JPH0673132A

JPH0673132A - ポリプロピレンランダム共重合体及びそのフィルム

Info

Publication number: JPH0673132A
Application number: JP5119833A
Authority: JP
Inventors: Hajime Sadatoshi; 甫貞利; Seiichiro Kon; 誠一郎今; Wake Wakamatsu; 和気若松; Jiro Mori; 二郎森; Eisuke Shiratani; 英助白谷
Original assignee: Sumitomo Chemical Co Ltd
Current assignee: Sumitomo Chemical Co Ltd
Priority date: 1992-06-30
Filing date: 1993-05-21
Publication date: 1994-03-15
Anticipated expiration: 2014-04-12
Also published as: JP2882237B2

Abstract

(57)【要約】【目的】ブリード白化による外観の悪化がなく、低温ヒ
ートシール性と剛性のバランスが極めて優れたポリプロ
ピレンランダム共重合体のフィルムを得る。【構成】チーグラー・ナッタ型触媒を用いて、実質的に
溶剤の不存在下にプロピレンとエチレンとα−オレフィ
ンを共重合して得られたプロピレン含有量が９２．３〜
７５．０重量％、エチレン含有量が０〜２．７重量％、
α−オレフィン含有量が５．０〜２５．０重量％のラン
ダム共重合体であり、かつ該ランダム共重合体中におけ
る２０℃キシレン可溶部の含有量が特定の範囲にあるポ
リプロピレンランダム共重合体、及び該ポリプロピレン
ランダム共重合体を、溶融押出ししてなるポリプロピレ
ンフィルム。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明はポリプロピレンランダム
共重合体及びそのフィルムに関する。さらに詳しくは、
外観に優れ、かつ低温ヒートシール性と剛性のバランス
の優れたポリプロピレンランダム共重合体及びそのフィ
ルムに関する。

【０００２】

【従来の技術】ポリプロピレンのフィルムは、外観、ヒ
ートシール特性、耐熱性、剛性などが優れることから食
品包装、繊維包装などの包装分野で広く使用されてい
る。

【０００３】近年、包装分野の生産性の向上のため、製
袋時または包装時に高速化が計られており、このためい
っそう高速製袋性及び包装性の優れた低温でのヒートシ
ールが良好な素材の開発が要望されてきている。このた
め、低温でのヒートシールを改良するため、種々の検討
がなされてきており、ポリプロピレンランダム共重合体
に低結晶性の各種のエチレン−プロピレン共重合体を配
合する方法や、ポリプロピレンランダム共重合体におい
てはエチレン及び、またはα−オレフィンの含有量を増
加する等の方法が試みられているが、外観に優れ、かつ
低温ヒートシール性と剛性のバランスの優れたポリプロ
ピレンランダム共重合体及びフィルムであるとの観点に
おいてはいまだ不十分なものである。すなわち、低温ヒ
ートシール性を達成しようとして低結晶性のエチレン−
プロピレン共重合体の配合を増加するかまたはランダム
共重合体においてエチレンなどのコモノマーの含有量を
増加すると剛性が大幅に低下するかまたはブリード白化
による外観不良などの現象が発生して目的が達成できな
い。

【０００４】ポリプロピレンランダム共重合体の製造方
法としては、溶剤重合法またはバルク重合法が従来から
知られている。これらの重合法では、共重合体をヘプタ
ン、ヘキサンなどの溶剤中またはプロピレン、α−オレ
フィン及び、またはエチレンの混合液媒体中で重合また
は後処理を行なうため、結果として耐ブロッキング性、
ブリード白化性などに影響する低分子量の重合体成分が
溶解・除去されこの点では好ましい特性を与えるもの
の、一方では低温でのヒートシール性に有効な共重合体
成分が溶解・除去される、またはα−オレフィン及び、
またはエチレンなどのコモノマー含有量を上げようとす
ると共重合体自身が溶解して生産ができないなどの問題
が発生する。この理由から、これらの重合法でさらに低
温でのヒートシールが可能な素材を達成しようとすると
大幅に制限があり、工業的に有利な方法での製造は実質
上達成されていない。

【０００５】このため、上記の課題を達成する目的で、
溶剤または活性モノマー液体が実質的に存在しない、い
わゆる気相重合法によって製造する試みがなされてきて
いる。この方法としては、特開昭６０−１６６４５５号
公報、特開昭５３−２６８８２号公報等の方法が公知で
あるが、外観に優れ、かつ低温ヒートシール性と剛性の
バランスの優れたポリプロピレンランダム共重合体及び
フィルムであるとの観点においては、いまだ不十分なも
のしか得られていない。

【０００６】

【発明が解決しようとする課題】本発明は、ポリプロピ
レンのフィルムが本来有する好ましい特性である透明性
を損なうことなく、外観に優れ、かつ低温ヒートシール
性と剛性のバランスの優れたポリプロピレンランダム共
重合体及びフィルムを提供せんとするものである。

【０００７】

【課題を解決するための手段】本発明者らは、前記の従
来技術では達成ができていない、ポリプロピレンのフィ
ルムが本来有する好ましい特性である透明性を損なうこ
となく、外観に優れ、かつ低温ヒートシール性と剛性の
バランスの優れたポリプロピレンランダム共重合体及び
フィルムを開発すべく鋭意研究した結果、共重合体組成
が特定の範囲にあり、かつ２０℃キシレン可溶部の含有
量が特定の範囲にあるポリプロピレンランダム共重合体
によって目的が達成できることを見い出し本発明を完成
するに至った。

【０００８】すなわち、本発明は、チーグラー・ナッタ
型触媒を用いて、実質的に溶剤の不存在下にプロピレン
とα−オレフィン、又はプロピレンとエチレンとα−オ
レフィンを共重合して得られたランダム共重合体で、プ
ロピレン含有量が９２．３〜７５．０重量％、エチレン
含有量（Ｅ）が０〜２．７重量％、α−オレフィン含有
量が５．０〜２５．０重量％であり、かつ該ランダム共
重合体中の２０℃キシレン可溶部の含有量（Ｃ）が、下
記式（１）〜（３）を充足するポリプロピレンランダム
共重合体および該ポリプロピレンランダム共重合体を溶
融押出ししてなるポリプロピレンフィルムである。エチ
レン含有量（Ｅ）が１．５重量％未満の共重合体にあっ
ては、Ｃ≦１２．０（重量％）（１）エチレン含有量（Ｅ）が１．５重量％以上１．８重量％
未満の共重合体にあっては、Ｃ≦４２．０−２０．０×Ｅ（重量％）（２）エチレン含有量（Ｅ）が１．８重量％以上２．７重量％
以下の共重合体にあっては、Ｃ≦６．０（重量％）（３）

【０００９】本発明のポリプロピレンランダム共重合体
は、プロピレン含有量、エチレン含有量、α−オレフィ
ン含有量および２０℃キシレン可溶部の含有量のいずれ
かの項目が、前記本発明の範囲をはずれるものでは、本
願発明の目的である外観に優れ、かつ低温ヒートシール
性と剛性のバランスの優れたポリプロピレンランダム共
重合体及びフィルムが達成できない。

【００１０】ポリプロピレンランダム共重合体中のプロ
ピレン含有量が９２．３重量％を超えると低温ヒートシ
ール性が劣り、７５．０重量％未満では耐熱性、剛性が
劣る。エチレン含有量が２．７重量％を超えると、低温
ヒートシール性と剛性のバランスの点およびブリード白
化による外観の悪化が劣るなどの問題点が発生し、α−
オレフィン含有量が５．０重量％未満では低温ヒートシ
ール性が劣り、２５．０重量％を超えると剛性、耐熱性
が劣る。

【００１１】さらに、プロピレン含有量、エチレン含有
量、α−オレフィン含有量が前記の範囲にあってもポリ
プロピレンランダム共重合体における２０℃キシレン可
溶部の含有量（Ｃ）が、エチレン含有量が１．５重量％
未満の共重合体においては１２．０重量％以下であるこ
と、エチレン含有量が１．５重量％以上１．８重量％未
満の共重合体においては、下式Ｃ≦４２．０−２０．０×Ｅ（重量％）（２）を充足すること、およびエチレン含有量が１．８重量％
以上２．７重量％以下の共重合体においては６．０重量
％以下であることが重要である。２０℃キシレン可溶部
の含有量が前記の範囲を超えると、ブリード白化による
外観及び剛性の点で劣る。

【００１２】ポリプロピレンランダム共重合体として
は、プロピレン含有量９２．５〜７８．０重量％、エチ
レン含有量０〜２．５重量％、α−オレフィン含有量
５．０〜２２．０重量％が好ましい。また、ポリプロピ
レンランダム共重合体における２０℃キシレン可溶部の
含有量（Ｃ）の好ましい範囲は、エチレン含有量が１．
５重量％未満の共重合体においては１１．０重量％以下
であること、エチレン含有量（Ｅ）が１．５重量％以上
１．８重量％未満の共重合体においては、下式Ｃ≦４３．５−２１．７×Ｅ（重量％）（２ａ）を充足すること、およびエチレン含有量が１．８重量％
以上２．７重量％以下の共重合体においては４．５重量
％以下である。

【００１３】本発明のポリプロピレンランダム共重合体
のα−オレフィンとしては、炭素数４〜１０のα−オレ
フィンが適用できるが、ブテン−１が好適に使用され
る。

【００１４】ポリプロピレンランダム共重合体は、メル
トフローレイトが１〜５０ｇ／１０分、好ましくは２〜
３０ｇ／１０分、さらに好ましくは、３〜２０ｇ／１０
分の範囲のものが透明性、フィルムの製膜に際しての高
速加工性の点から好ましい。また、ポリプロピレンラン
ダム共重合体の極限粘度は、通常、テトラリン中で１３
５℃において測定した値が、１〜３ｄｌ／ｇの範囲のも
のが使用される。

【００１５】本発明のポリプロピレンランダム共重合体
の製造には、少なくともチタン、マグネシウム、ハロゲ
ンを必須とするチーグラー・ナッタ型触媒を用いる。（Ａ）マグネシウム、チタンおよびハロゲンを必須成分
とする固体触媒成分、（Ｂ）有機アルミニウム化合物、（Ｃ）一般式Ｒ¹Ｒ²Ｓｉ（ＯＲ³）₂（Ｒ¹は炭素数
が５〜２０の脂環式炭化水素基、Ｒ²、Ｒ³は炭素数が
１〜２０の炭化水素基を表す。）で示されるケイ素化合
物よりなる触媒系を用いて、気相重合法によってプロピ
レンとエチレンとα−オレフィンの混合物を共重合する
方法である。

【００１６】固体触媒成分（Ａ）は、チタン、マグネシ
ウムおよびハロゲンを必須成分として含有し、一般には
チタン化合物を有機マグネシウム化合物で還元して得ら
れる固体生成物を、エステル化合物で処理した後、四塩
化チタンで処理して得られる。

【００１７】チタン化合物は一般式Ｔｉ（ＯＲ）_bＸ
_4-b（Ｒは炭素数が１〜２０の炭化水素基、Ｘはハロゲ
ン原子、ｂは０＜ｂ≦４の数字を表す。）で表される。
Ｒの具体例としては、メチル、エチル、プロピル、ｉｓ
ｏ−プロピル、ブチル、ｉｓｏ−ブチル、アミル、ｉｓ
ｏ−アミル、ヘキシル、ヘプチル、オクチル、デシル、
ドデシル等のアルキル基、フェニル、クレジル、キシリ
ル、ナフチル等のアリール基、シクロヘキシル、シクロ
ペンチル等のシクロアルキル基、プロペニル等のアリル
基、ベンジル基等のアラルキル基等が例示される。

【００１８】マグネシウム成分としては、マグネシウム
−炭素の結合を含有する任意の型の有機マグネシウム化
合物を使用することができる。特に一般式ＲＭｇＸ（式
中、Ｒは炭素数１〜２０の炭化水素基を、Ｘはハロゲン
を表す。）で表されるグリニャール化合物および一般式
ＲＲ’Ｍｇ（式中、ＲおよびＲ’は炭素数１〜２０の炭
化水素基を表す。ここでＲ、Ｒ’は同一でも異なってい
てもよい。）で表されるマグネシウム化合物が好適に使
用される。

【００１９】グリニャール化合物として、メチルマグネ
シウムクロリド、エチルマグネシウムクロリド、エチル
マグネシウムブロミド、エチルマグネシウムアイオダイ
ド、プロピルマグネシウムクロリド、プロピルマグネシ
ウムブロミド、ブチルマグネシウムクロリド、ブチルマ
グネシウムブロミド、ｓｅｃ−ブチルマグネシウムクロ
リド、ｓｅｃ−ブチルマグネシウムブロミド、ｔｅｒｔ
−ブチルマグネシウムクロリド、ｔｅｒｔ−ブチルマグ
ネシウムブロミド、アミルマグネシウムクロリド、ｉｓ
ｏ−アミルマグネシウムクロリド、フェニルマグネシウ
ムクロリド、フェニルマグネシウムブロミド等が、Ｒ
Ｒ’Ｍｇで表されるマグネシウム化合物としてジエチル
マグネシウム、ジプロピルマグネシウム、ジ−ｉｓｏ−
プロピルマグネシウム、ジブチルマグネシウム、ジ−ｓ
ｅｃ−ブチルマグネシウム、ジ−ｔｅｒｔ−ブチルマグ
ネシウム、ブチル−ｓｅｃ−ブチルマグネシウム、ジア
ミルマグネシウム、ジフェニルマグネシウム等が挙げら
れる。

【００２０】固体触媒成分（Ａ）と組合せて使用する有
機アルミニウム化合物（Ｂ）は、少なくとも分子内に１
個のＡｌ−炭素結合を有するものである。かかる有機ア
ルミニウム化合物の具体例としては、トリエチルアルミ
ニウム、トリイソブチルアルミニウム、トリヘキシルア
ルミニウム等のトリアルキルアルミニウム、ジエチルア
ルミニウムハライド、ジイソブチルアルミニウムハライ
ド等のジアルキルアルミニウムハライド、トリアルキル
アルミニウムとジアルキルアルミニウムハライドの混合
物、テトラエチルジアルモキサン、テトラブチルジアル
モキサン等のアルキルアルモキサンが例示できる。これ
らの有機アルミニウム化合物のうち、トリアルキルアル
ミニウム、トリアルキルアルミニウムとジアルキルアル
ミニウムハライドの混合物、アルキルアルモキサンが好
ましく、とりわけトリエチルアルミニウム、トリイソブ
チルアルミニウム、トリエチルアルミニウムとジエチル
アルミニウムクロリドの混合物およびテトラエチルジア
ルモキサンが好ましい。有機アルミニウム化合物の使用
量は、固体触媒中のチタン原子１モル当り１〜１０００
モルのごとく広範囲に選ぶことができるが、特に５〜６
００モルの範囲が好ましい。

【００２１】電子供与体の一般式Ｒ¹Ｒ²Ｓｉ（Ｏ
Ｒ³）₂で示されるケイ素化合物（Ｃ）としては、次に
示すものが例示される。（Ｃ）脂環式炭化水素基を有するケイ素化合物

【化１】

【００２２】各触媒は、（Ｂ）成分中のＡｌ原子／
（Ａ）成分中のＴｉ原子のモル比を１〜１０００、好ま
しくは５〜６００、（Ｃ）成分／（Ｂ）成分中のＡｌ原
子のモル比を０．０２〜５００、好ましくは０．０５〜
１０となるように使用し、重合温度２０〜１５０℃、好
ましくは５０〜９５℃、重合圧力は大気圧〜４０ｋｇ／
ｃｍ²Ｇ、好ましくは２〜３０ｋｇ／ｃｍ²Ｇの実質的
に溶剤の不存在下にプロピレン、エチレン、α−オレフ
ィン及び共重合体の分子量調節のため水素を供給して重
合を行なう。

【００２３】本発明の共重合体を溶融押し出しして製膜
することにより、ブリード白化のない（△ヘイズ０．５
％以下）、ヒートシール温度１２０℃以下、ヤング率３
０００ｋｇ／ｃｍ²以上の外観に優れ、低温ヒートシー
ル性と剛性のバランスが優れたフィルムを得ることがで
きる。本発明のフィルムは、厚みが１０〜５００μのフ
ィルムであり、好ましくは１０〜１００μの範囲の未延
伸フィルムである。また、前述した好ましい特性を有す
ることから、共押し出し製膜法による多層フィルムの製
造に際して、その少なくとも一層成分としても好適に使
用される。本願発明のポリプロピレンフィルムの製造方
法は、通常工業的に用いられている方法、例えばＴダイ
製膜法、チューブラー製膜法など溶融押し出し成型法に
よりポリプロピレンフィルムが製造される方法であれば
特に限定されないが、大型製膜機により高速製膜が実施
される、Ｔダイ製膜法が好ましい。本発明のポリプロピ
レンランダム共重合体とフィルムには、常用される酸化
防止剤、中和剤、滑剤、アンチブロッキング剤、耐電防
止剤などを必要に応じて配合することができる。以下、
実施例によって本発明を具体的に説明するが、本発明の
範囲は実施例のみに限定されるものではない。なお、発
明の詳細な説明および実施例中の各項目の測定値は、下
記の方法で測定した。（１）エチレン含有量、ブテン−１含有量エチレン含有量：高分子分析ハンドブック（１９８５
年、朝倉書店発行）の２５６ページ「（ｉ）ランダム共
重合体」の項記載の方法によってＩＲスペクトル法で決
定した。ブテン−１含有量：ＩＲスペクトル法により次式から決
定した。ブテン−１含有量（重量％）＝１．２０８Ｋ’ ここで、Ｋ’は、７６７ｃｍ^-1における吸光度である。（２）メルトフローレイト（ＭＦＲ）ＪＩＳＫ７２１
０に従い、条件−１４の方法で測定した。（３）２０℃キシレン可溶部試料１ｇを沸騰キシレン１００ｍｌに完全に溶解させた
後、２０℃に降温し、４時間放置する。その後、これを
析出物と溶液とにろ別し、ろ液を乾固して減圧下７０℃
で乾燥した。その重量を測定して含有％（重量）を求め
た。（４）透明性（ヘイズ）ＪＩＳＫ７１０５に従い測定した。（５）ブリード白化（△ヘイズ）６０℃で２４時間加熱処理後のヘイズと、処理前のヘイ
ズを測定してその差を△ヘイズとした。（６）ヒートシール温度フィルム面同志を重ね合わせ加熱されたヒートシーラー
で２秒間、２ｋｇ／ｃｍ²の荷重をかけ圧着して得た幅
２５ｍｍのシールされたフィルムを、一夜放置後、２３
℃で剥離速度２００ｍｍ／分、剥離角度１８０°で剥離
した時の剥離抵抗力が３００ｇ／２５ｍｍになるヒート
シーラーの温度をヒートシール温度とした。（７）ヤング率幅２０ｍｍの試験片を縦方向（ＭＤ）より採取し、引張
試験機によりチャック間隔６０ｍｍ、引張速度５ｍｍ／
分でＳ−Ｓ曲線をとり、初期弾性率を測定した。

【００２４】

【実施例】

参考例（ａ）有機マグネシウム化合物の合成攪拌機、還流冷却器、滴下ロート、温度計を備えた１Ｌ
のフラスコをアルゴンで置換した後、グリニヤール用削
状マグネシウム３２．０ｇを投入した。滴下ロートにブ
チルクロリド１２０ｇとジブチルエーテル５００ｍｌを
仕込み、フラスコ中のマグネシウムに約３０ｍｌ滴下
し、反応を開始させた。反応開始後、５０℃で４時間か
けて滴下を続け、滴下終了後、６０℃で更に１時間反応
を続けた。その後、反応溶液を室温に冷却し、固形分を
ろ別した。ジブチルエーテル中のブチルマグネシウムク
ロリドを１規定硫酸で加水分解し、指示薬としてフェノ
ールフタレインを使用して１規定水酸化ナトリウム水溶
液で逆滴定して濃度を決定したところ、濃度は２．１ｍ
ｏｌ／Ｌであった。（ｂ）固体生成物の合成攪拌機、滴下ロートを備えた５００ｍｌのフラスコをア
ルゴンで置換したのち、ヘキサン２４０ｍｌ、テトラブ
トキシチタン５．４ｇ（１５．８ｍｍｏｌ）およびテト
ラエトキシシラン６１．４ｇ（２９５ｍｍｏｌ）を投入
し、均一溶液とした。次に、（ａ）で合成した有機マグ
ネシウム化合物１５０ｍｌを、フラスコ内の温度を５℃
に保ちながら、滴下ロートから４時間かけて除々に滴下
した。滴下終了後、室温で更に１時間攪拌したのち室温
で固液分離し、ヘキサン２４０ｍｌで３回洗浄を繰り返
したのち減圧乾燥して、茶褐色の固体生成物４５．０ｇ
を得た。固体生成物中にはチタン原子が１．７重量％、
エトキシ基が３３．８重量％、ブトキシ基が２．９重量
％含有されていた。又、この固体生成物のＣｕ−Ｋａ線
による広角Ｘ線回析図には、明瞭な回析ピークは全く認
められず、非晶構造であった。（ｃ）エステル処理固体の合成１００ｍｌのフラスコをアルゴンで置換した後、（ｂ）
で合成した固体生成物６．５ｇ、トルエン１６．２ｍｌ
およびフタル酸ジイソブチル４．３ｍｌ（１６ｍｍｏ
ｌ）を加え、９５℃で１時間反応を行った。（ｄ）固体触媒の合成（活性化処理）上記（ｃ）での洗浄終了後、フラスコにトルエン１６．
２ｍｌ、フタル酸ジイソブチル０．３６ｍｌ（１．３ｍ
ｍｏｌ）、ブチルエーテル２．２ｍｌ（１３ｍｍｏｌ）
および四塩化チタン３８．０ｍｌ（３４６ｍｍｏｌ）を
加え、９５℃で３時間反応を行った。反応終了後、９５
℃で固液分離した後、同温度でトルエン３３ｍｌで２回
洗浄を行った。上述したフタル酸ジイソブチルとブチル
エーテル及び四塩化チタンとの混合物による処理を同一
条件で更にもう一度繰り返し、ヘキサン３３ｍｌで３回
洗浄して、黄土色の固体触媒５．０ｇを得た。固体触媒
中には、チタン原子が２．１重量％、マグネシウム原子
が１９．９重量％、フタル酸エステルが１２．７重量％
含まれていた。

【００２５】実施例１（ａ）触媒成分十分に精製したヘキサン１５０Ｌを２５０Ｌの攪拌機付
反応器に添加し、系内を十分チッソ置換したのち、トリ
エチルアルミニウム（以下ＴＥＡと略す）３．２ｍｏ
ｌ、シクロヘキシルエチルジメトキシシラン（以下ＣＨ
ＥＤＭＳと略す）０．３２ｍｏｌおよび前記参考例で得
た固体触媒をＴｉ原子に換算して５１．８ｇ添加する。
２５℃を維持しながらプロピレン２．８ｋｇを２時間に
わたって連続的に添加した。（ｂ）重合内容積１０００Ｌの重合槽を用いて、重合温度７０℃、
重合圧力１４．５ｋｇ／ｃｍ²Ｇ、平均滞留時間６時間
となるように（ａ）で調整した触媒成分を供給し、同時
にＴＥＡ５０ｍｍｏｌ／Ｈｒ、ＣＨＥＤＭＳ５ｍｍ
ｏｌ／Ｈｒ、Ａｌ／ＣＨＥＤＭＳ＝１０／１モル比）を
供給しながら、重合槽内のＨ₂濃度０．２％としてプロ
ピレンとブテン−１を連続的に供給して気相重合を行っ
た。得られた共重合体は、プロピレン含有量７９．９重
量％、ブテン−１含有量２０．１重量％、２０℃キシレ
ン可溶部４．０重量％であった。この共重合体１００重
量部にステアリン酸カルシウム０．１重量部、スミライ
ザーＢＨＴ０．１重量部、イルガノックス１０１０
０．１０重量部、エルカ酸アミド０．１０重量部、微粉
シリカ０．１５重量部を加えヘンシェルミキサーで混合
した後、溶融押し出しを行いペレット化した。次いで、
得られたペレットを５０ｍｍφ、Ｔ−ダイ製膜機で、ダ
イ温度２５０℃で溶融押し出しを行い、３０℃の冷却水
を通水した冷却ロールで冷却して厚さ３０μの未延伸フ
ィルムを得た。得られたフィルムの透明性（ヘイズ）、
ブリード白化（△ヘイズ）、ヒートシール温度、ヤング
率を表２に示した。

【００２６】実施例２重合温度を６５℃とした以外は実施例１と同様に重合を
実施し、表１に示したプロピレン−ブテン−１共重合体
を得た。実施例１と同様に評価を実施した。評価結果を
表２に示した。

【００２７】実施例３内容積２０〜４５ｍ³の３槽の重合槽を用いて、重合温
度８０℃、重合圧力７〜１５ｋｇ／ｃｍ²Ｇ、水素濃度
０．２５％とした以外は実施例１と同様な方法でプロピ
レンとエチレンとブテン−１を連続的に供給して気相重
合を行った。得られた共重合体は、プロピレン含有量８
８．６重量％、エチレン含有量１．２重量％、ブテン−
１含有量１０．２重量％の組成であり、２０℃キシレン
可溶部３．１重量％であった。この共重合体を用いて実
施例１と同様に評価した。評価結果を表２に示した。

【００２８】実施例４〜８実施例４においては、実施例１と、また実施例５〜８に
おいては実施例３と重合槽に供給するモノマー重量比、
Ｈ₂濃度を変更した以外は同様に重合および評価を実施
した。分析結果を表１に、評価結果を表２に示した。

【００２９】比較例１実施例３と同一の重合条件でプロピレンとエチレンの気
相重合を行い同様に評価を行った。評価結果を表２に示
した。

【００３０】比較例２実施例３と同一の重合槽を使用して特公平３−４６００
１号公報に記載のＴｉＣｌ₃型の固体触媒を用いてジエ
チルアルミニウムクロライドと電子供与体としてのメチ
ルメタクリレートとを組合わせて重合温度６５℃、重合
圧力６〜１２ｋｇ／ｃｍ²Ｇ、Ｈ₂濃度１．５％でプロ
ピレンとブテン−１の気相重合を行なった。分析結果を
表１に、評価結果を表２に示した。

【００３１】比較例３〜６実施例１に記載の固体触媒を用いて、比較例３、４およ
び６は、実施例１の重合槽を使用して重合温度８０℃と
し、（ｃ）成分をフェニルトリメトキシシランとして、
添加量をＡｌ／（ｃ）＝６．７／１（モル比）とした以
外は実施例１と同様に、また比較例５は重合温度を７０
℃とし、重合圧力を１２〜１８ｋｇ／ｃｍ²Ｇとし、重
合槽に供給するプロピレン、エチレン、ブテン−１量を
変更した以外は実施例３と同様に重合、評価を行った。
分析結果を表１に、評価結果を表２に示した。共重合体
の組成が本発明の範囲をはずれた場合（比較例１、５）
または、共重合体組成が本発明の範囲にあっても２０℃
キシレン可溶部の含有量が本発明の範囲をはずれた場合
（比較例２、３、４、６）には、ブリード白化が不良で
あるか、低温ヒートシール性と剛性のバランスが不良で
あり、本発明の目的が達成できない。

【００３２】

【表１】

【００３３】

【表２】

【００３４】

【発明の効果】本発明により、ブリード白化による外観
の悪化がなく、低温ヒートシール性と剛性のバランスが
極めて優れたポリプロピレンランダム共重合体のフィル
ムを得ることができる。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明の実施例により得られたフィルムのヒー
トシール温度とヤング率のバランスを比較例のフィルム
と対比して示すものである。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁵ 識別記号庁内整理番号ＦＩ技術表示箇所Ｂ２９Ｌ 7:00 4Ｆ (72)発明者森二郎千葉県市原市姉崎海岸５の１住友化学工業株式会社内 (72)発明者白谷英助千葉県市原市姉崎海岸５の１住友化学工業株式会社内

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】チーグラー・ナッタ型触媒を用いて、実質
的に溶剤の不存在下にプロピレンとα−オレフィン、又
はプロピレンとエチレンとα−オレフィンを共重合して
得られたランダム共重合体で、プロピレン含有量が９
２．３〜７５．０重量％、エチレン含有量（Ｅ）が０〜
２．７重量％、α−オレフィン含有量が５．０〜２５．
０重量％であり、かつ該ランダム共重合体中の２０℃キ
シレン可溶部の含有量（Ｃ）が、下記式（１）〜（３）
を充足するポリプロピレンランダム共重合体。エチレン
含有量（Ｅ）が１．５重量％未満の共重合体にあって
は、Ｃ≦１２．０（重量％）（１）エチレン含有量（Ｅ）が１．５重量％以上１．８重量％
未満の共重合体にあっては、Ｃ≦４２．０−２０．０×Ｅ（重量％）（２）エチレン含有量（Ｅ）が１．８重量％以上２．７重量％
以下の共重合体にあっては、Ｃ≦６．０（重量％）（３）
【請求項２】請求項１記載のポリプロピレンランダム共
重合体を、溶融押出ししてなるポリプロピレンフィル
ム。