JPH1167451A - 有機ｅｌ発光装置及び多色発光装置 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 高輝度、高効率および長寿命の有機ＥＬ発光
装置および多色発光装置を提供する。 【解決手段】 支持基板２と、二つの電極１２，１３の
間に少なくとも発光層を有する有機物層１１を挟持した
有機ＥＬ素子１と、この有機ＥＬ素子１からの発光を吸
収して可視光の蛍光を発光する蛍光体層３とを備えた有
機ＥＬ発光装置において、有機ＥＬ素子１が、発光スペ
クトルの半値幅が９０ｎｍ以上であって青緑色系の発光
をするものであり、かつ蛍光体層３が赤色系の蛍光を発
光するものであることを特徴とする有機ＥＬ発光装置。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、有機ＥＬ発光装置
及び多色発光装置に関する。さらに詳しくは、表示材料
一般に好適に用いられる、高輝度、高効率、長寿命の有
機ＥＬ発光装置および多色発光装置に関する。

【０００２】

【従来の技術】エレクトロルミネッセンス素子（以下Ｅ
Ｌ素子と略す）は、自発光のため視認性が高く、また完
全固体のために耐衝撃性に優れるという特徴を有してい
る。現在、有機、無機化合物を発光層に用いた様々なＥ
Ｌ素子が提案され実用化が試みられている。この実用化
の一つとしてＥＬ素子を用いた多色発光装置を挙げるこ
とができる。青色系発光有機ＥＬ素子、緑色系発光有機
ＥＬ素子に関しては輝度、効率、寿命といった点で実用
化に十分な性能を持っているが、赤色発光有機ＥＬ素子
は効率の点で不十分である。赤色発光を達成するための
他の方法としては、青色系〜緑色系発光有機ＥＬ素子と
蛍光体を組み合わせた方法が知られている。例えば、最
近青色系〜緑色系発光有機ＥＬ素子と橙色系〜赤色系蛍
光体を組み合わせて三原色発光を達成した例が報告され
ているが（特開平０３−１５２８９７号公報）、青色発
光有機ＥＬ素子を用いた場合、赤色発光の効率が不十分
であり、青緑色系〜緑色系発光有機ＥＬ素子を用いたと
きには赤色発光の効率は高くなるものの、カラーフィル
タ（青）により青色光を取り出すために青色発光の効率
が不十分となるといった欠点を持っている。従って、単
一の発光色の有機ＥＬ素子から三原色発光を満足のいく
効率で発光させることは現在達成されていない。また、
青色系〜緑色系発光の無機ＥＬ素子と橙色系〜赤色系蛍
光体の組み合わせたもの（特開昭６０−２２０５９７号
公報、特開平０２−１５８０９１号公報、特開平０７−
１２１１２１号公報）が挙げられる。しかしながら無機
ＥＬ素子は印加電圧が高く、駆動回路が複雑になるとい
った問題がある他、効率、輝度も不十分である。

【０００３】

【発明が解決しようとする課題】本発明は上記の問題に
鑑みてなされたものであり、高輝度、高効率および長寿
命の有機ＥＬ発光装置および多色発光装置を提供するこ
とを目的とする。

【０００４】

【発明が解決しようとする手段】上記目的を達成するた
め、本発明によれば、下記の要旨を有する有機ＥＬ発光
装置および多色発光装置が提供される。 ［１］支持基板と、二つの電極の間に少なくとも発光層
を有する有機物層を挟持した有機ＥＬ素子と、この有機
ＥＬ素子からの発光を吸収して可視光の蛍光を発光する
蛍光体層とを備えた有機ＥＬ発光装置において、有機Ｅ
Ｌ素子が、発光スペクトルの半値幅が９０ｎｍ以上であ
って青緑色系の発光をするものであり、かつ蛍光体層が
赤色系の蛍光を発光するものであることを特徴とする有
機ＥＬ発光装置。

【０００５】［２］前記青緑色系発光有機ＥＬ素子の発
光スペクトルが、４７０ｎｍ〜５５０ｎｍの間に極大値
を持つことを特徴とする［１］に記載の有機ＥＬ発光装
置。

【０００６】［３］前記青緑色系発光有機ＥＬ素子の発
光スペクトルが、赤色の補色を含むことを特徴とする
［１］に記載の有機ＥＬ発光装置。

【０００７】［４］前記有機ＥＬ素子が、二つの電極の
間に複数の発光層を積層して有する有機物層を挟持して
なり、少なくとも一層の発光層が青色発光をするととも
に、少なくとも一つの発光層が緑色発光をするものであ
ることを特徴とする［１］〜［３］のいずれかに記載の
有機ＥＬ発光装置。

【０００８】［５］必要に応じて用いられる所定の支持
部材上に平面的に分離配置した、青色カラーフィルタ
層、緑色蛍光体層および赤色蛍光体層を有する色変換層
と、［１］〜［４］のいずれかに記載した有機ＥＬ素子
とを有し、色変換層を構成する青色カラーフィルタ、緑
色蛍光体層および赤色蛍光体層のそれぞれが、有機ＥＬ
素子からの発光を透過または吸収発光して異なった可視
光を発光し得るように、青色カラーフィルタ、緑色蛍光
体層及び赤色蛍光体層と、有機ＥＬ素子の二つの電極と
を対応して配設してなることを特徴とする多色発光装
置。

【０００９】［６］前記青色カラーフィルタに対応する
有機ＥＬ素子が青緑色系発光有機ＥＬ素子であることを
特徴とする［５］に記載の多色発光装置。なお、本発明
において、青緑色とは、Ｃ．Ｉ．Ｅ色度座標（１９３１
年版）ＸＹＺ表色系上で青色〜緑色の領域の色を意味
し、より具体的には図１１に示す斜線で示した領域の色
を意味する。

【００１０】

【発明の実施の形態】以下、本発明の有機ＥＬ発光装置
および多色発光装置の実施の形態を具体的に説明する。 Ｉ．有機ＥＬ発光装置 本発明の有機ＥＬ発光装置としては有機ＥＬ素子の青緑
色系発光が減衰、散乱されず、効率よく蛍光体層に吸収
され、かつ、発光した可視光の蛍光が減衰、散乱され
ず、外部へ取り出せる構成であることが必要である。こ
の観点からすると、具体的には、以下の構成（１）〜
（４）を挙げることができる。この構成（１）〜（４）
は、それぞれ図１〜図４に示される。なお、蛍光体によ
る有機ＥＬ素子の発光色の変換は、有機ＥＬ素子の発光
波長よりも長波長の発光色であればよく、以下の緑色、
赤色に限定されるものではない。 （１）支持基板／青色カラーフィルタ、緑色蛍光体層，
赤色蛍光体層／保護膜／接着層／支持基板／有機ＥＬ素
子／間隙／封止手段 （２）支持基板／青色カラーフィルタ、緑色蛍光体層，
赤色蛍光体層／保護膜／絶縁体層／有機ＥＬ素子／間隙
／封止手段 （３）封止手段／有機ＥＬ素子／支持基板／青色カラー
フィルタ、緑色蛍光体層，赤色蛍光体層／保護膜 （４）支持基板／有機ＥＬ素子／封止手段／支持基板／
カラーフィルタ、緑色蛍光体層，赤色蛍光体層／支持基
板

【００１１】さらに上記構成（１）〜（４）に加えて、
緑色変換系蛍光体層および赤色変換蛍光体層と支持基板
との間にそれぞれ緑色フィルター、赤色フィルターを配
置することにより、それぞれの蛍光体から発光する緑色
光、赤色光を色調整して色純度を高めることができる。
また、前記カラーフィルタと蛍光体層との間隙に、ブラ
ックマトリックスを配置して有機ＥＬ素子の発光の漏れ
光を遮断して多色発光の一層の視認性を高めることもで
きる。以下、本発明の有機ＥＬ発光装置および多色発光
装置を各構成要素ごとに具体的に説明する。なお、この
構成要素に用いられる材料は必要最小限のものを記載す
るものであり、これに限定されるものではない。

【００１２】１．有機ＥＬ素子 本発明に用いられる有機ＥＬ素子としては、スペクトル
の半値幅が９０ｎｍであって、青緑色系の発光をするも
のである。また、この発光スペクトルが赤色の補色を含
むことが好ましい。なお、発光スペクトルが赤色の補色
を含むとは、発光スペクトルのピーク波長の少なくとも
一つが、４８０〜５２０ｎｍであることを意味する。ま
た、この発光スペクトルが４７０〜５５０ｎｍの間に極
大値をもつことが好ましい。以上の意味するところは、
蛍光体によって赤色に高効率で変換できる緑色発光成分
と、青色発光成分とを合わせ持つことにより、高効率で
三原色発光を単一発光色のＥＬ素子から色変換を行う蛍
光体層又はカラーフィルタと組み合わせて達成できるこ
とである。従来の青色系〜緑色系発光の有機ＥＬ素子の
発光スペクトル半値幅は、５０〜７０ｎｍ程度であり、
緑色光と青色光を合わせ持つ程度が不十分であり改良が
必要であった。このような発光を持つ有機ＥＬ素子の例
としては以下の構成を持つものを挙げることができる。
具体的には、 （１）透明電極（陽極）／発光層／電極（陰極） （２）透明電極（陽極）／発光層／電子注入層／電極
（陰極） （３）透明電極（陽極）／正孔注入層／発光層／電子注
入層／電極（陰極） を挙げることができるが、ＥＬ素子の構成はこれに限定
されるものではない。

【００１３】１−１．発光層 上記のような発光スペクトルを得るためには、好ましい
形態としては複数の発光層を積層することが考えられ
る。発光層が複数の蛍光体層からなる有機ＥＬ素子の例
としては特開平２−２２０３９０号公報、特開平２−２
１６７９０号公報、特開平４−５１４９１号公報、特開
平６−２０７１７０号公報及び特開平７−１４２１６９
号公報に記載があるが、発光効率が低いという問題があ
った。本発明で用いられる構成としては以下の４通りの
例が挙げられる。 （１）青色発光層と緑色発光層とを順次積層した積層型
発光層を用いる。 （２）青色〜青緑色蛍光を発する蛍光物質を含む青色発
光層と緑色蛍光を発する蛍光物質とを含む緑色発光層を
順次積層した積層型発光層を用いる。 （３）青色〜青緑色蛍光を発する蛍光物質を含む青色発
光層と緑色蛍光を発する蛍光物質とを含む青色発光層を
順次積層した積層型発光層を用いる。 （４）青色〜青緑色蛍光を発する蛍光物質と緑色蛍光を
発する蛍光物質とを含む青色発光層を用いる。

【００１４】本発明は好ましくは発光効率が５（ｌｍ／
Ｗ）以上の素子が用いられ、このため（１）、（２）又
は、（３）の構成が好ましい。個々で発光層とはこれを
挟持する外部の層、例えば電極、正孔注入層、正孔輸送
層、電子注入層、電子輸送層より電子及び正孔が注入で
きる層であり、電子と正孔が再結合する場を与える層の
ことである。また、この発光層に０．１〜０．３重量％
の間で蛍光物質を添加してもよい。この蛍光物質は発光
層に添加することにより、発光の高効率化を与えるもの
である。

【００１５】ここで用いる青色発光層としては例えば、
固体状態で蛍光ピーク波長が３８０ｎｍ〜４８０ｎｍ未
満である有機化合物であり、かつ前記外部の層より電子
と正孔が注入でき、これらの再結合の場を与えれば特に
限定はないが、好ましくは特開平３−２３１９７０号公
報、特願平５−１７０３５４号明細書、特願平５−１２
９４３８号明細書に記載されるジスチルアリーレン系化
合物が挙げられる。具体的には、下記一般式に示すもの
である。

【００１６】

【化１】

【００１７】［式中、Ｒ¹ 〜Ｒ⁴ は、それぞれ水素原
子，炭素数１〜６のアルキル基，炭素数１〜６のアルコ
キシ基，炭素数７〜１８のアラルキル基，置換もしくは
無置換の炭素数６〜１８のアリール基，置換もしくは無
置換の芳香族複素環式基，置換もしくは無置換のシクロ
ヘキシル基，置換もしくは無置換の炭素数６〜１８のア
リールオキシ基，置換もしくは無置換のピリジル基を示
す。ここで、置換基は炭素数１〜６のアルキル基，炭素
数１〜６のアルコキシ基，炭素数７〜１８のアラルキル
基，炭素数６〜１８のアリールオキシ基，炭素数１〜６
のアシル基，炭素数１〜６のアシルオキシ基，カルボキ
シル基，スチリル基，炭素数６〜２０のアリールカルボ
ニル基，炭素数６〜２０のアリールオキシカルボニル
基，炭素数１〜６のアルコキシカルボニル基，ビニル
基，アニリノカルボニル基，カルバモイル基，フェニル
基，ニトロ基，水酸基あるいはハロゲン原子を示す。こ
れらの置換基は単一でも複数でもよい。また、Ｒ¹ 〜Ｒ
⁴ は同一でも、また互いに異なっていてもよく、Ｒ¹ と
Ｒ² 及びＲ³ とＲ⁴ は互いに置換している基と結合し
て、置換もしくは無置換の飽和又は不飽和の五員環ある
いは置換もしくは無置換の飽和又は不飽和の六員環を形
成してもよい。Ａｒは置換もしくは無置換の炭素数６〜
４０のアリーレン基を表し、単一置換されていても、複
数置換されていてもよく、また結合部位は、オルト，パ
ラ，メタいずれでもよい。なお、置換基は前記と同じで
ある。また、アリーレン基の置換基同士が結合して、置
換もしくは無置換の飽和又は不飽和の五員環あるいは置
換もしくは無置換の飽和又は不飽和の六員環を形成して
もよい。但し、Ａｒが無置換フェニレンの場合、Ｒ¹ 〜
Ｒ⁴ は、それぞれ炭素数１〜６のアルコキシ基，炭素数
７〜１８のアラルキル基，置換もしくは無置換のナフチ
ル基，ビフェニル基，シクロヘキシル基，アリールオキ
シ基より選ばれたものである。］で表されるジスチリル
アリレーン系化合物，具体的には、下記化学式に示すも
のを挙げることができる。

【００１８】

【化２】

【００１９】さらに５（ｌｍ／Ｗ）以上の効率を得るた
めにこの青色発光層には青色〜青緑色蛍光を発する蛍光
物質を含有させてもよい。青色発光層に添加される蛍光
物質としては特願平５−１２９４３８号明細書に記載さ
れているスチルベン誘導体、ジスチリルアリーレン誘導
体を少なくとも一種含有させることが好ましい。具体的
には、下記一般式に示す化合物である。

【００２０】

【化３】

【００２１】［式中、Ａｒ² は、それぞれ独立に炭素数
６〜２０のアリーレン基を示し、Ｒ⁵ 〜Ｒ⁸ は、それぞ
れ独立に水素原子又は炭素数６〜２０のアリール基を示
す。ここで、Ａｒ² ，Ｒ⁵ 〜Ｒ⁸ は、それぞれ独立に無
置換でもよいし、炭素数１〜１０のアルキル基，炭素数
１〜１０のアルコキシ基，炭素数６〜１０のアリールオ
キシ基，炭素数６〜１０のアラルキル基又は炭素数１〜
２０の炭化水素基を有するアミノ基で置換されていても
よい。また、これらの置換基が互いに結合して飽和もし
くは不飽和の五員環ないし六員環を形成してもよい。Ｄ
¹ 〜Ｄ² は、それぞれ独立に電子供与性基で置換された
炭素数６〜２０のアリール基又は炭素数１０〜３０の縮
合多環族基を示す。］ 具体的には、下記化学式に示すものを挙げることができ
る。

【００２２】

【化４】

【００２３】一方、緑色発光層に用いられる固体状態の
蛍光ピーク波長が４８０ｎｍ〜５８０ｎｍ未満である有
機化合物については、特に制限はなく、特開昭５９−１
９４３９３号公報に記載される化合物の中で、上記緑色
発光層の発光条件を満足するものが挙げられる。具体的
には、下記一般式に示すものである。

【００２４】

【化５】

【００２５】［式中、Ｍｅは金属を表わし、ｎは１〜３
の整数であり、Ｚはそれぞれ独立して、少なくとも２個
の縮合芳香族環を有する核を完成している原子を示
す。］上記のことか明らかなように金属は一価，二価ま
たは三価の金属である。金属は、たとえばリチウム，ナ
トリウム，カリウムなどのアルカリ金属、マグネシウム
もしくはカルシウム等のアルカリ土類金属、またはホウ
素もしくはアルミニウム等の金属であることができる。
一般的には、有用な金属キレート化合物であることが知
られている一価，二価，または三価の金属を用いること
ができる。Ｚは、少なくとも２個の縮合芳香族環（少な
くとも１個はアゾールまたはアジン環である）を含有す
る複素環核である。必要におうじて、脂肪族環と縮合芳
香族環を含めたさらなる環と縮合できる。機能を向上す
ることなく分子の嵩が増加するのを避けるために、環原
子の数は１８以下に維持することが好ましい。

【００２６】以下、有用なキレート化オキサノイド化合
物を列挙する。 ＣＯ−１ アルミニウムトリソキシン［トリス（８−キ
ノリノール）アルミニウムとも称される］ ＣＯ−２ マグネシウムビオキシン［ビス（８−キノリ
ノール）マグネシウムとも称される］ ＣＯ−３ ビス［ベンゾ｛ｆ｝−８−キノリノール］亜
鉛 ＣＯ−４ アルミニウムトリス［５−メチルオキシン］
［トリス（５−メチル−８−キノリノール）アルミニウ
ムとも称される］ ＣＯ−５ インジウムトリソキシン［トリス（８−キノ
リノール）インジウムとも称される］ ＣＯ−６ リチウムオキシン［８−キノリノールリチウ
ムとも称される］ ＣＯ−７ ガリウムトリス（５−クロロオキシン）［ト
リス（５−クロロ−８−キノリノール）ガリウムとも称
される］ ＣＯ−８ カルシウムビス（５−クロロオキシン）［ビ
ス（５−クロロ−８−キノリノール）カルシウムとも称
される］

【００２７】この緑色発光層には５（ｌｍ／Ｗ）以上の
効率を得るために緑色発光を発する蛍光物質を含有させ
てもよい。緑色発光層に添加される蛍光物質としては特
開平５−７０７７３号公報に記載されたキナクリドン系
化合物、具体的には、下記化学式に示すもの、

【００２８】

【化６】

【００２９】さらに、具体的には、下記化学式に示すも
の、

【００３０】

【化７】

【００３１】および、クマリン系化合物、具体的には、
下記化学式に示すものを少なくとも一種含有させること
が好ましい。

【００３２】

【化８】

【００３３】上記前記材料を用いて、発光層を形成する
方法としては、例えば蒸着法，スピンコート法，ＬＢ法
等の公知の方法を適用することができる。発光層は、特
に分子堆積膜であることが好ましい。ここで分子堆積膜
とは、気相状態の材料化合物から沈着され形成された薄
膜や、溶液状態または液相状態の材料化合物から固体化
され形成された膜のことであり、通常この分子堆積膜
は、ＬＢ法により形成された薄膜（分子累積膜）とは凝
集構造、高次構造の相違や、それに起因する機能的な相
違により区分することができる。また、特開昭５７−５
１７８１号公報に開示されているように、樹脂等の結着
剤と材料化合物とを溶剤に溶かして溶液とした後、これ
をスピンコート法等により薄膜化することによっても、
発光層を形成することができる。このようにして、形成
される発光層の膜厚については特に制限はなく、状況に
応じて適宜選択することができるが、通常５ｎｍ〜５μ
ｍの範囲が好ましい。有機ＥＬ素子の発光層は以下の機
能を併せ持つものである。すなわち、注入機能；電界
印加時に陽極または正孔注入層より正孔を注入すること
ができ、陰極または電子注入層より電子を注入すること
ができる機能、輸送機能；注入した電荷（電子と正
孔）を電界の力で移動させる機能、発光機能；電子と
正孔の再結合の場を提供し、これを発光につなげる機
能、がある。但し、正孔の注入されやすさと電子の注入
されやすさに違いがあってもよく、また正孔と電子の移
動度であらわされる輸送能に大小があてもよいが、どち
らか一方の電荷を移動することが好ましい。

【００３４】１−２．透明電極（陽極） 陽極としては、仕事関数の大きい（４ｅＶ以上）金属，
合金，電気伝導性化合物またはこれらの混合物を電極物
質とするものが好ましく用いられる。このような電極物
質の具体例としては、Ａｕ等の金属、ＣｕＩ，ＩＴＯ，
ＳｎＯ₂ ，ＺｎＯ等の導電性透明材料が挙げられる。陽
極は、これらの電極物質を蒸着法やスパッタリング法等
の方法で、薄膜を形成させることにより作製することが
できる。このように発光層からの発光を陽極から取り出
す場合、陽極の発光に対する透過率が１０％より大きく
することが好ましい。また、陽極のシート抵抗は、数百
Ω／□以下が好ましい。陽極の膜厚は材料にもよるが、
通常１０ｎｍ〜１μｍ、１０〜２００ｎｍの範囲が好ま
しい。なお、本発明においては、陽極として基板電極を
用いているが、基板電極を陰極として用いてもよい。

【００３５】１−３．正孔注入層 必要に応じて設けられる正孔注入層の材料としては、従
来より光伝導材料の正孔注入材料として慣用されている
ものや有機ＥＬ素子の正孔注入層に使用されている公知
のものの中から任意のものを選択して用いることができ
る。正孔注入層の材料は、正孔の注入、電子の障壁性の
いづれかを有するものであり、有機物あるいは無機物の
どちらでもよい。

【００３６】具体例としては、例えばトリアゾール誘導
体（米国特許３，１１２，１９７号明細書等参照）、オ
キサジアゾール誘導体（米国特許３，１８９，４４７号
明細書等参照）、イミダゾール誘導体（特公昭３７−１
６０９６号公報等参照）、ポリアリールアルカン誘導体
（米国特許３，６１５，４０２号明細書、同第３，８２
０，９８９号明細書、同第３，５４２，５４４号明細
書、特公昭４５−５５５号公報、同５１−１０９８３号
公報、特開昭５１−９３２２４号公報、同５５−１７１
０５号公報、同５６−４１４８号公報、同５５−１０８
６６７号公報、同５５−１５６９５３号公報、同５６−
３６６５６号公報等参照）、ピラゾリン誘導体およびピ
ラゾロン誘導体（米国特許第３，１８０，７２９号明細
書、同第４，２７８，７４６号明細書、特開昭５５−８
８０６４号公報、同５５−８８０６５号公報、同４９−
１０５５３７号公報、同５５−５１０８６号公報、同５
６−８００５１号公報、同５６−８８１４１号公報、同
５７−４５５４５号公報、同５４−１１２６３７号公
報、同５５−７４５４６号公報等参照）、フェニレンジ
アミン誘導体（米国特許第３，６１５，４０４号明細
書、特公昭５１−１０１０５号公報、同４６−３７１２
号公報、同４７−２５３３６号公報、特開昭５４−５３
４３５号公報、同５４−１１０５３６号公報、同５４−
１１９９２５号公報等参照）、アリールアミン誘導体
（米国特許第３，５６７，４５０号明細書、同第３，１
８０，７０３号明細書、同第３，２４０，５９７号明細
書、同第３，６５８，５２０号明細書、同第４，２３
２，１０３号明細書、同第４，１７５，９６１号明細
書、同第４，０１２，３７６号明細書、特公昭４９−３
５７０２号公報、同３９−２７５７７号公報、特開昭５
５−１４４２５０号公報、同５６−１１９１３２号公
報、同５６−２２４３７号公報、西独特許第１，１１
０，５１８号明細書等参照）、アミノ置換カルコン誘導
体（米国特許第３，５２６，５０１号明細書等参照）、
オキサゾール誘導体（米国特許第３，２５７，２０３号
明細書等に開示のもの）、スチリルアントラセン誘導体
（特開昭５６−４６２３４号公報等参照）、フルオレノ
ン誘導体（特開昭５４−１１０８３７号公報等参照）、
ヒドラゾン誘導体（米国特許第３，７１７，４６２号明
細書、特開昭５４−５９１４３号公報、同５５−５２０
６３号公報、同５５−５２０６４号公報、同５５−４６
７６０号公報、同５５−８５４９５号公報、同５７−１
１３５０号公報、同５７−１４８７４９号公報、特開平
２−３１１５９１号公報等参照）、スチルベン誘導体
（特開昭６１−２１０３６３号公報、同６１−２２８４
５１号公報、同６１−１４６４２号公報、同６１−７２
２５５号公報、同６２−４７６４６号公報、同６２−３
６６７４号公報、同６２−１０６５２号公報、同６２−
３０２５５号公報、同６０−９３４４５号公報、同６０
−９４４６２号公報、同６０−１７４７４９号公報、同
６０−１７５０５２号公報等参照）、シラザン誘導体
（米国特許第４，９５０，９５０号明細書）、ポリシラ
ン系（特開平２−２０４９９６号公報）、アニリン系共
重合体（特開平２−２８２２６３号公報）、特開平１−
２１１３９９号公報に開示されている導電性高分子オリ
ゴマー（特にチオフェンオリゴマー）等を挙げることが
できる。

【００３７】正孔注入層の材料としては上記のものを使
用することができるが、ポルフィリン化合物（特開昭６
３−２９５６９６５号公報等に開示のもの）、芳香族第
三級アミン化合物およびスチリルアミン化合物（米国特
許第４，１２７，４１２号明細書、特開昭５３−２７０
３３号公報、同５４−５８４４５号公報、同５４−１４
９６３４号公報、同５４−６４２９９号公報、同５５−
７９４５０号公報、同５５−１４４２５０号公報、同５
６−１１９１３２号公報、同６１−２９５５５８号公
報、同６１−９８３５３号公報、同６３−２９５６９５
号公報等参照）、特に芳香族第三級アミン化合物を用い
ることが好ましい。

【００３８】上記ポルフィリン化合物の代表例として
は、ポルフィン、１，１０，１５，２０−テトラフェニ
ル−２１Ｈ，２３Ｈ−ポルフィン銅（II）、１，１０，
１５，２０−テトラフェニル−２１Ｈ，２３Ｈ−ポルフ
ィン亜鉛（II）、５，１０，１５，２０−テトラキス
（ペンタフルオロフェニル）−２１Ｈ，２３Ｈ−ポルフ
ィン、シリコンフタロシアニンオキシド、アルミニウム
フタロシアニンクロリド、フタロシアニン（無金属）、
ジリチウムフタロシアニン、銅テトラメチルフタロシア
ニン、銅フタロシアニン、クロムフタロシアニン、亜鉛
フタロシアニン、鉛フタロシアニン、チタニウムフタロ
シアニンオキシド、Ｍｇフタロシアニン、銅オクタメチ
ルフタロシアニン等を挙げることができる。

【００３９】また、前記芳香族第三級アミン化合物およ
びスチリルアミン化合物の代表例としては、Ｎ，Ｎ，
Ｎ’，Ｎ’−テトラフェニル−４，４’−ジアミノフェ
ニル、Ｎ，Ｎ’−ジフェニル−Ｎ，Ｎ’−ビス−（３−
メチルフェニル）−［１，１’−ビフェニル］−４，
４’−ジアミン（以下ＴＰＤと略記する）、４，４’−
ビス［Ｎ，Ｎ−ジ−（３−トリル）アミノ］−４”−フ
ェニル−トリフェニルアミン（以下、ＴＰＤ７４と略記
する）、２，２−ビス（４−ジ−ｐ−トリルアミノフェ
ニル）プロパン、１，１−ビス（４−ジ−ｐ−トリルア
ミノフェニル）シクロヘキサン、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−
テトラ−ｐ−トリル−４，４’−ジアミノフェニル、
１，１−ビス（４−ジ−ｐ−トリルアミノフェニル）−
４−フェニルシクロヘキサン、ビス（４−ジメチルアミ
ノ−２−メチルフェニル）フェニルメタン、ビス（４−
ジ−ｐ−トリルアミノフェニル）フェニルメタン、Ｎ，
Ｎ’−ジフェニル−Ｎ，Ｎ’−ジ（４−メトキシフェニ
ル）−４，４’−ジアミノビフェニル、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，
Ｎ’−テトラフェニル−４，４’−ジアミノフェニルエ
ーテル、４，４’−ビス（ジフェニルアミノ）クオード
リフェニル、Ｎ，Ｎ，Ｎ−トリ（ｐ−トリル）アミン、
４−（ジ−ｐ−トリルアミノ）−４’−［４（ジ−ｐ−
トリルアミノ）スチリル］スチルベン、４−Ｎ，Ｎ−ジ
フェニルアミノ−（２−ジフェニルビニル）ベンゼン、
３−メトキシ−４’−Ｎ，Ｎ−ジフェニルアミノスチル
ベンゼン、Ｎ−フェニルカルバゾール、米国特許第５，
０６１，５６９号に記載されている２個の縮合芳香族環
を分子内に有する、例えば、４，４’−ビス［Ｎ−（１
−ナフチル）−Ｎ−フェニルアミノ］ビフェニル（以下
ＮＰＤと略記する）、また、特開平４−３０８６８８号
公報で記載されているトリフェニルアミンユニットが３
つスターバースト型に連結された４，４’，４''−トリ
ス［Ｎ−（３−メチルフェニル）−Ｎ−フェニルアミ
ノ］トリフェニルアミン（以下ＭＴＤＡＴＡと略記す
る）等を挙げることができる。また、発光層の材料とし
て示した前述の芳香族ジメチリディン系化合物ｐ型−Ｓ
ｉ，ｐ型−ＳｉＣ等の無機化合物も正孔注入層の材料と
して使用することができる。正孔注入層は、上述した化
合物を、例えば真空蒸着法，スピンコート法，キャスト
法，ＬＢ法等の公知の方法により薄膜化することにより
形成することができる。正孔注入層としての膜厚は、特
に制限されないが、通常は５ｎｍ〜５μｍである。この
正孔注入層は、上述した材料の１種類または２種類以上
からなる一層構成であってもよいし、同一組成または異
種組成の複数層からなる複数構造であってもよい。 １−４．電子注入層 必要に応じて設けられる電子注入層は、陰極より注入さ
れた電子を発光層に伝達する機能を有していればよく、
その材料としては従来公知の化合物の中から任意のもの
を選択して用いることができる。具体例としては、ニト
ロ置換フルオレン誘導体、特開昭５７−１４９２５９号
公報、同５８−５５４５０号公報、同６３−１０４０６
１号公報等に開示されているアントラキノジメタン誘導
体、Polymer Preprints, Japan Vol.37. No.3(1988) p.
681 等に記載されているジフェニルキノン誘導体，チオ
ピランジオキシド誘導体，ナフタレンペリレン等の複素
環テトラカルボン酸無水物、カルボジイミド、Japanese
Journal of Applied Physics, 27, L269(1988)、特開昭
６０−６９６６５７号公報、 同６１−１４３７６４号公
報、 同６１−１４８１５９号公報等に開示されているフ
レオレニリデンメタン誘導体、特開昭６１−２２５１５
１号公報、同６１−２３３７５０号公報等に開示されて
いるアントラキノジメタンおよびアントロン誘導体、Ap
pl. Phys. Lett., 55, 15. 1489 や前述の第３８回応用
物理学関係連合会で浜田らによって開示されたオキサジ
アゾール誘導体、特開昭５９−１９４３９３号公報に開
示されている一連の電子伝達性化合物が挙げられる。な
お、特開昭５９−１９４３９３号方法では前記電子伝達
性化合物を発光層の材料として開示しているが、本発明
者の検討によれば、電子注入層の材料としても用いるこ
とができることが明らかとなった。また、上記オキサジ
アゾール環の酸素原子とイオウ原子に置換したチアゾー
ル誘導体、電子吸引基として知られているキノキサリン
環を有したキノキサリン誘導体を挙げることができる。
また、８−キノリノール誘導体の金属錯体、具体的に
は、トリス（８−キノリノール）アルミニウム（以下Ａ
ｌｑと略記する）、トリス（５，７−ジブロモ−８−キ
ノリノール）アルミニウム、トリス（２−メチル−８−
キノリノール）アルミニウム、トリス（５−メチル−８
−キノリノール）アルミニウム、ビス（８−キノリノー
ル）亜鉛（以下Ｚｎｑと略記する）、これらの金属錯体
の中心金属が、Ｉｎ，Ｍｇ，Ｃｕ，Ｃａ，Ｓｎ，Ｇａま
たはＰｂに置き代わった金属錯体も電子注入層の材料と
して用いることができる。その他に、メタルフリーもし
くはメタルフタロシアニン、またはそれらの末端がアル
キル基，スルホン酸基等で置換されているものも好まし
い。また、発光層の材料として例示したジスチリルピラ
ジン誘導体も、電子注入材料として用いることができ
る。また、正孔注入層と同様に、ｎ型−Ｓｉ、ｎ型−Ｓ
ｉＣ等の無機半導体も用いることができる。電子注入層
は、上述した化合物を、例えば真空蒸着法，スピンコー
ト法，キャスト法，ＬＢ法の公知の方法により薄膜化す
ることにより形成することができる。電子注入層として
の膜厚は、特に制限されないが、通常は５ｎｍ〜５μｍ
である。この電子注入層は上述した材料の１種類または
２種類以上からなる一層構造であってもよいし、同一組
成または異種組成の複数層からなる複数構造であっても
よい。

【００４０】１−５．電極（陰極） 陰極としては、仕事関数の小さい（４ｅＶ以下）金属
（これを電子注入性金属と称する），合金電気伝導性化
合物およびこれらの混合物を電極物質とするものが用い
られる。このような電極物質の具体例としては、ナトリ
ウム、ナトリウム−カリウム合金、マグネシウム、リチ
ウム、マグネシウム／銅混合物、マグネシウム／銀混合
物、マグネシウム／アルミニウム混合物、マグネシウム
／インジウム混合物、アルミニウム／酸化アルミニウム
（Ａｌ₂ Ｏ₃ ）、インジウム、リチウム／アルミニウ
ム、希土類金属などが挙げられる。好ましくは、電子注
入性および電極としての酸化等に対する耐久性を考える
と、電子注入性金属とこれにより仕事関数の値が大きく
安定な金属である第二金属との混合物が挙げられる。例
えば、マグネシウム／銀混合物、マグネシウム／アルミ
ニウム混合物、マグネシウム／インジウム混合物、アル
ミニウム／酸化アルミニウム（Ａｌ₂ Ｏ₃ ）、リチウム
／アルミニウムなどを挙げることができる。この陰極
は、これらの電極物質を蒸着やスパッタリングなどの方
法により、薄膜を形成させることにより、作製すること
ができる。有機ＥＬ素子を発光体とする多色発光装置で
は、通常、陽極のパターンラインに対して垂直の陰極パ
ターンラインを形成する。陰極は、通常発光層等の有機
化合物の薄膜上に形成するため、ウェットエッチングを
行なうフォトリソグラフィー法では有機化合物の劣化が
激しく、安定性がない。従って、通常は、上記材料の蒸
着やスパッタリング時に所望の形状のマスクを介して陰
極のパターンを形成する。ここで、陰電極としてのシー
ト抵抗は数百Ω／□以下が好ましく、膜厚は通常１０ｎ
ｍ〜１μｍ、好ましくは５０〜２００ｎｍの範囲で選ば
れる。なお、このＥＬ素子においては、該陽極または陰
極のいずれか一方が透明または半透明であることが、発
光を透過するため、発光の取り出し効率がよく好都合で
ある。

【００４１】１−６．有機ＥＬ素子の作製（例） 以上例示した材料および方法により発光層、陽極、必要
に応じて正孔注入層、および必要に応じて電子注入層を
形成し、さらに陰極を形成することにより、有機ＥＬ素
子を作製することができる。以下に基板上に陽極／正孔
注入層／発光層／電子注入層／陰極が順次設けられた構
成の有機ＥＬ素子の作製例を記載する。まず、適当な基
板上に、陽極材料からなる薄膜を１μｍ以下、好ましく
は１０〜２００ｎｍの範囲の膜厚になるように蒸着やス
パッタリング等の方法により形成して、陽極を作製す
る。次に、この陽極上に正孔注入層を設ける。正孔注入
層の形成は、前述したように真空蒸着法，スピンコート
法，キャスト法，ＬＢ法等の方法により行なうことがで
きるが、均質な膜が得られやすく、かつピンホールが発
生しにくい等の点から、真空蒸着法により形成すること
が好ましい。真空蒸着法により正孔注入層を形成する場
合、その蒸着条件は、使用する化合物（正孔注入層の材
料）、目的とする正孔注入層の結晶構造や再結合構造等
により異なるが、一般に蒸着源温度５０〜４５０℃、真
空度１０^-7〜１０^-3ｔｏｒｒ、蒸着速度０．０１〜５０
ｎｍ／ｓｅｃ、基板温度−５０〜３００℃、膜厚５ｎｍ
〜５μｍの範囲で適宜選択することが好ましい。次に正
孔注入層上に発光層を設ける発光層の形成も、所望の有
機発光材料を用いて、真空蒸着法，スパッタリング，ス
ピンコート法，キャスト法等の方法により有機発光材料
を薄膜化することにより形成できるが、均質な膜が得ら
れやすく、かつピンホールが生成しにくい等の点から、
真空蒸着法により形成することが好ましい。真空蒸着法
により発光層を形成する場合、その蒸着条件は、使用す
る化合物により異なるが、一般的に正孔注入層と同じ様
な条件範囲の中から選択することができる。次に、この
発光層上に電子注入層を設ける。正孔注入層、発光層と
同様、均質な膜を得る必要から真空蒸着法により形成す
ることが好ましい。蒸着条件は、正孔注入層、発光層と
同じ様な条件範囲の中から選択することができる。

【００４２】最後に、陰極を積層して有機ＥＬ素子を得
ることができる。陰極は、金属から構成されるもので、
蒸着法，スパッタリングを用いることができる。しか
し、下地の有機物層を成膜時の損傷から守るためには、
真空蒸着法が好ましい。これまで記載してきた有機ＥＬ
素子の作製は、一回の真空引きで一貫して陽極から陰極
まで作製することが好ましい。なお、有機ＥＬ素子に直
流電圧を印加する場合、陽極を＋、陰極を−の極性にし
て、５〜４０Ｖの電圧を印加すると、発光が観測でき
る。また、逆の極性で電圧を印加しても電流は流れず、
発光は全く生じない。さらに交流電圧を印加した場合に
は、陽極が＋、陰極が−の極性になったときのみ均一な
発光が観測される。印加する交流の波形は任意でよい。

【００４３】２．支持基板 本発明に用いられる支持基板としては、例えば、ガラス
板、プラスチック板（ポリカーポーネート、アクリル
等）、プラスチックフィルム（ポリエチレンテレフタレ
ート、ポリエーテルスルフィド等）、石英板等の透明な
（可視光透過率５０％以上）材料であることが好まし
い。また、板厚としては、この上に積層する薄厚ガラス
板にそり、ゆがみを生じさせることがなく、補強できる
程度の支持基板であるならば、特に制限はない。

【００４４】３．蛍光体層 本発明に用いられる蛍光体層は、ＥＬ素子の外部に存在
し、ＥＬ素子からの発光を吸収して異なる色の可視光の
蛍光を発するものである。蛍光体層の組成としては例え
ば、蛍光色素のみからなる固体状のもの、または、蛍光
色素をバインダー樹脂中に溶解又は分散させた固体状の
ものを挙げることができる。

【００４５】青緑色系発光素子からの発光を赤色発光に
変換する蛍光色素として、例えば、４−ジシアノメチレ
ン−２−メチル−６−（ｐ−ジメチルアミノスチリル）
−４Ｈ−ピラン（以下ＤＣＭと略記する）、１−エチル
−２−（４−（ｐ−ジメチルアミノフェニル）−１，３
−ブタジエニル）−ピリジウム−パークロレート（以下
ピリジン１と略記する）等のピリジン系色素、ローダミ
ンＢ、ローダミン６Ｇ、ローダミン１１０、等のローダ
ミン系色素、他にオキサジン系色素が挙げられる。さら
に各種染料（直接染料、酸性染料、塩基性染料、分散染
料等）も蛍光性があれば可能である。またこれらの色素
をあらかじめ、ポリ塩化ビニル樹脂、メラミン樹脂、フ
ェノール樹脂、アルキド樹脂、エポキシ樹脂、ポリウレ
タン樹脂、ポリエステル樹脂、マレイン酸樹脂、ポリア
ミド樹脂等で顔料化したものを用いても良い。またこれ
らの蛍光色素または顔料が必要に応じて単独または二種
以上を混合して用いても良い。

【００４６】４．カラーフィルタ カラーフィルタの材料としては、例えば、下記の色素の
み、または色素を後述のバインダー樹脂中に溶解又は分
散させた固体状態の物を挙げることができる。 赤色色素：ペリレン系顔料、レーキ顔料、キナクリドン
系顔料、アントラキノン系顔料、アントラセン系顔料、
イソインドリン系顔料、イソインドリノン系顔料等の単
品及び、少なくとも２種類以上の混合物。 緑色色素：ハロゲン多置換フタロシアニン系顔料、ハロ
ゲン多置換銅フタロシアニン系顔料、トリフェニルメタ
ン系塩基性顔料、イソインドリン系顔料、イソインドリ
ノン系顔料などの単品及び少なくとも２種類以上の混合
物。 青色色素：銅フタロシアニン系顔料、インダンスロン系
顔料、インドフェノール系顔料、シアニン系顔料、ジオ
キサジン系顔料等の単品及び少なくとも２種類以上の混
合物。

【００４７】５．バインダー樹脂 バインダー樹脂は、透明な（可視光５０％以上）材料が
好ましい。例えば、ポリメチルメタクリレート、ポリア
クリレート、ポリカーボネート、ポリビニルアルコー
ル、ポリビニルピロリドン、ヒドロキシエチルセルロー
ス、カルボキシメチルセルロース、等の透明樹脂（高分
子）が挙げられる。なお、蛍光体層またはカラーフィル
ターを平面的に分離配置するためにはフォトリソグラフ
ィー法が適用できる感光性樹脂も選ばれる。例えば、ア
クリル酸系、メタクリル酸系、ポリケイ皮酸ビニル系、
環ゴム系等の反応性ビニル基を有する光硬化型レジスト
材料が挙げられる。また、印刷法を用いる場合には透明
な樹脂を用いた印刷インキ（メジウム）が選ばれる。例
えば、ポリ塩化ビニル樹脂、メラミン樹脂、フェノール
樹脂、アルキド樹脂、エポキシ樹脂、ポリウレタン樹
脂、ポリエステル樹脂、マレイン酸樹脂、ポリアミド樹
脂、のモノマー、オリゴマー、ポリマーまた、ポリメチ
ルメタクリレート、ポリアクリレート、ポリカーボネー
ト、ポリビニルアルコール、ポリビニルピロリドン、ヒ
ドロキシエチルセルロース、カルボキシメチルセルロー
ス等の透明樹脂を用いることができる。

【００４８】カラーフィルタが主に色素からなる場合
は、所望のカラーフィルタパターンのマスクを介して真
空蒸着又はスパッタリング法で成膜され、一方、色素と
バインダー樹脂からなる場合は、蛍光色素と上記バイン
ダー樹脂色素と上記樹脂と適当な溶剤を混合、分散又は
可溶化させて液状とし、スピンコート、ロールコート、
キャスト法などの方法で成膜し、フォトリソグラフィー
法で所望のカラーフィルタパターンでパターニングした
り、印刷などの方法で所望のカラーフィルタのパターン
でパターニングし、熱処理して硬化させるのが一般的で
ある。

【００４９】蛍光体層が主に色素からなる場合は、所望
の蛍光体層パターンのマスクを介して真空蒸着またはス
パッタリング法で成膜され、一方、色素と樹脂からなる
場合は、色素と上記樹脂及びレジストを混合、分散また
は可溶化させ、スピンコート、ロールコート、キャスト
法等の方法で成膜し、フォトリソグラフィー法で所望の
パターンでパターニングしたり、スクリーン印刷等の方
法で所望のパターンでパターニングするのが一般的であ
る。

【００５０】蛍光体層が蛍光色素又は、蛍光色素及び樹
脂からなるものの膜厚は、有機ＥＬ素子の発光を十分吸
収し、蛍光を発生する機能を妨げるものでなければ制限
はなく、通常蛍光色素により若干異なるが、１０ｎｍ〜
１ｍｍ程度が適当である。また、特に蛍光体層が蛍光色
素と樹脂からなるものは、蛍光色素の濃度が、蛍光の濃
度消光をおこすことなく、かつ、有機ＥＬ素子の発光を
十分吸収できる範囲であればよい。蛍光色素の種類によ
るが、使用する樹脂に対して１〜１０^-4ｍｏｌ／ｋｇ程
度が適当である。なお、特に赤色への蛍光変換効率が低
いので、橙色と赤色の蛍光体層を重ねて効率を上げるこ
とも可能である。

【００５１】６．蛍光体保護層（透明平坦化膜） 本発明において、必要に応じて用いられる蛍光体保護層
（透明平坦化膜）は、蛍光体層又は、必要に応じて配置
するカラーフィルター（ブラックマトリクスを含む）の
膜厚段差（凹凸）を平坦化するのみならず、さらに積層
する接着剤により蛍光体層が溶解浸食されないように保
護するために用いられる。また、蛍光体層が直接空気に
触れ、酸素、水分により劣化するのを防ぐ効果もある。
その材料としては、透明な（可視光５０％以上）材料で
あることが望ましい。具体的には、光硬化型樹脂および
／または熱硬化型樹脂のようにアクリレート系、メタク
リレート系の反応性ビニル基を有するものを挙げること
ができる。またメラミン樹脂、フェノール樹脂、アルキ
ド樹脂、エポキシ樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリエステ
ル樹脂、マレイン樹脂、ポリアミド樹脂のモノマー、オ
リゴマー、ポリマー、ポリメチルメタクリレート、ポリ
アクリレート、ポリカーボネート、ポリビニルアルコー
ル、ポリビニルピロリドン、ヒドロキシエチルセルロー
ス、カルボキシメチルセルロース等の透明樹脂を挙げる
ことができる。

【００５２】蛍光体保護層は、上記材料を、液状の場合
はスピンコート、ロールコート、キャスト法などの方法
で成膜し光硬化型樹脂は紫外線照射後必要に応じて熱硬
化させ、熱硬化型は成膜後そのまま熱硬化させる。フィ
ルム状の場合は、そのまま、粘着材を塗布して貼着して
もよい。蛍光体保護層の厚さは、０．５μｍ〜１００μ
ｍ程度が好ましく、蛍光体層と有機ＥＬ素子のギャップ
による有機ＥＬ素子の発光漏れを限りなく低減する（視
野角の向上）ため、なるべく膜厚を小さくすることが好
ましい。しかしながら、膜厚を小さくしすぎると、接着
剤の種類によっては蛍光体の保護効果がなくなる。

【００５３】７．接着層 本発明において必要に応じて用いられる透明接着層は、
透明支持基板に蛍光体層（必要に応じてカラーフィル
タ、ブラックマトリクス、保護層を含む）を形成した基
板と、特に無機酸化物層としてガラス板とを用いた場合
に用いることが好ましい。透明接着層に用いられる接着
剤としては、少なくとも有機ＥＬ素子の発光が通過する
部分では透明な（可視光５０％以上）材料が好ましい。
具体的にはアクリル酸系オリゴマー、メタクリルオリゴ
マーの反応性ビニル基を有する光硬化及び熱硬化型接着
剤、２−シアノアクリル酸エステルなどの湿気硬化型の
接着剤を挙げることができる。また、エポキシ系等の熱
及び化学硬化型（二液混合）を挙げることができる。接
着剤の粘度としては低粘度（約１００ｃｐ以下）のもの
が張り合わせ時に気泡がかみこまず、均一に張り合わせ
が可能であるが、場合によっては蛍光体層を溶解浸食す
るので、蛍光体上に前記保護層を積層する必要がある。
高粘度（約１００ｃｐ以上）のものは、蛍光体を溶解浸
食しにくく蛍光体保護層が不要の場合があるが、逆に張
り合わせ時に気泡がかみこみ、均一な張り合わせが困難
になる。従って、接着剤の性質によっては蛍光体保護層
の要不要を選択すればよい。

【００５４】接着剤は、蛍光体層（必要に応じてカラー
フィルタ、ブラックマトリクス、保護層を含む）を形成
した基板上にスピンコート、ロールコート、キャスト法
等の方法で成膜し、有機ＥＬ素子の透明電極を形成し
た、または透明電極を形成する予定のガラス板、または
酸化シリコン、酸化アルミニウム、酸化チタンからなる
群から選ばれる一種以上の化合物を、透明な絶縁性のガ
ラス板の上面または下面の少なくとも一方に成膜したも
のを、それぞれの接着剤の処方に従って、光（紫外
線）、熱（１５０℃程度まで）、化学混合等にて接着さ
せる。接着剤の厚さは、０．１μｍから２００μｍ程度
か好ましく、蛍光体層と有機ＥＬ素子のギャップによる
有機ＥＬ素子の発光漏れを限りなく低減する（視野角の
向上）ため、なるべく膜厚を小さくすることが好まし
い。しかしながら、膜厚を小さくしすぎると、蛍光体層
間の凹凸により、均一な張り合わせが難しい場合があ
る。

【００５５】８．封止手段 本発明に用いられる封止手段としては特に制限はなく、
例えば通常の接着剤によるものを挙げることができる。
具体的には、アクリレート系オリゴマー、メタクリレー
ト系オリゴマーの反応性ビニル基を有する光硬化及び光
硬化型接着剤、２−シアノアクリレートなどの湿気硬化
型の接着剤を挙げることができる。また、エポキシ系等
の熱及び化学硬化型（二液混合）を挙げることができ
る。また、ホットメルト型のポリアミド、ポリエステ
ル、ポリオレフィンを挙げることができる。なお、ＥＬ
素子が熱処理により劣化する場合があるので、室温から
８０℃までに接着硬化できるものが好ましい。封止部分
への接着剤の塗布は、市販のディスペンサーを使っても
よいし、スクリーン印刷のように印刷しても良い。塗布
後の光硬化について、可視光の場合はよいが、紫外線で
は有機ＥＬ素子が劣化する場合がある。よって、紫外線
照射時は、有機ＥＬ素子に照射されないようなマスキン
グなどの方法が有効である。

【００５６】９．間隙 本発明において、前記支持基板と有機ＥＬ素子との間に
設けられる間隙は、有機ＥＬ素子への衝撃又は応力を緩
和するために用いられる。有機ＥＬ素子上に直接、封止
手段の材料をベタ塗りすると、その材料の硬化時の応力
により素子が破壊されやすい。また、間隙には、空気だ
けでは素子が酸化されるおそれがあるので、窒素、アル
ゴン等の不活性ガスやフッ化炭化水素のような不活性液
体を封入することが好ましい。

【００５７】１０．透明絶縁体層 本発明において用いられる透明絶縁体層としては水蒸
気、酸素、有機物のガス等の遮断効果が高いものが用い
られる。材料としては、酸化珪素（ＳｉＯ₂ ）、酸化ア
ルミニウム（Ａｌ₂Ｏ₃）、酸化チタン（ＴｉＯ₂ ）、酸
化ゲルマニウム（ＧｅＯ₂ ）、酸化亜鉛（ＺｎＯ）、酸
化マグネシウム（ＭｇＯ）、酸化カルシウム（Ｃａ
Ｏ）、ほう酸（Ｂ₂Ｏ₃）、酸化ストロンチウム（Ｓｒ
Ｏ）、酸化バリウム（ＢａＯ）、酸化鉛（ＰｂＯ）、ジ
ルコニア（ＺｒＯ₂ ）、酸化ナトリウム（Ｎａ₂Ｏ）等
の無機酸化物を用いることができるが、酸化珪素、酸化
アルミニウム、酸化チタンがその層（膜）の透明性が高
く、その成膜温度が比較的低温（２５０℃以下）であ
り、カラーフィルタ、または保護層をほとんど劣化させ
ないので好ましい。透明絶縁膜の膜厚は、有機ＥＬ素子
の発光を妨げないものであれば特に制限はないが、本発
明では、０．０１μｍ以上２００μｍ以下が好ましい。

【００５８】II．多色発光装置 本発明の多色発光装置は、必要に応じて用いられる所定
の支持部材上に平面的に分離配置した、青色カラーフィ
ルタ層、緑色蛍光体層および赤色蛍光体層を有する色変
換層と、前記有機ＥＬ素子とを有し、色変換層を構成す
る青色カラーフィルタ、緑色蛍光体層および赤色蛍光体
層のそれぞれが、有機ＥＬ素子からの発光を透過または
吸収発光して異なった可視光を発光し得るように、青色
カラーフィルタ、緑色蛍光体層および赤色蛍光体層と、
有機ＥＬ素子の二つの電極とを対応して配設してなるも
のである。本発明の一実施形態として、所定の支持部材
として透光性媒体を用いるとともに、視野角特性の向上
や混色の防止のため複数の色変換層の両隣に繰り返し平
面的に分離配置した複数の遮光層を用いて色変換部材と
した場合を図５に示す。図５（ａ）、（ｂ）及び（ｃ）
に示すように、この実施形態は、少なくとも透光性媒体
１０を挟持して、複数の遮光層２１、及び複数の色変換
層２２が互いに繰り返し平面的に分離配置されてなる色
変換部材２０と色変換層２２に対応した位置に平面的に
分離配置された複数の青緑色系発光有機ＥＬ素子１から
なる有機ＥＬ発光部材３０から構成される。各々の有機
ＥＬ素子１から発光すれば、その光が透光性媒体１０を
透過し、対応する色変換層２２で有機ＥＬ素子１からの
発光が分解又は変換されて有機ＥＬ素子１の発光と異な
る色の発光となる。このように異なる色変換層２２が平
面的に分離配置されることによって多色発光が可能とな
る。なお、上記の有機ＥＬ素子１の２つの電極は、その
各々がストライプ状であって、その交差部分に有機ＥＬ
素子１が形成されるようになっている場合がある。この
場合、前記２つの電極と青色カラーフィルタ，緑色蛍光
体層および赤色蛍光体層とを対応して配設するとは、前
記交差部分をなす２つの電極において対応することを意
味する。

【００５９】多色発光装置のより具体的で実用的な実施
形態としては、所定の支持部材として、多色発光装置を
支持する支持基板を設けたものを挙げることができる。
この実施形態を図６（ａ）、（ｂ）及び（ｃ）に示す。
すなわち、透光性媒体１０を透光性支持基板４１とする
場合を（ａ）に、透光性支持基板４１を色変換層２２、
及び遮光層２１の下に配置する場合を（ｂ）に、及び
（ｂ）に加えて有機ＥＬ素子１の上に支持基板２を配置
する場合を（ｃ）にそれぞれ示す。

【００６０】１．色変換層 本発明に用いられる色変換層は、有機ＥＬ素子の光を吸
収又はカットする前記カラーフィルタと有機ＥＬ素子の
光を吸収して異なる色（長波長の光）の蛍光に変換する
前記蛍光体層からなる層である。なお、カラーフィルタ
を平面的に分離配置するためにはフォトリソグラフィー
法が適用できる感光性樹脂も選ばれる。例えば、アクリ
ル酸系、メタクリル酸系、ポリケイ皮酸ビニル系、環ゴ
ム系等の反応性ビニル基を有する光硬化型レジスト材料
が挙げられる。また、印刷法を用いる場合には透明な樹
脂を用いた印刷インキ（メジウム）が選ばれる。例え
ば、ポリ塩化ビニル樹脂、メラミン樹脂、フェノール樹
脂、アルキド樹脂、エポキシ樹脂、ポリウレタン樹脂、
ポリエステル樹脂、マレイン酸樹脂、ポリアミド樹脂、
のモノマー、オリゴマー、ポリマーまた、ポリメチルメ
タクリレート、ポリアクリレート、ポリカーボネート、
ポリビニルアルコール、ポリビニルピロリドン、ヒドロ
キシエチルセルロース、カルボキシメチルセルロース等
の透明樹脂を用いることができる。カラーフィルタが主
に色素からなる場合は、所望のカラーフィルタパターン
のマスクを介して真空蒸着又はスパッタリング法で成膜
され、一方、色素とバインダー樹脂からなる場合は、蛍
光色素と上記バインダー樹脂色素と上記樹脂と適当な溶
剤を混合、分散又は可溶化させて液状とし、スピンコー
ト、ロールコート、キャスト法などの方法で成膜し、フ
ォトリソグラフィー法で所望のカラーフィルタパターン
でパターニングしたり、印刷などの方法で所望のカラー
フィルタのパターンでパターニングし、熱処理して硬化
させるのが一般的である。

【００６１】また、蛍光体層が主に色素からなる場合
は、所望の蛍光体層パターンのマスクを介して真空蒸着
又はスパッタリング法で成膜され、一方色素と樹脂から
なる場合は、色素と上記樹脂及びレジストを混合、分散
又は可溶化させ、スピンコート、ロールコート、キャス
ト法等の方法で成膜し、フォトリソグラフィー法で所望
のパターンでパターニングしたり、スクリーン印刷等の
方法で所望のパターンでパターニングするのが一般的で
ある。蛍光体層が蛍光色素又は、蛍光色素及び樹脂から
なるものの膜厚は、有機ＥＬ素子の発光を十分吸収し、
蛍光を発生する機能を妨げるものでなければ特に制限は
なく、通常蛍光色素により若干異なるが、１０ｎｍ〜１
ｍｍ程度が適当である。また、特に蛍光体層が蛍光色素
と樹脂からなるものは、蛍光色素の濃度が、蛍光の濃度
消光を起こすことなく、かつ、有機ＥＬ素子の発光を十
分吸収できる範囲であればよい。蛍光色素の種類による
が、使用する樹脂に対して１〜１０^-4ｍｏｌ／Ｋｇ程度
が適当である。なお、特に赤色への蛍光変換効率が低い
ので、橙色と赤色の蛍光体層を重ねて効率を上げること
も可能である。

【００６２】２．透光性媒体 透光性媒体は、有機ＥＬ素子と色変換層及び遮光層との
間を媒介する物であり、４００ｎｍ〜７００ｎｍの光の
透過率が５０％以上が好ましく、電気絶縁性のものであ
れば、さらに好ましい。また透光性媒体は単層でも多層
に構成されていても良い。また固相、液相、気相状態の
いずれであっても良い。

【００６３】透光性媒体をポリマー層とする場合、その
ポリマーとしては、具体的には、光硬化型樹脂および／
または熱硬化型樹脂のようにアクリレート系、メタクリ
レート系の反応性ビニル基を有するものを挙げることが
できる。また、メラミン樹脂、フェノール樹脂、アルキ
ド樹脂、エポキシ樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリエステ
ル樹脂、マレイン樹脂、ポリアミド樹脂のモノマー、オ
リゴマー、ポリマー、ポリメチルメタクリレート、ポリ
アクリレート、ポリカーボネート、ポリビニルアルコー
ル、ポリビニルピロリドン、ヒドロキシエチルセルロー
ス、カルボキシメチルセルロース等の透明樹脂を挙げる
ことができる。また各種フッ素ポリマーも挙げることが
できる。また無機酸化物とする場合、前記透明絶縁体層
を用いることができる。また無機酸化物層としてガラス
板を挙げることができる。これは図６（ａ）に示す透光
性支持基板４１としても使われる。

【００６４】なお、有機ＥＬ素子と、色変換層及び遮光
層とを形成した透光性支持基板を接着するのに以下のよ
うな接着剤を用いることができる。具体的にはアクリル
酸系オリゴマー、メタクリル酸系オリゴマーの反応性ビ
ニル基を有する光硬化及び熱硬化型接着剤、２−シアノ
アクリル酸エステルなどの湿気硬化型等の接着剤を挙げ
ることができる。また、エポキシ系などの熱及び化学硬
化型（二液混合）を挙げることができる。

【００６５】また気相、液相では、窒素、アルゴン等の
不活性気体や、フッ化炭化水素、シリコンオイルの様な
不活性液体が挙げられる。また、真空とすることも可能
である。これらの透光性媒体は、液状の材料の場合は、
スピンコート、ロールコート、キャスト法等の方法で成
膜し、固体状の材料の場合は、スパッタリング、蒸着、
ＣＶＤ、イオンプレーティングなどの方法で成膜され
る。これらの透光性媒体として、有機ＥＬ素子と接する
界面は、前記無機酸化物層か、又は不活性液体もしくは
不活性気体とするのが有機ＥＬ素子の劣化を促進する
水、酸素を遮断できるので好ましい。

【００６６】３．遮光層 本発明において、遮光層は、多色発光装置の混色を防止
し、視野角特性を向上させるために用いられる。遮光層
の透過率は、４００ｎｍ〜７００ｎｍの可視領域におけ
る光において１０％以下であることが好ましく、１％以
下がさらに好ましい。１０％を越えると有機ＥＬ素子の
光又は色変換層からの光が正面の色変換層のみならず隣
接の色変換層に入り込み、遮光層としての機能を十分果
たさなくなる。次に遮光層の材料としては例えば以下の
金属及び黒色色素を挙げることができる。金属としては
Ａｇ，Ａｌ，Ｃｕ，Ｆｅ，Ｇｅ，Ｉｎ，Ｋ，Ｍｇ，Ｂ
ａ，Ｎａ，Ｎｉ，Ｐｂ，Ｐｔ，Ｓｉ，Ｓｎ，Ｗ，Ｚｎ，
Ｃｒ，Ｔｉ，Ｍｏ，Ｔａ，ステンレスなどの一種以上の
金属又は合金が挙げられる。また上記金属の酸化物、チ
ッ化物、硫化物、硝酸塩、硫酸塩などを用いてもよく、
必要に応じて炭素が含有されていてもよい。上記材料は
スパッタリング法、蒸着法、ＣＶＤ法、イオンプレーテ
ィング法、電析法、電気メッキ法、化学メッキ法、等の
方法により、透光性基板上に成膜され、フォトリソグラ
フィー法等によりパターニングを行って、遮光層のパタ
ーン（平面的に分離配置）を形成することができる。黒
色色素としては、カーボンブラック、チタンブラック、
アニリンブラック、前記カラーフィルタ色素を混合して
黒色化した物が挙げられる。これらの黒色色素又は前記
金属材料を色変換層で用いたバインダー樹脂中に溶解又
は分散させた固体状態とし、色変換層と同様な方法でパ
ターニングして遮光層のパターンを形成する。

【００６７】

【実施例】以下、本発明を実施例によってさらに具体的
に説明する。 ［実施例１］２５ｍｍ×７５ｍｍ×１．１ｍｍ厚のガラ
ス基板上に厚さ１２０ｎｍ、２０Ω／□の透明電極とし
てのＩＴＯを１０ｍｍ×６０ｍｍの範囲がベタ成膜でき
るようなマスクを介して、スパッタリング法により成膜
した。この基板をイソプロピルアルコールで５分間超音
波洗浄し、さらに純水中で５分間超音波洗浄した後、Ｕ
Ｖイオン洗浄器（サムコインターナシォナル社製）にて
基板温度１５０℃で２０分間洗浄した。この透明支持基
板を乾燥窒素ガスで乾燥して市販の蒸着装置［日本真空
技術社製］の基板ホルダーに固定し、モリブデン製の抵
抗加熱ボートに正孔注入材料として、４，４’，４”−
トリス｛Ｎ−（３−メチルフェニル）−Ｎ−フェニルア
ミノ｝トリフェニルアミン（以下ＭＴＤＡＴＡと略記す
る）、Ｎ，Ｎ’−ビス（１−ナフチル）−Ｎ，Ｎ’−ジ
フェニル［１，１−ビフェニル］−４，４’−ジアミン
（以下ＮＰＤと略記する）、青色発光材料として４，
４’−ビス（２，２’−ジフェニルビニル）ビフェニル
（以下ＤＰＶＢｉと略記する）、青色発光材料に添加す
る蛍光物質として４，４’−ビス（２，２’−トリフェ
ニルアミノビニル）ビフェニル（以下ＰＡＶＢｉと略記
する）、緑色発光材料としてトリス（８−キノリノー
ル）アルミニウム（以下Ａｌｑと略記する）、緑色発光
材料に添加する蛍光物質としてクマリン６、電子注入材
料としてＡｌｑをそれぞれ仕込み、陰極の電子注入性金
属としてＡｌ：Ｌｉ合金（３ａｔ％）をタングステン製
フィラメントに装着した。その後、真空槽を５×１０^-7
ｔｏｒｒまで減圧後、１０ｍｍ×６０ｍｍの範囲がベタ
製膜できるようなマスクを介して、以下の手順で順次積
層していった。なお、電極から正孔注入層まで途中で真
空を破らず一回の真空引きで行った。まず正孔注入層と
してＭＴＤＡＴＡを蒸着速度０．１〜０．３ｎｍ／Ｓ、
膜厚１００ｎｍ，ＮＰＤを蒸着速度０．１〜０．３ｎｍ
／Ｓ、膜厚２０ｎｍ順次蒸着した。次に青色発光層とし
てＤＰＶＢｉを蒸着速度０．１〜０．３ｎｍ／Ｓ、膜厚
２５ｎｍで蒸着し、その中にＰＡＶＢｉを蒸着速度０．
００３ｎｍ／Ｓ〜０．００９ｎｍ／Ｓの蒸着速度で同時
蒸着して含有させた。次に緑色発光層としてＡｌｑを蒸
着速度０．１〜０．３ｎｍ／Ｓ、膜厚２５ｎｍで蒸着
し、その中にクマリン６を蒸着速度０．００３ｎｍ／Ｓ
〜０．００９ｎｍ／Ｓの速度で同時蒸着して含有させ
た。次に電子注入層としてＡｌｑを蒸着速度０．１〜
０．３ｎｍ／Ｓ、膜厚２０ｎｍで蒸着した。陰極として
は、Ａｌ：Ｌｉペレットを加熱しＡｌ：Ｌｉ電極を蒸着
形成した。膜圧は２００ｎｍであった。このようにして
作製された有機ＥＬ素子に直流で７．０Ｖの電圧を印加
したところ１２ｍＡ／ｃｍ² の電流が流れた。発光輝度
は２３４０ｃｄ／ｍ² 、発光効率は８．７（ｌｍ／
Ｗ）、ＣＩＥ色度座標（ＪＩＳ Ｚ８７０１）はＸ＝
０．２４３，Ｙ＝０．３５７であった。なお発光スペク
トルは図７に示したが、その半値幅は１１０ｎｍであっ
た。次に、この基板上の電極（１０ｍｍ×６０ｍｍ）の
周辺部にディスペンサーにて、エポキシ系二液混合型接
着剤（ＣＩＢＡ−ＧＥＩＧＹ社製アラルダイト）を１ｍ
ｍ幅で一部間隙を開けて塗布した。この上に２５ｍｍ×
７５ｍｍ×１．１ｍｍのガラス板を貼り合わせ、接着剤
を硬化させた。次いで、窒素雰囲気下、フッ化炭化水素
（住友スリーエム社製フロリナート）を注射針にて先の
硬化した接着剤の隙間から注入した。次いで隙間にさら
に先の接着剤を充填し、先と同様に硬化させた（基板
Ａ）。次に、０．７重量％のクマリン６、０．７重量％
のベーシックバイオレット１１、及び０．７重量％のロ
ーダミン６Ｇを含むメラミン樹脂系顔料とポリ塩化ビニ
ル系樹脂（分子量２０，０００）をシクロヘキサノンに
溶かしたインキ（粘度８，０００ｃｐ、メラミン樹脂の
濃度は固形分中４３％）を用い、基板Ａの素子が作製さ
れていない面上にスピンコートしにて成膜し、風乾して
１７μｍの膜厚の蛍光体層を得た。このようにして赤色
発光有機ＥＬ装置を作製し、直流７．０Ｖの電圧を印加
したところ、蛍光体層から見える光の発光輝度は５７０
ｃｄ／ｍ² 、発光効率は２．１（ｌｍ／Ｗ）、ＣＩＥ色
度座標はＸ＝０．６３，Ｙ＝０．３４の赤色発光である
ことを確認した。以後、２週間大気下で保存しても輝度
及び色度座標に全く変化がなく、劣化と共に発生する黒
点の発生もなく、均一な発光を維持していた他、初期３
００ｃｄ／ｍ² で連続駆動させたところ、３０００時間
経過後も顕著な輝度の低下は見られなかった。

【００６８】［実施例２］実施例１と同様にして有機Ｅ
Ｌ素子を作製した。次に、銅フタロシアニン系顔料
（Ｃ．Ｉ．ピグメントブルー１５：６）を２８重量％、
ジオキサジン系顔料（Ｃ．Ｉ．ピグメントバイオレット
２３）を２重量％、ポリ塩化ビニル樹脂（分子量２０，
０００）を７０重量％の割合でシクロヘキサノンに分散
したインキを用いて、素子Ｂの素子が作製されていない
面上にスピンコートしにて成膜し、風乾して１．５μｍ
の膜厚の蛍光体層を設けた。このようにして青色発光有
機ＥＬ装置を作製し、直流７Ｖの電圧を印加したとこ
ろ、蛍光体層から見える光の発光輝度は５６０ｃｄ／ｍ
² 、発光効率は２．０（ｌｍ／Ｗ）、ＣＩＥ色度座標は
Ｘ＝０．１５，Ｙ＝０．１８の青色発光であることを確
認した。

【００６９】［実施例３］実施例１と同様にして有機Ｅ
Ｌ素子を作製した。次に、フルオロール７ＧＡを２重量
％、ポリ塩化ビニル系樹脂（分子量２０，０００）を９
８重量％の割合でシクロヘキサノンに分散したインキを
用いて、素子Ｂの素子が作製されていない面上にスピン
コートしにて成膜し、風乾して６．５μｍの膜厚の蛍光
体層を設けた。このようにして青色発光有機ＥＬ装置を
作製し、直流７Ｖの電圧を印加したところ、蛍光体層か
ら見える光の発光輝度は２５７０ｃｄ／ｍ² 、発光効率
は９．６（ｌｍ／Ｗ）、ＣＩＥ色度座標はＸ＝０．２
４，Ｙ＝０．６２の緑色発光であることを確認した。

【００７０】［実施例４］実施例１で用いたのと同じ透
明支持基板を乾燥窒素ガスで乾燥して市販の蒸着装置
［日本真空技術社製］の基板ホルダーに固定し、モリブ
デン性の抵抗加熱ボートに正孔注入材料としてＭＴＤＡ
ＴＡ、正孔輸送材料としてＮＰＤ、青色発光材料として
ＤＰＶＢｉ、青色発光材料に添加する蛍光物質としてＰ
ＡＶＢｉ及びクマリン６、電子注入材料としてＡｌｑを
それぞれ仕込み、陰極の電子注入性金属としてＡｌ：Ｌ
ｉ合金（３ａｔ％）をタングステン製フィラメントに装
着した。その後、真空槽を５×１０^-7ｔｏｒｒまで減圧
後、１０ｍｍ×６０ｍｍの範囲がベタ成膜できるような
マスクを介して、以下の手順で順次積層していった。な
お、電極から正孔注入層まで途中で真空を破らず一回の
真空引きで行った。まず正孔注入層としてＭＴＤＡＴＡ
を蒸着速度０．１〜０．３ｎｍ／Ｓ、膜厚３００ｎｍ、
ＮＰＤを蒸着速度０．１〜０．３ｎｍ／Ｓ、膜厚２０ｎ
ｍ順次蒸着した。次に青色発光層としてＤＰＶＢｉを蒸
着速度０．１〜０．３ｎｍ／Ｓ、膜厚２５ｎｍで蒸着
し、その中にＰＡＶＢｉを蒸着速度０．００３〜０．０
０９ｎｍ／Ｓ、クマリン６を蒸着速度０．００３〜０．
００９ｎｍ／Ｓで順次同時蒸着して含有させた。次に電
子注入層としてＡｌｑを蒸着速度０．１〜０．３ｎｍ／
Ｓ、膜厚２０ｎｍで蒸着した。陰極としては、Ａｌ：Ｌ
ｉペレットを加熱しＡｌ：Ｌｉ電極を蒸着形成した。膜
厚は２００ｎｍであった。このようにして作製された有
機ＥＬ素子に直流で７．０Ｖの電圧を印加したところ
６．０ｍＡ／ｃｍ² の電流が流れた。発光輝度は１００
０ｃｄ／ｍ² 、発光効率は７．５（ｌｍ／Ｗ）、ＣＩＥ
色度座標（ＪＩＳ Ｚ８７０１）はＸ＝０．２２３，Ｙ
＝０．２９２であった。なお発光スペクトルは図８に示
したが、その半値幅は１３５ｎｍであった。次にこの基
板上の電極（１０ｍｍ×６０ｍｍ）の周辺部にディスペ
ンサーにて、エポキシ系二液混合型接着剤（ＣＩＢＡ−
ＧＥＩＧＹ社製アラルダイト）を１ｍｍ幅で一部間隙を
開けて塗布した。この上に２５ｍｍ×７５ｍｍ×１．１
ｍｍのガラス板を貼り合わせ、接着剤を硬化させた。次
いで、窒素雰囲気下、フッ化炭化水素（住友スリーエム
社製フロリナート）を注射針にて先の硬化した接着剤の
隙間から注入した。次いで隙間にさらに先の接着剤を充
填し、先と同様に硬化させた（基板Ｂ）。次に、０．７
重量％のクマリン６、０．７重量％のベーシックバイオ
レット１１、及び０．７重量％のローダミン６Ｇを含む
メラミン樹脂系顔料とポリ塩化ビニル系樹脂（分子量２
０，０００）をシクロヘキサノンに溶かしたインキ（粘
度８，０００ｃｐ、メラミン樹脂の濃度は固形分中４３
％）を用い、基板Ｂの素子が作製されていない面上にス
ピンコートしにて成膜し、風乾して１７μｍの膜厚の蛍
光体層を得た。このようにして赤色発光有機ＥＬ装置を
作製し、直流７．０Ｖの電圧を印加したところ、蛍光体
層から見える光の発光輝度は２７０ｃｄ／ｍ² 、発光効
率は２．１（ｌｍ／Ｗ）、ＣＩＥ色度座標はＸ＝０．６
３，Ｙ＝０．３４の赤色発光であることを確認した。以
後、２週間大気下で保存しても輝度及び色度座標に全く
変化がなく、劣化と共に発生する黒点の発生もなく、均
一な発光を維持していた他、初期３００ｃｄ／ｍ² で連
続駆動させたところ、３０００時間経過後も顕著な輝度
の低下は見られなかった。

【００７１】［実施例５］実施例４と同様にして有機Ｅ
Ｌ素子を作製した。次に、銅フタロシアニン系顔料
（Ｃ．Ｉ．ピグメントブルー１５：６）を２８重量％、
ジオキサジン系顔料（Ｃ．Ｉ．ピグメントバイオレット
２３）を２重量％、ポリ塩化ビニル樹脂（分子量２０，
０００）を７０重量％の割合でシクロヘキサノンに分散
したインキを用いて、素子Ｂの素子が作製されていない
面上にスピンコートしにて成膜し、風乾して１．５μｍ
の膜厚の蛍光体層を設けた。このようにして青色発光有
機ＥＬ装置を作製し、直流７Ｖの電圧を印加したとこ
ろ、蛍光体層から見える光の発光輝度は３１０ｃｄ／ｍ
² 、発光効率は２．３（ｌｍ／Ｗ）、ＣＩＥ色度座標は
Ｘ＝０．１５，Ｙ＝０．１８の青色発光であることを確
認した。

【００７２】［実施例６］実施例４と同様にして有機Ｅ
Ｌ素子を作製した。次に、フルオロール７ＧＡを２重量
％、ポリ塩化ビニル系樹脂（分子量２０，０００）を９
８重量％の割合でシクロヘキサノンに分散したインキを
用いて、素子Ｂの素子が作製されていない面上にスピン
コートにて成膜し、風乾して６．５μｍの膜厚の蛍光体
層を設けた。このようにして青色発光有機ＥＬ装置を作
製し、直流７Ｖの電圧を印加したところ、蛍光体層から
見える光の発光輝度は１１２０ｃｄ／ｍ² 、発光効率は
８．４（ｌｍ／Ｗ）、ＣＩＥ色度座標はＸ＝０．２４，
Ｙ＝０．６２の緑色発光であることを確認した。

【００７３】［実施例７］実施例１で用いたのと同じ透
明支持基板を乾燥窒素ガスで乾燥して市販の蒸着装置
［日本真空技術社製］の基板ホルダーに固定し、モリブ
デン製の抵抗加熱ボートに正孔注入材料として、ＭＴＤ
ＡＴＡ、正孔輸送材料としてＮＰＤ、青色発光材料とし
てＤＰＶＢｉ、青色発光材料に添加する蛍光物質として
ＰＡＶＢｉ及びクマリン６、電子注入材料としてＡｌｑ
をそれぞれ仕込み、陰極の電子注入性金属としてＡｌ：
Ｌｉ合金（３ａｔ％）をタングステン製フィラメントに
装着した。その後、真空槽を５×１０^-7ｔｏｒｒまで減
圧後、１０ｍｍ×６０ｍｍの範囲がベタ成膜できるよう
なマスクを介して、以下の手順で順次積層していった。
なお、電極から正孔注入層まで途中で真空を破らず一回
の真空引きで行った。まず正孔注入層としてＭＴＤＡＴ
Ａを蒸着速度０．１〜０．３ｎｍ／Ｓ、膜厚３００ｎ
ｍ，ＮＰＤを蒸着速度０．１〜０．３ｎｍ／Ｓ、膜厚２
０ｎｍ順次蒸着した。次に、青色発光層としてＤＰＶＢ
ｉを蒸着速度０．１〜０．３ｎｍ／Ｓ、膜厚１５ｎｍで
蒸着し、その中にＰＡＶＢｉを蒸着速度０．００３〜
０．００９ｎｍ／Ｓで同時蒸着して含有させた。次に、
青色発光層としてＤＰＶＢｉを蒸着速度０．１〜０．３
ｎｍ／Ｓ，膜厚１５ｎｍで蒸着し、クマリン６を蒸着速
度０．００３〜０．００９ｎｍ／Ｓで同時蒸着して含有
させた。次に電子注入層としてＡｌｑを蒸着速度０．１
〜０．３ｎｍ／Ｓ、膜厚２０ｎｍで蒸着した。陰極とし
ては、Ａｌ：Ｌｉペレットを加熱しＡｌ：Ｌｉ電極を蒸
着形成した。膜圧は２００ｎｍであった。このようにし
て作製した有機ＥＬ素子に直流で７．０Ｖの電圧を印加
したところ６．０ｍＡ／ｃｍ² の電流が流れた。発光輝
度は１０００ｃｄ／ｍ² 、発光効率は７．５（ｌｍ／
Ｗ）、ＣＩＥ色度座標（ＪＩＳ Ｚ８７０１）はＸ＝
０．２００，Ｙ＝０．３３０であった。なお発光スペク
トルは図９に示したが、その半値幅は９５ｎｍであっ
た。次に、この基板上の電極（１０ｍｍ×６０ｍｍ）の
周辺部にディスペンサーにて、エポキシ系二液混合型接
着剤（ＣＩＢＡ−ＧＥＩＧＹ社製アラルダイト）を１ｍ
ｍ幅で一部間隙を開けて塗布した。この上に２５ｍｍ×
７５ｍｍ×１．１ｍｍのガラス板を貼り合わせ、接着剤
を硬化させた。次いで、窒素雰囲気下、フッ化炭化水素
（住友スリーエム社製フロリナート）を注射針にて先の
硬化した接着剤の隙間から注入した。次いで隙間にさら
に先の接着剤を充填し、先と同様に硬化させた（基板
Ｂ）。次に、０．７重量％のクマリン６、０．７重量％
のベーシックバイオレット１１、及び０．７重量％のロ
ーダミン６Ｇを含むメラミン樹脂系顔料とポリ塩化ビニ
ル系樹脂（分子量２０，０００）をシクロヘキサノンに
溶かしたインキ（粘度８，０００ｃｐ、メラミン樹脂の
濃度は固形分中４３％）を用い、基板Ｂの素子が作製さ
れていない面上にスピンコートにて成膜し、風乾して１
７μｍの膜厚の蛍光体層を得た。このようにして赤色発
光有機ＥＬ装置を作製し、直流７．０Ｖの電圧を印加し
たところ、蛍光体層から見える光の発光輝度は２７０ｃ
ｄ／ｍ² 、発光効率は２．１（ｌｍ／Ｗ）、ＣＩＥ色度
座標はＸ＝０．６３，Ｙ＝０．３４の赤色発光であるこ
とを確認した。以後、２週間大気下で保存しても輝度及
び色度座標に全く変化がなく、劣化と共に発生する黒点
の発生もなく、均一な発光を維持していた他、初期３０
０ｃｄ／ｍ² で連続駆動させたところ、３０００時間経
過後も顕著な輝度の低下は見られなかった。

【００７４】［実施例８］実施例４と同様にして有機Ｅ
Ｌ素子を作製した。次に、銅フタロシアニン系顔料
（Ｃ．Ｉ．ピグメントブルー１５：６）を２８重量％、
ジオキサジン系顔料（Ｃ．Ｉ．ピグメントバイオレット
２３）を２重量％、ポリ塩化ビニル樹脂（分子量２０，
０００）を７０重量％の割合でシクロヘキサノンに分散
したインキを用いて、素子Ｂの素子が作製されていない
面上にスピンコートにて成膜し、風乾して１．５μｍの
膜厚の蛍光体層を設けた。このようにして青色発光有機
ＥＬ装置を作製し、直流７Ｖの電圧を印加したところ、
蛍光体層から見える光の発光輝度は３１０ｃｄ／ｍ² 、
発光効率は２．３（ｌｍ／Ｗ）、ＣＩＥ色度座標はＸ＝
０．１５，Ｙ＝０．１８の青色発光であることを確認し
た。

【００７５】［実施例９］実施例４と同様にして有機Ｅ
Ｌ素子を作製した。次に、フルオロール７ＧＡを２重量
％、ポリ塩化ビニル系樹脂（分子量２０，０００）を９
８重量％の割合でシクロヘキサノンに分散したインキを
用いて、素子Ｂの素子が作製されていない面上にスピン
コートにて成膜し、風乾して６．５μｍの膜厚の蛍光体
層を設けた。このようにして青色発光有機ＥＬ装置を作
製し、直流７Ｖの電圧を印加したところ、蛍光体層から
見える光の発光輝度は１１２０ｃｄ／ｍ² 、発光効率は
８．４（ｌｍ／Ｗ）、ＣＩＥ色度座標はＸ＝０．２４，
Ｙ＝０．６２の緑色発光であることを確認した。

【００７６】［比較例１］実施例１で用いたガラス基板
上に実施例１と同様に正孔注入材料としてＭＴＤＡＴ
Ａ、ＮＰＤ、青色発光材料としてＤＰＶＢｉ、青色発光
材料に添加する蛍光物質としてＰＡＶＢｉ、電子注入材
料としてＡｌｑ、電極としてＡｌ：Ｌｉ合金を用い蒸着
法により順次積層した。このようにして作製された素子
に直流７．０Ｖを印加したところ、２．０ｍＡ／ｃｍ²
の電流が流れた。発光輝度は１６０ｃｄ／ｍ² 発光効率
は３．６（ｌｍ／Ｗ）であった。この際発光スペクトル
は図１０に示すとおりであり、その半値幅は６６ｎｍで
あった。次に実施例１と同様の方法で上記の素子に蛍光
体層（赤）を塗り、直流７．０Ｖの電圧を印加したとこ
ろ、蛍光体層から見える光の発光輝度は３２ｃｄ／
ｍ²、発光効率は０．７２１ｍ／Ｗ、ＣＩＥ色度座標は
Ｘ＝０．６３，Ｙ＝０．３５の赤色発光であることを確
認した。

【００７７】［比較例２］比較例１と同様の方法で有機
ＥＬ素子を作製した。次いで比較例１と同様な方法で、
カラーフィルタ層（青）を塗り、直流７．０Ｖの電圧を
印加したところ、カラーフィルタから見える光の発光輝
度は８０ｃｄ／ｍ² 、発光効率は１．８（ｌｍ／Ｗ）、
ＣＩＥ色度座標はＸ＝０．１５，Ｙ＝０．１８の青色発
光であることを確認した。

【００７８】［比較例３］比較例１と同様の方法で有機
ＥＬ素子を作製した。次いで比較例２と同様な方法で、
蛍光体層（緑）を塗り、直流８Ｖの電圧を印加したとこ
ろ、蛍光体層から見える光の発光輝度は１８０ｃｄ／ｍ
² 、発光効率は４．０（ｌｍ／Ｗ）、ＣＩＥ色度座標は
Ｘ＝０．２４，Ｙ＝０．６２の緑色発光であることを確
認した。

【００７９】実施例１〜３、４〜６、７〜９、比較例１
〜３のそれぞれの場合の青色、緑色、赤色の発光効率を
表１に示す。すなわち、本発明の有機ＥＬ素子（実施例
１〜３、４〜６、７〜９）から三原色を発光させた場
合、従来の青色素子から発光させた場合と比べ、全ての
発光色に関して効率が高いことが明らかになった。

【００８０】

【表１】

【００８１】［実施例１０］２５ｍｍ×７５ｍｍ×１．
１のガラス基板上に厚さ１２０ｎｍ、２０Ω／□の透明
電極としてのＩＴＯを１０ｍｍ×６０ｍｍの範囲におい
て４．５ｍｍピッチ（４．０ｍｍ、１．０ｍｍギャッ
プ）のストライプ上に成膜できるようなマスクを介し
て、スパッタリングにて成膜した。この基板をイソプロ
ピルアルコールで５分間超音波洗浄し、さらに純水中で
５分間超音波洗浄した後、ＵＶイオン洗浄機（サムウコ
インターナショナル社製）にて基板温度１５０℃で２０
分間洗浄した。この基板を窒素ガスで乾燥して、市販の
蒸着装置［日本真空技術社製］の基板ホルダーに固定
し、モリブデン製の抵抗加熱ボートに正孔注入材料とし
てＭＴＤＡＴＡ、ＮＰＤ、青色発光材料としてＤＰＶＢ
ｉ、青色発光材料に添加する蛍光物質としてＰＡＶＢ
ｉ、緑色発光材料としてＡｌｑ、緑色発光材料に添加す
る蛍光物質としてクマリン６、電子注入材料としてＡｌ
ｑをそれぞれ仕込み、陰極の電子注入性金属としてＡ
ｌ：Ｌｉ合金（３ａｔ％）をタングステン製フィラメン
トに装着した。その後、真空槽を５×１０^-7ｔｏｒｒま
で減圧後、１０ｍｍ×６０ｍｍの範囲がベタ成膜できる
ようなマスクを介して、以下の手順で順次積層していっ
た。まず正孔注入層としてＭＴＤＡＴＡを蒸着速度０．
１〜０．３ｎｍ／Ｓ、膜厚３００ｎｍ、ＮＰＤを蒸着速
度０．１〜０．３ｎｍ／Ｓ、膜厚２０ｎｍ順次蒸着し
た。次に青色発光層としてＤＰＶＢｉを蒸着速度０．１
〜０．３ｎｍ／Ｓ、膜厚２５ｎｍで蒸着し、その中にＰ
ＡＶＢｉを蒸着速度０．００３ｎｍ／Ｓ〜０．００９ｎ
ｍ／Ｓの蒸着速度で同時蒸着して含有させた。次に緑色
発光層としてＡｌｑを蒸着速度０．１〜０．３ｎｍ／
Ｓ、膜厚２５ｎｍで蒸着し、その中にクマリン６を蒸着
速度０．００３〜０．００９ｎｍ／Ｓの速度で同時蒸着
して含有させた。次に電子注入層としてＡｌｑを蒸着速
度０．１〜０．３ｎｍ／Ｓ、膜厚２０ｎｍで蒸着した。
次に１０ｍｍ×６０ｍｍの範囲において１．４ｍｍのラ
イン、３．１ｍｍストライプ上に成膜できるようなマス
クを介して、電極のパターンを成膜した。なおここで、
陰極が透明電極と直交し、かつ、それぞれの電極の端子
がとれるようにマスクを配置した。陰極としては、Ａ
ｌ：Ｌｉペレットを加熱しＡｌ：Ｌｉ電極を蒸着形成し
た。膜厚は２００ｎｍであった。次にこの基板上の電極
と透明電極の交差範囲（１０ｍｍ×６０ｍｍ）の周辺部
にディスペンサーにて、エポキシ系二液混合型接着剤
（ＣＩＢＡ−ＧＥＩＧＹ社製アラルダイト）を１ｍｍ幅
で一部間隙を開けて塗布した。この上に２５ｍｍ×７５
ｍｍ×１．１ｍｍのガラス板を貼り合わせ、接着剤を硬
化させた。次いで、窒素雰囲気下、フッ化炭化水素（住
友スリーエム社製フロリナート）を注射針にて先の硬化
した接着剤の隙間から注入した。次いで隙間にさらに先
の接着剤を充填し、先と同様に硬化させた（基板Ｃ）。
次に、０．７重量％のクマリン６、０．７重量％のベー
シックバイオレット１１、及び０．７重量％のローダミ
ン６Ｇを含むメラミン樹脂系顔料とポリ塩化ビニル系樹
脂（分子量２０，０００）をシクロヘキサノンに溶かし
たインキ（粘度８，０００ｃｐ、メラミン樹脂の濃度は
固形分中４３％）を用い、基板Ｃの素子が作製されてい
ない面上に１．４ｍｍライン、３．１ｍｍギャップのス
トライプパターンが得られるスクリーン板を介して有機
ＥＬ素子の電極と位置合わせしてスクリーン印刷し、風
乾して１７μｍの膜厚の蛍光体層を得た。次に、銅フタ
ロシアニン系顔料（Ｃ．Ｉ．ピグメントブルー１５：
６）を２８重量％、ジオキサジン系顔料（Ｃ．Ｉ．ピグ
メントバイオレット２３）を２重量％、ポリ塩化ビニル
樹脂（分子量２０，０００）を７０重量％の割合でシク
ロヘキサノンに分散したインキを用いて、素子Ｂの素子
が作製されていない面上に１．４ｍｍライン、３．１ｍ
ｍギャップのストライプパターンが得られるスクリーン
板を介して有機ＥＬ素子の電極と位置合わせしてスクリ
ーン印刷し、風乾して１．５μｍの膜厚のカラーフィル
タ層（青）を得た。次に、フルオロール７ＧＡを２重量
％、ポリ塩化ビニル系樹脂（分子量２０，０００）を９
８重量％の割合でシクロヘキサノンに分散したインキを
用いて、１．４ｍｍライン、３．１ｍｍギャップのスト
ライプパターンが得られるスクリーン板を介し、有機Ｅ
Ｌ素子の電極と位置合わせしてスクリーン印刷し、風乾
して６．５μｍの膜厚のカラーフィルタ層（緑）を得
た。このようにして、有機ＥＬ多色装置（ドットマトリ
クス型）を作製し、直流７．０Ｖの電圧を印加したとこ
ろ、電圧を印加した透明電極と電極の交差部分が発光
し、蛍光体層（緑）から見える光の蛍光体層から見える
光の発光輝度は２５７０ｃｄ／ｍ² 、発光効率は８．２
（ｌｍ／Ｗ）、ＣＩＥ色度座標はＸ＝０．２４，Ｙ＝
０．６２で緑色の発光が出ていることを確認した。ま
た、カラーフィルタ（青）から見える光の輝度は５７０
ｃｄ／ｍ² 、発光効率１．８１（ｌｍ／Ｗ）、ＣＩＥ色
度座標はＸ＝０．１５，Ｙ＝０．１５で青色の発光が出
ていることを確認した。また、蛍光体層（赤）から見え
る光の発光輝度は５７０ｃｄ／ｍ² 、発光効率は１．８
１（ｌｍ／Ｗ）、ＣＩＥ色度座標はＸ＝０．６３０，Ｙ
＝０．３４であることを確認した。

【００８２】

【発明の効果】以上説明したように本発明によって、高
輝度，高効率及び長寿命の有機ＥＬ発光装置及び多色発
光装置を提供することができる。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明の有機ＥＬ発光装置の一実施形態を模式
的に示す断面図である。

【図２】本発明の有機ＥＬ発光装置の他の実施形態を模
式的に示す断面図である。

【図３】本発明の有機ＥＬ発光装置の他の実施形態を模
式的に示す断面図である。

【図４】本発明の有機ＥＬ発光装置の他の実施形態を模
式的に示す断面図である。

【図５】本発明の多色発光装置の一実施形態を模式的に
示す説明図である。

【図６】本発明の多色発光装置の他の実施形態を模式的
に示す断面図である。

【図７】実施例１で得られた有機ＥＬ素子の発光スペク
トルを示す説明図である。

【図８】実施例４で得られた有機ＥＬ素子の発光スペク
トルを示す説明図である。

【図９】実施例７で得られた有機ＥＬ素子の発光スペク
トルを示す説明図である。

【図１０】比較例１で得られた有機ＥＬ素子の発光スペ
クトルを示す説明図である。

【図１１】本発明における青緑色の意味をＣＩＥ色度座
標の領域を用いて示す説明図である。

【符号の説明】

１ 有機ＥＬ素子 ２ 支持基板 ３ 蛍光体層 ４ 蛍光体保護層 ５ 接着層 ６ 封止手段 ７ 間隙 ８ 透明絶縁体層 ９ カラーフィルタ（青） １０ 透光性媒体 １１ 発光層を含む有機物層 １２ 透明電極（陽極） １３ 電極（陰極） ２０ 色変換部材 ２１ 遮光層 ２２ 色変換層 ３０ 有機ＥＬ発光部材 ４１ 透光性支持基板

Claims (6)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 支持基板と、二つの電極の間に少なくと
   も発光層を有する有機物層を挟持した有機ＥＬ素子と、
   この有機ＥＬ素子からの発光を吸収して可視光の蛍光を
   発光する蛍光体層とを備えた有機ＥＬ発光装置におい
   て、有機ＥＬ素子が、発光スペクトルの半値幅が９０ｎ
   ｍ以上であって青緑色系の発光をするものであり、かつ
   蛍光体層が赤色系の蛍光を発光するものであることを特
   徴とする有機ＥＬ発光装置。
2. 【請求項２】 前記青緑色系発光有機ＥＬ素子の発光ス
   ペクトルが、４７０ｎｍ〜５５０ｎｍの間に極大値を持
   つことを特徴とする請求項１に記載の有機ＥＬ発光装
   置。
3. 【請求項３】 前記青緑色系発光有機ＥＬ素子の発光ス
   ペクトルが、赤色の補色を含むことを特徴とする請求項
   １に記載の有機ＥＬ発光装置。
4. 【請求項４】 前記有機ＥＬ素子が、二つの電極の間に
   複数の発光層を積層して有する有機物層を挟持してな
   り、少なくとも一層の発光層が青色発光をするととも
   に、少なくとも一つの発光層が緑色発光をするものであ
   ることを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項に記載
   の有機ＥＬ発光装置。
5. 【請求項５】 必要に応じて用いられる所定の支持部材
   上に平面的に分離配置した、青色カラーフィルタ層、緑
   色蛍光体層および赤色蛍光体層を有する色変換層と、請
   求項１〜４のいずれか１項に記載した有機ＥＬ素子とを
   有し、色変換層を構成する青色カラーフィルタ、緑色蛍
   光体層および赤色蛍光体層のそれぞれが、有機ＥＬ素子
   からの発光を透過または吸収発光して異なった可視光を
   発光し得るように、青色カラーフィルタ、緑色蛍光体層
   及び赤色蛍光体層と、有機ＥＬ素子の二つの電極とを対
   応して配設してなることを特徴とする多色発光装置。
6. 【請求項６】 前記青色カラーフィルタに対応する有機
   ＥＬ素子が青緑色系発光有機ＥＬ素子であることを特徴
   とする請求項５に記載の多色発光装置。