JPH10116687A

JPH10116687A - 有機ｅｌ発光装置

Info

Publication number: JPH10116687A
Application number: JP8291054A
Authority: JP
Inventors: Chishio Hosokawa; 地潮細川
Original assignee: Idemitsu Kosan Co Ltd
Current assignee: Idemitsu Kosan Co Ltd
Priority date: 1996-10-14
Filing date: 1996-10-14
Publication date: 1998-05-06
Anticipated expiration: 2016-10-14
Also published as: JP4022274B2

Abstract

(57)【要約】【課題】カラーフィルタにより有機ＥＬ素子が劣化す
るのを抑制するとともに、色純度やコントラストに優れ
た有機ＥＬ発光装置を提供する。【解決手段】基板１上に、その少なくとも一つが透明
な二つの電極２，３間に発光層を含む有機物層４を挟持
した有機ＥＬ素子１０を平面状に複数分離配置してなる
有機ＥＬ発光装置において、基板１と透明電極２との間
であって、有機ＥＬ素子１０の配置に対応した位置に、
保護層６で被覆した無機カラーフィルタ５を配設してな
ることを特徴とする有機ＥＬ発光装置。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、有機ＥＬ発光装置
に関する。さらに詳しくは、各種情報用ディスプレーに
好適に用いられる有機ＥＬ発光装置に関する。

【０００２】

【従来の技術】有機エレクトロルミネッセンス（ＥＬ）
素子を用いた有機ＥＬ装置において、色純度を上げるた
め発光の取り出し方向にカラーフィルタを配置する技術
は知られている。高精細ディスプレイにおいては、二つ
の電極のうち光取り出し方向に設けられる電極は透明ま
たは半透明が好ましく、その透明電極の直下又はそれに
非常に近してカラーフィルタを配置する必要があるが、
従来用いられてきた有機顔料を用いたカラーフィルタの
場合、有機顔料又はそれを分散した透明レジンが吸湿し
ており、有機ＥＬ素子の対向電極を水分が浸食して素子
を劣化させるという問題があった。なお、透明電極の直
下にカラーフィルタを配置し、赤色光等を取り出す素子
が開示されている（特開平７−１４２１６９号公報）。

【０００３】

【発明が解決しようとする課題】しかし、この場合、カ
ラーフィルタには有機顔料を分散した透明レジン等が用
いられおり、この有機質である透明レジンは、吸湿して
おり、これにより生じる水分が有機ＥＬ素子の陰極を容
易に酸化するという問題があった。また、吸湿した水分
を完全に除くためには、カラーフィルタを２００℃以
上、好ましくは２５０℃として焼き出す必要があるが、
有機カラーフィルタの耐熱性は２００℃以下であり、焼
き出しにより熱劣化するのを避けることができないの
で、完全に脱水することは極めて困難であった。本発明
は、上述の問題に鑑みなされたものであり、カラーフィ
ルタにより有機ＥＬ素子が劣化するのを抑制するととも
に、色純度やコントラストに優れた有機ＥＬ発光装置を
提供することを目的とする。

【０００４】

【課題を解決するための手段】上記目的を達成するた
め、本発明によれば、基板上に、その少なくとも一つが
透明な二つの電極間に発光層を含む有機物層を挟持した
有機ＥＬ素子を平面状に複数分離配置してなる有機ＥＬ
発光装置において、基板と透明電極との間であって、有
機ＥＬ素子の配置に対応した位置に、無機カラーフィル
タを配設してなることを特徴とする有機ＥＬ発光装置が
提供される。

【０００５】また、その好ましい態様として、前記無機
カラーフィルタが、平面状に複数分離配置され、かつ保
護層で被覆されてなることを特徴とする有機ＥＬ発光装
置が提供される。

【０００６】また、その好ましい態様として、前記保護
層の表面の凹凸の差が、０．５μｍ以下であることを特
徴とする有機ＥＬ発光装置が提供される。

【０００７】また、その好ましい態様として、前記無機
カラーフィルタが、２５０℃以上の耐熱性を有すること
を特徴とする有機ＥＬ発光装置が提供される。

【０００８】また、その好ましい態様として、前記無機
カラーフィルタが、無機顔料を含有するものであること
を特徴とする有機ＥＬ発光装置が提供される。

【０００９】さらに、その好ましい態様として、前記無
機顔料が、有色の酸化物であることを特徴とする有機Ｅ
Ｌ発光装置が提供される。

【００１０】

【発明の実施の形態】以下、本発明の有機ＥＬ発光装置
の実施の形態を、図面を参照しつつ具体的に説明する。
図１は、本発明の有機ＥＬ発光装置の一実施形態を模式
的に示す断面図である。また、図２は、本発明に用いら
れる保護層の配設状況を模式的に示す断面図である。

【００１１】図１に示すように、本発明の有機ＥＬ発光
装置は、基板１上に、少なくとも一つが透明な二つの電
極２，３間に発光層を含む有機物層４を挟持した有機Ｅ
Ｌ素子１０を平面状に複数分離配置してなり、基板１と
透明電極２との間であって、有機ＥＬ素子１０の配置に
対応した位置に、好ましくは保護層６を被覆した、無機
カラーフィルタ５を配設してなる。以下、本発明の有機
ＥＬ発光装置の各構成要素およびその作製方法をさらに
具体的に説明する。

【００１２】１．基板本発明に用いられる基板１としては、透明で平坦かつ耐
熱性（４００℃以上）を有するものであれば、特に制限
はない。たとえば、ガラス，石英，セラミックスを好適
例として挙げることができる。

【００１３】２．有機ＥＬ素子本発明においては、基板上１に、発光層を含む有機物層
４を基板電極２と対向電極３との間に挟持した有機ＥＬ
素子１０を平面状に複数分離配置している。本発明に用
いられる有機ＥＬ素子１０においては、有機物層４とし
て、再結合領域および発光領域を少なくとも有するもの
が用いられる。この再結合領域および発光領域は、通常
発光層に存在するため、本発明においては、有機物層４
として発光層のみを用いてもよいが、必要に応じ、発光
層以外に、たとえば正孔注入層，電子注入層，有機半導
体層，電子障壁層，付着改善層なども用いることができ
る。

【００１４】次に本発明に用いられる有機ＥＬ素子の代
表的な構成例を示す。もちろん、これに限定されるもの
ではない。透明電極（陽極）／発光層／電極（陰極）透明電極（陽極）／正孔注入層／発光層／電極（陰
極）透明電極（陽極）／発光層／電子注入層／電極（陰
極）透明電極（陽極）／正孔注入層／発光層／電子注入層
／電極（陰極）陽極／有機半導体層／発光層／陰極陽極／有機半導体層／電子障壁層／発光層／陰極陽極／正孔注入層／発光層／付着改善層／陰極などの構造を挙げることができる。これらの中で、通常
の構成が好ましく用いられる。

【００１５】（１）陽極陽極（基板電極２，または対向電極３）としては、仕事
関数の大きい（４ｅＶ以上）金属，合金，電気伝導性化
合物またはこれらの混合を電極物質とするものが好ま
しく用いられる。このような電極物質の具体例として
は、Ａｕ等の金属、ＣｕＩ，ＩＴＯ，ＳｎＯ₂ ，Ｚｎ
Ｏ，ＩｎＺｎＯ等の導電性透明材料が挙げられる。陽極
は、これらの電極物質を蒸着法やスパッタリング法等の
方法で、薄膜を形成させることにより作製することがで
きる。このように発光層からの発光を陽極から取り出す
場合、陽極の発光に対する透過率が１０％より大きくす
ることが好ましい。また、陽極のシート抵抗は、数百Ω
／□以下が好ましい。陽極の膜厚は材料にもよるが、通
常１０ｎｍ〜１μｍ、好ましくは１０〜２００ｎｍの範
囲で選択される。なお、光の取り出し側に配設される電
極、たとえば基板電極２は、透明または半透明であるこ
とが好ましい。また、前述のように、本発明において
は、陽極として用いる電極は、その形成位置から、基板
電極２または対向電極３のいずれであってもよい。

【００１６】（２）有機物層本発明における有機物層４は、たとえば、赤系統色，緑
系統色および青系統色の発光層等を含む。発光層有機物層４に含まれる発光層の発光材料（ホスト材料）
としては、一般式（Ｉ）

【００１７】

【化１】

【００１８】で表わされるジスチリルアリレーン系化合
物が好ましく用いられる。この化合物は、特開平２−２
４７２７８号公報に開示されている。

【００１９】上記一般式において、Ｙ¹ 〜Ｙ⁴ はそれぞ
れ水素分子、炭素数１〜６のアルキル基，炭素数１〜６
のアルコキシ基，炭素数７〜８のアラルキル基，置換あ
るいは無置換の炭素数６〜１８のアリール基，置換ある
いは無置換のシクロヘキシル基，あるいは無置換の炭素
数６〜１８のアリールオキシ基，炭素数１〜６のアルコ
キシ基を示す。ここで置換基は、炭素数１〜６のアルキ
ル基，炭素数１〜６のアルコキシ基，炭素数７〜８のア
ラルキル基，炭素数６〜１８のアリールオキシ基，炭素
数１〜６のアシル基，炭素数１〜６のアシルオキシ基，
カルボキシル基，スチリル基，炭素数６〜２０のアリー
ルカルボニル基，炭素数６〜２０のアリールオキシカル
ボニル基，炭素数１〜６のアルコキシカルボニル基，ビ
ニル基，アニリノカルボニル基，カルバモイル基，フェ
ニル基，ニトロ基，水酸基あるいはハロゲンを示す。こ
れらの置換基は単一でも複数でもよい。また、Ｙ¹ 〜Ｙ
⁴は同一でも、また互いに異なってもよく、Ｙ¹ とＹ²
およびＹ³ とＹ⁴ は互いに置換している基と結合して、
置換あるいは無置換の飽和五員環または置換あるいは無
置換の飽和六員環を形成してもよい。Ａｒは置換あるい
は無置換の炭素数６〜２０のアリレーン基を表わし、単
一置換されていても、複数置換されていてもよく、また
結合部分は、オルト，パラ，メタいずれでもよい。但
し、Ａｒが無置換フェニレン基の場合、Ｙ¹ 〜Ｙ⁴ はそ
れぞれ炭素数１〜６のアルコキシ基，炭素数７〜８のア
ラルキル基，置換あるいは無置換のナフチル基，ビフェ
ニル基，シクロヘキシル基，アリールオキシ基より選ば
れたものである。このようなジスチルアリーレン系化合
物としては、たとえば、下記のものを挙げることができ
る。

【００２０】

【化２】

【００２１】

【化３】

【００２２】また、別の好ましい発光材料（ホスト材
料）として、８−ヒドロキシキノリン、またはその誘導
体の金属錯体を挙げることができる。具体的には、オキ
シン（一般に８−キノリノールまたは８−ヒドロキシキ
ノリン）のキレートを含む金属キレートオキサノイド化
合物である。このような化合物は高水準の性能を示し、
容易に薄膜形態に成形される。このオキサノイド化合物
の例は、下記構造式を満たすものである。

【００２３】

【化４】

【００２４】（式中、Ｍｔは金属を表わし、ｎは１〜３
の整数であり、Ｚはそのそれぞれの位置が独立であっ
て、少なくとも２以上の縮合芳香族環を完成させるため
に必要な原子を示す。）ここで、Ｍｔで表わされる金属は、一価，二価または三
価の金属とすることができるものであり、たとえばリチ
ウム，ナトリウム，カリウムなどのアルカリ金属、マグ
ネシウムやカルシウムなどのアルカリ土類金属、あるい
はホウ素またはアルミニウムなどの土類金属である。一
般に、有用なキレート化合物であると知られている一
価，二価，または三価の金属はいずれも使用することが
できる。

【００２５】また、Ｚは、少なくとも２以上の縮合芳香
族環の一方がアゾールまたはアジンからなる複素環を形
成させる原子を示す。ここで、もし必要であれば、上記
縮合芳香族環に他の異なる環を付加することが可能であ
る。また、機能上の改善がないまま嵩ばった分子を回避
するため、Ｚで示される原子の数は１８以下に維持する
ことが好ましい。さらに、具体的にキレート化オキサノ
イド化合物を例示すると、トリス（８−キノリノール）
アルミニウム（以下、Ａｌｑと略記する），ビス（８−
キノリノール）マグネシウム，ビス（ベンゾ−８−キノ
リノール）亜鉛，ビス（２−メチル−８−キノリノラー
ト）アルミニウムオキシド，トリス（８−キノリノー
ル）インジウム、トリス（５−メチル−８−キノリノー
ル）アルミニウム，８−キノリノールリチウム，トリス
（５−クロロ−８−キノリノール）ガリウム，ビス（５
−クロロ−８−キノリノール）カルシウム，５，７−ジ
クロル−８−キノリノールアルミニウム、トリス（５，
７−ジプロモ−８−ヒドロキシキノリノール）アルミニ
ウムなどがある。

【００２６】さらに、特開平５−１９８３７８号公報に
記載されているフェノラート置換８−ヒドロキシキノリ
ンの金属錯体は、青色発光材料として、好ましい物であ
る。このフェノラート置換８−ヒドロキシキノリンの金
属錯体の具体例としては、ビス（２−メチル−８−キノ
リノラート）（フェノラート）アルミニウム（III），
ビス（２−メチル−８−キノリノラート）（ο−クレゾ
ラート）アルミニウム（III），ビス（２−メチル−８
−キノリノラート）（ｍ−クレゾラート）アルミニウム
（III），ビス（２−メチル−８−キノリノラート）
（ｐ−クレゾラート）アルミニウム（III），ビス（２
−メチル−８−キノリノラート）（ο−フェニルフェノ
ラート）アルミニウム（III），ビス（２−メチル−８
−キノリノラート）（ｍ−フェニルフェノラート）アル
ミニウム（III），ビス（２−メチル−８−キノリノラ
ート）（ｐ−フェニルフェノラート）アルミニウム（II
I），ビス（２−メチル−８−キノリノラート）（２，
３−ジメチルフェノラート）アルミニウム（III），ビ
ス（２−メチル−８−キノリノラート）（２，６ジメチ
ルフェノラート）アルミニウム（III），ビス（２−メ
チル−８−キノリノラート）（３，４−ジメチルフェノ
ラート）アルミニウム（III），ビス（２−メチル−８
−キノリノラート）（３，５−ジメチルフェノラート）
アルミニウム（III），ビス（２−メチル−８−キノリ
ノラート）（３，５−ジ−ｔ−ブチルフェノラート）ア
ルミニウム（III），ビス（２−メチル−８−キノリノ
ラート）（２，６−ジフェニルフェノラート）アルミニ
ウム（III），ビス（２−メチル−８−キノリノラー
ト）（２，４，６−トリフェニルフェノラート）アルミ
ニウム（III）などが挙げられる。これらの発光材料
は、一種用いてもよく、二種以上を組み合わせて用いて
もよい。

【００２７】以下、さらに具体的に説明する。本発明に
用いられる発光層としては、各種公知の発光材料が用い
ることができるが、好ましい発光層としては、上記オキ
サノイド化合物に緑色蛍光色素を０．２〜３重量％微量
添加したものを挙げることができる。ここで添加される
緑色蛍光色素としては、クマリン系、キナクリドン系で
ある。これらを添加することにより発光層を保有する素
子は、５〜２０（ｌｍ／ｗ）の高効率の緑色発光を実現
することができる。一方、発光層から高効率にて黄色ま
たは橙色を取り出したい場合には、オキシノイド化合物
にルブレンおよびその誘導体、ジシアノピラン誘導体、
ペリレン誘導体を０．２〜３重量％添加したものを用い
る。これらの素子は３〜１０（ｌｍ／ｗ）の高効率で発
光出力をすることが可能である。また、緑色蛍光色素と
赤色蛍光色素を同時に添加しても橙色が可能である。た
とえば、好ましくはクマリンとジシアノピラン系色素、
キナクリドンとペリレン色素、クマリンとペリレン色素
を同時に用いてもよい。他の特に好ましい発光層はポリ
アリーレンビニレン誘導体である。これは緑色または橙
色を高効率に出力することが可能である。また、本発明
に用いられる発光層としては各種公知の青色発光材料を
用いることができる。たとえばジスチリルアリレーン誘
導体，トリススチリルアリーレン誘導体，アリルオキシ
化キノリラート金属錯体が高水準な青色発光材料であ
る。また、ポリマーとしては、ポリパラフェニリン誘導
体を挙げることができる。

【００２８】本発明に用いられる素子における発光層の
形成方法としては、たとば、蒸着法、スピンコート法，
キャスト法，ＬＢ法などの公知の方法により薄膜化する
ことで形成することができるが、特に分子堆積膜である
ことが好ましい。ここで、分子堆積膜とは、該化合物の
気相状態から沈着され形成された薄膜や、該化合物の溶
融状態または液相状態から固体化され形成された膜のこ
とである。通常、この分子堆積膜は、、ＬＢ法により形
成された薄膜（分子累積膜）と凝集構造，高次構造の相
違や、それに起因する機能的な相違により区別すること
ができる。また、この発光層は、樹脂などの結着材と共
に溶剤に溶かして溶液とした後、これをスピンコート法
などにより薄膜化して形成することができる。このよう
にして形成された発光層の膜厚については、特に制限は
なく、適宜状況に応じて選ぶことができるが、好ましく
は１ｎｍ〜１０μｍ、特に好ましくは５ｎｍ〜５μｍの
範囲がよい。

【００２９】正孔注入層次に、有機物層４には正孔注入層を含んでいてもよい。
すなわち、正孔注入層は、必ずしも本発明に用いられる
素子に必要なものではないが、発光性能の向上のために
用いた方が好ましいものである。この正孔注入層は発
光層への正孔注入を助ける層であって、正孔移動度が大
きく、イオン化エネルギーが、通常５．５ｅＶ以下と小
さい。このような正孔注入層としては、より低い電界で
正孔を発光層に輸送する材料が好ましく、さらに正孔の
移動度が、たとえば１０⁴ 〜１０⁶ Ｖ／ｃｍの電界印加
時に、少なくとも１０^-6ｃｍ² ／Ｖ・秒以上であればな
お好ましい。このような正孔注入材料については、前記
の好ましい性質を有するものであれば特に制限はなく、
従来、光導伝材料において、正孔の電荷輸送材として慣
用されているものや、ＥＬ素子の正孔注入層に使用され
る公知のものの中から任意のものを選択して用いること
ができる。

【００３０】具体例としては、例えばトリアゾール誘導
体（米国特許３，１１２，１９７号明細書等参照）、オ
キサジアゾール誘導体（米国特許３，１８９，４４７号
明細書等参照）、イミダゾール誘導体（特公昭３７−１
６０９６号公報等参照）、ポリアリールアルカン誘導体
（米国特許３，６１５，４０２号明細書、同第３，８２
０，９８９号明細書、同第３，５４２，５４４号明細
書、特公昭４５−５５５号公報、同５１−１０９８３号
公報、特開昭５１−９３２２４号公報、同５５−１７１
０５号公報、同５６−４１４８号公報、同５５−１０８
６６７号公報、同５５−１５６９５３号公報、同５６−
３６６５６号公報等参照）、ピラゾリン誘導体およびピ
ラゾロン誘導体（米国特許第３，１８０，７２９号明細
書、同第４，２７８，７４６号明細書、特開昭５５−８
８０６４号公報、同５５−８８０６５号公報、同４９−
１０５５３７号公報、同５５−５１０８６号公報、同５
６−８００５１号公報、同５６−８８１４１号公報、同
５７−４５５４５号公報、同５４−１１２６３７号公
報、同５５−７４５４６号公報等参照）、フェニレンジ
アミン誘導体（米国特許第３，６１５，４０４号明細
書、特公昭５１−１０１０５号公報、同４６−３７１２
号公報、同４７−２５３３６号公報、特開昭５４−５３
４３５号公報、同５４−１１０５３６号公報、同５４−
１１９９２５号公報等参照）、アリールアミン誘導体
（米国特許第３，５６７，４５０号明細書、同第３，１
８０，７０３号明細書、同第３，２４０，５９７号明細
書、同第３，６５８，５２０号明細書、同第４，２３
２，１０３号明細書、同第４，１７５，９６１号明細
書、同第４，０１２，３７６号明細書、特公昭４９−３
５７０２号公報、同３９−２７５７７号公報、特開昭５
５−１４４２５０号公報、同５６−１１９１３２号公
報、同５６−２２４３７号公報、西独特許第１，１１
０，５１８号明細書等参照）、アミノ置換カルコン誘導
体（米国特許第３，５２６，５０１号明細書等参照）、
オキサゾール誘導体（米国特許第３，２５７，２０３号
明細書等に開示のもの）、スチリルアントラセン誘導体
（特開昭５６−４６２３４号公報等参照）、フルオレノ
ン誘導体（特開昭５４−１１０８３７号公報等参照）、
ヒドラゾン誘導体（米国特許第３，７１７，４６２号明
細書、特開昭５４−５９１４３号公報、同５５−５２０
６３号公報、同５５−５２０６４号公報、同５５−４６
７６０号公報、同５５−８５４９５号公報、同５７−１
１３５０号公報、同５７−１４８７４９号公報、特開平
２−３１１５９１号公報等参照）、スチルベン誘導体
（特開昭６１−２１０３６３号公報、同６１−２２８４
５１号公報、同６１−１４６４２号公報、同６１−７２
２５５号公報、同６２−４７６４６号公報、同６２−３
６６７４号公報、同６２−１０６５２号公報、同６２−
３０２５５号公報、同６０−９３４４５号公報、同６０
−９４４６２号公報、同６０−１７４７４９号公報、同
６０−１７５０５２号公報等参照）、シラザン誘導体
（米国特許第４，９５０，９５０号明細書）、ポリシラ
ン系（特開平２−２０４９９６号公報）、アニリン系共
重合体（特開平２−２８２２６３号公報）、特開平１−
２１１３９９号公報に開示されている導電性高分子オリ
ゴマー（特にチオフェンオリゴマー）等を挙げることが
できる。正孔注入層の材料としては上記のものを使用す
ることができるが、ポルフィリン化合物（特開昭６３−
２９５６９６５号公報等に開示のもの）、芳香族第三級
アミン化合物およびスチリルアミン化合物（米国特許第
４，１２７，４１２号明細書、特開昭５３−２７０３３
号公報、同５４−５８４４５号公報、同５４−１４９６
３４号公報、同５４−６４２９９号公報、同５５−７９
４５０号公報、同５５−１４４２５０号公報、同５６−
１１９１３２号公報、同６１−２９５５５８号公報、同
６１−９８３５３号公報、同６３−２９５６９５号公報
等参照）、特に芳香族第三級アミン化合物を用いること
が好ましい。

【００３１】上記ポルフィリン化合物の代表例として
は、ポルフィン、１，１０，１５，２０−テトラフェニ
ル−２１Ｈ，２３Ｈ−ポルフィン銅（II）、１，１０，
１５，２０−テトラフェニル−２１Ｈ，２３Ｈ−ポルフ
ィン亜鉛（II）、５，１０，１５，２０−テトラキス
（ペンタフルオロフェニル）−２１Ｈ，２３Ｈ−ポルフ
ィン、シリコンフタロシアニンオキシド、アルミニウム
フタロシアニンクロリド、フタロシアニン（無金属）、
ジリチウムフタロシアニン、銅テトラメチルフタロシア
ニン、銅フタロシアニン、クロムフタロシアニン、亜鉛
フタロシアニン、鉛フタロシアニン、チタニウムフタロ
シアニンオキシド、Ｍｇフタロシアニン、銅オクタメチ
ルフタロシアニン等を挙げることができる。

【００３２】また、前記芳香族第三級アミン化合物およ
びスチリルアミン化合物の代表例としては、Ｎ，Ｎ，
Ｎ’，Ｎ’−テトラフェニル−４，４’−ジアミノフェ
ニル、Ｎ，Ｎ’−ジフェニル−Ｎ，Ｎ’−ビス−（３−
メチルフェニル）−［１，１’−ビフェニル］−４，
４’−ジアミン（以下ＴＰＤと略記する）、４，４’−
ビス［Ｎ，Ｎ−ジ−（３−トリル）アミノ］−４”−フ
ェニル−トリフェニルアミン（以下、ＴＰＤ７４と略記
する）、２，２−ビス（４−ジ−ｐ−トリルアミノフェ
ニル）プロパン、１，１−ビス（４−ジ−ｐ−トリルア
ミノフェニル）シクロヘキサン、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−
テトラ−ｐ−トリル−４，４’−ジアミノフェニル、
１，１−ビス（４−ジ−ｐ−トリルアミノフェニル）−
４−フェニルシクロヘキサン、ビス（４−ジメチルアミ
ノ−２−メチルフェニル）フェニルメタン、ビス（４−
ジ−ｐ−トリルアミノフェニル）フェニルメタン、Ｎ，
Ｎ’−ジフェニル−Ｎ，Ｎ’−ジ（４−メトキシフェニ
ル）−４，４’−ジアミノビフェニル、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，
Ｎ’−テトラフェニル−４，４’−ジアミノフェニルエ
ーテル、４，４’−ビス（ジフェニルアミノ）クオード
リフェニル、Ｎ，Ｎ，Ｎ−トリ（ｐ−トリル）アミン、
４−（ジ−ｐ−トリルアミノ）−４’−［４（ジ−ｐ−
トリルアミノ）スチリル］スチルベン、４−Ｎ，Ｎ−ジ
フェニルアミノ−（２−ジフェニルビニル）ベンゼン、
３−メトキシ−４’−Ｎ，Ｎ−ジフェニルアミノスチル
ベンゼン、Ｎ−フェニルカルバゾール、米国特許第５，
０６１，５６９号に記載されている２個の縮合芳香族環
を分子内に有する、例えば、４，４’−ビス［Ｎ−（１
−ナフチル）−Ｎ−フェニルアミノ］ビフェニル（以下
ＮＰＤと略記する）、また、特開平４−３０８６８８号
公報で記載されているトリフェニルアミンユニットが３
つスターバースト型に連結された４，４’，４''−トリ
ス［Ｎ−（３−メチルフェニル）−Ｎ−フェニルアミ
ノ］トリフェニルアミン（以下ＭＴＤＡＴＡと略記す
る）等を挙げることができる。また、発光層の材料とし
て示した前述の芳香族ジメチリディン系化合物の他、ｐ
型−Ｓｉ，ｐ型ＳｉＣ等の無機化合物も正孔注入層の材
料として使用することができる。

【００３３】正孔注入層は、上述した化合物を、例えば
真空蒸着法，スピンコート法，キャスト法，ＬＢ法等の
公知の方法により薄膜化することにより形成することが
できる。正孔注入層としての膜厚は、特に制限はない
が、通常は５ｎｍ〜５μｍである。この正孔注入層は、
上述した材料の一種または二種以上からなる一層で構成
されていてもよいし、または、前記正孔注入層とは別種
の化合物からなる正孔注入層を積層したものであっても
よい。また、有機半導体層は、発光層への正孔注入また
は電子注入を助ける層であって、１０^-10 Ｓ／ｃｍ以上
の導電率を有するものが好適である。このような有機半
導体層の材料としては、含チオフェンオリゴマーや含ア
リールアミンオリゴマーなどの導電性オリゴマー、含ア
リールアミンデンドリマーなどの導電性デンドリマーな
どを用いることができる。

【００３４】電子注入層有機物層４には、電子注入層を含んでもよい。電子注入
層は、発光層への電子の注入を助ける層であって、電子
移動度が大きく、また付着改善層は、この電子注入層の
中で、特に陰極との付着が良い材料からなる層である。
電子注入層に用いられる材料としては、たとえば８−ヒ
ドロキシキノリンまたはその誘導体の金属錯体、あるい
はオキサジアゾール誘導体が好ましく挙げられる。ま
た、付着改善層に用いられる材料としては、特に８−ヒ
ドロキシキノリンまたはその誘導体の金属錯体が好適で
ある。上記８−ヒドロキシキノリンまたはその誘導体の
金属錯体の具体例としては、オキシン（一般に８−キノ
リノールまたは８−ヒドロキシキノリン）のキレートを
含む金属キレートオキサノイド化合物が挙げられる。一
方、オキサジアゾール誘導体としては、一般式（II），
（III）および（IV）

【００３５】

【化５】

【００３６】（式中Ａｒ¹⁰〜Ａｒ¹³はそれぞれ置換また
は無置換のアリール基を示し、Ａｒ¹⁰とＡｒ¹¹およびＡ
ｒ¹²とＡｒ¹³はそれぞれにおいて互いに同一であっても
異なっていてもよく、Ａｒ¹⁴置換または無置換のアリレ
ーン基を示す。）で表わされる電子伝達化合物が挙げら
れる。ここで、アリール基としてはフェニル基，ビフェ
ニル基，アントラニル基，ペリレニル基，ピレニル基な
どが挙げられ、アリレーン基としてはフェニレン基，ナ
フチレン基，ビフェニレン基，アントラセニレン基，ペ
ニレニレン基，ピレニレン基などが挙げられる。また、
置換基としては炭素数１〜１０のアルキル基、炭素数１
〜１０のアルコキシ基またはシアノ基などが挙げられ
る。この電子伝達化合物は、薄膜形成性のものが好まし
い。上記電子伝達化合物の具体例としては、下記のもの
を挙げることができる。

【００３７】

【化６】

【００３８】（３）陰極陰極（基板電極２，または対向電極３）としては、仕事
関数の小さい（４ｅＶ以下）金属，合金，電気伝導性化
合物およびこれらの混合物を電極物質とするものが用い
られる．このような電極物質の具体例としては、ナトリ
ウム、ナトリウム−カリウム合金、マグネシウム、リチ
ウム、マグネシウム・銀合金、アルミニウム／酸化アル
ミニウム（Ａｌ₂ Ｏ₃ ）、アルミニウム・リチウム合
金、インジウム、希土類金属などが挙げられる。また、
これらの金属、合金を１５ｎｍ以下と薄く形成した後
に、透明電極であるＺｎＯ：Ａｌ，ＩｎＳｎＯなどを５
０〜３００ｎｍの範囲で形成したものも透明陰極として
用いることができる。陰極は、これらの電極物質を蒸着
やスパッタリングなどの方法により、薄膜を形成させる
ことにより、作製することができる。

【００３９】また、陰極としてのシート抵抗は数百Ω／
□以下が好ましく、膜厚は通常１０ｎｍ〜１μｍ、５０
〜２００ｎｍの範囲が好ましい。なお、本発明に用いら
れる有機ＥＬ素子においては、光取り出し側に配設され
る、陽極または陰極のいずれか一方は、透明または半透
明であることが、発光を透過するため、発光の取り出し
効率がよいので好ましい。なお、前述のように、本発明
においては、陰極として用いる電極は、その形成位置か
ら、基板電極２または対向電極３のいずれであってもよ
い。

【００４０】３．無機カラーフィルタ（１）構成本発明に用いられる無機カラーフィルタ５は、電場発光
の一部を吸収し、発光の色純度を向上するために配設す
るものであって、光取り出し方向に透明な電極面より数
十μｍ（たとえば３０〜４０μｍ）以下の距離で配設す
ることが好ましい。このようにすることによってカラー
フィルタがパターン化された場合、視野角による色ずれ
を防止することができる。

【００４１】好ましい無機質のカラーフィルタとして
は、有色の酸化物、たとえば赤色フィルタとしてαＦｅ
₂ Ｏ₃ ，青色フィルタとしてＣｏＯ・Ａｌ₂ Ｏ₃ （アル
ミナにＣｏＯを分散したもの）などを挙げることができ
る。緑色フィルタとしてはＣｏＯ・Ａｌ₂ Ｏ₃ （アルミ
ナＣｏＯを分散したもの）を同様に用いることができ
る。またＺｎＯ・ＣｏＯ・ＴｉＯ₂ ・ＮｉＯ（ＺｎＯ，
ＣｏＯ，ＴｉＯ₂ ，ＮｉＯの混合顔料）も用いることが
できる。

【００４２】別の好ましい例としては、可視域にバンド
ギャップの値をもつ半導体、たとえばＣｄＳ，ＣｄＳＳ
ｅ（ＣｄＳとＣｄＳｅとの混晶）、ＺｎＳｅ，ＺｎＳＳ
ｅ（ＺｎＳとＺｎＳｅとの混晶），ＧａＩｎＮ（ＧａＮ
とＩｎＮとの混晶）などを挙げることができる。また、
ＺｎＣｄＳＳｅ（ＺｎＳ，ＺｎＳｅ，ＣｄＳ，ＣｄＳｅ
の混晶）およびＺｎＳｅＴｅなどを用いることができ
る。バンドギャップの値は、たとえば文献：応用物理Ｖ
ｏｌ．６５，Ｎｏ７，１９９６，６８８頁などに記載さ
れているので、これらの半導体を層状に設けることによ
ってバンドギャップよりも大きなエネルギーを保有する
光をカットすることができ、フィルタとして好適に用い
ることができる。赤色フィルタとしてＣｄＳＳｅまたは
ＣｄＳ，ＺｎＳｅＴｅなどを用いることができる。緑色
と赤色とを透過するフィルタとしては、ＺｎＳｅ，Ｚｎ
ＳＳｅなどを用いることができる。ＣｄＳxＳｅ1-xを赤
色フィルタとして使うときは好ましくは０．３＜x＜
０．８５とする。

【００４３】また、非結晶質ＳｉＣも層状または薄膜に
してフィルタとして好適に用いることができる。ＳｉＣ
の組成によりバンドギャップの値を変えることができ
る。所望のバンドギャップ値を公知の文献等を参考にし
て選ぶことができる。以上の有色の半導体層の好ましい
膜厚は、０．１〜１．５μｍである。

【００４４】（２）無機カラーフィルタの作製方法無機顔料層の場合無機顔料である粒径１０〜２００ｎｍの酸化物微粒子を
ポリビニルアルコールと重クロム酸塩（例えばアンモニ
ウム塩）との混合水溶液を分散させ、スラリーとする。
これをスピンコートし、ガラス板などの透明基材上に塗
布し、フォトマスクを通して露光する。露光された場所
は水に不溶となり、これを温純水などにより現像する。
以上は一つの無機カラーフィルタのパターンの形成手順
であるが、複数のカラーフィルタ、パターンたとえば青
色，緑色，赤色のパターンが必要なときには、上記の手
順を３回繰り返すことになる。最後に完成したカラーフ
ィルタを好ましくは２５０℃以上で乾燥し、脱水を完全
に行なう。好ましくは３００℃以上で３０〜６０分間乾
燥し、焼き出す。

【００４５】有色の半導体層を形成する場合ＣｄＳ，ＣｄＳＳｅ，ＺｎＳｃ，ＺｎＳＳｅ，ＺｎＣｄ
ＳＳｅなどの半導体を電子ビーム蒸着方法またはスパッ
タリングにより所定の膜厚まで透明基材上に成膜する。
表面が平坦で、しかも透明度が高い膜としてはスパッタ
リングで形成するものが好ましい。これらの膜のパター
ニングについては、公知のフォトレジストを用い、露光
後、残存する部分とマスクするエッチング法により簡易
に実施することができる。

【００４６】図２に示すように、保護層６は、必要に応
じ無機カラーフィルタ（無機ＣＦ）５の凹凸を平坦化す
るために用いられる透明層である。また、この層は、透
明電極２のエッチング工程の際、無機カラーフィルタ５
を保護する機能を有する。本発明においては、２５０℃
以上の耐熱性を保有する材料で構成し、乾燥し、脱水で
きるようにすることが好ましい。好ましい材料として
は、たとえばＳｉＯx（x＝１〜２），ＴｉＯ₂ ，Ａｌ₂
Ｏ₃ 、透明性ＳｉＯＮ，ポリイミド，ポリアクリレート
などを挙げることができる。ＳｉＯx ，ＴｉＯ₂ はゾル
ゲル溶液によりスピンコートし、２５０〜３００℃で焼
成後、形成できるものが市販されている。また透明性ポ
リイミド，ポリアクリレートなども市販され容易に入手
することができる。これらポリマーはスピンコートにて
所定の膜厚になるように配設し、形成することができ
る。また、プラズマＣＶＤによるＳｉＯ₂ ，Ｓｉ₃ Ｎ₄
膜などを用いることもできる。

【００４７】保護層の厚さとしては、平坦化できるよう
に無機ＣＦ５の膜厚よりも厚くし、また透明電極２と無
機ＣＦ５の距離が離れないように５０μｍ以下の厚さに
することが好ましい。

【００４８】４．本発明の有機ＥＬ発光装置の作製方法本発明の有機ＥＬ発光装置を作製する工程は、たとえば
下記〜の工程とすることができる。透明基板１の洗浄工程無機カラーフィルタ５の成膜工程無機カラーフィルタ５のパターニング工程保護層６の成膜工程透明電極２の成膜およびパターニング工程有機層４の成膜工程対向電極３成膜工程

【００４９】に関しては、特に制限はなく、たとえば
イソプロピルアルコール等の溶媒中で超音波洗浄した
後、ＵＶ照射により、基板上の有機物の灰化処理をすれ
ば十分である。に関しては、前述のように各種成膜方
法を用い、成膜を行なうことができる。に関しては、
フォトマスクを通して露光後、所定のパターンで膜が残
存するようにすればよい。また、別の方法では、成膜
後、その上よりフォトレジストを成膜し、フォトマスク
を通して露光後、フォトレジストパターンが残存するよ
うにする。さらにフォトレジストが残存していない箇所
を無機カラーフィルタ５が可溶な溶媒でエッチング除去
することにより、上記のパターニングを行なうことがで
きる。に関しては、上記（３）で説明したように、ゾ
ルゲル溶液からスピンコート後、焼成し、ＳｉＯ₂ など
の酸化物保護層を形成する方法の他、スパッタリング，
プラズマＣＶＤ，熱ＣＶＤ，ＥＣＲ−ＣＶＤなど各種酸
化物または窒化物の膜を形成する方法を好適例として挙
げることができる。

【００５０】

【実施例】以下、本発明を実施例によってさらに具体的
に説明する。［実施例１］無機カラーフィルタおよび保護層の形成水１０ｇ中にポリビニルアルコール０．５ｇ、重クロム
酸アンモニウム塩０．０１ｇ、ＣｏＯ・Ａｌ₂ Ｏ₃ 無機
顔料（化成オプトロニクス社製）０．１ｇを混合し、ス
リラーとした。このスリラーを毎分１０００回転にて
７５ｍｍ×７５ｍｍ厚さ１ｍｍのガラス基板上にスピン
コートし、さらにフォトマスクを通し、紫外線を照射し
露光処理した。これを温純水に浸漬させ、現像を行な
い、ピッチ１００μｍ、ギャップ２０μｍの短冊状パタ
ーンを得た。これを無機カラーフィルタ層とした。次
に、このガラス基板を空気中３５０℃にて焼成し、乾燥
した。乾燥後、ＳｉＯ₂ 形成用塗布液ＯＣＤｔｙｐｅ７
（東京応化社製）を毎分１０００回転でスピンコート
し、４５０℃で焼成し、膜厚１μｍの保護層を形成し
た。

【００５１】有機ＥＬ素子の形成による有機ＥＬ発光
装置の作製次に、上記の無機カラーフィルタを設けたガラス基板の
全面に、インジウム（Ｉｎ）の原子比Ｉｎ／（Ｉｎ＋Ｚ
ｎ）が、０．８３であるＩｎ−Ｚｎ−Ｏ系酸化物の焼結
体を、スパッタリングターゲットとして用いたＤＣマグ
ネトロンスパッタリング法により膜厚２００ｎｍのＩｎ
−Ｚｎ−Ｏ系非晶質導電性酸化物膜を成膜した。このと
きのスパッタリングは、アルコンガスと酸素ガスとの混
合ガス（体積比がＡｒ：Ｏ₂ ＝１０００：２．８）を雰
囲気として真空度を０．２Ｐａ、スパッタリング出力は
２Ｗ／ｃｍ₂ として行なった。次に、１２％ＨＢｒ水溶
液をエッチャントとして、さらに露光したフォトレジス
トをマスクとしエッチング加工し、１００μｍピッチ、
ギャップ３０μｍのストライプ状非晶質透明導電膜を
得、透明電極を形成した。次に、透明電極を形成した後
のガラス基板について、イソプロピルアルコール中で超
音波洗浄を５分間行なった後、ＵＶオゾン洗浄を３０分
間行なった。洗浄後の透明電極ライン付きガラス基板を
真空蒸着装置の基板ホルダーに装着し、まず透明電極ラ
インが形成されている側の面上に、前記透明電極を覆う
ようにして膜厚８０ｎｍの４，４’−ビス［Ｎ，Ｎ−ジ
（３−メチルフェニル）アミノ］−４”−フェニル−ト
リフェニルアミン膜（以下「ＴＰＤ７４膜」と略記す
る。）を成膜した。このＴＰＤ７４膜は、第一の正孔注
入層（正孔輸送層）として機能する。ＴＰＤ７４膜の成
膜に続けて、このＴＰＤ７４膜上に膜厚２０ｎｍの４，
４’−ビス［Ｎ−（１−ナフチル）−Ｎ−フェニルアミ
ノ］ビフェニル膜（以下「ＮＰＤ膜」」と略記する。）
を成膜した。このＮＰＤ膜は、第２の正孔注入層（正孔
輸送層））として機能する。さらに、ＮＰＤ膜の成膜に
続けて、このＮＰＤ膜上に膜厚４０ｎｍの４，４’−ビ
ス［２，２−ジフェニルビニル）ビフェニル膜（以下
「ＤＰＶＢｉ膜」と略記する。）を成膜した。このＤＰ
ＶＢｉ膜は、青色発光層として機能する。そして、ＤＰ
ＶＢｉ膜の成膜に続けて、このＤＰＶＢｉ膜上に膜厚２
０ｎｍのトリス（８−キノリノール）アルミニウム膜
（以下「Ａｌｑ膜」と略記する。）を成膜した。このＡ
ｌｑ膜は、電子注入層として機能する。この後、上記の
Ａｌｑ膜まで成膜した透明電極ライン付ガラス基板の下
方（蒸着源側）に、開口２００μｍの開口ラインを３０
０μｍピッチで所定本数所有しているマスクを装着し、
マグネシウム（Ｍｇ）と銀（Ａｇ）とを二元蒸着させ
て、短冊状を呈する膜厚２００ｎｍのＭｇ：Ａｇ合金膜
を前述した透明電極ラインと平面視状直交するようにし
て、前記のＡｌｑ膜上の所定本数成膜した。このとき、
Ｍｇの蒸着レートは２ｎｍ／秒とし、Ａｇの蒸着レート
は０．１ｎｍ／秒とした。各Ｍｇ：Ａｇ合金膜は、陰極
（対向電極）として機能する。上記の陰極（対向電極）
ラインまで形成することにより有機ＥＬ発光装置（Ａ
１）を得た。この有機ＥＬ発光装置は、有機ＥＬ素子か
らなる画素がＸ−Ｙマトリックス状に二次元配置されて
いるものである。透明電極の１０ライン分をまとめて＋
極に、ＭｇＡｇ電極の１０ライン分をまとめて一極とし
た。

【００５２】［実施例２］実施例１において、無機カラ
ーフィルタおよび保護層の形成を下記に変えたこと以外
は、実施例１と同様にし、有機ＥＬ発光装置（Ａ２）を
得た。すなわち、ＣｄＳ_0.63Ｓｅ_0.37の焼結体をスパッ
タリングターゲットとしてＤＣマグネトロンスパッタリ
ング法により、ガラス基板上にＣｄＳxＳｅ1-xの半導体
層を０．８μｍ成膜した（x＝０．６３）。この場合の
スパッタリング条件は、真空度０．２Ｐａ、スパッタ出
力２．５ｗ／ｃｍ² 、スパッタ雰囲気アルゴンガスとし
た。この半導体層は赤色フィルタとして稼動する。次
に、ＳｉＯ₂ の保護層とＩｎ−Ｚｎ−Ｏの透明電極を設
けた。なお、発光層の蒸着時には、青色発光用のドーパ
ントである［化７］に示すＰＡＶＢｉを３ｍｏｌ％、電
子注入層の蒸着時には赤色発光用のドーパントである
［化８］に示すＤＣＭを８ｍｏｌ％混入するようにドー
パントを蒸着した。

【００５３】

【化７】

【００５４】

【化８】

【００５５】［実施例３］実施例２において、保護層の
表面の凹凸の差を０．４１μｍ以下で平均０．２９μｍ
としたこと以外は実施例２と同様にし、有機ＥＬ発光装
置（Ａ３）を得た。

【００５６】［比較例１］実施例１において、無機カラ
ーフィルタおよび保護層の形成を下記に変えたこと以外
は実施例１と同様にし、有機ＥＬ発光装置（Ｂ１）を得
た。すなわち、有機青色顔料を透明性レジン溶液に分散
してある感光性カラーレジスト（富士ハント社製）を毎
分１０００回転にて７５ｍｍ×７５ｍｍ厚さ１ｍｍのガ
ラス基板上にスピンコートし、フォトマスクを通して露
光後現像し、有機カラーフィルタとし、次に、ポリウレ
タン系コーティング剤（保土谷化学社製）をスピンコー
トし、１００℃でベークした。なお、この有機カラーフ
ィルタは、ピッチ１００μｍ、ギャップ２０μｍの短冊
状のパターンを有するものであった。

【００５７】［比較例２］実施例１において、無機カラ
ーフィルタおよび保護層を形成しなかったこと以外は実
施例１と同様にし、有機ＥＬ発光装置（Ｂ２）を得た。

【００５８】［比較例３］実施例２において、無機カラ
ーフィルタを形成しなかったこと以外は実施例２と同様
にし、有機ＥＬ発光装置（Ｂ３）を得た。

【００５９】［比較例４］実施例１において、保護層を
形成しなかったこと以外は実施例３と同様にし、有機Ｅ
Ｌ発光装置（Ｂ４）を得た。

【００６０】（有機ＥＬ発光装置の評価）実施例１〜３
および比較例１〜４で得られた有機ＥＬ発光装置（Ａ
１）〜（Ａ３）および（Ｂ１）〜（Ｂ４）について、下
記の評価を実施した。

【００６１】（１）輝度，色度，色純度（Ａ１）および（Ｂ２）に直流８Ｖ、（Ａ２）および
（Ｂ３）に直流９Ｖをそれぞれ印加した。その結果を表
１に示す。

【００６２】

【表１】

【００６３】表１から、（Ａ１）は（Ｂ２）に比べ、輝
度は小さいものの色純度を向上させること、また、（Ａ
２）は（Ｂ３）に比べ、輝度は小さいものの、白色発光
から色純度の良い赤色を得ることができることがわかっ
た。

【００６４】（２）一定期間保存後の無発光部分面積割
合（Ａ１），（Ａ２），および（Ｂ１）を窒素ガス気流下
で２週間または４週間室温で保存し、その後直流８Ｖを
印加し、無発光部分の全体に占める面積の割合を測定し
た。その結果を表２に示す。

【００６５】

【表２】

【００６６】表２から、（Ａ１）および（Ａ２）は、
（Ｂ１）に比べ、２週間保存および４週間保存後のいず
れの場合であっても、無機カラーフィルタを用いること
により格段に無発光面積を減少させることができること
がわかった。

【００６７】（３）保護層表面の凹凸の影響（Ａ１），（Ａ３）および（Ｂ４）に直流８Ｖの印加
を、１０，２０，３０回繰り返し、非発光箇所の増加具
合を観察し、対向電極であるＭｇ：Ａｇの断線状況を把
握した。その結果を表３に示す。

【００６８】

【表３】

【００６９】（Ａ１）および（Ａ３）は、（Ｂ４）に比
べ、対向電極の断線を有効に防止することがわかった。

【００７０】

【発明の効果】以上説明したように、本発明によって、
色純度が高く、かつ有機ＥＬ素子の劣化や電極の断線が
なく長寿命な有機ＥＬ発光装置を得ることができる。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明の有機ＥＬ発光装置の一実施形態を模式
的に示す断面図である。

【図２】本発明に用いられる保護層の配設状況を模式的
に示す断面図である。

【符号の説明】

１基板２基板（透明）電極３対向電極４発光層を含む有機物層５無機カラーフィルタ６保護層１０有機ＥＬ素子

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】基板上に、その少なくとも一つが透明な
二つの電極間に発光層を含む有機物層を挟持した有機Ｅ
Ｌ素子を平面状に複数分離配置してなる有機ＥＬ発光装
置において、基板と透明電極との間であって、有機ＥＬ
素子の配置に対応した位置に、無機カラーフィルタを配
設してなることを特徴とする有機ＥＬ発光装置。
【請求項２】前記無機カラーフィルタが、平面状に複
数分離配置され、かつ保護層で被覆されてなることを特
徴とする請求項１記載の有機ＥＬ発光装置。
【請求項３】前記保護層の表面の凹凸の差が、０．５
μｍ以下であることを特徴とする請求項２記載の有機Ｅ
Ｌ発光装置。
【請求項４】前記無機カラーフィルタが、２５０℃以
上の耐熱性を有することを特徴とする請求項１〜３のい
ずれか１項記載の有機ＥＬ発光装置。
【請求項５】前記無機カラーフィルタが、無機顔料を
含有するものであることを特徴とする請求項１〜４のい
ずれか１項記載の有機ＥＬ発光装置。
【請求項６】前記無機顔料が、有色の酸化物であるこ
とを特徴とする請求項５記載の有機ＥＬ発光装置。