JPH07330828A - プロピレン系重合体混合物の製造法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【目的】 剛性および耐衝撃性などの機械的強度、耐熱
性ならびに表面硬度に優れるプロピレン系重合体混合物
を提供する。 【構成】 （Ａ）下記(i) ないし(vi)の物性を有するプ
ロピレン重合体成分５０〜９９．５重量％と、 (i) ２５℃におけるキシレン抽出不溶部分 ９８．０
重量％以上 (ii) アイソタクチックペンタッド分率 ９６．５％
以上 (iii) アイソタクチック平均連鎖長 ９０以上 (iv) カラム分別法による各フラクションのアイソタク
チック平均連鎖長が３００以上のものの合計量 １０
重量％以上 （Ｂ）エチレン重合体成分５０〜０．５重量％からなる
重合体混合物を多段重合により製造する。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、特に自動車部品、電気
・電子部品、包装材料分野に好適に用いられる、剛性お
よび耐衝撃性などの機械的強度、耐熱性ならびに表面硬
度に優れるプロピレン系重合体混合物の製造法に関す
る。

【０００２】

【従来の技術】ポリプロピレンは、一般に安価であり、
かつその特長である軽量性、透明性、機械的強度、耐熱
性、耐薬品性などの性質を生かし、自動車部品，電気・
電子部品などの工業材料、各種包装材料などに広く利用
されている。近年、製品の高機能化あるいはコスト低減
化に伴い、これらの材料に対する特性向上が強く要望さ
れている。これらを改良する目的で多段重合法による方
法、例えば、プロピレンを重合した後に、エチレンを重
合して重合体混合物を得る方法（特公昭４６−３８２４
７号公報、特公昭４７−８２０７号公報など）が提案さ
れている。

【０００３】

【発明が解決しようとする課題】しかしながら、上記方
法では、ポリエチレン成分の導入により剛性は多少改良
されるが、もともとポリエチレンはポリプロピレンより
も耐熱性に劣るので荷重たわみ温度が著しく低下すると
いう問題があった。本発明は、かかる状況に鑑みてなさ
れたものであり、剛性および耐衝撃性などの機械的強度
ならびに耐熱性および表面硬度に優れるプロピレン系重
合体混合物の製造法を提供することを目的とする。

【０００４】

【課題を解決するための手段】本発明者らは、鋭意研究
を重ねた結果、多段重合法により得られる特定の物性を
有するプロピレン重合体成分とエチレン重合体成分を有
する重合体混合物により上記目的を達成しうることを見
出し、この知見に基づいて本発明を完成するに至った。

【０００５】すなわち、（Ａ）下記(i) ないし(vi)の物
性を有するプロピレン重合体成分５０〜９９．５重量％
と、 (i) ２５℃におけるキシレン抽出不溶部分 ９８．０
重量％以上 (ii) アイソタクチックペンタッド分率 ９６．５％
以上 (iii) アイソタクチック平均連鎖長 ９０以上 (iv) カラム分別法による各フラクションのアイソタク
チック平均連鎖長が３００以上のものの合計量 １０
重量％以上 （Ｂ）エチレン重合体成分５０〜０．５重量％からなる
プロピレン系重合体混合物の製造法を提供するものであ
る。以下、本発明を具体的に説明する。

【０００６】本発明における（Ａ）プロピレン重合体成
分は、プロピレンの単独重合体もしくはプロピレンと２
０重量％以下の他のα−オレフィン、例えばエチレン、
ブテン−１、ヘキセン−１、４−メチルペンテン−１、
オクテン−１などとのランダムあるいはブロック共重合
体であるが、以下の物性を有することが必要である。本
発明におけるプロピレン重合体成分は、(i) ２５℃にお
けるキシレン抽出不溶部（以下「ＸＩ」という）が９
８．０重量％以上であり、好ましくは９８．５重量％以
上、さらに好ましくは９９．０重量％以上である。ＸＩ
が９８．０重量％未満では剛性および耐熱性に劣る。な
お、ＸＩはプロピレン重合体を１３５℃のオルトキシレ
ンにいったん溶解した後、２５℃に冷却して析出したポ
リマーの割合を重量％で表したものである。

【０００７】また、 (ii) アイソタクチックペンタッド
分率（以下「ＩＰ」という）は、９６．５重量％以上で
ある必要があり、９６．８重量％以上が好ましく、特に
９７．０重量％以上が好適である。ＩＰが９６．５重量
％未満では剛性および耐熱性に劣るので好ましくない。
なお、ＩＰとは、同位体炭素による核磁気共鳴（¹³Ｃ−
ＮＭＲ）を使用して測定されるポリプロピレン分子鎖中
のペンタッド単位でのアイソタクチック分率である。そ
の測定法は、Ａ．Ｚａｍｂｅｌｌｉ；Ｍａｃｒｏｍｏｌ
ｅｃｕｌｅｓ，６，９２５（１９７３）、同，８，６８
７（１９７５）および同，１３，２６７（１９８０）に
記載された方法に従った。

【０００８】また、本発明のプロピレン重合体成分は、
(iii) アイソタクチック平均連鎖長（以下「Ｎ」とい
う）が９０以上、好ましくは１００以上、特に好ましく
は１１０以上である必要がある。Ｎが９０未満では剛性
および耐熱性が劣る。なお、Ｎとは、プロピレン重合体
分子内のメチル基のアイソタクチック部分の平均的な長
さを表すものであり、その測定方法は、Ｊ．Ｃ．Ｒａｎ
ｄａｌｌ；Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｓｅｑｕｅｓｅ Ｄｉｓｔ
ｒｉｂｕｔｉｏｎ，ＡｃａｄｅｍｉｃＰｒｅｓｓ，Ｎｅ
ｗ Ｙｏｒｋ １９７７，Ｃｈａｐｔｅｒ２）に記載さ
れている方法に拠った。

【０００９】具体的には、プロピレン重合体を１，２，
４−トリクロロベンゼン／重ベンゼンの混合溶媒にポリ
マー濃度が１０重量％となるように温度１３０℃に加温
して溶解する。この溶液を１０ｍｍΦのガラス製試料管
に入れ、ＩＰと同様の方法で¹³Ｃ−ＮＭＲスペクトルを
測定する。このスペクトル図の例を図１に示す。

【００１０】図１のａは、プロピレン重合体におけるメ
チル基領域のスペクトルであり、ｂはそのスペクトルの
拡大図である。スペクトルは、ペンタッド単位すなわち
隣接するメチル基５個をひとつの単位として測定され、
メチル基のアイソタクチシティー（構造的にはｍｍｍ
ｍ，ｍｍｍｒなどの１０種類がある）によって吸収ピー
クが異なる。図１ｂに吸収ピークとアイソタクチシティ
ーとの対応を示す。

【００１１】一方、重合理論としてＳｈａｎ−Ｎｏｎｇ
ＺＨＵなど；Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｊｏｕｒｎａｌ，ｖｏ
ｌ．１５，Ｎｏ．１２，ｐ８５９−８６８（１９８３）
に記載された２サイトモデルがある。該理論は、重合時
の活性種が触媒側とポリマー末端の２種類あるとするも
のであり、触媒側は触媒支配重合、もう一方は末端支配
重合と呼ばれるものである（詳細については、古川淳
二；高分子のエッセンスとトピックス２，「高分子合
成」，Ｐ７３（株）化学同人発行（１９８６）に記載さ
れている）。

【００１２】上記文献によると、結局、２サイトモデル
は、 α：触媒支配重合（エナンチオモルフィック過程）によ
る重合末端にＤ体およびＬ体が付加する確率、すなわち
アイソタクチック連鎖中の乱れの程度の指標 σ：末端支配重合（ベルヌーイ過程）により重合末端と
同じものが付加するメソ体ができる確率 ω：αサイトの割合 としてペンタッド単位でのアイソタクチシティーの異な
る１０種類のアイソタクチック強度を理論的に計算でき
る。そして、前記ＮＭＲによる測定強度と、上記理論強
度とが一致するようにα、σおよびωを最小自乗法で求
め、次式により各ペンタッド単位を求める。

【００１３】

【表１】 ただし、β＝α（１−α）

【００１４】次に、前記Ｊ．Ｃ．Ｒａｎｄａｌｌの文献
に記載された平均連鎖長（Ｎ）の定義式；Ｎ＝メソ体の
連鎖数／メソ体のユニット数に当てはめ、実際には次式
により求めることができる。 Ｎ＝１＋（Ａ₁ ＋Ａ₂ ＋Ａ₃ ）／０．５（Ａ₄ ＋Ａ₅ ＋
Ａ₆ ＋Ａ₇ ）

【００１５】さらに、本発明のプロピレン重合体成分
は、(iV)カラム分別法による各フラクションのアイソタ
クチック平均連鎖長（以下「Ｎ_f 」という）が３００以
上のものの合計量は全体の１０重量％以上であることが
必要であり、好ましくは３０重量％以上、特に好ましく
は５０重量％である。Ｎ_f が３００以上であるものの合
計量が１０重量％未満では剛性、表面硬度および耐熱性
の改良効果に乏しい。ここで、カラム分別法とは、キシ
レン抽出を行った前記ＸＩをパラキシレンに温度１３０
℃で溶解後、セライトを加え、１０℃／時間の降温速度
で温度３０℃まで下げ、セライトに付着させる。次に、
スラリー状セライトをカラムに充填し、パラキシレンを
展開液として温度３０℃から２．５℃毎に段階的に温度
を上昇し、ポリプロピレンをフラクション別に分取する
方法である。詳細については、Ｍａｓａｈｉｒｏ Ｋａ
ｋｕｇｏ ｅｔ ａｌ；Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅ
ｓ，ｖｏｌ．２１，ｐ３１４−３１９（１９８８）に記
載されている。分取したポリプロピレンのＮ_f は、前記
Ｎの測定法を用いて測定される。

【００１６】本発明の（Ａ）プロピレン重合体成分の好
ましい触媒例としては、例えばマグネシウム化合物、チ
タン化合物、ハロゲン含有化合物および電子供与性化合
物を必須成分とする固体触媒、または、該固体触媒を、
更に、一般式：ＴｉＸa ・Ｙb （式中、ＸはＣｌ，Ｂ
ｒ、Ｉのハロゲン原子を、Ｙは電子供与性化合物を、ａ
は３もしくは４を、ｂは３以下の整数をそれぞれ表す）
で示されるチタン化合物で処理後、ハロゲン含有化合物
で洗浄し、更に炭化水素で洗浄して得られる改良固体触
媒成分が挙げられる。

【００１７】また、本発明における（Ｂ）エチレン重合
体成分は、重合触媒として上記プロピレン用重合触媒を
用いて、エチレン単独もしくはエチレンと炭素数３〜１
２のα−オレフィンとを共重合して得られる重合体であ
る。α−オレフィンの共重合割合は、通常多くとも２０
重量％である。α−オレフィンの具体例としては、プロ
ピレン、１−ブテン、３−メチル１−ブテン、３−メチ
ル−１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、４，４
−ジメチル−１−ペンテン、ビニルシクロペンタン、ビ
ニルシクロヘキサンなどが挙げられる。これらのα−オ
レフィンは１種類でもよく２種類以上を混合して使用す
ることもできる。

【００１８】本発明の（Ａ）プロピレン重合体成分およ
び（Ｂ）エチレン重合体成分からなる重合体混合物は、
第１段の反応器でプロピレン重合体成分を重合し、次に
第２段の反応器でエチレン重合体成分を重合することに
より得ることができる。もしくは、反応順序が逆であっ
てもよい。すなわち、第１段でエチレン重合体成分を重
合し、第２段でプロピレン重体体成分を重合する方法で
ある。重合方法としては、ヘキサン、ヘプタン、灯油な
どの不活性炭化水素またはプロピレンなどの液化α−オ
レフィン溶媒の存在下でのスラリー法、あるいは無溶媒
下での気相法などがある。重合条件としては、温度が室
温〜１３０℃、好ましくは５０〜９０℃であり、圧力は
２〜５０ｋｇ／ｃｍ² である。また、重合反応器として
は、当該技術分野で通常用いられる反応器を適宜使用で
きる。例えば、撹拌槽型反応器、流動床型反応器、循環
式反応器などを用いて連続式、半回分式、回分式のいず
れの方法でも行うことができる。

【００１９】本発明におけるプロピレン系重合体混合物
に占める（Ｂ）成分の割合は０．５〜５０重量％であ
り、１．０〜３０重量％が好ましく、特に２〜２０重量
％が好適である。（Ｂ）成分の割合が０．５重量％未満
では特性改良が不十分となる。一方、５０重量％を超え
ると剛性および耐熱性が低下し好ましくない。また、本
発明のプロピレン系重合体混合物のメルトフローレート
（ＪＩＳ Ｋ７２１０に従い、表１、条件１４により測
定）（以下「ＭＦＲ」という）は、成形法、用途により
適宜選択されるが、通常は０．１〜５００ｇ／１０分が
適当である。また、本発明の製造法により得られる重合
体混合物に、（Ｃ）造核剤を添加することにより、さら
に剛性、耐熱性などの諸物性に優れた組成物を得ること
ができる。

【００２０】本発明における（Ｃ）造核剤は、合成樹脂
分野において結晶性樹脂に添加して結晶の核となって結
晶を成長させる効果のある物質をいい、各種の物質があ
る。例えば、カルボン酸類の金属塩、ジベンジリデンソ
ルビトール誘導体、フォスフェート金属塩、タルクなど
の無機化合物が挙げられる。具体例としては、安息香酸
ナトリウム、アジピン酸アルミニウム、チオフェネカル
ボン酸ナトリウム、１，３，２，４−ジベンジリデンソ
ルビトール、１，３，２，４−ジ−（ｐ−メチルベンジ
リデン）ソルビトール、１，３−ｐ−クロルベンジリデ
ン−２，４−ｐ−メチルベンジリデンソルビトール、ナ
トリウム−ビス−（４−ｔ−ブチルフェニル）フォスフ
ェート、ナトリウム−ビス−（４−ｔ−メチルフェニ
ル）フォスフェート、カリウム−ビス−（４−ｔ−ブチ
ルフェニル）フォスフェート、ナトリウム−２−２’−
メチレン−ビス（４，６−ジ−ｔ−ブチルフェニル）フ
ォスフェート、ナトリウム−２−２’−エチリデン−ビ
ス（４，６−ジ−ｔ−ブチルフェニル）フォスフェート
ならびにタルク、炭酸カルシウムなどが挙げられる。こ
れらの造核剤は１種でもよく２種以上を併用することも
できる。

【００２１】全組成物中に占める（Ｃ）成分の配合割合
は０．０５〜２０重量％であり、その種類により好まし
い割合がある。無機化合物を除く有機系の（Ｃ）成分は
通常０．０５〜１．０重量％であり、０．０８〜０．８
重量％が好ましく、特に０．１〜０．５重量％が好まし
い。一方、タルクなどの無機化合物は通常１〜２０重量
％であり、好ましくは２〜１８重量％、特に５〜１５重
量％が好適である。配合割合が０．０５重量％未満（無
機化合物の場合１重量％未満）では改良効果が顕現しな
い。一方、１．０重量％（無機化合物の場合１５重量
％）を超えると耐衝撃強度の低下やブリードが起こるの
で好ましくない。

【００２２】なお、無機化合物を用いる際、例えばチタ
ネート系，シラン系，アルミニウム系などのカップリン
グ剤、脂肪酸、脂肪酸金属塩、脂肪酸エステルなどによ
り表面処理したものを用いてもよい。さらに、本発明の
樹脂組成物には、当業者に慣用されている添加剤、例え
ば酸化防止剤、耐候性安定剤、帯電防止剤、滑剤、ブロ
ッキング防止剤、防曇剤、顔料、可塑剤、柔軟剤などを
本発明の目的を損なわない範囲で適宜配合できる。

【００２３】

【実施例】以下、本発明を実施例によりさらに詳しく説
明する。なお、ＭＦＲはＪＩＳ Ｋ７２１０に準拠し、
表１、条件１４で測定した。曲げ弾性率はＪＩＳ Ｋ７
２０３に準拠した。アイゾット衝撃強度はＪＩＳ Ｋ７
１１０に準拠し、ノッチ付きで測定した。荷重たわみ温
度はＪＩＳ Ｋ７２０７Ｂ法に準拠した。ロックウェル
硬度はＪＩＳ Ｋ７２０２に準拠しスケールＲで測定し
た。

【００２４】また、プロピレン系重合体混合物の製造例
を以下に示す。 （ａ）固体触媒の調製 無水塩化マグネシウム５６．８ｇ（５９７ｍｍｏｌ）
を、無水エタノール１００ｇ（１７４ｍｍｏｌ）、出光
興産社製ワセリンオイル（ＣＰ１５Ｎ）５００ｍｌおよ
び信越シリコーン社製シリコーン油（ＫＦ９６）５００
ｍｌからなる混合液に窒素雰囲気下、１２０℃で完全溶
解した。この混合物を特殊機化工業社製ＴＫホモミキサ
ーを用いて１２０℃、３０００回転／分で３分間撹拌し
た。次いで、撹拌を維持しながら２リットルの無水ヘプ
タン中に０℃以下を維持するように冷却しながら移送し
た。得られた白色固体は無水ヘプタンで十分洗浄し、室
温下で真空乾燥した。得られた白色固体３０ｇを無水ヘ
プタン２００ｍｌ中に懸濁させ、０℃で撹拌しながら四
塩化チタン５００ｍｌ（４．５ｍｏｌ）を１時間かけて
滴下した。次に、加熱を始めて４０℃になったところで
フタル酸ジイソブチル４．９６ｇ（１７．８ｍｍｏｌ）
を加え、１００℃まで約１時間で上昇させた。１００℃
で２時間反応した後、熱時ろ過にて固体部分を採取し
た。得られた固体部分に四塩化チタン５００ｍｌ（４．
５ｍｏｌ）を加え、撹拌下１２０℃で１時間反応した
後、再度熱時ろ過にて固体部分を採取し、６０℃のヘキ
サン１リットルで７回、さらに室温のヘキサン１リット
ルで３回洗浄した。

【００２５】（ｂ）ＴｉＣｌ₄ ［Ｃ₆ Ｈ₄ ( ＣＯＯ ⁱＣ
₄ Ｈ₉)₂]の調製 四塩化チタン１９ｇ（１００ｍｍｏｌ）を含むヘキサン
１リットルの溶液に、フタル酸ジイソブチル２７．８ｇ
（１００ｍｍｏｌ）を、０℃を維持しながら約３０分間
で滴下した。滴下終了後、４０℃に昇温し３０分間反応
した。反応終了後、固体部分を採取しヘキサン５００ｍ
ｌで５回洗浄し目的物を得た。

【００２６】（ｃ）重合触媒成分の調製 上記（ａ）で得られた固体触媒２０ｇをトルエン３００
ｍｌに懸濁させ、２５℃で上記（ｂ）で得られたＴｉＣ
ｌ₄ ［Ｃ₆ Ｈ₄ ( ＣＯＯ ⁱＣ₄ Ｈ₉)₂]５．２ｇ（１１ｍ
ｍｏｌ）で１時間処理して担持させた。担持終了後、熱
時ろ過にて固体部分を採取し、トルエン３００ｍｌと四
塩化チタン１０ｍｌ（９０ｍｍｏｌ）に再懸濁させ、９
０℃で１時間撹拌洗浄し、熱時ろ過にて固体部分を採取
し、その後、この反応物を９０℃のトルエン５００ｍｌ
で５回、室温のヘキサン５００ｍｌで３回洗浄した。

【００２７】予備重合 窒素雰囲気下、内容積３リットルのオートクレーブ中
に、ｎ−ヘプタン５００ｍｌ、トリエチルアルミニウム
６．０ｇ（５３ｍｍｏｌ）、ジシクロペンチルジメトキ
シシラン０．３９ｇ（１７ｍｍｏｌ）、および上記
（ｃ）で得られた重合触媒成分１０ｇを投入し、０〜５
℃の温度範囲で５分間撹拌した。次に、重合触媒成分１
ｇあたり１０ｇのプロピレンが重合するようにプロピレ
ンをオートクレーブ中に供給し、０〜５℃の温度範囲で
１時間予備重合した。得られた予備重合固体触媒成分
は、ｎ−ヘプタンで５００ｍｌで３回洗浄を行い、以下
の本重合に使用した。

【００２８】本重合 窒素雰囲気下、内容積６０リットルの撹拌機付きオート
クレーブに上記の方法で調整された予備重合固体触媒成
分２．０ｇ、トリエチルアルミニウム１１．４ｇ（１０
０ｍｍｏｌ）、ジシクロペンチルジメトキシシラン６．
８４ｇ（３０ｍｍｏｌ）を入れ、温度７０℃でプロピレ
ンガスを圧入し、第１段重合としてポリプロピレンを重
合した。なお、分子量調整剤として水素ガスを用いた。
次に、未反応のプロピレンガスを除去し、更に窒素ガス
で数回パージして完全にプロピレンガスを除去した。そ
の後、第２段重合としてイソブタン２０．４リットルを
仕込み、温度を８０℃に調整し、水素ガスおよびエチレ
ンガスを圧力５ｋｇ／ｃｍ² Ｇで、また、追添器からト
リイソブチルアルミニウムをエチレンガスで圧入してエ
チレン重合体成分を重合した。生成した重合体を回収
し、ＭＦＲが７．３ｇ／１０分である重合体混合物（以
下「混合物−１」という）８．５ｋｇを得た。なお、第
１段重合反応終了後サンプリングを行い、プロピレン重
合体成分の物性測定に供した。

【００２９】同様にして、重合時の水素の装入量を調整
し、ＭＦＲが６．２ｇ／１０分である重合体混合物（以
下「混合物−２」という）、ＭＦＲが２．１ｇ／１０分
である重合体混合物（以下「混合物−３」という）、Ｍ
ＦＲが１５．３ｇ／１０分である重合体混合物（以下
「混合物−４」という）およびＭＦＲが１．３ｇ／１０
分である重合体混合物（以下「混合物−５」という）を
得た。また、比較例用として次の４種類の重合体混合物
を用いた。

【００３０】前記混合物−１と同様の操作でＭＦＲが
８．６ｇ／１０分である重合体混合物（以下「混合物−
ａ」という）、東ソー・アクゾ社製ＡＡ型三塩化チタ
ン、ジエチルアルミニウムクロライドを触媒成分として
用い、混合物−１と同様に重合して得られたＭＦＲが
７．６ｇ／１０分である重合体混合物（以下「混合物−
ｂ」という）およびＭＦＲが１．８ｇ／１０分である重
合体混合物（以下「混合物−ｃ」という）ならびに三塩
化チタン、エチルアルミニウムジクロリドおよびヘキサ
メチルりん酸トリアミドからなる三成分系触媒を用いて
重合をして得られたＭＦＲが７．８ｇ／１０分である重
合体混合物（以下「混合物−ｄ」という）を用いた。以
上の重合体混合物のエチレン重合体成分の割合ならびに
第１段重合で得られたプロピレン重合体成分について、
ＸＩ、ＩＰ、ＮおよびＮ_f を測定した。その結果を表２
に示す。

【００３１】なお、ＩＰの測定条件は以下のとおりであ
る。 測定器 日本電子社製 ＪＮＭ−ＧＳＸ４００ 測定モード ：プロトンデカップリング法 パルス幅 ：８．０μｓ パルス繰返時間 ：３．０ｓ 積算回数 ：２００００回 溶 媒 ：１，２，４−トリクロロベンゼン／
重ベンゼンの混合溶媒（７５／２５重量％） 内部循環 ：ヘキサメチルジシロキサン 試料濃度 ：３００ｍｇ／３．０ｍｌ溶媒 測定温度 ：１２０℃

【００３２】

【表２】

【００３３】さらに、造核剤として下記のものを用い
た。 Ａ ：ｐ−ｔーブチル安息香酸アルミニウム塩 Ｂ ：１，３，２，４−ジ−（ｐ−メチルベンジリデ
ン）ソルビトール Ｃ ：リン酸２，２−メチレンビス（４，６−ジ−ｔ−
ブチルフェニル）ナトリウム

【００３４】実施例１〜９、比較例１〜５ 表３に種類および配合量が示されている重合体混合物お
よび造核剤ならびにジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾールを
０．０５重量％、ペンタエリスリチル−テトラキス［３
−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル
プロピオネートを０．１０重量％およびカルシウムステ
アレートを０．１０重量％を川田製作所社製スーパーミ
キサー（ＳＭＶ２０型）を用いて混合し、ナカタニ機械
社製二軸押出機（ＡＳ３０型）を用いてペレット化し
た。得られた各ペレットを東芝機械社製射出成形機（Ｉ
Ｓ−１７０ＦII）を用いて、温度２２０℃、金型冷却温
度５０℃で各試験片を作製した。得られた試験片を相対
湿度５０％、温度２３℃の恒温室に２日放置後、曲げ弾
性率、アイゾット衝撃強度（ノッチ付き）、荷重たわみ
温度およびロックウェル硬度を測定した。得られた結果
を表３に示す。

【００３５】

【表３】

【００３６】

【発明の効果】本発明の製造法により得られる重合体混
合物は、剛性および耐衝撃性などの機械的強度、耐熱性
ならびに表面硬度に優れるので、特に自動車部品、電気
・電子部品、包装材料分野などに有用である。

【図面の簡単な説明】

【図１】ポリプロピレンのメチル領域における核磁気共
鳴スペクトルを示した図であり、ａはスペクトル図であ
り、ｂはその拡大図である。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 久世 道雄 大分県大分市大字中の洲２番地 昭和電工 株式会社大分研究所内

Claims (2)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 （Ａ）下記(i) ないし(vi)の物性を有す
   るプロピレン重合体成分５０〜９９．５重量％と、
   （Ｂ）エチレン重合体成分５０〜０．５重量％からなる
   プロピレン系重合体混合物の製造法。 (i) ２５℃におけるキシレン抽出不溶部分 ９８．０
   重量％以上 (ii) アイソタクチックペンタッド分率 ９６．５％
   以上 (iii) アイソタクチック平均連鎖長 ９０以上 (iv) カラム分別法による各フラクションのアイソタク
   チック平均連鎖長が３００以上のものの合計量 １０
   重量％以上
2. 【請求項２】 請求項１記載のプロピレン系重合体混合
   物に対し、（Ｃ）造核剤 ０．１〜２０重量％を配合し
   てなるプロピレン系重合体組成物。