JPH07265673A - 金属被覆セラミックスと金属との接合体およびそれを用いた水素ガス分離装置 - Google Patents
金属被覆セラミックスと金属との接合体およびそれを用いた水素ガス分離装置Info
- Publication number
- JPH07265673A JPH07265673A JP5718194A JP5718194A JPH07265673A JP H07265673 A JPH07265673 A JP H07265673A JP 5718194 A JP5718194 A JP 5718194A JP 5718194 A JP5718194 A JP 5718194A JP H07265673 A JPH07265673 A JP H07265673A
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- metal
- hydrogen gas
- coated ceramic
- gas separation
- joined body
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Granted
Links
Landscapes
- Separation Using Semi-Permeable Membranes (AREA)
- Laminated Bodies (AREA)
- Porous Artificial Stone Or Porous Ceramic Products (AREA)
- Ceramic Products (AREA)
- Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【構成】 多孔質セラミックス１上にガス分離能を有す
る金属から成るガス分離膜２が被覆された金属被覆セラ
ミックスと金属部材４との接合体であって、当該金属被
覆セラミックスの当該金属部材４との接合に関与する表
面にさらに金属層３が設けられ、当該金属層３と当該金
属部材４とがろう付け接合されていることを特徴とする
金属被覆セラミックスと金属との接合体。 【効果】 本発明の金属被覆セラミックスと金属との接
合体、およびそれを用いた水素ガス分離装置は、水素ガ
スを分離する高温、高圧下において、接合部での気密性
に優れる。
る金属から成るガス分離膜２が被覆された金属被覆セラ
ミックスと金属部材４との接合体であって、当該金属被
覆セラミックスの当該金属部材４との接合に関与する表
面にさらに金属層３が設けられ、当該金属層３と当該金
属部材４とがろう付け接合されていることを特徴とする
金属被覆セラミックスと金属との接合体。 【効果】 本発明の金属被覆セラミックスと金属との接
合体、およびそれを用いた水素ガス分離装置は、水素ガ
スを分離する高温、高圧下において、接合部での気密性
に優れる。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】 本発明は金属被覆セラミックス
と金属との接合体およびそのような接合体を用いた水素
ガス分離装置に関する。
と金属との接合体およびそのような接合体を用いた水素
ガス分離装置に関する。
【０００２】
【従来の技術】 水素ガスは石油化学の基本素材ガスと
して大量に使用され、またクリーンなエネルギー源とし
て大きな期待が寄せられている。純度の高い水素ガス
は、天然ガス、ナフサ等を原料として触媒により水素を
含有するガスに変換し、その水素含有ガスから更に水素
ガスを分離して得られる。
して大量に使用され、またクリーンなエネルギー源とし
て大きな期待が寄せられている。純度の高い水素ガス
は、天然ガス、ナフサ等を原料として触媒により水素を
含有するガスに変換し、その水素含有ガスから更に水素
ガスを分離して得られる。
【０００３】 水素ガスは、パラジウムまたはパラジウ
ムを含有する合金に溶解する性質を利用して分離でき
る。水素ガスのみがこれらの金属に溶解するため、水素
ガスを選択的に分離できるのである。パラジウムは通
常、膜状にしてセラミックスなどの多孔質基体に被覆し
て使用する。ガス分離膜を使用してガスを効率良く分離
するには、ガス分離膜中でガスが拡散する速度を速くす
るため、５〜１０気圧で３００℃以上、好ましくは５０
０℃以上という高温、高圧で分離することが有利であ
る。そこで問題となるのがガス分離体と支持体との結合
部の気密性、および耐久性である。すなわち、高温、高
圧の条件下においても水素ガス分離膜の支持部が耐久性
を有し、かつ、当該支持部から被処理ガス、分離された
水素ガスなどが漏洩しないことが必要となるのである。
ムを含有する合金に溶解する性質を利用して分離でき
る。水素ガスのみがこれらの金属に溶解するため、水素
ガスを選択的に分離できるのである。パラジウムは通
常、膜状にしてセラミックスなどの多孔質基体に被覆し
て使用する。ガス分離膜を使用してガスを効率良く分離
するには、ガス分離膜中でガスが拡散する速度を速くす
るため、５〜１０気圧で３００℃以上、好ましくは５０
０℃以上という高温、高圧で分離することが有利であ
る。そこで問題となるのがガス分離体と支持体との結合
部の気密性、および耐久性である。すなわち、高温、高
圧の条件下においても水素ガス分離膜の支持部が耐久性
を有し、かつ、当該支持部から被処理ガス、分離された
水素ガスなどが漏洩しないことが必要となるのである。
【０００４】 処理温度が２００℃以下の範囲では、ｏ
‐リングを用いてガス分離体を支持体に接合する装置が
ある。しかし２００℃以上では、ガス分離体と支持体と
の接合部を気密にすることは容易ではなく、５００℃以
上で使用できるような接合部は未だ開発されていない。
例えば、ガス分離膜を形成する前に、セラミックスから
成る基体と支持体とをガラスで接合し、その後にガス分
離体の表面及び接合部の表面に化学メッキを行って、ガ
ス分離膜を形成すると、ガラスとガス分離膜とが十分に
密着せず、ガラス接合部でガス分離膜が剥離し、被処理
ガスが精製ガス側に漏洩することがある。
‐リングを用いてガス分離体を支持体に接合する装置が
ある。しかし２００℃以上では、ガス分離体と支持体と
の接合部を気密にすることは容易ではなく、５００℃以
上で使用できるような接合部は未だ開発されていない。
例えば、ガス分離膜を形成する前に、セラミックスから
成る基体と支持体とをガラスで接合し、その後にガス分
離体の表面及び接合部の表面に化学メッキを行って、ガ
ス分離膜を形成すると、ガラスとガス分離膜とが十分に
密着せず、ガラス接合部でガス分離膜が剥離し、被処理
ガスが精製ガス側に漏洩することがある。
【０００５】 また、セラミックスから成る基体表面に
ガス分離膜を形成しガス分離体を調製した後に、ガス分
離体と支持体とを、適度な熱膨張係数及びガス分離膜と
の接触角を有するガラスにて接合した場合には、熱サイ
クルを繰り返した後の気密性及び強度に問題がある。
ガス分離膜を形成しガス分離体を調製した後に、ガス分
離体と支持体とを、適度な熱膨張係数及びガス分離膜と
の接触角を有するガラスにて接合した場合には、熱サイ
クルを繰り返した後の気密性及び強度に問題がある。
【０００６】 さらに、ガス分離体と金属製支持体と
を、Ａｇろう等でろう付けする場合には、パラジウム合
金層がろう材に溶解し、基体として用いる多孔質セラミ
ックス管が露出してしまうという問題がある。
を、Ａｇろう等でろう付けする場合には、パラジウム合
金層がろう材に溶解し、基体として用いる多孔質セラミ
ックス管が露出してしまうという問題がある。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】 そこで本発明では、
被処理ガスが２００℃以上で分離されるときでもガス分
離体と支持体の結合部が気密であり、被処理ガスが精製
ガス側に漏洩し難いような金属被覆セラミックスと金属
との接合体、およびそれを用いた水素ガス分離装置を提
供することを目的とする。
被処理ガスが２００℃以上で分離されるときでもガス分
離体と支持体の結合部が気密であり、被処理ガスが精製
ガス側に漏洩し難いような金属被覆セラミックスと金属
との接合体、およびそれを用いた水素ガス分離装置を提
供することを目的とする。
【０００８】
【課題を解決するための手段】 すなわち本発明によれ
ば、多孔質セラミックス上にガス分離能を有する金属が
被覆された金属被覆セラミックスと金属部材との接合体
であって、当該金属被覆セラミックスの当該金属部材と
の接合に関与する表面にさらに金属層が設けられ、当該
金属層と当該金属部材とがろう付け接合されていること
を特徴とする金属被覆セラミックスと金属との接合体が
提供される。なお、本発明においてガス分離能を有する
金属は、パラジウムまたはパラジウムを含有する合金で
あることが好ましく、またその膜厚は５０μｍ以下さら
に好ましくは２０μｍ以下であることが望ましい。ま
た、金属被覆セラミックスの表面に設けられる金属層
は、ニッケル等のろう材よりも融点が高い化合物により
形成されており、金属被覆セラミックスの表面に設けら
れる金属層の厚さは１μｍ以上であることが好ましい。
ば、多孔質セラミックス上にガス分離能を有する金属が
被覆された金属被覆セラミックスと金属部材との接合体
であって、当該金属被覆セラミックスの当該金属部材と
の接合に関与する表面にさらに金属層が設けられ、当該
金属層と当該金属部材とがろう付け接合されていること
を特徴とする金属被覆セラミックスと金属との接合体が
提供される。なお、本発明においてガス分離能を有する
金属は、パラジウムまたはパラジウムを含有する合金で
あることが好ましく、またその膜厚は５０μｍ以下さら
に好ましくは２０μｍ以下であることが望ましい。ま
た、金属被覆セラミックスの表面に設けられる金属層
は、ニッケル等のろう材よりも融点が高い化合物により
形成されており、金属被覆セラミックスの表面に設けら
れる金属層の厚さは１μｍ以上であることが好ましい。
【０００９】 さらに本発明によれば、高圧容器内にお
いて、筒状の水素ガス分離体が、その上端においては、
金属製支持体に、当該水素ガス分離体の外径よりわずか
に大きい直径を有する貫通孔を介して、その内部が当該
金属製支持体で画定される高圧容器の上部空間と連通す
るように固定され、下端においては、金属製支持体に、
貫通していない孔により、その端部が封孔して固定され
て構成される水素ガス分離装置であって、当該水素ガス
分離体が多孔質セラミックスから構成される基体と、当
該基体に被覆する、水素ガスを選択的に透過させる金属
より成るガス分離膜とから構成されており、当該ガス分
離膜の当該金属部材との接合に関与する表面にさらに金
属層が設けられ、当該金属層と当該金属部材とがろう付
け接合されていることを特徴とする水素ガス分離装置が
提供される。
いて、筒状の水素ガス分離体が、その上端においては、
金属製支持体に、当該水素ガス分離体の外径よりわずか
に大きい直径を有する貫通孔を介して、その内部が当該
金属製支持体で画定される高圧容器の上部空間と連通す
るように固定され、下端においては、金属製支持体に、
貫通していない孔により、その端部が封孔して固定され
て構成される水素ガス分離装置であって、当該水素ガス
分離体が多孔質セラミックスから構成される基体と、当
該基体に被覆する、水素ガスを選択的に透過させる金属
より成るガス分離膜とから構成されており、当該ガス分
離膜の当該金属部材との接合に関与する表面にさらに金
属層が設けられ、当該金属層と当該金属部材とがろう付
け接合されていることを特徴とする水素ガス分離装置が
提供される。
【００１０】
【作用】 本発明者は、ガス分離膜を被覆した多孔質セ
ラミックス管を金属製の支持体に貫通し、接着固定し支
持する構造に関し、種々の角度から検討した。
ラミックス管を金属製の支持体に貫通し、接着固定し支
持する構造に関し、種々の角度から検討した。
【００１１】 その結果、本発明者は、ガス分離膜を被
覆した多孔質セラミックス管を金属部材と直接にろう付
けするのでは無く、セラミックス表面のガス分離膜上に
さらに金属層を設け、その金属層と金属部材をろう付け
することにより、前記した不具合を解消することができ
ることを見い出したのである。
覆した多孔質セラミックス管を金属部材と直接にろう付
けするのでは無く、セラミックス表面のガス分離膜上に
さらに金属層を設け、その金属層と金属部材をろう付け
することにより、前記した不具合を解消することができ
ることを見い出したのである。
【００１２】 図を用いて本発明の接合体について説明
する。図１は本発明の接合体の一例の断面図である。図
中１は多孔質セラミックス管であり、その表面にガス分
離膜２が被覆されている。さらにガス分離膜の表面の一
部に金属層３が設けられ、金属部材４が金属層３とろう
５を介して接合している。
する。図１は本発明の接合体の一例の断面図である。図
中１は多孔質セラミックス管であり、その表面にガス分
離膜２が被覆されている。さらにガス分離膜の表面の一
部に金属層３が設けられ、金属部材４が金属層３とろう
５を介して接合している。
【００１３】 通常、ガス分離膜２としてはパラジウム
あるいはパラジウム合金を用いるが、ガス分離膜２上に
金属層３を設けることにより、パラジウムあるいはパラ
ジウム合金層がろう材に溶解し多孔質セラミックス管１
が露出するのを防ぐのである。ガス分離膜２上に設けら
れる金属層３には、ニッケル等の、ろう材より融点が高
い金属が用いられる。金属層３を設ける方法としては、
従来公知の方法が使用でき、例えば、化学メッキ法、真
空蒸着法、スパッタリング法等を用いることができる。
また、金属層の厚さは１μｍ以上であることが好ましい
が、より好ましくは３μｍ〜１００μｍであり、さらに
好ましくは５μｍ〜５０μｍである。ろう材としては例
えばＡｇろうが用いられる。
あるいはパラジウム合金を用いるが、ガス分離膜２上に
金属層３を設けることにより、パラジウムあるいはパラ
ジウム合金層がろう材に溶解し多孔質セラミックス管１
が露出するのを防ぐのである。ガス分離膜２上に設けら
れる金属層３には、ニッケル等の、ろう材より融点が高
い金属が用いられる。金属層３を設ける方法としては、
従来公知の方法が使用でき、例えば、化学メッキ法、真
空蒸着法、スパッタリング法等を用いることができる。
また、金属層の厚さは１μｍ以上であることが好ましい
が、より好ましくは３μｍ〜１００μｍであり、さらに
好ましくは５μｍ〜５０μｍである。ろう材としては例
えばＡｇろうが用いられる。
【００１４】 金属部材４としてはＳＵＳ、インコネ
ル、コバール等の金属が用いられる。また、前記したよ
うに、ガス分離膜２としてはパラジウムあるいはパラジ
ウムを含有する合金が好適に用いられるが、被覆処理の
方法としては、ガス分離膜上に設けられる金属層同様、
化学メッキ法、真空蒸着法、スパッタリング法等を用い
ることができる。ガス分離膜の膜厚は５０μｍ以下であ
ることが好ましいが、２０μｍ以下であることがさらに
好ましい。膜厚が大きすぎると、水素ガス分離の際、水
素ガスがガス分離膜中を拡散する時間が長くなるため、
処理時間が長時間となり好ましくない。
ル、コバール等の金属が用いられる。また、前記したよ
うに、ガス分離膜２としてはパラジウムあるいはパラジ
ウムを含有する合金が好適に用いられるが、被覆処理の
方法としては、ガス分離膜上に設けられる金属層同様、
化学メッキ法、真空蒸着法、スパッタリング法等を用い
ることができる。ガス分離膜の膜厚は５０μｍ以下であ
ることが好ましいが、２０μｍ以下であることがさらに
好ましい。膜厚が大きすぎると、水素ガス分離の際、水
素ガスがガス分離膜中を拡散する時間が長くなるため、
処理時間が長時間となり好ましくない。
【００１５】 多孔質セラミックス管１は、アルミナ、
シリカ―アルミナ、ムライト、コージェライト、ジルコ
ニア等の材質から成るもので、例えば、セラミック質の
粉末材料を混練してパイプ状に押出成形後、焼成して製
造される。なお、本発明の接合体を水素ガス分離装置に
用いる場合には、同一の金属支持体に複数の金属被覆セ
ラミックス管を接合することにより、多管式の水素ガス
分離装置としてもよい。
シリカ―アルミナ、ムライト、コージェライト、ジルコ
ニア等の材質から成るもので、例えば、セラミック質の
粉末材料を混練してパイプ状に押出成形後、焼成して製
造される。なお、本発明の接合体を水素ガス分離装置に
用いる場合には、同一の金属支持体に複数の金属被覆セ
ラミックス管を接合することにより、多管式の水素ガス
分離装置としてもよい。
【００１６】
【実施例】 以下、本発明を実施例に基づいて更に詳細
に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるも
のではない。まず、次のようにして金属被覆セラミック
ス管を調製した。多孔質セラミックス管としては、外径
１０ｍｍ、内径７ｍｍ、長さ３００ｍｍの円筒形状を有
し、微細孔径が０．１μｍの多孔質α―アルミナ管を用
いた。この多孔質セラミックス管を活性化処理するため
に、外表面をＳｎＣｌ2・２Ｈ2Ｏを０．１重量％含有す
る０．１％塩酸水溶液に１分間浸漬させ、次に、ＰｄＣ
ｌ2を０．０１重量％含有する０．１％塩酸水溶液に１
分間浸漬させた。この浸漬処理を各塩酸水溶液で交互に
１０回ずつ行った。
に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるも
のではない。まず、次のようにして金属被覆セラミック
ス管を調製した。多孔質セラミックス管としては、外径
１０ｍｍ、内径７ｍｍ、長さ３００ｍｍの円筒形状を有
し、微細孔径が０．１μｍの多孔質α―アルミナ管を用
いた。この多孔質セラミックス管を活性化処理するため
に、外表面をＳｎＣｌ2・２Ｈ2Ｏを０．１重量％含有す
る０．１％塩酸水溶液に１分間浸漬させ、次に、ＰｄＣ
ｌ2を０．０１重量％含有する０．１％塩酸水溶液に１
分間浸漬させた。この浸漬処理を各塩酸水溶液で交互に
１０回ずつ行った。
【００１７】 次にパラジウムを化学メッキした。脱イ
オン水１ｌ中に、［Ｐｄ（ＮＨ3）4 ］Ｃｌ2・Ｈ2Ｏ
（５．４ｇ）、２Ｎａ・ＥＤＴＡ（６７．２ｇ）、２８
％のアンモニア水（６５１．３ｍｌ）、Ｈ2ＮＮＨ2・Ｈ
2Ｏ（０．４６ｍｌ）を加えた水溶液を準備し、上記活
性化処理を行った多孔質アルミナ管の外表面を、５０℃
に温度制御したこの水溶液に浸漬した。浸漬時間を変化
させることにより、被覆する金属の膜厚、多孔質セラミ
ックス管内部への浸入深さを調節した。次に、銀を化学
メッキした。脱イオン水１ｌ中に、［Ｐｄ（ＮＨ3）
4 ］Ｃｌ2・Ｈ2Ｏ（０．５４ｇ）、ＡｇＮＯ3（４．８
６ｇ）、２Ｎａ・ＥＤＴＡ（３３．６ｇ）、２８％のア
ンモニア水（６５１．３ｍｌ）、Ｈ2ＮＮＨ2・Ｈ2Ｏ
（０．４６ｍｌ）を加えた水溶液を準備し、上記活性化
処理を行った多孔質アルミナ管の外表面を、５０℃に温
度制御したこの水溶液に浸漬した。浸漬時間を変化させ
ることにより、パラジウムと銀との重量比が８０：２０
となるように調節した。最後に、アルゴン雰囲気下で９
００℃で１２時間保持することにより熱処理を行い、パ
ラジウムと銀とを相互拡散させて合金化し、ガス分離体
を得た。
オン水１ｌ中に、［Ｐｄ（ＮＨ3）4 ］Ｃｌ2・Ｈ2Ｏ
（５．４ｇ）、２Ｎａ・ＥＤＴＡ（６７．２ｇ）、２８
％のアンモニア水（６５１．３ｍｌ）、Ｈ2ＮＮＨ2・Ｈ
2Ｏ（０．４６ｍｌ）を加えた水溶液を準備し、上記活
性化処理を行った多孔質アルミナ管の外表面を、５０℃
に温度制御したこの水溶液に浸漬した。浸漬時間を変化
させることにより、被覆する金属の膜厚、多孔質セラミ
ックス管内部への浸入深さを調節した。次に、銀を化学
メッキした。脱イオン水１ｌ中に、［Ｐｄ（ＮＨ3）
4 ］Ｃｌ2・Ｈ2Ｏ（０．５４ｇ）、ＡｇＮＯ3（４．８
６ｇ）、２Ｎａ・ＥＤＴＡ（３３．６ｇ）、２８％のア
ンモニア水（６５１．３ｍｌ）、Ｈ2ＮＮＨ2・Ｈ2Ｏ
（０．４６ｍｌ）を加えた水溶液を準備し、上記活性化
処理を行った多孔質アルミナ管の外表面を、５０℃に温
度制御したこの水溶液に浸漬した。浸漬時間を変化させ
ることにより、パラジウムと銀との重量比が８０：２０
となるように調節した。最後に、アルゴン雰囲気下で９
００℃で１２時間保持することにより熱処理を行い、パ
ラジウムと銀とを相互拡散させて合金化し、ガス分離体
を得た。
【００１８】 このガス分離体をコバール製支持体と接
合した。図２はガス分離体とコバール製支持体との接合
体の断面図である。まず、ガス分離体６の側面上の、コ
バール製支持体７、８との接合部に２５ｍｍ幅でニッケ
ルをメッキし、ニッケル層９を設けた。次にガス分離体
６の一端を、コバール製の支持体７に、水素ガス分離体
６の外径よりわずかに大きい直径を有する貫通孔７ａを
介して取り付け、また、ガス分離体６の他端を、コバー
ル製支持体８に、貫通していない孔８ａを介して取り付
けた。ガス分離体６とコバール製の支持体７、８との隙
間１０にろう材Ａｇ−２８Ｃｕ（ＢＡｇ−８）を充填
し、真空中において８２０℃でろう付けを行った。
合した。図２はガス分離体とコバール製支持体との接合
体の断面図である。まず、ガス分離体６の側面上の、コ
バール製支持体７、８との接合部に２５ｍｍ幅でニッケ
ルをメッキし、ニッケル層９を設けた。次にガス分離体
６の一端を、コバール製の支持体７に、水素ガス分離体
６の外径よりわずかに大きい直径を有する貫通孔７ａを
介して取り付け、また、ガス分離体６の他端を、コバー
ル製支持体８に、貫通していない孔８ａを介して取り付
けた。ガス分離体６とコバール製の支持体７、８との隙
間１０にろう材Ａｇ−２８Ｃｕ（ＢＡｇ−８）を充填
し、真空中において８２０℃でろう付けを行った。
【００１９】 このガス分離体６とコバール製の支持体
７、８との接合体を用い、水素ガス分離装置を作成し
た。図３にその一実施例の断面図を示す。高圧容器１１
内に、複数本の筒状の水素ガス分離体６が収納されてい
る。各水素ガス分離体６は、コバール製の支持体７に、
水素ガス分離体６の内部がコバール製支持体７の上部空
間と連通するように支持されており、また、コバール製
支持体８に、貫通していない孔８ａにより、その端部が
封孔して支持されている。
７、８との接合体を用い、水素ガス分離装置を作成し
た。図３にその一実施例の断面図を示す。高圧容器１１
内に、複数本の筒状の水素ガス分離体６が収納されてい
る。各水素ガス分離体６は、コバール製の支持体７に、
水素ガス分離体６の内部がコバール製支持体７の上部空
間と連通するように支持されており、また、コバール製
支持体８に、貫通していない孔８ａにより、その端部が
封孔して支持されている。
【００２０】 フランジ１２、１３が、支持プレート１
４を夾んで固定し、コバール製支持体７が支持プレート
１４により固定され、水素ガス分離体６およびコバール
製支持体８が吊り下げられている。図３において第１パ
イプ１５から、被精製ガスが高圧容器１１内に供給され
る。筒状の水素ガス分離体６を透過して、筒内部に精製
された水素ガスが移動し、この精製水素ガスは、第３パ
イプ１６に導かれる。一方、精製されなかったガスは、
第２パイプ１７から流出する。
４を夾んで固定し、コバール製支持体７が支持プレート
１４により固定され、水素ガス分離体６およびコバール
製支持体８が吊り下げられている。図３において第１パ
イプ１５から、被精製ガスが高圧容器１１内に供給され
る。筒状の水素ガス分離体６を透過して、筒内部に精製
された水素ガスが移動し、この精製水素ガスは、第３パ
イプ１６に導かれる。一方、精製されなかったガスは、
第２パイプ１７から流出する。
【００２１】（実施例１〜５）ガス分離膜上に設けられ
るニッケル層の厚さを変えて、上記のように構成した水
素ガス分離装置を用いて気密試験を行った。まず、気密
試験として、非処理ガス側にアルゴンガスで８Ｋｇ／ｃ
ｍ2導入し、透過ガス側に漏れるアルゴンガスの流量を
測定した。結果を表１に示す。
るニッケル層の厚さを変えて、上記のように構成した水
素ガス分離装置を用いて気密試験を行った。まず、気密
試験として、非処理ガス側にアルゴンガスで８Ｋｇ／ｃ
ｍ2導入し、透過ガス側に漏れるアルゴンガスの流量を
測定した。結果を表１に示す。
【００２２】（比較例１）前記した方法にて調製した水
素ガス分離体を、ニッケル層を設けずにコバール製支持
体に直接ろう付け接合し、図３に示す水素ガス分離装置
を作成した後、実施例１〜５と同様に気密試験を行っ
た。結果を表１に示す。上記の試験の結果、ニッケル層
の厚さは１μｍ以上であることが好ましいことがわかっ
た。
素ガス分離体を、ニッケル層を設けずにコバール製支持
体に直接ろう付け接合し、図３に示す水素ガス分離装置
を作成した後、実施例１〜５と同様に気密試験を行っ
た。結果を表１に示す。上記の試験の結果、ニッケル層
の厚さは１μｍ以上であることが好ましいことがわかっ
た。
【００２３】
【表１】
【００２４】
【発明の効果】 本発明の金属被覆セラミックスと金属
との接合体、およびそれを用いた水素ガス分離装置は、
水素ガスを分離する高温、高圧下において、接合部での
気密性に優れる。
との接合体、およびそれを用いた水素ガス分離装置は、
水素ガスを分離する高温、高圧下において、接合部での
気密性に優れる。
【図１】 本発明の接合体の一例の断面図である。
【図２】 ガス分離体とコバール製支持体とから成る本
発明の接合体の断面図である。
発明の接合体の断面図である。
【図３】 本発明の接合体を用いた水素分離装置の一例
の断面図である。
の断面図である。
１・・・多孔質セラミックス管、２・・・ガス分離膜、２α・・
・水素分離膜、３・・・金属層、４・・・金属部材、５・・・ろ
う、６・・・ガス分離体、７・・・支持プレート、８・・・コバ
ール製支持体、９・・・ニッケル層、１０・・・隙間、１１・・
・高圧容器、１２・・・フランジ、１３・・・フランジ、１４・
・・支持プレート、１５・・・第１パイプ、１６・・・第３パイ
プ、１７・・・第２パイプ
・水素分離膜、３・・・金属層、４・・・金属部材、５・・・ろ
う、６・・・ガス分離体、７・・・支持プレート、８・・・コバ
ール製支持体、９・・・ニッケル層、１０・・・隙間、１１・・
・高圧容器、１２・・・フランジ、１３・・・フランジ、１４・
・・支持プレート、１５・・・第１パイプ、１６・・・第３パイ
プ、１７・・・第２パイプ
Claims (5)
- 【請求項１】 多孔質セラミックス上にガス分離能を有
する金属が被覆された金属被覆セラミックスと金属部材
との接合体であって、当該金属被覆セラミックスの当該
金属部材との接合に関与する表面にさらに金属層が設け
られ、当該金属層と当該金属部材とがろう付け接合され
ていることを特徴とする金属被覆セラミックスと金属と
の接合体。 - 【請求項２】 ガス分離能を有する金属がパラジウムま
たはパラジウムを含有する合金である請求項１記載の接
合体。 - 【請求項３】 金属被覆セラミックスの表面に設けられ
る金属層がろう材より融点が高い金属より成る請求項１
記載の接合体。 - 【請求項４】 金属被覆セラミックスの表面に設けられ
る金属層の厚さが１μｍ以上である請求項１記載の接合
体。 - 【請求項５】 高圧容器内において、筒状の水素ガス分
離体が、その上端においては、金属製支持体に、当該水
素ガス分離体の外径よりわずかに大きい直径を有する貫
通孔を介して、その内部が当該金属製支持体で画定され
る高圧容器の上部空間と連通するように固定され、下端
においては、金属製支持体に、貫通していない孔によ
り、その端部が封孔して固定されて構成される水素ガス
分離装置であって、当該水素ガス分離体が多孔質セラミ
ックスから構成される基体と、当該基体に被覆する、水
素ガスを選択的に透過させる金属より成るガス分離膜と
から構成されており、当該ガス分離膜の当該金属部材と
の接合に関与する表面にさらに金属層が設けられ、当該
金属層と当該金属部材とがろう付け接合されていること
を特徴とする水素ガス分離装置。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP05718194A JP3305484B2 (ja) | 1994-03-28 | 1994-03-28 | 金属被覆セラミックスと金属との接合体およびそれを用いた水素ガス分離装置 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP05718194A JP3305484B2 (ja) | 1994-03-28 | 1994-03-28 | 金属被覆セラミックスと金属との接合体およびそれを用いた水素ガス分離装置 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH07265673A true JPH07265673A (ja) | 1995-10-17 |
| JP3305484B2 JP3305484B2 (ja) | 2002-07-22 |
Family
ID=13048349
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP05718194A Expired - Lifetime JP3305484B2 (ja) | 1994-03-28 | 1994-03-28 | 金属被覆セラミックスと金属との接合体およびそれを用いた水素ガス分離装置 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3305484B2 (ja) |
Cited By (9)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2002020143A1 (fr) * | 2000-09-08 | 2002-03-14 | Nippon Steel Corporation | Article composite en ceramique/metal, structure composite permettant le transport d'ions oxyde et article composite presentant des proprietes d'etancheification |
| JP2006290711A (ja) * | 2005-04-15 | 2006-10-26 | Hitachi Ltd | 水素供給装置および水素供給方法 |
| JP2006314877A (ja) * | 2005-05-11 | 2006-11-24 | Ngk Spark Plug Co Ltd | 水素分離装置 |
| CN100336580C (zh) * | 2000-09-08 | 2007-09-12 | 新日本制铁株式会社 | 陶瓷·金属复合体、氧化物离子输送用复合结构体及有密封性的复合体 |
| JP2007253066A (ja) * | 2006-03-23 | 2007-10-04 | Tokyo Gas Co Ltd | 水素透過膜モジュール及びその製造方法 |
| JP2007269600A (ja) * | 2006-03-31 | 2007-10-18 | Ngk Spark Plug Co Ltd | 水素分離装置および水素製造装置 |
| EP1847310A1 (en) * | 2006-03-13 | 2007-10-24 | Ngk Insulators, Ltd. | Hydrogen gas separator fixing structure and hydrogen gas separating device using the same |
| WO2010119334A1 (en) * | 2009-04-16 | 2010-10-21 | Genesis Fueltech, Inc | Hydrogen purifier module and method for forming the same |
| JP2012161775A (ja) * | 2011-02-09 | 2012-08-30 | Taiyo Nippon Sanso Corp | 膜エレメント及びその製造方法、並びに膜モジュール |
-
1994
- 1994-03-28 JP JP05718194A patent/JP3305484B2/ja not_active Expired - Lifetime
Cited By (12)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2002020143A1 (fr) * | 2000-09-08 | 2002-03-14 | Nippon Steel Corporation | Article composite en ceramique/metal, structure composite permettant le transport d'ions oxyde et article composite presentant des proprietes d'etancheification |
| AU2001284479B2 (en) * | 2000-09-08 | 2005-05-12 | Nippon Steel Corporation | Ceramic/metal composite article, composite structure for transporting oxide ion, and composite article having sealing property |
| US7153559B2 (en) | 2000-09-08 | 2006-12-26 | Nippon Steel Corporation | Ceramic-metal composite body, composite structure for transporting oxide ion, and composite body having sealing property |
| CN100336580C (zh) * | 2000-09-08 | 2007-09-12 | 新日本制铁株式会社 | 陶瓷·金属复合体、氧化物离子输送用复合结构体及有密封性的复合体 |
| JP2006290711A (ja) * | 2005-04-15 | 2006-10-26 | Hitachi Ltd | 水素供給装置および水素供給方法 |
| JP2006314877A (ja) * | 2005-05-11 | 2006-11-24 | Ngk Spark Plug Co Ltd | 水素分離装置 |
| EP1847310A1 (en) * | 2006-03-13 | 2007-10-24 | Ngk Insulators, Ltd. | Hydrogen gas separator fixing structure and hydrogen gas separating device using the same |
| US7708812B2 (en) | 2006-03-13 | 2010-05-04 | Ngk Insulators, Ltd. | Hydrogen gas separator fixing structure and hydrogen gas separating device using the same |
| JP2007253066A (ja) * | 2006-03-23 | 2007-10-04 | Tokyo Gas Co Ltd | 水素透過膜モジュール及びその製造方法 |
| JP2007269600A (ja) * | 2006-03-31 | 2007-10-18 | Ngk Spark Plug Co Ltd | 水素分離装置および水素製造装置 |
| WO2010119334A1 (en) * | 2009-04-16 | 2010-10-21 | Genesis Fueltech, Inc | Hydrogen purifier module and method for forming the same |
| JP2012161775A (ja) * | 2011-02-09 | 2012-08-30 | Taiyo Nippon Sanso Corp | 膜エレメント及びその製造方法、並びに膜モジュール |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JP3305484B2 (ja) | 2002-07-22 |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| JP2991609B2 (ja) | ガス分離体と金属との接合体および水素ガス分離装置 | |
| JP3402515B2 (ja) | 水素分離体とそれを用いた水素分離装置及び水素分離体の製造方法 | |
| EP1042049B1 (en) | Hydrogen gas-extraction module | |
| US6066592A (en) | Gas separator | |
| EP0818233B1 (en) | Gas separator | |
| JP5057685B2 (ja) | 水素分離装置および水素製造装置 | |
| Gil et al. | A highly permeable hollow fibre substrate for Pd/Al2O3 composite membranes in hydrogen permeation | |
| JPH07265673A (ja) | 金属被覆セラミックスと金属との接合体およびそれを用いた水素ガス分離装置 | |
| JP2007301514A (ja) | 水素分離材及びその製造方法 | |
| JP4367693B2 (ja) | 水素分離体及びその製造方法 | |
| JP3207635B2 (ja) | 水素ガス分離装置 | |
| JP3117276B2 (ja) | 水素分離膜 | |
| JP4911917B2 (ja) | 水素分離装置 | |
| EP1688391B1 (en) | Hydrogen separator and method for production thereof | |
| JPH0929079A (ja) | 水素分離膜の製造方法 | |
| JP4112856B2 (ja) | ガス分離体の製造方法 | |
| JPH04346824A (ja) | 水素分離膜 | |
| JP3866208B2 (ja) | 限外濾過膜及び水素分離膜、その製造方法並びに水素の分離方法 | |
| JP2006314876A (ja) | 水素分離装置 | |
| JP3174668B2 (ja) | 水素分離膜 | |
| JPH08299768A (ja) | ガス分離体及び支持体の接合構造、並びに、ガス分離装置 | |
| JP3399694B2 (ja) | ガス分離体の製造方法 | |
| JP2002154880A (ja) | 金属とセラミックスとの接合体およびそれを用いたガス分離モジュール | |
| JP4038292B2 (ja) | 水素分離体 | |
| JP2007253066A (ja) | 水素透過膜モジュール及びその製造方法 |
Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| A01 | Written decision to grant a patent or to grant a registration (utility model) |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A01 Effective date: 20020423 |
|
| FPAY | Renewal fee payment (event date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20080510 Year of fee payment: 6 |
|
| FPAY | Renewal fee payment (event date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20090510 Year of fee payment: 7 |
|
| FPAY | Renewal fee payment (event date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20100510 Year of fee payment: 8 |
|
| FPAY | Renewal fee payment (event date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20100510 Year of fee payment: 8 |
|
| FPAY | Renewal fee payment (event date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20110510 Year of fee payment: 9 |
|
| FPAY | Renewal fee payment (event date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20120510 Year of fee payment: 10 |
|
| FPAY | Renewal fee payment (event date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20120510 Year of fee payment: 10 |
|
| FPAY | Renewal fee payment (event date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20130510 Year of fee payment: 11 |
|
| FPAY | Renewal fee payment (event date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20130510 Year of fee payment: 11 |
|
| FPAY | Renewal fee payment (event date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20140510 Year of fee payment: 12 |
|
| EXPY | Cancellation because of completion of term |