JPH0777133B2 - 溶融炭酸塩型燃料電池 - Google Patents
溶融炭酸塩型燃料電池Info
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- JPH0777133B2 JPH0777133B2 JP60269638A JP26963885A JPH0777133B2 JP H0777133 B2 JPH0777133 B2 JP H0777133B2 JP 60269638 A JP60269638 A JP 60269638A JP 26963885 A JP26963885 A JP 26963885A JP H0777133 B2 JPH0777133 B2 JP H0777133B2
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- glass
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- H01M8/2465—Details of groupings of fuel cells
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- H01—ELECTRIC ELEMENTS
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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Description
【発明の詳細な説明】 〔発明の技術分野〕 本発明は、経時的な性能劣化を抑制した溶融炭酸塩型燃
料電池に関する。
料電池に関する。
近年、開発が進められている溶融炭酸塩型燃料電池は、
アルカリ炭酸塩からなる電解質を高温下で溶融状態に
し、電極反応を起こさせるもので、リン酸型、固体電解
質型等の他の燃料電池に比べ、電極反応が起こり易く、
発電熱効率が高いという利点を有する。
アルカリ炭酸塩からなる電解質を高温下で溶融状態に
し、電極反応を起こさせるもので、リン酸型、固体電解
質型等の他の燃料電池に比べ、電極反応が起こり易く、
発電熱効率が高いという利点を有する。
このような溶融炭酸塩型燃料電池で高出力の発電プラン
トを構成するには、単位電池の出力が微弱であることか
ら複数の単位電池を直列に積層して燃料電池本体を構成
し、各単位電池の加算出力を得る必要がある。このた
め、通常、この種の燃料電池は次のように構成される。
トを構成するには、単位電池の出力が微弱であることか
ら複数の単位電池を直列に積層して燃料電池本体を構成
し、各単位電池の加算出力を得る必要がある。このた
め、通常、この種の燃料電池は次のように構成される。
すなわち、各単位電池は一対の多孔質電極板と、これら
の間に介在させた炭酸塩からなる電解質層とで構成され
る。これらの単位電池は、単位電池間の電気的な接続機
能と各電極板への反応ガスの通路を提供する機能とを兼
ね備えたセパレータを介して積層される。
の間に介在させた炭酸塩からなる電解質層とで構成され
る。これらの単位電池は、単位電池間の電気的な接続機
能と各電極板への反応ガスの通路を提供する機能とを兼
ね備えたセパレータを介して積層される。
このように構成された燃料電池の本体の４つの側面に
は、反応ガスの分配・回収機能を有するマニホールドが
当てがわれる。そして、これらマニホールドのうちの一
つに酸化剤ガスを供給するとともに、隣接するマニホー
ルドに燃料ガスを供給し、燃料電池本体内部にで両ガス
を直交する方向に通流させて電極反応に寄与させ直流出
力を得た後、それぞれの対向するマニホールドからガス
を排出する構成をとる。
は、反応ガスの分配・回収機能を有するマニホールドが
当てがわれる。そして、これらマニホールドのうちの一
つに酸化剤ガスを供給するとともに、隣接するマニホー
ルドに燃料ガスを供給し、燃料電池本体内部にで両ガス
を直交する方向に通流させて電極反応に寄与させ直流出
力を得た後、それぞれの対向するマニホールドからガス
を排出する構成をとる。
各単位電池の周縁部には、両反応ガスが燃料電池本体の
内部の意図しない側へ漏洩、混入するのを防止するため
のウェットシール部が形成される。従来、このウェット
シール部は、電解質層からしみ出た溶融炭酸塩によって
形成されるが、周知のように作動温度600℃〜700℃で溶
融状態にある炭酸塩は腐蝕性を有するため、上記のよう
な溶融炭酸塩との接触部分は、燃料電池の長期の使用に
よって腐蝕し、腐蝕減量によって気密性の低下をもたら
すという問題がある。気密性が低下すると燃料ガスと酸
化剤ガスとの混合が生じ、電池性能が低下する。
内部の意図しない側へ漏洩、混入するのを防止するため
のウェットシール部が形成される。従来、このウェット
シール部は、電解質層からしみ出た溶融炭酸塩によって
形成されるが、周知のように作動温度600℃〜700℃で溶
融状態にある炭酸塩は腐蝕性を有するため、上記のよう
な溶融炭酸塩との接触部分は、燃料電池の長期の使用に
よって腐蝕し、腐蝕減量によって気密性の低下をもたら
すという問題がある。気密性が低下すると燃料ガスと酸
化剤ガスとの混合が生じ、電池性能が低下する。
このような問題はまた、マニホールドと燃料電池本体側
面との間においても生じる。つまり、両者の間には反応
ガスの漏洩を防止するためのシールを形成する必要があ
るが、従来は、このシール体としてジルコニアフェルト
に溶融炭酸塩を含浸させたものの使用が考えられてい
た。したがって、マニホールドの燃料電池本体に対向す
るフランジ部や、セパレータの側面四隅部分は、常にウ
ェットシールとなる溶融炭酸塩と接触した状態となるの
で、前述した腐蝕が問題となるのである。
面との間においても生じる。つまり、両者の間には反応
ガスの漏洩を防止するためのシールを形成する必要があ
るが、従来は、このシール体としてジルコニアフェルト
に溶融炭酸塩を含浸させたものの使用が考えられてい
た。したがって、マニホールドの燃料電池本体に対向す
るフランジ部や、セパレータの側面四隅部分は、常にウ
ェットシールとなる溶融炭酸塩と接触した状態となるの
で、前述した腐蝕が問題となるのである。
また、これに伴って生じた電子伝導性を有する腐蝕生成
物が、単位電池間あるいは単位電池とマニホールド間の
短絡を引起こしたり、イオン伝導性を有する溶融炭酸塩
を通じて単位電池間に漏洩電流が流れることによって電
解質が単位電池間にまたがって移動してしまうという問
題もあった。
物が、単位電池間あるいは単位電池とマニホールド間の
短絡を引起こしたり、イオン伝導性を有する溶融炭酸塩
を通じて単位電池間に漏洩電流が流れることによって電
解質が単位電池間にまたがって移動してしまうという問
題もあった。
本発明は、このような問題に基づきなされたれもので、
シール部の腐蝕を防止して長期に亙りシール性能および
電池性能が低下することのない溶融炭酸塩型燃料電池を
提供することを目的とする。
シール部の腐蝕を防止して長期に亙りシール性能および
電池性能が低下することのない溶融炭酸塩型燃料電池を
提供することを目的とする。
本発明は、炭酸塩電解質層の両面に多孔質電極を配置し
てなる単位電池をセパレータを介して複数積層して構成
された燃料電池本体と、この燃料電池本体の各側面に当
てがわれ前記各単位電池のガス流路に反応ガスを通流さ
せるマニホールドとを備えた溶融炭酸塩型燃料電池にお
いて、溶融状態の炭酸塩と接する部分でかつ前記反応ガ
スのシールをすべき部分に、ホウ酸系ガラスと水ガラス
とを主成分とする可撓性のシール材を介在させたことを
特徴としている。
てなる単位電池をセパレータを介して複数積層して構成
された燃料電池本体と、この燃料電池本体の各側面に当
てがわれ前記各単位電池のガス流路に反応ガスを通流さ
せるマニホールドとを備えた溶融炭酸塩型燃料電池にお
いて、溶融状態の炭酸塩と接する部分でかつ前記反応ガ
スのシールをすべき部分に、ホウ酸系ガラスと水ガラス
とを主成分とする可撓性のシール材を介在させたことを
特徴としている。
ホウ酸系ガラスは、燃料電池の動作温度よりも低い温度
で溶融状態になり、しかも溶融炭酸塩を良く弾き、溶融
炭酸塩とは混じらないという性質を有している。また、
水ガラスは室温状態で粘性を有している。したがって、
燃料電池のシール部は、室温状態では水ガラスによりシ
ールされ、電池の作動温度では溶融状態のホウ酸系ガラ
スによってウェットシールされる。この結果、シール材
の存在によって溶融炭酸塩がセパレータのエッジシール
部やマニホールドのフランジ部などに直接接触するのを
防止でき、シール部の腐蝕を防止することができる。
で溶融状態になり、しかも溶融炭酸塩を良く弾き、溶融
炭酸塩とは混じらないという性質を有している。また、
水ガラスは室温状態で粘性を有している。したがって、
燃料電池のシール部は、室温状態では水ガラスによりシ
ールされ、電池の作動温度では溶融状態のホウ酸系ガラ
スによってウェットシールされる。この結果、シール材
の存在によって溶融炭酸塩がセパレータのエッジシール
部やマニホールドのフランジ部などに直接接触するのを
防止でき、シール部の腐蝕を防止することができる。
また、シール材の存在によって溶融炭酸塩がしみ出すの
を防止できるので、従来のように腐蝕生成物を通じて単
位電池間で漏洩電流が流れたり、電解質がセパレータの
エッジ部に移動したりすることがないので、電池性能の
低下も防止できる。
を防止できるので、従来のように腐蝕生成物を通じて単
位電池間で漏洩電流が流れたり、電解質がセパレータの
エッジ部に移動したりすることがないので、電池性能の
低下も防止できる。
以下、図面を参照しながら、本発明の一実施例について
説明する。
説明する。
第１図において、燃料電池本体１は、エンドプレート2
a,2bの間に、複数の単位電池３をセパレータ４を介して
積層して構成されている。単位電池３は、一対の多孔質
電極板5a,5bの間に電解質板６を介装してなるものであ
る。電解質板６は、例えば、Li2CO3/K2CO3＝62/38（モ
ル比）の混合炭酸塩粉末と、γ−リチウムアルミネート
の保持材との混合物をホットプレスして形成される。セ
パレータ４には、その両面に互いに直交する方向に延び
る複数のガス通流溝4a,4bが形成されている。
a,2bの間に、複数の単位電池３をセパレータ４を介して
積層して構成されている。単位電池３は、一対の多孔質
電極板5a,5bの間に電解質板６を介装してなるものであ
る。電解質板６は、例えば、Li2CO3/K2CO3＝62/38（モ
ル比）の混合炭酸塩粉末と、γ−リチウムアルミネート
の保持材との混合物をホットプレスして形成される。セ
パレータ４には、その両面に互いに直交する方向に延び
る複数のガス通流溝4a,4bが形成されている。
このように構成された燃料電池本体１の各側面には、そ
れぞれ角形環状のシール体7a,7b,7c,7dを介してマニホ
ールド8a,8b,8c,8dが重合され、これらマニホールド8a
〜8dが図示しない手段によって締付け固定されている。
シール体7a〜7dは、アルミナファイバーで形成されたフ
ェルトに水ガラス（ケイ酸ナトリウム）とホウ酸ガラス
粉末との混練物からなるシール材を含浸して形成され
る。なお、このシール体7a〜7dは、例えばフェルトをマ
ニホールド8a〜8dのフランジ部に予め貼り合わせてお
き、その後、上記のシール材を含浸して形成する。
れぞれ角形環状のシール体7a,7b,7c,7dを介してマニホ
ールド8a,8b,8c,8dが重合され、これらマニホールド8a
〜8dが図示しない手段によって締付け固定されている。
シール体7a〜7dは、アルミナファイバーで形成されたフ
ェルトに水ガラス（ケイ酸ナトリウム）とホウ酸ガラス
粉末との混練物からなるシール材を含浸して形成され
る。なお、このシール体7a〜7dは、例えばフェルトをマ
ニホールド8a〜8dのフランジ部に予め貼り合わせてお
き、その後、上記のシール材を含浸して形成する。
このように構成された燃料電池を650℃に昇温させ、マ
ニホールド8a側からマニホールド8c側へ酸化剤ガスＰを
通流させるとともに、マニホールド8b側からマニホール
ド8d側へ燃料ガスＱを通流させ、200時間運転した。そ
の後、各マニホールド8a〜8dを分解し、そのフランジ部
とセパレータ４の四隅とを調べたところ、腐蝕は確認さ
れなかった。
ニホールド8a側からマニホールド8c側へ酸化剤ガスＰを
通流させるとともに、マニホールド8b側からマニホール
ド8d側へ燃料ガスＱを通流させ、200時間運転した。そ
の後、各マニホールド8a〜8dを分解し、そのフランジ部
とセパレータ４の四隅とを調べたところ、腐蝕は確認さ
れなかった。
また、この燃料電池は200時間運転の後も電池性能の劣
化は殆どなかった。また、燃料電池本体１の各積層位置
における開路電圧を測定したところ、積層位置における
開路電圧の変化は少なく、シール中の炭酸塩を経由する
イオン伝導性の漏洩電流は発生しなかった。
化は殆どなかった。また、燃料電池本体１の各積層位置
における開路電圧を測定したところ、積層位置における
開路電圧の変化は少なく、シール中の炭酸塩を経由する
イオン伝導性の漏洩電流は発生しなかった。
なお、比較のため、従来例と同様にジルコニアフェルト
に溶融炭酸塩を含浸したシール構造の燃料電池を構成
し、同様の実験を行なったところ、マニホールドやセパ
レータ側端部に腐蝕や短絡が生じていた。また、積層位
置における開路電圧は、高電位側程低下しており、単位
電池当り50mV程度の劣化を生じていた。
に溶融炭酸塩を含浸したシール構造の燃料電池を構成
し、同様の実験を行なったところ、マニホールドやセパ
レータ側端部に腐蝕や短絡が生じていた。また、積層位
置における開路電圧は、高電位側程低下しており、単位
電池当り50mV程度の劣化を生じていた。
また、この燃料電池においては、シール体7a〜7dが常温
でも粘性を有するため、第２図中Ａに示すように、常温
の状態から良好なガスシール機能を発揮することが確認
された。これに対し、従来例（同図中Ｂ）では、炭酸塩
が溶融状態となる約500℃以上にならないと、シール性
能が発揮されなかった。
でも粘性を有するため、第２図中Ａに示すように、常温
の状態から良好なガスシール機能を発揮することが確認
された。これに対し、従来例（同図中Ｂ）では、炭酸塩
が溶融状態となる約500℃以上にならないと、シール性
能が発揮されなかった。
なお、本発明は、上述した実施例に限定されるものでは
ない。上記実施例では、燃料電池本体１の側面とマニホ
ールド8a〜8dのフランジ部との間のシールに本発明を適
用したが、例えば、第３図に示すように、セパレータ1
1,12の周縁部のウエットシールに適用することもでき
る。
ない。上記実施例では、燃料電池本体１の側面とマニホ
ールド8a〜8dのフランジ部との間のシールに本発明を適
用したが、例えば、第３図に示すように、セパレータ1
1,12の周縁部のウエットシールに適用することもでき
る。
すなわち、同図（ａ）に示す例は、セパレータ11のエッ
ジシール部に二重の溝13a,13bを形成し、これら溝13a,1
3bに水ガラスとホウ酸系ガラス粉末との混練物からなる
シール材14を詰めた例である。また、同図（ｂ）に示す
ものは、二重の突起15a,15bの間に上記と同様のシール
材16を詰めた例である。これらの構成によれば、電解質
板６とマニホールド11,12との間は常温時には水ガラス
の粘性で、また作動時には溶融状態でのホウ酸系ガラス
および水ガラスによってウエットシールが形成されるの
で、セパレータ４のエッジ部の腐蝕を有効に防止でき
る。この場合、セパレータ４のエッジシール部にFe-Cr-
Al合金を用いたり、アルミナイズ処理を施したりしてお
くと、さらに耐食性能が向上する。
ジシール部に二重の溝13a,13bを形成し、これら溝13a,1
3bに水ガラスとホウ酸系ガラス粉末との混練物からなる
シール材14を詰めた例である。また、同図（ｂ）に示す
ものは、二重の突起15a,15bの間に上記と同様のシール
材16を詰めた例である。これらの構成によれば、電解質
板６とマニホールド11,12との間は常温時には水ガラス
の粘性で、また作動時には溶融状態でのホウ酸系ガラス
および水ガラスによってウエットシールが形成されるの
で、セパレータ４のエッジ部の腐蝕を有効に防止でき
る。この場合、セパレータ４のエッジシール部にFe-Cr-
Al合金を用いたり、アルミナイズ処理を施したりしてお
くと、さらに耐食性能が向上する。
この実施例によれば、常温でもシール材が粘性を有して
いるので、前述した効果に加え、電解質層とセパレータ
との間の熱膨張差を吸収して電解質層の周縁部の割れを
防止できるという効果も奏する。
いるので、前述した効果に加え、電解質層とセパレータ
との間の熱膨張差を吸収して電解質層の周縁部の割れを
防止できるという効果も奏する。
以上２つの実施例を挙げて本発明を説明したが、本発明
は、勿論これらのものに限定されるものではない。例え
ば、前述したマニホールド8a〜8dのフランジ部シールの
フェルトとして、ジルコニアファイバーを用いても良
い。また、このフェルトとして、リチウム化したアルミ
ナまたはジルコニアファイバーのフェルトやグラスファ
イバーのマットなどを用いれば、ガラス成分の均一分散
性が更に向上する。
は、勿論これらのものに限定されるものではない。例え
ば、前述したマニホールド8a〜8dのフランジ部シールの
フェルトとして、ジルコニアファイバーを用いても良
い。また、このフェルトとして、リチウム化したアルミ
ナまたはジルコニアファイバーのフェルトやグラスファ
イバーのマットなどを用いれば、ガラス成分の均一分散
性が更に向上する。
また、シール材として、ホウ酸系ガラスに少量のケイ素
ガラス、酸化亜鉛、酸化鉛を加えたものを用いても良
い。さらには、これらの保持材としてAl2O3,ZrO2,LiZrO
2,Si3N4,SiC,LiAlO2の繊維や粉末を混入させても良い。
ガラス、酸化亜鉛、酸化鉛を加えたものを用いても良
い。さらには、これらの保持材としてAl2O3,ZrO2,LiZrO
2,Si3N4,SiC,LiAlO2の繊維や粉末を混入させても良い。
また、本発明では、特に水ガラスの概念に低融点ガラス
をも含むものとする。また、水ガラスに少量の炭酸塩、
例えばリチウム炭酸塩を含ませても良い。
をも含むものとする。また、水ガラスに少量の炭酸塩、
例えばリチウム炭酸塩を含ませても良い。
第１図は本発明の一実施例に係る溶融炭酸塩型燃料電池
の主要部の構成を示す分解斜視図、第２図は同実施例と
従来例のシール性能を比較して示す特性図、第３図は本
発明の他の実施例に係る溶融炭酸塩型燃料電池のセパレ
ータのエッジシール部を示す断面図である。１ ……燃料電池本体、2a,2b……エンドプレート、３…
…単位電池、4,11,12……セパレータ、5a,5b……多孔質
電極、６……電解質板、7a〜7d……シール体、8a〜8d…
…マニホールド、14,16……シール材、Ｐ……酸化剤ガ
ス、Ｑ……燃料ガス。
の主要部の構成を示す分解斜視図、第２図は同実施例と
従来例のシール性能を比較して示す特性図、第３図は本
発明の他の実施例に係る溶融炭酸塩型燃料電池のセパレ
ータのエッジシール部を示す断面図である。１ ……燃料電池本体、2a,2b……エンドプレート、３…
…単位電池、4,11,12……セパレータ、5a,5b……多孔質
電極、６……電解質板、7a〜7d……シール体、8a〜8d…
…マニホールド、14,16……シール材、Ｐ……酸化剤ガ
ス、Ｑ……燃料ガス。
Claims (3)
- 【請求項１】炭酸塩電解質層の両面に多孔質電極を配置
してなる単位電池をセパレータを介して複数積層して構
成された燃料電池本体と、この燃料電池本体の各側面に
当てがわれて前記各単位電池のガス流路に反応ガスを通
流させるマニホールドとを備えた溶融炭酸塩型燃料電池
において、前記セパレータと前記炭酸塩電解質層とが接
触する部分および前記マニホールドと前記燃料電池本体
とが接触する部分の少なくとも一方の部分に、ホウ酸系
ガラスと水ガラスとを主成分とする可撓性のシール材を
介在させてなることを特徴とする溶融炭酸塩型燃料電
池。 - 【請求項２】前記シール材は、溶融状態の前記ホウ酸系
ガラスおよび水ガラスに対する濡れ性が良く、しかも前
記ホウ酸系ガラスおよび水ガラスに溶解しない保持体を
含むものであることを特徴とする特許請求の範囲第１項
記載の溶融炭酸塩型燃料電池。 - 【請求項３】前記保持体は、セラミック微粉からなるも
のであることを特徴とする特許請求の範囲第２項記載の
溶融炭酸塩型燃料電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60269638A JPH0777133B2 (ja) | 1985-11-30 | 1985-11-30 | 溶融炭酸塩型燃料電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60269638A JPH0777133B2 (ja) | 1985-11-30 | 1985-11-30 | 溶融炭酸塩型燃料電池 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS62131479A JPS62131479A (ja) | 1987-06-13 |
| JPH0777133B2 true JPH0777133B2 (ja) | 1995-08-16 |
Family
ID=17475133
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP60269638A Expired - Fee Related JPH0777133B2 (ja) | 1985-11-30 | 1985-11-30 | 溶融炭酸塩型燃料電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0777133B2 (ja) |
Families Citing this family (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH0789491B2 (ja) * | 1986-11-25 | 1995-09-27 | 株式会社東芝 | 溶融炭酸塩燃料電池 |
| JPH02267869A (ja) * | 1989-04-07 | 1990-11-01 | Fuji Electric Co Ltd | 固体電解質型燃料電池 |
| US5145753A (en) * | 1989-09-12 | 1992-09-08 | Mitsubishi Jukogyo Kabushiki Kaisha | Solid electrolyte fuel cell |
-
1985
- 1985-11-30 JP JP60269638A patent/JPH0777133B2/ja not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS62131479A (ja) | 1987-06-13 |
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