JPH0645262A - 誘電体薄膜の製造方法 - Google Patents
誘電体薄膜の製造方法Info
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- JPH0645262A JPH0645262A JP19859592A JP19859592A JPH0645262A JP H0645262 A JPH0645262 A JP H0645262A JP 19859592 A JP19859592 A JP 19859592A JP 19859592 A JP19859592 A JP 19859592A JP H0645262 A JPH0645262 A JP H0645262A
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 ペロブスカイト型酸化物誘電体薄膜を基板を
酸化することなく、組成制御性良く合成する方法の提
供。 【構成】 アルゴンガス雰囲気下でパルスレーザ１か
ら、３５０ｎｍ以下の紫外線エキシマ・レーザをターゲ
ット材料３に照射することによりレーザ蒸着を用い、基
板４上に酸化物誘電体薄膜を堆積させる方法。
酸化することなく、組成制御性良く合成する方法の提
供。 【構成】 アルゴンガス雰囲気下でパルスレーザ１か
ら、３５０ｎｍ以下の紫外線エキシマ・レーザをターゲ
ット材料３に照射することによりレーザ蒸着を用い、基
板４上に酸化物誘電体薄膜を堆積させる方法。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、薄膜、特に酸化物誘電
体薄膜の製造方法に関するものである。
体薄膜の製造方法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】薄膜形成技術は、エレクトロニクス分
野、特に、半導体製造プロセスを中心に発展し、新材料
の開発と共に進歩してきた。これらの薄膜は、単体元素
の場合はごくまれで、一般に合金あるいは化合物である
場合が多く、その形成方法により著しく特性が変化す
る。従って、これら新材料の新しい創造およびそのデバ
イス化は、人工格子材料などに代表されるように、薄膜
化技術の向上にかかっているといえる。
野、特に、半導体製造プロセスを中心に発展し、新材料
の開発と共に進歩してきた。これらの薄膜は、単体元素
の場合はごくまれで、一般に合金あるいは化合物である
場合が多く、その形成方法により著しく特性が変化す
る。従って、これら新材料の新しい創造およびそのデバ
イス化は、人工格子材料などに代表されるように、薄膜
化技術の向上にかかっているといえる。
【０００３】近年注目されている薄膜材料に、 ＡＢＯ3
で構成されるペロブスカイト型構造を有する誘電体材料
がある。ここで、Ａサイトは、Ｐｂ、Ｂａ、Ｓｒまたは
Ｌａの少なくとも１種、Ｂサイトは、ＴｉおよびＺｒの
うち少なくとも１種の元素を含む。その中で、(Pb1-xLa
x)(ZryTi1-y)1-x/4O3系、BaTiO3 系に代表される強誘電
体は、優れた強誘電性、圧電性、焦電性、電気光学特性
等を示し、これを利用した種々の機能デバイスが検討さ
れている。特に、半導体ＩＣの分野においては、新しい
デバイス、不揮発性メモリーへの応用が期待されてい
る。また、SrTiO3系は強誘電性こそ示さないものの、高
誘電率材料として超高密度ＤＲＡＭのキャパシタ絶縁膜
への応用が期待されている。
で構成されるペロブスカイト型構造を有する誘電体材料
がある。ここで、Ａサイトは、Ｐｂ、Ｂａ、Ｓｒまたは
Ｌａの少なくとも１種、Ｂサイトは、ＴｉおよびＺｒの
うち少なくとも１種の元素を含む。その中で、(Pb1-xLa
x)(ZryTi1-y)1-x/4O3系、BaTiO3 系に代表される強誘電
体は、優れた強誘電性、圧電性、焦電性、電気光学特性
等を示し、これを利用した種々の機能デバイスが検討さ
れている。特に、半導体ＩＣの分野においては、新しい
デバイス、不揮発性メモリーへの応用が期待されてい
る。また、SrTiO3系は強誘電性こそ示さないものの、高
誘電率材料として超高密度ＤＲＡＭのキャパシタ絶縁膜
への応用が期待されている。
【０００４】上述のように、これらの材料の特性の向上
あるいは集積化のためには、その薄膜化技術が非常に重
要であり、特に、Siなどの半導体基板上に作製する技術
の開発が重要である。その高性能化を考えた場合、単結
晶薄膜あるいは配向膜であることが望ましく、ヘテロエ
ピタキシャル技術の開発が重要である。さらには、その
構造を人工格子的にあるいは原子層レベルで制御した
り、異種材料を積層させたりといった、高機能の薄膜形
成技術も材料設計の面から切望されている。これらに関
する研究は、様々な薄膜堆積法に基づいて、多くの研究
機関で行われてきた。しかし、組成、結晶構造等を制御
して所望の特性を有する薄膜を得ることは、一般には容
易ではなかった。
あるいは集積化のためには、その薄膜化技術が非常に重
要であり、特に、Siなどの半導体基板上に作製する技術
の開発が重要である。その高性能化を考えた場合、単結
晶薄膜あるいは配向膜であることが望ましく、ヘテロエ
ピタキシャル技術の開発が重要である。さらには、その
構造を人工格子的にあるいは原子層レベルで制御した
り、異種材料を積層させたりといった、高機能の薄膜形
成技術も材料設計の面から切望されている。これらに関
する研究は、様々な薄膜堆積法に基づいて、多くの研究
機関で行われてきた。しかし、組成、結晶構造等を制御
して所望の特性を有する薄膜を得ることは、一般には容
易ではなかった。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】例えば、酸化物誘電体
の薄膜形成法として、スパッタリング法、ＣＶＤ法、レ
ーザアブレーション法などがあるが、これらの方法で、
目的とする組成からなる酸化物誘電体薄膜の作製に必要
なガス雰囲気として、形成する酸化物誘電体被膜の還元
を防ぐ目的等から、当然に、これまでＯ2、Ｏ3、Ｎ2Ｏ
等の酸化性ガス雰囲気下でやる必要があると思われ、酸
化性ガスが用いられている。
の薄膜形成法として、スパッタリング法、ＣＶＤ法、レ
ーザアブレーション法などがあるが、これらの方法で、
目的とする組成からなる酸化物誘電体薄膜の作製に必要
なガス雰囲気として、形成する酸化物誘電体被膜の還元
を防ぐ目的等から、当然に、これまでＯ2、Ｏ3、Ｎ2Ｏ
等の酸化性ガス雰囲気下でやる必要があると思われ、酸
化性ガスが用いられている。
【０００６】しかしながら、このような酸化性雰囲気下
では、酸素と基板との反応が避けられず、特に基盤の温
度を高温に保ちながら薄膜を形成する場合、目的とする
誘電体薄膜形成以前に基板表面または基板上に蒸着した
金属電極が酸化されてしまう。酸化物誘電体薄膜のデバ
イスへの応用を考えた場合、基板と形成薄膜とのあいだ
にこのような基板表面酸化による酸化物が形成されるこ
とは、電気的特性などの点から好ましくない。
では、酸素と基板との反応が避けられず、特に基盤の温
度を高温に保ちながら薄膜を形成する場合、目的とする
誘電体薄膜形成以前に基板表面または基板上に蒸着した
金属電極が酸化されてしまう。酸化物誘電体薄膜のデバ
イスへの応用を考えた場合、基板と形成薄膜とのあいだ
にこのような基板表面酸化による酸化物が形成されるこ
とは、電気的特性などの点から好ましくない。
【０００７】本発明は、このような従来の酸化物誘電体
の製造方法の課題を考慮し、酸化することなく、その薄
膜を形成する方法を提供することを目的とするものであ
る。
の製造方法の課題を考慮し、酸化することなく、その薄
膜を形成する方法を提供することを目的とするものであ
る。
【０００８】
【課題を解決するための手段】本発明は、複数の構成元
素からなる酸化物誘電体化合物に対し、非酸化性ガスの
雰囲気下において、例えば３５０ｎｍ以下の紫外線レー
ザを照射し、基板上に酸化物誘電体被膜を堆積させる方
法である。
素からなる酸化物誘電体化合物に対し、非酸化性ガスの
雰囲気下において、例えば３５０ｎｍ以下の紫外線レー
ザを照射し、基板上に酸化物誘電体被膜を堆積させる方
法である。
【０００９】
【作用】非酸化性ガスの雰囲気中で酸化物誘電体薄膜を
形成させる方法として、適当な圧力下において、紫外線
領域に属するレーザ光を目的とする薄膜の構成元素を含
む酸化物焼結体ターゲットに照射し、ターゲットに対し
対向もしくは適当な傾斜をもたせた基板上に薄膜を形成
させる。基板は必要に応じて加熱し、目的とする酸化物
誘電体薄膜の結晶性及びその配向性を制御する。これに
よって、基板及び電極を酸化させることなく酸化物薄膜
誘電体を組成制御性、安定性よく基板上に形成できる。
形成させる方法として、適当な圧力下において、紫外線
領域に属するレーザ光を目的とする薄膜の構成元素を含
む酸化物焼結体ターゲットに照射し、ターゲットに対し
対向もしくは適当な傾斜をもたせた基板上に薄膜を形成
させる。基板は必要に応じて加熱し、目的とする酸化物
誘電体薄膜の結晶性及びその配向性を制御する。これに
よって、基板及び電極を酸化させることなく酸化物薄膜
誘電体を組成制御性、安定性よく基板上に形成できる。
【００１０】
【実施例】以下、本発明の実施例について図面を参照し
て説明する。
て説明する。
【００１１】図１に本発明で用いた薄膜形成装置を示
す。図において、パルスレーザ１は、例えば、エキシマ
・レーザを用いる。この場合、炭酸ガスレーザ等も有効
であるが、発振波長が紫外域にあるエキシマ・レーザが
より有効で、さらに集光レンズ２を用いてパワー密度を
上げた方がより効果的であった。パルス周波数として
は、１〜２０Ｈｚ程度が適当で、それ以上の周波数では
ターゲットの温度が上昇しターゲットを構成する元素の
組成ずれを誘起する可能性がある。ターゲット３として
は、ペロブスカイト構造酸化物の焼結体を用いる。レー
ザ光照射により、ターゲット３を蒸発させて基板４上に
被膜５を堆積、すなわちレーザ蒸着させる。被膜５をデ
バイスとして用いる場合、基板４として半導体もしくは
金属基板が用いられる。結晶性の高い被膜５を形成させ
るためには、単結晶の基板４が有効であり、酸化マグネ
シウム、サファイア（α−Ａｌ2Ｏ3 ）、チタン酸スト
ロンチウム等の単結晶がよく利用されている。被膜５を
デバイスとして用いる場合これらの単結晶基板の表面に
結晶性の金属電極材料を用いる場合が多い。
す。図において、パルスレーザ１は、例えば、エキシマ
・レーザを用いる。この場合、炭酸ガスレーザ等も有効
であるが、発振波長が紫外域にあるエキシマ・レーザが
より有効で、さらに集光レンズ２を用いてパワー密度を
上げた方がより効果的であった。パルス周波数として
は、１〜２０Ｈｚ程度が適当で、それ以上の周波数では
ターゲットの温度が上昇しターゲットを構成する元素の
組成ずれを誘起する可能性がある。ターゲット３として
は、ペロブスカイト構造酸化物の焼結体を用いる。レー
ザ光照射により、ターゲット３を蒸発させて基板４上に
被膜５を堆積、すなわちレーザ蒸着させる。被膜５をデ
バイスとして用いる場合、基板４として半導体もしくは
金属基板が用いられる。結晶性の高い被膜５を形成させ
るためには、単結晶の基板４が有効であり、酸化マグネ
シウム、サファイア（α−Ａｌ2Ｏ3 ）、チタン酸スト
ロンチウム等の単結晶がよく利用されている。被膜５を
デバイスとして用いる場合これらの単結晶基板の表面に
結晶性の金属電極材料を用いる場合が多い。
【００１２】形成槽６は、Ａｒ、Ｎｅ、Ｎ2等の非酸化
性ガスの減圧下であり、基板４とターゲット３間の距離
が１〜１０ｃｍの場合、0.01〜5Torrの圧力範囲で膜形
成が出来た。形成層雰囲気及び基板間距離と形成された
被膜５の膜質との定量的な関係の詳細は明らかではない
が、約0.1Torrの真空度で良質の被膜を形成することが
できた。本発明者らは、結晶性の高い５元化合物被膜５
を形成させるためには、基板４の温度範囲として300〜7
50℃が適当であることを確認した。
性ガスの減圧下であり、基板４とターゲット３間の距離
が１〜１０ｃｍの場合、0.01〜5Torrの圧力範囲で膜形
成が出来た。形成層雰囲気及び基板間距離と形成された
被膜５の膜質との定量的な関係の詳細は明らかではない
が、約0.1Torrの真空度で良質の被膜を形成することが
できた。本発明者らは、結晶性の高い５元化合物被膜５
を形成させるためには、基板４の温度範囲として300〜7
50℃が適当であることを確認した。
【００１３】さらに、本発明者らは、この温度範囲にお
いて、雰囲気によらず、しかも、(Pb1-xLax)(ZryTi1-y)
1-x/4O3（ここに、ｘおよびｙは、それぞれ0以上1未満
の数値である）の組成範囲において、ターゲット３と５
元化合物被膜５の構成金属元素の組成はほぼ一致するこ
とを確認した。被膜５の結晶性は、基板４温度の上昇と
共に、アモルファス→パイロクロア相→ペロブスカイト
相と変化し、それに応じて、誘電率、分極反転特性等の
特性が変化する。薄膜強誘電体のどの特性を利用するか
は、用途によって異なるので、被膜の結晶性、組成、表
面状態を最適なものとするには、更に基板温度と被膜の
特性との関係を工夫すればよい。
いて、雰囲気によらず、しかも、(Pb1-xLax)(ZryTi1-y)
1-x/4O3（ここに、ｘおよびｙは、それぞれ0以上1未満
の数値である）の組成範囲において、ターゲット３と５
元化合物被膜５の構成金属元素の組成はほぼ一致するこ
とを確認した。被膜５の結晶性は、基板４温度の上昇と
共に、アモルファス→パイロクロア相→ペロブスカイト
相と変化し、それに応じて、誘電率、分極反転特性等の
特性が変化する。薄膜強誘電体のどの特性を利用するか
は、用途によって異なるので、被膜の結晶性、組成、表
面状態を最適なものとするには、更に基板温度と被膜の
特性との関係を工夫すればよい。
【００１４】具体的な実施例として、基板温度600℃ で
白金を表面にスパッタリング蒸着した酸化マグネシウム
単結晶 (100)面を基板として用い、焼結した酸化物強誘
電体材料Pb0.79La0.21Ti0.95O3をターゲットとして用い
た。光源としてXeClエキシマ・レーザ（波長308nm）を
用い、ターゲット上に集光させ、1ショットで1cm2当り
約１ジュールのパワー密度を得た。形成槽は、圧力0.1T
orrのアルゴンガス雰囲気で、基板間距離４ｃｍ、基板
温度550℃、繰り返し周波数10Hz、１×１０4回のパルス
照射で、膜厚0.1μmの被膜を得た。
白金を表面にスパッタリング蒸着した酸化マグネシウム
単結晶 (100)面を基板として用い、焼結した酸化物強誘
電体材料Pb0.79La0.21Ti0.95O3をターゲットとして用い
た。光源としてXeClエキシマ・レーザ（波長308nm）を
用い、ターゲット上に集光させ、1ショットで1cm2当り
約１ジュールのパワー密度を得た。形成槽は、圧力0.1T
orrのアルゴンガス雰囲気で、基板間距離４ｃｍ、基板
温度550℃、繰り返し周波数10Hz、１×１０4回のパルス
照射で、膜厚0.1μmの被膜を得た。
【００１５】プラズマ発光分光法で分析した結果、形成
された被膜の金属元素組成比は、Pb：La：Ti＝0.79：0.
21：0.95と化学量論比、すなわち、ターゲット組成に一
致することが確認された。また、被膜の結晶性は、Ｘ線
回折法で分析した結果、図２に示す様に、ペロブスカイ
ト構造を有することを確認した。
された被膜の金属元素組成比は、Pb：La：Ti＝0.79：0.
21：0.95と化学量論比、すなわち、ターゲット組成に一
致することが確認された。また、被膜の結晶性は、Ｘ線
回折法で分析した結果、図２に示す様に、ペロブスカイ
ト構造を有することを確認した。
【００１６】次に、上部電極として、金を、直径0.8mm
のマスクを用いて真空蒸着した。膜厚が比較的薄いにも
かかわらず、比較的良好な電気的特性を示した。ＬＣＲ
メータを用いて測定した比誘電率は、周波数100Hzで600
と大きかった。また、ソーヤ・タワー回路を用いて測定
した、分極反転特性を示すＤ−Ｅヒステリシスは、図３
に示すように良好な強誘電性を示した。
のマスクを用いて真空蒸着した。膜厚が比較的薄いにも
かかわらず、比較的良好な電気的特性を示した。ＬＣＲ
メータを用いて測定した比誘電率は、周波数100Hzで600
と大きかった。また、ソーヤ・タワー回路を用いて測定
した、分極反転特性を示すＤ−Ｅヒステリシスは、図３
に示すように良好な強誘電性を示した。
【００１７】このように、本発明等によって、非酸化性
ガス雰囲気という限定された条件下で、制御性良く、化
学量論比にあった薄膜強誘電体を形成することができ、
結晶性をも自在に制御できる製造方法が提供できた。Si
基板上の形成に関しても、レーザアブレーション法を用
いて、同様に良質な強誘電性薄膜が形成できる。
ガス雰囲気という限定された条件下で、制御性良く、化
学量論比にあった薄膜強誘電体を形成することができ、
結晶性をも自在に制御できる製造方法が提供できた。Si
基板上の形成に関しても、レーザアブレーション法を用
いて、同様に良質な強誘電性薄膜が形成できる。
【００１８】酸化物誘電体薄膜は電気回路上の素子とし
て近年その重要性が増してきているが基板を酸化させる
ことなく薄膜が形成できる製造方法の提供は将来の高性
能デバイスの開発に大きな寄与をもたらすものと考えら
れる。また基板の温度を高くして被膜を形成する場合装
置自体の温度も上昇することになり、非酸化性ガス雰囲
気下では装置自身の酸化による劣下を緩和することにも
つながる。
て近年その重要性が増してきているが基板を酸化させる
ことなく薄膜が形成できる製造方法の提供は将来の高性
能デバイスの開発に大きな寄与をもたらすものと考えら
れる。また基板の温度を高くして被膜を形成する場合装
置自体の温度も上昇することになり、非酸化性ガス雰囲
気下では装置自身の酸化による劣下を緩和することにも
つながる。
【００１９】なお、上記実施例では、照射する光は、３
０８ｎｍの紫外線レーザとしたが、その波長は３５０ｎ
ｍ以下が望ましい。また、照射する光は、それらに限ら
ず、赤外線など他の電磁波でもよく、レーザにも限られ
ない。
０８ｎｍの紫外線レーザとしたが、その波長は３５０ｎ
ｍ以下が望ましい。また、照射する光は、それらに限ら
ず、赤外線など他の電磁波でもよく、レーザにも限られ
ない。
【００２０】
【発明の効果】以上述べたところから明らかなように、
本発明は、酸化物誘電体を基板や電極を酸化させること
なく、薄膜形成する製造方法を実現でき、工業上極めて
大きな価値を有するものである。
本発明は、酸化物誘電体を基板や電極を酸化させること
なく、薄膜形成する製造方法を実現でき、工業上極めて
大きな価値を有するものである。
【図１】本発明の一実施例の薄膜製造装置の基本構成断
面図である。
面図である。
【図２】本発明の一実施例の強誘電体薄膜Pb0.79La0.21
Ti0.95O3の結晶性をあらわすＸ線回折パターンを示す図
である。
Ti0.95O3の結晶性をあらわすＸ線回折パターンを示す図
である。
【図３】本発明の一実施例の強誘電体薄膜Pb0.79La0.21
Ti0.95O3の分極反転特性をあらわすＤ−Ｅヒステリシス
を示す図である。
Ti0.95O3の分極反転特性をあらわすＤ−Ｅヒステリシス
を示す図である。
１ パルスレーザ ２ 集光レンズ ３ ターゲット ４ 基板 ５ 被膜
Claims (5)
- 【請求項１】 複数の構成元素からなる酸化物誘電体化
合物に対し、非酸化性ガスの雰囲気下において所定の光
を照射し、基板上に酸化物誘電体被膜を堆積させること
を特徴とする誘電体薄膜の製造方法。 - 【請求項２】 所定の光は、紫外線レーザであることを
特徴とする請求項１記載の誘電体薄膜の製造方法。 - 【請求項３】 紫外線レーザは、３５０ｎｍ以下のもの
であることを特徴とする請求項２記載の誘電体薄膜の製
造方法。 - 【請求項４】 酸化物誘電体形成時の雰囲気として、不
活性ガス、又は窒素ガス中で行うことを特徴とする請求
項１記載の誘電体薄膜の製造方法。 - 【請求項５】 光を照射するターゲットとして用いる酸
化物誘電体化合物として、ペロブスカイト構造の(Pb1-x
Lax)(ZryTi1-y)1-x/4O3系（ｘ及びｙはそれぞれ0以上1
未満の数値である）で構成される複合化合物を使用する
ことを特徴とする請求項１記載の誘電体薄膜の製造方
法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP19859592A JPH0645262A (ja) | 1992-07-24 | 1992-07-24 | 誘電体薄膜の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP19859592A JPH0645262A (ja) | 1992-07-24 | 1992-07-24 | 誘電体薄膜の製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0645262A true JPH0645262A (ja) | 1994-02-18 |
Family
ID=16393808
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP19859592A Pending JPH0645262A (ja) | 1992-07-24 | 1992-07-24 | 誘電体薄膜の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0645262A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US8022301B2 (en) | 2003-04-23 | 2011-09-20 | Ctc Cable Corporation | Collet-type splice and dead end for use with an aluminum conductor composite core reinforced cable |
-
1992
- 1992-07-24 JP JP19859592A patent/JPH0645262A/ja active Pending
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US8022301B2 (en) | 2003-04-23 | 2011-09-20 | Ctc Cable Corporation | Collet-type splice and dead end for use with an aluminum conductor composite core reinforced cable |
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