JPH10208748A - 非水電解質二次電池 - Google Patents
非水電解質二次電池Info
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- JPH10208748A JPH10208748A JP9023225A JP2322597A JPH10208748A JP H10208748 A JPH10208748 A JP H10208748A JP 9023225 A JP9023225 A JP 9023225A JP 2322597 A JP2322597 A JP 2322597A JP H10208748 A JPH10208748 A JP H10208748A
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- Japan
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- contained
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-
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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- Secondary Cells (AREA)
- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【課題】電池電圧０Ｖまで放電しても負極集電体が溶出
せず且つ正極活物質も分解しない非水電解質二次電池を
提供する。 【解決手段】正極の放電過程における分解電位よりも貴
な電位と、負極の放電過程における分解電位よりも卑な
電位との間で、ゲスト物質と可逆的な酸化還元反応を生
じる第三の物質が、少なくとも相対的に放電容量の少な
い電極に含有されたことを特徴とする。
せず且つ正極活物質も分解しない非水電解質二次電池を
提供する。 【解決手段】正極の放電過程における分解電位よりも貴
な電位と、負極の放電過程における分解電位よりも卑な
電位との間で、ゲスト物質と可逆的な酸化還元反応を生
じる第三の物質が、少なくとも相対的に放電容量の少な
い電極に含有されたことを特徴とする。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】この発明は、非水電解質二次
電池に属し、詳しくはリチウムイオン電池のようにリチ
ウムイオン等のイオンが非水電解質中を移動しながら充
放電反応に関与する非水電解質二次電池に属する。
電池に属し、詳しくはリチウムイオン電池のようにリチ
ウムイオン等のイオンが非水電解質中を移動しながら充
放電反応に関与する非水電解質二次電池に属する。
【０００２】
【従来の技術】リチウムイオンを炭素などのホスト物質
（ここでホスト物質とは、リチウムイオンを吸蔵及び放
出できる物質をいう。）に吸蔵させたインターカレーシ
ョン化合物を負極材料とするリチウムイオン電池は、高
エネルギー密度を有し、且つ軽量であるうえ、金属リチ
ウムを使用していないので安全性が高い。従って、携帯
用無線電話、携帯用パソコン、携帯用ビデオカメラ等の
小型携帯電子機器用の電源として広範な利用が期待され
ている。
（ここでホスト物質とは、リチウムイオンを吸蔵及び放
出できる物質をいう。）に吸蔵させたインターカレーシ
ョン化合物を負極材料とするリチウムイオン電池は、高
エネルギー密度を有し、且つ軽量であるうえ、金属リチ
ウムを使用していないので安全性が高い。従って、携帯
用無線電話、携帯用パソコン、携帯用ビデオカメラ等の
小型携帯電子機器用の電源として広範な利用が期待され
ている。
【０００３】リチウムイオン電池は、上記ホスト物質を
含む負極合剤を負極集電体に保持してなる負極板と、リ
チウムコバルト複合酸化物やリチウムニッケル複合酸化
物のようにリチウムイオンと可逆的に電気化学反応をす
る正極活物質を含む正極合剤を正極集電体に保持してな
る正極板と、電解質を保持するとともに負極板と正極板
との間に介在して両極の短絡を防止するセパレータとを
備えている。電解質は通常ＬｉＣｌＯ4、ＬｉＰＦ6等の
リチウム塩を溶解した非プロトン性の有機溶媒からなる
が、固体電解質でも良い。ただし、電解質が固体の場合
はセパレータは必須でない。極板の集電体としては、そ
れ自体の導電性が必要であることから、銅、アルミニウ
ムなどの金属の箔が一般的に用いられている。
含む負極合剤を負極集電体に保持してなる負極板と、リ
チウムコバルト複合酸化物やリチウムニッケル複合酸化
物のようにリチウムイオンと可逆的に電気化学反応をす
る正極活物質を含む正極合剤を正極集電体に保持してな
る正極板と、電解質を保持するとともに負極板と正極板
との間に介在して両極の短絡を防止するセパレータとを
備えている。電解質は通常ＬｉＣｌＯ4、ＬｉＰＦ6等の
リチウム塩を溶解した非プロトン性の有機溶媒からなる
が、固体電解質でも良い。ただし、電解質が固体の場合
はセパレータは必須でない。極板の集電体としては、そ
れ自体の導電性が必要であることから、銅、アルミニウ
ムなどの金属の箔が一般的に用いられている。
【０００４】ところで、正極活物質をリチウムコバルト
酸化物、負極ホスト物質を炭素としたときの電池の充放
電反応は下式の通りで、充電時は左向き、放電時は右向
きの反応となる。
酸化物、負極ホスト物質を炭素としたときの電池の充放
電反応は下式の通りで、充電時は左向き、放電時は右向
きの反応となる。
【０００５】 Ｌｉ(1-x)ＣｏＯ2＋ＬｉxＣ6＝ＬｉＣｏＯ2＋Ｃ6 また、両極の容量を棒グラフで表すと図１の通りとな
る。理想的な電池は、図１左側に示すように、リチウム
イオンが両極間を完全に可逆的に行き来して正極も負極
もともにクーロン効率が１００％となるものである。
る。理想的な電池は、図１左側に示すように、リチウム
イオンが両極間を完全に可逆的に行き来して正極も負極
もともにクーロン効率が１００％となるものである。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】しかし、現実には初期
充電時に正極から放出されたリチウムイオンの一部が負
極の表面上で電解質と反応するなどして図１右側に示す
ように電気化学的に不活性な不動態皮膜を生成するの
で、クーロン効率は１００％未満となる。従って、電池
電圧が０Ｖとなるまで放電を続けようとすると、負極の
容量が無くなった時点で負極電位が貴な方向に急激に変
化する。このとき例えば、負極集電体に銅Ｃｕが用いら
れているときは、図２に示すように負極電位３．３８Ｖ
（ｖｓ．Ｌｉ／Ｌｉ+）以上で Ｃｕ→Ｃｕ2+＋２ｅ- という不可逆な銅溶出反応が起こり、電極が崩壊する。
充電時に正極から放出されたリチウムイオンの一部が負
極の表面上で電解質と反応するなどして図１右側に示す
ように電気化学的に不活性な不動態皮膜を生成するの
で、クーロン効率は１００％未満となる。従って、電池
電圧が０Ｖとなるまで放電を続けようとすると、負極の
容量が無くなった時点で負極電位が貴な方向に急激に変
化する。このとき例えば、負極集電体に銅Ｃｕが用いら
れているときは、図２に示すように負極電位３．３８Ｖ
（ｖｓ．Ｌｉ／Ｌｉ+）以上で Ｃｕ→Ｃｕ2+＋２ｅ- という不可逆な銅溶出反応が起こり、電極が崩壊する。
【０００７】これを防止するために図３に示すように負
極にリチウム金属を貼り付けるなどして負極の容量を補
う（以下、「プリチャージ」という。）ことが考えられ
る。
極にリチウム金属を貼り付けるなどして負極の容量を補
う（以下、「プリチャージ」という。）ことが考えられ
る。
【０００８】しかし、そうすると負極集電体の溶出を防
止できるものの、逆に正極の容量が無くなった時点で正
極の電位が急速に卑に移行する。このとき例えば、活物
質にＬｉＣｏＯ2が用いられているときは、図４に示す
ように正極電位１．１Ｖ（ｖｓ．Ｌｉ／Ｌｉ+）以下で ３Ｌｉ＋ＬｉＣｏＯ2→Ｌｉ2Ｏ＋Ｃｏ という不可逆な分解反応が起こる。正極活物質としてリ
チウムニッケル酸化物を用いた場合も１．１Ｖ近傍で分
解反応が起こる。このため正極が不可逆な劣化を受け
る。
止できるものの、逆に正極の容量が無くなった時点で正
極の電位が急速に卑に移行する。このとき例えば、活物
質にＬｉＣｏＯ2が用いられているときは、図４に示す
ように正極電位１．１Ｖ（ｖｓ．Ｌｉ／Ｌｉ+）以下で ３Ｌｉ＋ＬｉＣｏＯ2→Ｌｉ2Ｏ＋Ｃｏ という不可逆な分解反応が起こる。正極活物質としてリ
チウムニッケル酸化物を用いた場合も１．１Ｖ近傍で分
解反応が起こる。このため正極が不可逆な劣化を受け
る。
【０００９】そこで、このような過放電を防止するため
に、一定電圧に達すると放電を自動的に停止する保護回
路が従来設けられているが、そのような保護回路は高価
でありコスト増となってしまう。それ故、この発明の目
的は、電池電圧０Ｖまで放電しても負極集電体が溶出せ
ず且つ正極活物質も分解しない非水電解質二次電池を提
供することにある。
に、一定電圧に達すると放電を自動的に停止する保護回
路が従来設けられているが、そのような保護回路は高価
でありコスト増となってしまう。それ故、この発明の目
的は、電池電圧０Ｖまで放電しても負極集電体が溶出せ
ず且つ正極活物質も分解しない非水電解質二次電池を提
供することにある。
【００１０】
【課題を解決するための手段】その目的を達成するため
に、この発明の非水電解質二次電池は、正極の放電過程
における分解電位よりも貴な電位と、負極の放電過程に
おける分解電位よりも卑な電位との間で、ゲスト物質と
可逆的な酸化還元反応を生じる第三の物質が、少なくと
も相対的に放電容量の少ない電極に含有されたことを特
徴とする。
に、この発明の非水電解質二次電池は、正極の放電過程
における分解電位よりも貴な電位と、負極の放電過程に
おける分解電位よりも卑な電位との間で、ゲスト物質と
可逆的な酸化還元反応を生じる第三の物質が、少なくと
も相対的に放電容量の少ない電極に含有されたことを特
徴とする。
【００１１】この発明によれば、相対的に放電容量の少
ない方の電極の放電容量が無くなると続いて上記第三物
質が放電反応に関与する。従って、第三物質が含まれて
いれば、当該電極は、放電容量が無くなっても、活物質
が分解したり集電体が溶けだしたりする電位に達しない
ものである。
ない方の電極の放電容量が無くなると続いて上記第三物
質が放電反応に関与する。従って、第三物質が含まれて
いれば、当該電極は、放電容量が無くなっても、活物質
が分解したり集電体が溶けだしたりする電位に達しない
ものである。
【００１２】第三物質は、両極のうち少なくとも相対的
に放電容量の少ない方に含まれていればよく、両方に含
まれていても良い。ただし、放電容量の少ない側に含ま
れる第三の物質の量を、両極の放電容量の差の電気量に
相当する分以上に他方の側に含まれる量よりも多くする
のが好ましい。これにより電池電圧が０Ｖになるまで放
電し続けたとしても、活物質が分解したり集電体が溶け
だしたりしない。
に放電容量の少ない方に含まれていればよく、両方に含
まれていても良い。ただし、放電容量の少ない側に含ま
れる第三の物質の量を、両極の放電容量の差の電気量に
相当する分以上に他方の側に含まれる量よりも多くする
のが好ましい。これにより電池電圧が０Ｖになるまで放
電し続けたとしても、活物質が分解したり集電体が溶け
だしたりしない。
【００１３】好ましい第三物質はチタン酸リチウムＬｉ
［Ｌｉ1/3Ｔｉ5/3］Ｏ4である。この化合物は、１．５
Ｖ（ｖｓ．Ｌｉ／Ｌｉ+）で可逆なリチウム吸蔵放出を
行い、この吸蔵放出に伴って結晶のａ軸及びｃ軸が歪ま
ないので、活物質やホスト物質の形態を破壊しないから
である。その他、ＬｉＷＯ3、ＬｉＭｏＯ2、ＬｉＮｉＰ
Ｓ3、ＬｉＴｉＳ2、ＬｉＶＳ2、ＬｉＭｏＯ3、ＬｉＶ6
Ｏ13、ＬｉＶ2Ｏ5、ＬｉＭｎＯ2、ＬｉＰＰyでも良い。
更にチタン酸リチウムとして、Ｌｉ0.95Ｔｉ1.88Ｏ4、
Ｌｉ0.79Ｔｉ1.64Ｏ4、Ｌｉ0.92Ｔｉ1.36Ｏ4、Ｌｉ0.91
Ｔｉ1.53Ｏ4、Ｌｉ1.27Ｔｉ3.09Ｏ4、Ｌｉ1.35Ｔｉ2.03
Ｏ4、Ｌｉ1.02Ｔｉ1.96Ｏ4、ＬｉＴｉ2Ｏ4、Ｌｉ1.0715
Ｔｉ1.83Ｏ4、Ｌｉ1.04Ｔｉ1.92Ｏ4、Ｌｉ1.1Ｔｉ1.8Ｏ
4、Ｌｉ2Ｔｉ3Ｏ4等が挙げられる。
［Ｌｉ1/3Ｔｉ5/3］Ｏ4である。この化合物は、１．５
Ｖ（ｖｓ．Ｌｉ／Ｌｉ+）で可逆なリチウム吸蔵放出を
行い、この吸蔵放出に伴って結晶のａ軸及びｃ軸が歪ま
ないので、活物質やホスト物質の形態を破壊しないから
である。その他、ＬｉＷＯ3、ＬｉＭｏＯ2、ＬｉＮｉＰ
Ｓ3、ＬｉＴｉＳ2、ＬｉＶＳ2、ＬｉＭｏＯ3、ＬｉＶ6
Ｏ13、ＬｉＶ2Ｏ5、ＬｉＭｎＯ2、ＬｉＰＰyでも良い。
更にチタン酸リチウムとして、Ｌｉ0.95Ｔｉ1.88Ｏ4、
Ｌｉ0.79Ｔｉ1.64Ｏ4、Ｌｉ0.92Ｔｉ1.36Ｏ4、Ｌｉ0.91
Ｔｉ1.53Ｏ4、Ｌｉ1.27Ｔｉ3.09Ｏ4、Ｌｉ1.35Ｔｉ2.03
Ｏ4、Ｌｉ1.02Ｔｉ1.96Ｏ4、ＬｉＴｉ2Ｏ4、Ｌｉ1.0715
Ｔｉ1.83Ｏ4、Ｌｉ1.04Ｔｉ1.92Ｏ4、Ｌｉ1.1Ｔｉ1.8Ｏ
4、Ｌｉ2Ｔｉ3Ｏ4等が挙げられる。
【００１４】なお、正極活物質としてはリチウムコバル
ト複合酸化物、リチウムニッケル複合酸化物が挙げられ
る。負極材料としては、ホスト物質としての炭素、Ｓｉ
Ｏ、ＳｎＯx等の無機酸化物や、活物質としてのリチウ
ム合金が挙げられる。
ト複合酸化物、リチウムニッケル複合酸化物が挙げられ
る。負極材料としては、ホスト物質としての炭素、Ｓｉ
Ｏ、ＳｎＯx等の無機酸化物や、活物質としてのリチウ
ム合金が挙げられる。
【００１５】
【実施例】これは、正極集電体をＡｌ、活物質をLiCo
0.15Ni0.82Al0.03O2、負極集電体をＣｕ、ホスト物質を
炭素とし、負極合剤に第三物質としてチタン酸リチウム
を添加して構成したリチウムイオン電池の例である。
0.15Ni0.82Al0.03O2、負極集電体をＣｕ、ホスト物質を
炭素とし、負極合剤に第三物質としてチタン酸リチウム
を添加して構成したリチウムイオン電池の例である。
【００１６】正極合剤は、結着剤であるポリフッ化ビニ
リデン６重量部と導電剤であるアセチレンブラック４重
量部と活物質であるLiCo0.15Ni0.82Al0.03O2９０重量部
に溶剤としてN―メチルピロリドンを加えてペースト状
にすることによって調合した。この正極合剤ペーストを
厚さ２０μｍのアルミニウム箔からなる集電体の両面に
乾燥後の塗工重量が片面２．２０g/100cm2となるように
塗布・乾燥し、１７０μｍの厚さになるようにプレス成
形することによって正極板を製作した。正極のクーロン
効率を測定したところ、ほぼ１００％であった。
リデン６重量部と導電剤であるアセチレンブラック４重
量部と活物質であるLiCo0.15Ni0.82Al0.03O2９０重量部
に溶剤としてN―メチルピロリドンを加えてペースト状
にすることによって調合した。この正極合剤ペーストを
厚さ２０μｍのアルミニウム箔からなる集電体の両面に
乾燥後の塗工重量が片面２．２０g/100cm2となるように
塗布・乾燥し、１７０μｍの厚さになるようにプレス成
形することによって正極板を製作した。正極のクーロン
効率を測定したところ、ほぼ１００％であった。
【００１７】負極合剤は、黒鉛８６重量部とポリフッ化
ビニリデン９重量部とチタン酸リチウム５重量部との混
合物にN-メチルピロリドンを加えてペースト状にするこ
とによって調合した。この負極合剤ペーストを厚さ１４
μｍの銅箔からなる集電体の両面に塗工重量が片面１．
４０g/100cm2となるように塗布・乾燥し、厚さが１９７
μｍになるようにプレス成形することによって負極板を
製作した。チタン酸リチウムを添加しないで同様に製作
した負極板の初期のクーロン効率は９１％であった。
ビニリデン９重量部とチタン酸リチウム５重量部との混
合物にN-メチルピロリドンを加えてペースト状にするこ
とによって調合した。この負極合剤ペーストを厚さ１４
μｍの銅箔からなる集電体の両面に塗工重量が片面１．
４０g/100cm2となるように塗布・乾燥し、厚さが１９７
μｍになるようにプレス成形することによって負極板を
製作した。チタン酸リチウムを添加しないで同様に製作
した負極板の初期のクーロン効率は９１％であった。
【００１８】セパレータは、ポリエチレン微多孔膜であ
る。電解液は、ＬｉＰＦ6を１ｍｏｌ／ｌ含むエチレン
カーボネート：ジエチルカーボネート＝１：１（体積
比）の混合液である。
る。電解液は、ＬｉＰＦ6を１ｍｏｌ／ｌ含むエチレン
カーボネート：ジエチルカーボネート＝１：１（体積
比）の混合液である。
【００１９】各々の寸法は、正極板が厚さ１８６μｍ、
幅１９ｍｍで、セパレータが厚さ２５μｍ、幅３３ｍｍ
で、負極板が厚さ１８２μｍ、幅２０ｍｍとなってお
り、順に重ね合わせてポリエチレンの巻芯を中心とし
て、その周囲に長円渦状に巻いた後、角形電池ケースに
収納し、電解液を注入した。
幅１９ｍｍで、セパレータが厚さ２５μｍ、幅３３ｍｍ
で、負極板が厚さ１８２μｍ、幅２０ｍｍとなってお
り、順に重ね合わせてポリエチレンの巻芯を中心とし
て、その周囲に長円渦状に巻いた後、角形電池ケースに
収納し、電解液を注入した。
【００２０】完成した電池に、８００ｍＡ、４．１Ｖの
定電流定電圧で３時間充電した後、８００ｍＡの定電流
で０Ｖとなるまで放電し、単極電位の変化を測定した。
その結果を図５に示す。
定電流定電圧で３時間充電した後、８００ｍＡの定電流
で０Ｖとなるまで放電し、単極電位の変化を測定した。
その結果を図５に示す。
【００２１】図５に見られるように、負極の電位が１．
５Ｖ（ｖｓ．Ｌｉ／Ｌｉ+）に達したところで一定とな
り、それより上がらなかった。従って、Ｃｕ集電体が溶
け出すことはなかった。また、正極の電位も１．５Ｖ
（ｖｓ．Ｌｉ／Ｌｉ+）に達したところで電池電圧が０
Ｖになるので、それより下がらなかった。従って、活物
質は分解しなかった。
５Ｖ（ｖｓ．Ｌｉ／Ｌｉ+）に達したところで一定とな
り、それより上がらなかった。従って、Ｃｕ集電体が溶
け出すことはなかった。また、正極の電位も１．５Ｖ
（ｖｓ．Ｌｉ／Ｌｉ+）に達したところで電池電圧が０
Ｖになるので、それより下がらなかった。従って、活物
質は分解しなかった。
【００２２】
【発明の効果】以上のように本発明によれば過放電状態
とならない。故に小型で長寿命の非水電解質二次電池を
安価に提供できる。
とならない。故に小型で長寿命の非水電解質二次電池を
安価に提供できる。
【図１】 正極及び負極の放電容量を示す棒グラフであ
り、左が理想状態、右が現状を表す。
り、左が理想状態、右が現状を表す。
【図２】 従来のリチウムイオン電池における放電時の
単極電位の変化を示すグラフである。
単極電位の変化を示すグラフである。
【図３】 負極を金属リチウムでプリチャージしたとき
の正極及び負極の放電容量を示す棒グラフである。
の正極及び負極の放電容量を示す棒グラフである。
【図４】 図３の負極を有するリチウムイオン電池にお
ける放電時の単極電位の変化を示すグラフである。
ける放電時の単極電位の変化を示すグラフである。
【図５】 実施例のリチウムイオン電池における放電時
の単極電位の変化を示すグラフである。
の単極電位の変化を示すグラフである。
フロントページの続き (72)発明者 小松 茂生 京都府京都市南区吉祥院西ノ庄猪之馬場町 １番地 日本電池株式会社内 (72)発明者 塚本 寿 京都府京都市南区吉祥院西ノ庄猪之馬場町 １番地 日本電池株式会社内
Claims (3)
- 【請求項１】正極の放電過程における分解電位よりも貴
な電位と、負極の放電過程における分解電位よりも卑な
電位との間で、ゲスト物質と可逆的な酸化還元反応を生
じる第三の物質が、少なくとも相対的に放電容量の少な
い電極に含有されたことを特徴とする非水電解質二次電
池。 - 【請求項２】相対的に放電容量の少ない電極に含まれる
第三の物質の量が、両極の放電容量の差の電気量に相当
する分以上に他方の電極に含まれる量よりも多い請求項
１に記載の非水電解質二次電池。 - 【請求項３】第三物質がチタン酸リチウムである請求項
１に記載の非水電解質二次電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP9023225A JPH10208748A (ja) | 1997-01-21 | 1997-01-21 | 非水電解質二次電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP9023225A JPH10208748A (ja) | 1997-01-21 | 1997-01-21 | 非水電解質二次電池 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH10208748A true JPH10208748A (ja) | 1998-08-07 |
Family
ID=12104701
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP9023225A Pending JPH10208748A (ja) | 1997-01-21 | 1997-01-21 | 非水電解質二次電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH10208748A (ja) |
Cited By (10)
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| JP2008519399A (ja) * | 2004-10-29 | 2008-06-05 | メドトロニック・インコーポレーテッド | リチウムイオン電池と医療デバイス |
| WO2009028530A1 (ja) * | 2007-08-28 | 2009-03-05 | Ishihara Sangyo Kaisha, Ltd. | チタン酸化合物及びその製造方法並びに該チタン酸化合物を含む電極活物質、該電極活物質を用いてなる蓄電デバイス |
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-
1997
- 1997-01-21 JP JP9023225A patent/JPH10208748A/ja active Pending
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