JPH0786455B2

JPH0786455B2 - 粒子測定方法及び装置

Info

Publication number: JPH0786455B2
Application number: JP62173989A
Authority: JP
Inventors: 英一伊藤; 宗晴石川; 益徳河村
Original assignee: Kowa Co Ltd
Current assignee: Kowa Co Ltd
Priority date: 1986-07-18
Filing date: 1987-07-14
Publication date: 1995-09-20
Anticipated expiration: 2010-09-20
Also published as: JPS63153448A

Description

【発明の詳細な説明】［産業上の利用分野］本発明は粒子測定方法及び装置、さらに詳しくは流体液
中にレーザ光を照射し、液中に浮遊する微粒子からの散
乱光を検出して粒子径や粒子数等、粒子の特性を測定す
る粒子測定方法及び装置に関するものである。

［従来の技術］従来より、測定領域内に光を入射させ、その透過光量や
散乱特性を測定することにより同領域内における粒子の
粒径、数等の特性を測定する技術が知られている。

例えば、純水中の不純物粒子の測定にもこの技術が用い
られているが、純水中の微粒子は径が小さく、またまば
らにしか存在しないため測定には困難が伴なう。そのた
め従来から微粒子からの散乱強度を増加させるためにレ
ーザ光源等からの入射光束を小さな領域に集光させ、高
輝度の測定領域を設け、この領域を通過する粒子からの
散乱光を受光する方法が用いられている。

光散乱法に基づく粒子測定装置においては、粒子からの
散乱光と粒子検出領域内の液体からの散乱光（以下背景
光とよぶ）とを区別するために、散乱光強度を電気信号
に変換し電気信号のしきい値をいくつか設定して、前記
しきい値を越える電気信号の数を、対応する散乱強度を
もつ粒子の数として累積頻度を求めて、前記各しきい値
範囲内の粒子数を算出する粒子認識方法が用いられてい
る。

［発明が解決しようとする問題点］しかし粒子が0.1ミクロン程度になると、粒子の散乱光
が微弱になるので、粒子散乱光を抽出するために粒子検
出領域の体積を小さくして背景光を弱くせねばならず、
そのため背景光を光電検出器で変換した電気信号には大
きなゆらぎ成分が現われ、微弱な粒子散乱光に対応した
電気信号パルスを前記粒子認識方法に基づいて、前記ゆ
らぎ成分から峻別することが困難になる。これは粒子を
認識するのに前記信号パルスの大きさだけを用いている
ところに起因している。

従って本発明は、粒子検出領域を通過する粒子からの散
乱光強度から確実に粒子認識を行なうことが可能な粒子
測定方法及び装置を提供することを目的とする。

［問題点を解決するための手段］上記の問題点を解決するために、本発明においては、レ
ーザー散乱光に基づいて得られたゆらぎを伴なう時系列
データの値が所定値以上になる散乱光強度変化が発生す
る時間幅を求め、前記時間幅が一定範囲に入ったとき、
前記散乱光強度変化を粒子通過にともなう強度変化と認
識し、粒子測定を行なう構成を採用した。

［作用］上記構成において、本発明では、粒子および液体自体か
らの、レーザー散乱光に基づき得られるゆらぎを伴なう
電気信号パルスから、粒子に起因する信号を認識する条
件として２つを選んでいる。１つは殆どの背景光を粒子
認識処理から除外するために設定したしきい値を越える
ことと、２つにはしきい値を越えた電気信号に対して、
粒子検出領域を粒子が通過するときに生ずる散乱強度の
増加・減少変化に対する電気信号の前記変化の時間幅が
ある一定範囲に入ることである。

［実施例］以下、図面に示す実施例に基づいて本発明を詳細に説明
する。

第１図には粒子測定装置の原理的な構成が図示されてお
り、レーザ光束21は集光レンズ28を経て測定セル10内の
集光点21aに集光される。この集光点21a近傍は、粒子検
出領域35となり、純水等の検出すべき微粒子23を含む試
料液22が通過する。レーザ光束によって微粒子23から散
乱された散乱光24は、受光レンズ25を経て光電検出器27
上に結像され、後述するように粒子認識が行なわれる。
受光レンズ25と光電検出器27間にスリット26aを備えた
マスク26が配置され、測定領域を制限するようにしてい
る。

本発明では粒子検出領域を形成するため、レーザ光束に
楕円レーザ光束が用いられる。この楕円レーザ光束を発
生させる装置が第２図に図示されており、レーザ光源31
からのレーザ光がビームエキスパンダー32を経て拡張さ
れ、楕円光束を発生させる円筒レンズ33、集光レンズ34
を経て集光点21aに集光される。この集光点21aの近傍は
粒子検出領域35となっており、レーザ光束は検出領域の
前後b1,b5では横に偏平になっているが、検出領域b2,b
3,b4では縦に偏平な光束となっている。

このような楕円レーザ光束を用いて粒子検出領域を設定
する状態が第３図、第４図に図示されている。

通常レーザ光束はガウス型の光強度分布21′を有してお
り、本発明で用いる楕円光束21においても同様である。
すなわち光束の強度は中心から外れるに従って減衰す
る。例えば図中の大円を光強度が中心強度の1/e²になる
位置とすると、小円は中心強度の1/2になる位置となる
ような強度変化をする。いま、この大円の径を光束径と
し、小円の径を半値全幅と呼ぶ。

このような光束では、粒子の検出領域35を制限しなけれ
ば、光束の強度が弱い裾野を通過する粒子をも検出する
可能性が出てきて、粒子の粒径分解能が悪くなる。

そこで、Ａ方向から見た半値全幅Ｅに光束の視野を限定
するために、第３図に示すような光学配置を取ってい
る。また粒子検出領域35を粒子を通過させる方向は、通
過方向に垂直な面内の断面積が大きくなるように、すな
わち第３図、第４図でＡ方向に設定する。

第３図において、粒子検出領域35を通過する粒子から散
乱された光は、受光レンズ25によりスリット位置26aに
結像される。スリット26aを通過して光は光電検出器27
で光電変換されて電気信号となる。このような配置によ
って、光電検出器に達する散乱光は、斜線部の菱型内に
ある粒子からの散乱光に限定できる。このとき、粒子検
出領域35の視野幅Ｅと深度Ｆは、第４図のように深度方
向が長いのが普通であるが、第３図に示す楕円光束の配
置と取れば、深度方向における光束強度の変化が急峻で
あるために、実質感度を有する深度範囲は小さく設定で
きる。

この検出領域35の形状および大きさは、受光レンズ25の
Ｆ値、焦点距離、倍率、スリット26aの幅等によって決
められる。本発明では粒子の通過方向Ａを深度Ｆ方向に
一致させているので、粒子の受けるレーザ光強度は半値
全幅の範囲Ｅに限定することができ、さらには精度の高
い検出が可能になる。

次に前記光学配置で設定した粒子検出領域を通過する粒
子の流れを安定的に生成する測定セルの構造を第５図、
第６図に示す。

第５図は測定セル内に層流を形成し、粒子検出領域を通
過する粒子の速度を一定とする装置の例で、同図におい
て四角柱の測定セル10′には計測すべき微粒子23を含ん
だ純水等の試料液22を流入させる流入管12、並びに試料
液22を排出させる流出管13が設けられる。

このような構成で、流入管12から流入した試料液22は測
定領域を層流となって通過し、流出管13を経て排出され
る。楕円レーザ光束21の集光点21aに粒子検出領域35が
形成され、微粒子23はレーザ光束の光軸に垂直に検出領
域を通過する。粒子からの散乱光24は、受光レンズ25で
マスク面26上に結像され、スリット26aにより制限され
た散乱光が光電検出器27上に達し測定される。

この実施例では、試料液体は１度だけ検出領域を通過し
て排出される。この一過性を改善するために、測定セル
内に漸次試料液を取り込んで混合し、さらに流入液体の
完成または撹拌子の作用により測定セル内に安定した旋
回流を形成する測定セルの例が、第６図（Ａ），（Ｂ）
に図示されている。

第６図（Ａ），（Ｂ）において符号10で示すものは測定
セルであり、円筒部10aを有し、この周囲にレーザ光束
の入射窓16、出射窓17、散乱光の受光窓18並びに壁面反
射防止窓19が配置される。測定セル10には計測すべき微
粒子23を含んだ純水等の試料液22を流入させる流入管1
2、並びに試料液22を測定セル10内から排出させる流出
管13が設けられる。

楕円レーザ光束21は入射窓16を経て集光点21aに集光さ
れ、出射窓17を経て出射される。第３図に図示したよう
に、レーザ光軸に垂直に粒子が通過するようにＡで示す
一様な流れが形成される。この一様な流れは円筒部20a
の形状により形成されるが、適当な撹拌手段を用い旋回
流を形成することによっても形成される。

このような構成で、流入管12から流入した試料液22は測
定セル10の円筒部10aに沿って流れ、その一部は流出管1
3から流出する。この例では、楕円レーザ光束21は円筒
部10aの中心と円筒壁面の中間領域21aに集光する。粒子
は円筒内の試料液の流れに乗ってレーザ光束の光軸に垂
直に粒子検出領域を通過する。粒子からの散乱光24は受
光レンズ25でマスク面26上に結像され、スリット26aに
より制限された散乱光が光電検出器27に達して測定され
る。

以上の装置を用いて超純水中の微粒子測定を行なうこと
を考える。

超純水中に存在する微粒子はサブミクロンの微粒子で、
その粒子数密度も稀薄である。このようにまばらに存在
する微粒子を上記光散乱法により測定することは、個々
に粒子を検出できるという意味では測定に適した対象で
あるが、サブミクロンの粒子を個々に計測することは、
その散乱強度が微弱であるために容易ではない。そこ
で、微弱な散乱光を受光し、電気信号に変換する光電検
出器としては、光子計数用光電子増倍管が適している。

上記光電子増倍管で一定強度の微弱な散乱光を受光する
と、出力される光電パルス列の検出頻度はポアソン分布
となることが知られている。すなわち、ある時間間隔ご
とに光電パルスの数を計数すると、この計数値と頻度の
関係がポアソン分布となることを示している。従って超
純水中の微粒子を計測する場合のように、粒子検出領域
内に存在する純水からの一定強度の散乱光、すなわち背
景光の中を通過する微小粒子からの微弱な散乱光を捕え
る分布に則って変動する光電パルス列に微粒子の情報が
含まれることになり、粒子の通過に伴なう散乱強度の増
減変化を背景光の揺らぎ変化から分離することが必要に
なる。

上述した測定条件を満足する装置を用いて、超純水中の
微粒子の認識システムを構築する。

第７図は純水に0.091ミクロンの標準粒子を浮遊させて
前記測定装置で測定した例である。同図（Ａ）は得られ
た光電変換器27からのパルス列そのもので、前述した背
景光のゆらぎが強く現われ、粒子に関わる信号は埋もれ
た形となっている。しかし、この光電パルスの時系列デ
ータを移動平均処理すると、同図（Ｂ）のように背景光
のゆらぎ変動が抑えられ、粒子の信号が抽出できてい
る。

従って、粒子認識システムで捕えた散乱強度に対応する
光電パルスの時系列データに対する認識過程は、以下の
手順による。

（１）時系列データのサンプリング（２）移動平均処理（３）平滑化された時系列データの解析この粒子認識を実施する認識装置の例が第８図に図示さ
れている。同図において光電変換器27から得られる粒子
通過にともなうレーザ散乱光に対して得られるデータが
サンプリングユニット41を介してサンプリングされ、時
系列データ書込ユニット42を介して時系列用メモリ43に
書き込まれる。このメモリは少なくとも２つ（43,4
3′）設けられており、CPUユニット40の制御ものとに、
サンプリングユニット42から送られてくる時系列データ
は、２つのメモリのうち一方のメモリ43に書き込まれ
る。メモリ43が一杯になるとCPUユニット40がメモリを
切り換え、メモリ43′に書き込み処理が行なわれる。こ
の段階でCPUユニット40はメモリ43に格納されたデータ
に対し、後述するようなデータ処理を行なう。

CPUユニット40には、プログラム格納用のメモリ（ROM）
並びにワークエリア用のメモリ（RAM）44が接続され
る。またCPUユニット40には、後述するような移動平均
処理されたデータの値が所定値（L2）より大きいか否か
を比較するコンパレータ40a、この所定値以上になる散
乱光強度が発生する時間幅と、粒子が粒子検出領域を通
過する時間を比較するコンパレータ40b等の機能が含ま
れている。

CPUユニット40には、パラレルインターフェース45が接
続されており、さらにプリンタインターフェース46並び
にLED（発光ダイオード）ドライバ46を介してプリンタ4
8並びに７セグメントのLED表示器49が接続され、測定結
果を表示器49並びにプリンタ48を介して出力できるよう
に構成されている。

時系列データの移動平均処理は、第９図に示す方法で行
なう。いま１つのメモリ43はサンプリングしたデータの
総数をＭ個とし、各データの値をC₁〜C_Mとし、移動平均
数をｋ個とする。移動平均処理後の時系列データのｎ番
目のデータは、として算出する。このデータは処理前のデータと同じメ
モリ上の位置に格納される。すなわち、ｎ番目のデータ
43aは移動平均を算出した後、同じｎ番目のメモリに書
き込まれる。この処理によってメモリ容量の節約を行な
うことができる。

上記処理を行なったＭ−Ｋ＋１個のデータに対して、超
純水中の微粒子の通過に対応した計数値の増減変化を抽
出する。第10図を使ってその手順を説明する。図中横軸
は時間軸、すなわちメモリ上では各データの番号に相当
する。縦軸は各サンプリング時間Δｔ毎の光電パルスの
計数値を移動平均処理した値（第７図（Ｂ）に対応）を
示している。L1で示した計数値のレベルは、背景光の平
均レベルでこのレベルを越えるレベルに粒子認識を行な
うしきい値レベルL2を設定する。

この場合、しきい値レベルL2は背景光のゆらぎがポアッ
ソン分布にあることから最適な粒子認識を行なうためにによって定める。

詳細には背景光のゆらぎを平滑する操作として移動平均
処理を上述した（１）の式に従って行なった後の背景デ
ータ▲▼に対してに従って定める。

また背景光の平均レベルL1は次のように決定する。

粒子が測定領域を通過する時には計数値には純水等から
の背景光の他に粒子の散乱光に応じた計数値が含まれる
ことになる。このように時折混入してくる粒子の影響を
除外して背景光量を抽出することが最適な平均レベルL1
を求めることになる。

このために、粒子が測定領域を通過する頻度を考慮し
て、粒子の混入が確率的に排除できる時間間隔の間の計
数値に対して平均レベルL1をいくつか求め、その複数の
L1の中から最適の値をもつ−すなわち粒子の影響を含ま
ない−平均レベルL1を抽出する。

この方法によって、最適な平均レベルを求めることがで
きる。

時系列データを検索しながら上述したように求められた
しきい値L2と比較し、しきい値を越えるデータに出会っ
たところから粒子認識を開始する。しきい値を越えるデ
ータが連続して現われ続けると、その計数値を比較しな
がら最大計数値L3を決定している。最大計数値に達する
と、各計数値は減少を始め、前記のしきい値L2に達す
る。計数値がしきい値より小さくなった段階で、しきい
値以上の計数値をもつデータの数を計算する。すなわ
ち、同図ではｍ番目からｎ番目までのデータがしきい値
を越えているので、粒子認識の対象となる計数値の増減
幅Ｄは（ｎ−ｍ）個となる。時間幅では（ｎ−ｍ）Δｔ
である。

上記時間幅を、微粒子が前記粒子検出領域を構成する楕
円光束（第３図の21）の深度方向（第３図のＦ方向）の
径を通過する時間幅tpと比較することによって認識対象
となっている計数値の増減変化を、粒子の通過にともな
う散乱強度の計数値変化と認識することができる。この
認識を正確に行なうためには、粒子検出領域を粒子が通
過する時間が通過位置や粒子径に拘わらず一定している
ことが望ましい。通過位置に関しては、粒子検出領域の
設定に関して述べたように、散乱光の受光側に設けたマ
スク26によって光束の幅を半値全幅に制限し、さらに通
過方向に強度変化を急峻にするように楕円光束を用いて
いるために大きな変化は生じないが、微粒子の粒径が例
えば0.07から0.2μｍまで変化した場合などでは、粒径
の違いに基づく計数値の変化幅の変化は大きい。

このため判定条件は以下のように設定する。

0.5＜（ｎ−ｍ）Δt/tp＜２このとき、サンプリング時間は粒子が粒子検出領域を通
過する時間幅の1/10程度に設定することが望ましい。

以上説明した時系列データの移動平均処理及び粒子認識
のアルゴリズムを第11図、第12図に示す。

第11図においてステップS1〜S6において、Ｍ−ｋ＋１個
のデータ処理が終るまでサンプリングを行なう。ステッ
プS3においてメモリ43からｎ番目からｋ個のデータを転
送し、ステップS4で平均操作を行ない、その結果をステ
ップS4においてメモリ43のｎ番目に戻す。

第12図において、ステップT1において初期値を設定し、
ステップT2〜T4において、ｎ番目のデータをメモリ43か
ら順次読み込み、コンパレータ40aにおいてしきい値L2
と比較し、L2より大きいデータをステップT5〜T7でコン
パレータ40bのカウンタで計数する。最大計数値L3より
大きくなったときは、最大計数値メモリにその値L3を代
入する（ステップT8,T9）。

続いて、ステップT10でデータ値ＬがL2より小さくなっ
たとき、ステップT11で増減幅T11を求め、それがステッ
プT12で所定幅に入ったときには粒子と認識し、粒子を
計数する（ステップT13〜T15）。続いてステップT16で
ｎがＭ−ｋ＋１より大きくなったとき、ステップT17で
Ｐ個の粒子の最大計数値を粒子径に換算し、サンプリン
グした一方の時系列データの中のＰ個の粒子径を求め
る。

上記の判定を行なう場合、背景光の散乱強度に対応する
計数値が安定していることが必須となるが、本発明で用
いている光子計数用の光電子増倍管を用いた光電変換回
路及び計数回路では、光電パルスのディジタル計数を行
なっているために、アナログアンプに基づくドリフトが
起こらず、アンプのドリフト調整といった較正手順を必
要としない。

［発明の効果］以上説明したように、本発明によれば、レーザー散乱光
に基づいて得られたゆらぎを伴なう時系列データの値が
所定値以上になる散乱光強度変化が発生する時間幅を求
め、前記時間幅が一定範囲に入ったとき、前記散乱光強
度変化を粒子通過にともなう強度変化と認識し、粒子測
定を行なうようにしているので、液体からの背景光と粒
子からの散乱光が連続的に存在する測定信号の中から粒
子に起因する信号を分離し、背景光および粒子の散乱光
ともに微弱であり測定信号に大きなゆらぎが含まれるよ
うな状況下においても高精度な微粒子測定が可能にな
る。特に粒子認識を個々に行ない、粒子として認識され
た計数値データに対してのみ、その最大計数値を粒径に
換算して粒径と粒子数の分布を算出していくために、粒
径分解能の高い計測を行なうことができる。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明測定方法の原理的な構成を示す構成図、
第２図は楕円レーザ光束形成装置の構成を示す構成図、
第３図は粒子検出領域の設定例を示す説明図、第４図は
粒子検出領域の拡大図、第５図は本発明方法が用いられ
る測定セルの一実施例を示す斜視図、第６図（Ａ），
（Ｂ）は他の測定セルの実施例を示す斜視図及びその要
部断面図、第７図（Ａ）は光電変換器から得られるサン
プリングパルスを示す波形図、第７図（Ｂ）は移動平均
処理後のパルス波形図、第８図は粒子認識装置の概略を
示すブロック図、第９図は時系列データの移動平均処理
を示す説明図、第10図は粒子認識方法を示す説明図、第
11図は時系列データの移動平均処理を示す流れ図、第12
図は粒子認識アルゴリズムを示す流れ図である。 10……測定セル、21……レーザ光束 23……微粒子、24……散乱光 25……受光レンズ、26……マスク 27……光電検出器、35……粒子検出領域

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】流体液中の粒子検出領域にレーザー光を照
射し、液中粒子および液体自体からの、レーザー散乱光
を光電変換して得られる光電信号のゆらぎを伴なう時系
列データを処理して粒子特性を測定する粒子測定方法に
おいて、レーザー散乱光に基づいて得られた前記ゆらぎを伴なう
時系列データの値が所定値以上になる散乱光強度変化が
発生する時間幅を求め、前記時間幅が一定範囲に入ったとき、前記散乱光強度変
化を粒子通過にともなう強度変化と認識し、粒子測定を
行なうことを特徴とする粒子測定方法。
【請求項２】前記時系列データを移動平均処理した後、
所定値以上になる散乱光強度変化が発生する時間幅を求
めるようにした特許請求の範囲第１項に記載の粒子測定
方法。
【請求項３】前記所定値は背景光をほぼ除去できる値で
ある特許請求の範囲第１項または第２項に記載の粒子測
定方法。
【請求項４】前記背景光の平均レベルをL1とした時所定
値L2をによって求めるようにした特許請求の範囲第３項に記載
の粒子測定方法。
【請求項５】前記背景光に対し移動平均処理を行なった
後の背景光データを▲▼とした時所定値L2をによって求めるようにした特許請求の範囲第３項に記載
の粒子測定方法。
【請求項６】粒子の混入が確率的に排除できる時間間隔
の間の計数値に対して複数の背景光平均レベルを求めそ
の最低値を背景光の平均レベルL1とするようにした特許
請求の範囲第４項または第５項に記載の粒子測定方法。
【請求項７】前記時間幅が一定範囲に入ったか否かの判
断は、前記時間幅を粒子検出領域の粒子通過時間と比較
することにより行なうようにした特許請求の範囲第１項
から第６項までのいずれか１項に記載の粒子測定方法。
【請求項８】前記レーザー光束に楕円光束を用いるよう
にした特許請求の範囲第１項から第７項までのいずれか
１項に記載の粒子測定方法。
【請求項９】粒子検出領域を通過する粒子からの散乱光
を粒子の通過方向から受光するようにした特許請求の範
囲第１項から第８項までのいずれか１項に記載の粒子測
定方法。
【請求項１０】粒子検出領域を通過する粒子の流れを層
流にした特許請求の範囲第１項から第９項までのいずれ
か１項に記載の粒子測定方法。
【請求項１１】流体液中の粒子検出領域にレーザー光を
照射し、液中粒子および液体自体からの、レーザー散乱
光を光電変換して得られる光電信号のゆらぎを伴なう時
系列データを処理して粒子特性を測定する粒子測定装置
において、液中粒子および液体自体からのレーザー散乱光を受光
し、時系列データを発生させる光電変換器と、光電変換器からの時系列データを格納するメモリと、前記メモリに格納された各データ値を所定の値と比較す
る手段とを設け、ゆらぎを伴なうレーザー散乱光に基づいて得られた前記
時系列データの値が所定値以上になる散乱光強度変化が
発生する時間幅が一定範囲に入ったとき、前記散乱光強
度変化を粒子通過にともなう強度変化と認識し、粒子測
定を行なうことを特徴とする粒子測定装置。