシリレン骨格を有するフェノール・アラルキル樹
脂；ジシクロペンタジエン骨格を有するフェノール樹
脂；キシリレン骨格を有するナフトール樹脂などのフェ
ノール系化合物、（２）無水フタル酸、テトラヒドロ無
水フタル酸、ヘキサヒドロ無水フタル酸、メチルテトラ
ヒドロ無水フタル酸、メチルヘキサヒドロ無水フタル
酸、無水メチルナジック酸、ドデシル無水コハク酸など
の酸無水物、（３）２−メチルイミダゾール、２−エチ
ル−４−メチルイミダゾール、２−フェニルイミダゾー
ル、２−フェニル−４−メチルイミダゾール、２−ヘプ
タデシルイミダゾール、１−ベンジル−２−メチルイミ
ダゾール、１−シアノエチル−２−メチルイミダゾー
ル、１−シアノエチル−２−エチル−４−メチルイミダ
ゾール、１−シアノエチル−２−フェニルイミダゾール
などのイミダゾール化合物、などのエポキシ樹脂の硬化
剤を挙げることができるが、フェノールノボラック系樹
脂のようなフェノール系化合物が硬化物の耐熱性や耐湿
性に優れる点からも好ましい。フェノール系化合物の使
用量は特に制限されるものではないが、エポキシ基１当
量に対し、芳香族水酸基が０．７〜１．２当量になる量
であることが、耐熱性の点から好ましい。

【００２１】また、本発明において用いられる（Ｄ）成
分のフェノキシ樹脂の硬化剤は、分子構造中にフェノキ
シ樹脂中の水酸基と反応する官能基を２個有するもので
あり、封止材の保存安定性の点からは、ブロックイソシ
アネートが好ましい。ブロックイソシアネートにおける
イソシアネート化合物としては、分子中に２個以上のイ
ソシアネート基を有する化合物、例えば、トルエンジイ
ソシアネート、イソホロンジイソシアネート、１，５−
ナフタレンジイソシアネート、トリジンジイソシアネー
ト、ヘキサメチレンジイソシアネート、トリメチルヘキ
サメチレンジイソシアネート、キシリレンジイソシアネ
ート、水添キシリレンジイソシアネート、メタフェニレ
ンジイソシアネート、水添メタフェニレンジイソシアネ
ート、Ｐ−フェニレンジイソシアネート、テトラメチル
キシレンジイソシアネート、トリフェニルメタントリイ
ソシアネート、トリス（イソシアネートフェニール）チ
オホスフェート、１，６，１１−ウンデカントリイソシ
アネート、１，８−ジイソシアネート−４−イソシアネ
ートメチルオクタン、１，３，６−ヘキサメチレントリ
イソシアネート、ビシクロヘプタントリイソシアネー
ト、これらの異性体、アルキル置換体、ハロゲン化物な
どが挙げられる。また、ジイソシアネート化合物に、さ
らにイソシアネート基を導入したトリイソシアネート化
合物あるいはテトライソシアネート化合物も使用可能で
ある。これらのイソシアネート化合物は単独で又は２種
以上を組み合わせて用いられる。

【００２２】また、ブロックイソシアネートのブロック
化剤としては、イソシアネート基と反応しうる活性水素
を含む化合物であり、例えば、（１）フェノール、クレ
ゾール、キシレノール、トリメチルフェノール、ブチル
フェノール、フェニルフェノール、ナフトール、ヒドロ
キノン、レゾルシノール、カテコール、ビスフェノール
Ａ、ビスフェノールＦ、ビスフェノールＡＤ、４，４’
−ビフェノール、平均２〜５核体のフェノールノボラッ
ク、ο−クレゾールノボラックなどのノボラック樹脂、
ナフトール樹脂、キシリレン骨格を有するフェノール樹
脂、ジシクロペンタジエン骨格を有するフェノール樹
脂、キシリレン骨格を有するナフトール樹脂などのフェ
ノール系化合物、（２）メチルセロソルブ、ブチルセロ
ソルブ、プロピレングリコールモノメチルエーテル、ジ
エチレングリコールモノメチルエーテル、ジエチレング
リコールモノエチルエーテル、ジエチレングリコールモ
ノブチルエーテル、ジプロピレングリコールモノメチル
エーテル、ジプロピレングリコールモノエチルエーテ
ル、ペンタノール、ヘキサノール、ヘプタノール、オク
タノール、ノナノール、デカノール、ベンジルアルコー
ル、２−エチルヘキサノール、ベンジルアルコール、シ
クロヘキサノールブタノール、エタンジオール、プロパ
ンジオール、２−メトキシエタノール、２−エトキシエ
タノール、２−ブトキシエタノール、２−（イソペンチ
ルオキシ）エタノール、２−（ヘキシルオキシ）エタノ
ール、２−（メトキシメトキシ）エタノール、などのア
ルコール系化合物、（３）マロン酸ジメチル、マロン酸
ジエチル、アセト酢酸メチル、アセト酢酸エチル、アセ
チルアセトンなどの活性メチレン系化合物、（４）アセ
トアニリド、酢酸アミドなどの酸アミド系化合物、
（５）ε−カプロラクタム、δ−バレロラクタム、γ−
ブチロラクタムなどのラクタム系化合物、（６）コハク
酸イミド、マレイン酸イミドなどの酸イミド系化合物、
（７）イミダゾール、２−メチルイミダゾール、２−エ
チルイミダゾール、２−エチル−４−メチルイミダゾー
ル、２−フェニルイミダゾールなどのイミダゾール系化
合物、（８）ホルムアルドオキシム、アセトアルドキシ
ム、メチルエチルケトオキシム、メチルイソブチルケト
オキシム、メチルイソアミルケトオキシム、シクロヘキ
サノンオキシムなどのオキシム系化合物、（９）フェニ
ルナフチルアミン、ジフェニルアミン、アニリン、カル
バゾールなどのアミン系化合物、（１０）エチレンイミ
ン化合物、ポリエチレンイミン化合物などのイミン系化
合物、などが挙げられる。これらのうち、フェノール系
化合物、アルコール系化合物化合物、ラクタム系化合
物、オキシム系化合物が好ましい。これらの化合物は、
単独または２種以上混合して用いることができる。

【００２３】ブロック化反応は溶剤の存在の有無に関わ
らず行うことができる。溶剤を用いる場合は、イソシア
ネート基に対して不活性な溶剤を用いる必要がある。ブ
ロック化反応は、一般に−２０〜１５０℃で行うことが
できるが、好ましくは０〜１００℃である。あまり高温
では副反応を起こす可能性があり、あまり低温になると
反応速度が小さくなり不利である。また、実質的に活性
なイソシアネート基がなくなるようにブロックされるこ
とが好ましい。ブロック化反応に際して、有機金属塩及
び３級アミンなどを触媒として用いてもよい。

【００２４】ブロックイソシアネートの配合量は、対象
電子部品で要求される、硬化物の可とう性、強靱性及び
接着強度の目標値に応じて、任意に設定することができ
る。イソシアネート基当量とフェノキシ樹脂の水酸基当
量の比が１以下になるように配合することが好ましく、
特に硬化物に強度や耐熱性を付与する場合には、イソシ
アネート基当量とフェノキシ樹脂の水酸基当量の比が
０．２〜０．８が好ましい。高接着性と強度及び耐熱性
をバランス良く両立させる場合には０．０２〜０．５の
範囲が好ましく、さらに好ましくは０．０２〜０．３の
範囲である。

【００２５】また、エポキシ樹脂及びフェノキシ樹脂の
硬化促進剤を必要に応じて用いることができる。具体的
には両樹脂の硬化促進剤として、（１）１，８−ジアザ
ビシクロ（５，４，０）ウンデセン−７などのジアザビ
シクロアルケン及びその誘導体、トリエチルアミン、ト
リエチレンジアミン、ベンジルジメチルアミン、トリエ
タノールアミン、ジメチルアミノエタノール、トリス
（ジメチルアミノメチル）フェノールなどの３級アミン
類、（２）２−メチルイミダゾール、２−エチル−４−
メチルイミダゾール、２−フェニルイミダゾール、２−
フェニル−４−メチルイミダゾール、２−ヘプタデシル
イミダゾール、１−ベンジル−２−メチルイミダゾー
ル、１−シアノエチル−２−メチルイミダゾール、１−
シアノエチル−２−エチル−４−メチルイミダゾール、
１−シアノエチル−２−フェニルイミダゾールなどのイ
ミダゾール類、（３）トリブチルホスフィン、メチルジ
フェニルホスフィン、トリフェニルホスフィン、ジフェ
ニルホスフィン、フェニルホスフィン、ホスホニウム塩
などの有機ホスフィン類、（４）テトラフェニルホスホ
ニウム・テトラフェニルボレート、トリフェニルホスフ
ィンテトラフェニルボレート、２−エチル−４−メチル
イミダゾール・テトラフェニルボレート、Ｎ−メチルモ
ルホリン・テトラフェニルボレートなどのテトラフェニ
ルボロン塩などが用いられる。また、フェノキシ樹脂の
硬化促進剤としては、さらにジ−ｎ−ブチルすずジアセ
テート、ジラウリン酸ジ−ｎ−ブチルすず、ジブチルす
ずマレエート、アセチルアセトンコバルト（II）塩、ア
セチルアセトンアルミニウム塩、アセチルアセトンコバ
ルト（III）塩、ナフテン酸亜鉛、ナフテン酸鉛、２−
エチルヘキソエート鉛、２−エチルヘキソエートコバル
ト、オクトエ酸すず、オクトエ酸亜鉛、三酸化アンチモ
ンなどの各種金属化合物等も用いることができる。これ
ら硬化剤及び硬化促進剤は単独又は２種以上を混合して
用いてもよい。

【００２６】本発明において用いられる（Ｅ）成分の無
機充填剤としては、例えば、非晶質シリカ、結晶質シリ
カ、アルミナ、ジルコン、珪酸カルシウム、炭酸カルシ
ウム、炭化ケイ素、窒化ケイ素、窒化ホウ素、ベリリ
ア、ジルコニア、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシ
ウム、ホウ酸亜鉛などを１種以上配合することができ
る。中でも、低線膨張係数を付与する点からはシリカ、
高熱伝導性を付与する点からはアルミナ、さらに難燃性
を付与する点からは水酸化アルミニウム、水酸化マグネ
シウム、ホウ酸亜鉛を用いることが好ましい。また、充
填剤の形状は球状が好ましい。好ましい理由としては、
同一充填量で、他の形状の充填剤よりも低粘度となる、
同一粘度では球状のものの方が高充填できるので硬化物
の線膨張係数を小さくできる、球状のため被封止体に機
械的損傷を与えにくい、硬化物の表面状態がより平滑に
なることなどである。無機充填剤の配合量は、特性に応
じて任意に設定することができるが、全固形分に対して
４０体積％以上が好ましく、吸湿性の低減、線膨張係数
の低減及び強度向上の点から、より好ましくは５０体積
％以上である。本発明で用いられる充填剤は、必要に応
じてシランカップリング剤等の公知のカップリング剤で
表面処理を行ったものを用いることができる。

【００２７】本発明において用いられる（Ｆ）成分の有
機溶剤は、エポキシ樹脂、フェノキシ樹脂とカルボキシ
ル基含有ブタジエン系エラストマーを反応して得た樹
脂、上記の硬化剤及びその他添加剤を溶解又は分散混合
することができるものであり、例えば（１）Ｎ，Ｎ−ジ
メチルアセトアミド、Ｎ，Ｎ−ジエチルアセトアミド、
Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド、Ｎ，Ｎ−ジエチルホル
ムアミド、ホルムアミド、Ｎ−メチルホルムアミド、Ｎ
−メチルアセトアミド、Ｎ−メチルピロリドンなどのア
ミド系溶剤、（２）エチレングリコールジエチルエーテ
ル、エチレングリコールジプロピルエーテル、エチレン
グリコールジブチルエーテル、エチレングリコールモノ
メチルエーテルアセテート、エチレングリコールモノエ
チルエーテルアセテート、エチレングリコールモノブチ
ルエーテルアセテート、ジプロピレングリコールメチル
エーテルアセテート、ジエチレングリコールジメチルエ
ーテル、ジエチレングリコールジエチルエーテル、ジエ
チレングリコールジブチルエーテル、ジエチレングリコ
ールモノメチルエーテルアセテート、ジエチレングリコ
ールモノエチルエーテルアセテート、ジエチレングリコ
ールモノブチルエーテルアセテート、ジエチレングリコ
ールジアセテートなどのエーテル系溶剤、（３）シクロ
ヘキサノン、２−メチルシクロヘキサノン、３−メチル
シクロヘキサノン、４−メチルシクロヘキサノン、４−
エチルシクロヘキサノン、２−オクタノン、３−オクタ
ノン、４−オクタノン、２−ノナノン、３−ノナノン、
４−ノナノン、５−ノナノンなどのケトン系溶剤、
（４）β−ブチロラクトン、γ−ブチロラクトン、β−
バレロラクトン、δ−バレロラクトン、γ−バレロラク
トンなどのラクトン系溶剤、（５）エチレングリコール
モノメチルエーテル、エチレングリコールモノエチルエ
ーテル、エチレングリコールモノブチルエーテル、ジエ
チレングリコールモノメチルエーテル、ジエチレングリ
コールモノエチルエーテル、ジエチレングリコールモノ
ブチルエーテルなどのアルコール系溶剤及びエチレング
リコールジアセテートなどの溶剤を用いることができ
る。これら溶剤は単独で又は２種以上組み合わせて用い
ることができる。有機溶剤の沸点は１気圧で１２０℃〜
２４０℃であることが必要で、より好ましくは１４０℃
〜２２０℃である。１２０℃未満の低沸点溶剤は加熱に
より急激な溶剤の揮発が生じボイドの発生原因となる。
２４０℃を超えるとプレキュア時間が長くなると共に、
溶剤を硬化物中に残存しなくするために、高温で長時間
加熱することが必要となる。プレキュア条件は溶剤の沸
点によっても異なるが、上記範囲の沸点の溶剤を用いる
ことにより、例えばプレキュア温度８０〜１５０℃で５
〜３０分間の１段階の加熱だけで行うことができる。ま
た、例えば沸点１６５℃の溶剤を用いた場合にはプレキ
ュア温度１００℃で１０分、１１０℃で５分、沸点２０
４℃の溶剤を用いた場合にはプレキュア温度１０５℃で
１０分、１２０℃で５分の短い時間でタックフリーとな
り、ボイドの発生も認められない。なお、このような１
段階の加熱だけでなく、２段階以上に加熱温度を変えて
硬化を行ってもよい。溶剤の含量は、成形材料の粘度、
膜厚等に応じて任意に設定することができるが、一般に
は本発明の成形材料の全体積に対して３０〜７０体積％
が好ましく、より好ましくは３５〜６０体積％である。
また、溶剤量、樹脂量、フェノキシ樹脂やエラストマー
の分子量、変性樹脂中のフェノキシ樹脂とエラストマー
の組成比、エラストマー中のアクリロニトリルとブタジ
エンの組成比、無機充填剤の粒径や量、カップリング
剤、レベリング剤、潤滑剤、沈降防止剤、分散剤、界面
活性剤などの種類、量などを変えることにより、粘度調
整が可能である。硬化剤としてブロックイソシアネート
を用いる場合は、アミド系、エーテル系、ケトン系、ラ
クトン系溶剤などのイソシアネート基に対して不活性な
溶剤を用いる必要がある。これら溶剤は、フェノキシ樹
脂、エラストマー変性フェノキシ樹脂、ブロックイソシ
アネートの合成時の溶媒として用いることも可能で、反
応溶液の状態で樹脂組成物中に含まれてもよい。

【００２８】その他の添加剤として、イソシアネートシ
ラン、エポキシシラン、アミノシラン、ウレイドシラ
ン、ビニルシラン、アルキルシラン、メルカプトシラ
ン、有機チタネート、アルミニウムアルコレートなどの
カップリング剤を、耐湿性、接着性、機械的強度を向上
させる点から用いることが好ましい。これらのカップリ
ング剤の使用方法については特に制限はなく、予め無機
充填剤に処理をしてから使用しても良い。また、他の素
材の配合時にインテグラルブレンド法で使用しても良
い。樹脂組成物に揺変性を付与する場合には、所望の揺
変性に合わせて超微粒子状シリカ、表面処理炭酸カルシ
ウム、ベントナイト、カオリン、クレー、有機ベントナ
イトなどを少量添加することができる。ここで、揺変性
の指標の一つとして、低ずり速度での粘度ηｌｏｗと高
ずり速度での粘度ηｈｉｇｈとの粘度比ηｌｏｗ／ηｈ
ｉｇｈがあり、本発明の封止用成形材料としては、Ｅ型
粘度計の回転数１ｒｐｍと回転数２０ｒｐｍでの粘度比
が１．０〜３．０であることが好ましい。さらに、レベ
リング剤、潤滑剤、沈降防止剤、消泡剤、分散剤、界面
活性剤、イオントラップ剤、カーボンブラック、チタン
系黒色顔料、有機染料などの着色剤、難燃剤、難燃補助
剤（三酸化アンチモンなど）等を必要に応じて用いるこ
とができる。

【００２９】本発明における封止用成形材料の製造方法
は、各種材料を均一に溶解及び分散できるならば、いか
なる手法を用いて混合してもよい。このような手法とし
ては例えば、らいかい機、３本ロール、ボールミル、プ
ラネタリーミキサー、ホモミキサーなどの装置の使用を
あげることができる。また、適当量の無機充填剤、樹
脂、溶剤等の配合成分を予備分散させたマスターバッチ
を用いる手法が、均一分散性や表面平滑性の点から好ま
しい。

【００３０】以上説明したように、本発明の封止用成形
材料は、（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）フェノキシ樹脂と
カルボキシル基含有ブタジエン系エラストマーを反応し
て得た樹脂、（Ｃ）エポキシ樹脂の硬化剤、（Ｄ）フェ
ノキシ樹脂の硬化剤、（Ｅ）無機充填剤、（Ｆ）沸点１
２０℃〜２４０℃の有機溶剤を必須成分とし、必要に応
じてエポキシ樹脂及び／又はエラストマー変性フェノキ
シ樹脂の硬化促進剤、カップリング剤、着色剤などの添
加剤を加えることができ、半導体チップ、トランジス
タ、ダイオード、サイリスタなどの能動素子、コンデン
サ、抵抗体、コイル等の受動素子などの封止用に使用す
ることができる。

【００３１】配線済みのテープキャリア、配線板、ガラ
ス、シリコンウエハなどの支持部材に、上記の能動素
子、受動素子等の素子を搭載し、必要な部分を本発明の
封止用成形材料で封止して、電子部品を製造することが
できる。このような電子部品としては、たとえば、テー
プキャリアにバンプで接続した半導体チップを、本発明
の封止用成形材料で封止したＴＣＰを挙げることができ
る。また、配線板やガラス上に形成した配線に、ワイヤ
ーボンディング、フリップチップボンディング、はんだ
などで接続した半導体チップ、トランジスタ、ダイオー
ド、サイリスタなどの能動素子及び／又はコンデンサ、
抵抗体、コイルなどの受動素子を、本発明の封止用成形
材料で封止したＣＯＢモジュール、ハイブリッドＩＣ、
マルチチップモジュールなどを挙げることができる。

【００３２】

【実施例】次に本発明の実施例を示すが、本発明はこれ
らに限定されるものではない。

【００３３】合成例１ 〔臭素化フェノキシ樹脂の合成〕窒素導入管、温度計、
冷却管及びメカニカルスターラーを取り付けた２リット
ルの四つ口フラスコに、テトラブロモビスフェノールＡ
（ＦＧ−２０００，帝人化成製）３３３．８３ｇ、ビス
フェノールＡ型エポキシ樹脂（ＹＤ−８１２５，分子蒸
留品，エポキシ当量１７２ｇ／ｅｑ．，東都化成製）２
０５．５６ｇ及びＮ，Ｎ−ジメチルアセトアミド１２５
７ｇを入れ、窒素雰囲気下、均一になるまで攪はん混合
した。次に、水酸化リチウム０．９４ｇを添加し、温度
を徐々に上げながら１２０℃で９時間反応させた。反応
の追跡は、一定時間ごとに反応溶液の粘度を測定し、粘
度が増加しなくなるまで反応を行った。反応終了後、反
応溶液を放冷し、これに活性アルミナ（２００メッシ
ュ）約４２０ｇを加えて一晩放置した。活性アルミナを
濾過して、目的のフェノキシ樹脂／Ｎ，Ｎ−ジメチルア
セトアミド溶液を得た。また、濾液（反応溶液）の一部
を大量のメタノール中に注いで固形樹脂を析出させ、メ
タノール洗浄、減圧乾燥して分子量測定用のフェノキシ
樹脂とした。そして、ゲルパーミエーションクロマトグ
ラフィー〔カラム：ＴＳＫｇｅｌ Ｇ５０００ＨＸＬ＋
ＴＳＫｇｅｌ Ｇ２０００ＨＸＬ（東ソー商品名）、溶
離液：テトラヒドロフラン、試料濃度０．５重量％〕に
よりポリスチレン換算重量平均分子量を測定した。合成
した臭素化フェノキシ樹脂は、式（IV）に示す構造を有
しており

【化１】 （ここでｎは整数を示す）、重量平均分子量は５８，０
００、樹脂中の水酸基当量は４４２（ｇ／ｅｑ．）であ
る。

【００３４】合成例２ 〔カルボキシル基含有ブタジエン系エラストマーで変性
したフェノキシ樹脂の合成〕窒素導入管、温度計、冷却
管及びメカニカルスターラーを取り付けた１リットルの
四つ口フラスコに、合成例１で得た臭素化フェノキシ樹
脂／Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトアミド溶液７５３．９７
ｇ、末端カルボキシル基含有ブタジエン−アクリロニト
リル共重合体（Ｈｙｃａｒ ＣＴＢＮＸ１００９−Ｓ
Ｐ，宇部興産製）４７．５０ｇを入れ、攪はん混合しな
がら十分に窒素置換した。次に、窒素雰囲気下で攪はん
混合し、温度を徐々に上げながら溶剤が還流する状態で
７．５時間加熱して、目的のエラストマー変性フェノキ
シ樹脂／Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトアミド溶液を得た。得
られた溶液は茶褐色の透明なものであり、コーンプレー
ト型粘度計（ＥＭＤ型，トキメック製）で測定した粘度
は約３００ｃｐであった。反応溶液の一部を大量のメタ
ノール中に注いで固形樹脂を析出させ、メタノール洗
浄、減圧乾燥してエラストマー変性フェノキシ樹脂とし
た。ゲルパーミエーションクロマトグラフィー〔カラ
ム：ＴＳＫｇｅｌ Ｇ５０００ＨＸＬ＋ＴＳＫｇｅｌ
Ｇ２０００ＨＸＬ（東ソー商品名）、溶離液：テトラヒ
ドロフラン、試料濃度０．５％〕により測定したポリス
チレン換算重量平均分子量は３６，０００であった。 〔ベース樹脂溶液の調整〕合成例２で得たエラストマー
変性フェノキシ樹脂／Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトアミド
（沸点１６５℃）溶液をベース樹脂溶液１とした。ま
た、合成例２で得たエラストマー変性フェノキシ樹脂１
７０ｇを、γブチロラクトン（沸点２０４℃）３２８ｇ
に溶解したものを、ベース樹脂溶液２に、合成例２で得
たエラストマー変性フェノキシ樹脂１７０ｇを、ジエチ
レングリコールモノエチルエーテルアセテート（沸点２
１８℃）３２８ｇに溶解したものを、ベース樹脂溶液３
とした。

【００３５】合成例３ 〔カルボキシル基含有ブタジエン系エラストマーで変性
したフェノキシ樹脂の合成〕臭素化フェノキシ樹脂溶液
ＹＰＢ−４０ＡＭ４０（水酸基当量３４９ｇ／ｅ
ｑ．，東都化成製）をメタノール中に注ぎ再沈精製して
得た臭素化フェノキシ樹脂２２６．１９ｇをＮ，Ｎ−ジ
メチルアセトアミド５２７．７８ｇに溶解した溶液を用
いた以外は、合成例２と同様にして行い、目的のエラス
トマー変性フェノキシ樹脂／Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトア
ミド溶液を得た。得られた溶液は透明であり、溶液粘度
は約１０００ｃｐであった。反応溶液の一部を大量のメ
タノール中に注いで固形樹脂を析出させ、メタノール洗
浄、減圧乾燥してエラストマー変性フェノキシ樹脂とし
た。ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（条件：
合成例２と同じ）により測定したポリスチレン換算重量
平均分子量は４００００であった。なお、ＹＰＢ−４０
ＡＭ４０から得た臭素化フェノキシ樹脂のポリスチレン
換算重量平均分子量は３００００である。 〔ベース樹脂溶液の調整〕合成例３で得たエラストマー
変性フェノキシ樹脂／Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトアミド溶
液をベース樹脂溶液４とした。また、合成例３で得たエ
ラストマー変性フェノキシ樹脂１７０ｇを、シクロヘキ
サノン（沸点１５５℃）３２８ｇに溶解したものを、ベ
ース樹脂溶液５とした。

【００３６】合成例４ 〔メチルエチルケトオキシムブロックイソシアネートの
合成〕窒素導入管、滴下ロート、温度計、冷却管及びメ
カニカルスターラーを取り付けた５００ミリリットルの
四つ口フラスコに、メタフェニレンジイソシアネート
（ミリオネートＭＴ，日本ポリウレタン工業製）６９．
７５ｇ及びγブチロラクトン１９６．９５ｇを入れ、窒
素雰囲気下で５５℃に加熱しながら攪はん混合した。次
に、メチルエチルケトオキシム５１ｇを約３０分間かけ
て滴下し、５５℃で５時間反応させ、ブロックイソシア
ネート／γブチロラクトン溶液を得た。なお、得られた
ブロックイソシアネートのイソシアネート基当量は２１
２（ｇ／ｅｑ．）である。

【００３７】比較合成例１ 〔カルボキシル基含有ブタジエン系エラストマーで変性
したエポキシ樹脂の合成〕窒素導入管、温度計、冷却管
及びメカニカルスターラーを取り付けた５００ミリリッ
トルの四つ口フラスコに、ビスフェノールＡ型エポキシ
樹脂（ＹＤ−８１２５，エポキシ基当量１７２ｇ／ｅ
ｑ．，東都化成製）２４４．１６ｇ、末端カルボキシル
基含有ブタジエン−アクリロニトリル共重合体（Ｈｙｃ
ａｒ ＣＴＢＮＸ１００９−ＳＰ，宇部興産製）６１．
０４ｇを入れ、窒素雰囲気下で攪はん混合し、温度を徐
々に上げながら１８０℃で１．５時間反応させた。得ら
れたエラストマー変性エポキシ樹脂のエポキシ当量は２
２３（ｇ／ｅｑ．）であった。

【００３８】実施例１ 可とう性エポキシ樹脂（ＸＢ４１２２，エポキシ当量３
３６ｇ／ｅｑ．，比重１．０８，旭チバ製）１００重量
部、合成例２で得たベース樹脂溶液１を１５４１重量部
（フェノキシ樹脂含量４３５重量部，フェノキシ樹脂比
重１．６５，エラストマー含量９１重量部，エラストマ
ー比重０．９５）、フェノールノボラック樹脂（Ｈ−４
００，水酸基当量１０６ｇ／ｅｑ．，明和化成製）３１
重量部をＮ，Ｎ−ジメチルアセトアミド３１重量部に溶
解した溶液６２重量部、合成例４で得たブロックイソシ
アネート／γブチロラクトン溶液５５重量部（ブロック
イソシアネート含有量２１重量部）、２−エチル−４−
メチルイミダゾール・テトラフェニルボレート（ＥＭＺ
−Ｋ，北興化学製）１．５重量部、平均粒径８μｍの非
晶質球状シリカ１６１４重量部、γ−ウレイドプロピル
トリエトキシシラン（ＡＹ４３−０３１，東製）２．５
重量部、イソシアネートプロピルトリエトキシシラン
（ＫＢＥ−９００７，信越化学工業製）８重量部及び有
機黒色染料（ＶＡＬＩＦＡＳＴ ＢＬＡＣＫ ３８２
０，オリエント化学工業製）１４重量部を配合し、らい
かい機（石川工場製）により減圧下で３０分間攪はん混
合した。このようにして得た樹脂組成物の粘度は約３０
Ｐ（２０ｒｐｍ／Ｅ型粘度計）であり、これを厚さ約３
００μｍのスペーサーをはった膜厚７５μｍのポリイミ
ドフィルム（ユーピレックス７５Ｓ，宇部興産製）のメ
ーカ規定のＡ面上に流延した。１１０℃で５分間加熱し
たところ、膜表面はタックフリーとなり、ボイドも認め
られなかった。次いで１５０℃で２時間加熱した後の、
硬化物のポリイミドフィルムとの剥離強度は、室温で８
００ｇ／２５ｍｍ、１２０℃で１６００ｇ／２５ｍｍで
あり、幅広い温度領域で高い接着性を有していた。プレ
ッシャークッカーテスト（ＰＣＴ）を行ったところ、Ｐ
ＣＴ５０時間後の硬化物のポリイミドフィルムとの剥離
強度は、室温で４５０ｇ／２５ｍｍであり、接着性を維
持していた。また、得られた硬化物の曲げ強度弾性率は
６０００ＭＰａ（粘弾性測定値，２５℃，引張りモー
ド，１０Ｈｚ）、ガラス転移温度は９０℃（ＴＭＡ測定
値）、線膨張率は２．４×１０^-5／℃であった。

【００３９】実施例２ ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（ＹＤ−８１２５，エ
ポキシ基当量１７１ｇ／ｅｑ．，比重１．１６，東都化
成製）１００重量部、合成例２で得たベース樹脂溶液１
を３０３７重量部（フェノキシ樹脂含量８５７重量部，
エラストマー含量１８０重量部）、フェノールノボラッ
ク樹脂（Ｈ−４００，水酸基当量１０６ｇ／ｅｑ．，明
和化成製）６２重量部をＮ，Ｎ−ジメチルアセトアミド
６２重量部に溶解した溶液１２４重量部、合成例４で得
たブロックイソシアネート／γブチロラクトン溶液１０
８重量部（ブロックイソシアネート含有量４１重量
部）、２−エチル−４−メチルイミダゾール・テトラフ
ェニルボレート（ＥＭＺ−Ｋ，北興化学製）３重量部、
平均粒径８μｍの非晶質球状シリカ２９５１重量部、γ
−ウレイドプロピルトリエトキシシラン（ＡＹ４３−０
３１，東製）４．６重量部、イソシアネートプロピルト
リエトキシシラン（ＫＢＥ−９００７，信越化学工業
製）１４．３重量部、及び有機黒色染料（ＶＡＬＩＦＡ
ＳＴ ＢＬＡＣＫ３８２０，オリエント化学工業製）２
５重量部を配合し、らいかい機（石川工場製）により減
圧下３０分間攪はん混合した。このようにして得た樹脂
組成物の粘度は約２４Ｐ（２０ｒｐｍ）であり、これを
厚さ約３００μｍのスペーサーをはった膜厚７５μｍの
ポリイミドフィルム（ユーピレックス７５Ｓ，宇部興産
製）のメーカ規定のＡ面上に流延した。１００℃で１０
分間加熱したところ、膜表面はタックフリーとなり、ボ
イドも認められなかった。次いで１５０℃で２時間加熱
した後の、硬化物のポリイミドフィルムとの剥離強度
は、室温で６５０ｇ／２５ｍｍ、１２０℃で１１００ｇ
／２５ｍｍであり、幅広い温度領域で高い接着性を有し
ていた。プレッシャークッカーテスト（ＰＣＴ）を行っ
たところ、ＰＣＴ５０時間後の硬化物のポリイミドフィ
ルムとの剥離強度は、室温で３００ｇ／２５ｍｍであ
り、接着性を維持していた。また、得られた硬化物の弾
性率は５８００ＭＰａ（粘弾性測定値，２５℃，引張り
モード，１０Ｈｚ）、ガラス転移温度は１０２℃（ＴＭ
Ａ測定値）、線膨張率は２．２×１０^-5／℃であった。

【００４０】実施例３ ο−クレゾールノボラック型エポキシ樹脂（ＹＤＣＮ７
０２Ｓ，エポキシ当量２０１ｇ／ｅｑ．，比重１．２
１，東都化成製）１００重量部をγブチロラクトン１０
０重量部に溶解した溶液２００重量部、合成例２で得た
ベース樹脂溶液２を４７８３重量部（フェノキシ樹脂含
量１３４８重量部，エラストマー含量２８３重量部）、
フェノールノボラック樹脂（Ｈ−４００，水酸基当量１
０６ｇ／ｅｑ．，明和化成製）５３重量部をγブチロラ
クトン５３重量部に溶解した溶液１０６重量部、合成例
４で得たブロックイソシアネート／γブチロラクトン溶
液８５重量部（ブロックイソシアネート含有量３２重量
部）、２−エチル−４−メチルイミダゾール・テトラフ
ェニルボレート（ＥＭＺ−Ｋ，北興化学製）４．８重量
部、平均粒径４μｍの非晶質球状シリカ４３２１重量
部、γ−ウレイドプロピルトリエトキシシラン（ＡＹ４
３−０３１，東製）３．４重量部、イソシアネートプロ
ピルトリエトキシシラン（ＫＢＥ−９００７，信越化学
工業製）１０．４重量部、及び有機黒色染料（ＶＡＬＩ
ＦＡＳＴ ＢＬＡＣＫ ３８２０，オリエント化学工業
製）３７重量部を配合し、らいかい機（石川工場製）に
より減圧下３０分間攪はん混合した。このようにして得
た樹脂組成物の粘度は約４４Ｐ（２０ｒｐｍ）であり、
これを厚さ約３００μｍのスペーサーをはった膜厚７５
μｍのポリイミドフィルム（ユーピレックス７５Ｓ，宇
部興産製）のメーカ規定のＡ面上に流延した。１２０℃
で５分間加熱したところ、膜表面はタックフリーとな
り、ボイドも認められなかった。次いで１５０℃で２時
間加熱した後の硬化物のポリイミドフィルムとの剥離強
度は、室温で６００ｇ／２５ｍｍ、１２０℃で１０００
ｇ／２５ｍｍであり、幅広い温度領域で高い接着性を有
していた。プレッシャークッカーテスト（ＰＣＴ）を行
ったところ、ＰＣＴ５０時間後の硬化物のポリイミドフ
ィルムとの剥離強度は、室温で４００ｇ／２５ｍｍであ
り、接着性を維持していた。また、得られた硬化物の弾
性率は５５００ＭＰａ（粘弾性測定値，２５℃，引張り
モード，１０Ｈｚ）、ガラス転移温度は１０５℃（ＴＭ
Ａ測定値）、線膨張率は２．１×１０^-5／℃であった。

【００４１】実施例４ ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（エピコート１００
１，エポキシ基当量４７９ｇ／ｅｑ．，比重１．２，油
化シェルエポキシ製）１００重量部をＮ，Ｎ−ジメチル
アセトアミド１００重量部に溶解した溶液２００重量
部、合成例３で得たベース樹脂溶液４を３０３７重量部
（フェノキシ樹脂含量８５７重量部，エラストマー含量
１８０重量部）、フェノールノボラック樹脂（Ｈ−４０
０，水酸基当量１０６ｇ／ｅｑ．，明和化成製）２２重
量部をＮ，Ｎ−ジメチルアセトアミド溶液２２重量部に
溶解した溶液４４重量部、合成例４で得たブロックイソ
シアネート／γブチロラクトン溶液１０８重量部（ブロ
ックイソシアネート含有量４１重量部）、２−エチル−
４−メチルイミダゾール・テトラフェニルボレート（Ｅ
ＭＺ−Ｋ，北興化学製）３重量部、平均粒径８μｍの非
晶質球状シリカ２８５７重量部、γ−ウレイドプロピル
トリエトキシシラン（ＡＹ４３−０３１，東製）５重量
部、イソシアネートプロピルトリエトキシシラン（ＫＢ
Ｅ−９００７，信越化学工業製）１４重量部、及び有機
黒色染料（ＶＡＬＩＦＡＳＴ ＢＬＡＣＫ３８２０，オ
リエント化学工業製）２４重量部を配合し、らいかい機
（石川工場製）により減圧下３０分間攪はん混合した。
このようにして得た樹脂組成物の粘度は約３０Ｐ（２０
ｒｐｍ）であり、これを厚さ約３００μｍのスペーサー
をはった膜厚７５μｍのポリイミドフィルム（ユーピレ
ックス７５Ｓ，宇部興産製）のメーカ規定のＡ面上に流
延した。１１０℃で５分間加熱したところ、膜表面はタ
ックフリーとなり、ボイドも認められなかった。次いで
１５０℃で２時間加熱した後の硬化物のポリイミドフィ
ルムとの剥離強度は、室温で７００ｇ／２５ｍｍ、１２
０℃で１２００ｇ／２５ｍｍであり、幅広い温度領域で
高い接着性を有していた。プレッシャークッカーテスト
（ＰＣＴ）を行ったところ、ＰＣＴ５０時間後の硬化物
のポリイミドフィルムとの剥離強度は、室温で４００ｇ
／２５ｍｍであり、接着性を維持していた。また、得ら
れた硬化物の弾性率は５８００ＭＰａ（粘弾性測定値，
２５℃，引張りモード，１０Ｈｚ）、ガラス転移温度は
１００℃（ＴＭＡ測定値）、線膨張率は２．２×１０^-5
／℃であった。

【００４２】実施例５ ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（ＹＤ−８１２５，エ
ポキシ基当量１７１ｇ／ｅｑ．，比重１．１６，東都化
成製）１００重量部、合成例３で得たベース樹脂溶液５
を３０３７重量部（フェノキシ樹脂含量８５７重量部，
エラストマー含量１８０重量部）、フェノールノボラッ
ク樹脂（Ｈ−４００，水酸基当量１０６ｇ／ｅｑ．，明
和化成製）６２重量部をシクロヘキサノン６２重量部に
溶解した溶液１２４重量部、合成例４で得たブロックイ
ソシアネート／γブチロラクトン溶液１０８重量部（ブ
ロックイソシアネート含有量４１重量部）、２−エチル
−４−メチルイミダゾール・テトラフェニルボレート
（ＥＭＺ−Ｋ，北興化学製）３重量部、平均粒径８μｍ
の非晶質球状シリカ２９５１重量部、γ−ウレイドプロ
ピルトリエトキシシラン（ＡＹ４３−０３１，東製）
４．６重量部、イソシアネートプロピルトリエトキシシ
ラン（ＫＢＥ−９００７，信越化学工業製）１４．３重
量部、及び有機黒色染料（ＶＡＬＩＦＡＳＴ ＢＬＡＣ
Ｋ ３８２０，オリエント化学工業製）２５重量部を配
合し、らいかい機（石川工場製）により減圧下３０分間
攪はん混合した。このようにして得た樹脂組成物の粘度
は約２８Ｐ（２０ｒｐｍ）であり、これを厚さ約３００
μｍのスペーサーをはった膜厚７５μｍのポリイミドフ
ィルム（ユーピレックス７５Ｓ，宇部興産製）のメーカ
規定のＡ面上に流延した。１００℃で１０分間加熱した
ところ、膜表面はタックフリーとなり、ボイドも認めら
れなかった。次いで１５０℃で２時間加熱した後の、硬
化物のポリイミドフィルムとの剥離強度は、室温で６５
０ｇ／２５ｍｍ、１２０℃で１１００ｇ／２５ｍｍであ
り、幅広い温度領域で高い接着性を有していた。プレッ
シャークッカーテスト（ＰＣＴ）を行ったところ、ＰＣ
Ｔ５０時間後の硬化物のポリイミドフィルムとの剥離強
度は、室温で３００ｇ／２５ｍｍであり、接着性を維持
していた。また、得られた硬化物の弾性率は５８００Ｍ
Ｐａ（粘弾性測定値，２５℃，引張りモード，１０Ｈ
ｚ）、ガラス転移温度は１０２℃（ＴＭＡ測定値）、線
膨張率は２．２×１０^-5／℃であった。

【００４３】実施例６ ο−クレゾールノボラック型エポキシ樹脂（ＹＤＣＮ７
０２Ｓ，エポキシ当量２０１ｇ／ｅｑ．，比重１．２
１，東都化成製）１００重量部をγブチロラクトン１０
０重量部に溶解した溶液２００重量部、合成例２で得た
ベース樹脂溶液３を４７８３重量部（フェノキシ樹脂含
量１３４８重量部，エラストマー含量２８３重量部）、
フェノールノボラック樹脂（Ｈ−４００，水酸基当量１
０６ｇ／ｅｑ．，明和化成製）５３重量部をγブチロラ
クトン５３重量部に溶解した溶液１０６重量部、合成例
４で得たブロックイソシアネート／γブチロラクトン溶
液８５重量部（ブロックイソシアネート含有量３２重量
部）、２−エチル−４−メチルイミダゾール・テトラフ
ェニルボレート（ＥＭＺ−Ｋ，北興化学製）４．８重量
部、平均粒径４μｍの非晶質球状シリカ４３２１重量
部、γ−ウレイドプロピルトリエトキシシラン（ＡＹ４
３−０３１，東製）３．４重量部、イソシアネートプロ
ピルトリエトキシシラン（ＫＢＥ−９００７，信越化学
工業製）１０．４重量部、及び有機黒色染料（ＶＡＬＩ
ＦＡＳＴ ＢＬＡＣＫ ３８２０，オリエント化学工業
製）３７重量部を配合し、らいかい機（石川工場製）に
より減圧下３０分間攪はん混合した。このようにして得
た樹脂組成物の粘度は約５０Ｐ（２０ｒｐｍ）であり、
これを厚さ約３００μｍのスペーサーをはった膜厚７５
μｍのポリイミドフィルム（ユーピレックス７５Ｓ，宇
部興産製）のメーカ規定のＡ面上に流延した。１２０℃
で１０分間加熱したところ、膜表面はタッＮフリーとな
り、ボイドも認められなかった。次いで１５０℃で２時
間加熱した後の硬化物のポリイミドフィルムとの剥離強
度は、室温で６００ｇ／２５ｍｍ、１２０℃で１０００
ｇ／２５ｍｍであり、幅広い温度領域で高い接着性を有
していた。プレッシャークッカーテスト（ＰＣＴ）を行
ったところ、ＰＣＴ５０時間後の硬化物のポリイミドフ
ィルムとの剥離強度は、室温で４００ｇ／２５ｍｍであ
り、接着性を維持していた。また、得られた硬化物を熱
重量測定したところ重量減少は認められなかった。弾性
率は５５００ＭＰａ（粘弾性測定値，２５℃，引張りモ
ード，１０Ｈｚ）、ガラス転移温度は１０５℃（ＴＭＡ
測定値）、線膨張率は２．１×１０^-5／℃であった。

【００４４】比較例１ （エポキシ樹脂／未変性フェノキシ樹脂系）ビスフェノ
ールＡ型エポキシ樹脂（ＹＤ−８１２５，エポキシ基当
量１７２ｇ／ｅｑ．，東都化成製）１００重量部、合成
例１で得たフェノキシ樹脂／Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトア
ミド溶液２８５７重量部（フェノキシ樹脂含量８５７重
量部）、フェノールノボラック樹脂（Ｈ−４００，水酸
基当量１０６ｇ／ｅｑ．，明和化成製）６１重量部を
Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトアミド６１重量部に溶解した溶
液１２２重量部、合成例４で得たブロックイソシアネー
ト／γブチロラクトン溶液１０９重量部（ブロックイソ
シアネート含有量４１重量部）、２−エチル−４−メチ
ルイミダゾール・テトラフェニルボレート（ＥＭＺ−
Ｋ，北興化学製）３重量部、平均粒径８μｍの非晶質球
状シリカ２５２２重量部、γ−ウレイドプロピルトリエ
トキシシラン（ＡＹ４３−０３１，東製）４重量部、イ
ソシアネートプロピルトリエトキシシラン（ＫＢＥ−９
００７，信越化学工業製）１２重量部、及び有機黒色染
料（ＶＡＬＩＦＡＳＴ ＢＬＡＣＫ ３８２０，オリエ
ント化学工業製）２１重量部を配合し、らいかい機（石
川工場製）により減圧下３０分間攪はん混合した。この
ようにして得た樹脂組成物の粘度は約３５Ｐ（２０ｒｐ
ｍ）であり、これを厚さ約３００μｍのスペーサーをは
った膜厚７５μｍのポリイミドフィルム（ユーピレック
ス７５Ｓ，宇部興産製）のメーカ規定のＡ面上に流延し
た。１００℃で１０分間、次いで１５０℃で２時間加熱
した後の硬化物のポリイミドフィルムとの剥離強度は、
室温で２００ｇ／２５ｍｍ、１２０℃で３００ｇ／２５
ｍｍであり、十分な接着性を有していなかった。また、
得られた硬化物の弾性率は８０００ＭＰａ（粘弾性測定
値，２５℃，引張りモード，１０Ｈｚ）であり、エラス
トマー未変性のフェノキシ樹脂を用いた系は、低弾性化
を図ることができなかった。

【００４５】比較例２ （エポキシ樹脂／エラストマー変性エポキシ樹脂系）ビ
スフェノールＡ型エポキシ樹脂（ＹＤ−８１２５，エポ
キシ基当量１７２ｇ／ｅｑ．，東都化成製）１００重量
部、比較合成例１で得たエラストマー変性エポキシ樹脂
３７９重量部をＮ，Ｎ−ジメチルアセトアミド溶液７３
２重量部に溶解した溶液１１１１重量部、フェノールノ
ボラック樹脂（Ｈ−４００，水酸基当量１０６ｇ／ｅ
ｑ．，明和化成製）２４２重量部をＮ，Ｎ−ジメチルア
セトアミド２４２重量部に溶解した溶液４８４重量部、
２−エチル−４−メチルイミダゾール・テトラフェニル
ボレート（ＥＭＺ−Ｋ，北興化学製）１２重量部、平均
粒径８μｍの非晶質球状シリカ１７１７重量部、γ−ウ
レイドプロピルトリエトキシシラン（ＡＹ４３−０３
１，東製）１２重量部、及び有機黒色染料（ＶＡＬＩＦ
ＡＳＴ ＢＬＡＣＫ ３８２０，オリエント化学工業
製）１４重量部を配合し、らいかい機（石川工場製）に
より減圧下３０分間攪はん混合した。このようにして得
た樹脂組成物の粘度は約１０Ｐ（２０ｒｐｍ）であり、
これを厚さ約３００μｍのスペーサーをはった膜厚７５
μｍのポリイミドフィルム（ユーピレックス７５Ｓ，宇
部興産製）のメーカ規定のＡ面上に流延した。１００℃
で９０分間以上の加熱でもタックフリーにはならず、タ
ックフリー性を満足しなかった。次いで１５０℃で２時
間加熱した後の硬化物のポリイミドフィルムとの剥離強
度は、室温で１５０ｇ／２５ｍｍ、１２０℃で３００ｇ
／２５ｍｍであり、十分な接着性を有していなかった。

【００４６】比較例３ （エポキシ樹脂未添加／エラストマー変性フェノキシ樹
脂系）合成例２で得たエラストマー変性フェノキシ樹脂
／Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトアミド溶液３０３７重量部
（フェノキシ樹脂含量１００重量部，エラストマー含量
２１重量部）、合成例４で得たブロックイソシアネート
／γブチロラクトン溶液１３重量部（ブロックイソシア
ネート含有量５重量部）、平均粒径８μｍの非晶質球状
シリカ３００重量部、イソシアネートプロピルトリエト
キシシラン（ＫＢＥ−９００７，信越化学工業製）２重
量部、及び有機黒色染料（ＶＡＬＩＦＡＳＴ ＢＬＡＣ
Ｋ ３８２０，オリエント化学工業製）３重量部を配合
し、らいかい機（石川工場製）により減圧下３０分間攪
はん混合した。このようにして得た樹脂組成物の粘度は
約２０Ｐ（２０ｒｐｍ）であり、これを厚さ約３００μ
ｍのスペーサーをはった膜厚７５μｍのポリイミドフィ
ルム（ユーピレックス７５Ｓ，宇部興産製）のメーカ規
定のＡ面上に流延した。１００℃で１０分間、次いで１
５０℃で２時間加熱した後の硬化物のポリイミドフィル
ムとの剥離強度は、室温で１５０ｇ／２５ｍｍ、１２０
℃で１５０ｇ／２５ｍｍであり、十分な接着性を有して
いなかった。

【００４７】比較例４ （エラストマー単純ブレンド系）ビスフェノールＡ型エ
ポキシ樹脂（ＹＤ−８１２５，エポキシ基当量１７２ｇ
／ｅｑ．，東都化成製）１００重量部、合成例１で得た
フェノキシ樹脂／Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトアミド溶液２
８５７重量部（フェノキシ樹脂含量８５７重量部）、末
端カルボキシル基含有ブタジエン−アクリロニトリル共
重合体（Ｈｙｃａｒ ＣＴＢＮＸ１００９−ＳＰ，宇部
興産製）１８０重量部、フェノールノボラック樹脂（Ｈ
−４００，水酸基当量１０６ｇ／ｅｑ．，明和化成製）
６１重量部をＮ，Ｎ−ジメチルアセトアミド６１重量部
に溶解した溶液１２２重量部、合成例４で得たブロック
イソシアネート／γブチロラクトン溶液１０９重量部
（ブロックイソシアネート含有量４１重量部）、２−エ
チル−４−メチルイミダゾール・テトラフェニルボレー
ト（ＥＭＺ−Ｋ，北興化学製）３重量部、平均粒径８μ
ｍの非晶質球状シリカ２９５４重量部、γ−ウレイドプ
ロピルトリエトキシシラン（ＡＹ４３−０３１，東製）
５重量部、イソシアネートプロピルトリエトキシシラン
（ＫＢＥ−９００７，信越化学工業製）１４重量部、及
び有機黒色染料（ＶＡＬＩＦＡＳＴ ＢＬＡＣＫ ３８
２０，オリエント化学工業製）２６重量部を配合し、ら
いかい機（石川工場製）により減圧下３０分間攪はん混
合した。このようにして得た樹脂組成物の粘度は約５０
Ｐ（２０ｒｐｍ）であり、これを厚さ約３００μｍのス
ペーサーをはった膜厚７５μｍのポリイミドフィルム
（ユーピレックス７５Ｓ，宇部興産製）のメーカ規定の
Ａ面上に流延した。１００℃で１０分間、次いで１５０
℃で２時間加熱した後の硬化物のポリイミドフィルムと
の剥離強度は、室温で３５０ｇ／２５ｍｍ、１２０℃で
４００ｇ／２５ｍｍであったが、プレッシャークッカー
テスト（ＰＣＴ）２４時間後の硬化物のポリイミドフィ
ルムとの剥離強度は室温で２５ｇ／２５ｍｍであり、ほ
とんど接着性を有していなかった。

【００４８】比較例５ （エラストマー変性エポキシ樹脂／未変性フェノキシ樹
脂系）比較合成例１で得たエラストマー変性エポキシ樹
脂１００重量部、合成例１で得たフェノキシ樹脂／Ｎ，
Ｎ−ジメチルアセトアミド溶液３１７重量部（フェノキ
シ樹脂含量９５重量部）、フェノールノボラック樹脂
（Ｈ−４００，水酸基当量１０６ｇ／ｅｑ．，明和化成
製）４８重量部をＮ，Ｎ−ジメチルアセトアミド４８重
量部に溶解した溶液９６重量部、合成例４で得たブロッ
クイソシアネート／γブチロラクトン溶液１２重量部
（ブロックイソシアネート含有量５重量部）、Ｎ，Ｎ−
ジメチルアセトアミド４８重量部、２−エチル−４−メ
チルイミダゾール・テトラフェニルボレート（ＥＭＺ−
Ｋ，北興化学製）２重量部、平均粒径８μｍの非晶質球
状シリカ５８９重量部、γ−ウレイドプロピルトリエト
キシシラン（ＡＹ４３−０３１，東製）３重量部、イソ
シアネートプロピルトリエトキシシラン（ＫＢＥ−９０
０７，信越化学工業製）１重量部、及び有機黒色染料
（ＶＡＬＩＦＡＳＴ ＢＬＡＣＫ ３８２０，オリエン
ト化学工業製）５重量部を配合し、らいかい機（石川工
場製）により減圧下３０分間攪はん混合した。このよう
にして得た樹脂組成物の粘度は約２５Ｐ（２０ｒｐｍ）
であり、これを厚さ約３００μｍのスペーサーをはった
膜厚７５μｍのポリイミドフィルム（ユーピレックス７
５Ｓ，宇部興産製）のメーカ規定のＡ面上に流延した。
１００℃で１０分間、次いで１５０℃で２時間加熱した
後の硬化物のポリイミドフィルムとの剥離強度は、室温
で１５０ｇ／２５ｍｍ、１２０℃で１５０ｇ／２５ｍｍ
であり、十分な接着性を有していなかった。

【００４９】比較例６ ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（ＹＤ−８１２５，エ
ポキシ基当量１７１ｇ／ｅｑ．，比重１．１６，東都化
成製）１００重量部、合成例２で得たエラストマー変性
フェノキシ樹脂１０３７重量部を、エチレングリコール
ジメチルエーテル（沸点８５℃）２０００重量部に溶解
した溶液３０３７重量部、フェノールノボラック樹脂
（Ｈ−４００，水酸基当量１０６ｇ／ｅｑ．，明和化成
製）６２重量部をＮ，Ｎ−ジメチルアセトアミド６２重
量部に溶解した溶液１２４重量部、合成例４で得たブロ
ックイソシアネート／γブチロラクトン溶液１０８重量
部（ブロックイソシアネート含有量４１重量部）、２−
エチル−４−メチルイミダゾール・テトラフェニルボレ
ート（ＥＭＺ−Ｋ，北興化学製）３重量部、平均粒径８
μｍの非晶質球状シリカ２９５１重量部、γ−ウレイド
プロピルトリエトキシシラン（ＡＹ４３−０３１，東
製）４．６重量部、イソシアネートプロピルトリエトキ
シシラン（ＫＢＥ−９００７，信越化学工業製）１４．
３重量部、及び有機黒色染料（ＶＡＬＩＦＡＳＴ ＢＬ
ＡＣＫ ３８２０，オリエント化学工業製）２５重量部
を配合し、らいかい機（石川工場製）により減圧下３０
分間攪はん混合した。このようにして得た樹脂組成物の
粘度は約３２Ｐ（２０ｒｐｍ）であり、これを厚さ約３
００μｍのスペーサーをはった膜厚７５μｍのポリイミ
ドフィルム（ユーピレックス７５Ｓ，宇部興産製）のメ
ーカ規定のＡ面上に流延した。１００℃で１０分間加熱
したところ、膜表面にはボイドが多数認められ、良質な
膜を形成できなかった。

【００５０】本発明の効果を明確にするために、ＩＣを
用いて耐湿性評価を行った。評価に用いたＩＣは、約２
×１０ｍｍの素子を搭載したテープキャリアであり、実
施例及び比較例で得られた成形材料を図１に示したよう
に塗布し、１５０℃で２時間の硬化を行った。耐湿性信
頼性は、１２１℃／２気圧の雰囲気下に放置し、素子上
のアルミ配線腐食による断線の有無により調べた。実施
例及び比較例で得られた成形材料の評価結果を表１及び
表２に示す。表１には実施例で用いた樹脂成分含量及び
ベース樹脂の溶剤の沸点も合わせて示す。

【００５１】

【表１】 表１ ─────────────────────────────────── 実施例 項 目 １ ２ ３ ４ ５ ６ ─────────────────────────────────── 含量（体積％） エポキシ樹脂 ２１ １１ ７ １０ １１ ７ エラストマー ２１ ２４ ２５ ２４ ２４ ２５ フェノキシ樹脂 ５８ ６５ ６８ ６６ ６５ ６８ ────────────────────────────────── ベース樹脂の溶剤の沸点(℃) 165 165 204 165 155 218 ────────────────────────────────── プレキュア性 優 優 優 優 優 優 剥離強度(g/25mm) 室温 800 650 600 700 650 650 １２０℃ 1600 1100 1000 1200 1100 1000 外観 優 優 優 優 優 優 折曲げ性 優 優 優 優 優 優 耐湿性 400h 500h 550h 500h 500h 500h ───────────────────────────────────

【００５２】

【表２】 表２ ─────────────────────────────────── 比較例 評価項目 １ ２ ３ ４ ５ ６ ─────────────────────────────────── プレキュア性 優 劣 優 優 優 劣 剥離強度(g/25mm) 室温 200 150 150 350 150 − １２０℃ 300 300 150 400 150 − 外観 良 劣 優 良 良 劣 折曲げ性 劣 劣 優 優 劣 − 耐湿性 150h 150h 100h 100h未満 150h − ───────────────────────────────────

【００５３】表１、表２において、プレキュア性は、プ
レキュア時間とプレキュア後の膜の状態を観察して、優
（プレキュア時間１０分間以内で、かつボイドのない良
質の膜）、劣（プレキュア時間が３０分間以上、または
ボイドの多い膜）で評価結果を示した。ここで、ボイド
の有無は目視又は軟Ｘ線観察により行った。折り曲げ性
は、硬化物を１８０度近く折り曲げた時の硬化物の状態
を観察して、優（割れ無し）、劣（クラックまたは破
断）で評価結果を示した。また、耐湿性は断線不良の発
生時間で評価した。図１において、１は封止用成形材
料、２は半導体素子、３はポリイミド、４はバンプ、５
はテープキャリア、６はリードである。本発明の実施例
は、スッテプキュアを行わずにタックフリーを満たすこ
とが可能で、かつ接着性、靱性、耐湿性にも優れてい
る。

【００５４】〔電子顕微鏡観察〕カルボキシル基含有ブ
タジエン系エラストマーで変性したフェノキシ樹脂（合
成例１）、カルボキシル基含有ブタジエン系エラストマ
ーをフェノキシ樹脂に単純に混合した樹脂のＮ，Ｎ−ジ
メチルアセトアミド溶液から作製した膜及びカルボキシ
ル基含有ブタジエン系エラストマーで変性したエポキシ
樹脂（比較合成例１）から作製した硬化膜を、それぞれ
液体窒素中で冷却した後曲げ破壊し、その破断面を走査
型電子顕微鏡（Ｓ−８００、日立製作所製）により観察
した。本発明で用いたエラストマーで変性したフェノキ
シ樹脂は、約０．１〜０．３μｍのミクロドメインが連
結したような微細な相構造を有していた。しかしなが
ら、単純混合したものは、約２〜５μｍのマクロなエラ
ストマーの球状ドメインが、フェノキシ樹脂中に分散し
ており、微細構造は認められなかった。一方、エラスト
マー変性エポキシ樹脂についても、従来から知られてい
るような、約１〜２μｍのマクロなエラストマーの球状
ドメインがエポキシ樹脂中に分散した構造が観察され、
カルボキシル基含有ブタジエン−アクリロニトリル共重
合体変性フェノキシ樹脂で観察された微細構造は認めら
れなかった。

【００５５】

【発明の効果】本発明の封止用成形材料は、プレキュア
性（タックフリー性、成膜性）、強靱性、接着性、可と
う性及び耐湿信頼性に優れており、ＴＣＰ用液状封止材
に代表される電子部品封止用成形材料として好適であ
る。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明の封止用成形材料を用いたＴＣＰの断面
図である。

【符号の説明】

１…封止用成形材料 ２…半導体素子 ３…ポリイミド ４…バンプ ５…テープキャリア ６…リード

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁶ 識別記号 ＦＩ Ｃ０８Ｌ 87/00

Claims (5)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）フェノキシ樹
   脂とカルボキシル基含有ブタジエン系エラストマーを反
   応して得た樹脂、（Ｃ）エポキシ樹脂の硬化剤、（Ｄ）
   フェノキシ樹脂の硬化剤、（Ｅ）無機充填剤、（Ｆ）有
   機溶剤を必須成分として含有し、（Ｆ）成分の有機溶剤
   の沸点が１２０℃〜２４０℃であることを特徴とする封
   止用成形材料。
2. 【請求項２】（Ｂ）成分の樹脂を得るための反応に用い
   るフェノキシ樹脂の重量平均分子量が２００００以上で
   ある請求項１記載の封止用成形材料。
3. 【請求項３】（Ｂ）成分の樹脂を得るための反応に用い
   るフェノキシ樹脂の重量平均分子量が３００００以上で
   ある請求項１記載の封止用成形材料。
4. 【請求項４】（Ａ）成分と（Ｂ）成分を合わせた樹脂１
   ００体積％に対して、（Ａ）成分のエポキシ樹脂の含有
   量が２〜２５体積％であり、（Ｂ）成分中のフェノキシ
   樹脂及びエラストマーの含有量がそれぞれ５０〜８５体
   積％、１０〜３５体積％である、請求項１、請求項２又
   は請求項３記載の封止用成形材料。
5. 【請求項５】請求項１、請求項２、請求項３又は請求項
   ４記載の封止用成形材料で素子を封止して得られる電子
   部品。