JPH0738156A - 熱発電材料およびその製造方法 - Google Patents
熱発電材料およびその製造方法Info
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- JPH0738156A JPH0738156A JP5200339A JP20033993A JPH0738156A JP H0738156 A JPH0738156 A JP H0738156A JP 5200339 A JP5200339 A JP 5200339A JP 20033993 A JP20033993 A JP 20033993A JP H0738156 A JPH0738156 A JP H0738156A
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 熱電変換効率が高く、密度が小さく、高温で
熱伝導率が増加しにくい熱発電材料およびその製造方法
を提供する。 【構成】 熱発電材料は、ＳｉとＳｉＣとで構成される
複合体である。複合体の密度は２ｇ／ｃｍ3と小さい。
熱発電材料には、ＳｉＣが４０重量％以下含まれるた
め、熱電変換効率が高い。複合体のＳｉの平均粒径は１
０μｍ以下である。複合体のＳｉＣの平均粒径は１μｍ
以下である。このため、８００℃以上の高温において、
Ｓｉが成長したとき、ＳｉＣがＳｉ中に残留する。この
とき、ＳｉＣはＳｉに歪を与える。この結果、Ｓｉ中に
は粒界が生成される。この粒界によって、熱の散乱効果
が増す。このため、この熱発電材料の熱伝導率は、加熱
前より増加しにくい。
熱伝導率が増加しにくい熱発電材料およびその製造方法
を提供する。 【構成】 熱発電材料は、ＳｉとＳｉＣとで構成される
複合体である。複合体の密度は２ｇ／ｃｍ3と小さい。
熱発電材料には、ＳｉＣが４０重量％以下含まれるた
め、熱電変換効率が高い。複合体のＳｉの平均粒径は１
０μｍ以下である。複合体のＳｉＣの平均粒径は１μｍ
以下である。このため、８００℃以上の高温において、
Ｓｉが成長したとき、ＳｉＣがＳｉ中に残留する。この
とき、ＳｉＣはＳｉに歪を与える。この結果、Ｓｉ中に
は粒界が生成される。この粒界によって、熱の散乱効果
が増す。このため、この熱発電材料の熱伝導率は、加熱
前より増加しにくい。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、例えば熱を電気に直接
変換する熱電変換素子に用いられる熱発電材料およびそ
の製造方法に関し、特に自動車の排熱回収に用いられて
好適なものである。
変換する熱電変換素子に用いられる熱発電材料およびそ
の製造方法に関し、特に自動車の排熱回収に用いられて
好適なものである。
【０００２】
【従来の技術】従来、８００℃以上の高温用熱発電材料
としては、ＦｅＳｉ2、Ｐｂ−Ｔｅ系のもの、Ｓｉ−Ｇ
ｅの化合物半導体が提案されている。これらの高温用熱
発電材料は、自動車の排熱回収用熱発電器の材料とし
て、期待されている。
としては、ＦｅＳｉ2、Ｐｂ−Ｔｅ系のもの、Ｓｉ−Ｇ
ｅの化合物半導体が提案されている。これらの高温用熱
発電材料は、自動車の排熱回収用熱発電器の材料とし
て、期待されている。
【０００３】一般に、自動車からは３０ｋＷ程度の熱が
排出している。そして、自動車の燃費を向上させるた
め、この排熱を回収し、５００Ｗの熱発電器が製造でき
れば、オルタネータの補助電源として有効である。な
お、オルタネータの発電量は１ｋＷ程度である。また、
３０ｋＷの排熱の３０％を回収して、５００Ｗの電力を
得るには、熱発電器の熱発電素子の変換効率は、５．５
％必要である。また、自動車の燃費を向上させるために
も、熱発電材料の密度は小さい方がよい。すなわち、自
動車排熱用熱発電器の材料としては、できるだけ軽量の
ものが望まれている。
排出している。そして、自動車の燃費を向上させるた
め、この排熱を回収し、５００Ｗの熱発電器が製造でき
れば、オルタネータの補助電源として有効である。な
お、オルタネータの発電量は１ｋＷ程度である。また、
３０ｋＷの排熱の３０％を回収して、５００Ｗの電力を
得るには、熱発電器の熱発電素子の変換効率は、５．５
％必要である。また、自動車の燃費を向上させるために
も、熱発電材料の密度は小さい方がよい。すなわち、自
動車排熱用熱発電器の材料としては、できるだけ軽量の
ものが望まれている。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、このよ
うな従来の熱発電材料にあっては、以下の課題があっ
た。すなわち、ＦｅＳｉ2にあっては、原料が安価で、
豊富であるという長所を有するが、熱電変換効率が低
い。また、Ｐｂ−Ｔｅ系のものにあっては、熱電変換効
率が６％と高いが、密度が９．５ｇ／ｃｍ3と大きく、
自動車搭載用としては適さない。さらに、Ｓｉ−Ｇｅに
あっては、熱電変換効率がＰｂ−Ｔｅ系のものと同程度
であり、密度が３ｇ／ｃｍ3と小さいが、８００℃以上
の高温ではＧｅが揮発し、熱伝導率が大きくなり、熱電
変換効率が低下してしまうものであった。すなわち、Ｚ
＝Ｓ2／（κρ）の式より、熱電変換効率Ｚは熱伝導率
κに反比例するものである。なお、Ｓは熱起電力、ρは
抵抗率である。また、Ｓｉ−ＧｅのＧｅは希少金属のた
め、原料供給面でも問題がある。
うな従来の熱発電材料にあっては、以下の課題があっ
た。すなわち、ＦｅＳｉ2にあっては、原料が安価で、
豊富であるという長所を有するが、熱電変換効率が低
い。また、Ｐｂ−Ｔｅ系のものにあっては、熱電変換効
率が６％と高いが、密度が９．５ｇ／ｃｍ3と大きく、
自動車搭載用としては適さない。さらに、Ｓｉ−Ｇｅに
あっては、熱電変換効率がＰｂ−Ｔｅ系のものと同程度
であり、密度が３ｇ／ｃｍ3と小さいが、８００℃以上
の高温ではＧｅが揮発し、熱伝導率が大きくなり、熱電
変換効率が低下してしまうものであった。すなわち、Ｚ
＝Ｓ2／（κρ）の式より、熱電変換効率Ｚは熱伝導率
κに反比例するものである。なお、Ｓは熱起電力、ρは
抵抗率である。また、Ｓｉ−ＧｅのＧｅは希少金属のた
め、原料供給面でも問題がある。
【０００５】そこで、発明者は以下の知見を得た。すな
わち、Ｓｉ多結晶体中に、粒径が１μｍ以下のＳｉＣ微
粒子を分散させたＳｉ−ＳｉＣは、８００℃以上の高温
に加熱されると、Ｓｉ結晶粒が粒成長し、ＳｉＣ微粒子
がＳｉ結晶粒中に残留する。このとき、ＳｉＣ微粒子は
Ｓｉ結晶粒に歪を与える。また、ＳｉＣ微粒子はＳｉ結
晶粒中に新たな粒界を生成する。この粒界によって、熱
の散乱効果が増し、Ｓｉ−ＳｉＣの熱伝導率は、加熱前
より増加しにくいことを見いだした。
わち、Ｓｉ多結晶体中に、粒径が１μｍ以下のＳｉＣ微
粒子を分散させたＳｉ−ＳｉＣは、８００℃以上の高温
に加熱されると、Ｓｉ結晶粒が粒成長し、ＳｉＣ微粒子
がＳｉ結晶粒中に残留する。このとき、ＳｉＣ微粒子は
Ｓｉ結晶粒に歪を与える。また、ＳｉＣ微粒子はＳｉ結
晶粒中に新たな粒界を生成する。この粒界によって、熱
の散乱効果が増し、Ｓｉ−ＳｉＣの熱伝導率は、加熱前
より増加しにくいことを見いだした。
【０００６】そこで、本発明の目的は、熱電変換効率が
高く、密度が小さく、高温で熱伝導率が増加しにくい熱
発電材料およびその製造方法を提供することである。
高く、密度が小さく、高温で熱伝導率が増加しにくい熱
発電材料およびその製造方法を提供することである。
【０００７】
【課題を解決するための手段】請求項１の発明は、Ｓｉ
とＳｉＣとで構成される複合体の熱発電材料であって、
上記Ｓｉの平均粒径が１０μｍ以下であり、上記ＳｉＣ
の平均粒径が１μｍ以下である。
とＳｉＣとで構成される複合体の熱発電材料であって、
上記Ｓｉの平均粒径が１０μｍ以下であり、上記ＳｉＣ
の平均粒径が１μｍ以下である。
【０００８】また、請求項２の発明は、上記ＳｉＣは４
０重量％以下含まれる熱発電材料である。
０重量％以下含まれる熱発電材料である。
【０００９】また、請求項３の発明は、Ｓｉと、平均粒
径が１μｍ以下のＳｉＣ粒子とを溶解し、この溶解物を
ガスアトマイズ法にて１０μｍ以下に微細化し、この微
細化したものを焼結する熱発電材料の製造方法である。
径が１μｍ以下のＳｉＣ粒子とを溶解し、この溶解物を
ガスアトマイズ法にて１０μｍ以下に微細化し、この微
細化したものを焼結する熱発電材料の製造方法である。
【００１０】また、請求項４の発明は、Ｓｉと、平均粒
径が１μｍ以下のＳｉＣ粉との混合物を機械的粉砕で、
平均粒径が１０μｍ以下の混合粉末に微細化し、この微
細化したものを焼結する熱発電材料の製造方法である。
径が１μｍ以下のＳｉＣ粉との混合物を機械的粉砕で、
平均粒径が１０μｍ以下の混合粉末に微細化し、この微
細化したものを焼結する熱発電材料の製造方法である。
【００１１】
【作用】本発明に係る熱発電材料は、Ｓｉと、平均粒径
が１μｍ以下のＳｉＣ粒子とを溶解し、この溶解物をガ
スアトマイズ法にて１０μｍ以下に微細化し、この微細
化したものを焼結することによって、製造される。ま
た、この熱発電材料は、Ｓｉと、平均粒径が１μｍ以下
のＳｉＣ粉との混合物を機械的粉砕で、平均粒径が１０
μｍ以下の混合粉末に微細化し、この微細化したものを
焼結することによっても、製造される。
が１μｍ以下のＳｉＣ粒子とを溶解し、この溶解物をガ
スアトマイズ法にて１０μｍ以下に微細化し、この微細
化したものを焼結することによって、製造される。ま
た、この熱発電材料は、Ｓｉと、平均粒径が１μｍ以下
のＳｉＣ粉との混合物を機械的粉砕で、平均粒径が１０
μｍ以下の混合粉末に微細化し、この微細化したものを
焼結することによっても、製造される。
【００１２】このときの熱発電材料は、ＳｉとＳｉＣと
で構成される複合体である。この複合体の密度は小さい
ものである。また、この熱発電材料には、ＳｉＣが４０
重量％以下含まれるため、熱電変換効率が高いものであ
る。そして、この複合体のＳｉの平均粒径が１０μｍ以
下である。また、この複合体のＳｉＣの平均粒径が１μ
ｍ以下である。このため、８００℃以上の高温におい
て、Ｓｉが成長したとき、ＳｉＣがＳｉ中に残留する。
このとき、ＳｉＣはＳｉに歪を与える。この結果、Ｓｉ
中には粒界が生成される。この粒界によって、熱の散乱
効果が増す。このため、この熱発電材料の熱伝導率は、
加熱前より増加しにくい。すなわち、この熱発電材料は
高温で劣化しないものである。換言すると、この熱発電
材料の熱電変換効率は、高温で低下しないものである。
で構成される複合体である。この複合体の密度は小さい
ものである。また、この熱発電材料には、ＳｉＣが４０
重量％以下含まれるため、熱電変換効率が高いものであ
る。そして、この複合体のＳｉの平均粒径が１０μｍ以
下である。また、この複合体のＳｉＣの平均粒径が１μ
ｍ以下である。このため、８００℃以上の高温におい
て、Ｓｉが成長したとき、ＳｉＣがＳｉ中に残留する。
このとき、ＳｉＣはＳｉに歪を与える。この結果、Ｓｉ
中には粒界が生成される。この粒界によって、熱の散乱
効果が増す。このため、この熱発電材料の熱伝導率は、
加熱前より増加しにくい。すなわち、この熱発電材料は
高温で劣化しないものである。換言すると、この熱発電
材料の熱電変換効率は、高温で低下しないものである。
【００１３】
【実施例】以下、本発明の実施例を説明する。この実施
例に係る熱発電材料は、Ｓｉ−ＳｉＣ製の複合体であ
る。ＳｉＣの含有率が４０重量％以下である。また、こ
の熱発電材料は、Ｓｉ多結晶体中に、ＳｉＣ微粒子を分
散させたものである。このときのＳｉ結晶粒の平均粒径
は１０μｍ以下である。また、この複合体のＳｉＣの平
均粒径が１μｍ以下である。このＳｉＣの粒径に対し
て、Ｓｉ結晶粒の粒径は３倍以上である。この熱発電材
料の熱電変換効率は、６％である。また、熱発電材料の
密度は、２．５ｇ／ｃｍ3である。
例に係る熱発電材料は、Ｓｉ−ＳｉＣ製の複合体であ
る。ＳｉＣの含有率が４０重量％以下である。また、こ
の熱発電材料は、Ｓｉ多結晶体中に、ＳｉＣ微粒子を分
散させたものである。このときのＳｉ結晶粒の平均粒径
は１０μｍ以下である。また、この複合体のＳｉＣの平
均粒径が１μｍ以下である。このＳｉＣの粒径に対し
て、Ｓｉ結晶粒の粒径は３倍以上である。この熱発電材
料の熱電変換効率は、６％である。また、熱発電材料の
密度は、２．５ｇ／ｃｍ3である。
【００１４】この熱発電材料を、８００℃以上の高温に
加熱すると、Ｓｉ結晶粒が粒成長する。このとき、Ｓｉ
Ｃ微粒子がＳｉ結晶粒中に残留する。このため、ＳｉＣ
微粒子はＳｉ結晶粒中に歪を与える。この結果、ＳｉＣ
微粒子はＳｉ結晶粒中に新たな粒界を生成する。この粒
界によって、熱の散乱効果が増す。このため、Ｓｉ−Ｓ
ｉＣ製の熱発電材料の熱伝導率は、加熱前より増加しに
くいものである。このときの具体例を表１に示す。この
表には、この熱発電材料中のＳｉ結晶粒の粒径、ＳｉＣ
の粒径、ＳｉＣ含有率、加熱温度、加熱時間、加熱前後
の熱伝導率を示している。また、比較例として、Ｓｉ
68%Ｇｅ32%製の熱発電材料の加熱温度、加熱時間、加熱
前後の熱伝導率を示している。
加熱すると、Ｓｉ結晶粒が粒成長する。このとき、Ｓｉ
Ｃ微粒子がＳｉ結晶粒中に残留する。このため、ＳｉＣ
微粒子はＳｉ結晶粒中に歪を与える。この結果、ＳｉＣ
微粒子はＳｉ結晶粒中に新たな粒界を生成する。この粒
界によって、熱の散乱効果が増す。このため、Ｓｉ−Ｓ
ｉＣ製の熱発電材料の熱伝導率は、加熱前より増加しに
くいものである。このときの具体例を表１に示す。この
表には、この熱発電材料中のＳｉ結晶粒の粒径、ＳｉＣ
の粒径、ＳｉＣ含有率、加熱温度、加熱時間、加熱前後
の熱伝導率を示している。また、比較例として、Ｓｉ
68%Ｇｅ32%製の熱発電材料の加熱温度、加熱時間、加熱
前後の熱伝導率を示している。
【００１５】
【表１】
【００１６】この表１から明らかなように、本実施例の
熱発電素子の加熱後の熱伝導率は、加熱前より増加しに
くいものである。
熱発電素子の加熱後の熱伝導率は、加熱前より増加しに
くいものである。
【００１７】したがって、この熱発電材料は、高温にて
劣化することがない。このため、この熱発電材料は、自
動車搭載用として十分な性能を有している。また、Ｓｉ
−ＳｉＣはＳｉ−Ｇｅより資源面でも豊富である。
劣化することがない。このため、この熱発電材料は、自
動車搭載用として十分な性能を有している。また、Ｓｉ
−ＳｉＣはＳｉ−Ｇｅより資源面でも豊富である。
【００１８】以下、本実施例に係る熱発電材料の製造方
法を説明する。まず、平均粒径が１μｍ以下のＳｉＣ粒
子と、所定の粒径のＳｉ粒を準備する。これらを溶解
し、ガスアトマイズすることによって１０μｍ以下の粉
末が得られる。この粉末に、Ｙ 2Ｏ3などの成形助剤を混
合する。この混合物を成形する。この成形後、Ｈ2雰囲
気中で、１２００〜１４００℃にて、焼結を施す。この
結果、Ｓｉ多結晶体中に、ＳｉＣ微粒子が分散したＳｉ
−ＳｉＣ製の熱発電材料を得ることができる。
法を説明する。まず、平均粒径が１μｍ以下のＳｉＣ粒
子と、所定の粒径のＳｉ粒を準備する。これらを溶解
し、ガスアトマイズすることによって１０μｍ以下の粉
末が得られる。この粉末に、Ｙ 2Ｏ3などの成形助剤を混
合する。この混合物を成形する。この成形後、Ｈ2雰囲
気中で、１２００〜１４００℃にて、焼結を施す。この
結果、Ｓｉ多結晶体中に、ＳｉＣ微粒子が分散したＳｉ
−ＳｉＣ製の熱発電材料を得ることができる。
【００１９】また、平均粒径１μｍ以下のＳｉＣ粉末と
所定粒径のＳｉ粒との混合物を、機械的に粉砕すること
によって、平均粒径１０μｍ以下にした混合粉末に、成
形助剤を混合してもよい。この機械的粉砕方法として
は、遊星ボールミルなどの粉砕エネルギーの高いものが
望ましい。また、焼結雰囲気としては、Ｈ2中が望まし
いが、その他の還元性雰囲気あるいは真空中でも本実施
例に係る熱発電材料を製造することもできる。また、ホ
ットプレスによって、成形と焼結とを同時に行ってもよ
い。
所定粒径のＳｉ粒との混合物を、機械的に粉砕すること
によって、平均粒径１０μｍ以下にした混合粉末に、成
形助剤を混合してもよい。この機械的粉砕方法として
は、遊星ボールミルなどの粉砕エネルギーの高いものが
望ましい。また、焼結雰囲気としては、Ｈ2中が望まし
いが、その他の還元性雰囲気あるいは真空中でも本実施
例に係る熱発電材料を製造することもできる。また、ホ
ットプレスによって、成形と焼結とを同時に行ってもよ
い。
【００２０】なお、ＳｉＣの平均粒径が、１μｍより大
きいときは、Ｓｉ多結晶体中でのＳｉＣの分散が悪くな
る。このため、Ｓｉ結晶粒中に十分な歪を与えることが
できない。また、熱発電材料中のＳｉ結晶粒の粒径が１
０μｍを超えるときは、粒界による熱の散乱効果が低
い。このため、８００℃以上の高温加熱前後で、Ｓｉ−
ＳｉＣ製の熱発電材料の熱伝導率の増加を抑える効果が
十分に得られない。
きいときは、Ｓｉ多結晶体中でのＳｉＣの分散が悪くな
る。このため、Ｓｉ結晶粒中に十分な歪を与えることが
できない。また、熱発電材料中のＳｉ結晶粒の粒径が１
０μｍを超えるときは、粒界による熱の散乱効果が低
い。このため、８００℃以上の高温加熱前後で、Ｓｉ−
ＳｉＣ製の熱発電材料の熱伝導率の増加を抑える効果が
十分に得られない。
【００２１】
【発明の効果】本発明に係る熱発電材料は熱電変換効率
が高い。また、密度が小さい。さらに、高温で熱伝導率
が増加しにくい。このため、熱発電材料は、自動車搭載
用として十分な性能を有している。
が高い。また、密度が小さい。さらに、高温で熱伝導率
が増加しにくい。このため、熱発電材料は、自動車搭載
用として十分な性能を有している。
Claims (4)
- 【請求項１】 ＳｉとＳｉＣとで構成される複合体の焼
結熱発電材料であって、 上記Ｓｉの平均粒径が１０μｍ以下であり、 上記ＳｉＣの平均粒径が１μｍ以下であることを特徴と
する熱発電材料。 - 【請求項２】 上記ＳｉＣは４０重量％以下含まれる請
求項１の熱発電材料。 - 【請求項３】 Ｓｉと、平均粒径が１μｍ以下のＳｉＣ
粒子とを溶解し、 この溶解物をガスアトマイズ法にて１０μｍ以下に微細
化し、 この微細化したものを焼結することを特徴とする熱発電
材料の製造方法。 - 【請求項４】 Ｓｉと、平均粒径が１μｍ以下のＳｉＣ
粉との混合物を機械的粉砕で、平均粒径が１０μｍ以下
の混合粉末に微細化し、 この微細化したものを焼結することを特徴とする熱発電
材料の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5200339A JPH0738156A (ja) | 1993-07-20 | 1993-07-20 | 熱発電材料およびその製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5200339A JPH0738156A (ja) | 1993-07-20 | 1993-07-20 | 熱発電材料およびその製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0738156A true JPH0738156A (ja) | 1995-02-07 |
Family
ID=16422651
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP5200339A Withdrawn JPH0738156A (ja) | 1993-07-20 | 1993-07-20 | 熱発電材料およびその製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0738156A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2019068038A (ja) * | 2017-05-19 | 2019-04-25 | 日東電工株式会社 | 半導体焼結体、電気・電子部材、及び半導体焼結体の製造方法 |
-
1993
- 1993-07-20 JP JP5200339A patent/JPH0738156A/ja not_active Withdrawn
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2019068038A (ja) * | 2017-05-19 | 2019-04-25 | 日東電工株式会社 | 半導体焼結体、電気・電子部材、及び半導体焼結体の製造方法 |
| US11404620B2 (en) | 2017-05-19 | 2022-08-02 | Nitto Denko Corporation | Method of producing semiconductor sintered body, electrical/electronic member, and semiconductor sintered body |
| US11508893B2 (en) | 2017-05-19 | 2022-11-22 | Nitto Denko Corporation | Method of producing semiconductor sintered body |
| US11616182B2 (en) | 2017-05-19 | 2023-03-28 | Nitto Denko Corporation | Method of producing semiconductor sintered body, electrical/electronic member, and semiconductor sintered body |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| A300 | Application deemed to be withdrawn because no request for examination was validly filed |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A300 Effective date: 20001003 |