JPS63153448A - 粒子測定方法及び装置 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ 本発明は粒子測定方法及び装置、さらに詳しくは流体液
中にレーザ光を照射し、液中に浮遊する微粒子からの散
乱光を検出して粒子径や粒子数等、粒子の特性を測定す
る粒子測定方法及び装置に関するものである。

［従来の技術］ 従来より、測定領域内に光を入射させ、その透過光量や
散乱特性を測定することにより同領域内における粒子の
粒径、数等の特性を測定する技術が知られている。

例えば、純水中の不純物粒子の測定にもこの技術が用い
られているが、純水中の微粒子は径が小さく、またまば
らにしか存在しないため測定には困難が伴なう。そのた
め従来から微粒子からの散乱強度を増加させるためにレ
ーザ光源等からの入射光束を小さな領域に集光させ、高
輝度の測定領域を設け、この領域を通過する粒子からの
散乱光を受光する方法が用いられている。

光散乱法に基づく粒子測定装置においては、粒子からの
散乱光と粒子検出領域内の液体からの散乱光（以下背景
光とよぶ）とを区別するために、散乱光強度を電気信号
に変換し電気信号のしきい値をいくつか設定して、前記
しきい値を越える電気信号の数を、対応する散乱強度を
もつ粒子の数として累積頻度を求めて、前記各しきい値
範囲内の粒子数を算出する粒子認識方法が用いられてい
る。

［発明が解決しようとする問題点］ しかし粒子が０．１　ミクロン程度になると、粒子の散
乱光が微弱になるので、粒子散乱光を抽出するために粒
子検出領域の体積を小さくして背景光を弱くせねばなら
ず、そのため背景光を光電検出器で変換した電気信号に
は大きなゆらぎ成分が現われ、微弱な粒子散乱光に対応
した電気信号パルスを前記粒子認識方法に基づいて、前
記ゆらぎ成分から峻別することが困難になる。これは粒
子を認識するのに前記信号パルスの大ぎさだけを用いて
いるところに起因している。

従って本発明は、粒子検出領域を通過する粒子からの散
乱光強度から確実に粒子認識を行なうことが可能な粒子
測定方法及び装置を提供することを目的とする。

［問題点を解決するだめの手段］ このような問題点を解決するために本発明は、前記時系
列データの値が所定値以上になる散乱光強度変化が発生
する時間幅を求め、 前記時間幅が一定範囲に入ったとき、前記散乱光強度変
化を粒子通過にともなう強度変化と認識し、粒子測定を
行なう構成を採用した。

［作　用］ このような構成において、本発明では粒子散乱光から得
られる電気信号パルスに対して、これを粒子に起因する
信号と認識する条件として２つを選んでいる。１つは殆
どの背景光を粒子認識処理から除外するために設定した
しきい値を越えることと、２つにはしきい値を越えた電
気信号に対して、粒子検出領域を粒子が通過するときに
生ずる散乱強度の増加・減少変化に対する電気信号の前
記変化の時間幅がある一定範囲に入ることである。

［実施例］ 以下、図面に示す実施例に基づいて本発明の詳細な説明
する。

第１図には粒子測定装置の原理的な構成が図示されてお
り、レーザ光束２１は集光レンズ２８を経て測定セル１
０内の集光点２１ａに集光される。この集光点２１ａ近
傍は、粒子検出領域３５となり、純水等の検出すべき微
粒子２３を含む試料液２２が通過する。レーザ光束によ
って微粒子２３から散乱された散乱光２４は、受光レン
ズ２５を経て光電検出器２７上に結像され、後述するよ
うに粒子認識が行なわれる。受光レンズ２５と光電検出
器２７間にスリット２６ａを備えたマスク２６が配置さ
れ、測定領域を制限するようにしている。

本発明では粒子検出領域を形成するため、レーザ光束に
楕円レーザ光束が用いられる。この楕円レーザ光束を発
生させる装置が第２図に図示されており、レーザ光源３
１からのレーザ光がビームエキスパンダー３２を経て拡
張され、楕円光束を発生させる円筒レンズ３３、集光レ
ンズ３４を経て集光点２１ａに集光される。この集光点
２１ａの近傍は粒子検出領域３５となっており、レーザ
光束は検出領域の前後ｂｌ、ｂ５では横に偏平になって
いるが、検出領域ｂ２．ｂ３゜ｂ４では縦に偏平な光束
となっている。

このような楕円レーザ光束を用いて粒子検出領域を設定
する状態が第３図、第４図に図示されている。

通常レーザ光束はガウス型の光強度分布２１′を有して
おり、本発明で用いる楕円光束２１においても同様であ
る。すなわち光束の強度は中心から外れるに従って減衰
する。例えば図中の大円を光強度が中心強度の１／ｅ　
２になる位置とすると、小円は中心強度の局になる位置
となるような強度変化をする。いま、この大円の径を光
束径とし、小円の径を半値全幅と呼ぶ。

このような光束では、粒子の検出領域３５を制限しなけ
れば、光束の強度が弱い裾野を通過する粒子をも検出す
る可能性が出てきて、粒子の粒径分解能が悪くなる。

そこで、Ａ方向から見た半値全幅Ｅに光束の視野を限定
するために、第３図に示すような光学配置を取っている
。また粒子検出領域３５を粒子を通過させる方向は、通
過方向に垂直な面内の断面積が大きくなるように、すな
わち第３図、第４図でＡ方向に設定する。

第３図において、粒子検出領域３５を通過する粒子から
散乱された光は、受光レンズ２５によりスリット位置２
６ａに結像される。スリット２６ａを通過して光は光電
検出器２７で光電変換されて電気信号となる。このよう
な配置によって、光電検出器に達する散乱光は、斜線部
の置型内にある粒子からの散乱光に限定できる。このと
き、粒子検出領域３５の視野幅Ｅと深度Ｆは、第４図の
ように深度方向が長いのが普通であるが、第３図に示す
楕円光束の配置と取れば、深度方向における光束強度の
変化が急峻であるために、実質感度を有する深度範囲は
小さく設定できる。

この検出領域３５の形状および大きさは、受光レンズ２
５のＦ値、焦点距離、倍率、スリット２６ａの幅等によ
って決められる。本発明では粒子の通過方向Ａを深度Ｆ
方向に一致させているので、粒子の受けるレーザ光強度
は半値全幅の範囲Ｅに限定することができ、さらには精
度の高い検出が可能になる。

次に前記光学配置で設定した粒子検出領域を通過する粒
子の流れを安定的に生成する測定セルの構造を第５図、
第６図に示す。

第５図は測定セル内に層流を形成し、粒子検出領域を通
過する粒子の速度を一定とする装置の例で、同図におい
て四角柱の測定セル１０′には計測すべき微粒子２３を
含んだ純水等の試料液２２を流入させる流入管１・２、
並びに試料液２２を排出させる流出管１３が設けられる
。

このような構成で、流入管１２から流入した試料液２２
は測定領域を層流となって通過し、流出管１３を経て排
出される。楕円レーザ光束２１の集光点２１ａに粒子検
出領域３５が形成され、微粒子２３はレーザ光束の光軸
に垂直に検出領域を通過する。粒子からの散乱光２４は
、受光レンズ２５でマスク面２６上に結像され、スリッ
ト２６ａにより制限された散乱光が光電検出器２フ上に
達し測定される。

この実施例では、試料液体は１度だけ検出領域を通過し
て排出される。この一過性を改善するために、測定セル
内に漸次試料液を取り込んで混合し、さらに流入液体の
完成または攪拌子の作用により測定セル内に安定した旋
回流を形成する測定セルの例が、第６図（Ａ）、（Ｂ）
に図示されている。

第６図（Ａ）、（Ｂ）において符号１０で示すものは測
定セルであり、円筒部１０ａを有し、この周囲にレーザ
光束の入射窓１６、出射窓１７、散乱光の受光窓１８並
びに壁面反射防止窓１９が配置される。測定セル１０に
は計測すべき微粒子２３を含んだ純水等の試料液２２を
流入させる流入管１２、並びに試料液２２を測定セル１
０内から排出させる流出管１３が設けられる。

楕円レーザ光束２１は入射窓１６を経て集光点２１ａに
集光され、出射窓１７を経て出射される。第３図に図示
したように、レーザ光軸に垂直に粒子が通過するように
Ａで示す一様な流れが形成される。この一様な流れは円
筒部２０ａの形状により形成されるが、適当な攪拌手段
を用い旋回流を形成することによっても形成される。

このような構成で、流入管１２から流入した試料液２２
は測定セル１０の円筒部１０ａに沿って流れ、その一部
は流出管１３から流出する。この例では、楕円レーザ光
束２１は円筒部１０ａの中心と円筒壁面の中間領域２１
ａに集光する。粒子は円筒内の試料液の流れに乗りてレ
ーザ光束の光軸に垂直に粒子検出領域を通過する。粒子
からの散乱光２４は受光レンズ２５でマスク面２６上に
結像され、スリット２６ａにより制限された散乱光が光
電検出器２７に達して測定される。

以上の装置を用いて超純水中の微粒子測定を行なうこと
を考える。

超純水中に存在する微粒子はサブミクロンの微粒子で、
その粒子数密度も稀薄である。このようにまばらに存在
する微粒子を上記光散乱法により測定することは、個々
に粒子を検出できるという意味では測定に適した対象で
あるが、サブミクロンの粒子を個々に計測することは、
その散乱強度が微弱であるために容易ではない。そこで
、微弱な散乱光を受光し、電気信号に変換する光電検出
器としては、光子計数用光電子増倍管が適している。

上記光電子増倍管で一定強度の微弱な散乱光を受光する
と、出力される光電パルス列の検出頻度はポアソン分布
となることが知られている。すなわち、ある時間間隔ご
とに光電パルスの数を計数すると、この計数値と頻度の
関係がポアソン分布となることを示している。従って超
純水中の微粒子を計測する場合のように、粒子検出領域
内に存在する純水からの一定強度の散乱光、すなわち背
景光の中を通過する微小粒子からの微弱な散乱光を捕え
る分布に則フて変動する光電パルス列に微粒子の情報が
含まれることになり、粒子の通過に伴なう散乱強度の増
減変化を背景光の揺らぎ変化から分離することが必要に
なる。

上述した測定条件を満足する装置を用いて、超純水中の
微粒子の認識システムを構築する。

第７図は純水に０．０９１　ミクロンの標準粒子を浮遊
させて前記測定装置で測定した例である。同図（Ａ）は
得られた光電変換器２７からのパルス列そのもので、前
述した背景光のゆらぎが強く現われ、粒子に関わる信号
は埋もれた形となっている。しかし、この光電パルスの
時系列データを移動平均ＩＡ理すると、同図（Ｂ）のよ
うに背景光のゆらき゛変動が抑えられ、粒子の信号が抽
出できている。

従って、粒子認識システムで捕えた散乱強度に対応する
光電パルスの時系列データに対する認識過程は、以下の
手順による。

（１）時系列データのサンプリング （２）移動平均処理 （３）平滑化された時系列データの解析この粒子認識を
実施する認識装置の例が第８図に図示されている。同図
において光電変換器２７から得られる粒子通過にともな
うレーザ散乱光に対して得られるデータがサンプリング
ユニット４１を介してサンプリングされ、時系列データ
書込ユニット４２を介して時系列用メモリ４３に書き込
まれる。このメモリは少なくとも２つ（４３，４３’）
設けられており、ＣＰＵユニット４０の制御ものとに、
サンプリングユニット４２から送られてくる時系列デー
タは、２つのメモリのうち一方のメモリ４３に書ぎ込ま
れる。メモリ４３が一杯になるとＣＰＵユニット４０が
メモリを切り換え、メモリ４３′に書ぎ込み処理が行な
われる。この段階でＣＰＵユニット４０はメモリ４３に
格納されたデータに対し、後述するようなデータ処理を
行なう。

ＣＰＵユニット４０には、プログラム格納用のメモリ（
ＲＯＭ）並びにワークエリア用のメモリ（ＲＡＭ）４４
が接続される。またＣＰＵユニット４０には、後述する
ような移動平均処理されたデータの値が所定値（Ｌ２）
より大きいか否かを比較するコンパレータ４０ａ、この
所定値以上になる散乱光強度が発生する時間幅と、粒子
が粒子検出領域を通過する時間を比較するコンパレータ
４０ｂ等の機能が含まれている。

ＣＰＵユニット４０には、パラレルインターフェース４
５が接続されており、さらにプリンタインターフェース
４６並びにＬＥＤ　（発光ダイオード）ドライバ４６を
介してプリンタ４８並びに７セグメントのＬＥＤ表示器
４９が接続され、測定結果を表示器４９並びにプリンタ
４８を介して出力できるように構成されている。

時系列データの移動平均処理は、第９図に示す方法で行
なう。いま１つのメモリ４３はサンプリングしたデータ
の総数をＭ個とし、各データの値をＣ３〜ＣＭとし、移
動平均数をに個とする。移動平均処理後の時系列データ
のｎ番目のデータは、 として算出する。このデータは処理前のデータと同じメ
モリ上の位置に格納される。すなわち、ｎ番目のデータ
４３ａは移動平均を算出した後、同じｎ番目のメモリに
書き込まれる。この処理によってメモリ容量の節約を行
なうことかできる。

上記処理を行なったＭ−に＋　１個のデータに対して、
超純水中の微粒子の通過に対応した計数値の増減変化を
抽出する。第１０図を使ってその手順を説明する。図中
横軸は時間軸、すなわちメモリ上では各データの番号に
相当する。縦軸は各サンプリング時間Δを毎の光電パル
スの計数値を移動平均処理した値（第７図（Ｂ）に対応
）を示している。Ｌｌで示した計数値のレベルは、背景
光の平均レベルでこのレベルを越えるレベルに粒子認識
を行なうしぎい値レベルＬ２を設定する。

この場合、しきい値レベルＬ２は背景光のゆらぎがポア
ッソン分布にあることから最適な粒子認識を行なうため
に Ｌ２＝Ｌ１＋２Ｊ〒 によって定める。

詳細には背景光のゆらぎを平滑する操作として移動平均
処理を上述した（１）の式に従って行なった後の背景デ
ータで７に対して Ｌ２＝で７＋２７テラ に従って定める。

また背景光の平均レベルＬ１は次のように決定する。

粒子が測定領域を通過する時には計数値には純水等から
の背景光の他に粒子の散乱光に応じた計数値が含まれる
ことになる。このように時折混入してくる粒子の影響を
除外して背景光量を抽出することが最適な平均レベルＬ
１を求めることになる。

このために、粒子が測定領域を通過する頻度を考慮して
、粒子の混入が確率的に排除できる時間間隔の間の計数
値に対して平均レベルＬ１をいくつか求め、その複数の
Ｌｌの中から最適の値をもつ□すなわち粒子の影響を含
まない□平均レベルＬ１を抽出する。

この方法によって、最適な平均レベルを求めることがで
きる。

時系列データを検索しながら上述したように求められた
しきい値Ｌ２と比較し、しきい値を越えるデータに出会
ったところから粒子認識を開始する。しぎい値を越える
データが連続して現われ続けると、その計数値を比較し
ながら最大計数値Ｌ３を決定している。最大計数値に達
すると、各計数値は減少を始め、前記のしきい値Ｌ２に
達する。計数値がしきい値より小さくなった段階で、し
きい値以上の計数値をもつデータの数を計算する。すな
わち、同図ではｍ番目からｎ番目までのデータがしきい
値を越えているので、粒子認識の対象となる計数値の増
減幅りは（ｎ−ｍ）個となる。時間幅では（ｎ−ｍ）Δ
ｔである。

上記時間幅を微粒子が前記粒子検出領域を構成する楕円
光束の深度方向の径を通過する時間幅ｔｐと比較するこ
とによって認識対象となっている計数値の増減変化を、
粒子の通過にともなう散乱強度の計数値変化と認識する
ことができる。この認識を正確に行なうためには、粒子
検出領域を粒子が通過する時間が通過位置や粒子径に拘
わらず一定していることが望ましい。通過位置に関して
は、粒子検出領域の設定に関して述べたように、散乱光
の受光側に設けたマスク２６によって光束の幅を半値全
幅に制限し、さらに通過方向に強度変化を急峻にするよ
うに楕円光束を用いているために大ぎな変化は生じない
が、微粒子の粒径が例えば０．０７から０．２μｍまで
変化した場合などでは、粒径の違いに基づく計数値の変
化幅の変化は大きい。

このため判定条件は以下のように設定する。

０．５　＜　　（ｎ−ｍ）Δｔ／ｌｐ＜２このとき、サ
ンプリング時間は粒子が粒子検出領域を通過する時間幅
のｌ／ｌＯ程度に設定することが望ましい。

以上説明した時系列データの心動平均処理及び粒子認識
のアルゴリズムを第１１図、第１２図に示す。

第１１図においてステップ８１〜Ｓ６において、Ｍ−に
＋１個のデータ処理が終るまでサンプリングを行なう。

ステップＳ３においてメモリ４３からｎ番目からに個の
データを転送し、ステップＳ４で平均操作を行ない、そ
の結果をステップＳ４においてメモリ４３のｎ番目に戻
す。

第１２図において、ステップＴ１において初期値を設定
し、ステップＴ２〜Ｔ４において、ｎ番目のデータをメ
モリ４３から順次読み込み、コンパレータ４０ａにおい
てしきい値Ｌ２と比較し、Ｌ２より大きいデータをステ
ップＴ５〜Ｔ７でコンパレータ４０ｂのカウンタで計数
する。最大計数値Ｌ３より大きくなったときは、最大計
数値メモリにその値Ｌ３を代入する（ステップＴ８゜Ｔ
９）　　。

続いて、ステップＴＩＯでデータ値りがＬ２より小さく
なったとき、ステップＴｉｔで増減幅Ｔｌｌを求め、そ
れがステップＴ１２で所定幅に入ったときには粒子と認
識し、粒子を計数する（ステップＴＩ３〜Ｔ１５）。続
いてステップ７１６でｎがＭ−に＋１より大ぎくなった
と籾、ステップＴ１７でＰ個の粒子の最大計数値を粒子
径に換算し、サンプリングした一方の時系列データの中
のＰ個の粒子径を求める。

上記の判定を行なう場合、背景光の散乱強度に対応する
計数値が安定していることが必須となるが、本発明で用
いている光子計数用の光電子増倍管を用いた光電変換回
路及び計数回路では、光電パルスのディジタル計数を行
なっているために、アナログアンプに基づくドリフトが
起こらず、アンプのドリフト調整といった較正手順を必
要としない。

［発明の効果］ 以上説明したように本発明によれば、レーザ散乱光に対
応して得られる電気信号の時系列データの値が所定値以
上になる散乱光強度変化が発生する時間幅を求め、その
時間幅が一定範囲に入ったとき、それが粒子通過にとも
なう強度変化と認識するようにしているので、微粒子の
測定精度を高めることができる。特に粒子認識を個々に
行ない、粒子として認識された計数値データに対しての
み、その最大計数値な粒径に換算して粒径と粒子数の分
布を算出していくために、粒径分解能の高い計測を行な
うことができる。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明測定方法の原理的な構成を示す構成図、
第２図は楕円レーザ光束形成装置の構成を示す構成図、
第３図は粒子検出領域の設定例を示す説明図、第４図は
粒子検出領域の拡大図、第５図は本発明方法が用いられ
る測定セルの一実施例を示す斜視図、第６図（Ａ）、（
Ｂ）は他の測定セルの実施例を示す斜視図及びその要部
断面図、第７図（Ａ）は光電変換器から得られるサンプ
リングパルスを示す波形図、第７図（Ｂ）は移動平均処
理後のパルス波形図、第８図は粒子認識装置の概略を示
すブロック図、第９図は時系列データの移動平均処理を
示す説明図、第１０図は粒子認識方法を示す説明図、第
１１図は時系列データの移動平均処理を示す流れ図、第
１２図は粒子認識アルゴリズムを示す流れ図である。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １）流体液中の粒子検出領域にレーザ光を照射し、液中
   粒子からのレーザ散乱光に対応して得られる電気信号の
   時系列データを処理して粒子特性を測定する粒子測定方
   法において、 前記時系列データの値が所定値以上になる散乱光強度変
   化が発生する時間幅を求め、 前記時間幅が一定範囲に入ったとき、前記散乱光強度変
   化を粒子通過にともなう強度変化と認識し、粒子測定を
   行なうことを特徴とする粒子測定方法。 ２）前記時系列データを移動平均処理した後、所定値以
   上になる散乱光強度変化が発生する時間幅を求めるよう
   にした特許請求の範囲第１項に記載の粒子測定方法。 ３）前記所定値は背景光をほぼ除去できる値である特許
   請求の範囲第１項または第２項に記載の粒子測定方法。 ４）前記背景光の平均レベルをＬ１とした時所定値Ｌ２
   を Ｌ２＝Ｌ１＋２√（Ｌ１） によって求めるようにした特許請求の範囲第３項に記載
   の粒子測定方法。 ５）前記背景光に対し移動平均処理を行なった後の背景
   光データを■とした時所定値Ｌ２をＬ２＝■＋２√■ によって求めるようにした特許請求の範囲第３項に記載
   の粒子測定方法。 ６）粒子の混入が確率的に排除できる時間間隔の間の計
   数値に対して複数の背景光平均レベルを求めその最低値
   を背景光の平均レベルＬ１とするようにした特許請求の
   範囲第４項または第５項に記載の粒子測定方法。 ７）前記時間幅が一定範囲に入ったか否かの判断は、前
   記時間幅を粒子検出領域の粒子通過時間と比較すること
   により行なうようにした特許請求の範囲第１項から第６
   項までのいずれか１項に記載の粒子測定方法。 ８）前記レーザ光束に楕円光束を用いるようにした特許
   請求の範囲第１項から第７項までのいずれか１項に記載
   の粒子測定方法。 ９）粒子検出領域を通過する粒子からの散乱光を粒子の
   通過方向から受光するようにした特許請求の範囲第１項
   から第８項までのいずれか１項に記載の粒子測定方法。 １０）粒子検出領域を通過する粒子の流れを層流にした
   特許請求の範囲第１項から第９項までのいずれか１項に
   記載の粒子測定方法。 １１）流体液中の粒子検出領域にレーザ光を照射し、液
   中粒子からのレーザ散乱光に対応して得られる電気信号
   の時系列データを処理して粒子特性を測定する粒子測定
   装置において、 レーザ散乱光を受光し、時系列データを発生させる光電
   変換器と、 光電変換器からの時系列データを格納するメモリと、 前記メモリに格納された各データ値を所定の値と比較す
   る手段とを設け、 前記時系列データの値が所定値以上になる散乱光強度変
   化が発生する時間幅が一定範囲に入ったとき、前記散乱
   光強度変化を粒子通過にともなう強度変化と認識し、粒
   子測定を行なうことを特徴とする粒子測定装置。