JPH10158156A - 抗腫瘍剤 - Google Patents
抗腫瘍剤Info
- Publication number
- JPH10158156A JPH10158156A JP8106029A JP10602996A JPH10158156A JP H10158156 A JPH10158156 A JP H10158156A JP 8106029 A JP8106029 A JP 8106029A JP 10602996 A JP10602996 A JP 10602996A JP H10158156 A JPH10158156 A JP H10158156A
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- Japan
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- fucoxanthin
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- antitumor agent
- brown algae
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 抗腫瘍剤の提供
【構成】 褐藻類、特に乾燥により水分含量が減じられ
たワカメ（Ｕｎｄａｒｉａｐｉｎｎａｔｉｆｉｄａ）か
ら抽出されたフコキサンチンを有効成分とする抗腫瘍
剤。 【効果】 本発明のフコキサンチンは肝臓癌に対して抗
腫瘍活性を有する。したがってフコキサンチンは癌の予
防及び治療など、癌に対する総合的な対策が可能な抗腫
瘍剤としての利用が期待される。
たワカメ（Ｕｎｄａｒｉａｐｉｎｎａｔｉｆｉｄａ）か
ら抽出されたフコキサンチンを有効成分とする抗腫瘍
剤。 【効果】 本発明のフコキサンチンは肝臓癌に対して抗
腫瘍活性を有する。したがってフコキサンチンは癌の予
防及び治療など、癌に対する総合的な対策が可能な抗腫
瘍剤としての利用が期待される。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、有効成分であるフコキ
サンチンを含有する抗腫瘍剤に関する。
サンチンを含有する抗腫瘍剤に関する。
【０００２】
【従来の技術及び発明が解決しようとする課題】現在、
癌の治療法としては、一般的に外科的方法、放射線療
法、化学療法（薬剤投与）等が行われている。これらの
うち化学療法としては、従来より、直接腫瘍細胞に作用
して腫瘍細胞を死滅させる薬剤を投与する治療法が広く
適用されており、この種の療法に使用する抗腫瘍剤につ
いての提案は多い。しかしながら、この種の腫瘍細胞に
作用する薬剤は、腫瘍細胞を死滅させると共に正常細胞
にも作用するため、癌の治療効果は高いが、副作用が非
常に強いという欠点がある。
癌の治療法としては、一般的に外科的方法、放射線療
法、化学療法（薬剤投与）等が行われている。これらの
うち化学療法としては、従来より、直接腫瘍細胞に作用
して腫瘍細胞を死滅させる薬剤を投与する治療法が広く
適用されており、この種の療法に使用する抗腫瘍剤につ
いての提案は多い。しかしながら、この種の腫瘍細胞に
作用する薬剤は、腫瘍細胞を死滅させると共に正常細胞
にも作用するため、癌の治療効果は高いが、副作用が非
常に強いという欠点がある。
【０００３】そこで新しい抗腫瘍剤として、正常細胞の
免疫能を高めて間接的に腫瘍細胞の増殖を抑制する薬剤
が注目され、例えばクレスチン、インターフェロン等が
開発されている。これら薬剤は、腫瘍細胞に対する効果
は弱いが、副作用が少ないという利点がある。更に近
年、癌の治療効果が強く、かつ副作用が少ない天然化合
物の検索も積極的に見直されている。例えば我々が日常
摂取する食品中にも、腫瘍細胞に対する抑制効果を示す
ものがあることが確認されており、このような化合物の
中には、低毒性で実用に適するものがあると期待されて
いる。さらに、癌はその器官が異なると性質も異なり、
抗腫瘍剤の選択や投与方法が異なることは珍しくなく、
様々な種類の癌に効果を有する抗腫瘍剤が望まれてい
る。従来、β−カロチンがリンパ球での系で抗腫瘍活性
を有することは知られている（［Ｏｎｃｏｌｏｇｙ３
９；３３−３７（１９８２）］）が、強い効果があると
はいえない。現時点においては、資源量が豊富な天然化
合物で、かつ強い抗腫瘍活性をもつものはなく、まだ実
用化に至っているものはない。
免疫能を高めて間接的に腫瘍細胞の増殖を抑制する薬剤
が注目され、例えばクレスチン、インターフェロン等が
開発されている。これら薬剤は、腫瘍細胞に対する効果
は弱いが、副作用が少ないという利点がある。更に近
年、癌の治療効果が強く、かつ副作用が少ない天然化合
物の検索も積極的に見直されている。例えば我々が日常
摂取する食品中にも、腫瘍細胞に対する抑制効果を示す
ものがあることが確認されており、このような化合物の
中には、低毒性で実用に適するものがあると期待されて
いる。さらに、癌はその器官が異なると性質も異なり、
抗腫瘍剤の選択や投与方法が異なることは珍しくなく、
様々な種類の癌に効果を有する抗腫瘍剤が望まれてい
る。従来、β−カロチンがリンパ球での系で抗腫瘍活性
を有することは知られている（［Ｏｎｃｏｌｏｇｙ３
９；３３−３７（１９８２）］）が、強い効果があると
はいえない。現時点においては、資源量が豊富な天然化
合物で、かつ強い抗腫瘍活性をもつものはなく、まだ実
用化に至っているものはない。
【０００４】
【課題を解決するための手段及び作用】そこで本発明者
らは、食品中に存在し、優れた抗腫瘍活性を有する物質
について鋭意検討を行った結果、フコキサンチン（カロ
テノイドの一種）が肝臓癌に対して抗腫瘍活性を有する
ことを知見し、本発明をなすに至った。フコキサンチン
は日本人が昔から食してきた褐藻類のワカメ、コンブ、
ヒジキ等に含まれる化合物で、低毒性と考えられる。さ
らに、陸上で最も豊富なカロテノイドであるβ−カロチ
ンとほぼ同等量が存在し、大量供給が可能な海洋特有天
然化合物である。
らは、食品中に存在し、優れた抗腫瘍活性を有する物質
について鋭意検討を行った結果、フコキサンチン（カロ
テノイドの一種）が肝臓癌に対して抗腫瘍活性を有する
ことを知見し、本発明をなすに至った。フコキサンチン
は日本人が昔から食してきた褐藻類のワカメ、コンブ、
ヒジキ等に含まれる化合物で、低毒性と考えられる。さ
らに、陸上で最も豊富なカロテノイドであるβ−カロチ
ンとほぼ同等量が存在し、大量供給が可能な海洋特有天
然化合物である。
【０００５】このフコキサンチンには、ｉｎ ｖｉｔｒ
ｏでの腫瘍細胞増殖抑制活性や皮膚癌、十二指腸癌の抗
腫瘍活性を有することは知られていたが、これらの癌と
はメカニズムが異なる肝臓癌に優れた抗腫瘍活性を有
し、抗腫瘍剤として、肝臓癌の予防及び治療に効果的に
使用されるということは、本発明者の新知見によるもの
である。肝臓は、生命の維持に必要な単一臓器であり、
かつ悪性腫瘍の転移が最も起こりやすい臓器の一つであ
るため、肝臓癌における化学療法の効果は生存期間の決
定因子となる。以下、本発明につき更に詳述する。
ｏでの腫瘍細胞増殖抑制活性や皮膚癌、十二指腸癌の抗
腫瘍活性を有することは知られていたが、これらの癌と
はメカニズムが異なる肝臓癌に優れた抗腫瘍活性を有
し、抗腫瘍剤として、肝臓癌の予防及び治療に効果的に
使用されるということは、本発明者の新知見によるもの
である。肝臓は、生命の維持に必要な単一臓器であり、
かつ悪性腫瘍の転移が最も起こりやすい臓器の一つであ
るため、肝臓癌における化学療法の効果は生存期間の決
定因子となる。以下、本発明につき更に詳述する。
【０００６】本発明は、褐藻類から抽出されたフコキサ
ンチンを有効成分とする抗腫瘍剤に関する。ここでフコ
キサンチンは合成品でも天然物由来でもよいが、人体へ
の長期的な投与を考えると安全性の面からも天然物由来
のフコキサンチンが望ましい。単離したものでもその活
性が失わない態様で混合物の形でも使用できる。天然の
フコキサンチンは、褐藻類などの中に数種のカロテノイ
ドとともにカロテノイド群として存在するが、精製、単
離したフコキサンチンは、フコキサンチンを含有するカ
ロテノイド群を同量使用した場合に比べて強い抗腫瘍活
性を得ることができる。
ンチンを有効成分とする抗腫瘍剤に関する。ここでフコ
キサンチンは合成品でも天然物由来でもよいが、人体へ
の長期的な投与を考えると安全性の面からも天然物由来
のフコキサンチンが望ましい。単離したものでもその活
性が失わない態様で混合物の形でも使用できる。天然の
フコキサンチンは、褐藻類などの中に数種のカロテノイ
ドとともにカロテノイド群として存在するが、精製、単
離したフコキサンチンは、フコキサンチンを含有するカ
ロテノイド群を同量使用した場合に比べて強い抗腫瘍活
性を得ることができる。
【０００７】本発明は、褐藻類から抽出されたフコキサ
ンチンを含有するカロテノイド群を有効成分とする抗腫
瘍剤に関する。フコキサンチンは数種のカロテノイドが
混合したカロテノイド群の状態で配合することもでき
る。他のカロテノイドとの混合物の状態では、茶褐色の
油状物であり、油に対する溶解性が高く、人体に投与し
た際の体内吸収が良好である。さらに光や酸素等の影響
を受けにくくなり、抗腫瘍活性を長期的に維持する。
ンチンを含有するカロテノイド群を有効成分とする抗腫
瘍剤に関する。フコキサンチンは数種のカロテノイドが
混合したカロテノイド群の状態で配合することもでき
る。他のカロテノイドとの混合物の状態では、茶褐色の
油状物であり、油に対する溶解性が高く、人体に投与し
た際の体内吸収が良好である。さらに光や酸素等の影響
を受けにくくなり、抗腫瘍活性を長期的に維持する。
【０００８】本発明は、褐藻類から抽出されたフコキサ
ンチンを含有する粗抽出物を有効成分とする抗腫瘍剤に
関する。ワカメ等の食用褐藻類は、人体に無害な天然物
であるため、粗抽出物または抽出せずに凍結乾燥等によ
り乾燥後粉砕し、粉状にして使用することもできる。こ
のように天然により近い状態ならば、日頃からの発癌予
防において安全性の面でも抵抗なく使用ができ、さらに
精製、単離操作も省かれるため、より安価に提供でき
る。
ンチンを含有する粗抽出物を有効成分とする抗腫瘍剤に
関する。ワカメ等の食用褐藻類は、人体に無害な天然物
であるため、粗抽出物または抽出せずに凍結乾燥等によ
り乾燥後粉砕し、粉状にして使用することもできる。こ
のように天然により近い状態ならば、日頃からの発癌予
防において安全性の面でも抵抗なく使用ができ、さらに
精製、単離操作も省かれるため、より安価に提供でき
る。
【０００９】本発明は、ワカメ（Ｕｎｄａｒｉａ ｐｉ
ｎｎａｔｉｆｉｄａ）から抽出されたフコキサンチンを
有効成分とする抗腫瘍剤に関する。フコキサンチンは、
天然カロテノイドとして褐藻類のコンブ、ヒジキ等に含
まれるが、ワカメなどの組織が軟らかい褐藻類は、抽出
効率を上げるための破砕操作が行いやすく、抽出回数お
よび抽出に要する溶媒の量も少なくてすむ。また、ワカ
メは、日本中で大量に養殖及び天然採取されているた
め、量的にも原料入手が容易で、原料として好適であ
る。
ｎｎａｔｉｆｉｄａ）から抽出されたフコキサンチンを
有効成分とする抗腫瘍剤に関する。フコキサンチンは、
天然カロテノイドとして褐藻類のコンブ、ヒジキ等に含
まれるが、ワカメなどの組織が軟らかい褐藻類は、抽出
効率を上げるための破砕操作が行いやすく、抽出回数お
よび抽出に要する溶媒の量も少なくてすむ。また、ワカ
メは、日本中で大量に養殖及び天然採取されているた
め、量的にも原料入手が容易で、原料として好適であ
る。
【００１０】本発明は、乾燥等により水分含量が減じら
れたワカメから抽出されたフコキサンチンを有効成分と
する抗腫瘍剤に関する。褐藻類の中ではワカメは組織が
軟らかく、抽出を行いやすいが、水分を多量に含んでい
る状態では抽出が妨げられ、一部のフコキサンチンしか
抽出されない。フコキサンチンの抽出効率をさらに上げ
るには、塩蔵ワカメ、乾燥ワカメなど水分含量が減じら
れたワカメを用いるのがよく、塩蔵ワカメや乾燥ワカメ
からはより多くのフコキサンチンが抽出できる。さらに
抽出操作時間も飛躍的に短縮できる。
れたワカメから抽出されたフコキサンチンを有効成分と
する抗腫瘍剤に関する。褐藻類の中ではワカメは組織が
軟らかく、抽出を行いやすいが、水分を多量に含んでい
る状態では抽出が妨げられ、一部のフコキサンチンしか
抽出されない。フコキサンチンの抽出効率をさらに上げ
るには、塩蔵ワカメ、乾燥ワカメなど水分含量が減じら
れたワカメを用いるのがよく、塩蔵ワカメや乾燥ワカメ
からはより多くのフコキサンチンが抽出できる。さらに
抽出操作時間も飛躍的に短縮できる。
【００１１】本発明に係る抗腫瘍剤は、上述したように
フコキサンチンを有効成分とするもので、フコキサンチ
ン、フコキサンチンを含有するカロテノイド群乃至褐藻
類粗抽出物は、単独で又は必要により他の医薬成分と併
用して静脈内注射、皮下注射、筋肉注射、経口投与、座
剤による直腸投与等の方法で投与される。その投与量は
投与経路、投与回数により異なり、また症状の軽重など
に依存して広範囲に変えることができ、例えば成人１日
あたり１ｍｇ−１０ｇとすることができる。
フコキサンチンを有効成分とするもので、フコキサンチ
ン、フコキサンチンを含有するカロテノイド群乃至褐藻
類粗抽出物は、単独で又は必要により他の医薬成分と併
用して静脈内注射、皮下注射、筋肉注射、経口投与、座
剤による直腸投与等の方法で投与される。その投与量は
投与経路、投与回数により異なり、また症状の軽重など
に依存して広範囲に変えることができ、例えば成人１日
あたり１ｍｇ−１０ｇとすることができる。
【００１２】本発明に係る抗腫瘍剤は、その製剤化に当
たり、フコキサンチンの有効量に適当量の無毒性担体を
配合し、任意慣用の製剤方法を用いて投与用に調整する
ことができる。即ち、経口投与用に調製する場合は、軟
カプセル、硬カプセル、錠剤、顆粒剤、細粒剤、散剤、
有効成分持続的解放剤、液剤、懸濁剤等に調製され、非
経口投与する場合は、注射剤、点滴剤、座薬等に調製さ
れる。この場合、製剤化するに際しては、無毒性担体、
界面活性剤、結合剤、賦形剤、滑沢剤、矯味剤、矯臭
剤、懸濁剤、湿潤剤、皮膜形成剤、コーティング助剤な
どの成分を用いて慣用の方法で調製され、使用される。
なお、粘膜適用の製剤、更に注射剤も慣用の方法によっ
て調製されるが、注射用蒸留水に懸濁或いは乳化させる
方法を採用する場合は、懸濁化剤として、大豆油、中鎖
脂肪酸トリグリセリド等が使用でき、また乳化剤として
脂肪酸モノグリセリド、レシチン等を使用できる。
たり、フコキサンチンの有効量に適当量の無毒性担体を
配合し、任意慣用の製剤方法を用いて投与用に調整する
ことができる。即ち、経口投与用に調製する場合は、軟
カプセル、硬カプセル、錠剤、顆粒剤、細粒剤、散剤、
有効成分持続的解放剤、液剤、懸濁剤等に調製され、非
経口投与する場合は、注射剤、点滴剤、座薬等に調製さ
れる。この場合、製剤化するに際しては、無毒性担体、
界面活性剤、結合剤、賦形剤、滑沢剤、矯味剤、矯臭
剤、懸濁剤、湿潤剤、皮膜形成剤、コーティング助剤な
どの成分を用いて慣用の方法で調製され、使用される。
なお、粘膜適用の製剤、更に注射剤も慣用の方法によっ
て調製されるが、注射用蒸留水に懸濁或いは乳化させる
方法を採用する場合は、懸濁化剤として、大豆油、中鎖
脂肪酸トリグリセリド等が使用でき、また乳化剤として
脂肪酸モノグリセリド、レシチン等を使用できる。
【００１３】
【実施例】以下、実験例により本発明有効成分の抽出
例、抗腫瘍活性の効果を具体的に説明するが、本発明は
これらの実施例に限定されるものではない。
例、抗腫瘍活性の効果を具体的に説明するが、本発明は
これらの実施例に限定されるものではない。
【００１４】製造例 ＜褐藻類からのカロテノイド（フコキサンチン）の抽出
例＞褐藻類は、通常食用とするワカメを乾燥粉砕した粉
末状ワカメ１００ｇを使用した。この粉末状ワカメ１０
０ｇをアセトン中で懸濁しながら２回抽出を行った。こ
のアセトン抽出物をろ過後、減圧濃縮し、アセトンを完
全に除去した。この色素濃縮物を酢酸エチル２Ｌに溶解
し、さらに水２Ｌを加え溶媒分配を行った。酢酸エチル
層は減圧濃縮し、シリカゲル［Ｋｉｅｓｅｌｇｅｌ ６
０，Ｍｅｒｃｋ Ａｒｔ，７７３４］を用いたカラムク
ロマトグラフィーで分離精製を行い、フコキサンチン５
１ｍｇを得た。原料のワカメは肉薄で水分含量が少ない
ほどよく、塩蔵ワカメ１００ｇからはフコキサンチン１
８ｍｇが得られるが、乾燥粉末ワカメでは、約２．５倍
の５１ｍｇに収率が向上した。
例＞褐藻類は、通常食用とするワカメを乾燥粉砕した粉
末状ワカメ１００ｇを使用した。この粉末状ワカメ１０
０ｇをアセトン中で懸濁しながら２回抽出を行った。こ
のアセトン抽出物をろ過後、減圧濃縮し、アセトンを完
全に除去した。この色素濃縮物を酢酸エチル２Ｌに溶解
し、さらに水２Ｌを加え溶媒分配を行った。酢酸エチル
層は減圧濃縮し、シリカゲル［Ｋｉｅｓｅｌｇｅｌ ６
０，Ｍｅｒｃｋ Ａｒｔ，７７３４］を用いたカラムク
ロマトグラフィーで分離精製を行い、フコキサンチン５
１ｍｇを得た。原料のワカメは肉薄で水分含量が少ない
ほどよく、塩蔵ワカメ１００ｇからはフコキサンチン１
８ｍｇが得られるが、乾燥粉末ワカメでは、約２．５倍
の５１ｍｇに収率が向上した。
【００１５】実施例１ ＜抗腫瘍活性試験例＞肝臓癌を好発するマウスＣ３Ｈ／
Ｈｅの８週令の雄を用い、４４週間にわたってフコキサ
ンチン０．００１％添加飲料水をあたえたものと、フコ
キサンチン無添加飲料水のコントロールとともに各群１
５匹で抗腫瘍活性試験を行った。 ＜実験結果＞表１から明らかなように、コントロール群
では全個体が発症したのに対し、フコキサンチン投与群
では８６．７％に抑えられ、また癌発症個体一個体当た
りのがん数も１個体当たり５．９３個に対し３．０７個
と約半分であり、抗腫瘍活性が見られた。
Ｈｅの８週令の雄を用い、４４週間にわたってフコキサ
ンチン０．００１％添加飲料水をあたえたものと、フコ
キサンチン無添加飲料水のコントロールとともに各群１
５匹で抗腫瘍活性試験を行った。 ＜実験結果＞表１から明らかなように、コントロール群
では全個体が発症したのに対し、フコキサンチン投与群
では８６．７％に抑えられ、また癌発症個体一個体当た
りのがん数も１個体当たり５．９３個に対し３．０７個
と約半分であり、抗腫瘍活性が見られた。
【００１６】
【表１】
【００１７】実施例２ ＜カプセル剤＞フコキサンチン１００ｇを小麦胚芽油１
ｋｇに懸濁し、１０００個のゼラチンカプセルに充填す
る。これを１日当たり１〜１０個経口的に投与する。
ｋｇに懸濁し、１０００個のゼラチンカプセルに充填す
る。これを１日当たり１〜１０個経口的に投与する。
【００１８】実施例３ ＜注射剤＞ フコキサンチン １００ｇ ステアリン酸モノグリセリド １００ｇ 落下生油 ２００ｇ ショ糖グリセリンステアリンエステル ５０ｇ アスコルビン酸ステアレート ２０ｇ 注射用蒸留水 ９５３０ｇ 上記組成で注射剤を調製し、１アンプル１０ｍｌずつ充
填する。
填する。
【００１８】実施例４ ＜外用軟膏剤剤＞ ポリエチレングリコール４０００ １５０ｇ ポリエチレングリコール４００ １５０ｇ フコキサンチン １ｇ 上記組成を加湿混合し、皮膚癌用軟膏として使用する。
【００１９】実施例５ ＜坐剤＞ サリチルメチル ０．０３５０ｇ ファマゾール−１１５ ２．００００ｇ フコキサンチン ０．０１００ｇ
【００２０】
【発明の効果】本発明に係る抗腫瘍剤において有効成分
として使用するフコキサンチンは強い抗腫瘍活性を有す
る。更に、このフコキサンチンを有効成分とする抗腫瘍
剤は、低毒性である。従って、本効果は癌の予防及び治
療など、癌に対する総合的な対策を可能にするものであ
る。
として使用するフコキサンチンは強い抗腫瘍活性を有す
る。更に、このフコキサンチンを有効成分とする抗腫瘍
剤は、低毒性である。従って、本効果は癌の予防及び治
療など、癌に対する総合的な対策を可能にするものであ
る。
Claims (6)
- 【請求項１】 褐藻類から抽出されたフコキサンチンを
有効成分とする抗腫瘍剤。 - 【請求項２】 フコキサンチンがカロテノイド群として
抽出されたものである請求項１の抗腫瘍剤。 - 【請求項３】 フコキサンチンが粗抽出物として抽出さ
れたものである請求項１の抗腫瘍剤。 - 【請求項４】 褐藻類がワカメ（Ｕｎｄａｒｉａ ｐｉ
ｎｎａｔｉｆｉｄａ）である請求項１、２または３の抗
腫瘍剤。 - 【請求項５】 ワカメが水分含量の減じられたものであ
る請求項４の抗腫瘍剤。 - 【請求項６】 対象とする癌が肝臓癌である請求項１乃
至５のいずれかの抗腫瘍剤。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP8106029A JPH10158156A (ja) | 1996-03-22 | 1996-03-22 | 抗腫瘍剤 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP8106029A JPH10158156A (ja) | 1996-03-22 | 1996-03-22 | 抗腫瘍剤 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH10158156A true JPH10158156A (ja) | 1998-06-16 |
Family
ID=14423221
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP8106029A Pending JPH10158156A (ja) | 1996-03-22 | 1996-03-22 | 抗腫瘍剤 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH10158156A (ja) |
Cited By (12)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
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| KR20040047486A (ko) * | 2002-11-28 | 2004-06-05 | 김선재 | 해조류로부터 fucoxanthin색소의 추출 및 색소제재 제조방법 |
| WO2005051406A1 (ja) * | 2003-11-28 | 2005-06-09 | Takara Bio Inc. | セラミダーゼ阻害剤 |
| JP2007077067A (ja) * | 2005-09-14 | 2007-03-29 | Hokkaido Univ | 生体内ｄｈａ合成促進剤 |
| WO2007094430A1 (ja) * | 2006-02-16 | 2007-08-23 | National University Corporation Hokkaido University | ガン抑制剤及びガン抑制剤含有品及びガン抑制剤の製造方法 |
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| JP2009508941A (ja) * | 2005-09-23 | 2009-03-05 | プキョン ナショナル ユニヴァーシティ インダストリー−アカデミック コーオペレーション ファンデーション | キャップソシフォン−フルベソンス糖熱水抽出物及びこれを主成分にする抗癌剤 |
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-
1996
- 1996-03-22 JP JP8106029A patent/JPH10158156A/ja active Pending
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