JPH0671549B2 - 極めて高い熱伝導率を有する単結晶ダイヤモンド - Google Patents
極めて高い熱伝導率を有する単結晶ダイヤモンドInfo
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Description
本発明は、極めて高い熱伝導率を有する単結晶ダイヤモ
ンドの製造方法に関するものである。
ンドの製造方法に関するものである。
【０００１】高い熱伝導率を有するダイヤモンド材料は
当業界において公知である。たとえば、極めて高い純度
を持った天然のIIA型ダイヤモンドは25℃（298゜K）にお
いて21ワット/cm・゜K程度の熱伝導率を有するが、この
値は本発明以前において知られていたあらゆる物質の中
で最も高いものである。他方、それの導電率は無視し得
るほどに低い。
当業界において公知である。たとえば、極めて高い純度
を持った天然のIIA型ダイヤモンドは25℃（298゜K）にお
いて21ワット/cm・゜K程度の熱伝導率を有するが、この
値は本発明以前において知られていたあらゆる物質の中
で最も高いものである。他方、それの導電率は無視し得
るほどに低い。
【０００２】このような性質に基づき、ダイヤモンドは
熱を発生する物体または部品から熱を運び去るための優
れた材料を成している。すなわち、ダイヤモンドは放熱
体として使用することもできるし、あるいは熱を発生す
る物体または部品から別種の材料製の放熱体に熱を伝達
するための熱伝導体／拡散体として使用することもでき
るのである。
熱を発生する物体または部品から熱を運び去るための優
れた材料を成している。すなわち、ダイヤモンドは放熱
体として使用することもできるし、あるいは熱を発生す
る物体または部品から別種の材料製の放熱体に熱を伝達
するための熱伝導体／拡散体として使用することもでき
るのである。
【０００３】極めて高い熱伝導率を持った熱伝導体を必
要とする様々な分野が存在している。その一例として、
光学繊維回路網用の中継所における用途が挙げられる。
かかる回路網の光学繊維を通して伝送されるレーザ光に
より、非常に長い距離にわたって信号が伝達される。数
キロメートルにわたって伝送される間に光信号の強さは
実質的に低下するから、回路網に沿って伝送される光を
増強するために所定の間隔で「中継所」を設置すること
が必要となる。この種の典型的な中継所においては、光
学繊維によって伝送される間に弱まった光信号が光検出
器によって電気信号に変換される。かかる電気信号が増
幅され、発光ダイオードによって光信号に再変換され、
そして回路網の次の区間に沿って伝送されるのである。
要とする様々な分野が存在している。その一例として、
光学繊維回路網用の中継所における用途が挙げられる。
かかる回路網の光学繊維を通して伝送されるレーザ光に
より、非常に長い距離にわたって信号が伝達される。数
キロメートルにわたって伝送される間に光信号の強さは
実質的に低下するから、回路網に沿って伝送される光を
増強するために所定の間隔で「中継所」を設置すること
が必要となる。この種の典型的な中継所においては、光
学繊維によって伝送される間に弱まった光信号が光検出
器によって電気信号に変換される。かかる電気信号が増
幅され、発光ダイオードによって光信号に再変換され、
そして回路網の次の区間に沿って伝送されるのである。
【０００４】所要の中継所数をできるだけ少なくするた
めには、各々の中継所における信号の増幅度を最適化す
ることが望ましい。しかるに、いかなる種類の放射エネ
ルギーであれ、電気的に発生される放射エネルギーの量
は使用する電流の４乗に比例する。かかる放射エネルギ
ーの一部が光になる一方、残りは熱として失われる。そ
れ故、個々の中継所においては極めて多量の熱が発生す
るから、中継所の機能性を維持するために効率的な熱伝
導体が必要となる。
めには、各々の中継所における信号の増幅度を最適化す
ることが望ましい。しかるに、いかなる種類の放射エネ
ルギーであれ、電気的に発生される放射エネルギーの量
は使用する電流の４乗に比例する。かかる放射エネルギ
ーの一部が光になる一方、残りは熱として失われる。そ
れ故、個々の中継所においては極めて多量の熱が発生す
るから、中継所の機能性を維持するために効率的な熱伝
導体が必要となる。
【０００５】このような分野においては、価格が極めて
高いにもかかわらず、天然のIIA型ダイヤモンドが熱伝
導体として使用されてきた。なぜなら、有効な熱伝導素
子は極めて小さなもの（通例は一辺が約1mmのもの）で
十分だからである。しかし、それよりも大きい熱伝導素
子が必要とされる場合には価格の問題が重要となり、従
って天然ダイヤモンドの使用は不可能になることもあ
る。
高いにもかかわらず、天然のIIA型ダイヤモンドが熱伝
導体として使用されてきた。なぜなら、有効な熱伝導素
子は極めて小さなもの（通例は一辺が約1mmのもの）で
十分だからである。しかし、それよりも大きい熱伝導素
子が必要とされる場合には価格の問題が重要となり、従
って天然ダイヤモンドの使用は不可能になることもあ
る。
【０００６】従来製造されてきた宝石グレードの高圧合
成ダイヤモンドは、天然ダイヤモンドよりも価格が安
い。しかしながら、高い熱伝導率を有するこの種の合成
ダイヤモンドを黒鉛から直接かつ効率的に製造すること
はできない。なぜなら、転化に際して大幅な体積の収縮
が起こるため、結晶組織中に欠陥が導入されるからであ
る。また、低圧化学蒸着法（以後は「CVD法」と呼ぶこ
とがある）によって製造されたダイヤモンドの大部分は
単結晶ダイヤモンドではないのであって、約300゜Kにお
けるそれらの熱伝導率（以後は「室温熱伝導率」と呼ぶ
ことがある）は通例12ワット/cm・゜K程度という実質的
に低いものである。
成ダイヤモンドは、天然ダイヤモンドよりも価格が安
い。しかしながら、高い熱伝導率を有するこの種の合成
ダイヤモンドを黒鉛から直接かつ効率的に製造すること
はできない。なぜなら、転化に際して大幅な体積の収縮
が起こるため、結晶組織中に欠陥が導入されるからであ
る。また、低圧化学蒸着法（以後は「CVD法」と呼ぶこ
とがある）によって製造されたダイヤモンドの大部分は
単結晶ダイヤモンドではないのであって、約300゜Kにお
けるそれらの熱伝導率（以後は「室温熱伝導率」と呼ぶ
ことがある）は通例12ワット/cm・゜K程度という実質的
に低いものである。
【０００７】米国特許第3895313号明細書中には、極め
て高い熱伝導率を有するとされ、かつ極めて高出力のレ
ーザビーム用の光学部品として有用であるとされる各種
のダイヤモンド材料が開示されている。とりわけ、純粋
な炭素同位体である12Cまたは13Cから成長させた合成ダ
イヤモンドはかかる目的のために有用であって、それの
室温熱伝導率は10〜20ワット/cm・゜Kの範囲内にあるこ
とが記載されている。言うまでもなく、このような値は
天然のIIA型ダイヤモンドの場合と同じレベルにあり、
また化学蒸着法によって製造されたダイヤモンドの場合
とも同じレベルにある。更にまた、高い同位体純度を有
すると共に、「理想固体状態の理論によって予測される
限界に近い関連特性」を有する（すなわち、単結晶の状
態にある）ダイヤモンドにおいては、液体窒素の温度よ
りも低い70゜K（−203℃）で200ワット/cm・゜Kを越える
熱伝導率が得られることが示唆されている。とは言え、
かかるダイヤモンドの製造方法は全く示唆されていない
のであって、従来の当業技術によってそれを入手するこ
とは不可能であった。
て高い熱伝導率を有するとされ、かつ極めて高出力のレ
ーザビーム用の光学部品として有用であるとされる各種
のダイヤモンド材料が開示されている。とりわけ、純粋
な炭素同位体である12Cまたは13Cから成長させた合成ダ
イヤモンドはかかる目的のために有用であって、それの
室温熱伝導率は10〜20ワット/cm・゜Kの範囲内にあるこ
とが記載されている。言うまでもなく、このような値は
天然のIIA型ダイヤモンドの場合と同じレベルにあり、
また化学蒸着法によって製造されたダイヤモンドの場合
とも同じレベルにある。更にまた、高い同位体純度を有
すると共に、「理想固体状態の理論によって予測される
限界に近い関連特性」を有する（すなわち、単結晶の状
態にある）ダイヤモンドにおいては、液体窒素の温度よ
りも低い70゜K（−203℃）で200ワット/cm・゜Kを越える
熱伝導率が得られることが示唆されている。とは言え、
かかるダイヤモンドの製造方法は全く示唆されていない
のであって、従来の当業技術によってそれを入手するこ
とは不可能であった。
【０００８】本発明は、極めて高い化学的純度および同
位体純度を有する単結晶ダイヤモンドの製造方法を提供
するものである。かかるダイヤモンドの原料はダイヤモ
ンド自体であって、それにより高圧下における黒鉛から
ダイヤモンドへの転化に際して見られる体積の収縮は排
除される。こうして製造されたダイヤモンドの熱伝導率
は、天然のIIA型ダイヤモンドを含む現在公知のいかな
る物質の熱伝導率よりも高く、また前述の米国特許第38
95313号明細書中に記載された値よりも高いことが判明
した。それ故、かかるダイヤモンドは熱伝導体としての
使用並びにその他多くの分野における使用のために著し
く適している。
位体純度を有する単結晶ダイヤモンドの製造方法を提供
するものである。かかるダイヤモンドの原料はダイヤモ
ンド自体であって、それにより高圧下における黒鉛から
ダイヤモンドへの転化に際して見られる体積の収縮は排
除される。こうして製造されたダイヤモンドの熱伝導率
は、天然のIIA型ダイヤモンドを含む現在公知のいかな
る物質の熱伝導率よりも高く、また前述の米国特許第38
95313号明細書中に記載された値よりも高いことが判明
した。それ故、かかるダイヤモンドは熱伝導体としての
使用並びにその他多くの分野における使用のために著し
く適している。
【０００９】本発明の一側面に従えば、（Ａ）純粋な炭
素同位体である12Cまたは13Cから成るダイヤモンドを調
製し、次いで（Ｂ）高圧下で金属触媒・溶媒物質を通し
てダイヤモンド種晶を含有する領域に前記ダイヤモンド
を拡散させることによって前記ダイヤモンドを単結晶ダ
イヤモンドに転化させる両工程から成ることを特徴とす
る、高い同位体純度を持った単結晶ダイヤモンドの製造
方法が提供される。
素同位体である12Cまたは13Cから成るダイヤモンドを調
製し、次いで（Ｂ）高圧下で金属触媒・溶媒物質を通し
てダイヤモンド種晶を含有する領域に前記ダイヤモンド
を拡散させることによって前記ダイヤモンドを単結晶ダ
イヤモンドに転化させる両工程から成ることを特徴とす
る、高い同位体純度を持った単結晶ダイヤモンドの製造
方法が提供される。
【００１０】本発明の方法における必須の特徴の１つ
は、純粋な炭素同位体である12Cまたは13Cを使用するこ
とにある。後記に説明されるごとく、高い化学的純度お
よび同位体純度を有する炭素を使用することによって得
られる熱伝導率の向上は、理論的考察に基づく予想を大
幅に越えるものであることが判明した。一般に、かかる
炭素の同位体純度は少なくとも99.2重量％でなければな
らない。すなわち、他方の同位体は1000部中高々８部の
量で存在していなければならないのである。なお、少な
くとも99.9重量％の同位体純度が好適である。また、か
かる炭素は高い化学的純度を有することも必要である。
は、純粋な炭素同位体である12Cまたは13Cを使用するこ
とにある。後記に説明されるごとく、高い化学的純度お
よび同位体純度を有する炭素を使用することによって得
られる熱伝導率の向上は、理論的考察に基づく予想を大
幅に越えるものであることが判明した。一般に、かかる
炭素の同位体純度は少なくとも99.2重量％でなければな
らない。すなわち、他方の同位体は1000部中高々８部の
量で存在していなければならないのである。なお、少な
くとも99.9重量％の同位体純度が好適である。また、か
かる炭素は高い化学的純度を有することも必要である。
【００１１】同位体純度の高いダイヤモンドを調製する
ための工程Ａにおいては様々な方法を使用することがで
きる。たとえば、一酸化炭素のごとき気体状炭素化合物
が拡散率の差によって12C同位体と13C同位体とに分離さ
れ、次いで当業界において公知の手段（たとえば、還元
炎中における一酸化炭素の燃焼）によって固体炭素に転
化される。こうして得られた炭素を通常の条件（たとえ
ば、高温高圧条件またはCVD条件）の下でダイヤモンド
に転化すればよい。
ための工程Ａにおいては様々な方法を使用することがで
きる。たとえば、一酸化炭素のごとき気体状炭素化合物
が拡散率の差によって12C同位体と13C同位体とに分離さ
れ、次いで当業界において公知の手段（たとえば、還元
炎中における一酸化炭素の燃焼）によって固体炭素に転
化される。こうして得られた炭素を通常の条件（たとえ
ば、高温高圧条件またはCVD条件）の下でダイヤモンド
に転化すればよい。
【００１２】あるいはまた、ダイヤモンドと黒鉛との混
合物を生成するような衝撃生成法およびCVD法にごとき
方法を使用することもできる。このような方法において
は、13C同位体はダイヤモンド相中に濃縮され、また12C
同位体は黒鉛相中に濃縮される。濃縮状態で使用し得る
その他のダイヤモンド前駆物質としては、熱分解黒鉛、
非晶質またはガラス状炭素、液体炭化水素および重合体
が挙げられる。
合物を生成するような衝撃生成法およびCVD法にごとき
方法を使用することもできる。このような方法において
は、13C同位体はダイヤモンド相中に濃縮され、また12C
同位体は黒鉛相中に濃縮される。濃縮状態で使用し得る
その他のダイヤモンド前駆物質としては、熱分解黒鉛、
非晶質またはガラス状炭素、液体炭化水素および重合体
が挙げられる。
【００１３】一般に、同位体純度の高いダイヤモンドを
調製するための最も簡便な方法は通常のCVD法である。
かかる方法においては、少なくとも１個の基体上にダイ
ヤモンドが析出させられる。その際には、ダイヤモンド
を析出させるために適した任意の基体材料を使用するこ
とができる。かかる材料の実例としては、ホウ素、窒化
ホウ素、白金、黒鉛、モリブデン、銅、窒化アルミニウ
ム、銀、鉄、ニッケル、ケイ素、アルミナおよびシリ
カ、並びにそれらの組合せが挙げられる。中でも、金属
モリブデンから成る基体が様々な条件下で使用するのに
特に適しており、従って多くの場合において好適であ
る。
調製するための最も簡便な方法は通常のCVD法である。
かかる方法においては、少なくとも１個の基体上にダイ
ヤモンドが析出させられる。その際には、ダイヤモンド
を析出させるために適した任意の基体材料を使用するこ
とができる。かかる材料の実例としては、ホウ素、窒化
ホウ素、白金、黒鉛、モリブデン、銅、窒化アルミニウ
ム、銀、鉄、ニッケル、ケイ素、アルミナおよびシリ
カ、並びにそれらの組合せが挙げられる。中でも、金属
モリブデンから成る基体が様々な条件下で使用するのに
特に適しており、従って多くの場合において好適であ
る。
【００１４】基体上にダイヤモンドを析出させる化学蒸
着法は公知であるから、その詳細をここで繰返す必要は
あるまい。簡単に述べれば、化学蒸着法は水素と炭化水
素（通例はメタン）との混合物を高いエネルギーで活性
化することを必要とする。その結果、水素ガスは原子状
水素に転化され、次いでそれが炭化水素と反応して元素
状炭素を生成する。その後、かかる炭素が基体上にダイ
ヤモンドとして析出する。上記の活性化は、分子状水素
から原子状水素を生成するための高エネルギー活性化を
もたらす通常の手段によって達成することができる。か
かる手段としては、通例は加熱フィラメントから成る熱
的手段、火炎手段、直流放電手段、およびマイクロ波や
高周波などを含む電磁波手段が挙げられる。
着法は公知であるから、その詳細をここで繰返す必要は
あるまい。簡単に述べれば、化学蒸着法は水素と炭化水
素（通例はメタン）との混合物を高いエネルギーで活性
化することを必要とする。その結果、水素ガスは原子状
水素に転化され、次いでそれが炭化水素と反応して元素
状炭素を生成する。その後、かかる炭素が基体上にダイ
ヤモンドとして析出する。上記の活性化は、分子状水素
から原子状水素を生成するための高エネルギー活性化を
もたらす通常の手段によって達成することができる。か
かる手段としては、通例は加熱フィラメントから成る熱
的手段、火炎手段、直流放電手段、およびマイクロ波や
高周波などを含む電磁波手段が挙げられる。
【００１５】本発明の目的にとっては、熱的方法、とり
わけ加熱フィラメントを含む１個以上の抵抗加熱素子を
使用する熱的方法が好適である場合が多い。かかる方法
においては、フィラメントは金属タングステン、タンタ
ル、モリブデンまたはレニウムから成るのが通例であ
る。中でも、価格が比較的安くかつフィラメントとして
の適性に優れている点から見て、タングステンが好適で
ある場合が多い。フィラメントの直径は通例約0.2〜1.0
mmの範囲内にあればよいが、約0.8mmの直径がしばしば
好適である。フィラメントと基体との距離は、一般に５
〜10mm程度である。
わけ加熱フィラメントを含む１個以上の抵抗加熱素子を
使用する熱的方法が好適である場合が多い。かかる方法
においては、フィラメントは金属タングステン、タンタ
ル、モリブデンまたはレニウムから成るのが通例であ
る。中でも、価格が比較的安くかつフィラメントとして
の適性に優れている点から見て、タングステンが好適で
ある場合が多い。フィラメントの直径は通例約0.2〜1.0
mmの範囲内にあればよいが、約0.8mmの直径がしばしば
好適である。フィラメントと基体との距離は、一般に５
〜10mm程度である。
【００１６】通例、上記のフィラメントは少なくとも約
2000℃の温度に加熱され、また基体の最適温度は900〜1
000℃の範囲内にある。反応室内の圧力は約760Torrまで
（通例は10Torr程度）の値に維持される。水素−炭化水
素混合物は、一般に、それの全体積を基準として約２容
量％までの量で炭化水素を含有している。ダイヤモンド
製造のためのCVD法の実例に関しては、本発明の所有権
者によって所有された同時係属米国特許出願第07/38921
0および07/389212号の明細書を参照されたい。
2000℃の温度に加熱され、また基体の最適温度は900〜1
000℃の範囲内にある。反応室内の圧力は約760Torrまで
（通例は10Torr程度）の値に維持される。水素−炭化水
素混合物は、一般に、それの全体積を基準として約２容
量％までの量で炭化水素を含有している。ダイヤモンド
製造のためのCVD法の実例に関しては、本発明の所有権
者によって所有された同時係属米国特許出願第07/38921
0および07/389212号の明細書を参照されたい。
【００１７】かかるCVD法を採用する場合には、高い同
位体純度を有する炭化水素が使用される。それの汚染を
防止するため、天然の炭素を不純物として含有しないよ
うな装置を使用することが不可欠である。かかる目的の
ためには、反応室は実質的に炭素を溶解し得ない材料か
ら作製されていることが必要である。このような材料の
代表例は石英および銅である。12Cおよび13Cの内では、
様々な理由から前者の方が通例好適である。第一に、12
Cは13Cよりも遥かに高い比率で自然界に存在している。
それ故、12Cの使用は経費が少なくて済む。第二に、熱
伝導率は同位体の質量数の２乗に反比例するから、12C
から製造されたダイヤモンドは13Cから製造されたダイ
ヤモンドよりも約17％だけ高い熱伝導率を有するものと
予想される。とは言え、ある種の用途においては13Cか
ら製造されたダイヤモンドが好適であり、従ってそれの
製造および使用も本発明の一部を成している。
位体純度を有する炭化水素が使用される。それの汚染を
防止するため、天然の炭素を不純物として含有しないよ
うな装置を使用することが不可欠である。かかる目的の
ためには、反応室は実質的に炭素を溶解し得ない材料か
ら作製されていることが必要である。このような材料の
代表例は石英および銅である。12Cおよび13Cの内では、
様々な理由から前者の方が通例好適である。第一に、12
Cは13Cよりも遥かに高い比率で自然界に存在している。
それ故、12Cの使用は経費が少なくて済む。第二に、熱
伝導率は同位体の質量数の２乗に反比例するから、12C
から製造されたダイヤモンドは13Cから製造されたダイ
ヤモンドよりも約17％だけ高い熱伝導率を有するものと
予想される。とは言え、ある種の用途においては13Cか
ら製造されたダイヤモンドが好適であり、従ってそれの
製造および使用も本発明の一部を成している。
【００１８】CVD法に従って基体上に析出させられるダ
イヤモンド層の厚さは特に重要でない。一般的に述べれ
ば、少なくとも所望の大きさの単結晶を製造するために
必要なだけのダイヤモンドを析出させることが好都合で
ある。勿論、複数の結晶を製造する目的に使用するた
め、より多量のダイヤモンドを調製することも差支えな
い。
イヤモンド層の厚さは特に重要でない。一般的に述べれ
ば、少なくとも所望の大きさの単結晶を製造するために
必要なだけのダイヤモンドを析出させることが好都合で
ある。勿論、複数の結晶を製造する目的に使用するた
め、より多量のダイヤモンドを調製することも差支えな
い。
【００１９】後記のごとき高圧手段により、CVD法に従
って得られた平板、薄板または破片状のダイヤモンドを
熱伝導率の高いダイヤモンドに直接に転化させることも
可能である。しかしながら、本発明の方法を最も効率的
に実施するには、同位体純度の高いダイヤモンドを先ず
粉砕するのがよい。
って得られた平板、薄板または破片状のダイヤモンドを
熱伝導率の高いダイヤモンドに直接に転化させることも
可能である。しかしながら、本発明の方法を最も効率的
に実施するには、同位体純度の高いダイヤモンドを先ず
粉砕するのがよい。
【００２０】かかる粉砕は、破砕や粉末化のごとき当業
界において公知の手段によって達成することができる。
十分な程度の粉砕が達成されさえすれば、それの粒度は
特に重要でない。なお、当業界において「ダイヤモンド
グリット」として知られる形態が適当である。
界において公知の手段によって達成することができる。
十分な程度の粉砕が達成されさえすれば、それの粒度は
特に重要でない。なお、当業界において「ダイヤモンド
グリット」として知られる形態が適当である。
【００２１】単結晶ダイヤモンドを生成させるための工
程Ｂは、工程Ａにおいて得られた同位体純度の高いダイ
ヤモンドを原料として使用する点を除けば従来通りのも
のである。黒鉛またはその他の炭素同素体ではなくダイ
ヤモンドを使用することによって２つの利点が得られ
る。すなわち、容易に入手し得る同位体純度の高い材料
を使用することができると共に、黒鉛およびその他の炭
素同素体をダイヤモンドに転化させる際に見られる体積
の収縮が回避される結果、一様な組織を有する高品質の
単結晶ダイヤモンドを製造することができるのである。
程Ｂは、工程Ａにおいて得られた同位体純度の高いダイ
ヤモンドを原料として使用する点を除けば従来通りのも
のである。黒鉛またはその他の炭素同素体ではなくダイ
ヤモンドを使用することによって２つの利点が得られ
る。すなわち、容易に入手し得る同位体純度の高い材料
を使用することができると共に、黒鉛およびその他の炭
素同素体をダイヤモンドに転化させる際に見られる体積
の収縮が回避される結果、一様な組織を有する高品質の
単結晶ダイヤモンドを製造することができるのである。
【００２２】高圧下で単結晶ダイヤモンドを製造する方
法も当業界において公知であるから、それの詳しい説明
は必要でないように思われる。かかる方法の一般的な説
明は、たとえば、「エンサイクロペディア・オブ・フィ
ジカル・サイエンス、アンド・テクノロジー（Encyclop
edia of Physical Science ＆ Technology）」第６巻
（アカデミック・プレス社、1987年）の492〜506頁、ス
トロング（Strong）著「ザ・フィジックス・ティーチャ
ー（The Physics Teacher）」（1975年１月）の７〜13
頁、並びに米国特許第4073380および4082185号の明細書
を参照されたい。かかる方法においては、一般に、5000
0〜60000気圧程度の圧力および約1300〜1500℃の範囲内
の温度の下で、原料として使用される炭素が金属触媒・
溶媒物質の液浴を通して拡散させられる。その際には、
転化させるべき材料と（結晶成長を開始させるためのダ
イヤモンド種晶を含む）析出領域との間に通例約50℃の
負の温度勾配を維持することが好ましい。
法も当業界において公知であるから、それの詳しい説明
は必要でないように思われる。かかる方法の一般的な説
明は、たとえば、「エンサイクロペディア・オブ・フィ
ジカル・サイエンス、アンド・テクノロジー（Encyclop
edia of Physical Science ＆ Technology）」第６巻
（アカデミック・プレス社、1987年）の492〜506頁、ス
トロング（Strong）著「ザ・フィジックス・ティーチャ
ー（The Physics Teacher）」（1975年１月）の７〜13
頁、並びに米国特許第4073380および4082185号の明細書
を参照されたい。かかる方法においては、一般に、5000
0〜60000気圧程度の圧力および約1300〜1500℃の範囲内
の温度の下で、原料として使用される炭素が金属触媒・
溶媒物質の液浴を通して拡散させられる。その際には、
転化させるべき材料と（結晶成長を開始させるためのダ
イヤモンド種晶を含む）析出領域との間に通例約50℃の
負の温度勾配を維持することが好ましい。
【００２３】工程Ｂにおいて有用な触媒・溶媒物質は当
業界において公知である。その実例としては、鉄、鉄と
ニッケル、アルミニウム、ニッケル−コバルト、ニッケ
ル−アルミニウムまたはニッケル−コバルト−アルミニ
ウムとの混合物、およびニッケルとアルミニウムとの混
合物が挙げられる。多くの場合、単結晶ダイヤモンドを
製造するためには鉄−アルミニウム混合物が好適であ
る。中でも、本発明の目的にとっては95重量％の鉄と５
重量％のアルミニウムとの混合物が特に好適である。
業界において公知である。その実例としては、鉄、鉄と
ニッケル、アルミニウム、ニッケル−コバルト、ニッケ
ル−アルミニウムまたはニッケル−コバルト−アルミニ
ウムとの混合物、およびニッケルとアルミニウムとの混
合物が挙げられる。多くの場合、単結晶ダイヤモンドを
製造するためには鉄−アルミニウム混合物が好適であ
る。中でも、本発明の目的にとっては95重量％の鉄と５
重量％のアルミニウムとの混合物が特に好適である。
【００２４】本発明の方法によって単結晶ダイヤモンド
を製造した後、種晶に由来する部分を研摩によって除去
することが好ましい場合が多い。それが特に好ましいの
は、種晶が純粋な炭素同位体から成っていない場合であ
る。
を製造した後、種晶に由来する部分を研摩によって除去
することが好ましい場合が多い。それが特に好ましいの
は、種晶が純粋な炭素同位体から成っていない場合であ
る。
【００２５】様々な同位体純度を有する単結晶ダイヤモ
ンドを本発明の方法に従って製造して調べたところ、9
9.2重量％、99.5重量％および99.9重量％の12C純度レベ
ルにおいては、それらの室温熱伝導率は天然のIIA型ダ
イヤモンドに比べてそれぞれ10％、25％および40％だけ
高いことが判明した。それよりも低い温度においては、
熱伝導率の差はなお一層大きくなることが予想される。
かかる熱伝導率は、従来公知のいかなる物質の熱伝導率
よりも高いものである。それ故、このような種類の単結
晶ダイヤモンドが本発明の別の側面を成すのであり、ま
た本発明の方法に従って製造された単結晶ダイヤモンド
についても同様である。
ンドを本発明の方法に従って製造して調べたところ、9
9.2重量％、99.5重量％および99.9重量％の12C純度レベ
ルにおいては、それらの室温熱伝導率は天然のIIA型ダ
イヤモンドに比べてそれぞれ10％、25％および40％だけ
高いことが判明した。それよりも低い温度においては、
熱伝導率の差はなお一層大きくなることが予想される。
かかる熱伝導率は、従来公知のいかなる物質の熱伝導率
よりも高いものである。それ故、このような種類の単結
晶ダイヤモンドが本発明の別の側面を成すのであり、ま
た本発明の方法に従って製造された単結晶ダイヤモンド
についても同様である。
【００２６】本発明の単結晶ダイヤモンドが極めて高い
熱伝導率を有する理由は十分に解明されていない。とは
言え、熱伝導現象は主としてダイヤモンド結晶中におけ
りフォノン（すなわち、格子振動モード）の平均自由行
路の関数であることが推測されている。熱伝導率は比
熱、結晶中の音速、および結晶中におけるフォノンの平
均自由行路に正比例するが、比熱および音速に対する同
位体効果は無視し得る程度である。
熱伝導率を有する理由は十分に解明されていない。とは
言え、熱伝導現象は主としてダイヤモンド結晶中におけ
りフォノン（すなわち、格子振動モード）の平均自由行
路の関数であることが推測されている。熱伝導率は比
熱、結晶中の音速、および結晶中におけるフォノンの平
均自由行路に正比例するが、比熱および音速に対する同
位体効果は無視し得る程度である。
【００２７】簡略化された計算によれば、フォノンの平
均自由行路の逆数はフォノン間散乱および同位体効果に
由来する平均自由行路の逆数の和に等しいものと見なす
ことができる。同位体効果に関連する平均自由行路は34
000オングストロームであり、またフォノン間散乱に関
連する平均自由行路は1900オングストロームであること
が計算された。その結果、同位体効果によって説明され
る平均自由行路の減少は僅か約5.2％程度に過ぎないこ
とがわかる。熱伝導率に対して実質的に大きい同位体効
果が観測されたことの可能な説明の１つは、理論に反
し、ダイヤモンドの同位体組成がフォノン間散乱に由来
する平均自由行路に対して直接的な効果を及ぼすという
ことである。このような効果がこれまでに認められてい
なかったことは明白である。
均自由行路の逆数はフォノン間散乱および同位体効果に
由来する平均自由行路の逆数の和に等しいものと見なす
ことができる。同位体効果に関連する平均自由行路は34
000オングストロームであり、またフォノン間散乱に関
連する平均自由行路は1900オングストロームであること
が計算された。その結果、同位体効果によって説明され
る平均自由行路の減少は僅か約5.2％程度に過ぎないこ
とがわかる。熱伝導率に対して実質的に大きい同位体効
果が観測されたことの可能な説明の１つは、理論に反
し、ダイヤモンドの同位体組成がフォノン間散乱に由来
する平均自由行路に対して直接的な効果を及ぼすという
ことである。このような効果がこれまでに認められてい
なかったことは明白である。
【００２８】上記のごとき高い熱伝導率を有すると共
に、導電性を実質的に有しないという理由により、高い
同位体純度を有する本発明の単結晶ダイヤモンドは電子
装置および類似の熱発生源からの熱伝導体として極めて
有用である。本発明の別の側面に従えば、上記のごとき
ダイヤモンドを熱伝導体として熱発生源に接触させて成
る製品が提供される。
に、導電性を実質的に有しないという理由により、高い
同位体純度を有する本発明の単結晶ダイヤモンドは電子
装置および類似の熱発生源からの熱伝導体として極めて
有用である。本発明の別の側面に従えば、上記のごとき
ダイヤモンドを熱伝導体として熱発生源に接触させて成
る製品が提供される。
【００２９】本発明の更に別の側面に従えば、上記のご
ときダイヤモンドを含む研摩製品が提供される。かかる
製品は、それの使用時に発生する摩擦熱を放散させ得る
ことにより、極めて長い寿命を有するものと予想され
る。代表的な使用分野としては、砥粒、ダイヤモンド成
形体、線引きダイス、のこ刃、けがき針、ドリル、刃物
研ぎ器、光学部品や石や（ダイヤモンドを含めた）宝石
用の研摩工具、およびそれらを用いた製品が挙げられ
る。
ときダイヤモンドを含む研摩製品が提供される。かかる
製品は、それの使用時に発生する摩擦熱を放散させ得る
ことにより、極めて長い寿命を有するものと予想され
る。代表的な使用分野としては、砥粒、ダイヤモンド成
形体、線引きダイス、のこ刃、けがき針、ドリル、刃物
研ぎ器、光学部品や石や（ダイヤモンドを含めた）宝石
用の研摩工具、およびそれらを用いた製品が挙げられ
る。
【００３０】本発明の更に別の側面に従えば、ピンホー
ル開口を有する上記のごときダイヤモンドから成る光フ
ィルタ製品が挙げられる。かかる製品は、たとえば、レ
ーザビームなど用の空間フィルタとして有用である。天
然ダイヤモンドから作製されたこの種の製品は、放射線
によって誘起される損傷（恐らくは本質的に熱による損
傷）を受け易い。本発明のダイヤモンドが実質的に高い
熱伝導率を有する結果、この種の損傷は大幅に低減する
ものと予想される。
ル開口を有する上記のごときダイヤモンドから成る光フ
ィルタ製品が挙げられる。かかる製品は、たとえば、レ
ーザビームなど用の空間フィルタとして有用である。天
然ダイヤモンドから作製されたこの種の製品は、放射線
によって誘起される損傷（恐らくは本質的に熱による損
傷）を受け易い。本発明のダイヤモンドが実質的に高い
熱伝導率を有する結果、この種の損傷は大幅に低減する
ものと予想される。
【００３１】本発明を一層詳しく説明するために、以下
に実施例を示す。詳しく述べれば、CVD法に従い、実質
的な量の炭素を溶解しない石英および銅から作製された
反応室内においてモリブデン基体上にダイヤモンド層を
析出させた。基体は、直径約0.8mmのタングステンフィ
ラメントと平行な平面内においてそれから８〜9mmの距
離を置いて垂直に配置された。反応室を約10Torrの圧力
にまで排気し、かつ電流の供給によってフィラメントを
約2000℃に加熱した後、98.5容量％の水素と1.5容量％
のメタンとの混合物を反応室内に流した。使用したメタ
ンは実質的に不純物を含まず、かつそれの99.9％は12C
同位体を含有していた。こうして得られたダイヤモンド
を取出して質量分析を行ったところ、それに含まれる9
9.91％の炭素は12Cであることが判明した。
に実施例を示す。詳しく述べれば、CVD法に従い、実質
的な量の炭素を溶解しない石英および銅から作製された
反応室内においてモリブデン基体上にダイヤモンド層を
析出させた。基体は、直径約0.8mmのタングステンフィ
ラメントと平行な平面内においてそれから８〜9mmの距
離を置いて垂直に配置された。反応室を約10Torrの圧力
にまで排気し、かつ電流の供給によってフィラメントを
約2000℃に加熱した後、98.5容量％の水素と1.5容量％
のメタンとの混合物を反応室内に流した。使用したメタ
ンは実質的に不純物を含まず、かつそれの99.9％は12C
同位体を含有していた。こうして得られたダイヤモンド
を取出して質量分析を行ったところ、それに含まれる9
9.91％の炭素は12Cであることが判明した。
【００３２】常法に従い、ダイヤモンド結晶に入射する
変調アルゴンイオンビームによって発生される熱波を蜃
気楼として検出することにより、上記のごとき同位体純
度の高いCVDダイヤモンドの熱伝導率を測定した。室温
熱伝導率は約12ワット/cm・゜Kであることが判明した。
天然に存在する同位体比（98.96％の12Cおよび1.04％の
13C）を有するメタンから調製された同様なCVDダイヤモ
ンドの対照試料もほぼ同じ熱伝導率を有していた。
変調アルゴンイオンビームによって発生される熱波を蜃
気楼として検出することにより、上記のごとき同位体純
度の高いCVDダイヤモンドの熱伝導率を測定した。室温
熱伝導率は約12ワット/cm・゜Kであることが判明した。
天然に存在する同位体比（98.96％の12Cおよび1.04％の
13C）を有するメタンから調製された同様なCVDダイヤモ
ンドの対照試料もほぼ同じ熱伝導率を有していた。
【００３３】上記のごとき同位体純度の高いCVDダイヤ
モンドを破砕して粉末化し、そして高温高圧条件下で単
結晶ダイヤモンドを成長させるための炭素源として使用
した。詳しく述べれば、52000気圧の圧力および1400℃
の温度下で通常のベルト装置を使用した。その際には、
95重量％の鉄と５重量％のアルミニウムとの混合物を触
媒・溶媒物質として使用した。成長を開始させるために
通常の同位体比を有する小さな（0.005カラットの）単
結晶ダイヤモンド種晶を使用し、またCVDダイヤモンド
と種晶との間には約50℃の負の温度勾配を維持した。こ
のような処理を0.95カラットの単結晶ダイヤモンドが得
られるまで継続した。分析の結果、それに含まれる炭素
の99.93％は12C同位体であることが判明した。
モンドを破砕して粉末化し、そして高温高圧条件下で単
結晶ダイヤモンドを成長させるための炭素源として使用
した。詳しく述べれば、52000気圧の圧力および1400℃
の温度下で通常のベルト装置を使用した。その際には、
95重量％の鉄と５重量％のアルミニウムとの混合物を触
媒・溶媒物質として使用した。成長を開始させるために
通常の同位体比を有する小さな（0.005カラットの）単
結晶ダイヤモンド種晶を使用し、またCVDダイヤモンド
と種晶との間には約50℃の負の温度勾配を維持した。こ
のような処理を0.95カラットの単結晶ダイヤモンドが得
られるまで継続した。分析の結果、それに含まれる炭素
の99.93％は12C同位体であることが判明した。
【００３４】標準的なダイヤモンド研摩機上において上
記のダイヤモンドを研摩することによって種晶を除去し
た後、それの室温熱伝導率を様々な他種物質の熱伝導率
と比較した。それらの物質の中には、通常の同位体比を
有するCVDダイヤモンドから製造された単結晶ダイヤモ
ンドの対照品も含まれていた。その結果を下記に示す
が、全ての値はワット/cm・゜K単位で表わされている。
記のダイヤモンドを研摩することによって種晶を除去し
た後、それの室温熱伝導率を様々な他種物質の熱伝導率
と比較した。それらの物質の中には、通常の同位体比を
有するCVDダイヤモンドから製造された単結晶ダイヤモ
ンドの対照品も含まれていた。その結果を下記に示す
が、全ての値はワット/cm・゜K単位で表わされている。
【００３５】 同位体について純粋な12Cダイヤモンド（本発明品）31.
5 対照品 21.18 天然のIIA型ダイヤモンド 21.2 CVDダイヤモンド 12.0 立方晶系窒化ホウ素 7.6 炭化ケイ素 4.9 銅 4.0 酸化ベリリウム 3.7 リン化ホウ素 3.6 窒化アルミニウム 3.2 ケイ素 1.6 酸化アルミニウム 0.2 このように、本発明のダイヤモンドの室温熱伝導率は対
照品の室温熱伝導率に比べて48.7％だけ高い。それはま
た、測定した他のダイヤモンドおよび非ダイヤモンド物
質の室温熱伝導率よりも遥かに高い。
5 対照品 21.18 天然のIIA型ダイヤモンド 21.2 CVDダイヤモンド 12.0 立方晶系窒化ホウ素 7.6 炭化ケイ素 4.9 銅 4.0 酸化ベリリウム 3.7 リン化ホウ素 3.6 窒化アルミニウム 3.2 ケイ素 1.6 酸化アルミニウム 0.2 このように、本発明のダイヤモンドの室温熱伝導率は対
照品の室温熱伝導率に比べて48.7％だけ高い。それはま
た、測定した他のダイヤモンドおよび非ダイヤモンド物
質の室温熱伝導率よりも遥かに高い。
【００３６】液体窒素の沸点よりも低い70゜Kにおいて
は、本発明のダイヤモンドは約2675ワット/cm・゜Kの熱
伝導率を有することが理論的に予測される。この値は、
前述の米国特許第3895313号中において予測された最小
値の13倍を越えるものである。
は、本発明のダイヤモンドは約2675ワット/cm・゜Kの熱
伝導率を有することが理論的に予測される。この値は、
前述の米国特許第3895313号中において予測された最小
値の13倍を越えるものである。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 ジェームス・フルトン・フライシャー アメリカ合衆国、ニュ―ヨ―ク州、スコテ ィア、ウッドサイド・ドライブ、４番 (72)発明者 ジェームス・ウィリアム・ブレイ アメリカ合衆国、ニュ―ヨ―ク州、スケネ クタデイ、フェアローン・パークウエイ、 2011番 (72)発明者 ジェローム・ジョンソン・ティーマン アメリカ合衆国、ニュ―ヨ―ク州、スケネ クタデイ、ユニオン・ストリート、234番 (72)発明者 ローレンス・ビギオ アメリカ合衆国、ニュ―ヨ―ク州、スケネ クタデイ、ディーン・ストリート、841番
Claims (29)
- 【請求項１】（Ａ）同位体として純粋な12Cまたは13Cか
ら成るダイヤモンドを調製し、次いで（Ｂ）高圧下で金
属触媒・溶媒物質によりダイヤモンド種晶を含有する領
域に拡散させることによって前記ダイヤモンドを単結晶
ダイヤモンドに転化させる両工程とから成ることを特徴
とする、高い同位体純度を持った単結晶ダイヤモンドの
製造方法。 - 【請求項２】前記炭素同位体が12Cである請求項１記載
の方法。 - 【請求項３】前記工程Ａのダイヤモンドが粉砕される請
求項２記載の方法。 - 【請求項４】前記炭素同位体が少なくとも99.2％の純度
を有する請求項３記載の方法。 - 【請求項５】前記工程Ａのダイヤモンドが化学蒸着法に
よって調製される請求項４記載の方法。 - 【請求項６】前記工程Ａにおいて使用される装置が実質
的に炭素を溶解し得ない材料から作製されている請求項
５記載の方法。 - 【請求項７】前記粉砕によって得られる粒度がダイヤモ
ンドグリットの粒度である請求項４記載の方法。 - 【請求項８】前記工程Ａが少なくも2000℃のフィラメン
ト温度、900〜1000℃の範囲内の基体温度および約10Tor
rの圧力の下で実施される請求項７記載の方法。 - 【請求項９】前記フィラメントがタングステンから成
り、かつ前記基体がモリブデンから成る請求項８記載の
方法。 - 【請求項１０】前記工程Ａにおいて使用される炭化水素
中の炭素が少なくとも99.9％の同位体純度を有する請求
項６記載の方法。 - 【請求項１１】前記工程Ｂにおいて使用される前記触媒
・溶媒物質が鉄−アルミニウム混合物である請求項10記
載の方法。 - 【請求項１２】前記工程Ｂにおいては、転化させるべき
材料と析出領域との間に負の温度勾配が維持される請求
項11記載の方法。 - 【請求項１３】前記工程Ｂにおいて使用される前記触媒
・溶媒物質が95重量％の鉄と５重量％のアルミニウムと
の混合物である請求項12記載の方法。 - 【請求項１４】前記温度勾配が約50℃である請求項13記
載の方法。 - 【請求項１５】前記工程Ｂにおける圧力が50000〜60000
気圧の範囲内にあり、かつ温度が約1300〜1500℃の範囲
内にある請求項12記載の方法。 - 【請求項１６】前記種晶が通常の同位体比を有する単結
晶ダイヤモンドである請求項15記載の方法。 - 【請求項１７】得られたダイヤモンド製品から、前記種
晶に由来する部分が研摩によって除去される請求項16記
載の方法。 - 【請求項１８】少なくとも99.2重量％の同位体純度を有
する12Cまたは13Cから成っていて、天然のIIA型ダイヤ
モンドの熱伝導率に比べて300゜Kで少なくとも10％だけ
高い熱伝導率を有することを特徴とする単結晶ダイヤモ
ンド。 - 【請求項１９】12Cから成る請求項18記載のダイヤモン
ド。 - 【請求項２０】請求項18記載のダイヤモンドを熱伝導体
として熱発生源に接触させて成る製品。 - 【請求項２１】請求項18記載のダイヤモンドを含む研摩
製品。 - 【請求項２２】ピンホール開口を有する請求項18記載の
ダイヤモンドを含む光フィルタ製品。 - 【請求項２３】少なくとも99.5重量％の同位体純度を有
する12Cまたは13Cから成っていて、天然のIIA型ダイヤ
モンドの熱伝導率に比べて300゜Kで少なくとも25％だけ
高い熱伝導率を有することを特徴とする単結晶ダイヤモ
ンド。 - 【請求項２４】少なくとも99.9重量％の同位体純度を有
する12Cまたは13Cから成っていて、天然のIIA型ダイヤ
モンドの熱伝導率に比べて300゜Kで少なくとも40％だけ
高い熱伝導率を有することを特徴とする単結晶ダイヤモ
ンド。 - 【請求項２５】請求項１記載の方法によって製造された
単結晶ダイヤモンド。 - 【請求項２６】請求項２記載の方法によって製造された
単結晶ダイヤモンド。 - 【請求項２７】請求項４記載の方法によって製造された
単結晶ダイヤモンド。 - 【請求項２８】請求項10記載の方法によって製造された
単結晶ダイヤモンド。 - 【請求項２９】請求項17記載の方法によって製造された
単結晶ダイヤモンド。
Applications Claiming Priority (4)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| US44846989A | 1989-12-11 | 1989-12-11 | |
| US448469 | 1989-12-11 | ||
| US53637190A | 1990-06-11 | 1990-06-11 | |
| US536371 | 1990-06-11 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH04108532A JPH04108532A (ja) | 1992-04-09 |
| JPH0671549B2 true JPH0671549B2 (ja) | 1994-09-14 |
Family
ID=27035375
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2407185A Expired - Lifetime JPH0671549B2 (ja) | 1989-12-11 | 1990-12-10 | 極めて高い熱伝導率を有する単結晶ダイヤモンド |
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| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US5419276A (ja) |
| JP (1) | JPH0671549B2 (ja) |
| KR (1) | KR930007855B1 (ja) |
| CN (1) | CN1052340A (ja) |
| AU (1) | AU634601B2 (ja) |
| BE (1) | BE1004218A3 (ja) |
| BR (1) | BR9006262A (ja) |
| DE (1) | DE4038190C2 (ja) |
| FR (1) | FR2655639B1 (ja) |
| GB (1) | GB2239011B (ja) |
| IE (1) | IE904441A1 (ja) |
| NL (1) | NL9002600A (ja) |
| SE (1) | SE9003939L (ja) |
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| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
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