JPH09115548A - リチウム二次電池 - Google Patents
リチウム二次電池Info
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- JPH09115548A JPH09115548A JP7291737A JP29173795A JPH09115548A JP H09115548 A JPH09115548 A JP H09115548A JP 7291737 A JP7291737 A JP 7291737A JP 29173795 A JP29173795 A JP 29173795A JP H09115548 A JPH09115548 A JP H09115548A
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- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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- Secondary Cells (AREA)
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Abstract
(57)【要約】
【解決手段】非水電解液の溶媒がエチレンカーボネート
２５〜１００体積％と、プロピレンカーボネート及び／
又はブチレンカーボネート０〜７５体積％と、１，２−
ジメトキシエタン０〜７５体積％とからなり、非水電解
液の溶質がトリフルオロメタンスルホン酸リチウム又は
ヘキサフルオロリン酸リチウムであり、且つ正極活物質
としての二酸化マンガンが２５０〜３２５°Ｃ又は４３
５〜４７５°Ｃで加熱処理されたものであるリチウム二
次電池。 【効果】負極表面に放電を妨げる電子伝導性の良くない
被膜が形成されにくいので、本発明電池は充放電効率が
高い。
２５〜１００体積％と、プロピレンカーボネート及び／
又はブチレンカーボネート０〜７５体積％と、１，２−
ジメトキシエタン０〜７５体積％とからなり、非水電解
液の溶質がトリフルオロメタンスルホン酸リチウム又は
ヘキサフルオロリン酸リチウムであり、且つ正極活物質
としての二酸化マンガンが２５０〜３２５°Ｃ又は４３
５〜４７５°Ｃで加熱処理されたものであるリチウム二
次電池。 【効果】負極表面に放電を妨げる電子伝導性の良くない
被膜が形成されにくいので、本発明電池は充放電効率が
高い。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、二酸化マンガンを
正極活物質とするリチウム二次電池に係わり、詳しくは
充放電効率を向上させることを目的とした、非水電解液
及び二酸化マンガンの改良に関する。
正極活物質とするリチウム二次電池に係わり、詳しくは
充放電効率を向上させることを目的とした、非水電解液
及び二酸化マンガンの改良に関する。
【０００２】
【従来の技術及び発明が解決しようとする課題】近年、
リチウム二次電池が、高エネルギー密度電池として注目
されている。リチウム二次電池の正極活物質としては主
に金属酸化物が用いられている。なかでも、二酸化マン
ガンは、安価であることから、汎用されている正極活物
質の一つである。
リチウム二次電池が、高エネルギー密度電池として注目
されている。リチウム二次電池の正極活物質としては主
に金属酸化物が用いられている。なかでも、二酸化マン
ガンは、安価であることから、汎用されている正極活物
質の一つである。
【０００３】ところで、二酸化マンガンの粒子表面に
は、非水電解液と反応し易い活性点が多数存在する。二
酸化マンガンが非水電解液（溶媒）と反応すると、その
分解生成物が負極と反応して負極表面に電子伝導性の良
くない被膜が形成され、この被膜のために、負極の放電
が妨げられる。このようなことから、二酸化マンガンを
正極活物質とする従来のリチウム二次電池には、充放電
効率が低いという問題があった。
は、非水電解液と反応し易い活性点が多数存在する。二
酸化マンガンが非水電解液（溶媒）と反応すると、その
分解生成物が負極と反応して負極表面に電子伝導性の良
くない被膜が形成され、この被膜のために、負極の放電
が妨げられる。このようなことから、二酸化マンガンを
正極活物質とする従来のリチウム二次電池には、充放電
効率が低いという問題があった。
【０００４】そこで、上記問題を解決するべく鋭意研究
した結果、本発明者らは、特定の溶質及び特定の溶媒か
らなる非水電解液を用いるとともに、正極活物質として
特定の温度で加熱処理した二酸化マンガンを用いると、
充放電効率が大きく向上することを見いだした。
した結果、本発明者らは、特定の溶質及び特定の溶媒か
らなる非水電解液を用いるとともに、正極活物質として
特定の温度で加熱処理した二酸化マンガンを用いると、
充放電効率が大きく向上することを見いだした。
【０００５】本発明は、かかる知見に基づきなされたも
のであって、その目的とするところは、二酸化マンガン
を正極活物質とするにもかかわらず充放電効率が高いリ
チウム二次電池を提供するにある。
のであって、その目的とするところは、二酸化マンガン
を正極活物質とするにもかかわらず充放電効率が高いリ
チウム二次電池を提供するにある。
【０００６】
【課題を解決するための手段】上記目的を達成するため
の本発明に係るリチウム二次電池（本発明電池）は、二
酸化マンガンを活物質とする正極と、リチウムを活物質
とする負極と、溶媒及び溶質からなる非水電解液とを備
え、前記溶媒がエチレンカーボネート２５〜１００体積
％と、プロピレンカーボネート及び／又はブチレンカー
ボネート０〜７５体積％と、１，２−ジメトキシエタン
０〜７５体積％とからなり、前記溶質がトリフルオロメ
タンスルホン酸リチウム又はヘキサフルオロリン酸リチ
ウムであり、且つ前記二酸化マンガンが２５０〜３２５
°Ｃ又は４３５〜４７５°Ｃで加熱処理されたものであ
ることを特徴とするものである。
の本発明に係るリチウム二次電池（本発明電池）は、二
酸化マンガンを活物質とする正極と、リチウムを活物質
とする負極と、溶媒及び溶質からなる非水電解液とを備
え、前記溶媒がエチレンカーボネート２５〜１００体積
％と、プロピレンカーボネート及び／又はブチレンカー
ボネート０〜７５体積％と、１，２−ジメトキシエタン
０〜７５体積％とからなり、前記溶質がトリフルオロメ
タンスルホン酸リチウム又はヘキサフルオロリン酸リチ
ウムであり、且つ前記二酸化マンガンが２５０〜３２５
°Ｃ又は４３５〜４７５°Ｃで加熱処理されたものであ
ることを特徴とするものである。
【０００７】本発明電池の充放電効率が高いのは、次の
理由によるものと推察される。すなわち、本発明電池で
は、特定の溶質及び特定の溶媒からなる非水電解液及び
特定の温度で加熱処理した二酸化マンガンが用いられて
いるので、二酸化マンガンと非水電解液とが反応して、
二酸化マンガンの粒子表面に電子伝導性の良い被膜（炭
酸リチウムと酸化リチウムの混合物と推定される）が形
成される。この被膜により二酸化マンガンの分解が抑制
されるので、電子伝導性の良くない被膜（二酸化マンガ
ンの分解生成物と負極との反応生成物）が負極表面に生
成しにくくなる。このように、負極表面に電子伝導性の
良くない被膜が形成されにくいために、充放電効率が向
上すると考えられる。なお、非水電解液又は二酸化マン
ガンのいずれか一方のみを本発明の如く規制しても、充
放電効率は向上しない。
理由によるものと推察される。すなわち、本発明電池で
は、特定の溶質及び特定の溶媒からなる非水電解液及び
特定の温度で加熱処理した二酸化マンガンが用いられて
いるので、二酸化マンガンと非水電解液とが反応して、
二酸化マンガンの粒子表面に電子伝導性の良い被膜（炭
酸リチウムと酸化リチウムの混合物と推定される）が形
成される。この被膜により二酸化マンガンの分解が抑制
されるので、電子伝導性の良くない被膜（二酸化マンガ
ンの分解生成物と負極との反応生成物）が負極表面に生
成しにくくなる。このように、負極表面に電子伝導性の
良くない被膜が形成されにくいために、充放電効率が向
上すると考えられる。なお、非水電解液又は二酸化マン
ガンのいずれか一方のみを本発明の如く規制しても、充
放電効率は向上しない。
【０００８】
【発明の実施の形態】リチウムを活物質とする負極とし
ては、電気化学的にリチウムイオンを吸蔵及び放出する
ことが可能な物質又は金属リチウムを電極材料とするも
のが例示される。電気化学的にリチウムイオンを吸蔵及
び放出することが可能な物質としては、黒鉛、コーク
ス、有機物焼成体等の炭素材料；リチウム−アルミニウ
ム合金、リチウム−マグネシウム合金、リチウム−イン
ジウム合金、リチウム−錫合金、リチウム−タリウム合
金、リチウム−鉛合金、リチウム−ビスマス合金等のリ
チウム合金；Ｆｅ2 Ｏ3 、Ｎｂ2 Ｏ3 、ＷＯ3 等の金属
酸化物が例示される。
ては、電気化学的にリチウムイオンを吸蔵及び放出する
ことが可能な物質又は金属リチウムを電極材料とするも
のが例示される。電気化学的にリチウムイオンを吸蔵及
び放出することが可能な物質としては、黒鉛、コーク
ス、有機物焼成体等の炭素材料；リチウム−アルミニウ
ム合金、リチウム−マグネシウム合金、リチウム−イン
ジウム合金、リチウム−錫合金、リチウム−タリウム合
金、リチウム−鉛合金、リチウム−ビスマス合金等のリ
チウム合金；Ｆｅ2 Ｏ3 、Ｎｂ2 Ｏ3 、ＷＯ3 等の金属
酸化物が例示される。
【０００９】
【実施例】以下、本発明を実施例に基づいてさらに詳細
に説明するが、本発明は下記実施例に何ら限定されるも
のではなく、その要旨を変更しない範囲において適宜変
更して実施することが可能なものである。
に説明するが、本発明は下記実施例に何ら限定されるも
のではなく、その要旨を変更しない範囲において適宜変
更して実施することが可能なものである。
【００１０】（実験１）下記の正極、負極及び非水電解
液を用いて扁平形のリチウム二次電池（本発明電池Ａ１
〜Ａ７及び比較電池Ｘ１〜Ｘ７）を組み立てた（電池寸
法：外径２０．０ｍｍ、厚さ２．５ｍｍ）。
液を用いて扁平形のリチウム二次電池（本発明電池Ａ１
〜Ａ７及び比較電池Ｘ１〜Ｘ７）を組み立てた（電池寸
法：外径２０．０ｍｍ、厚さ２．５ｍｍ）。
【００１１】（正極）正極活物質と、導電剤としての炭
素粉末（アセチレンブラック）と、結着剤としてのフッ
素樹脂粉末（ポリテトラフルオロエチレン）とを、重量
比８：１：１で混合し、円盤状に加圧成形した後、２５
０°Ｃで加熱処理して、正極を作製した。正極活物質と
しては、種々の温度で２０時間加熱処理した二酸化マン
ガン〔平均粒径（遠心分離法による粒度分布（個数基
準）測定により求めた値）：約３０μｍ〕を用いた（以
下の実験における正極活物質もほぼ同じ平均粒径のもの
を使用した）。二酸化マンガンの加熱処理温度を表１に
示す。
素粉末（アセチレンブラック）と、結着剤としてのフッ
素樹脂粉末（ポリテトラフルオロエチレン）とを、重量
比８：１：１で混合し、円盤状に加圧成形した後、２５
０°Ｃで加熱処理して、正極を作製した。正極活物質と
しては、種々の温度で２０時間加熱処理した二酸化マン
ガン〔平均粒径（遠心分離法による粒度分布（個数基
準）測定により求めた値）：約３０μｍ〕を用いた（以
下の実験における正極活物質もほぼ同じ平均粒径のもの
を使用した）。二酸化マンガンの加熱処理温度を表１に
示す。
【００１２】（負極）リチウム圧延板を円盤状に打ち抜
いて、負極を作製した。
いて、負極を作製した。
【００１３】（非水電解液）溶媒に溶質を１モル／リッ
トル溶かして非水電解液を調製した。使用した溶媒及び
溶質を表１に示す。なお、両表中、ＥＣはエチレンカー
ボネートを、ＤＭＥは１，２−ジメトキシエタンを、Ｐ
Ｃはプロピレンカーボネートを、またＢＣはブチレンカ
ーボネートを、それぞれ表す。
トル溶かして非水電解液を調製した。使用した溶媒及び
溶質を表１に示す。なお、両表中、ＥＣはエチレンカー
ボネートを、ＤＭＥは１，２−ジメトキシエタンを、Ｐ
Ｃはプロピレンカーボネートを、またＢＣはブチレンカ
ーボネートを、それぞれ表す。
【００１４】
【表１】
【００１５】〔各電池の充放電効率〕各電池を、２５°
Ｃにて、電流密度１ｍＡ／ｃｍ2 で２Ｖまで放電した
後、電流密度１ｍＡ／ｃｍ2 で３．２Ｖまで充電して、
放電容量及び充電容量を求め、各電池の下式で定義され
る充放電効率を調べた。結果を先の表１に示す。
Ｃにて、電流密度１ｍＡ／ｃｍ2 で２Ｖまで放電した
後、電流密度１ｍＡ／ｃｍ2 で３．２Ｖまで充電して、
放電容量及び充電容量を求め、各電池の下式で定義され
る充放電効率を調べた。結果を先の表１に示す。
【００１６】 充放電効率（％）＝（放電容量／充電容量）×１００
【００１７】表１に示すように、本発明電池Ａ１〜Ａ７
の充放電効率は９５％以上と高いのに対して、比較電池
Ｘ１〜Ｘ７の充放電効率は７５％以下と低い。この実験
１の結果から、充放電効率の高いリチウム二次電池を得
るためには、二酸化マンガンの熱処理温度を２５０〜３
２５°Ｃ又は４３５〜４７５°Ｃとする必要があること
が分かる。
の充放電効率は９５％以上と高いのに対して、比較電池
Ｘ１〜Ｘ７の充放電効率は７５％以下と低い。この実験
１の結果から、充放電効率の高いリチウム二次電池を得
るためには、二酸化マンガンの熱処理温度を２５０〜３
２５°Ｃ又は４３５〜４７５°Ｃとする必要があること
が分かる。
【００１８】（実験２）二酸化マンガンの加熱処理温度
を２７５°Ｃに固定するとともに、下記の表２に示す種
々の組成の非水電解液を用いたこと以外は実験１と同様
にして、扁平形のリチウム二次電池（本発明電池Ａ８〜
Ａ１６及び比較電池Ｘ８〜Ｘ１３）を組み立てた（電池
寸法：外径２０．０ｍｍ、厚さ２．５ｍｍ）。各電池に
使用した非水電解液の溶媒の組成、溶質及び二酸化マン
ガンの加熱処理温度を表２に示す。
を２７５°Ｃに固定するとともに、下記の表２に示す種
々の組成の非水電解液を用いたこと以外は実験１と同様
にして、扁平形のリチウム二次電池（本発明電池Ａ８〜
Ａ１６及び比較電池Ｘ８〜Ｘ１３）を組み立てた（電池
寸法：外径２０．０ｍｍ、厚さ２．５ｍｍ）。各電池に
使用した非水電解液の溶媒の組成、溶質及び二酸化マン
ガンの加熱処理温度を表２に示す。
【００１９】
【表２】
【００２０】〔各電池の充放電効率〕実験１と同様にし
て、各電池の充放電効率を調べた。結果を先の表２に示
す。表２には、本発明電池Ａ２の結果を、表１より転記
してある。
て、各電池の充放電効率を調べた。結果を先の表２に示
す。表２には、本発明電池Ａ２の結果を、表１より転記
してある。
【００２１】表２に示すように、本発明電池Ａ２，Ａ８
〜Ａ１６の充放電効率は９５％以上と高いのに対して、
比較電池Ｘ８〜Ｘ１３の充放電効率は、６５％以下と低
い。この実験２の結果から、充放電効率の高いリチウム
二次電池を得るためには、二酸化マンガンの加熱処理温
度を２５０〜３２５°Ｃ又は４３５〜４７５°Ｃとする
だけでは不十分であり、さらに非水電解液の溶媒として
エチレンカーボネート２５〜１００体積％と、プロピレ
ンカーボネート及び／又はブチレンカーボネート０〜７
５体積％と、１，２−ジメトキシエタン０〜７５体積％
とからなる溶媒を用いる必要があることが分かる。
〜Ａ１６の充放電効率は９５％以上と高いのに対して、
比較電池Ｘ８〜Ｘ１３の充放電効率は、６５％以下と低
い。この実験２の結果から、充放電効率の高いリチウム
二次電池を得るためには、二酸化マンガンの加熱処理温
度を２５０〜３２５°Ｃ又は４３５〜４７５°Ｃとする
だけでは不十分であり、さらに非水電解液の溶媒として
エチレンカーボネート２５〜１００体積％と、プロピレ
ンカーボネート及び／又はブチレンカーボネート０〜７
５体積％と、１，２−ジメトキシエタン０〜７５体積％
とからなる溶媒を用いる必要があることが分かる。
【００２２】（実験３）非水電解液の溶質としてテトラ
ホウ酸リチウム（ＬｉＢＦ4 ）を用いたこと以外は実験
１と同様にして、二酸化マンガンの加熱処理温度のみが
互いに異なる扁平形のリチウム二次電池（比較電池Ｘ１
３〜Ｘ２０）を組み立てた（電池寸法：外径２０．０ｍ
ｍ、厚さ２．５ｍｍ）。二酸化マンガンの加熱処理温
度、非水電解液の溶媒及び溶質を表３に示す。
ホウ酸リチウム（ＬｉＢＦ4 ）を用いたこと以外は実験
１と同様にして、二酸化マンガンの加熱処理温度のみが
互いに異なる扁平形のリチウム二次電池（比較電池Ｘ１
３〜Ｘ２０）を組み立てた（電池寸法：外径２０．０ｍ
ｍ、厚さ２．５ｍｍ）。二酸化マンガンの加熱処理温
度、非水電解液の溶媒及び溶質を表３に示す。
【００２３】
【表３】
【００２４】〔各電池の充放電効率〕実験１と同様にし
て、各電池の充放電効率を調べた。結果を先の表３に示
す。
て、各電池の充放電効率を調べた。結果を先の表３に示
す。
【００２５】表３に示すように、非水電解液の溶質とし
てテトラホウ酸リチウムを用いた比較電池Ｘ１４〜Ｘ２
７の充放電効率は、二酸化マンガンの加熱処理温度にか
かわらず、５３％以下と低い。この実験３の結果から、
充放電効率の高いリチウム二次電池を得るためには、正
極活物質として２５０〜３２５°Ｃ又は４３５〜４７５
°Ｃで加熱処理した二酸化マンガンを用い、非水電解液
の溶媒としてエチレンカーボネート２５〜１００体積％
と、プロピレンカーボネート及び／又はブチレンカーボ
ネート０〜７５体積％と、１，２−ジメトキシエタン０
〜７５体積％とからなる溶媒を用いるだけでは不十分で
あり、さらに非水電解液の溶質としてトリフルオロメタ
ンスルホン酸リチウム又はヘキサフルオロリン酸リチウ
ムを用いる必要があることが分かる。
てテトラホウ酸リチウムを用いた比較電池Ｘ１４〜Ｘ２
７の充放電効率は、二酸化マンガンの加熱処理温度にか
かわらず、５３％以下と低い。この実験３の結果から、
充放電効率の高いリチウム二次電池を得るためには、正
極活物質として２５０〜３２５°Ｃ又は４３５〜４７５
°Ｃで加熱処理した二酸化マンガンを用い、非水電解液
の溶媒としてエチレンカーボネート２５〜１００体積％
と、プロピレンカーボネート及び／又はブチレンカーボ
ネート０〜７５体積％と、１，２−ジメトキシエタン０
〜７５体積％とからなる溶媒を用いるだけでは不十分で
あり、さらに非水電解液の溶質としてトリフルオロメタ
ンスルホン酸リチウム又はヘキサフルオロリン酸リチウ
ムを用いる必要があることが分かる。
【００２６】
【発明の効果】負極表面に放電を妨げる電子伝導性の良
くない被膜が形成されにくいので、本発明電池は充放電
効率が高い。
くない被膜が形成されにくいので、本発明電池は充放電
効率が高い。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 能間 俊之 大阪府守口市京阪本通２丁目５番５号 三 洋電機株式会社内 (72)発明者 西尾 晃治 大阪府守口市京阪本通２丁目５番５号 三 洋電機株式会社内
Claims (2)
- 【請求項１】二酸化マンガンを活物質とする正極と、リ
チウムを活物質とする負極と、溶媒及び溶質からなる非
水電解液とを備えるリチウム二次電池において、前記溶
媒がエチレンカーボネート２５〜１００体積％と、プロ
ピレンカーボネート及び／又はブチレンカーボネート０
〜７５体積％と、１，２−ジメトキシエタン０〜７５体
積％とからなり、前記溶質がトリフルオロメタンスルホ
ン酸リチウム又はヘキサフルオロリン酸リチウムであ
り、且つ前記二酸化マンガンが２５０〜３２５°Ｃ又は
４３５〜４７５°Ｃで加熱処理されたものであることを
特徴とするリチウム二次電池。 - 【請求項２】前記リチウムを活物質とする負極が、電気
化学的にリチウムイオンを吸蔵及び放出することが可能
な物質又は金属リチウムを電極材料とするものである請
求項１記載のリチウム二次電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP7291737A JPH09115548A (ja) | 1995-10-13 | 1995-10-13 | リチウム二次電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP7291737A JPH09115548A (ja) | 1995-10-13 | 1995-10-13 | リチウム二次電池 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH09115548A true JPH09115548A (ja) | 1997-05-02 |
Family
ID=17772753
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP7291737A Pending JPH09115548A (ja) | 1995-10-13 | 1995-10-13 | リチウム二次電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH09115548A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US6642294B1 (en) | 1997-10-02 | 2003-11-04 | Basf Aktiengesellschaft | Mixtures with special softening agents suited as a solid electrolyte or separator for electrochemical cells |
-
1995
- 1995-10-13 JP JP7291737A patent/JPH09115548A/ja active Pending
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US6642294B1 (en) | 1997-10-02 | 2003-11-04 | Basf Aktiengesellschaft | Mixtures with special softening agents suited as a solid electrolyte or separator for electrochemical cells |
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