JPH09171830A - 固体電解質型燃料電池セル - Google Patents
固体電解質型燃料電池セルInfo
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- JPH09171830A JPH09171830A JP7333361A JP33336195A JPH09171830A JP H09171830 A JPH09171830 A JP H09171830A JP 7333361 A JP7333361 A JP 7333361A JP 33336195 A JP33336195 A JP 33336195A JP H09171830 A JPH09171830 A JP H09171830A
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Abstract
と固体電解質との熱膨脹係数の違いにより発電中に燃料
極が剥離し、序々に出力が低下するという問題があっ
た。 【解決手段】固体電解質層の片面に空気極を、他方の面
に燃料極を形成してなる固体電解質型燃料電池セルにお
いて、燃料極を、複数の分割燃料極により形成してなる
固体電解質型燃料電池セルであり、分割燃料極が、N
i、Co、W、Tiから選ばれた少なくとも一種の金属
50〜90重量%と、ZrO2 および/またはCeO2
10〜50重量%とを含有してなるとともに、前記分割
燃料極の厚みが10〜300μmであることが望まし
い。
Description
固体電解質型燃料電池セルに関するもので、特に燃料極
を改良した固体電解質型燃料電池セルに関するものであ
る。
動温度が1000〜1050℃と高温であるため発電効
率が高く、第3世代の発電システムとして期待されてい
る。
筒型と平板型が知られている。平板型燃料電池セルは、
発電の単位体積当り出力密度が高いという特長を有する
が、実用化に関してはガスシ−ル不完全性やセル内の温
度分布の不均一性などの問題がある。それに対して、円
筒型燃料電池セルでは、出力密度は低いものの、セルの
機械的強度が高く、またセル内の温度の均一性が保てる
という特長がある。両形状の固体電解質型燃料電池セル
とも、それぞれの特長を生かして積極的に研究開発が進
められている。
ように開気孔率40%程度のCaO安定化ZrO2 を支
持管1とし、その上にLaMnO3 系材料からなる多孔
性の空気極2を形成し、その表面にY2 O3 安定化Zr
O2 からなる固体電解質3を被覆し、さらにこの表面に
多孔性のNi−ジルコニアの燃料極4が設けられてい
る。燃料電池のモジュ−ルにおいては、各単セルはLa
CrO3 系の集電体(インタ−コネクタ)5を介して接
続される。
1000〜1050℃の温度で保持するとともに、支持
管1内部に空気(酸素)6を、外部に燃料(水素)7を
供給することにより行われる。
セス単純化のため、空気極材料であるLaMnO3 系材
料を直接多孔性の支持管として使用する試みがなされて
いる。空気極としての機能を合わせ持つ支持管材料とし
ては、LaをCaあるいはSrで10〜20原子%置換
したLaMnO3 固溶体材料が用いられている。
る方法としては、例えばCaO安定化ZrO2 からなる
絶縁粉末を押出成形法などにより円筒状に成形後、これ
を焼成して円筒状支持体を作製し、その支持管の外周面
に空気極、固体電解質、燃料極、あるいは集電体のスラ
リ−を塗布してこれを順次焼成して積層することが行わ
れている。
セルにおいて、燃料極はNiO/ZrO2 (発電中にN
iOは還元されNiとなる)、あるいはNi/ZrO2
の混合粉末を含むスラリ−中に浸漬するスラリ−ディッ
プ法などにより固体電解質の表面全体に形成していた。
燃料極がNiO/ZrO2 の場合、固体電解質との付着
力を高めるため1000℃以上の温度で熱処理されてい
たが、NiO/ZrO2 およびNi/ZrO2 とも燃料
極を固体電解質全面に形成すると、燃料極と固体電解質
との熱膨脹係数の違いにより発電中に燃料極が剥離し、
序々に出力が低下するという問題があった。
題について検討を重ねた結果、燃料極を固体電解質表面
の全面に単一の連続層として形成することなく、例えば
燃料極自体を格子状あるいは横縞状に分割した構造にす
ることにより、固体電解質と燃料極との熱膨張の差をほ
ぼ完全に緩和し、その結果燃料極の固体電解質からの剥
離を防止できることを見い出し、本発明に至った。
は、固体電解質層の片面に空気極を、他方の面に燃料極
を形成してなる固体電解質型燃料電池セルにおいて、前
記燃料極を、複数の分割燃料極により形成してなるもの
である。ここで、分割燃料極が、Ni、Co、W、Ti
から選ばれた少なくとも一種の金属50〜90重量%
と、ZrO2 および/またはCeO2 10〜50重量%
とを含有してなるとともに、前記分割燃料極の厚みが1
0〜300μmであることが望ましい。
極を電解質層表面の全面に連続層として形成しないで、
格子状あるいは横縞状に分割された構造、即ち、燃料極
を、複数の分割燃料極により形成することにより、燃料
極中の熱応力の発生を小さくし、問題となっている固体
電解質と燃料極との熱膨張の差をほぼ完全に緩和し、そ
の結果固体電界質からの燃料極の剥離を防止できる。
ルは、従来の燃料極構造を有する燃料電池セルと比較し
て、燃料極に発生する熱応力が小さく、燃料極が固体電
解質に強固に接合しているため長期にわたり出力の安定
したセル特性を有する。
は、上述のように一般的には燃料極はNi金属とZrO
2 (Y2 O3 含有)等のセラミックから構成されてい
る。ZrO2 のセラミックは高温度での発電における金
属の焼結を防止する観点と、固体電解質との熱膨張係数
の差を緩和する目的で添加されているが、それらの効果
は充分でなく、特に後者が燃料電池セルの大きな不具合
の原因となっている。従来の燃料電池セルのように燃料
極を固体電解質全面に形成すると、燃料極と固体電解質
との熱膨脹係数の違いにより発電中に燃料極が剥離し、
序々に出力が低下するという現象が起こる。
料極を、複数の分割燃料極により形成することにより、
燃料極中の熱応力の発生を小さくし、上記したような出
力の低下を防止し、長期にわたり出力を安定することが
できるのである。
では、分割燃料極を、Ni、Co、W、Tiから選ばれ
た少なくとも一種の金属50〜90重量%と、ZrO2
および/またはCeO2 10〜50重量%とを含有して
形成するとともに、分割燃料極の厚みを10〜300μ
mとすることにより、上記したような熱膨脹の差による
熱応力をさらに低減できるとともに、燃料極中の金属の
焼結を抑制することができる。
料電池セルは、図1に示すように、円筒状の空気極支持
管31の表面に固体電解質33が形成されており、この
固体電解質33の表面には燃料極35が形成されてい
る。そして、空気極支持管31には、集電体層37が電
気的に接続されている。
に、複数の分割燃料極39を集合して配列することによ
り形成されており、燃料極35を全体的にみると、格子
状に分割された構造となっている。また、複数の分割燃
料極39は、図3に示すように横縞状に配列しても良
い。
成する粉末としてはCa、Srを固溶したLaMnO3
が、固体電解質としてはY2 O3 、Yb2 O3 、Sc2
O3等を3〜15モル%含有する部分安定化ZrO2 あ
るいは安定化ZrO2 、およびY2 O3 、Yb2 O3 、
Sc2 O3 、Nd2 O3 を10〜30モル%含有するC
eO2 が適正に用いられる。また、集電体としては、C
a、Sr、Mgを固溶させたLaCrO3 が用いられ
る。この様な燃料電池セルはEVD法とスラリ−ディッ
プを組み合わせた方法、溶射法やあるいは、固体電解質
や集電体のグリーンシートを積層して一体焼結する方法
等を用いて作製することができる。
解質表面にマスキングテ−プ等を接着して、所定の組成
の燃料極の原料を分散したスラリ−中にディップした
後、マスキングテ−プ等を除去することにより形成する
ことができる。また、メッシュの粗いスクリ−ン印刷機
を用いても容易に作製することができる。
ば、四角形,三角形,円形等どのような形状でも良い。
その分割燃料極の大きさは、例えば四角形形状の場合に
は縦2〜20mm、横2〜20mmが望ましい。さら
に、分割燃料極の厚みは電気抵抗を小さくするという点
から10〜300μmであることが望ましく、特に50
〜100μmが好ましい。分割燃料極の厚みが10μm
より薄くなると燃料極の電気伝導性が低下する傾向にあ
り、出力密度が低くなり、逆に300μmを越えると燃
料ガスの拡散速度が小さくなる傾向にあり、同様に出力
密度が低くなるからである。分割燃料極相互間の距離
は、電極面積を大きくするという点から0.1〜1mm
離すことが望ましい。また、図2に示すように、複数の
分割燃料極39が格子状に配列した構造の場合には、そ
れぞれの分割燃料極39と集電体層37との電気伝導を
向上するために、燃料極35全体をNiフェルト等で被
覆することが望ましい。
構成されていれば良いが、構成材料の組成は、Ni、C
o、W、Tiから選ばれた少なくとも一種の金属、ある
いはそれらの合金とZrO2 および/またはCeO2 の
混合物から構成されており、燃料極層のNi、Co、
W、Tiの金属含有量が50〜90重量%、ZrO2 お
よび/またはCeO2 の含有量が10〜50重量%であ
ることが望ましい。これは、燃料極中のNi、Co、
W、Tiの金属含有量が50重量%より小さくなると、
燃料極の電気伝導性が低下する傾向があり、出力密度が
小さくなる。また、金属含有量が90重量%を越える
と、金属の焼結性が大きくなる傾向にあり、出力密度が
序々に低下するからである。Ni、Co、W、Tiの金
属含有量としては、電気伝導性および金属の焼結性とい
う観点から60〜80重量%の範囲が特に好ましい。
子径としては、固体電解質に当接する部分から燃料極表
面に向かって次第に大きくなることが好ましい。固体電
解質に当接する部分のZrO2 およびCeO2 の粒子径
としては0.5〜3μmで、燃料極表面付近は5〜30
μmで構成して、その間は固体電解質表面より燃料極表
面に向かってほぼ連続的に大きくなるように構成するこ
とが望ましい。このような燃料極は、異なる粒子径を有
するZrO2 セラミック粒子等と金属との混合粉末を水
溶液中に分散した複数のスラリ−を作製し、この中にセ
ラミック粒子が細かいスラリ−から順次浸漬して作製す
ることができる。
しては、単体の他、Y2 O3 、Yb2 O3 、Sc
2 O3 、Nd2 O3 等の希土類元素を含有していてもよ
い。Niの粒子径としては、分極と焼結性の観点から1
〜20μm、特に5〜10μmの範囲が好ましい。
持管、例えば、CaO安定化ZrO2 等を用いた支持管
を形成し、この多孔性の支持管の上に固体電解質、集電
体および燃料極を形成してもよい。空気極と電気的に接
続されている集電体はセル同士を接続する際に、他のセ
ルの燃料極にNiフェルトを介して接続され燃料電池モ
ジュ−ルが構成される。
は平板型において適用できる。
ら構成されていれば良く、その空気極,固体電解質や集
電体の材料は問われない。また、本発明では、分割燃料
極を格子状に分割した形状や横縞状に分割した形状に配
列するが、分割燃料極はどのように形状に配列しても良
い。
aCO3 の粉末をLa0.85Ca0.15MnO3 となるよう
に秤量混合した後、1500℃で仮焼して(La、C
a)MnO3 粉末を得た。そして、これを粉砕して平均
粒子径が8μmの粉末を作製した。
均粒子径0.5μmのY2 O3 を10モル%の割合で含
有する共沈法で作製したZrO2 粉末を準備した。さら
に、燃料極を形成する粉末としてNi、Co、Ti、W
粉末とZrO2 (10モル%Y2 O3 含有)およびCe
O2 粉末を重量比で70:30の割合で混合したものを
準備し、集電体を形成する粉末として平均粒子径1μm
のLa0.8 Ca0.21CrO3 からなる化合物粉末を準備
した。
末を水を溶媒としてスラリーを作製し、このスラリーを
用いて押出成形装置により内径13mm、外径16mm
の円筒状の空気極成形体を得た。一方、上記Y2 O3 安
定化ZrO2 粉末とLa0.8Ca0.21CrO3 粉末を用
いて、それぞれトルエンを溶媒としてスラリーを作製
し、これをドクターブレード法により厚み200μmの
シート状成形体をそれぞれ作製した。
脂からなる接着材を介して、上記固体電解質のシート状
成形体および集電体のシ−ト状成形体をそれぞれ巻き付
け、圧着し、1500℃で大気中2時間焼成し円筒状焼
結体を作製した。また、燃料極材料としてNi、Co、
Ti、W粉末とZrO2 (10モル%Y2 O3 含有)お
よびCeO2 粉末を用いてスラリ−を作製した。
−プを張り、Ni、Co、Ti、W粉末とZrO2 (1
0モル%Y2 O3 含有)およびCeO2 粉末からなるス
ラリ−中にディップして乾燥後、テ−プを除去して、縦
10mm、横10mm、厚み100μm、分割燃料極相
互間の距離が1mmとなるように配列した図2の燃料極
と、厚み100μm、幅が20mmの帯状(横縞状)の
分割燃料極を1mm間隔をおいて配列した図3の燃料極
とを形成した。もう一つは比較例として円筒状焼結体を
Ni、Co、Ti、W粉末とZrO2 (10モル%Y2
O3 含有)およびCeO2 粉末からなるスラリ−中にデ
ィップして乾燥し、燃料極を100μmの厚みになるよ
うに電解質表面全面に形成した。
を流し、1000℃で1000時間行いそのときの出力
密度を測定した。この結果を表1に記載した。
成した本発明の固体電解質型燃料電池セルは、全面に燃
料極を形成した従来の固体電解質型燃料電池セルの試料
No.1および2の出力密度(0.20W/cm2 )に
比較して、全て高い出力密度(0.34W/cm2 以
上)を示すことが判る。尚、発電試験終了後に外見検査
をしたところ、試料No.1および2には、一部に燃料
極の剥離が見られたが、本発明の試料は燃料極の剥離は
全く見られなかった。
O3 含有)およびCeO2 粉末を用いて重量比で40:
60〜95:5のスラリ−を作製した。実施例1で作製
した円筒状焼結体をこのスラリ−中にディップして、実
施例1と同様の形状、間隔で表2に示す厚みとなるよう
に燃料極を作製した。また、実施例1に従い1000℃
で2000時間発電を行いその時の出力密度を測定し
た。この結果を表2に示した。
〜90重量%で、ZrO2 および/またはCeO2 が1
0〜50重量%であり、分割燃料極の厚みが10〜30
0μmである場合には出力密度が0.25W/cm2 以
上の優れた発電性能を示すことが判る。
料極を、複数の分割燃料極により形成することにより、
燃料極中の熱応力の発生を小さくし、固体電解質と燃料
極との熱膨張の差をほぼ完全に緩和し、その結果固体電
界質からの燃料極の剥離を防止でき、これにより、従来
の燃料極構造を有する燃料電池セルと比較して、燃料極
に発生する熱応力が小さく、燃料極が固体電解質に強固
に接合しているため長期にわたり出力の安定したセル特
性を有する固体電解質型燃料電池セルを提供することが
できる。
図である。
る。
図である。
す斜視図である。
Claims (2)
- 【請求項1】固体電解質層の片面に空気極を、他方の面
に燃料極を形成してなる固体電解質型燃料電池セルにお
いて、前記燃料極を、複数の分割燃料極により構成して
なることを特徴とする固体電解質型燃料電池セル。 - 【請求項2】分割燃料極が、Ni、Co、W、Tiから
選ばれた少なくとも一種の金属50〜90重量%と、Z
rO2 および/またはCeO2 10〜50重量%とを含
有してなるとともに、前記分割燃料極の厚みが10〜3
00μmであることを特徴とする請求項1記載の固体電
解質型燃料電池セル。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP33336195A JP3347561B2 (ja) | 1995-12-21 | 1995-12-21 | 固体電解質型燃料電池セル |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP33336195A JP3347561B2 (ja) | 1995-12-21 | 1995-12-21 | 固体電解質型燃料電池セル |
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Publication Number | Publication Date |
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JPH09171830A true JPH09171830A (ja) | 1997-06-30 |
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Family Applications (1)
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---|---|---|---|
JP33336195A Expired - Fee Related JP3347561B2 (ja) | 1995-12-21 | 1995-12-21 | 固体電解質型燃料電池セル |
Country Status (1)
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JP (1) | JP3347561B2 (ja) |
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