JPH09167632A - 高温再充電可能電池 - Google Patents
高温再充電可能電池Info
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- JPH09167632A JPH09167632A JP8166423A JP16642396A JPH09167632A JP H09167632 A JPH09167632 A JP H09167632A JP 8166423 A JP8166423 A JP 8166423A JP 16642396 A JP16642396 A JP 16642396A JP H09167632 A JPH09167632 A JP H09167632A
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Abstract
コーナを有するキャスタ形のハウジング12と、その内
部を、アノード38収容アノード室42とカソード34
収容カソード室33に分離する、ナトリウムイオン導体
の固体電解質セパレータ16であって、チューブ状また
はカップ状であり、閉鎖端部と開放端部を有し、ハウジ
ングコーナ数対応の周方向に間隔をおいて半径方向外部
に突出している複数のリブないしローブを有し、ハウジ
ング12と同心円状に配置され、セパレータ16の各ロ
ーブ46が周方向にハウジング12の前記コーナの一つ
と配置され、かつこれに向かって突出しているセパレー
タ16と、ハウジング12とセパレータ16間のギャッ
プをまたぐ、セパレータ対のローブ46間の第一部分
と、それから突出し、第一部分の表面に係合する第二部
分を備える固定部分と、ナトリウム溶融のアノード材料
ナトリウムと活性カソード材料を備える。
Description
る。詳細にいえば、本発明は高温再充電可能電気化学電
池に関する。
複数の周方向に間隔をおいたコーナを有しているキャニ
スタ形のハウジングと、ハウジング内部をアノードを収
容しているアノード室とカソードを収容しているカソー
ド室に分離する、ナトリウムイオンの導体である固体電
解質セパレータであって、チューブ状またはカップ状で
あり、閉鎖端部と開放端部を有しており、ハウジングの
コーナの数に対応した周方向に間隔をおいた、半径方向
外部に突出している複数のリブないしローブを有してお
り、ハウジングと同心円状に配置されており、セパレー
タの各ローブを周方向にハウジングの前記コーナの一つ
と配置し、かつこれに向かって突出している電解質セパ
レータと、ハウジングとセパレータの間のギャップをま
たぐ、セパレータ対のローブの間の第一部分と、第一部
分から突出しており、セパレータのローブの表面に係合
する第二部分とを備えている、セパレータをハウジング
に関して定位置に固定する少なくとも一つの固定部品
と、ナトリウムが溶融する動作温度を有する電池におけ
る活性アノード材料としての、アノード室内のナトリウ
ムと、カソード室内の活性カソード材料とを備える高温
再充電可能電池が提供される。
シムを設けてもかまわず、各固定部品の第一部分はロー
ブ対の間に配置されており、各々の第二部分はセパレー
タの異なるローブに係合している。一つの固定部品の第
二部分はこれに隣接する固定部品の第一部分と重なって
いてもかまわない。
びていてもかまわない。固定部品の第一および第二の部
分は、固定部品の第二部分が固定部品の第一部分と接触
するように偏倚され、前記第二部分が前記第一部分に重
なるようにすることができる。
圧延されたものでよい。したがって、第一部分がセパレ
ータのほぼ全長にわたって延びている金属シートのコイ
ルからなっており、また第二の構成要素がコイルから突
出したシートのフラップからなっていてもよい。コイル
がシートの少なくとも一つの巻全体からなっており、フ
ラップがセパレータローブの外面に適合する弧状となっ
ていてもよい。シートはそれ故、成形ないし圧延され
て、組立て時以外には、フラップが偏倚されていない
が、組立て時には、前述のようにフラップが偏倚され
て、隣接する固定部品のコイルと接触するようになる。
学的および電気化学的に不活性であるとともに、導電性
があるように選択される。固定部品はそれ故、鋼または
ニッケルのシートまたは箔で形成することができる。
作温度および電池が充電された状態において、電池の動
作温度でも溶融し、式NaAlHal4 (ただし、Ha
lはハロゲン化合物である)を有するハロゲン化ナトリ
ウムアルミニウム溶融塩電解質と、活性カソード材料な
いし物質が内部に拡散されており、溶融電解質が含浸さ
れている、導電性で電解質透過性の多孔質マトリックス
からなるカソードを収容しているタイプのものである。
活性カソード材料ないし物質はTHal2 という式を有
するものであり、ただし、Halは電解質のハロゲン化
物であり、TはFe、Ni、Co、Cr、Mnおよびこ
れらの混合物からなる遷移金属群から選択された遷移金
属である。具体的にいうと、電池はセパレータがナトリ
ウムイオンの導体として知られているナシコン(nasico
n )、β−アルミニウムまたはβ”−アルミナであり、
Halが塩素であり、したがって電解質がNaAlCl
4であるタイプのものである。それ故、電池の電池反応
は次のようになる。
である。
ムを含んでいてもよい。しかしながら、本発明の一実施
例においては、ナトリウムは当初アノード室に存在して
いない。ただし、若干のアルミニウムおよび/または亜
鉛がまずカソード室に充填され、電池前駆物質すなわち
過放電状態の電池を形成する。電池前駆物質を初回に充
電すると、アルミニウムおよび/または亜鉛がカソード
室内のNaClと反応し、さらに溶融したNaAlCl
4 を発生し、後でセパレータからアノード室に渡される
ナトリウムを形成する。本明細書中で参照した英国特許
第2191332A号に記載されているように、充電時
のアルミニウムおよび/または亜鉛との最初の反応がア
ノード室内での当初発生量のナトリウムを得るのに十分
なアルミニウムおよび/または亜鉛が提供される。
質中でのアルカリ金属イオンとアルミニウムイオンの割
合が、溶融電解質中での活性カソード物質の溶解度を最
低または最低付近にするようなものであること、本発明
の電池がFe/FeCl2 カソードを有している場合
に、Fe/FeCl2 カソードとともにカソード物質と
してCo/CoCl2 またはNi/NiCl2 を使用し
て、Fe/FeCl2 を過放電から保護すること、持続
サイクルに関連しており、電解質中のAlCl3による
β−アルミナセパレータの被毒によって生じると考えら
れる内部抵抗の漸増に対するためのNaAlCl4 電解
質中のドーパントとしてフッ化物陽イオンを使用するこ
と、Ni/NiCl2 カソード内の持続サイクルによる
カソード容量の漸減に対するための液体電解質および/
または活性カソード物質内のドーパントとしてSまたは
Seなどのカルコゲンを使用することなどの、本発明に
よる電池のその他の特徴や、改善策も記載されている。
しているセパレータの表面に設けることもできる。この
ような粒子はセパレータ表面との間のナトリウムおよび
電子の効率のよい移動を確実なものとすることによっ
て、アノード室内のナトリウムとセパレータとの接触を
促進する。固定部品はこの場合、粒子のウィッキング能
力を高める。
ムによって活性化する必要がないように、電気化学的に
導体であってもよい。粒子の直径はウィッキング能力を
高めるものであるから、できるだけ小さいものであるべ
きである。
い。それ故、粒子をセパレータに接着したガラス層に埋
め込むこともできる。ガラス層はケイ酸ナトリウム、ポ
リリン酸ナトリウム、ホウ酸などの水溶性ガラスで構成
されていてもよい。しかしながら、高水溶性でセパレー
タへの接着力を高めること、および比較的脱水温度が低
く、セパレータ上にガラスの均一で一様な層ないしコー
ティングの形成を促進することに鑑み、ポリリン酸ナト
リウムが好ましい。
をガラス/水溶液と混合して、粒子を懸濁させ、得られ
る組成物でセパレータをコーティングし、コーティング
を乾燥させて、セパレータ表面上にガラス層ないしコー
ティングを形成することによって、粒子をセパレータ表
面上に固着することができる。粒子とガラスの割合は重
要ではないが、適切な付着力をもたらすのに十分なガラ
スと、適切な導電性をもたらすのに十分な粒子があるこ
とが条件となる。組成物によるセパレータのコーティン
グは、任意の適当な手段、例えば組成物をブラシでセパ
レータに塗布することによって行うことができる。
属に対する炭素の質量およびコスト面での利点から、炭
素が好ましい。粒状炭素は石英粉やカーボンブラックの
形態をしている「ランプブラック」などの炭素粉の形態
をしていてもよい。これらの炭素粉は両方ともセパレー
タへのスムーズな塗布およびセパレータへの付着に望ま
れる細かさを有している。しかしながら、塗布が容易な
こと、付着性が良好なこと、およびコーティングの仕上
がりがなめらかなことから、ランプブラックが好まし
い。カーボンブラックの粒径は一般にナノメートル台で
あり、ランプブラックの平均粒径は50ナノメートル
で、ナトリウムを吸液した場合に、良好なウィッキング
能力を有していると考えられる。
によって、平坦で上向きの水平支持表面上に電池を直立
した動作姿勢で支持する基部を有している。ハウジング
のコーナ、したがって、セパレータのリブは周辺ないし
周縁上に等間隔で配置されている。それ故、ハウジング
は断面が正多角形、たとえば、正方形または六角形の金
属キャニスタでよく、この断面形状によって電池を複数
個の同一の電池と隣合った関係で最密充填することが可
能となる。この場合、ローブの数は場合にもよるが四つ
ないし六つであり、周方向に等間隔で配置される。
述の多角形断面のハウジングの両方を、電池が有してい
るのが好ましい。本発明の特定の実施の形態において、
ハウジングの断面は矩形、例えば、正方形で、セパレー
タが水平断面において十字形で、四個の前記のローブを
有していることが好ましい。アノードとカソードの全て
を関連する電極室に収容し、外部電極材料槽がなくなる
ようにすることができ、アノード室内のアノードの容積
はカソード室内のカソードのものと合致する。換言する
と、すべての活性アノード材料をハウジング内のアノー
ド室に収容することができ、すべての活性カソード材料
をハウジング内のカソード室に収容することができ、カ
ソード室:アノード室の容積比は1.8:1−2.2:
1となる。セパレータはナトリウムβ−アルミナ、ナト
リウムβ”−アルミナおよびナシコンから選択された固
体電解層から形成される焼結単体多結晶セラミックの形
態のものでよい。
とハウジングの間で、セパレータを囲むところに配置
し、アノードをセパレータの内側に配置することができ
る。セパレータは上部開放端から内部へ向かって、下部
閉鎖端部に隣接し、これと近接している位置まで下方へ
突出している、たとえば鋼またはニッケルのポストなど
の金属棒電極の形態のアノード集電器を有していてもよ
い。その代わりに、アノードをセパレータの外部に配置
し、セパレータとハウジングの間で、セパレータを囲む
ようにし、カソードをセパレータの内側とし、オプショ
ンの延長部が各ローブ内に延びていて、集電を改善する
同様の金属棒電極の集電器を設けてもよい。ハウジング
の内側が前記セパレータによってアノード室とカソード
室に分割されており、これらの室の一方がセパレータの
内部にあり、他方がセパレータとハウジングの間にある
ことが理解されよう。アノードがセパレータの内部にあ
り、カソードがセパレータの外部にあるか、その逆であ
るかにかかわらず、カソード室:アノード室の容積比は
上述したように、1.8:1−2.2:1、好ましくは
2:1である。
レスする、たとえば均衡プレスすることにより、円形断
面の従来のセパレータと同様な態様で作成された焼結プ
レス品の形態のものでよく、粉末は固体電解質、または
焼結によって固体電解質に変換される電解質前駆体のも
のであり、マンドレルはプレス後に除去されて、グリー
ンセパレータを形成し、グリーンセパレータは焼結され
て、焼結多結晶セラミックの形態のセパレータを形成す
る。セパレータは上述のように、β−アルミナ、ナシコ
ン、好ましくはβ”−アルミナのものでよい。
て説明する。
可能高温電気化学電池を示す。電池10は垂直方向に細
長く、断面がほぼ正方形で、丸みのついたコーナ14を
有しているキャニスタ12の形態の軟鋼のハウジングを
備えている。電池10はハウジング12の内部に同心円
状に配置されたチューブ形で、ほぼカップ形のβ−アル
ミナのセパレータ16を有しており、このセパレータは
閉鎖下端部と開放上端部を有するものであり、その詳細
については後述する。
下縁に溶接された正方形のフロアパネル20を備えた下
端部を有しており、このパネル20は壁部18の下縁と
ともに、図1に示すように平坦で水平な上向きの支持表
面22上に直立した状態で電池を支持する基部21を形
成する。セパレータ16の閉鎖下端部は前記フロアパネ
ル20の上方へ配置している。キャニスタ12の上端部
は壁部18の上縁に溶接された軟鋼の閉鎖パネル24の
形態の正方形の上部閉鎖部材によって密閉されている。
密閉パネル24は多少正方形の平面外形をしているα−
アルミナ絶縁リング26の形態の電子絶縁材料によって
シールされた中央開口を有している。リング24はパネ
ル24の中央開口の周縁でパネル24の下面に熱圧着さ
れた平坦な上面を有している。リング26はこれを貫通
する中央開口を有しており、この中央開口はその平坦な
上面に熱圧着され、パネル24から絶縁空間によって半
径方向内部へ間隔をおいて配置した軟鋼の密閉板28に
よって密閉されている。セパレータ16の開放上端部は
29で、下面が平坦なリング26の下面の周方向に設け
られたリベート30にガラス溶接されている。ニッケル
の集電金属棒電極32がハウジング12の外部から内部
へ、密閉板28を貫通して突出している。金属棒電極は
電池のカソード端子32となる、密閉板28上方へ突出
した上端部を有している。電池10の軸線に沿って延び
ている金属棒電極の下端部は、セパレータ16の内部に
おいて、セパレータの閉鎖下端部上方に間隔をおいて配
置している。
透液性の多孔質鉄マトリックス36からなるカソード3
4を収容しているカソード室33を備えている。マトリ
ックスの細孔はNaClとAlCl3 のほぼ等モル混合
物からなり、電池の動作温度で溶融するNaAlCl4
で飽和される。セパレータ16とハウジング12の間の
空間は、これも電池の動作温度で同様に溶融するナトリ
ウムのアノード38を収容しているアノード室42を備
えている。細分されたNaClが電池のすべての充電状
態においてマトリックス36の多孔質の内部に拡散され
ており、マトリックス36は40で示す溶融塩NaAl
Cl4 電解質に浸積されている。この電解質はFeSお
よびNaFのドープ量でドープされており、当分野で周
知のものである。金属棒電極32はセパレータ16の内
部において、マトリックス36に埋め込まれている。ア
ノードの集電器を形成するキャニスタ12にはアノード
端子44が設けられている。
る。すなわち、平面図において、周方向に互いに90°
規則正しく配置しており、それぞれキャニスタ12のコ
ーナ14に突出し、そこで近接している四つのローブ4
6を有している。各ローブ46は、本明細書中で参照し
ている英国特許第9415583.5号に記載されてい
るように、カソード34のマトリックス36のローブを
収容している。
固定部品ないしシムも含んでいる。各固定部品50はオ
プションでニッケルメッキされていてもよい鋼の箔また
はシートから圧延されたものであるから、金属の完全な
一巻きないしシリンダを含んでいるコイル状の第一部分
52と、コイルから突出したフラップないし第一部分5
4とを有している。フラップ54は弧状ないし凸状部5
6、ならびにフランジ58を有している。非動作構成に
おいて、フラップ54には、図4に示すように、張力が
加っていない。
シングすなわちキャニスタ12と、ローブ46対間のセ
パレータの間のギャップをまたいでおり、フラップ54
はセパレータのローブ46に係合し、その周囲に延びて
いるので、フランジ58は隣接する固定部品50のコイ
ル52に衝合している。この構成において、フランジ5
8は弧状部分56に応力が加っているため、隣接する固
定部品のコイル52と接触するよう偏倚されている。固
定部品50はそれ故、互いに電気的に接触をしている。
たって延びている。各固定部品50はそれ故、キャニス
タ12およびセパレータ16の両方と電気的に接触をし
ている。
間、隣接する固定部品の重なり合った部分の間、および
セパレータ16と固定部品50の間にギャップが示され
ているのは説明を容易とするためのものであることを理
解されたい。実際には、これらは当然、良好な接触をす
るため互いに衝合している。
定部品50と接触しているセパレータ16の側面には、
所望により、また必要に応じ、ナトリウム吸液粒子のコ
ーティングまたは層(図示せず)を設けることができ
る。より詳細にいうと、この場合、コーティングないし
層はセパレータに接着されたポリリン酸ナトリウムガラ
ス層に埋め込まれたランプブラック粒子で構成され、炭
素粒子がセパレータ表面に対して、あるいはその上に配
置されるようなものでよい。層をBDH Limite
dが販売している六メタリン酸ナトリウム40重量分を
100重量分の水に溶解して、セパレータに塗布するこ
ともできる。カーボンブラック粒子の吸液を助ける数滴
のアセトンを溶液に添加する。十分なランプブラック、
すなわち平均粒径が約50ナノメートルのカーボンブラ
ックを、溶液が塗布に適切な濃度を有するようになるま
で、溶液に添加する。カーボンブラックに対する六メタ
リン酸ナトリウムの重量比は、通常、約1:1である。
セパレータへの層の適切な接着力を得るには、十分なガ
ラスが存在している必要があり、また適切な濃度を得る
には、十分なランプブラックが存在している必要があ
る。「塗料」はブラシによって、セパレータ16に塗布
され、275℃で2時間乾燥させてから、使用する。
ては、塗料およびインクで一般に使用されている他の種
類のカーボンブラック、ならびに他の種類のリン酸ナト
リウムを使用することができる。イオンを導通するポリ
リン酸ナトリウムが層をナトリウムが通過を助けると考
えられる。
定部品50がキャニスタ12とセパレータ16の間に必
要な電気的接触をもたらす。しかしながら、最初にナト
リウムがセパレータに到達すると、ナトリウムは層に沿
って「ウィッキング」され、層と固定部品の間に界面を
形成し、これによってキャニスタ12とセパレータとの
間にさらに電気的接触をもたらす。
次の反応が起る。
てアノード室42に達する。
けで、セパレータを定位置に固定するのに役立つので、
固定部品50を使用すると良好な結果が得られるととも
に、外部セパレータ表面へのナトリウムの良好なウィッ
キングがもたらされ、アノード室42内でのナトリウム
の移動を可能とするものであると確信している。さら
に、固定部品は装着が容易である。さらにまた、固定部
品50はセパレータを堅固に保持するとともに、幾分撓
む。それ故、固定部品は互いに関して移動できるように
なり、第二部分すなわちフラップ54が隣接する固定部
品の第一部分ないしコイル52に重なり、これによって
セパレータ16の形状および許容誤差の若干の相違に適
合できるようになる。固定部品はセパレータ16を振動
しないように固定し、またセパレータ16が壊れた場合
電解質とナトリウムの急速な混合を防止するのに役立
つ。固定部品50はアノード室の集電器としても動作す
る。固定部品はアノード室がナトリウムの吸液の観点か
ら効率的に機能するようにもする。それ故、少量のナト
リウムだけがフル充電時にアノード室内に保持されるよ
うにしながら、フル放電時のアルカリ金属とのセパレー
タ表面の良好な電気的接触および保液性が確保される。
示した、本発明による電池の略断面側立面図である。
するためいくつかの細部を省略した、図1の電池の略水
平断面図である。
Claims (10)
- 【請求項1】 断面が多角形であって、複数の周方向に
間隔をおいたコーナを有するキャニスタ形のハウジング
と、 ハウジング内部をアノードを収容しているアノード室と
カソードを収容しているカソード室に分離する、ナトリ
ウムイオンの導体である固体電解質セパレータであっ
て、チューブ状またはカップ状であり、閉鎖端部と開放
端部を有し、ハウジングのコーナの数に対応した周方向
に間隔をおいて半径方向外部に突出している複数のリブ
ないしローブを有しており、ハウジングと同心円状に配
置されており、セパレータの各ローブが周方向にハウジ
ングの前記コーナの一つと配置され、かつこれに向かっ
て突出している電解質セパレータと、 ハウジングとセパレータの間のギャップをまたぐ、セパ
レータ対のローブの間の第一部分と、第一部分から突出
しており、セパレータのローブの表面に係合する第二部
分とを備える、セパレータをハウジングに対し定位置に
固定する少なくとも一つの固定部品と、 ナトリウムが溶融する動作温度を有する電池におけるア
ノード材料としての、アノード室内のナトリウムと、 カソード室内の活性カソード材料とを備える高温再充電
可能電池。 - 【請求項2】 セパレータローブと同数の固定部品が設
けられており、各固定部品の第一部分はローブ対の間に
配置されており、各々の第二部分はセパレータの異なる
ローブに係合している請求項1に記載の電気化学電池。 - 【請求項3】 一つの固定部品の第二部分がこれに隣接
する固定部品の第一部分と重なっている請求項2に記載
の電気化学電池。 - 【請求項4】 固定部品がセパレータの全長にわたって
延びており、固定部品の第一および第二の部分は、固定
部品の第二部分が固定部品の第一部分と接触するように
偏倚され、前記第二部分が前記第一部分に重なっている
請求項3に記載の電気化学電池。 - 【請求項5】 各固定部品が金属シートから成形され、
第一部分がセパレータのほぼ全長にわたって延びている
金属シートのコイルからなっており、また第二の構成要
素がコイルから突出したシートのフラップからなってい
る請求項1〜4のいずれか一項に記載の電気化学電池。 - 【請求項6】 コイルがシートの少なくとも一つの巻全
体からなっており、フラップがローブの外面に適合する
弧状となっている請求項5に記載の電気化学電池。 - 【請求項7】 ナトリウム吸液粒子層が、固定部品と接
触しているセパレータの表面に設けられた請求項1〜6
のいずれか一項に記載の電気化学電池。 - 【請求項8】 ハウジング断面が矩形であり、セパレー
タの水平断面が十字形で、四個の上記のローブを有して
いる請求項1〜7のいずれか一項に記載の電気化学電
池。 - 【請求項9】 カソードがセパレータ外部のセパレータ
とハウジングの間で、セパレータを囲むところに配置さ
れ、アノードがセパレータの内部に配置されており、セ
パレータが上部開放端から内部へ向かって下部閉鎖端部
に隣接し、これと近接している位置まで下方へ突出して
いるアノード集電器を有している請求項1〜8のいずれ
か一項に記載の電気化学電池。 - 【請求項10】 本明細書に説明され、図示されている
新規な電気化学電池。
Applications Claiming Priority (2)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
GB9512971.4 | 1995-06-26 | ||
GBGB9512971.4A GB9512971D0 (en) | 1995-06-26 | 1995-06-26 | Electrochemical cell |
Publications (2)
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