JPH06345917A - 繊維強化ポリオレフィン樹脂組成物 - Google Patents

繊維強化ポリオレフィン樹脂組成物

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JPH06345917A
JPH06345917A JP16613093A JP16613093A JPH06345917A JP H06345917 A JPH06345917 A JP H06345917A JP 16613093 A JP16613093 A JP 16613093A JP 16613093 A JP16613093 A JP 16613093A JP H06345917 A JPH06345917 A JP H06345917A
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JP
Japan
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fiber
polyolefin resin
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resin
resin composition
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Shinji Tsukamoto
真司 塚本
Koji Okamoto
晃治 岡本
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Showa Denko KK
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    • B29WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29CSHAPING OR JOINING OF PLASTICS; SHAPING OF MATERIAL IN A PLASTIC STATE, NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; AFTER-TREATMENT OF THE SHAPED PRODUCTS, e.g. REPAIRING
    • B29C43/00Compression moulding, i.e. applying external pressure to flow the moulding material; Apparatus therefor
    • B29C43/006Pressing and sintering powders, granules or fibres
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B29WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29KINDEXING SCHEME ASSOCIATED WITH SUBCLASSES B29B, B29C OR B29D, RELATING TO MOULDING MATERIALS OR TO MATERIALS FOR MOULDS, REINFORCEMENTS, FILLERS OR PREFORMED PARTS, e.g. INSERTS
    • B29K2023/00Use of polyalkenes or derivatives thereof as moulding material
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B29WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29KINDEXING SCHEME ASSOCIATED WITH SUBCLASSES B29B, B29C OR B29D, RELATING TO MOULDING MATERIALS OR TO MATERIALS FOR MOULDS, REINFORCEMENTS, FILLERS OR PREFORMED PARTS, e.g. INSERTS
    • B29K2105/00Condition, form or state of moulded material or of the material to be shaped
    • B29K2105/06Condition, form or state of moulded material or of the material to be shaped containing reinforcements, fillers or inserts
    • B29K2105/12Condition, form or state of moulded material or of the material to be shaped containing reinforcements, fillers or inserts of short lengths, e.g. chopped filaments, staple fibres or bristles

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  • Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
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Abstract

(57)【要約】 【目的】 繊維長の長い強化繊維を含むポリオレフィン
系樹脂のマスターペレットと強化繊維を含まないポリオ
レフィン系樹脂から相溶性ならびに機械的性質の優れた
繊維強化成形用樹脂組成物の開発。 【構成】 A:変性ポリオレフィン樹脂20〜80重量%,
長さ 2〜25mmの強化繊維20〜80重量%からなる繊維強
化マスターペレット、B:ポリオレフィン樹脂の両者を
ブレンドしたものであって、成分A中の変性ポリオレフ
ィン樹脂と成分Bのポリオレフィン樹脂のMFRが5/
1〜1/1の範囲内に選択する。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【産業上の利用分野】本発明は繊維強化されたポリオレ
フィン樹脂組成物に関する。この樹脂組成物は高剛性、
耐衝撃性、寸法安定性、耐熱性を要求される自動車部
品、建材並びに産業資材分野の部品に利用される。
【0002】
【従来の技術】ポリオレフィン樹脂は安価であり、加工
性も良く、それなりの機械的強度もあり広く各種の産業
分野の原料として用いられている。しかし、用途によっ
ては強度、剛性、耐熱性などが不足する分野も存在す
る。この強度、剛性、耐熱性等を改善する方法として、
ガラス繊維等の強化繊維をポリオレフィン樹脂に配合す
ることにより改善することは良く知られており、このよ
うに繊維強化された樹脂組成物が工業材料として広く使
用されている。
【0003】熱可塑性樹脂と強化繊維を複合した組成物
からなる成形用材料を製造する方法としては、一般的に
適当な長さ(通常3〜6mm)に切断した繊維と粉末、
もしくは粒状の熱可塑性樹脂を混合し、押出成形機にて
押出し、切断して成形材料を得る方法がとられている。
【0004】この方法では使用する繊維の初期長をあま
り大きくすることができないことや、押出機にて混合す
るときに繊維の粉砕が生じるため、得られた樹脂組成物
の繊維による補強効果が減じるという問題点があり、係
る樹脂組成物は高度の機械的特性、特に耐衝撃性を満足
できるものではない。
【0005】一方、連続繊維マットあるいは非連続繊維
のチョップドストランドに熱可塑性樹脂を含浸させた繊
維強化熱可塑性樹脂シートが知られている。このシート
は含有される繊維長が前記の成形用材料と比べ著しく長
いため、それを補強材として含有する樹脂組成物は優れ
た機械的特性を示すが、反面プレス成形という限られた
成形法しか利用できないうえ、複雑な形状を有する製品
の成形に限界があるとか繊維の分散が不十分になり易
く、そのため特性上のむらが生じ易い欠点がある。殊に
極端な場合には繊維が製品より抜け出る等の衛生面や製
品外観が悪く、適用分野が限られるなどの問題を含んで
いる。
【0006】これらに対し、上記材料の欠点を改善する
ため、比較的長めの強化繊維を含有させるべく多くの提
案がなされている。例えば特公昭63−37694号等
に記載されているペレットの長さ方向に並列した繊維で
強化した成形用材料が近年注目されている。この成形用
材料は主に樹脂を押出成形機により可塑化溶融し、溶融
物の吐出側に長繊維を連続的に導入し、繊維に溶融樹脂
を含浸させ押出し、これを切断して成形材料とする電線
被覆類似の引抜成形法またはプルトルージョン法により
製造される。
【0007】この方法は装置、工程とも簡単であり、製
造工程中に繊維の粉砕を伴わず、成形材料中の繊維の長
さは任意に選択できるため補強効果が高く、短繊維強化
の場合よりも機械的向上の効果は大きい。
【0008】一般に、熱可塑性樹脂の耐衝撃性を改善す
るためには、樹脂の分子量を上げる、あるいは各種エラ
ストマーを配合することが行われている。この方法は前
記の引抜成形による繊維強化組成物にももちろん適用で
きるが、樹脂の分子量が高くなるに従い、またエラスト
マーの配合量が多くなるに従い、強化繊維束に含浸させ
る溶融樹脂の粘度が著しく高くなるため、繊維の凝集が
生じ易く、マトリックス樹脂が各短繊維間に充分浸透
(含浸)せず、分散の悪い製品となる傾向があるため、
主として比較的溶融粘度の低い低分子量の樹脂を使用す
るあるいはエラストマー成分を減らした流れの良い樹脂
組成物を使用している。
【0009】これを改善するため、強化繊維を高配合し
た上記長繊維強化成形用材料をマスターペレットとして
使用し、非強化の高分子量樹脂あるいはエラストマー配
合樹脂組成物で希釈する方法が考えられるが、この場合
でも長繊維強化マスターペレットの樹脂成分と希釈樹脂
組成物の溶融粘度差が大きいため、充分な相溶性が得ら
れず、大きな耐衝撃性の向上は期待できない。これは長
繊維成形用材料の特徴を活かすため、成形時の可塑化条
件を弱める、つまりスクリュー押出機での混練条件を弱
め、繊維の切損を防止する場合に顕著になっていた。
【0010】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、繊維長の長
い強化繊維を含むポリオレフィン系樹脂のマスターペレ
ットと強化繊維を含まないポリオレフィン樹脂組成物か
ら改善された機械的性質を有する繊維強化成形用材料の
開発を目的とするものであり、特に自動車部品等に多く
採用されている、耐衝撃性を大きく改善された繊維強化
ポリオレフィン樹脂組成物の開発を目的とする。
【0011】
【課題を解決するための手段】本発明は、 A:変性ポリオレフィン樹脂 20〜80重量% 長さ2〜25mmの強化繊維 80〜20重量% からなり、強化繊維の長さの方向に並列している(引抜
成形法によって製造された)繊維強化樹脂ペレット B:ポリオレフィン樹脂組成物 の両者をブレンドしたものであって、変性ポリオレフィ
ン樹脂とポリオレフィン樹脂組成物の230℃、荷重
2.16kgf時のメルトフローレートの比が5/1〜
1/1の範囲に選択されていることを特徴とする繊維強
化ポリオレフィン樹脂組成物を開発することにより、本
発明の目的を達成した。
【0012】つまり長繊維で強化された繊維強化樹脂組
成物(以下本発明においては組成物Aという。)を高い
耐衝撃性を有するポリオレフィン樹脂組成物(以下本発
明においては組成物Bという。)で希釈し、樹脂の耐衝
撃性を高める方法において、組成物Aの樹脂成分である
変性ポリオレフィン樹脂(以下本発明において変性PO
樹脂という。)と希釈成分である組成物Bの相溶性を改
善することにより得られる繊維強化ポリオレフィン樹脂
組成物(以下、本発明においては製品という。)の剛
性、耐衝撃性、寸法安定性、耐熱性等の物性、特に耐衝
撃性の向上に成功したものである。
【0013】本発明の変性PO樹脂におけるポリオレフ
ィンとしては、ポリエチレン、ポリプロピレン、または
エチレン−プロピレン共重合体等の単独物、もしくはそ
れらの混合物が挙げられるが、機械的性質、耐熱性等を
加味すればポリプロピレンを主体としたものが好まし
い。
【0014】このポリオレフィンを強化繊維との接着性
を高めるため従来より行われている変性処理であって、
ポリオレフィンを不飽和カルボン酸またはその誘導体で
少なくともその一部を変性することを含み、変性ポリオ
レフィンと未変性ポリオレフィンのブレンド物であって
も構わない。変性に使用する不飽和カルボン酸もしくは
その誘導体として例えばアクリル酸、マレイン酸、イタ
コン酸、メタクリル酸、及びその酸無水物、アミド、金
属塩等が挙げられるが、特に限定されるものではない。
変性の方法については前記ポリオレフィンとの共重合、
溶液グラフト、溶融グラフト法等の従来の方法が使用で
きる。しかし好ましくは無水マレイン酸、アクリル酸を
使用した溶融グラフト物が好ましい。
【0015】強化繊維としては、E−ガラス、S−ガラ
ス等のガラス繊維、ピッチ系、ポリアクリロニトリル系
等の炭素繊維、また芳香族ポリアミド繊維、ナイロン繊
維、ポリエステル繊維等の有機繊維、炭化珪素繊維、ア
ルミナ繊維等のセラミック系繊維、または金属繊維が単
独、あるいは複合して用いられる。なお、繊維の太さ、
表面処理剤、集束剤の種類、量などについては一般と同
じであれば使用できる。組成物中の強化繊維の配合量は
特に制限されるものではないが、一般的にいって繊維の
種類にもよるが20重量%から80重量%程度であり、
本発明のように繊維強化成形材料を希釈して使用する場
合は40〜80重量%が好ましい。
【0016】変性PO樹脂と強化繊維からなる組成物A
の構成として、2〜25mmの長さの強化繊維がマトリ
ックスである変性PO樹脂中に並列して含有しているも
のであって、製造法としては前記の引抜成形法またはプ
ルトルージョン法が利用できる。但し変性PO樹脂の溶
融粘度としては、引抜成形時、ストランドへの樹脂の含
浸性を考慮すれば、ポリプロピレンであれば目安として
230℃でのメルトフローレートが30g/10分以上
で、好ましくは40g/10分以上が欲しい。
【0017】組成物Bはポリオレフィンもしくは少なく
ともその一部を不飽和カルボン酸またはその誘導体で変
性されている変性ポリオレフィン50〜100重量%と
オレフィン系エラストマーもしくはその一部を不飽和カ
ルボン酸またはその誘導体で変性されている変性エラス
トマーを50重量%を越えない範囲の組成物である。こ
の際無機充填材を配合しても良いが、オレフィン系エラ
ストマーまたは変性エラストマーとの合計量が50重量
%以下からなる樹脂組成物であって、高い耐衝撃性を有
するものである。その目安として23℃のIZOD衝撃
値が40以上であることが好ましい。
【0018】オレフィン系エラストマーとしてはエチレ
ン−プロピレンゴム、エチレン−ブチレンゴム、塩素化
ポリエチレン、塩素化エチレン−プロピレンゴム、エチ
レン−プロピレン−ジエンゴム等であって、架橋したも
のであっても良い。
【0019】またポリオレフィン及びエラストマーの変
性は前記の変性PO樹脂と同様の方法で変性できる。組
成物Bにおける係る変性樹脂の配合は、組成物Aとの相
溶性、特に強化繊維との親和性を高める意味で好まし
い。
【0020】更にエラストマー成分添加による組成物の
剛性低下を補う目的で無機フィラーをエラストマー成分
と合計して50重量%以下充填することができる。使用
される無機フィラーとして特に制限はないが、好ましく
はタルク、マイカ、ワラストナイト、ガラスフレーク、
クレー及びチタン酸カリウム、針状炭酸カルシウム等の
ウィスカーである。
【0021】組成物Bの溶融粘度は、変性PO樹脂との
相溶性を高めるために、ポリプロピレンにおいては好ま
しくは230℃におけるメルトフローレートが20g/
10分以上である。
【0022】更にマスター材料として使用する組成物A
と希釈材として使用する組成物Bとのブレンド後の成形
時の相溶性を改善し、本来の目的を達成するためには、
変性PO樹脂と組成物Bの溶融粘度比としては、目安と
して両者のメルトフローレートの比が5/1以下であ
り、両者の粘度差が小さい方が良いのは言うまでもない
が通常5/1〜1/1の範囲が好ましく使用できる。
【0023】本発明による樹脂組成物は従来の成形方
法、例えば射出成形、射出圧縮成形、溶融樹脂注入プレ
ス法等が利用できるが、成形時の強化繊維の切損を防ぎ
ながら、組成物A成分と組成物B成分の相溶を達成する
ためには適切な押出機による混練が必要である。
【0024】この場合押出機のスクリュー形状として
は、L/Dが30以下、フライト溝深さが5mm以上、
圧縮比が2.0以下であるのが好ましい。
【0025】
【実施例】以下、本発明を実施例及び比較例にて具体的
に説明するが、本発明はこれに限定されるものではな
い。 (実施例1〜8、比較例1〜4) 1)組成物A成分 変性ポリプロピレン樹脂としては、ホモポリプロピレン
を無水マレイン酸0.5重量部、開始剤としてベンゾイ
ルパーオキシド0.2重量部を用いて変性したメルトフ
ローレート(熱可塑性プラスチックの流れ試験方法:J
IS K−7210,表1試験条件14,試験温度23
0℃、試験荷重2.16kgf:以下MFRと略す)=
20g/10分の変性ポリプロピレン(以下MPPと略
す)10重量部をMFR=55g/10分のエチレン−
プロピレンブロック共重合体(以下HIPP−1と略
す)90重量部の割合でブレンドした。なお、比較例4
はHIPP−1 75重量部、MPP 10重量部、E
PR−1 15重量部の割でブレンドした。強化繊維と
して繊維径16μmのE−ガラス繊維を所定の表面処理
と集束処理を施したロービングを使用し、クロスヘッド
ダイを使用した引抜成形によって上記変性ポリプロピレ
ン組成物で被覆、含浸し、ガラス繊維含有量60重量%
(比較例3および4は40重量%)になるように調整し
て繊維強化ポリプロピレン(組成物A)を製造した。な
お、ペレット長はすべて12mmとした。
【0026】2)組成物B成分 HIPP及びエチレン−プロピレンゴム(以下EPRと
略す)、またはMPP、変性エチレン−プロピレンゴム
(以下MEPRと略す)、高密度ポリエチレン(以下H
DPEと略す。)および微粉タルクを表2の組成比で混
合し、50mm異方向回転二軸押出機で混練した。なお
MEPRはMPPと同様の方法で無水マレイン酸変性し
たものを使用した。なお、配合に使用した各樹脂のMF
R、エラストマー含有率などの特性を表1に示す。
【0027】3)評価方法 上記ガラス繊維強化ポリプロピレン樹脂組成物(組成物
A)と組成物Bをガラス含有量40重量%になるように
所定比でドライブレンドし、溶融樹脂注入プレス法にて
300mm×300mmで厚み3mmの平板を成形し
た。成形機の押出機スクリューはL/D=26、圧縮比
=1.8であり、可塑化条件としてバレル温度235
℃、スクリュー回転数は60rpm、背圧はゼロであ
る。ちなみに成形した平板製品中のガラス繊維の配向は
ほとんど見られなかった。物性評価は上記平板を切り出
し、ASTM規定のプラスチックの評価方法に準じて行
った。 曲げ試験:ASTM D790(試験温度23℃) ノッチ付きアイゾット衝撃強度試験:ASTM D25
6(試験温度23〜40℃) 熱変形温度:ASTM D648 線膨張係数:ASTM D696 評価結果を表2に示す。
【0028】
【表1】
【0029】
【表2】
【0030】
【発明の効果】本発明によれば、高度の強度、剛性、耐
熱性、耐衝撃性、寸法安定性等の諸特性を有する長繊維
強化ポリオレフィン樹脂組成物を基本として、これに耐
衝撃性の高く、相溶性の良いポリオレフィン樹脂組成物
をブレンドすることで長繊維強化樹脂のみでは得られな
かった耐衝撃性を更に付与することが可能であり、従来
の射出、圧縮成形等の成形加工法により成形でき、高度
の耐衝撃性、特に低温衝撃性と剛性、耐熱性、寸法安定
性が求められる自動車内外装部品、家電部品等の工業材
料用途に好適に用いられる。

Claims (3)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 A:変性ポリオレフィン樹脂 20〜
    80重量% 長さ2〜25mmの強化繊維 80〜20重量% からなり、強化繊維が長さ方向に並列している繊維強化
    樹脂ペレット B:ポリオレフィン樹脂組成物 の両者をブレンドしたものであって、変性ポリオレフィ
    ン樹脂とポリオレフィン樹脂組成物の230℃、荷重
    2.16kgf時のメルトフローレートの比が5/1〜
    1/1の範囲に選択されていることを特徴とする繊維強
    化ポリオレフィン樹脂組成物。
  2. 【請求項2】 変性ポリオレフィンがポリオレフィンの
    少なくともその一部を不飽和カルボン酸またはその誘導
    体で変性されている請求項1記載の繊維強化ポリオレフ
    ィン樹脂組成物。
  3. 【請求項3】 ポリオレフィン樹脂組成物がポリオレフ
    ィンまたは少なくともその一部を不飽和カルボン酸もし
    くはその誘導体で変性されている変性ポリオレフィン5
    0〜100重量%とオレフィン系エラストマーまたは少
    なくともその一部を不飽和カルボン酸もしくはその誘導
    体で変性されている変性エラストマー50重量%以下か
    らなる請求項1記載の樹脂組成物。
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