JPH06343877A - 内燃機関の排ガス中の窒素酸化物を減少させる触媒 - Google Patents
内燃機関の排ガス中の窒素酸化物を減少させる触媒Info
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- General Chemical & Material Sciences (AREA)
- Oil, Petroleum & Natural Gas (AREA)
- Ceramic Engineering (AREA)
- Exhaust Gas After Treatment (AREA)
- Exhaust Gas Treatment By Means Of Catalyst (AREA)
- Catalysts (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【目的】 内燃機関、特にディーゼル機関からの排ガス
の脱硝に際して、ＳＣＲ法を使用した場合に内燃機関の
あらゆる積載状況に対し窒素酸化物の除去率の高い、ア
ンモニアの逃げ分の極めて少ない触媒を提供する。 【構成】 触媒８は触媒担体及び触媒活性層を有し、排
ガス３０の流れ方向に単位長さごとに（大抵はアンモニ
アである）貯蔵しうる還元剤分量が増加する。その結果
その貫流路に沿って触媒８はその始動作用及びアンモニ
アを蓄えるその能力を、目まぐるしく変化する作動状態
でもアンモニア及び窒素酸化物にそれほど逃げ分を生じ
ることなく発揮できる。
の脱硝に際して、ＳＣＲ法を使用した場合に内燃機関の
あらゆる積載状況に対し窒素酸化物の除去率の高い、ア
ンモニアの逃げ分の極めて少ない触媒を提供する。 【構成】 触媒８は触媒担体及び触媒活性層を有し、排
ガス３０の流れ方向に単位長さごとに（大抵はアンモニ
アである）貯蔵しうる還元剤分量が増加する。その結果
その貫流路に沿って触媒８はその始動作用及びアンモニ
アを蓄えるその能力を、目まぐるしく変化する作動状態
でもアンモニア及び窒素酸化物にそれほど逃げ分を生じ
ることなく発揮できる。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は内燃機関、特にディーゼ
ル機関の排ガス中の窒素酸化物を減少させる触媒に関す
る。
ル機関の排ガス中の窒素酸化物を減少させる触媒に関す
る。
【０００２】
【従来の技術】内燃機関内で化石燃料が燃焼する際、燃
焼時に支配する熱力学的条件により窒素酸化物が生じ
る。この窒素酸化物は大気汚染及び酸性雨の環境問題に
著しく関与する。
焼時に支配する熱力学的条件により窒素酸化物が生じ
る。この窒素酸化物は大気汚染及び酸性雨の環境問題に
著しく関与する。
【０００３】内燃機関の排ガス中の窒素酸化物の含有量
を低下するには、窒素酸化物を減少させるための多くの
一次的及び二次的措置が施されることが公知である。そ
の際一次的措置とは、化石燃料の燃焼時に空気中酸素で
窒素酸化物が形成されるのをできるだけ抑制するあらゆ
る措置を意味する。また二次的措置とは、一度形成され
た窒素酸化物を触媒反応により及び／又は他の処理技術
によって除去するあらゆる方法を意味する。
を低下するには、窒素酸化物を減少させるための多くの
一次的及び二次的措置が施されることが公知である。そ
の際一次的措置とは、化石燃料の燃焼時に空気中酸素で
窒素酸化物が形成されるのをできるだけ抑制するあらゆ
る措置を意味する。また二次的措置とは、一度形成され
た窒素酸化物を触媒反応により及び／又は他の処理技術
によって除去するあらゆる方法を意味する。
【０００４】そのため例えばオットーエンジンの排ガス
の場合白金及び／又は他の貴金属で被覆された触媒を使
用することが公知であるが、窒素酸化物は排ガス中に含
まれる炭化水素及び一酸化炭素及び空気酸素と共に分子
状窒素に還元される。同様にディーゼル及びマーガ（Ｍ
ａｇｅｒ）モータの排ガスを選択触媒還元（ＳＣＲ）法
により作動する触媒により脱硝することは公知である。
このようないわゆる脱硝触媒では窒素酸化物は排ガス中
に予め挿入されたアンモニアと反応して触媒の触媒活性
中心で窒素と水に変換される。その際アンモニアは自動
車には持ち込まれず、必要に応じて例えば水性尿素溶液
から形成することができる。その際触媒活性物質として
は主として鉄、銅、チタン、バナジウム、タングステ
ン、モリブデン、クロム、マンガン、セリウムその他の
一種又は数種の元素を使用する。
の場合白金及び／又は他の貴金属で被覆された触媒を使
用することが公知であるが、窒素酸化物は排ガス中に含
まれる炭化水素及び一酸化炭素及び空気酸素と共に分子
状窒素に還元される。同様にディーゼル及びマーガ（Ｍ
ａｇｅｒ）モータの排ガスを選択触媒還元（ＳＣＲ）法
により作動する触媒により脱硝することは公知である。
このようないわゆる脱硝触媒では窒素酸化物は排ガス中
に予め挿入されたアンモニアと反応して触媒の触媒活性
中心で窒素と水に変換される。その際アンモニアは自動
車には持ち込まれず、必要に応じて例えば水性尿素溶液
から形成することができる。その際触媒活性物質として
は主として鉄、銅、チタン、バナジウム、タングステ
ン、モリブデン、クロム、マンガン、セリウムその他の
一種又は数種の元素を使用する。
【０００５】上記の自動車内の内燃機関は道路通行中に
種々の重量及び部分的に極めて大きな重量変化で作動さ
れるため、内燃機関の種々異なる運転状態に対して窒素
酸化物に対する高度の除去率と同時に窒素酸化物の触媒
反応時に使用されなかった例えばアンモニアのような還
元剤の逃げ分をごく少なくすることのできる如何なる方
法もこれまで見つけられていない。
種々の重量及び部分的に極めて大きな重量変化で作動さ
れるため、内燃機関の種々異なる運転状態に対して窒素
酸化物に対する高度の除去率と同時に窒素酸化物の触媒
反応時に使用されなかった例えばアンモニアのような還
元剤の逃げ分をごく少なくすることのできる如何なる方
法もこれまで見つけられていない。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】従って本発明は、内燃
機関のあらゆる運転状態に対して窒素酸化物に対する高
度の除去率と同時に還元剤の逃げ分が僅かである触媒を
提供することを課題とする。
機関のあらゆる運転状態に対して窒素酸化物に対する高
度の除去率と同時に還元剤の逃げ分が僅かである触媒を
提供することを課題とする。
【０００７】
【課題を解決するための手段】この課題は本発明によ
り、触媒担体及び触媒活性層を備えている触媒が排ガス
の流れ方向に単位長さごとに貯蔵しうる還元剤分量が増
加することにより解決される。この場合還元剤とは、窒
素酸化物を還元する際自ずから酸化される例えばアンモ
ニア中で変換できる一酸化炭素、炭化水素、アルコール
のような各物質を意味する。その際還元剤は触媒活性層
及び／又は触媒担体中に貯蔵されてもよい。
り、触媒担体及び触媒活性層を備えている触媒が排ガス
の流れ方向に単位長さごとに貯蔵しうる還元剤分量が増
加することにより解決される。この場合還元剤とは、窒
素酸化物を還元する際自ずから酸化される例えばアンモ
ニア中で変換できる一酸化炭素、炭化水素、アルコール
のような各物質を意味する。その際還元剤は触媒活性層
及び／又は触媒担体中に貯蔵されてもよい。
【０００８】こうして排ガスの流れ方向に最初に配設さ
れている触媒部分は還元剤に対して比較的僅かな貯蔵容
量を有することになる。そのため触媒はこの範囲内によ
り大きな貯蔵容量を有している場合に比べて一層良好な
始動作用を生じることになる。つまり触媒が貯蔵還元剤
を使い果たした後その僅かな貯蔵容量の故に再び迅速に
還元剤で満たされることができ、そのためその本来の作
動状態が迅速に取り戻されることになる。排ガスの流れ
方向に貯蔵還元剤分量を増加することによって内燃機関
の窒素酸化物の放出量が高い場合でも十分に窒素酸化物
を減少させる還元剤を準備し得ることが保証される。更
にこの方法では貯蔵可能の還元剤の分量の高い範囲内に
いわゆる還元剤バッファを作ることができる。このバッ
ファは通常の作動中に排ガスの流れ方向に減少する還元
剤濃度並びにその結果として低下する還元剤の貯蔵に従
って形成される。還元剤用触媒の貯蔵容量が温度上昇に
つれて低下するため、このバッファは例えば排ガスの激
しい温度上昇に従って触媒から脱離された還元剤分を蓄
える役目をする。従って還元剤が触媒から運び出される
ことは十分阻止される。
れている触媒部分は還元剤に対して比較的僅かな貯蔵容
量を有することになる。そのため触媒はこの範囲内によ
り大きな貯蔵容量を有している場合に比べて一層良好な
始動作用を生じることになる。つまり触媒が貯蔵還元剤
を使い果たした後その僅かな貯蔵容量の故に再び迅速に
還元剤で満たされることができ、そのためその本来の作
動状態が迅速に取り戻されることになる。排ガスの流れ
方向に貯蔵還元剤分量を増加することによって内燃機関
の窒素酸化物の放出量が高い場合でも十分に窒素酸化物
を減少させる還元剤を準備し得ることが保証される。更
にこの方法では貯蔵可能の還元剤の分量の高い範囲内に
いわゆる還元剤バッファを作ることができる。このバッ
ファは通常の作動中に排ガスの流れ方向に減少する還元
剤濃度並びにその結果として低下する還元剤の貯蔵に従
って形成される。還元剤用触媒の貯蔵容量が温度上昇に
つれて低下するため、このバッファは例えば排ガスの激
しい温度上昇に従って触媒から脱離された還元剤分を蓄
える役目をする。従って還元剤が触媒から運び出される
ことは十分阻止される。
【０００９】本発明の有利な実施態様では触媒活性層の
厚さを排ガスの流れ方向に増加してもよい。この増加は
連続的に行っても不連続的に行ってもよい。こうして触
媒活性層の還元剤に対する貯蔵容量を上述の作用に役立
てることができる。
厚さを排ガスの流れ方向に増加してもよい。この増加は
連続的に行っても不連続的に行ってもよい。こうして触
媒活性層の還元剤に対する貯蔵容量を上述の作用に役立
てることができる。
【００１０】触媒活性層中の還元剤含有量を単純に調整
し、触媒の迅速な始動作用を得るために、ガス流入口の
触媒活性層の厚さがほぼ反応帯域の厚さを有していると
有利である。その際反応帯域の厚さとは、窒素酸化物の
濃度がほぼ零に降下する材料の深さを意味する。
し、触媒の迅速な始動作用を得るために、ガス流入口の
触媒活性層の厚さがほぼ反応帯域の厚さを有していると
有利である。その際反応帯域の厚さとは、窒素酸化物の
濃度がほぼ零に降下する材料の深さを意味する。
【００１１】車両積載量が大きい場合にも十分に窒素酸
化物を変換する還元剤を用意するために、またその際同
時に還元剤の逃げ分を少なくするためにガス排出口の触
媒活性層の厚さが反応帯域の厚さの数倍であると有利で
ある。
化物を変換する還元剤を用意するために、またその際同
時に還元剤の逃げ分を少なくするためにガス排出口の触
媒活性層の厚さが反応帯域の厚さの数倍であると有利で
ある。
【００１２】本発明の他の実施態様では触媒活性層の比
表面積を排ガスの流れ方向に増加させることができる。
こうして還元剤は排ガスの流れ方向に増加する比表面積
に吸収され、単位長さごとに貯蔵できる還元剤分量を増
加する必要性は満足されることになる。この増加は連続
的に行われても不連続的に行われてもよい。
表面積を排ガスの流れ方向に増加させることができる。
こうして還元剤は排ガスの流れ方向に増加する比表面積
に吸収され、単位長さごとに貯蔵できる還元剤分量を増
加する必要性は満足されることになる。この増加は連続
的に行われても不連続的に行われてもよい。
【００１３】その際ガス流入口の比表面積を２０〜１０
０ｍ2／ｇの触媒活性物質及び／又はガス流出口の比表
面積を４０〜６００ｍ2／ｇの触媒活性物質に調整する
ことが有利である。触媒の比表面積は例えば触媒をゼオ
ライト及び／又は酸化アルミニウムで被覆することによ
り大きくすることができる。
０ｍ2／ｇの触媒活性物質及び／又はガス流出口の比表
面積を４０〜６００ｍ2／ｇの触媒活性物質に調整する
ことが有利である。触媒の比表面積は例えば触媒をゼオ
ライト及び／又は酸化アルミニウムで被覆することによ
り大きくすることができる。
【００１４】全体的にまた特に比較的還元剤分をごく僅
かに貯蔵できる触媒の範囲内で還元剤をできるだけ迅速
に気相から触媒の表面に運ぶには、触媒中に渦巻状の排
ガスの流れを形成する手段を備えると有利である。プレ
ート触媒の場合これは例えば斜めに置かれた目板のよう
な迂回要素であり、ハニカム触媒の場合例えば波型の溝
のような側方にずらされた構造、ずらされたチャネル部
分、またそれに類似する構造である。これにより搬送上
の問題及び排ガスに主に層流が生じた際に活性を失う欠
点は回避される。更にこのようにして形成された排ガス
の渦巻流により窒素酸化物は反応帯域内への搬送を促進
され、これは平衡作動中でも触媒の高活性を生み出すこ
とになる。
かに貯蔵できる触媒の範囲内で還元剤をできるだけ迅速
に気相から触媒の表面に運ぶには、触媒中に渦巻状の排
ガスの流れを形成する手段を備えると有利である。プレ
ート触媒の場合これは例えば斜めに置かれた目板のよう
な迂回要素であり、ハニカム触媒の場合例えば波型の溝
のような側方にずらされた構造、ずらされたチャネル部
分、またそれに類似する構造である。これにより搬送上
の問題及び排ガスに主に層流が生じた際に活性を失う欠
点は回避される。更にこのようにして形成された排ガス
の渦巻流により窒素酸化物は反応帯域内への搬送を促進
され、これは平衡作動中でも触媒の高活性を生み出すこ
とになる。
【００１５】
【実施例】本発明を実施例及び図面に基づき以下に詳述
する。
する。
【００１６】図１はここには図示されていないトラック
用ディーゼル機関の排ガス導管２の概略断面図を示すも
のである。この排ガス導管２内には温度センサ４、加水
分解触媒６、脱硝触媒８、酸化触媒１０及びもう１つの
温度センサ１２が順次組み込まれている。加水分解触媒
６には還元剤導管１４が接続されており、この導管は還
元剤１８の備蓄槽１６から流入ノズル弁２０を経て加水
分解触媒６に接続されている。還元剤１８はアンモニア
に変化することのできる物質、例えば車内に安全に持ち
込むことのできる水性尿素溶液である。脱硝触媒８は構
造の異なる２つの部分触媒２２、２４からなる。
用ディーゼル機関の排ガス導管２の概略断面図を示すも
のである。この排ガス導管２内には温度センサ４、加水
分解触媒６、脱硝触媒８、酸化触媒１０及びもう１つの
温度センサ１２が順次組み込まれている。加水分解触媒
６には還元剤導管１４が接続されており、この導管は還
元剤１８の備蓄槽１６から流入ノズル弁２０を経て加水
分解触媒６に接続されている。還元剤１８はアンモニア
に変化することのできる物質、例えば車内に安全に持ち
込むことのできる水性尿素溶液である。脱硝触媒８は構
造の異なる２つの部分触媒２２、２４からなる。
【００１７】図２に示されるとおり、部分触媒２２はら
せん状に配設されたステンレス鋼又はサーミスタ合金製
の薄板２６からなる。薄板２６の個々の層間には薄板２
６のらせん状構造物全体を支える波形板２８が挿入され
ている。薄板２８も同様にステンレス鋼又はサーミスタ
合金からなり、薄板２６のように約４０μｍの厚さを有
する。薄板２６上にも波形に形成された薄板２８上にも
施されている触媒活性層３４（図３参照）は、この実施
例では約４０μｍの厚さ及び出発物質の約１５ｎｍの１
次粒径に相応する約５０ｍ2／ｇの比表面積を有する。
部分２２はこの実施例では約３０ｃｍの長さｌ1を有す
る（図１参照）。触媒活性層中の触媒活性物質としては
酸化チタン（ＴｉＯ2）を酸化モリブデン（ＭｏＯ3）、
酸化タングステン（ＷＯ）及び酸化バナジウム（Ｖ
2Ｏ5）のような１種又は数種の添加物と共に使用する。
同様に式ＶxＭｏyＯ32-z（ｘ、ｙ≧ｌ、ｘ＋ｙ≦１２、
ｚ≦１）の相を特に触媒活性層中の触媒活性物質として
使用することも可能である。この実施例においては部分
触媒２２はほぼ層状に貫流される。補助的に薄板２６及
び２８に排ガス３０用の迂回要素を備えることもでき、
それにより排ガス３０中の還元剤及び窒素酸化物の相互
作用は触媒活性層３４で補強される。触媒活性層３４の
厚さｄの推移は図１の触媒８の上方のグラフに実線で階
段状に記されている。しかし触媒活性層３４の厚さｄは
図１の点線又は一点鎖線に沿って推移してもよい。この
厚さｄに関して述べたことは同様に触媒８に沿った比表
面積Ｏの推移にも当てはまる。比表面積の階段状の推移
は図１の触媒８の下方のグラフに示されたいる。
せん状に配設されたステンレス鋼又はサーミスタ合金製
の薄板２６からなる。薄板２６の個々の層間には薄板２
６のらせん状構造物全体を支える波形板２８が挿入され
ている。薄板２８も同様にステンレス鋼又はサーミスタ
合金からなり、薄板２６のように約４０μｍの厚さを有
する。薄板２６上にも波形に形成された薄板２８上にも
施されている触媒活性層３４（図３参照）は、この実施
例では約４０μｍの厚さ及び出発物質の約１５ｎｍの１
次粒径に相応する約５０ｍ2／ｇの比表面積を有する。
部分２２はこの実施例では約３０ｃｍの長さｌ1を有す
る（図１参照）。触媒活性層中の触媒活性物質としては
酸化チタン（ＴｉＯ2）を酸化モリブデン（ＭｏＯ3）、
酸化タングステン（ＷＯ）及び酸化バナジウム（Ｖ
2Ｏ5）のような１種又は数種の添加物と共に使用する。
同様に式ＶxＭｏyＯ32-z（ｘ、ｙ≧ｌ、ｘ＋ｙ≦１２、
ｚ≦１）の相を特に触媒活性層中の触媒活性物質として
使用することも可能である。この実施例においては部分
触媒２２はほぼ層状に貫流される。補助的に薄板２６及
び２８に排ガス３０用の迂回要素を備えることもでき、
それにより排ガス３０中の還元剤及び窒素酸化物の相互
作用は触媒活性層３４で補強される。触媒活性層３４の
厚さｄの推移は図１の触媒８の上方のグラフに実線で階
段状に記されている。しかし触媒活性層３４の厚さｄは
図１の点線又は一点鎖線に沿って推移してもよい。この
厚さｄに関して述べたことは同様に触媒８に沿った比表
面積Ｏの推移にも当てはまる。比表面積の階段状の推移
は図１の触媒８の下方のグラフに示されたいる。
【００１８】図３は図２の一点鎖線で囲まれた部分の拡
大切断面図である。例えば含浸により又は薄板２６、２
８上に圧延することによって施されている活性層３４は
この図に明瞭に示されている。その際排ガス３０（図
１）は薄板２６、２８間に空いているガス用空間３６を
貫流する。
大切断面図である。例えば含浸により又は薄板２６、２
８上に圧延することによって施されている活性層３４は
この図に明瞭に示されている。その際排ガス３０（図
１）は薄板２６、２８間に空いているガス用空間３６を
貫流する。
【００１９】図４は図１のＩＶ−ＩＶ線に基づき切断し
た脱硝触媒８の部分触媒２４の断面図である。この排ガ
ス３０の流れ方向に部分２２の後に配設されている部分
触媒２４はこの実施例では完全にセラミック製のハニカ
ムとして形成されている。その際ハニカム体の隔壁は触
媒担体であり同時に触媒活性層である。ハニカムの壁厚
はこの実施例では約３００μｍであり、これは反応帯域
の数倍の厚さに相当する。その際反応帯域の厚さは窒素
酸化物含有量がほぼ零に降下する触媒活性層の厚さに限
定される。この反応帯域の厚さははとりわけＮＯx濃度
及び微細孔の半径に左右され、一般に５〜２００μｍの
間である。この実施例では約４０μｍである。ハニカム
材料（触媒活性物質）の比表面積は約１００ｍ2／ｇで
あり、これは約３０ｎｍの一次粒径に相当する。触媒活
性層３４は既にこれまでに部分触媒２２と記載した物質
と同じものからなる。従って触媒活性層３４の比表面積
は部分触媒２２の排ガス流入口で２０〜１００ｍ2／ｇ
の好ましい範囲内に調整され、部分触媒２４からなる排
ガス流出口で４０〜６００ｍ2／ｇの好ましい範囲内に
調整されている。触媒活性層３４の大きな比表面積は例
えば部分触媒２２、２４をゼオライト及び／又は酸化ア
ルミニウムで付加的に被覆することによって作ることも
できる。
た脱硝触媒８の部分触媒２４の断面図である。この排ガ
ス３０の流れ方向に部分２２の後に配設されている部分
触媒２４はこの実施例では完全にセラミック製のハニカ
ムとして形成されている。その際ハニカム体の隔壁は触
媒担体であり同時に触媒活性層である。ハニカムの壁厚
はこの実施例では約３００μｍであり、これは反応帯域
の数倍の厚さに相当する。その際反応帯域の厚さは窒素
酸化物含有量がほぼ零に降下する触媒活性層の厚さに限
定される。この反応帯域の厚さははとりわけＮＯx濃度
及び微細孔の半径に左右され、一般に５〜２００μｍの
間である。この実施例では約４０μｍである。ハニカム
材料（触媒活性物質）の比表面積は約１００ｍ2／ｇで
あり、これは約３０ｎｍの一次粒径に相当する。触媒活
性層３４は既にこれまでに部分触媒２２と記載した物質
と同じものからなる。従って触媒活性層３４の比表面積
は部分触媒２２の排ガス流入口で２０〜１００ｍ2／ｇ
の好ましい範囲内に調整され、部分触媒２４からなる排
ガス流出口で４０〜６００ｍ2／ｇの好ましい範囲内に
調整されている。触媒活性層３４の大きな比表面積は例
えば部分触媒２２、２４をゼオライト及び／又は酸化ア
ルミニウムで付加的に被覆することによって作ることも
できる。
【００２０】図１には示されていないディーゼル機関を
作動した場合例えば約５５０ｐｐｍの窒素酸化物を含む
排ガス３０が約３５０ｇ／ｈの流量及び約２８０℃の温
度で排ガス導管２を貫流する。流入ノズル弁２０を使用
して窒素酸化物を触媒反応により置換するのに必要なア
ンモニア量を水性尿素溶液の形の還元剤１８で加水分解
触媒６に導入し、尿素をアンモニアと水に加水分解す
る。アンモニアと混ぜ合わされた排ガス３０は更に脱硝
触媒８に流れ、その際まず部分触媒２２に流れる。触媒
活性層３４の厚みが比較的薄いためにこの部分触媒２２
は比較的僅かにしかアンモニアを蓄えることができない
が、しかし迅速な始動反応を示し、場合によっては空に
なってから比較的すばやくアンモニアで再び満たすこと
ができる。排ガス中に含まれる窒素酸化物の大部分は既
にこの部分触媒２２中の触媒活性層３４でアンモニアと
接触することにより窒素と水に変換される。更に部分触
媒２２中でなお触媒反応により変えられなかった窒素酸
化物は部分触媒２４を貫流する際に変換される。部分触
媒２４から排ガス３０と共に運び出されるアンモニアは
酸化触媒１０によりなお排ガス中に含まれる炭化水素及
び一酸化炭素と共に触媒反応により変換され、その結果
殆ど有害物質を含まない排ガス３０が図には記載されて
いないマフラーに運ばれる。
作動した場合例えば約５５０ｐｐｍの窒素酸化物を含む
排ガス３０が約３５０ｇ／ｈの流量及び約２８０℃の温
度で排ガス導管２を貫流する。流入ノズル弁２０を使用
して窒素酸化物を触媒反応により置換するのに必要なア
ンモニア量を水性尿素溶液の形の還元剤１８で加水分解
触媒６に導入し、尿素をアンモニアと水に加水分解す
る。アンモニアと混ぜ合わされた排ガス３０は更に脱硝
触媒８に流れ、その際まず部分触媒２２に流れる。触媒
活性層３４の厚みが比較的薄いためにこの部分触媒２２
は比較的僅かにしかアンモニアを蓄えることができない
が、しかし迅速な始動反応を示し、場合によっては空に
なってから比較的すばやくアンモニアで再び満たすこと
ができる。排ガス中に含まれる窒素酸化物の大部分は既
にこの部分触媒２２中の触媒活性層３４でアンモニアと
接触することにより窒素と水に変換される。更に部分触
媒２２中でなお触媒反応により変えられなかった窒素酸
化物は部分触媒２４を貫流する際に変換される。部分触
媒２４から排ガス３０と共に運び出されるアンモニアは
酸化触媒１０によりなお排ガス中に含まれる炭化水素及
び一酸化炭素と共に触媒反応により変換され、その結果
殆ど有害物質を含まない排ガス３０が図には記載されて
いないマフラーに運ばれる。
【００２１】著しく積載量が上がる場合に例えば窒素酸
化物濃度は約１３００ｐｐｍに、空気流は約１６００ｇ
／ｈにまた排ガス温度は約５４０℃に上がることもあ
る。それにより一方では窒素酸化物及びアンモニアの除
去反応が強まり、脱硝触媒８中に蓄えられたアンモニア
量の低下を招く。また他方ではアンモニアは触媒活性層
３４（図４参照）のアンモニアに対する貯蔵容量の低下
を惹起する排ガス３０の温度上昇に伴って放出される。
部分触媒２２に比べて部分触媒２４はこの実施例で選択
された約１５ｃｍの長さｌ2、触媒活性層３４のより大
きな層厚及び２倍の比表面積を単位長さごとに示すた
め、この部分触媒２４は排ガス３０の温度上昇に基づき
脱離されるアンモニアに対する収容貯蔵器の役目をす
る。本発明による脱硝触媒８の特性がなければ際だった
積載量の増大の際に大量のアンモニアが脱離し、そのた
めその後に接続されている酸化触媒１０も著しいアンモ
ニアの逃げ分及びそれに基づく著しい臭気及び空気汚染
を阻止することはできないであろう。
化物濃度は約１３００ｐｐｍに、空気流は約１６００ｇ
／ｈにまた排ガス温度は約５４０℃に上がることもあ
る。それにより一方では窒素酸化物及びアンモニアの除
去反応が強まり、脱硝触媒８中に蓄えられたアンモニア
量の低下を招く。また他方ではアンモニアは触媒活性層
３４（図４参照）のアンモニアに対する貯蔵容量の低下
を惹起する排ガス３０の温度上昇に伴って放出される。
部分触媒２２に比べて部分触媒２４はこの実施例で選択
された約１５ｃｍの長さｌ2、触媒活性層３４のより大
きな層厚及び２倍の比表面積を単位長さごとに示すた
め、この部分触媒２４は排ガス３０の温度上昇に基づき
脱離されるアンモニアに対する収容貯蔵器の役目をす
る。本発明による脱硝触媒８の特性がなければ際だった
積載量の増大の際に大量のアンモニアが脱離し、そのた
めその後に接続されている酸化触媒１０も著しいアンモ
ニアの逃げ分及びそれに基づく著しい臭気及び空気汚染
を阻止することはできないであろう。
【００２２】更に本発明の第１の部分触媒２２としての
プレート触媒を第２の部分触媒２４としてのハニカム触
媒の前に配列することによって温度の上昇による完全セ
ラミック製ハニカムに対する熱負荷は弱められる。それ
というのも薄板２６、２８は部分触媒２２内でその熱伝
導性と熱放射性によって大き過ぎる温度変化を平均化さ
れるからである。部分触媒２２を完全セラミック製ハニ
カム触媒に変えることも同様に考えられるが、その場合
はその壁厚を排ガス３０の流れ方向に増加するか又はそ
の面当りのセル数を排ガス３０の流れ方向に増やす。
プレート触媒を第２の部分触媒２４としてのハニカム触
媒の前に配列することによって温度の上昇による完全セ
ラミック製ハニカムに対する熱負荷は弱められる。それ
というのも薄板２６、２８は部分触媒２２内でその熱伝
導性と熱放射性によって大き過ぎる温度変化を平均化さ
れるからである。部分触媒２２を完全セラミック製ハニ
カム触媒に変えることも同様に考えられるが、その場合
はその壁厚を排ガス３０の流れ方向に増加するか又はそ
の面当りのセル数を排ガス３０の流れ方向に増やす。
【００２３】補足するならば、触媒活性層３４の比貯蔵
容量はこの実施例では２５０℃の温度に対して触媒１ｋ
ｇ当りアンモニア約３ｇであり、５００℃では触媒１ｋ
ｇ当りアンモニア約０．５ｇである。還元剤１８として
はこの実施例で使用される尿素溶液の他に主として比較
的容易にアンモニア中で変化する全ての物質が考慮され
る。しかしまたその代わりに炭化水素、一酸化炭素その
他も使用可能である。
容量はこの実施例では２５０℃の温度に対して触媒１ｋ
ｇ当りアンモニア約３ｇであり、５００℃では触媒１ｋ
ｇ当りアンモニア約０．５ｇである。還元剤１８として
はこの実施例で使用される尿素溶液の他に主として比較
的容易にアンモニア中で変化する全ての物質が考慮され
る。しかしまたその代わりに炭化水素、一酸化炭素その
他も使用可能である。
【００２４】部分触媒２２中で使用される金属薄板２
６、２８の代わりに触媒活性層３４の担体として例えば
酸化アルミニウム（Ａｌ2Ｏ3）又は類似の鉱物からなる
セラミック担体を使用してもよい。
６、２８の代わりに触媒活性層３４の担体として例えば
酸化アルミニウム（Ａｌ2Ｏ3）又は類似の鉱物からなる
セラミック担体を使用してもよい。
【図１】本発明による触媒を有する３００ｋＷ積載空冷
式トラック用ディーゼル機関の概略断面図。
式トラック用ディーゼル機関の概略断面図。
【図２】図１に基づく触媒をＩＩ−ＩＩ線に沿って切断
した部分触媒２２の断面図。
した部分触媒２２の断面図。
【図３】図２に一点鎖線ＩＩＩで囲まれた部分の拡大断
面図。
面図。
【図４】図１に基づく触媒をＩＶ−ＩＶ線に沿って切断
した部分触媒２４の断面図。
した部分触媒２４の断面図。
２ 排ガス導管 ４、１２ 温度センサ ６ 加水分解触媒 ８ 脱硝触媒 １０ 酸化触媒 １４ 還元剤導管 １６ 還元剤用備蓄槽 １８ 還元剤 ２０ 流入ノズル弁 ２２、２４ 部分触媒 ２６ 薄板 ２８ 波形薄板 ３０ 排ガス ３２ セル ３４ 触媒活性層 ３６ ガス用空間
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.5 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｂ０１Ｊ 23/24 ＺＡＢ Ａ 8017−4Ｇ 23/28 ＺＡＢ Ａ 8017−4Ｇ Ｆ０１Ｎ 3/24 ＺＡＢ Ａ
Claims (16)
- 【請求項１】 触媒担体（２６、２８）及び触媒活性層
（３４）で排ガス（３０）中の窒素酸化物を減少させる
触媒（８）において、排ガス（３０）の流れ方向に単位
長さごとに貯蔵しうる還元剤分量が増加することを特徴
とする内燃機関の排ガス中の窒素酸化物を減少させる触
媒。 - 【請求項２】 触媒活性層（３４）の厚さが排ガス（３
０）の流れ方向に増加することを特徴とする請求項１記
載の触媒。 - 【請求項３】 ガス流入口の触媒活性層（３４）の厚さ
がほぼ反応帯域の厚さであることを特徴とする請求項１
又は２記載の触媒。 - 【請求項４】 ガス排出口の触媒活性層（３４）の厚さ
がほぼ反応帯域の４倍の厚さであることを特徴とする請
求項１ないし３の１つに記載の触媒。 - 【請求項５】 触媒活性層（３４）の比表面積が排ガス
（３０）の流れ方向に増加することを特徴とする請求項
１ないし４の１つに記載の触媒。 - 【請求項６】 ガス流入口の比表面積を２０〜１００ｍ
2／ｇの触媒活性物質に調整することを特徴とする請求
項５記載の触媒。 - 【請求項７】 ガス排出口の比表面積を４０〜６００ｍ
2／ｇの触媒活性物質に調整することを特徴とする請求
項５又は６記載の触媒。 - 【請求項８】 触媒活性層（３４）を金属担体（２６、
２８）上に施すことを特徴とする請求項１ないし７の１
つに記載の触媒。 - 【請求項９】 触媒活性層（３４）をセラミック担体
（２６、２８）上に施すことを特徴とする請求項１ない
し７の１つに記載の触媒。 - 【請求項１０】 完全にセラミック製のハニカムにおい
てハニカムの壁厚が排ガス（３０）の流れ方向に増加す
ることを特徴とする請求項１ないし７の１つに記載の触
媒。 - 【請求項１１】 完全にセラミック製のハニカムにおい
て排ガス（３０）の流れ方向に面当りのセル数が増加す
ることを特徴とする請求項１ないし７の１つに記載の触
媒。 - 【請求項１２】 排ガス（３０）の流れ方向にまず金属
担体（２６、２８）とその上に施された触媒活性層（３
４）を有する部分触媒（２２）を、またそれに引続いて
完全にセラミック製のハニカムを有するもう１つの部分
触媒（２４）を配設していることを特徴とする請求項１
ないし１１の１つに記載の触媒。 - 【請求項１３】 排ガス（３０）に渦巻状の流れを形成
する手段を備えていることを特徴とする請求項１ないし
１２の１つに記載の触媒。 - 【請求項１４】 排ガス（３０）の流れ方向の最後に配
設され酸化触媒（１０）として形成されている部分触媒
を有することを特徴とする請求項１ないし１３の１つに
記載の触媒。 - 【請求項１５】 触媒活性層が二酸化チタン（Ｔｉ
Ｏ2）及び酸化タングステン（ＷＯ2）、酸化モリブデン
（ＭｏＯ）又は酸化バナジウム（ＶＯ）のような１種又
は数種の添加物を含んでいることを特徴とする請求項１
ないし１４の１つに記載の触媒。 - 【請求項１６】 触媒活性層が式ＶxＭｏyＯ32-z（ｘ＋
ｙ≦１２；ｘ、ｙ≧１及びｚ≦１）の相を含んでいるこ
とを特徴とする請求項１ないし１５の１つに記載の触
媒。
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| DE4309891.6 | 1993-03-26 | ||
| DE4309891 | 1993-03-26 |
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