JPH0959511A - 熱伝導性樹脂組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】良好な成形性とともに耐水性に優れ、しかも高
熱伝導性を有する熱伝導性樹脂組成物を提供する。 【解決手段】マトリックス成分となるポリアミド樹脂１
中に、ポリフェニレンエーテル２が分散された海−島構
造のブレンド状態の、海相であるポリアミド樹脂１中に
熱伝導性充填材粒子３がより多く分散された熱伝導性樹
脂組成物である。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、例えば、発電機の
回転子のボビン等の熱伝導性の要求される各種部品の成
形材料であり、高熱伝導性、成形性および耐水性に優れ
た熱伝導性樹脂組成物に関するものである。

【０００２】

【従来の技術】一般に、ポリアミド樹脂は、機械的特
性、耐熱性、耐摩耗性等に優れているため、各種分野に
おける成形材料として汎用されている。しかし、例え
ば、放熱性が要求される部品の成形材料としてポリアミ
ド樹脂を用いた場合、熱伝導性が低いために、熱変形温
度を超える温度まで容易に成形部品の温度が上昇する場
合があり、その使用用途が限定されていた。

【０００３】

【発明が解決しようとする課題】このような現状から、
ポリアミド樹脂の熱伝導性を改善するために、ポリアミ
ド樹脂に、熱伝導性に優れた添加物を添加する方法が提
案されている。また、上記提案に改良を加えて、熱伝導
性の向上とともに熱変形温度の向上を図ったポリアミド
樹脂組成物が提案されている。上記ポリアミド樹脂は成
形性に富み、種々の部品の成形が容易であるが耐水性お
よび耐衝撃性に劣るため、高湿雰囲気下でポリアミド樹
脂組成物製成形品を使用するとその劣化が著しく、この
ような雰囲気下での使用は不向きであり、また衝撃強度
が必要とされる環境下での使用は難しいという欠点を有
していた。

【０００４】本発明は、このような事情に鑑みなされた
もので、良好な成形性とともに耐水性および耐衝撃性に
優れ、しかも高熱伝導性を有する熱伝導性樹脂組成物の
提供をその目的とする。

【０００５】

【課題を解決するための手段】上記の目的を達成するた
め、本発明は、ポリアミド樹脂とポリフェニレンエーテ
ルの樹脂混合物に、熱伝導性充填材粒子が分散されてい
る熱伝導性樹脂組成物を第１の要旨とし、ポリアミド樹
脂をマトリックス成分とし、このマトリックス成分にポ
リフェニレンエーテルが分散され、かつ、熱伝導性充填
材粒子が上記ポリアミド樹脂中により多く分散されてい
る熱伝導性樹脂組成物を第２の要旨とする。

【０００６】なお、本発明の熱伝導性樹脂組成物におい
て、熱伝導性充填材粒子が上記ポリアミド樹脂中により
多く分散されているとは、質量的かつ容積的に、分散し
た熱伝導性充填材粒子の大半がポリアミド樹脂中に存在
し、極僅かに熱伝導性充填材粒子がポリフェニレンエー
テル中にも存在している状態をいう。

【０００７】

【発明の実施の形態】本発明者らは、ポリアミド樹脂の
良好な成形性を生かすとともに、優れた耐水性を付与す
るための方法について一連の研究を重ねた。そして、ポ
リアミド樹脂の良好な成形性を維持し、これに耐水性を
付与する目的で、ポリフェニレンエーテルを、上記ポリ
アミド樹脂中に分散させる、いわゆる、図１に示すよう
な、マトリックス成分となるポリアミド樹脂１中にポリ
フェニレンエーテル２が分散された海−島構造のブレン
ド状態とすることにより、成形性および耐水性の双方と
もに優れた複合樹脂組成物が得られることを突き止め
た。つぎに、この複合樹脂組成物に熱伝導性を付与する
ために熱伝導性充填材粒子を分散させた際に熱伝導特性
をより一層生かすために、上記ポリアミド樹脂１に対し
てより多く分散し、かつ、ポリフェニレンエーテル２に
対して分散しにくい特定の熱伝導性充填材粒子を選択
し、これを上記海−島構造の複合樹脂組成物に混合する
と、図２に示すように、海相であるポリアミド樹脂１中
により多く熱伝導性充填材粒子３が分散されることにな
り、同量の熱伝導性充填材粒子３を、上記海−島構造の
複合樹脂組成物に混合し分散させたものと、例えば、ポ
リアミド樹脂のみからなるマトリックス成分に混合し分
散されたものとでは、前者（海−島構造）の複合樹脂組
成物が分散密度が高くなり、より熱伝導性に優れるとと
もに、この高密度分散により剛性が高くなり機械的特性
が向上したものが得られることを見出し本発明に到達し
た。

【０００８】そして、上記ポリアミド樹脂としてナイロ
ン６６を用い、また、熱伝導性充填材粒子としてアルミ
ナ粒子を用いることにより、海−島構造が安定して形成
され一層成形性および耐水性に優れ、かつ、海相にアル
ミナ粒子が均一分散され熱伝導性に優れたものが得られ
るようになる。

【０００９】つぎに、本発明を詳しく説明する。

【００１０】本発明の熱伝導性樹脂組成物は、マトリッ
クス成分となるポリアミド樹脂と、このポリアミド樹脂
中に分散されるポリフェニレンエーテル（以下「ＰＰ
Ｅ」と称す）と、特定の性質を有する熱伝導性充填材粒
子を用いて得られる。

【００１１】上記ポリアミド樹脂は、本発明の熱伝導性
樹脂組成物においてマトリックス成分となるものであ
り、特に限定するものではなく、ナイロン６６、ナイロ
ン６等の従来公知の各種ポリアミド樹脂を用いることが
できる。なかでも、成形性に優れているという点からナ
イロン６６が好適に用いられる。

【００１２】上記ポリアミド樹脂中に分散されるＰＰＥ
は、一般に、耐水性に優れたものであって、特に限定す
るものではなく従来公知のＰＰＥ、あるいは変性ＰＰＥ
等が用いられる。上記変性ＰＰＥとしては、ポリスチレ
ン（ＰＳ）、スチレン−ブタジエン共重合体（ＳＢ
Ｒ）、水添ＳＢＲ等のポリスチレン系樹脂をＰＰＥにブ
レンドしたものが用いられる。そして、このＰＰＥの配
合量は、上記ポリアミド樹脂１００重量部（以下「部」
と略す）に対して２０〜２５０部の範囲に設定すること
が好ましく、特に好ましくは４０〜１５０部である。す
なわち、ＰＰＥの配合量が２０部未満では、ＰＰＥの分
散が僅かとなり耐水性の向上効果が得られ難く、ＰＰＥ
の配合量が２５０部を超えると、成形加工性、すなわ
ち、溶融時の流れ性が悪化する傾向がみられるからであ
る。

【００１３】上記特定の性質を有する熱伝導性充填材粒
子としては、熱伝導率が高いことはもちろん、上記ポリ
アミド樹脂中により多く分散し、かつ、ＰＰＥに対して
分散しにくいものでなければならない。例えば、アルミ
ナ、酸化亜鉛、酸化マグネシウム、窒化ホウ素、炭化ケ
イ素、窒化ケイ素等のセラミック粒子があげられ、具体
的には、アルミナ粒子がポリアミド樹脂に対してより多
く分散する点から好ましく用いられる。そして、この特
定の熱伝導性充填材粒子としては、略球状で、粒径０．
１〜１４０μｍの範囲のものが好適に用いられる。特に
好ましくは粒径０．５〜７０μｍである。すなわち、上
記粒径が０．１μｍ未満では、良好な熱伝導性が得られ
ず、粒径１４０μｍを超えると、成形加工性が悪化する
傾向がみられるからである。そして、この特定の熱伝導
性充填材粒子の配合量は、上記ポリアミド樹脂とＰＰＥ
のブレンド物１００部に対して１０〜４００部の範囲に
設定することが好ましく、特に好ましくは５０〜１５０
部である。すなわち、熱伝導性充填材粒子の配合量が１
０部未満では、マトリックス成分となるポリアミド樹脂
中の分散密度が低過ぎて所望の熱伝導性が得られ難く、
熱伝導性充填材粒子の配合量が４００部を超えると、混
練り成形加工性および製品成形性（特に薄肉品）が悪化
する傾向がみられるからである。

【００１４】本発明において、上記熱伝導性充填材粒子
は、先に述べたように、ポリアミド樹脂に対してより多
く分散し、かつ、ＰＰＥに対して分散しにくいものでな
ければならないが、この特性は熱伝導性充填材粒子その
ものが本来先天的に有する特性であっても、熱伝導性充
填材粒子を表面改質処理して後天的に上記特性が付与さ
れたものであってもよい。上記表面改質処理に用いられ
る処理剤としては、シラン系、アルミネート系、チタネ
ート系のカップリング剤、ヘキサメタリン酸等の親水処
理剤等があげられる。そして、上記処理剤を用いての熱
伝導性充填材粒子の表面改質処理は、上記処理剤を溶剤
に溶解した処理液に熱伝導性充填材粒子を所定時間浸漬
した後、取り出し、乾燥することにより行った。上記表
面改質処理により上記特性が付与される熱伝導性充填材
粒子としては、良好な熱伝導性を有するものであれば特
に限定するものではないが、アルミナ、窒化ホウ素、炭
化ケイ素、酸化マグネシウム等のセラミック粒子、カー
ボンブラック、グラファイト等の炭素質粒子、炭素繊維
等があげられる。

【００１５】本発明の熱伝導性樹脂組成物には、上記ポ
リアミド樹脂、ＰＰＥ、特定の熱伝導性充填材粒子以外
に、成形品の用途等を考慮して、適宜に、無水マレイン
酸変性スチレン−エチレン−ブタジエン共重合体等の相
溶化剤等を必要に応じて配合することができる。

【００１６】本発明の熱伝導性樹脂組成物は、例えば、
つぎのようにして得られる。すなわち、まず、マトリッ
クス成分となるポリアミド樹脂とＰＰＥを混合する。こ
の混合により、ポリアミド樹脂中にＰＰＥが分散された
海−島構造をとる複合樹脂組成物を作製する（図１参
照）。ついで、この海−島構造の複合樹脂組成物に、所
定量の特定の熱伝導性充填材粒子を配合することによ
り、上記海相（ポリアミド樹脂）に熱伝導性充填材粒子
がより多く分散された特殊な熱伝導性樹脂組成物が得ら
れる。この分散状態を模式的に示すと図２に示す状態と
なる。すなわち、マトリックス成分となるポリアミド樹
脂１（海相）に、ＰＰＥ２が分散し（島相）、しかも、
熱伝導性充填材粒子３は上記ポリアミド樹脂１に対して
より多く分散し、かつＰＰＥ２に対して分散しにくいた
め、熱伝導性充填材粒子３が、上記ポリアミド樹脂１中
に選択的に分散した状態である。上記ポリアミド樹脂と
ＰＰＥの混合方法としては、ブレンダー、ニーダー、ロ
ール、押出機等があげられる。

【００１７】このようにして得られる熱伝導性樹脂組成
物は、適宜の形状の成形品に成形して、放熱のために各
種分野の放熱性を必要とする部分に適宜に使用される。
具体的な用途としては、発電機の回転子のボビン、モー
ターのブラシホルダー台座、スイッチング電源用ケー
ス、電子部品用ケース等があげられる。

【００１８】つぎに、実施例について比較例と併せて説
明する。

【００１９】

【実施例１〜６、比較例１，２】下記の表１に示す各成
分のうち、まず、ナイロン６６（ポリアミド樹脂）とＰ
ＰＥ（あるいはナイロン６６のみ）を同表に示す割合で
配合し、二軸押出機（設定温度：２５０〜３２０℃）に
より均一に混合して複合樹脂組成物（あるいはポリアミ
ド樹脂単一）を作製した。つぎに、上記複合樹脂組成物
に、表１に示すアルミナ粒子（ナイロン６６に対してよ
り多く分散し、ＰＰＥに対して分散しにくい性質を有す
る）を同表に示す割合で配合して混合した。このように
して熱伝導性樹脂組成物を得た。

【００２０】

【表１】

【００２１】このようにして得られた各熱伝導性樹脂組
成物を用いて、所定形状の成形品を作製した。上記成形
品の形状は、破断伸びはＡＳＴＭ Ｄ−６３８、曲げ弾
性率および曲げ強度はＡＳＴＭ Ｄ−７９０、アイゾッ
ト衝撃強度はＡＳＴＭ Ｄ−２５６に準じた。そして、
上記各成形品を用い、その熱伝導率、耐水性、成形性を
下記の方法にしたがって測定し評価した。また、成形品
の機械的特性（破断伸び、曲げ弾性率、曲げ強度、アイ
ゾット衝撃強度）を測定した。その結果を下記の表２お
よび表３に示す。

【００２２】〔熱伝導率〕ガーデッドホートプレート法
に基づいて測定した。より詳しく説明すると、ＡＳＴＭ
Ｃ１７７に準拠し、ヒータ部（メインヒータ、ガード
ヒータ）とヒートシンク部で構成され、フーリエの法則
に従って、熱伝導率を算出するという定常熱伝導率測定
法である（特開平７−８３８６４号参照）。

【００２３】〔耐水性〕試験片（５０ｍｍ×５０ｍｍ×
厚み３ｍｍ）を恒温恒湿槽（５０℃、相対湿度９５％）
に２４時間放置し、重量変化を測定した。そして、重量
増加が１．５％未満のものを○、重量変化（重量増加）
が１．５％以上のものを×として表示した。

【００２４】〔成形性〕インストロン式キャピラーレオ
メーターを用いて、測定温度を３００℃、剪断速度を１
００（１／ｓｅｃ）とした時の溶融粘度を測定した。な
お、使用したダイは、Ｌ（長さ）＝２０ｍｍ、Ｄ（深
さ）＝２ｍｍであった。そして、溶融粘度５００Ｐａ・
ｓ未満のものを○、溶融粘度５００Ｐａ・ｓ以上のもの
を×として表示した。

【００２５】〔機械的特性〕破断伸びはＡＳＴＭ Ｄ−
６３８、曲げ弾性率および曲げ強度はＡＳＴＭ Ｄ−７
９０、アイゾット衝撃強度はＡＳＴＭ Ｄ−２５６に準
じて測定した。

【００２６】

【表２】

【００２７】

【表３】

【００２８】上記表２および表３の結果から、ナイロン
６６にアルミナ粒子を配合して得られた比較例１および
２品は実施例品と比べて、耐水性に劣っている。これに
対して、全ての実施例品は成形性はもちろん、耐水性、
熱伝導率に優れ、機械的強度においても高い測定評価が
得られた。このことから、実施例品は良好な成形性を備
え、熱伝導性および機械的強度に優れ、しかも耐水性が
大幅に向上していることがわかる。

【００２９】

【発明の効果】以上のように、本発明の熱伝導性樹脂組
成物は、ポリアミド樹脂をマトリックス成分とし、この
マトリックス成分にＰＰＥが分散された海−島構造を形
成し、かつ、ポリアミド樹脂中に熱伝導性充填材粒子が
より多く分散されたものである。このため、この樹脂組
成物は、ポリアミド樹脂が有する成形性と、ＰＰＥが有
する耐水性の優れた両特性を備えた熱伝導性樹脂組成物
である。しかも、マトリックス成分のポリアミド樹脂中
に、上記熱伝導性充填材粒子がより多く分散されること
から、例えば、上記熱伝導性充填材粒子をポリアミド樹
脂のみからなるマトリックス成分に分散したものに比べ
て高密度分散となり熱伝導性が向上するとともに、この
高密度分散により剛性が高くなり機械的特性の向上が実
現する。すなわち、同配合量に設定した場合、本発明の
熱伝導性樹脂組成物は、より一層熱伝導性の向上と機械
的特性の向上が改善される。

【００３０】特に、上記ポリアミド樹脂としてナイロン
６６を用い、また、熱伝導性充填材粒子としてアルミナ
粒子を用いると、海−島構造が安定して形成されより一
層成形性および耐水性に優れ、かつ、海相にアルミナ粒
子が均一分散され熱伝導性に優れたものが得られるよう
になる。

【００３１】したがって、本発明の熱伝導性樹脂組成物
は、上記の優れた特性を備えているため、発電機の回転
子のボビン、モーターのブラシホルダー台座、スイッチ
ング電源用ケース、電子部品用ケース等の成形材料とし
て有用である。

【図面の簡単な説明】

【図１】マトリックス成分であるポリアミド樹脂中にＰ
ＰＥが分散された海−島構造の状態を模式的に示す説明
図である。

【図２】上記ポリアミド樹脂とＰＰＥからなる海−島構
造の、海相に熱伝導性充填材粒子がより多く分散された
状態を模式的に示す説明図である。

【符号の説明】

１ ポリアミド樹脂 ２ ポリフェニレンエーテル（ＰＰＥ） ３ 熱伝導性充填材粒子

Claims (6)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 ポリアミド樹脂とポリフェニレンエーテ
   ルの樹脂混合物に、熱伝導性充填材粒子が分散されてい
   ることを特徴とする熱伝導性樹脂組成物。
2. 【請求項２】 ポリアミド樹脂が、ナイロン６６である
   請求項１記載の熱伝導性樹脂組成物。
3. 【請求項３】 熱伝導性充填材粒子が、アルミナ粒子で
   ある請求項１または２記載の熱伝導性樹脂組成物。
4. 【請求項４】 ポリアミド樹脂をマトリックス成分と
   し、このマトリックス成分にポリフェニレンエーテルが
   分散され、かつ、熱伝導性充填材粒子が上記ポリアミド
   樹脂中により多く分散されていることを特徴とする熱伝
   導性樹脂組成物。
5. 【請求項５】 ポリアミド樹脂が、ナイロン６６である
   請求項４記載の熱伝導性樹脂組成物。
6. 【請求項６】 熱伝導性充填材粒子が、アルミナ粒子で
   ある請求項４または５記載の熱伝導性樹脂組成物。