JPH07974A - 汚染プロセス流からの重金属、放射性汚染要因物の除去方法 - Google Patents
汚染プロセス流からの重金属、放射性汚染要因物の除去方法Info
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- JPH07974A JPH07974A JP6087832A JP8783294A JPH07974A JP H07974 A JPH07974 A JP H07974A JP 6087832 A JP6087832 A JP 6087832A JP 8783294 A JP8783294 A JP 8783294A JP H07974 A JPH07974 A JP H07974A
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 重金属や放射性核種で汚染された溶液の除染
方法を提供する。 【構成】 重金属と放射性核種の双方、又はいずれか一
方で汚染されている溶液、例えば、飲料水、地下水、及
び抽出溶液の処理にあたり、まず最初に、汚染溶液をケ
イ酸塩沈殿剤及び水酸化アンモニウム溶液沈殿剤で処理
し、次に、汚染溶液を、汚染要因物含有シリカマトリッ
クスをゲル化し、重合させ、及び／又は、沈殿させ、そ
れにより脱水及び分離が容易な固形物を生じさせる酸で
別々に処理する。かくして、濾過手段による清浄な溶液
からの固形汚染要因物の除去が容易に実施できる。
方法を提供する。 【構成】 重金属と放射性核種の双方、又はいずれか一
方で汚染されている溶液、例えば、飲料水、地下水、及
び抽出溶液の処理にあたり、まず最初に、汚染溶液をケ
イ酸塩沈殿剤及び水酸化アンモニウム溶液沈殿剤で処理
し、次に、汚染溶液を、汚染要因物含有シリカマトリッ
クスをゲル化し、重合させ、及び／又は、沈殿させ、そ
れにより脱水及び分離が容易な固形物を生じさせる酸で
別々に処理する。かくして、濾過手段による清浄な溶液
からの固形汚染要因物の除去が容易に実施できる。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は一般に、種々の汚染要因
物、例えば重金属や放射性の化合物で汚染された種々の
溶液を、各種処理段階の新規な組合せを用いて除染する
ための沈殿方法に関する。本発明は特に、ウラン、トリ
ウム、水銀及び／又は銅で汚染された水をケイ酸塩、水
酸化アンモニウム及び酸を用いて処理し、汚染要因物を
沈殿させ、最終的にはこれらを溶液から分離する再生処
理法に関する。
物、例えば重金属や放射性の化合物で汚染された種々の
溶液を、各種処理段階の新規な組合せを用いて除染する
ための沈殿方法に関する。本発明は特に、ウラン、トリ
ウム、水銀及び／又は銅で汚染された水をケイ酸塩、水
酸化アンモニウム及び酸を用いて処理し、汚染要因物を
沈殿させ、最終的にはこれらを溶液から分離する再生処
理法に関する。
【０００２】
【従来の技術及び発明が解決しようとする課題】スピ
ル、即ち放射性物質の偶発的な放出、漏れ、採鉱の各種
工程、処分作業の不手際に起因して世界の給水施設内に
おける無機汚染要因物レベル及び有機汚染要因物レベル
の上昇により生じる危険性に対し、ますます大きな関心
が向けられている。大抵の重金属及び有機汚染要因物
は、あらゆる生物にとり幾分かは有毒であり、水生植物
群及び水生動物群に対し悪影響を及ぼす場合がある。人
間に関しては、有毒な重金属の作用により、神経組織に
深刻な障害が生じることがあり、死に至る場合もある。
ル、即ち放射性物質の偶発的な放出、漏れ、採鉱の各種
工程、処分作業の不手際に起因して世界の給水施設内に
おける無機汚染要因物レベル及び有機汚染要因物レベル
の上昇により生じる危険性に対し、ますます大きな関心
が向けられている。大抵の重金属及び有機汚染要因物
は、あらゆる生物にとり幾分かは有毒であり、水生植物
群及び水生動物群に対し悪影響を及ぼす場合がある。人
間に関しては、有毒な重金属の作用により、神経組織に
深刻な障害が生じることがあり、死に至る場合もある。
【０００３】溶液中の種々の無機汚染要因物を沈殿法に
より除去できるとの説がある。特に、ウラン及び／又は
トリウムを廃棄物流から除去するのにケイ酸ナトリウム
（水ガラス又はＮａ2 ＳｉＯ3 と呼ばれる場合もある）
を用いることが提案されている。例えば、米国特許第
４，５０１，６９１号（発明者：タナカ氏等）では、液
状廃棄物をケイ酸ナトリウムで処理してウラン含有シリ
カ沈殿物を生じさせる放射性液状廃棄物の処理方法が記
載されている。次に、沈殿物を、酸で段階的に処理して
ウランを回収し、次にアルカリ金属水酸化物溶液を回収
して水ガラスを再生させる。
より除去できるとの説がある。特に、ウラン及び／又は
トリウムを廃棄物流から除去するのにケイ酸ナトリウム
（水ガラス又はＮａ2 ＳｉＯ3 と呼ばれる場合もある）
を用いることが提案されている。例えば、米国特許第
４，５０１，６９１号（発明者：タナカ氏等）では、液
状廃棄物をケイ酸ナトリウムで処理してウラン含有シリ
カ沈殿物を生じさせる放射性液状廃棄物の処理方法が記
載されている。次に、沈殿物を、酸で段階的に処理して
ウランを回収し、次にアルカリ金属水酸化物溶液を回収
して水ガラスを再生させる。
【０００４】また、ウラン及びトリウムの回収のための
ケイ酸塩利用方式沈殿法が米国特許第４，３４９，５１
３号（発明者：イシカワ氏等）、第５，０７７，０２０
号（発明者：ラホダ氏等）及び米国特許第４，３３８，
２８６号（発明者：ナカイ氏等）に記載されている。上
記米国特許第４，３４９，５１３号では、水性フッ素及
びアンモニアの存在下にて液状廃棄物をケイ酸ナトリウ
ムで処理してウラン／トリウム含有ケイ酸塩沈殿物を生
じさせ、この沈殿物をプロセス流から濾過して取り出
し、これを収容タンクに送る。上記米国特許第５，０７
７，０２０号では、水中におけるアンモニア、フッ化物
及び硝酸塩の存在下にて汚染流をケイ酸ナトリウムで処
理する。上記米国特許第４，３３８，２８６号は一般
に、ウラン／トリウムで汚染された液体を処理するため
の沈殿方法を記載しており、かかる方法では、アンモニ
ア水及び塩素の存在下にてケイ酸ナトリウムを溶液に加
え、それにより汚染要因物含有ケイ酸塩沈殿物を生じさ
せる。
ケイ酸塩利用方式沈殿法が米国特許第４，３４９，５１
３号（発明者：イシカワ氏等）、第５，０７７，０２０
号（発明者：ラホダ氏等）及び米国特許第４，３３８，
２８６号（発明者：ナカイ氏等）に記載されている。上
記米国特許第４，３４９，５１３号では、水性フッ素及
びアンモニアの存在下にて液状廃棄物をケイ酸ナトリウ
ムで処理してウラン／トリウム含有ケイ酸塩沈殿物を生
じさせ、この沈殿物をプロセス流から濾過して取り出
し、これを収容タンクに送る。上記米国特許第５，０７
７，０２０号では、水中におけるアンモニア、フッ化物
及び硝酸塩の存在下にて汚染流をケイ酸ナトリウムで処
理する。上記米国特許第４，３３８，２８６号は一般
に、ウラン／トリウムで汚染された液体を処理するため
の沈殿方法を記載しており、かかる方法では、アンモニ
ア水及び塩素の存在下にてケイ酸ナトリウムを溶液に加
え、それにより汚染要因物含有ケイ酸塩沈殿物を生じさ
せる。
【０００５】これらの方法の各々の適用に関し、著しく
大きな欠点がある。例えば、炭酸塩利用方式は（この方
式は比較的操作が簡単であるが）、制御が難しく、ま
た、操作上難点があり、例えば機器の目詰まりが時期尚
早に発生するという結果になる場合が多い。硫化物利用
方式は、取扱いが困難であり、操作が複雑であり、ま
た、生じる廃棄物の量が多く、しかも沈殿剤の残留レベ
ルが有害な程度である場合が多い。水酸化物利用方式は
無機物の除去に広く用いられている。というのは、かか
る水酸化物利用方式は、最も信頼性が高く、化学的な取
扱いが容易であり、しかも、スラッジの量が少ないとい
う利点があるからである。しかしながら、結果的に生じ
たスラッジはゼラチン状である場合が多く、これは脱水
が困難であり、かくして、汚染物質の処理、分離及び貯
蔵が困難になる。加うるに、ｐＨを正確に調節する必要
がある。そうしなければ、汚染要因物含有沈殿物は溶液
の状態に戻りやすい。
大きな欠点がある。例えば、炭酸塩利用方式は（この方
式は比較的操作が簡単であるが）、制御が難しく、ま
た、操作上難点があり、例えば機器の目詰まりが時期尚
早に発生するという結果になる場合が多い。硫化物利用
方式は、取扱いが困難であり、操作が複雑であり、ま
た、生じる廃棄物の量が多く、しかも沈殿剤の残留レベ
ルが有害な程度である場合が多い。水酸化物利用方式は
無機物の除去に広く用いられている。というのは、かか
る水酸化物利用方式は、最も信頼性が高く、化学的な取
扱いが容易であり、しかも、スラッジの量が少ないとい
う利点があるからである。しかしながら、結果的に生じ
たスラッジはゼラチン状である場合が多く、これは脱水
が困難であり、かくして、汚染物質の処理、分離及び貯
蔵が困難になる。加うるに、ｐＨを正確に調節する必要
がある。そうしなければ、汚染要因物含有沈殿物は溶液
の状態に戻りやすい。
【０００６】上述のケイ酸塩利用方式沈殿法は少なくと
も２つの大きな欠点がある。第１の欠点として、かかる
ケイ酸塩利用方式沈殿法は一般に、処理、分離及び貯蔵
が容易ではない汚染要因物含有スライム又はスラッジを
生ずるということである。例えば、スライム／スラッジ
は、脱水が容易ではなく、濾過装置による次の処理が不
可能であるか（目詰まりに起因する）、非実用的（濾過
速度が過度に遅いことに起因する）である。第２の欠点
として、ケイ酸塩利用方式沈殿法は一般に、他の無機汚
染要因物に対しては効果がない。例えば、ケイ酸塩は別
種の重金属、例えば水銀を沈殿させるのは容易ではな
い。その結果、ケイ酸塩利用方式沈殿法はウラン、トリ
ウム及び他の重金属のレベルを環境上許容レベルまで低
減させるのに遅く、非効率的であり且つ非能率的であ
る。
も２つの大きな欠点がある。第１の欠点として、かかる
ケイ酸塩利用方式沈殿法は一般に、処理、分離及び貯蔵
が容易ではない汚染要因物含有スライム又はスラッジを
生ずるということである。例えば、スライム／スラッジ
は、脱水が容易ではなく、濾過装置による次の処理が不
可能であるか（目詰まりに起因する）、非実用的（濾過
速度が過度に遅いことに起因する）である。第２の欠点
として、ケイ酸塩利用方式沈殿法は一般に、他の無機汚
染要因物に対しては効果がない。例えば、ケイ酸塩は別
種の重金属、例えば水銀を沈殿させるのは容易ではな
い。その結果、ケイ酸塩利用方式沈殿法はウラン、トリ
ウム及び他の重金属のレベルを環境上許容レベルまで低
減させるのに遅く、非効率的であり且つ非能率的であ
る。
【０００７】重金属と放射性汚染要因物を一種類又はこ
れらを組合せて含む多量の溶液を処理し、汚染要因物を
清浄な溶液から効果的に分離すると共に処理しやすいほ
ど少ない量の濃縮廃棄物流中の汚染物質を濃縮する単純
で操作が容易な方法が要望されている。更に、金属を汚
染溶液から効率的及び経済的に除去でき、汚染物質を特
に濾過方法により清浄な溶液から容易に分離できる方法
が要望されている。又、種々の金属汚染要因物、例えば
ウラン、トリウム、水銀及び銅を溶液から効果的に除去
できる方法が要望されている。本発明の目的の１つはか
かる方法を提供することにある。
れらを組合せて含む多量の溶液を処理し、汚染要因物を
清浄な溶液から効果的に分離すると共に処理しやすいほ
ど少ない量の濃縮廃棄物流中の汚染物質を濃縮する単純
で操作が容易な方法が要望されている。更に、金属を汚
染溶液から効率的及び経済的に除去でき、汚染物質を特
に濾過方法により清浄な溶液から容易に分離できる方法
が要望されている。又、種々の金属汚染要因物、例えば
ウラン、トリウム、水銀及び銅を溶液から効果的に除去
できる方法が要望されている。本発明の目的の１つはか
かる方法を提供することにある。
【０００８】
【課題を解決するための手段】上記目的は、本発明によ
れば、汚染状態のプロセス流からの重金属と放射性汚染
要因物の双方、又はいずれか一方の除去方法において、
ケイ酸ナトリウム、ケイ酸カリウム、テトラエチルトル
トシリケート、テトラメチルオルトシリケート、又はこ
れらの混合物から成る群から選択されたケイ酸塩及び水
酸化アンモニウムでプロセス流を処理して前記汚染要因
物を沈殿させ、プロセス流のｐＨを約５〜約９．５まで
小さくするのに十分な量の酸をプロセス流に加え、前記
プロセス流を熟成させ、清浄にされたプロセス流と沈殿
物を分離することを特徴とする除去方法により達成され
る。
れば、汚染状態のプロセス流からの重金属と放射性汚染
要因物の双方、又はいずれか一方の除去方法において、
ケイ酸ナトリウム、ケイ酸カリウム、テトラエチルトル
トシリケート、テトラメチルオルトシリケート、又はこ
れらの混合物から成る群から選択されたケイ酸塩及び水
酸化アンモニウムでプロセス流を処理して前記汚染要因
物を沈殿させ、プロセス流のｐＨを約５〜約９．５まで
小さくするのに十分な量の酸をプロセス流に加え、前記
プロセス流を熟成させ、清浄にされたプロセス流と沈殿
物を分離することを特徴とする除去方法により達成され
る。
【０００９】ケイ酸塩及び水酸化アンモニウムの添加
後、プロセス流のｐＨを約５〜約９．５まで小さくする
のに十分な量の酸をプロセス流に加える。次に、汚染要
因物含有シリカマトリックスをゲル化し、重合させ、及
び／又は沈殿させて濾過可能な「固形物」にするのに十
分な時間をかけてプロセス流を熟成させる。その結果得
られた固形物は脱水が容易であって清浄な流れから迅速
に分離できる。
後、プロセス流のｐＨを約５〜約９．５まで小さくする
のに十分な量の酸をプロセス流に加える。次に、汚染要
因物含有シリカマトリックスをゲル化し、重合させ、及
び／又は沈殿させて濾過可能な「固形物」にするのに十
分な時間をかけてプロセス流を熟成させる。その結果得
られた固形物は脱水が容易であって清浄な流れから迅速
に分離できる。
【００１０】本発明の沈殿法の実施に当り、沈殿剤を正
しい順序で且つ所要の量加えること、流れの適正なｐＨ
を維持すること、及び、所要長さの時間をかけてプロセ
ス流を熟成させることが重要である。一連の沈殿剤の制
御された添加、ｐＨの維持、プロセス流の適正な熟成を
行うと、沈殿剤の消費量及び廃棄物の発生量が最小限に
抑えられ、その結果、数分間で容易に濾過できる汚染固
形物が生じるということが分かったが、これは数時間又
は数日かかっていた従来法と対照的である。その結果、
沈殿剤の使用量が少なくなり、発生する廃棄物が扱いや
すい量になり、処分／クリーンアップ費用が少なくな
る。
しい順序で且つ所要の量加えること、流れの適正なｐＨ
を維持すること、及び、所要長さの時間をかけてプロセ
ス流を熟成させることが重要である。一連の沈殿剤の制
御された添加、ｐＨの維持、プロセス流の適正な熟成を
行うと、沈殿剤の消費量及び廃棄物の発生量が最小限に
抑えられ、その結果、数分間で容易に濾過できる汚染固
形物が生じるということが分かったが、これは数時間又
は数日かかっていた従来法と対照的である。その結果、
沈殿剤の使用量が少なくなり、発生する廃棄物が扱いや
すい量になり、処分／クリーンアップ費用が少なくな
る。
【００１１】更に、本発明者は実験により、ケイ酸塩と
水酸化アンモニウムを組み合わせて利用すると、本発明
の方法をより広い種々の汚染要因物を一層能率的に除去
できることを突き止めた。例えば、以下の表１に示すよ
うに、ケイ酸ナトリウムだけの場合、ケイ酸ナトリウム
に塩化アンモニウムを加えた場合、或いはケイ酸ナトリ
ウムに水酸化ナトリウムを加えた場合には、汚染流から
水銀を所望レベルまで除去するのには有効でないことが
分かった。ケイ酸ナトリウムと水酸化アンモニウム沈殿
剤の両方を加えた場合にのみ、水銀除去レベルが＋９９
％になった。同様に、水酸化ナトリウムと水酸化アンモ
ニウム沈殿剤を組合せて用いた場合にのみ＋９９％の銅
除去レベルが得られた。
水酸化アンモニウムを組み合わせて利用すると、本発明
の方法をより広い種々の汚染要因物を一層能率的に除去
できることを突き止めた。例えば、以下の表１に示すよ
うに、ケイ酸ナトリウムだけの場合、ケイ酸ナトリウム
に塩化アンモニウムを加えた場合、或いはケイ酸ナトリ
ウムに水酸化ナトリウムを加えた場合には、汚染流から
水銀を所望レベルまで除去するのには有効でないことが
分かった。ケイ酸ナトリウムと水酸化アンモニウム沈殿
剤の両方を加えた場合にのみ、水銀除去レベルが＋９９
％になった。同様に、水酸化ナトリウムと水酸化アンモ
ニウム沈殿剤を組合せて用いた場合にのみ＋９９％の銅
除去レベルが得られた。
【００１２】
【表１】 本発明者らは又、ケイ酸塩及び水酸化アンモニウムの添
加後、鉱酸を用いて流れのｐＨを約５〜約９．５に調節
する必要のあることを発見した。図１に示すように、汚
染要因物の除去レベルはｐＨが約７以上の場合に最適化
され、汚染ｐＨが約５以下では、除去される汚染要因物
のレベルは約１０％未満であった。従って、もし流れの
ｐＨが約５以下になると、量的に満足できないほどの汚
染要因物がプロセス流中に残存している恐れがある。
加後、鉱酸を用いて流れのｐＨを約５〜約９．５に調節
する必要のあることを発見した。図１に示すように、汚
染要因物の除去レベルはｐＨが約７以上の場合に最適化
され、汚染ｐＨが約５以下では、除去される汚染要因物
のレベルは約１０％未満であった。従って、もし流れの
ｐＨが約５以下になると、量的に満足できないほどの汚
染要因物がプロセス流中に残存している恐れがある。
【００１３】本発明の最適実施態様では、汚染流から金
属を除去するための方法は、このプロセス流を、処理す
べきプロセス流１リットル当たり約５〜約２５ｇの量の
ケイ酸ナトリウム及び処理すべきプロセス流１リットル
当たり約０．１〜約１ｇの水酸化アンモニウムで処理し
て前記汚染要因物を沈殿させ、鉱酸を、流れのｐＨを約
７〜約７．５まで小さくするに十分な量プロセス流に加
え、前記流れを約１〜約５時間かけて熟成させ、清浄な
流れと沈殿物を分離することを特徴とする。
属を除去するための方法は、このプロセス流を、処理す
べきプロセス流１リットル当たり約５〜約２５ｇの量の
ケイ酸ナトリウム及び処理すべきプロセス流１リットル
当たり約０．１〜約１ｇの水酸化アンモニウムで処理し
て前記汚染要因物を沈殿させ、鉱酸を、流れのｐＨを約
７〜約７．５まで小さくするに十分な量プロセス流に加
え、前記流れを約１〜約５時間かけて熟成させ、清浄な
流れと沈殿物を分離することを特徴とする。
【００１４】本発明の内容は、添付の図面と関連して好
ましい実施例の以下の説明を読むと完全に理解できよ
う。
ましい実施例の以下の説明を読むと完全に理解できよ
う。
【００１５】
【実施例】本発明は、可溶性及び不溶性の無機化学種
（放射性核種を含む）で汚染された種々の溶液の処理方
法に関する。本発明の方法を主としてウラン、トリウ
ム、亜鉛、水銀、銅、セシウム、バリウム、カドミウ
ム、及びこれらの混合物の除去に関して説明するが、本
発明の方法はラジウム、砒素、硼素、クロム、銀、セレ
ン、ベリリウム、ニッケル、アンチモン、モリブデン、
バナジウム、亜鉛、カリウム、ストロンチウム、コバル
ト、プルトニウム等の除去にも適している。
（放射性核種を含む）で汚染された種々の溶液の処理方
法に関する。本発明の方法を主としてウラン、トリウ
ム、亜鉛、水銀、銅、セシウム、バリウム、カドミウ
ム、及びこれらの混合物の除去に関して説明するが、本
発明の方法はラジウム、砒素、硼素、クロム、銀、セレ
ン、ベリリウム、ニッケル、アンチモン、モリブデン、
バナジウム、亜鉛、カリウム、ストロンチウム、コバル
ト、プルトニウム等の除去にも適している。
【００１６】本明細書で用いる「プロセス流」という用
語は、汚染要因物の見受けられる全ての形態の溶液、例
えば地下水、飲料水、土壌洗浄抽出溶液、浸出溶液、廃
水（effluents:流出液と呼ばれる場合もある）等を含
む。また、プロセス流は具体的には、核燃料取扱い／製
造施設及び採鉱施設で生じたウラン／トリウム含有廃棄
物流を含む。
語は、汚染要因物の見受けられる全ての形態の溶液、例
えば地下水、飲料水、土壌洗浄抽出溶液、浸出溶液、廃
水（effluents:流出液と呼ばれる場合もある）等を含
む。また、プロセス流は具体的には、核燃料取扱い／製
造施設及び採鉱施設で生じたウラン／トリウム含有廃棄
物流を含む。
【００１７】本明細書で用いる「ケイ酸塩」という用語
は、ケイ酸の塩、又はシリコン、酸素、一又は二以上の
金属を含有する任意の化合物を意味し、水素を含有する
場合もある。ケイ酸塩は更に、結晶格子が孤立している
か、或いは一又は二以上の酸素原子で結合されたＳｉＯ
4 四面体を含有する鉱物群のうち任意のものを含む。本
明細書で用いる「熟成」という用語は、或る長さの時間
（撹拌の有無を問わない）を表し、即ち、或る特定の変
態（transformation）が生ずるまでの期間、又は、汚染
物含有シリカマトリックスがゲル化し、重合し、及び／
又は沈殿するまでの期間を指すものとして用いられる。
は、ケイ酸の塩、又はシリコン、酸素、一又は二以上の
金属を含有する任意の化合物を意味し、水素を含有する
場合もある。ケイ酸塩は更に、結晶格子が孤立している
か、或いは一又は二以上の酸素原子で結合されたＳｉＯ
4 四面体を含有する鉱物群のうち任意のものを含む。本
明細書で用いる「熟成」という用語は、或る長さの時間
（撹拌の有無を問わない）を表し、即ち、或る特定の変
態（transformation）が生ずるまでの期間、又は、汚染
物含有シリカマトリックスがゲル化し、重合し、及び／
又は沈殿するまでの期間を指すものとして用いられる。
【００１８】本発明において用いられる「ゲル化」とい
う用語は、ゼリー状のコロイド、溶液又は懸濁液の生成
をいう。
う用語は、ゼリー状のコロイド、溶液又は懸濁液の生成
をいう。
【００１９】本明細書で開示する発明の目的に関し、
「沈殿物」は共沈物を含み、又この逆の場合も意味し、
これら両方の用語は、溶液から沈殿した任意の物質を含
むものとする。
「沈殿物」は共沈物を含み、又この逆の場合も意味し、
これら両方の用語は、溶液から沈殿した任意の物質を含
むものとする。
【００２０】本発明の方法はプロセス流を沈殿剤、具体
的にはケイ酸塩及び水酸化アンモニウムで処理する段階
で始められる。溶液中において、ケイ酸塩は、表面積が
大きく反応度の高い非晶質シリカとなる。非晶質シリカ
は、金属汚染要因物を捕獲する吸着又は交換部位を提供
することにより溶液中の金属汚染要因物と反応し、それ
により非晶質シリカ沈殿物を生じさせると考えられる。
的にはケイ酸塩及び水酸化アンモニウムで処理する段階
で始められる。溶液中において、ケイ酸塩は、表面積が
大きく反応度の高い非晶質シリカとなる。非晶質シリカ
は、金属汚染要因物を捕獲する吸着又は交換部位を提供
することにより溶液中の金属汚染要因物と反応し、それ
により非晶質シリカ沈殿物を生じさせると考えられる。
【００２１】プロセス流をケイ酸ナトリウム、ケイ酸カ
リウム、テトラエチルオルトシリケート、テトラメチル
オルトシリケート、又はこれらの混合物で処理するのが
良い。好ましくは、次の化学式を有するケイ酸ナトリウ
ムで流れを処理する。
リウム、テトラエチルオルトシリケート、テトラメチル
オルトシリケート、又はこれらの混合物で処理するのが
良い。好ましくは、次の化学式を有するケイ酸ナトリウ
ムで流れを処理する。
【００２２】 Ｎａ2 Ｏ* ｎＳｉＯ2 （ｎは、２〜３．５） ｎの値が大きくなるにつれ、ケイ酸塩のレベルも高くな
り、それにより沈殿の生じる可能性を高める。ｎがこれ
らの範囲から外れている場合、沈殿は効率良くは生じな
いであろう。すなわち、この反応を達成するには一層多
量の反応剤が必要になり、さもなければ、あまりにも多
量の廃棄物が生じるであろう。
り、それにより沈殿の生じる可能性を高める。ｎがこれ
らの範囲から外れている場合、沈殿は効率良くは生じな
いであろう。すなわち、この反応を達成するには一層多
量の反応剤が必要になり、さもなければ、あまりにも多
量の廃棄物が生じるであろう。
【００２３】好ましくは、ケイ酸ナトリウム又はケイ酸
カリウムを、約１重量％〜約５０重量％、より好ましく
は約２重量％〜約３５重量％、さらに一層好ましくは約
２重量％〜約１０重量％、最適には約４重量％〜約８重
量％のケイ酸ナトリウム又はケイ酸カリウムを含有する
液体として加える。
カリウムを、約１重量％〜約５０重量％、より好ましく
は約２重量％〜約３５重量％、さらに一層好ましくは約
２重量％〜約１０重量％、最適には約４重量％〜約８重
量％のケイ酸ナトリウム又はケイ酸カリウムを含有する
液体として加える。
【００２４】加えるべきケイ酸塩の量は処理すべき流れ
の性状によって決まる。好ましくは、ケイ酸塩の添加量
は、処理すべき流れ１リットル当たり約０．５〜約２５
０ｇ、より好ましくは、約１〜約１００ｇ／Ｌ、最適に
は約５〜約２５ｇ／Ｌである。表１に示すように、ケイ
酸塩の量を増加させると（例えば、処理すべき溶液１リ
ットル当たり５〜１５ｇ）、濾過時間だけではなく、満
足のいくゲル化、重合及び／又は沈殿に必要な熟成時間
が短くなる。以下の表２において、ｐｐｍはパーツパー
ミリオン（parts per million)の略号である。
の性状によって決まる。好ましくは、ケイ酸塩の添加量
は、処理すべき流れ１リットル当たり約０．５〜約２５
０ｇ、より好ましくは、約１〜約１００ｇ／Ｌ、最適に
は約５〜約２５ｇ／Ｌである。表１に示すように、ケイ
酸塩の量を増加させると（例えば、処理すべき溶液１リ
ットル当たり５〜１５ｇ）、濾過時間だけではなく、満
足のいくゲル化、重合及び／又は沈殿に必要な熟成時間
が短くなる。以下の表２において、ｐｐｍはパーツパー
ミリオン（parts per million)の略号である。
【００２５】
【表２】 ケイ酸塩を利用した処理方式は、流れ中の汚染要因物の
溶解度を著しく小さくするが、汚染要因物を収集してこ
れらを環境上許容可能なレベルまで除去する程度まで汚
染要因物を沈殿させるのは一般に適当ではない。沈殿物
の性状に起因して（これはスライム状又はスラッジ状傾
向がある）、沈殿物を収集してこれを溶液から分離する
ことは困難である場合がある。この点において、水酸化
アンモニウム溶液及び塩酸を加えると、汚染要因物の除
去性が高まり、清浄な溶液からの沈殿物の分離及び収集
が助長される。
溶解度を著しく小さくするが、汚染要因物を収集してこ
れらを環境上許容可能なレベルまで除去する程度まで汚
染要因物を沈殿させるのは一般に適当ではない。沈殿物
の性状に起因して（これはスライム状又はスラッジ状傾
向がある）、沈殿物を収集してこれを溶液から分離する
ことは困難である場合がある。この点において、水酸化
アンモニウム溶液及び塩酸を加えると、汚染要因物の除
去性が高まり、清浄な溶液からの沈殿物の分離及び収集
が助長される。
【００２６】水酸化アンモニウム溶液は多くの金属水酸
化物の溶解度が相対的に小さいので沈殿を促進させる。
この場合、ケイ酸塩（表面積が大きい）は沈殿した金属
水酸化物汚染要因物の掃去剤として働く。
化物の溶解度が相対的に小さいので沈殿を促進させる。
この場合、ケイ酸塩（表面積が大きい）は沈殿した金属
水酸化物汚染要因物の掃去剤として働く。
【００２７】好ましくは、流れを、約１重量％〜約３０
重量％、より好ましくは約１０重量％〜約３０重量％、
最適には約２０重量％〜約３０重量％の水酸化アンモニ
ウムを含む水酸化アンモニウム溶液又はアンモニアガス
で処理する。もしアンモニアガスを用いる場合、これを
直接溶液中へスプレーするのが良い。
重量％、より好ましくは約１０重量％〜約３０重量％、
最適には約２０重量％〜約３０重量％の水酸化アンモニ
ウムを含む水酸化アンモニウム溶液又はアンモニアガス
で処理する。もしアンモニアガスを用いる場合、これを
直接溶液中へスプレーするのが良い。
【００２８】実質的に全ての汚染要因物を沈殿させるよ
うにするために、水酸化アンモニウム溶液を、処理すべ
き流れ１リットル当たり約０．００１〜約１００ｇ、よ
り好ましくは、約０．０１〜約１０ｇ／Ｌ、最適には、
約０．１〜約１ｇ／Ｌの量加えるべきである。
うにするために、水酸化アンモニウム溶液を、処理すべ
き流れ１リットル当たり約０．００１〜約１００ｇ、よ
り好ましくは、約０．０１〜約１０ｇ／Ｌ、最適には、
約０．１〜約１ｇ／Ｌの量加えるべきである。
【００２９】ケイ酸塩及び水酸化アンモニウム沈殿剤
を、順次且つ任意の順序で加えても良く、或いはこれら
を同時に加えても良い。しかしながら、沈殿物の添加後
まで酸を加えてもプロセス流のｐＨは小さくはならな
い。
を、順次且つ任意の順序で加えても良く、或いはこれら
を同時に加えても良い。しかしながら、沈殿物の添加後
まで酸を加えてもプロセス流のｐＨは小さくはならな
い。
【００３０】次の段階において、流れを、当業者に公知
の任意適当な酸で処理する。酸を流れに加えると、汚染
要因物含有シリカマトリックスのゲル化、重合、及び／
又は沈殿反応を始める。一般に、酸を加えると、透明な
液体は濁ると共に、或いは粘っこくなり始め、固体粒子
が生じ始めるようになる。最終的には、固体粒子は溶液
中から沈殿するほど粒径が大きくなる。
の任意適当な酸で処理する。酸を流れに加えると、汚染
要因物含有シリカマトリックスのゲル化、重合、及び／
又は沈殿反応を始める。一般に、酸を加えると、透明な
液体は濁ると共に、或いは粘っこくなり始め、固体粒子
が生じ始めるようになる。最終的には、固体粒子は溶液
中から沈殿するほど粒径が大きくなる。
【００３１】上述の理由で、この段階でプロセス流の所
定のｐＨを得て、これを維持することが重要である。か
くして、流れのｐＨを、酸をゆっくり加えながら連続的
に監視すべきである。好ましくは、酸を、流れのｐＨを
約６〜約８．５、より好ましくは約７〜約８、最適には
約７〜約７．５まで小さくするのに十分な量、滴下状態
で加えるべきである。
定のｐＨを得て、これを維持することが重要である。か
くして、流れのｐＨを、酸をゆっくり加えながら連続的
に監視すべきである。好ましくは、酸を、流れのｐＨを
約６〜約８．５、より好ましくは約７〜約８、最適には
約７〜約７．５まで小さくするのに十分な量、滴下状態
で加えるべきである。
【００３２】この段階では鉱酸を用いるのが最適であ
る。塩酸、硝酸、硫酸、燐酸、又はこれらの混合物から
成る群から選択された鉱酸を用いるのが好ましい。この
中でも塩酸がより好ましい。加うるに、酢酸、蟻酸、当
業者に公知の他の適当な有機酸を、単独で、或いは上述
の鉱酸と組合せて用いても良い。
る。塩酸、硝酸、硫酸、燐酸、又はこれらの混合物から
成る群から選択された鉱酸を用いるのが好ましい。この
中でも塩酸がより好ましい。加うるに、酢酸、蟻酸、当
業者に公知の他の適当な有機酸を、単独で、或いは上述
の鉱酸と組合せて用いても良い。
【００３３】本発明の方法の次の段階では、混合物に、
所望のゲル化反応、重合反応及び／又は沈殿反応が生ず
るのに十分な時間を与える。所望量の汚染要因物を溶液
から除去すると共に許容濾過速度で容易に濾過を行える
廃棄物含有「固形物」を生じさせるためには十分な熟成
時間を与えることが必須である。本発明の目的に鑑みて
本明細書で用いる「固形物」は任意の濾過可能な沈殿
物、ゲル又はポリマーを含む。
所望のゲル化反応、重合反応及び／又は沈殿反応が生ず
るのに十分な時間を与える。所望量の汚染要因物を溶液
から除去すると共に許容濾過速度で容易に濾過を行える
廃棄物含有「固形物」を生じさせるためには十分な熟成
時間を与えることが必須である。本発明の目的に鑑みて
本明細書で用いる「固形物」は任意の濾過可能な沈殿
物、ゲル又はポリマーを含む。
【００３４】好ましくは、流れを約５分間〜約１５時
間、より好ましくは約３０分間〜約１０時間、最適には
約１〜約５時間かけて熟成させる。適当な熟成時間が得
られなければ、濾過速度は極めて遅くなりがちであり、
濾過物は過度の且つ望ましくないレベルの汚染要因物を
含むことになろう。
間、より好ましくは約３０分間〜約１０時間、最適には
約１〜約５時間かけて熟成させる。適当な熟成時間が得
られなければ、濾過速度は極めて遅くなりがちであり、
濾過物は過度の且つ望ましくないレベルの汚染要因物を
含むことになろう。
【００３５】ゲル化し、重合し、及び／又は沈殿した固
形物は、取扱いが容易であり、凝集法、沈降法及び／又
は濾過法を含む当業者に公知の任意適当な手段を用いて
清浄な溶液から分離される。濾過技術を用いると、濾過
装置の実質的な詰まり又は目詰まりを起こすことなく、
比較的早い速度で、即ち、数分以内に廃棄物含有固形物
を濾液から分離できる。適当な濾過技術として、真空濾
過法、フィルタープレス法、濾過膜法が挙げられるが、
これらに限定されない。
形物は、取扱いが容易であり、凝集法、沈降法及び／又
は濾過法を含む当業者に公知の任意適当な手段を用いて
清浄な溶液から分離される。濾過技術を用いると、濾過
装置の実質的な詰まり又は目詰まりを起こすことなく、
比較的早い速度で、即ち、数分以内に廃棄物含有固形物
を濾液から分離できる。適当な濾過技術として、真空濾
過法、フィルタープレス法、濾過膜法が挙げられるが、
これらに限定されない。
【００３６】好ましくは、上述の段階の各々を順番に且
つ上記の順序で行い、即ち沈殿剤をまず最初に加え、次
に鉱酸を加え、ついで熟成段階を行い、しかる後清浄な
液体と汚染要因物含有沈殿物を分離する。好ましい一実
施例では、ケイ酸ナトリウムを加えた後、水酸化アンモ
ニウム溶液で処理し、次に塩酸で処理し、しかる後熟成
を行って分離を行う。別法として、ケイ酸ナトリウムに
よる処理に先立って、水酸化ナトリウム溶液を加える。
更に別法では、沈殿剤を同時に加える。
つ上記の順序で行い、即ち沈殿剤をまず最初に加え、次
に鉱酸を加え、ついで熟成段階を行い、しかる後清浄な
液体と汚染要因物含有沈殿物を分離する。好ましい一実
施例では、ケイ酸ナトリウムを加えた後、水酸化アンモ
ニウム溶液で処理し、次に塩酸で処理し、しかる後熟成
を行って分離を行う。別法として、ケイ酸ナトリウムに
よる処理に先立って、水酸化ナトリウム溶液を加える。
更に別法では、沈殿剤を同時に加える。
【００３７】上述の方法を現場で及び／又は連続法とし
て用いても良いが、方法全体を１つの混合タンク内で実
施する任意適当な回分法でオフサイト且つ地上で用いら
れるようになっている。本発明の方法はウラン／トリウ
ムで汚染された廃水（又は流出液）の処理に最適である
が、種々の土壌汚染法で用いられた抽出溶液を処理する
のにも適している。
て用いても良いが、方法全体を１つの混合タンク内で実
施する任意適当な回分法でオフサイト且つ地上で用いら
れるようになっている。本発明の方法はウラン／トリウ
ムで汚染された廃水（又は流出液）の処理に最適である
が、種々の土壌汚染法で用いられた抽出溶液を処理する
のにも適している。
【００３８】本発明の方法を用いると、無機汚染物質の
量を環境上許容可能なレベルまで少なくすることが可能
になる。本発明の方法、特に種々の処理段階の新規な組
合わせを用いる溶液除染能力は以下の例で立証される。
量を環境上許容可能なレベルまで少なくすることが可能
になる。本発明の方法、特に種々の処理段階の新規な組
合わせを用いる溶液除染能力は以下の例で立証される。
【００３９】実験例 １ 約２０ｍｇの銅で汚染された水のサンプル（約４００
ｇ）を以下のように本発明の方法を用いて首尾よく処理
した。
ｇ）を以下のように本発明の方法を用いて首尾よく処理
した。
【００４０】約１ｇの水酸化アンモニウム（１０重量
％）をかき混ぜながら水サンプルに加えた。次に、約１
３．６ｇのケイ酸ナトリウム（６重量％）をかき混ぜな
がら溶液に加えた。次に、濃縮した鉱酸、即ち濃塩酸
（約３８重量％）を、ｐＨのモニターを行いながら、溶
液に滴下状態で加えた。約３．５ｇの酸を加えた後、流
れのｐＨは約７．１〜約７．２まで小さくなった。それ
以上酸を加えなかった。
％）をかき混ぜながら水サンプルに加えた。次に、約１
３．６ｇのケイ酸ナトリウム（６重量％）をかき混ぜな
がら溶液に加えた。次に、濃縮した鉱酸、即ち濃塩酸
（約３８重量％）を、ｐＨのモニターを行いながら、溶
液に滴下状態で加えた。約３．５ｇの酸を加えた後、流
れのｐＨは約７．１〜約７．２まで小さくなった。それ
以上酸を加えなかった。
【００４１】次に、溶液を更に５分間かき混ぜ、次にそ
のまま約３時間放置した。沈殿した固形物は真空濾過法
により溶液から容易に分離した。
のまま約３時間放置した。沈殿した固形物は真空濾過法
により溶液から容易に分離した。
【００４２】その結果得られた溶液の含有銅は、溶液１
リットル当たり０．２ｍｇ未満であった。
リットル当たり０．２ｍｇ未満であった。
【００４３】上述のことから、本発明は無機化学種及び
放射性核種で汚染された溶液を処理するための簡単で且
つ効率の良い方法を提供していることが理解できよう。
本発明の方法は、汚染要因物の除去性を最大限に高め、
廃棄物の量を最小限に抑え、しかも取扱い易い廃棄物の
流れを生じさせる各種段階の新規な組合わせを利用す
る。加うるに、本発明の方法を用いると、取扱いが容易
で、清浄になった溶液からの分離が容易な沈殿物が得ら
れる。
放射性核種で汚染された溶液を処理するための簡単で且
つ効率の良い方法を提供していることが理解できよう。
本発明の方法は、汚染要因物の除去性を最大限に高め、
廃棄物の量を最小限に抑え、しかも取扱い易い廃棄物の
流れを生じさせる各種段階の新規な組合わせを利用す
る。加うるに、本発明の方法を用いると、取扱いが容易
で、清浄になった溶液からの分離が容易な沈殿物が得ら
れる。
【００４４】本発明を詳細に説明したが、本発明の精神
又は本質的な特徴から逸脱することなく他の特定の形態
又は変形例の状態で想倒できることは理解されるべきで
ある。
又は本質的な特徴から逸脱することなく他の特定の形態
又は変形例の状態で想倒できることは理解されるべきで
ある。
【００４５】
【図１】本発明の一利点を示すグラフ図であり、即ち汚
染要因物レベルに対するプロセス流のｐＨの影響を示し
ている。
染要因物レベルに対するプロセス流のｐＨの影響を示し
ている。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 デボラ パルソ パートロー アメリカ合衆国 ペンシルベニア州 エキ スポート ブライヤーリッジドライブ 3008 (72)発明者 エドワード ジーン ラホダ アメリカ合衆国 ペンシルベニア州 ピッ ツバーグ ワシントンストリート 116 (72)発明者 レランド レポイ レアーン アメリカ合衆国 ペンシルベニア州 ピッ ツバーグ マクファーレンドライブ 218
Claims (17)
- 【請求項１】 汚染状態のプロセス流からの重金属と放
射性汚染要因物の双方、又はいずれか一方の除去方法に
おいて、ケイ酸ナトリウム、ケイ酸カリウム、テトラエ
チルトルトシリケート、テトラメチルオルトシリケー
ト、又はこれらの混合物から成る群から選択されたケイ
酸塩及び水酸化アンモニウムでプロセス流を処理して前
記汚染要因物を沈殿させる段階（ａ）と、プロセス流の
ｐＨを約５〜約９．５まで小さくするのに十分な量の酸
をプロセス流に加える段階（ｂ）と、前記プロセス流を
熟成させる段階（ｃ）と、清浄にされたプロセス流と沈
殿物を分離する段階（ｄ）とを有することを特徴とする
除去方法。 - 【請求項２】 段階（ａ）〜（ｄ）を順次実施すること
を特徴とする請求項１の除去方法。 - 【請求項３】 ケイ酸塩はケイ酸ナトリウムであり、前
記段階（ａ）では、ケイ酸ナトリウム又はケイ酸カリウ
ムを、処理すべきプロセス流１リットル当たり約０．５
〜約２５０ｇの量加えることを特徴とする請求項１の除
去方法。 - 【請求項４】 ケイ酸塩はケイ酸ナトリウムであり、前
記段階（ａ）では、ケイ酸ナトリウム又はケイ酸カリウ
ムを約１〜約１００ｇ／Ｌの量加えることを特徴とする
請求項３の除去方法。 - 【請求項５】 ケイ酸塩はケイ酸ナトリウムであり、前
記段階（ａ）では、ケイ酸ナトリウム又はケイ酸カリウ
ムを約５〜約２５ｇ／Ｌの量加えることを特徴とする請
求項４の除去方法。 - 【請求項６】 水酸化アンモニウムを、処理すべきプロ
セス流１リットル当たり約０．００１〜約１００ｇの量
加えることを特徴とする請求項１の除去方法。 - 【請求項７】 前記段階（ａ）では、水酸化アンモニウ
ムを約０．０１〜約１０ｇ／Ｌの量加えることを特徴と
する請求項７の除去方法。 - 【請求項８】 前記段階（ａ）では、水酸化アンモニウ
ムを約０．１〜約１ｇ／Ｌの量加えることを特徴とする
請求項７の除去方法。 - 【請求項９】 前記段階（ｂ）では、塩酸、硝酸、硫
酸、燐酸又はこれらの混合物から成る群から選択された
鉱酸を加えることを特徴とする請求項１の除去方法。 - 【請求項１０】 前記段階（ｂ）では、プロセス流のｐ
Ｈを約６〜約８．５まで小さくするのに十分な量の前記
酸を加えることを特徴とする請求項１の除去方法。 - 【請求項１１】 プロセス流のｐＨを約７〜約８まで小
さくするのに十分な量の前記酸を加えることを特徴とす
る請求項１０の除去方法。 - 【請求項１２】 前記段階（ｂ）では、ｐＨを約７〜約
７．５まで小さくするのに十分な量の前記酸を加えるこ
とを特徴とする請求項１１の除去方法。 - 【請求項１３】 前記段階（ｃ）では、前記プロセス流
を約５分間〜約１５時間かけて熟成させることを特徴と
する請求項１の除去方法。 - 【請求項１４】 前記段階（ｃ）では、前記プロセス流
を約３０分間〜約１０時間かけて熟成させることを特徴
とする請求項１３の除去方法。 - 【請求項１５】 前記段階（ｃ）では、前記プロセス流
を約１〜約５時間かけて熟成させることを特徴とする請
求項１４の除去方法。 - 【請求項１６】 前記段階（ｃ）では、汚染要因物含有
シリカマトリックスをゲル化、重合、及び／又は沈殿を
行わせるのに十分な時間をかけて前記プロセス流を熟成
させることを特徴とする請求項１の方法。 - 【請求項１７】 前記段階（ａ）では、ケイ酸ナトリウ
ムを、処理すべきプロセス流１リットル当たり約５〜約
２５ｇの量加えると共に水酸化アンモニウムを、処理す
べきプロセス流１リットル当たり約０．１〜約１ｇの量
加え、前記段階（ｂ）では、プロセス流のｐＨを約７〜
約７．５まで小さくするのに十分な量の塩酸を加え、前
記段階（ｃ）では、プロセス流を約１〜約５時間かけて
熟成させることを特徴とする請求項２の除去方法。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| US08/042,188 US5370827A (en) | 1993-04-02 | 1993-04-02 | Solution decontamination method using precipitation techniques |
| US08/042188 | 1993-04-02 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH07974A true JPH07974A (ja) | 1995-01-06 |
Family
ID=21920529
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP6087832A Withdrawn JPH07974A (ja) | 1993-04-02 | 1994-03-31 | 汚染プロセス流からの重金属、放射性汚染要因物の除去方法 |
Country Status (5)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US5370827A (ja) |
| EP (1) | EP0618592A1 (ja) |
| JP (1) | JPH07974A (ja) |
| CA (1) | CA2120423A1 (ja) |
| TW (1) | TW243438B (ja) |
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