FR2655639A1 - Diamant monocristallin ayant une conductivite thermique tres elevee. - Google Patents

Abstract

Le diamant monocristallin constitué de carbone 12 ou de carbone 13 isotopiquement purs de la présente invention s'est avéré présenter une conductivité thermique supérieure à celle de n'importe quelle substance antérieurement connue, généralement supérieure d'au moins 40% à celle du diamant naturel IIA. Ce diamant peut être préparé par un procédé constituant à réduire en poudre le diamant de pureté isotopique élevée, par exemple celui obtenu par une déposition en phase gazeuse par procédé chimique à faible pression employant un hydrocarbure isotopiquement pur en combinaison avec l'hydrogène, opération qu'on fait suivre de la transformation du diamant réduit en poudre en diamant monocristallin sous haute pression. Application à la fabrication d'outils, comprimés, matrices, etc., en diamant.

Description

-J La présente invention concerne la préparation d'un diamant

monocristallin présentant une conductivité thermique

extrêmement élevée.

On connait dans la technique des substances en diamant ayant une conductivité thermique élevée Par exemple, le diamant naturel du type IIA, caractérisé par un très grand degré de pureté, présente une conductivité thermique à 250 C ( 2980 K) de l'ordre de 21 watts/cm O K, valeur la plus élevée

pour les matériaux connus avant la présente invention.

D'autre part, sa conductivité électrique est si faible

qu'elle est négligeable.

Ces propriétés font du diamant un matériau excellent pour extraire la chaleur d'objets ou d'ensembles dégageant de la chaleur Ce matériau peut être utilisé comme radiateur ou comme conducteur/support pour acheminer par conduction la chaleur entre l'objet ou l'ensemble dégageant de la chaleur

et un radiateur en quelque autre matériau.

Il existe divers domaines dans lesquels il est nécessaire d'avoir des conducteurs de la chaleur présentant une conductivité thermique très élevée Un exemple est celui

des stations d'amplification pour réseaux en fibres optiques.

Les signaux sont transmis par lumière laser dans les fibres de ces réseaux sur de très grandes distances Comme les signaux diminuent sensiblement d'intensité sur plusieurs kilomètres, il est nécessaire de construire périodiquement -2- des "stations d'amplification" le long du réseau dans le but d'augmenter l'intensité de la lumière qu'il transmet Dans une station d'amplification typique de cette nature, on emploie un photodétecteur pour transformer le signal affaibli qui est transmis par la fibre optique en signal électrique, lequel est alors amplifié, retransformé en signal lumineux par une diode électroluminescente, et transmis à son tour par

le segment suivant du réseau.

Pour réduire au minimum le nombre des stations d'amplification nécessaires, il est souhaitable d'avoir un grossissement optimum du signal dans les stations Cependant, la quantité de l'énergie rayonnante de quelque sorte que ce soit, qui est produite électriquement, est proportionnelle à la puissance quatre du courant employé Alors qu'une partie d'une telle énergie rayonnante se présente sous la forme de lumière, le reste est perdu sous forme de chaleur Dans toute station individuelle, des quantités très élevées de chaleur sont donc produites, ce qui nécessite des conducteurs de chaleur efficaces pour maintenir l'aptitude au fonctionnement

de la station d'amplification.

L'utilisation d'un diamant naturel du type IIA comme conducteur de la chaleur dans ces domaines n'a pas été exclue malgré son coût très élevé car les ensembles conducteurs de

la chaleur ont des dimensions très petites, ayant générale-

ment 1 mm de côté Lorsqu'il faut des éléments conducteurs de la chaleur de plus grandes dimensions, les considérations économiques jouent un rôle important et l'emploi d'un diamant

naturel peut par conséquent être exclu.

Le coût d'un diamant synthétique haute pression fabriqué de la manière classique, de la qualité pierre

précieuse taillée, est inférieur à celui du diamant naturel.

Cependant, un diamant synthétique de ce type, présentant une

conductivité thermique élevée, ne peut être produit efficace-

ment directement à partir du graphite car une contraction volumique profonde se produit dans la conversion et introduit des imperfections dans la structure cristalline Pour la plupart d'entre eux, les diamants préparés par les procédés de déposition en phase gazeuse par procédé chimique à basse pression (désignés parfois ci-après par "CVD") ne sont pas des diamants monocristallins et présentent des conductivités thermiques sensiblement plus faibles, généralement de l'ordre

de 12 watts/cm O K à environ 3000 K (qu'on désigne parfois ci-

après par "conductivité à la température ambiante").

Dans le brevet des Etats-Unis d'Amérique 3 895 313, on décrit divers diamants dont on présume qu'ils présentent des conductivités thermiques très élevées et dont on pense qu'ils sont utiles comme éléments optiques pour des faisceaux laser à puissance très élevée En particulier, on indique que le diamant synthétique qu'on fait croitre à partir de carbone 12 ou de carbone 13 isotopiquement pur serait utile dans ce domaine, des valeurs de la conductivité à la température ambiante comprises entre 10 et 20 watts/cm O K étant indiquées; c'est-à-dire, naturellement, de l'ordre de grandeur du diamant naturel du type IIA ainsi que du diamant fabriqué par déposition en phase gazeuse par procédé chimique On suggère en outre qu'à une température de 700 K (-203 'C), au-dessous de la température de l'azote liquide, on peut obtenir une conductivité thermique supérieure à 200 watts/cm O K, peut être dans un diamant qui présente une pureté isotopique élevée et "des propriétés appropriées qui se rapprochent étroitement des limites prévues par la théorie du corps solide parfait" (c'est-à-dire sous forme de monocristal) Cependant, on ne suggère aucun procédé de préparation d'un diamant de ce type, et l'état de la technique antérieure n'a pas permis de le

mettre à la disposition du public.

La présente invention propose un procédé pour préparer un diamant monocristallin ayant une pureté chimique et isotopique très élevée La matière première d'un tel diamant est le diamant lui-même, ce qui élimine la contraction du volume qu'on rencontre dans la transformation à haute 4 - pression du graphite en diamant On a trouvé que la

conductivité thermique du diamant ainsi produit était supé-

rieure à celle de toute substance actuellement connue dont le diamant naturel du type IIA, et également supérieure aux valeurs données dans le brevet des Etats-Unis d'Amérique 3 895 313 mentionné ci-dessus Par conséquent, il convient éminamment pour être employé comme conducteur de la chaleur

et aussi dans de nombreux autres domaines.

Dans l'un de ses aspects, la présente invention est un procédé pour préparer un diamant monocristallin ayant une pureté isotopique élevée qui comprend les étapes consistant à: (A) préparer un diamant constitué de carbone 12 ou de carbone 13 isotopiquement pur, et (B) transformer le diamant en diamant monocristallin par diffusion sous haute pression par l'intermédiaire d'un matériau solvant-catalyseur métallique jusqu'à une zone

contenant un cristal d'ensemencement du diamant.

Une caractéristique essentielle du procédé de la présente invention est l'emploi de carbone 12 ou de carbone 13 isotopiquement pur Comme on l'explique ci-après, on a constaté que l'augmentation de la conductivité thermique due à l'emploi d'un carbone chimiquement et isotopiquement pur est très supérieure à ce qu'on pourrait attendre sur la base

de considérations théoriques En général, la pureté isotopi-

que de l'hydrocarbure doit être d'au moins 99,2 % en poids, c'est-à-dire que l'autre isotope doit être présent suivant une quantité maximum de 8 parties par mille On préfère une pureté isotopique d'au moins 99,9 % en poids L'hydrocarbure

doit avoir aussi un degré élevé de pureté chimique.

On peut employer divers procédés dans l'étape A pour la préparation du diamant sous forme isotopiquement pur Par exemple, un composé gazeux du carbone tel que le monoxyde de carbone peut être séparé en carbone 12 et carbone 13 via des différences de diffusivité et être alors transformé en carbone solide par un moyen connu dans la technique, par exemple par combustion dans une flamme réductrice dans le cas du monoxyde de carbone Le carbone ainsi formé peut alors être transformé en diamant dans des conditions classiques, y compris dans des conditions de haute température et de

pression élevée ou des conditions CVD.

En variante, on peut faire appel à d'autres procédés, dont la formation par choc et les procédés CVD dans des conditions qui permettent de produire un mélange de diamant et de graphite Dans les procédés du dernier type, le carbone 13 se concentrera dans la phase diamant et le carbone 12 dans la phase graphite D'autres précurseurs du diamant qui peuvent être employés sous forme enrichie comprennent le graphique pyrolitique, le carbone amorphe ou vitreux, les

hydrocarbures liquides et les polymères.

On trouve en général que les procédés CVD classiques de formation du diamant sont les plus commodes pour la préparation d'un diamant isotopiquement pur Dans de tels procédés, on dépose une couche de diamant sur au moins un

substrat On peut employer tout matériau de substrat conve-

nant à la déposition du diamant sur son dessus; on donnera comme exemples de matériaux de ce type, le bore, le nitrure de bore, le platine, le graphite, le molybdène, le cuivre, le

nitrure d'aluminium, l'argent, le fer, le nickel, le sili-

cium, l'alumine et la silice, ainsi que leurs combinaisons.

Les substrats métalliques en molybdène conviennent particu-

lièrement dans le nombreuses conditions et ont souvent la préférence. Le procédé de déposition en phase gazeuse par procédé chimique du diamant sur un substrat est connu en soi, et il n'est pas nécessaire d'en répéter les détails En bref, il nécessite une activation à haute énergie d'un mélange d'hydrogène et d'un hydrocarbure, en général de méthane, à la suite de quoi l'hydrogène gazeux est transformé en hydrogène atomique qui réagit avec l'hydrocarbure pour former du 6 - carbone élémentaire Ce carbone se dépose alors sur le substrat sous forme de diamant L'activation peut être obtenue par des moyens classiques impliquant une activation de haute énergie qui produit de l'hydrogène atomique à partir de l'hydrogène moléculaire; de tels moyens comprennent des moyens thermiques impliquant généralement des filaments chauffés, des moyens à flamme, des moyens de décharge à courant continu et des moyens de rayonnement mettant en oeuvre un rayonnement de micro-ondes ou à haute fréquence, ou

analogues.

On préfère le plus souvent aux fins de la présente invention les procédés thermiques et particulièrement les procédés à filament, utilisant un ou plusieurs ensembles de chauffage par résistance qui incorporent des fils ou des filaments chauffés Dans de tels procédés, les filaments sont généralement en tungstène, tantale, molybdène et rhénium métalliques;le tungstène a souvent la préférence pour son coût relativement faible et sa disponibilité Les diamètres des filaments sont généralement de 0,2-1,Omm, un diamètre

d'environ 0,8 mm ayant fréquemment la préférence Les dis-

tances entre les filaments et le ou les substrats sont

généralement de l'ordre de 5 à 1 Omm.

Les filaments sont généralement chauffés à des tempé-

ratures d'au moins 20000 C et la température optimum du substrat est comprise entre 900 et 1000 'C La pression dans le récipient de dépôt est maintenue jusqu'à environ 1 x 105 Pa,

généralement de l'ordre de lxlo 3 Pa Le mélange hydrogène-

hydrocarbure contient généralement un hydrocarbure dans une quantité atteignant environ 2 % en volume par rapport aux gaz

totaux Pour trouver une description des procédés CVD donnés

à titre d'illustration pour la préparation du diamant, on se reportera aux demandes de brevets des Etats-Unis d'Amérique

ayant pour numéro 07/389 210 et 07/389 212.

On emploie un hydrocarbure isotopiquement pur dans le procédé CVD lorsqu'on fait appel à celui-ci Dans le but d'éviter sa contamination, il est essentiel d'employer un équipement qui ne contient aucun carbone naturel comme impuretés Dans ce but, la chambre CVD doit être constituée

de matériaux sensiblement incapables de dissoudre le carbone.

Des matériaux typiques de cette nature sont le quartz et le cuivre. S'agissant du carbone 12 et du carbone 13, on préfère en général le premier pour diverses raisons En premier lieu, le carbone 12 est présent dans la nature dans des proportions plus élevées que le carbone 13, ce dernier se rencontrant généralement dans des quantités non supérieures à environ 1 % en poids; par conséquent, l'emploi du carbone 12 entraîne un

minimum de dépenses En second lieu, la conductivité thermi-

que est inversement proportionnelle au carré du nombre de masse de l'isotope, et on peut donc attendre d'un diamant

préparé à partir du carbone 12 qu'il présente une conducti-

vité thermique d'environ 17 % supérieure à celle obtenue avec du carbone 13 Cependant, dans certaines applications, on préfère le carbone 13 et sa préparation et son emploi font

partie de la présente invention.

L'épaisseur de la couche de diamant CVD qu'on dépose sur le substrat n'est pas déterminante En général, il est commode de déposer au moins autant de diamant que cela est

nécessaire pour produire un monocristal de la taille désirée.

Naturellement, la production de grandes quantités de diamant

CVD pour réaliser plusieurs cristaux est également envisagée.

Il est possible de transformer le produit du procédé CVD directement en diamant de haute conductivité thermique par un moyen à haute pression, comme on le décrit ci-après, en l'utilisant sous forme de plaque, de feuille ou de morceaux Cependant, le procédé de la présente invention est utilisé des plus efficacement si le diamant isotopiquement

pur est tout d'abord réduit en poudre.

On peut effectuer la réduction en poudre par un moyen reconnu dans la technique tel que le broyage et la conversion en farine La dimension des particules n'est pas déterminante dans la mesure ou l'on atteint un degré suffisant de la conversion en farine; la forme connue dans la technique sous

le nom de "diamant particulaire" convient.

L'étape B, fabrication du diamant monocristallin, est classique, sauf qu'on emploie le diamant isotopiquement pur obtenu dans l'étape A comme matière première On obtient deux choses en utilisant le diamant plutôt que le graphite ou quelque autre allotrope du carbone comme matière première: on peut employer un matériau isotopiquement pur qu'on obtient facilement, et on évite la contraction en volume qu'on rencontre dans la transformation du graphite et d'autres allotropes en diamant, ce qui permet la production d'un

monocristal de structure régulière et de qualité élevée.

Le procédé de fabrication sous pression du diamant monocristallin est également connu dans la technique, et on

considère qu'il est inutile de procéder à une description

détaillée On se reportera, par exemple, à Encyclopedia of Physical Science & Technology, vol 6, pp 492-506 (Academic Press, Inc, 1987); Strong, The Physics Teacher, Janvier 1975, pp 7-13; et aux brevets des Etats-Unis d'Amérique 4

073 380 et 4 082 185 pour trouver des descriptions générales

du procédé Il implique en général la diffusion du carbone utilisé comme matériau source dans un bain liquide d'un solvant-catalyseur métallique, à des pressions de l'ordre de -6 x 103 M Pa et des températures dans la gamme d'environ 1300- 1500 C Un gradient négatif de température, généralement d'environ 50 'C, est de préférence maintenu entre le matériau transformé et la zone de dépôt, laquelle contient un ensemencement de diamant sur lequel la croissance cristalline

peut commencer.

Des solvants-catalyseurs qu'on peut utiliser dans l'étape B sont connus dans la technique Ils comprennent, par exemple, le fer; des mélanges du fer avec le nickel,

l'aluminium, le nickel et le cobalt, le nickel et l'alumi-

9 - nium, et le nickel, le cobalt et l'aluminium et des mélanges du nickel et de l'aluminium On préfère fréquemment les

mélanges fer-aluminium pour la production du diamant mono-

cristallin, le matériau constitué de 95 % en poids de fer et de 5 % d'aluminium ayant plus particulièrement la préférence

dans le cadre de la présente invention.

A la suite de la préparation du diamant monocristallin par le procédé de la présente invention, on préfère souvent enlever la partie attribuable au cristal d'ensemencement par une opération de polissage Cela est particulièrement le cas

si le cristal d'ensemencement n'est pas isotopiquement pur.

Des études sur du diamant monocristallin préparé conformément à la présente invention et présentant des degrés divers de pureté isotopique ont montré qu'à des valeurs de la pureté du carbone 12 de 99,2 %, 99,5 % et 99,9 % en poids, les conductivités à la température ambiante sont respectivement de 10 %, 25 % et 40 % supérieures à celles du diamant naturel du type IIA A des températures plus basses, on peut s'attendre à des différences encore plus grandes de la conductivité

thermique De telles conductivités thermiques sont supé-

rieures à celles des matériaux antérieurement connus Le diamant monocristallin de ce type constitue un autre aspect de la présente invention, comme l'est le diamant préparé par

le procédé qu'on décrit ici.

On ne comprend pas totalement les raisons de la

conductivité thermique extrêmement élevée du diamant mono-

cristallin de la présente invention Cependant, on suppose que le phénomène est principalement fonction du trajet libre moyen des phonons (c'est-à-dire les modes de vibration en réseau) dans les cristaux du diamant La conductivité thermique est directement proportionnelle à la chaleur spécifique, à la vitesse du son et au trajet libre moyen des phonons du cristal, et les effets des isotopes sur la chaleur

spécifique et la vitesse du son sont négligeables.

Dans un calcul simplifié, on peut considérer la - réciproque du trajet libre moyen des phonons comme égale à la somme des réciproques des trajets libres moyens pouvant être attribués à la diffusion phonon-phonon et aux effets des isotopes On a calculé que le trajet libre moyen lié aux isotopes est 3400 nm et le trajet lié à la diffusion des phonons 190 nm; par conséquent, l'effet des isotopes se traduira par une diminution du trajet libre moyen de l'ordre de seulement environ 5,2 % Une raison possible pour l'effet sensiblement plus grand des isotopes qu'on a observé, sur la conductivité thermique est que, contrairement à la théorie, la constitution isotopique du diamant a un effet direct sur le trajet libre moyen qu'on peut attribuer à la diffusion phonon-phonon Il semble que cet effet n'ait pas été reconnu antérieurement. A cause de la valeur élevée de la conductivité thermique qu'on a mentionnée ci-dessus et essentiellement de

l'absence de conductivité électrique, le diamant monocristal-

lin isotopiquement pur de la présente invention est plus particulièrement utile comme conducteur de la chaleur pour des dispositifs électroniques et des sources similaires dégageant de la chaleur Des articles comprenant une telle source en contact avec un tel diamant comme conducteur

thermique constituent un autre aspect de la présente inven-

tion.

Un autre aspect concerne les articles abrasifs cons-

titués du diamant de l'invention On peut attendre de ces articles qu'ils aient une durée de vie extrêmement longue grâce à leur aptitude à dissiper la chaleur par frottement produite pendant leur utilisation Des domaines typiques

d'application comprennent la grenaille abrasive, les compri-

més en diamant, les matrices d'étirage des fils, les lames de scie, les outils de traçage, les forets, les dispositifs d'aiguisage des outils, et les outils de polissage pour articles optiques, la pierre et les pierres précieuses comprenant des diamants, et les articles constitués à partir il - d'elles. Un autre aspect encore concerne les articles filtrant la lumière qui comprennent le diamant de l'invention avec une ouverture pour trou de visée Ceux-ci sont utiles, par exemple, comme filtres spatiaux pour des faisceaux laser et analogues Les articles de ce type qu'on fabrique à partir de diamant naturel sont sujets aux endommagements provoqués par les rayonnements, probablement thermiques par nature On peut attendre de la conductivité thermique sensiblement plus élevée du diamant de la présente invention qu'elle minimise

grandement les avaries de cette nature.

On illustre la présente invention par un exemple dans lequel on a déposé en premier lieu une couche de diamant CVD sur un substrat en molybdène dans une chambre en quartz et en cuivre, éléments qui ni l'un ni l'autre ne dissolvent des quantités importantes de carbone On a disposé verticalement

le substrat dans un plan parallèle situé à une distance de 8-

9 mm du plan d'un filament en tungstène d'un diamètre d'environ 0,8 mm On a soumis un récipient à une pression d'environ 1,3 103 Pa; on a chauffé le filament à environ 20000 C par passage d'un courant électrique et on a introduit dans le récipient un mélange de 98,5 % (en volume) d'hydrogène et de 1,5 % de méthane Le méthane employé était sensiblement exempt d'impuretés et 99,9 % de celui-ci contenait l'isotope

carbone 12 Lors de l'enlèvement et d'une analyse spectros-

copique de masse du diamant ainsi obtenu, on a trouvé que

99,91 % du carbone étaient du carbone 12.

On a mesuré la conductivité thermique du diamant CVD isotopiquement pur par la détection par mirage des ondes thermiques produites par un faisceau d'ions-argon modulé tombant sur les cristaux de diamant, en conformité avec un procédé classique La conductivité à la température ambiante s'est révélée être 12 watts/cm O K Un échantillon témoin d'un diamant CVD similaire préparé à partir de méthane et présentant la distribution naturelle d'isotopes ( 98,96 % C-12, 12 -

1,04 % C-13) avait essentiellement la même conductivité.

On a broyé et mis en poudre le diamant CVD isotopi-

quement pur et on l'a utilisé comme source de carbone pour la croissance d'un diamant monocristallin sous haute pression et température élevée Plus spécialement, on a employé un dispositif à bande classique à une pression de 5200 nm et une

température de 14000 C, en employant un mélange catalyseur-

solvant constitué de 95 % (en poids) de fer et de 5 % d'aluminium On a utilisé une petite semence de diamant

monocristallin ( 0,005 carat) ayant une distribution isotopi-

que normale pour amorcer la croissance, et on a maintenu un gradient de température négatif d'environ 500 C entre le diamant CVD et le cristal d'ensemencement On a poursuivi l'opération jusqu'à la production d'un cristal monocristallin de 0,95 carat On a montré par l'analyse que 99,93 % du

carbone étaient l'isotope du C 12.

On a poli le diamant de manière standard pour enlever le cristal d'ensemencement, et on a comparé sa conductivité, à la température ambiante, à celle de plusieurs autres matériaux, dont un diamant monocristallin témoin préparé à partir du diamant CVD avec une distribution normale des isotopes Les résultats sont les suivants, les valeurs s'entendant en watts/cm O K: Diamant C-12 isotopiquement pur (présente invention) 31,5 Témoin 21,18 Diamant naturel du type IIA 21,2 Diamant CVD 12,0 Nitrure de bore cubique 7,6 Carbure de silicium 4,9 Cuivre 4,0 Oxyde de beryllium 3,7 Phosphure de bore 3,6 Nitrure d'aluminium 3,2 Silicium 1,6 Oxyde d'aluminium 0,2 13 - Ainsi, la conductivité du diamant de la présente invention à la température ambiante est supérieure de 48,7 % à celle du témoin Elle est également très supérieure à la conductivité à la température ambiante de n'importe quel autre diamant ou matériau qui n'est pas un diamant dont on a

fait la mesure.

A 700 K, au-dessous du point d'ébullition de l'azote liquide, on prévoit théoriquement que la conductivité du

diamant de la présente invention est d'environ 2675 watts/-

cm O K,plus de 13 fois supérieure à la valeur minimum prédite dans le brevet des Etats-Unis d'Amérique 3 895 313 qu'on a

mentionné ci-dessus.

14 -

Claims (23)

REVENDICATIONS

1 Procédé pour préparer un diamant monocristallin de haute pureté isotopique, caractérisé en ce qu'il comprend les étapes consistant à: (A) préparer un diamant constitué de carbone 12 ou de carbone 13 isotopiquement purs, et (B) transformer le diamant en diamant monocristallin

par diffusion sous haute pression à travers un catalyseur-

solvant jusqu'à une zone contenant un cristal d'ensemencement

du diamant.

2 Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce

que le carbone est le carbone 12.

3 Procédé selon la revendication 2, caractérisé en ce

que le produit de l'étape A est réduit en poudre.

4 Procédé selon la revendication 3, caractérisé en ce

que le carbone est isotopiquement pur à au moins 99,2 %.

Procédé selon la revendication 4, caractérisé en ce qu'on prépare le diamant de l'étape (A) par déposition en

phase gazeuse par procédé chimique.

6 Procédé selon la revendication 5, caractérisé en ce que l'équipement employé dans l'étape (A) est constitué de

matériaux pratiquement incapables de dissoudre le carbone.

7 Procédé selon la revendication 4, caractérisé en ce que les dimensions des particules obtenues par réduction en

poudre sont celles d'un diamant particulaire.

8 Procédé selon la revendication 7, caractérisé en ce que l'étape (A) est effectuée à une température des filaments d'au moins 20000 C, une température du substrat dans la gamme

900-1000 'C, et une pression d'environ 1,3 103 Pa.

9 Procédé selon la revendication 8, caractérisé en ce que les filaments sont en tungstène et le substrat en molybdène. Procédé selon la revendication 6, caractérisé en

ce que le carbone est isotopiquement pur à 99,9 %.

11 Procédé selon la revendication 10, caractérisé en - ce que le catalyseur-solvant employé dans l'étape (B) est un

mélange fer-aluminium.

12 Procédé selon la revendication 11, caractérisé en ce qu'on maintient un gradient négatif de température dans l'étape (B) entre le matériau transformé et la zone de déposition. 13 Procédé selon la revendication 12, caractérisé en ce que le catalyseur-solvant employé dans l'étape (B) est un

mélange de 95 % en poids de fer et de 5 % en poids d'aluminium.

14 Procédé selon la revendication 13, caractérisé en ce que le gradient de température est d'environ 500 C. Procédé selon la revendication 12, caractérisé en

ce que la pression dans l'étape (B) est dans la gamme 5000-

6000 nm et la température se trouve dans la gamme d'environ

1300-15000 C.

16 Procédé selon la revendication 15, caractérisé en

ce que le cristal d'ensemencement est un diamant monocristal-

lin ayant une distribution isotopique normale.

17 Procédé selon la revendication 16, caractérisé en ce que la partie du diamant obtenu qu'on peut attribuer au

cristal d'ensemencement est éliminée par polissage.

18 Diamant monocristallin constitué d'au moins 92,2 % en poids de carbone 12 ou de carbone 13 isotopiquement purs,

le diamant ayant une conductivité thermique à 300 'C supé-

rieure d'au moins 10 % à celle du diamant naturel du type IIA.

19 Diamant selon la revendication 18, caractérisé en

ce qu'il est constitué de carbone 12.

Article comprenant une source dégageant de la chaleur en contact avec le diamant de la revendication 18

comme conducteur thermique.

21 Article abrasif constitué du diamant de la

revendication 18.

22 Article pour filtrer la lumière, constitué du diamant de la figure 18, un trou de visée étant ménagé à

l'intérieur.

16 - 23 Diamant monocristallin constitué d'au moins 99,5 % en poids de carbone 12 ou de carbone 13 isotopiquement purs,

le diamant ayant une conductivité thermique à 300 K supé-

rieure d'au moins 25 % à celle du diamant naturel du type IIA.

24 Diamant monocristallin constitué d'au moins 99,9 % en poids de carbone 12 ou de carbone 13 isotopiquement purs,

le diamant ayant une conductivité thermique à 300 K supé-

rieure d'au moins 40 % à celle du diamant naturel du type IIA.

Diamant monocristallin préparé par le procédé de

la revendication 1.

26 Diamant monocristallin préparé par le procédé de

la revendication 2.

27 Diamant monocristallin préparé par le procédé de

la revendication 4.

28 Diamant monocristallin préparé par le procédé de

la revendication 10.

29 Diamant monocristallin préparé par le procédé de

la revendication 17.