JPH0826822A - 高強度を有するランタンクロマイト焼結体の製造方法およびこの方法を使用して作った固体電解質型燃料電池 - Google Patents
高強度を有するランタンクロマイト焼結体の製造方法およびこの方法を使用して作った固体電解質型燃料電池Info
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- JPH0826822A JPH0826822A JP6159941A JP15994194A JPH0826822A JP H0826822 A JPH0826822 A JP H0826822A JP 6159941 A JP6159941 A JP 6159941A JP 15994194 A JP15994194 A JP 15994194A JP H0826822 A JPH0826822 A JP H0826822A
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- lanthanum chromite
- fuel cell
- resultant
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- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/30—Hydrogen technology
- Y02E60/50—Fuel cells
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
- Y02P70/00—Climate change mitigation technologies in the production process for final industrial or consumer products
- Y02P70/50—Manufacturing or production processes characterised by the final manufactured product
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- Fuel Cell (AREA)
- Compositions Of Oxide Ceramics (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【目的】 固体電解質燃料電池のセパレータ材料として
十分に緻密であって且つ高強度を有するランタンクロマ
イト焼結体の製造方法およびこの方法により作った固体
電解質型燃料電池を提供すること。 【構成】 ランタンクロマイト成型体を熱間等方圧処理
する。
十分に緻密であって且つ高強度を有するランタンクロマ
イト焼結体の製造方法およびこの方法により作った固体
電解質型燃料電池を提供すること。 【構成】 ランタンクロマイト成型体を熱間等方圧処理
する。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は高強度を有するランタン
クロマイト焼結体の製造方法およびこの方法を使用して
作った固体電解質型燃料電池に関する。
クロマイト焼結体の製造方法およびこの方法を使用して
作った固体電解質型燃料電池に関する。
【０００２】
【従来の技術】最近、空気と水素あるいは改質された炭
化水素をそれぞれ、酸化剤および燃料として、燃料が本
来持っている化学エネルギーを直接電気エネルギーに変
換する燃料電池が、省資源、環境保護などの観点から注
目されている。イットリアなどをドープしたジルコニア
（ＹＳＺ）を単電池の電解質層として用い、導電性酸化
物をセパレータとして用いた固体電解質燃料電池は、作
動温度が高く、発電効率が高く、高温の廃熱の利用によ
り総合効率が高いので、研究開発が進んでいる。
化水素をそれぞれ、酸化剤および燃料として、燃料が本
来持っている化学エネルギーを直接電気エネルギーに変
換する燃料電池が、省資源、環境保護などの観点から注
目されている。イットリアなどをドープしたジルコニア
（ＹＳＺ）を単電池の電解質層として用い、導電性酸化
物をセパレータとして用いた固体電解質燃料電池は、作
動温度が高く、発電効率が高く、高温の廃熱の利用によ
り総合効率が高いので、研究開発が進んでいる。
【０００３】固体電解質燃料電池は固体電解質層を挟む
ように燃料極と空気極を配置してなる平板状単電池と、
隣接する単電池同志を電気的に直列に接続し、かつ各単
電池に燃料ガスと酸化剤ガスとを分配し、さらに燃料ガ
スと酸化剤ガスとを分離してクロスリークを防止するセ
パレータとを交互に積層して複層のスタックとして構成
されている。
ように燃料極と空気極を配置してなる平板状単電池と、
隣接する単電池同志を電気的に直列に接続し、かつ各単
電池に燃料ガスと酸化剤ガスとを分配し、さらに燃料ガ
スと酸化剤ガスとを分離してクロスリークを防止するセ
パレータとを交互に積層して複層のスタックとして構成
されている。
【０００４】このように、セパレータは固体電解質燃料
電池の重要な構成部材であり、導電性が高く、化学的に
安定で、熱膨張率がその他の構成部材の熱膨張率に近似
する等の諸性質を必要とするが、特に、上記したように
燃料ガスと酸化剤ガスとのクロスリークを防止するため
に材質が緻密で、ガスを透過しないことが必要である。
また、セパレータは固体電解質燃料電池の構成部材の中
で単電池等に比べて厚みが１０倍以上厚く、１枚の厚さ
が例えばおよそ３ミリであり、燃料電池の容積の大部分
を占め、且つ単電池の固体電解質層等は強度が弱いの
で、セパレータの強度を大きくして固体電解質燃料電池
全体の強度を高め、熱応力に対する破断強度を向上させ
ることが必要である。
電池の重要な構成部材であり、導電性が高く、化学的に
安定で、熱膨張率がその他の構成部材の熱膨張率に近似
する等の諸性質を必要とするが、特に、上記したように
燃料ガスと酸化剤ガスとのクロスリークを防止するため
に材質が緻密で、ガスを透過しないことが必要である。
また、セパレータは固体電解質燃料電池の構成部材の中
で単電池等に比べて厚みが１０倍以上厚く、１枚の厚さ
が例えばおよそ３ミリであり、燃料電池の容積の大部分
を占め、且つ単電池の固体電解質層等は強度が弱いの
で、セパレータの強度を大きくして固体電解質燃料電池
全体の強度を高め、熱応力に対する破断強度を向上させ
ることが必要である。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】従来、セパレータ材料
として、上記した必要特性の観点から、ペロブスカイト
型の導電性酸化物であるランタンクロマイトＬａ（Ｍ）
ＣｒＯ3 （Ｍ：Ｃａ、Ｓｒ）あるいはＬａＣｒ（Ｍｇ）
Ｏ3 が用いられているが、この材料の欠点は緻密に焼結
することが困難なことである。この点を解決するため、
（１）例えばＳｒＣＯ3 やＬａ、Ｙ、Ｍｇ等のフッ化物
からなる焼結補助材を原料中に添加する、（２）Ｌａサ
イトに過剰にアルカリ土類金属をドープする、（３）Ｃ
ｒサイトに他の遷移金属元素例えばＣｏ、Ｎｉ、Ｆｅな
どをドープする、（４）還元雰囲気下で焼成するなどの
方法が採られている。これらの手段によりランタンクロ
マイトを緻密に焼結することができるようになった。し
かしながら、このランタンクロマイト焼結体の強度を向
上する方法は何ら提示されていないのが現状である。
として、上記した必要特性の観点から、ペロブスカイト
型の導電性酸化物であるランタンクロマイトＬａ（Ｍ）
ＣｒＯ3 （Ｍ：Ｃａ、Ｓｒ）あるいはＬａＣｒ（Ｍｇ）
Ｏ3 が用いられているが、この材料の欠点は緻密に焼結
することが困難なことである。この点を解決するため、
（１）例えばＳｒＣＯ3 やＬａ、Ｙ、Ｍｇ等のフッ化物
からなる焼結補助材を原料中に添加する、（２）Ｌａサ
イトに過剰にアルカリ土類金属をドープする、（３）Ｃ
ｒサイトに他の遷移金属元素例えばＣｏ、Ｎｉ、Ｆｅな
どをドープする、（４）還元雰囲気下で焼成するなどの
方法が採られている。これらの手段によりランタンクロ
マイトを緻密に焼結することができるようになった。し
かしながら、このランタンクロマイト焼結体の強度を向
上する方法は何ら提示されていないのが現状である。
【０００６】本発明は上述の点に鑑みてなされたもの
で、固体電解質燃料電池のセパレータ材料として十分に
緻密であって且つ高強度を有するランタンクロマイト焼
結体の製造方法およびこの方法を使用して作った固体電
解質型燃料電池を提供することを目的とする。
で、固体電解質燃料電池のセパレータ材料として十分に
緻密であって且つ高強度を有するランタンクロマイト焼
結体の製造方法およびこの方法を使用して作った固体電
解質型燃料電池を提供することを目的とする。
【０００７】
【課題を解決するための手段】上記課題を解決するた
め、本発明の方法はランタンクロマイト成型体を熱間等
方圧処理する。また、本発明の方法はランタンクロマイ
ト成型体を相対密度９０％以上（好ましくは９２％以
上）まで予備焼成し、その後で熱間等方圧処理する。ま
た、本発明の方法は熱間等方圧処理をアルゴンガスのよ
うな不活性ガスまたは還元ガス雰囲気中で実施する。
め、本発明の方法はランタンクロマイト成型体を熱間等
方圧処理する。また、本発明の方法はランタンクロマイ
ト成型体を相対密度９０％以上（好ましくは９２％以
上）まで予備焼成し、その後で熱間等方圧処理する。ま
た、本発明の方法は熱間等方圧処理をアルゴンガスのよ
うな不活性ガスまたは還元ガス雰囲気中で実施する。
【０００８】
【作用】本発明の方法によれば、ランタンクロマイト焼
結体の抗折強度を従来の２倍以上に増大し、この材料に
より作られた固体電解質燃料電池のセパレータの電池作
動時における破壊の確率を大幅に低下させる。
結体の抗折強度を従来の２倍以上に増大し、この材料に
より作られた固体電解質燃料電池のセパレータの電池作
動時における破壊の確率を大幅に低下させる。
【０００９】
【実施例】以下、本発明を図面に基づいて説明する。
【００１０】図１は本発明の方法により製造されたラン
タンクロマイト焼結体と従来のランタンクロマイト焼結
体との製造法および強度試験結果の比較表である。
タンクロマイト焼結体と従来のランタンクロマイト焼結
体との製造法および強度試験結果の比較表である。
【００１１】従来法または本発明の方法に基づいて、４
回のランタンクロマイト焼結体の製造実験を次の工程
（１）〜（５）の順に実施した。実験例１、３は従来法
に基づくものであり、実験例２、４は本発明の方法に基
づくものである。なお、実験例２、１の違いは最終
（５）工程の有無であり、同様に実験例４、３の違いは
最終（５）工程の有無である。（図１参照） （１）先ず、上記のすべての実験例について、Ｌａ、Ｓ
ｒ、Ｃｒ、Ｎｉの硝酸塩水溶液を混合し、スプレー熱分
解により、組成Ｌａ0.8 Ｓｒ0.2 Ｃｒ0.9 Ｎｉ0.1 Ｏ3
の原料粉末を合成した。 （２）すべての実験例について、上記原料粉末をスプレ
ードライヤーにより３０〜６０μｍの粒度範囲の真球状
顆粒の形に造粒した。 （３）すべての実験例について、一軸加圧成型（１．１
ｔｏｎ／cm2 ）を実施した。 （４）実験例３、４について、冷間等方圧成型（２．８
ｔｏｎ／cm2 ）を実施したが、実験例１、２については
実施しなかった。 （５）実験例２、４について、上記ランタンクロマイト
成型体を脱脂し、１７００℃の空気中で３時間予備焼成
し、相対密度を９２％以上にした。その後アルゴンガス
雰囲気中で熱間等方圧処理（１７００℃、１．５ｔｏｎ
／cm3 ）を実施したが、実験例１、３については実施し
なかった。熱間等方圧処理とは静水圧ホットプレス焼結
法とも言う。
回のランタンクロマイト焼結体の製造実験を次の工程
（１）〜（５）の順に実施した。実験例１、３は従来法
に基づくものであり、実験例２、４は本発明の方法に基
づくものである。なお、実験例２、１の違いは最終
（５）工程の有無であり、同様に実験例４、３の違いは
最終（５）工程の有無である。（図１参照） （１）先ず、上記のすべての実験例について、Ｌａ、Ｓ
ｒ、Ｃｒ、Ｎｉの硝酸塩水溶液を混合し、スプレー熱分
解により、組成Ｌａ0.8 Ｓｒ0.2 Ｃｒ0.9 Ｎｉ0.1 Ｏ3
の原料粉末を合成した。 （２）すべての実験例について、上記原料粉末をスプレ
ードライヤーにより３０〜６０μｍの粒度範囲の真球状
顆粒の形に造粒した。 （３）すべての実験例について、一軸加圧成型（１．１
ｔｏｎ／cm2 ）を実施した。 （４）実験例３、４について、冷間等方圧成型（２．８
ｔｏｎ／cm2 ）を実施したが、実験例１、２については
実施しなかった。 （５）実験例２、４について、上記ランタンクロマイト
成型体を脱脂し、１７００℃の空気中で３時間予備焼成
し、相対密度を９２％以上にした。その後アルゴンガス
雰囲気中で熱間等方圧処理（１７００℃、１．５ｔｏｎ
／cm3 ）を実施したが、実験例１、３については実施し
なかった。熱間等方圧処理とは静水圧ホットプレス焼結
法とも言う。
【００１２】上記の実験結果を図１に示す。本発明の方
法により熱間等方圧処理を実施した実験例２のランタン
クロマイト焼結体をＪＩＳ Ｒ １６０１ー１９８１規
格（ファインセラミックスの曲げ強さ試験方法）により
測定した結果、抗折強度が１７２．４ＭＰａ（メガパス
カル）となり、実験例１、３の従来法に基づくものに比
較して向上している。また、本発明の方法によりランタ
ンクロマイト成型体を相対密度９２％以上まで予備焼成
し、その後熱間等方圧処理を実施した実験例４のランタ
ンクロマイト焼結体はＪＩＳ Ｒ １６０１ー１９８１
規格による測定の結果、抗折強度が２１２．８ＭＰａと
なり、実験例１、３の従来法に基づくものに比較して大
幅に向上している。また、密度はすべての実験例におい
て従来の焼結体と同等またはそれ以上に確保され、ガス
の透過を防止することができることがわかる（図１参
照）。なお、実験例１は純粋の従来例であるが、実験例
３は純粋の従来例に冷間等方圧成型作業のみを加えた参
考例である。
法により熱間等方圧処理を実施した実験例２のランタン
クロマイト焼結体をＪＩＳ Ｒ １６０１ー１９８１規
格（ファインセラミックスの曲げ強さ試験方法）により
測定した結果、抗折強度が１７２．４ＭＰａ（メガパス
カル）となり、実験例１、３の従来法に基づくものに比
較して向上している。また、本発明の方法によりランタ
ンクロマイト成型体を相対密度９２％以上まで予備焼成
し、その後熱間等方圧処理を実施した実験例４のランタ
ンクロマイト焼結体はＪＩＳ Ｒ １６０１ー１９８１
規格による測定の結果、抗折強度が２１２．８ＭＰａと
なり、実験例１、３の従来法に基づくものに比較して大
幅に向上している。また、密度はすべての実験例におい
て従来の焼結体と同等またはそれ以上に確保され、ガス
の透過を防止することができることがわかる（図１参
照）。なお、実験例１は純粋の従来例であるが、実験例
３は純粋の従来例に冷間等方圧成型作業のみを加えた参
考例である。
【００１３】なお、ランタンクロマイト成型体を前述し
たように予備焼成するかわりに、密封状態にパッキング
して熱間等方圧処理を行うことにより同一の効果を得る
ことができる。また、本発明は上記方法により製造した
ランタンクロマイトをセパレータまたはインタコネクタ
として用いた固体電解質型燃料電池を組立てた。
たように予備焼成するかわりに、密封状態にパッキング
して熱間等方圧処理を行うことにより同一の効果を得る
ことができる。また、本発明は上記方法により製造した
ランタンクロマイトをセパレータまたはインタコネクタ
として用いた固体電解質型燃料電池を組立てた。
【００１４】
【発明の効果】以上説明したように本発明によれば、ラ
ンタンクロマイト成型体を熱間等方圧処理するか、また
はランタンクロマイト成型体を相対密度９０％以上（好
ましくは９２％以上）まで予備焼成し、その後で熱間等
方圧処理して作ったので、ランタンクロマイト焼結体に
必要密度を維持し、さらに抗折強度を従来法により製造
した場合の２倍以上に向上した。
ンタンクロマイト成型体を熱間等方圧処理するか、また
はランタンクロマイト成型体を相対密度９０％以上（好
ましくは９２％以上）まで予備焼成し、その後で熱間等
方圧処理して作ったので、ランタンクロマイト焼結体に
必要密度を維持し、さらに抗折強度を従来法により製造
した場合の２倍以上に向上した。
【図１】本発明の方法により製造されたランタンクロマ
イト焼結体と従来のランタンクロマイト焼結体との製造
法および強度試験結果の比較表である。
イト焼結体と従来のランタンクロマイト焼結体との製造
法および強度試験結果の比較表である。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｈ０１Ｍ 8/12 9444−4Ｋ
Claims (4)
- 【請求項１】 ランタンクロマイト成型体を熱間等方圧
処理することを特徴とする高強度を有するランタンクロ
マイト焼結体の製造方法。 - 【請求項２】 ランタンクロマイト成型体を熱間等方圧
処理する前に相対密度９０％以上（好ましくは９２％以
上）まで焼成することを特徴とする請求項１に記載の高
強度を有するランタンクロマイト焼結体の製造方法。 - 【請求項３】 熱間等方圧処理を不活性ガス雰囲気中で
実施することを特徴とする請求項１または請求項２に記
載の高強度を有するランタンクロマイト焼結体の製造方
法。 - 【請求項４】 請求項１から３に記載の方法により製造
したランタンクロマイトをセパレータないしはインタコ
ネクタとして用いた固体電解質型燃料電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP6159941A JPH0826822A (ja) | 1994-07-12 | 1994-07-12 | 高強度を有するランタンクロマイト焼結体の製造方法およびこの方法を使用して作った固体電解質型燃料電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP6159941A JPH0826822A (ja) | 1994-07-12 | 1994-07-12 | 高強度を有するランタンクロマイト焼結体の製造方法およびこの方法を使用して作った固体電解質型燃料電池 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0826822A true JPH0826822A (ja) | 1996-01-30 |
Family
ID=15704508
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP6159941A Withdrawn JPH0826822A (ja) | 1994-07-12 | 1994-07-12 | 高強度を有するランタンクロマイト焼結体の製造方法およびこの方法を使用して作った固体電解質型燃料電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0826822A (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN109928745A (zh) * | 2019-03-15 | 2019-06-25 | 包头稀土研究院 | 高温电解池用陶瓷隔板的制作方法 |
| KR20210070977A (ko) | 2018-10-18 | 2021-06-15 | 얀마 파워 테크놀로지 가부시키가이샤 | 엔진 |
-
1994
- 1994-07-12 JP JP6159941A patent/JPH0826822A/ja not_active Withdrawn
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR20210070977A (ko) | 2018-10-18 | 2021-06-15 | 얀마 파워 테크놀로지 가부시키가이샤 | 엔진 |
| CN109928745A (zh) * | 2019-03-15 | 2019-06-25 | 包头稀土研究院 | 高温电解池用陶瓷隔板的制作方法 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| A300 | Application deemed to be withdrawn because no request for examination was validly filed |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A300 Effective date: 20011002 |