JPH06336545A - ポリプロピレン系複合樹脂組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【構成】 （Ａ）ＭＦＲ２以上１０未満で特定のプロピ
レン−エチレンブロック共重合体６０〜９２重量％と
（Ｂ）無機充填剤５〜３０重量％と（Ｃ）特定の水素添
加ブロック共重合体３〜１０重量％とからなり、特定の
メルトフローレート比（Ａ）／（Ｃ）を有し、マトリッ
クス中にドメインが粒状で微細分散しているポリプロピ
レン系複合樹脂組成物。 【効果】 射出成形加工性を有し、剛性と耐衝撃性、特
に高速面衝撃性のバランスが良好である。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】この発明は、ポリプロピレン系樹
脂、無機充填剤とスチレン系熱可塑性エラストマーの水
素添加ブロック共重合体との複合樹脂組成物に関し、更
に詳しくは、ポリプロピレン系樹脂を主成分とし、特に
剛性、耐衝撃性に優れたポリプロピレン系複合樹脂組成
物を提供するものである。

【０００２】

【従来の技術】従来より、ポリプロピレン系樹脂に対
し、剛性、熱変形温度、寸法安定性等を改良する目的で
炭酸カルシウム、タルク、ガラス繊維、硫酸バリウム等
の無機充填剤と複合化する方法が知られている。このよ
うな無機充填剤との複合樹脂組成物は、比較的安価で、
高剛性で機械的強度等の各種物性バランスのとれた材料
であり、一般工業部品から日用品まで多岐にわたった分
野で利用されている。

【０００３】しかしながら、一部の用途によっては、耐
衝撃性、特に高速面衝撃性が低い等の機械的強度が充分
とはいえない場合があり、その利用に制限を受けるとい
う問題がある。とりわけ大型の工業部品用途では、剛性
とともに耐衝撃性が同時に要求されることが多いのであ
る。そこで、耐衝撃性を改良する目的でエチレン・α−
オレフィン共重合体ゴムやスチレン系熱可塑性エラスト
マー等のゴム状弾性体及びこれらを併用配合する組成物
が提案されている。

【０００４】このような技術として、特開昭５８−１７
１３９号公報に新規なポリプロピレン樹脂組成物と題す
る発明が記載され、衝撃強度の優れたポリプロピレン樹
脂組成物が開示されている。しかしながらこの組成物で
も剛性と衝撃強度のバランスが不充分で、エラストマー
の配合量が少なくなると引張伸びが低下し、高速面衝撃
性が低いという問題点がある。

【０００５】また、この発明に用いるポリプロピレン系
樹脂と無機充填剤とスチレン系熱可塑性エラストマーと
の組成物に関連する技術としては、例えば特開昭５８−
２０６６４４号や特開昭６１−３４０４８号公報等に既
に提案されているスチレン−エチレン・ブチレン−スチ
レンブロック共重合体や軟化剤を多量に含有したエラス
トマー組成があるが剛性が低いという問題点がある。ま
た、特開昭５８−２１０９５０号公報には、結晶性プロ
ピレン重合体樹脂にスチレン−エチレン−ブチレンブロ
ック共重合体を両成分の総和量に対して５〜６０重量％
配合したプロピレン樹脂組成物が開示されているが、該
組成物は透明性の改善に効果を有するものの剛性と耐衝
撃性のバランスが悪く大型成形品に用いるには難点があ
る。

【０００６】さらに、特開昭６３−１５６８４２号公報
には、高結晶性プロピレン単独重合体にスチレン−エチ
レン−ブチレンブロック共重合体を５〜３０重量％配合
したポリプロピレン組成物が開示されているが、特定の
高結晶性プロピレン単独重合体を用いるために耐衝撃性
に劣るという問題点がある。

【０００７】その他、特開平４−１７０４５２号公報に
は、（Ａ）ポリプロピレン系樹脂と（Ｂ）スチレン含量
が２５重量％未満であるスチレン・ブタジエンブロック
共重合体の水素添加誘導体と（Ｃ）スチレン含量が２５
重量％以上であって数平均分子量が４００００以下であ
るスチレン・ブタジエンブロック共重合体の水素添加誘
導体と（Ｄ）無機充填剤からなり、（Ｂ）成分と（Ｃ）
成分の合計配合量が（Ａ）〜（Ｃ）成分の合計量の１０
〜６０重量％であるポリプロピレン系樹脂組成物が記載
されている。

【０００８】しかし、この組成物もポリプロピレン系樹
脂にスチレン・ブタジエンブロック共重合体の水素添加
誘導体を１０重量％以上配合することから耐衝撃性には
優れるものの、剛性に劣るという欠点がある。

【０００９】また、特開平４−３２３２３８号公報に
は、ポリプロピレン単独重合体とガラス転移温度が−２
０℃〜５０℃の範囲にあるビニル芳香族化合物と共役ジ
エンとのブロック共重合体、例えば、スチレン・イソプ
レン・スチレンブロック共重合体およびエチレン・プロ
ピレン共重合ゴムとからなる優れた制振性能を有するプ
ロピレン重合体組成物が記載されているが、スチレン・
イソプレン・スチレンブロック共重合体は、スチレン・
ブタジエンブロック共重合体に比較して柔軟性に富み、
非常に柔らかく、制振性能に優れるものの、剛性と衝撃
強度のバランスが不充分であるという問題点がある。

【００１０】

【発明が解決しようとする課題】即ち、従来の組成物で
は、いずれもポリプロピレン系樹脂の優れた剛性を保持
しながら、耐衝撃性、特に高速面衝撃性を改良する物性
バランスの優れた組成物は得難いのが現状である。そこ
で、本発明者等はポリプロピレン系樹脂と無機充填剤と
の複合樹脂組成物において、剛性の低下が極めて小さ
く、且つ耐衝撃性改良効果を大きくするためのゴム状弾
性体とその分散性について鋭意研究した。その結果、耐
衝撃性（特に面衝撃性）を向上するには、ゴム状弾性体
が衝撃吸収材として機能するのに、ポリプロピレン系樹
脂マトリックス中の分散状態が大きく影響すること、そ
して、スチレン系熱可塑性エラストマーの水素添加ブロ
ック共重合体がプロピレン−エチレンブロック共重合体
に分散するポリエチレンを粒状で微細に均一分散させる
微細化効果があることを見い出し、この知見に基づき、
本発明を完成した。

【００１１】

【課題を解決するための手段】すなわち、この発明は、
（Ａ）エチレン含有量４〜１０重量％、メルトフローレ
ート２以上１０未満のプロピレン−エチレンブロック共
重合体６０〜９２重量％、（Ｂ）無機充填剤５〜３０重
量％、（Ｃ）少なくとも１個のビニル芳香族化合物を主
体とする重合体ブロックＡと共役ジエン化合物部分の不
飽和度が２０％を越えない程度にまで水素添加された少
なくとも１個のオレフィン化合物を主体とする重合体ブ
ロックＢからなり、ビニル芳香族化合物の含有量が１０
重量％以上３０重量％未満である水素添加ブロック共重
合体を３〜１０重量％からなるポリプロピレン系複合樹
脂組成物において、（Ａ）プロピレン−エチレンブロッ
ク共重合体と（Ｃ）水素添加ブロック共重合体のメルト
フローレート比（Ａ）／（Ｃ）が２０〜０．４で、プロ
ピレン−エチレンブロック共重合体のプロピレン単独成
分の連続相（マトリックス）中に、該プロピレン−エチ
レンブロック共重合体に分散するポリエチレンを含む凝
集分散相（ドメイン）が粒状で平均粒径を１μｍ以下に
微細分散していることを特徴とするポリプロピレン系複
合樹脂組成物を提供する。

【００１２】この発明のポリプロピレン系複合樹脂組成
物において使用される（Ａ）プロピレン−エチレンブロ
ック共重合体は、エチレン含有量４〜１０重量％で、メ
ルトフローレート（以下、この発明ではＭＦＲと記載）
が２以上１０未満のポリプロピレン系樹脂である。エチ
レン含有量が４重量％未満となると、高い耐衝撃性を得
るために水素添加ブロック共重合体の配合量が多くなり
剛性が大きく低下する。一方１０重量％を越えるとポリ
エチレン弾性体が微細な粒状に分散しないために、この
発明の効果が得られない。また、上記のＭＦＲは一定の
射出加工性を得るために必要な条件であり、２未満で
は、射出成形の際の樹脂組成物の流動距離が大巾に低下
し、成形のためには射出圧を大巾に高めなければならな
いという欠点がある。

【００１３】この発明で使用される（Ｂ）無機充填剤の
具体例としては、粒状、繊維状または板状の充填剤で、
タルク、マイカ、炭酸カルシウム、硫酸バリウム、けい
そう土、塩基性硫酸マグネシウム等から選ばれる１種以
上を適宜使用することができる。好ましくは、平均粒径
０．５〜５μｍの微粉タルクである。最も好ましいの
は、１〜２μｍで、平均粒径０．５μｍ以下では、タル
クの分散性が悪くなり、また平均粒径５μｍを越えると
剛性および耐衝撃性が低下する。その配合量は５〜３０
重量％で、好ましくは１０〜２５重量％である。５重量
％未満では剛性が不充分となり、３０重量％を越えると
衝撃強度が低下する。この発明で使用される（Ｃ）水素
添加ブロック共重合体は、ビニル芳香族化合物を主体と
する重合体ブロックＡと、共役ジエン化合物が２０％を
越えない程度にまで水素添加されたオレフィン化合物を
主体とする重合体Ｂとからなる。

【００１４】ビニル芳香族化合物を主体とする重合体ブ
ロックＡは、ビニル芳香族化合物と共役ジエン化合物と
の重量比が１００／０〜５１／４９、好ましくは、１０
０／０〜７０／３０の組成範囲からなる重合体ブロック
であり、ビニル芳香族化合物と共役ジエン化合物が共重
合した場合、このブロックにおける共役ジエン化合物の
分布は、ランダム、テーパー（分子鎖に沿ってモノマー
成分が増加または減少するもの）、一部ブロック状また
はこれらの任意の組合わせのいずれであってもよい。

【００１５】ここで供するビニル芳香族化合物として
は、スチレン、α−メチルスチレン、ｐ−メチルスチレ
ンやｐ−ターシャリブチルスチレン等のアルキルスチレ
ン、パラメトキシスチレン、ビニルナフタレン等のうち
から１種または２種以上が選ばれ、中でもスチレン、ｐ
−メチルスチレンが特に好ましい。また共役ジエン化合
物としては、ブタジエン、イソプレン、ピペリレン、メ
チルペンタジエン、フェニルブタジエン、３，４−ジメ
チル−１，３−ヘキサジエン、４，５−ジエチル−１，
３−オクタジエン等のうちから１種または２種以上が選
ばれ、中でもブタジエンおよび／またはイソプレンが特
に好ましい。

【００１６】ビニル芳香族化合物の含有量は、１０重量
％以上３０重量％未満である必要があり、１５〜２５重
量％の範囲がより好ましい。ビニル芳香族化合物の含有
量が３０重量％以上の場合は、粗大な分散状態となり、
衝撃強度が低下する。また１０重量％未満の場合は、剛
性の低下が著しくなり好ましくない。

【００１７】また、上記ブロック共重合体の分子構造
は、直鎖状、分岐状、放射状またはこれらの組合わせ等
いずれでもよい。そして、ビニル芳香族化合物を主体と
する重合体ブロックあるいは共役ジエンを主体とするブ
ロックのそれぞれは、同一の構造であってもよいし、モ
ノマー成分含有量、それらの分子鎖における分布、ブロ
ックの分子量、ミクロ構造等の各構造が異なるものであ
ってもよい。

【００１８】ブロック共重合体の製造方法としては、例
えば特公昭３６−１９２８６号公報、特公昭４３−１４
９７９号公報、特公昭４９−３６９５７号公報等に記載
された方法が挙げられる。これらは、炭化水素溶剤中で
アニオン重合開始剤として有機リチウム化合物等を用
い、ビニル化剤としてジエチルエーテル、テトラヒドロ
フランの如きエーテル化合物、トリエチルアミン、Ｎ，
Ｎ，Ｎ′，Ｎ′−テトラメチルエチレンジアミンの如き
第３級アミン、必要に応じカップリング剤としてエポキ
シ化ダイズ油、四塩化ケイ素の如き多官能性化合物を用
い、ビニル芳香族化合物と共役ジエン化合物をブロック
共重合する方法であり、直鎖状、分岐状あるいは放射状
の構造を有するブロック共重合体として得られる。この
発明においては、いかなる重合法で得られたものであっ
ても、上記のものであれば使用可能である。

【００１９】上記のブロック共重合体を、公知の方法、
例えば、特公昭４２−８７０４号公報、特公昭６３−４
８４１号公報、特公平１−３７９７０号公報に記載の方
法で水添することにより水素添加ブロック共重合体は得
られる。この発明は、共役ジエン部分の８０％以上を水
素添加させる必要がある。水素添加の割合が低いと、ポ
リプロピレン系樹脂との相溶性が不充分で耐衝撃性が低
いものとなり、また、混合、成形時の熱劣化を受けやす
く好ましくない。水素添加率は、核磁気共鳴装置（ＮＭ
Ｒ）を用いた機器分析により分析できる。

【００２０】この発明で用いる水素添加ブロック共重合
体は、不飽和カルボン酸またはその誘導体との付加反応
により変性させ、官能基を含有したものでもかまわな
い。変性した水素添加ブロック共重合体は、塗装を必要
とする場合に有利である。そして、その配合量は、３〜
１０重量％で、好ましくは、５〜８重量％である。３重
量％未満では、微細に均一分散させることが困難とな
り、１０重量％を越えた場合は、剛性が不充分となり好
ましくない。

【００２１】この発明の大きな特徴は、（Ａ）プロピレ
ン−エチレン共重合体と（Ｃ）水素添加ブロック共重合
体のメルトフローレート（ＭＦＲ）比（Ａ）／（Ｃ）が
２０〜０．４の範囲であることと、プロピレン−エチレ
ン共重合体のプロピレンの単独重合体成分のマトリック
ス中に分散するポリエチレンを含む凝集分散相が粒状で
平均粒径が１μｍ以下に微細分散していることである。
凝集分散相のゴム状弾性体をポリプロピレン系樹脂組成
物中に粒状で平均粒径が１μｍ以下に微細分散すること
により衝撃強度、特に低温時の高速面衝撃性の改良効果
が大きく、その分ゴム状弾性体の配合量を抑制すること
ができ、ポリプロピレン系複合樹脂の高剛性が維持され
る。

【００２２】ＭＦＲ比が２０以上では、水素添加ブロッ
ク共重合体が微細に分散しないことから、良好な衝撃強
度が得られなく、ＭＦＲ比が０．４以下では層状の分散
状態となり、剛性と衝撃強度のバランスが悪くなる。な
お、この発明で言う分散粒子の平均粒径とは、樹脂の超
薄切片法による透過型電子顕微鏡写真（拡大率×１００
００）を撮影して求めた。電子顕微鏡写真に写った分散
粒子は完全な円形でないので、画像処理装置（旭化成
製；ＩＰ−１０００）を用い、規定処理の凝集分散相に
ついて、その円相当径を求め、その平均値を平均粒子径
とした。

【００２３】この発明のポリプロピレン系複合樹脂組成
物の製造方法は、溶融混練法で機械的混練機を用いペレ
ット化する方法によって製造することができる。例え
ば、ヘンシェルミキサー、ブレンダー等でドライブレン
ドし、二軸押出し機で、１８０〜２５０℃の溶融混練温
度で混練することが好ましい。また、この発明のポリプ
ロピレン系樹脂組成物には、必要に応じて、酸化防止
剤、熱安定剤、紫外線吸収剤、滑剤、顔料、帯電防止
剤、銅害防止剤、造核剤、高級脂肪酸塩、難燃材等の各
種添加剤を配合することができる。このようにして得ら
れたこの発明のポリプロピレン系複合樹脂組成物は、射
出成形法により種々の成形品の製造に用いられる。

【００２４】

【実施例】本発明のポリプロピレン系複合樹脂組成物
を、以下に実施例及び比較例を挙げて具体的に説明する
が、本発明はこれら実施例に限定されるものではない。
なお実施例、比較例で用いた試験方法は次の方法によっ
た。

【００２５】メルトフローレート（ＭＦＲ） ＡＳＴＭ Ｄ１２３８に準拠。温度２３０℃、荷重２．
１６kgf 。 ゴム状弾性体の分散状態の測定 厚み３mmの射出成形平板の中央部分より一部を切り出
し、四酸化ルテニウムで染色を施した後、超ミクロトー
ムを使用して、超薄切片を切り出し、透過型電子顕微鏡
（日立（株）製透過型）を用いて、平均的な凝集分散相
のミクロ構造の電子顕微鏡像を観察し、拡大倍率１万倍
で、写真の視野の大きさ縦２２０mm×横１８０mmの写真
を作成した。次いで、画像処理機；旭化成製ＩＰ−１０
００を用い、凝集分散相の最小形除去面積を０．１μｍ
² として画像処理し、更に大きい凝集分散相を最大５０
ケ選び出し、その円相当径の平均値を、凝集分散相の平
均粒径とした。

【００２６】引張伸びの測定 ＡＳＴＭ Ｄ６３８に準拠。引張速度、１０ｍｍ／ｍｉ
ｎ。 曲げ弾性率の測定 ＡＳＴＭ Ｄ７９０に準拠。 ＩＺＯＤ値の測定 ＡＳＴＭ Ｄ２５６に準拠。

【００２７】高速面衝撃強度の測定 厚み３mmの射出成形平板を用い、東洋精機製落錘グラフ
ィックインパクトテスターＢ形により、衝撃破壊時の全
吸収エネルギーを測定した。試験温度；２３℃および−
３０℃、衝撃速度；５ｍ/min、ストライカー径；１イン
チ。

【００２８】射出成形加工性の評価 射出成形機に断面が巾１０mmで厚み１．０mmのスパイラ
ルフロー試験用金型を取り付け、樹脂温度、金型温度、
射出圧力、射出速度、射出時間を同一として、樹脂の流
動性を比較し、流動距離が大きく薄肉製品も容易に成形
できる場合を優、流動距離が中程度の場合を良、流動距
離が大巾に低下し適度な流動距離を得るためには射出圧
を大巾に高くする必要がある場合を不良と評価した。

【００２９】総合評価 無機充填剤配合量と曲げ弾性率との関係、ＩＺＯＤ衝撃
値及び高速面衝撃値のバランスを比較し、バランスの良
い場合を◎、悪い場合を×として評価した。

【００３０】実施例１〜３、比較例１〜８ ポリプロピレン系樹脂、無機充填剤及び水素添加ブロッ
ク共重合体を、第２表に記載する配合割合に配合し、ヘ
ンシェルミキサーにて１分間混合して混合物を調整した
後、該混合物を２軸混練機を用いて、溶融混練温度２０
０℃で押出し、ペレット状の樹脂組成物を得た。得られ
たペレットを射出成型機にてテストピースを作り、各種
の評価を行い、その結果を第２表に示した。また図１に
実施例３の、そして図２に比較例５の夫々の複合化樹脂
組成物のゴム状弾性体の分散状態の電子顕微鏡写真を示
した。図１，２中に横長で白く鱗片状に観察されるの
は、無機充填剤のタルクである。第２表に示す各原料
は、下記のものを用い、配合割合は、重量％を示す。

【００３１】〈ポリプロピレン系樹脂〉 Ａ−１：旭化成（製）ポリプロＡＫＰ Ｍ７３００ エチレン含有量７％、ＭＦＲ ４ｇ／１０分 Ａ−２：旭化成（製）ポリプロＡＫＰ Ｍ７５００ エチレン含有量７％、ＭＦＲ ８ｇ／１０分 Ａ−３：旭化成（製）ポリプロＡＫＰ Ｍ１５００ エチレン含有量０％、ＭＦＲ ８ｇ／１０分 Ａ−４：旭化成（製）ポリプロＡＫＰ Ｍ７２１０ エチレン含有量７％、ＭＦＲ １．８ｇ／１０分 〈無機充填剤〉 Ｂ−１：平均粒径２μｍのタルク。

【００３２】〈水素添加ブロック共重合体〉 （１）ｎ−ブチルリチウムを重合触媒とし、シクロヘキ
サン液中で、テトラヒドロフランをビニル含有量調節剤
として、スチレンとブタジエンをアニオンブロック共重
合することにより、第１表に示したようなブロック共重
合体を合成した。尚、ポリマー構造は、モノマーの仕込
み、分子量は、触媒量、ビニル含量は、ビニル含量調節
剤を変化させることによりコントロールした。スチレン
含有量は、紫外分光光度計（ＵＶ）を、ビニル含量は、
核磁気共鳴装置（ＮＭＲ）を、数平均分子量は、ゲルパ
ーミエーションクロマトグラフィーを用い測定した。

【００３３】（２）次に各ブロック共重合体をジ−ｐ−
トリスビス（１−シクロペンタジエニル）チタニウムと
ｎ−ブチルリチウムを水添触媒として、水素圧５kg／cm
² 、温度５０℃で２時間水素添加を行った。各サンプル
の水素添加率（水添率）を第１表に示した。ブタジエン
の二重結合の９０％以上は水素添加され、スチレンブロ
ック部分のベンゼン環は、ほとんど水添されないで残っ
た。水添率は、核磁気共鳴装置を用い測定した。

【００３４】

【表１】

【００３５】比較例１ 実施例２の組成で、無機充填剤の配合量が２％と少ない
場合には、曲げ弾性率が低くこの発明の高剛性で耐衝撃
性に優れる組成を満たさない。

【００３６】比較例２ 実施例２の組成で、無機充填剤の配合量が４０％と多い
場合には、高速面衝撃の低温衝撃性に劣る。

【００３７】比較例３ 実施例１の組成で、ＭＦＲ１２の水素添加ブロック共重
合体を用いた場合、ポリプロピレン系樹脂とのＭＦＲ比
が０．３となり、凝集分散相が粒状から層状となって、
ＩＺＯＤ値および低温の高速面衝撃値に劣る。

【００３８】比較例４ 実施例１の組成で、水素添加ブロック共重合体が少ない
場合には、凝集分散相が大きく耐衝撃性に劣るものであ
る。

【００３９】比較例５ 実施例２の組成で、ＭＦＲの低い水素添加ブロック共重
合体を用いた場合、ポリプロピレン系樹脂とのＭＦＲ比
が８０となり、凝集分散相が大きな粒状となり高速面衝
撃の低温衝撃性に劣るものである。

【００４０】比較例６ 実施例３の組成で、水素添加ブロック共重合体が多い場
合には、曲げ弾性率が低く、この発明の高剛性で耐衝撃
性に優れる組成を満たさない。

【００４１】比較例７ 実施例３の組成のポリプロピレン系樹脂をポリプロピレ
ン単独重合体に代えると、耐衝撃性に劣るものである。

【００４２】比較例８ 実施例２の組成で、スチレン量４０％のスチレン系熱可
塑性エラストマーを用いると、凝集分散相の平均粒子径
が大きく、耐衝撃性が劣る。

【００４３】比較例９ 実施例１の組成でポリプロピレン系樹脂をＭＦＲ＝１．
８ｇ／１０分に代えたところ、射出成形加工性が劣るも
のであった。

【００４４】

【表２】

【００４５】

【発明の効果】この発明は、特定のポリプロピレン系樹
脂と無機充填剤との複合化樹脂組成物に特定の水素添加
ブロック共重合体を配合することにより、複合樹脂組成
物のポリプロピレン樹脂マトリックス中に、粒状の凝集
分散相を微細に分散させることができ、複合樹脂組成物
の流動性が高く射出成形加工性を改善し、剛性と耐衝撃
性、特に高速面衝撃性のバランスを向上したもので、大
型の工業部品用途に好適に用いられる。

【図面の簡単な説明】

【図１】実施例３の複合樹脂組成物のゴム状弾性体の分
散状態を表わす粒子構造の電子顕微鏡写真である。

【図２】比較例５の複合樹脂組成物のゴム状弾性体の分
散状態を表わす粒子構造の電子顕微鏡写真である。尚、
写真の図１，２中に横長で白く鱗片状に観察されるのは
用いた無機充填剤のタルクである。

Claims (1)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 （Ａ）エチレン含有量４〜１０重量％、
   メルトフローレート２以上１０未満のプロピレン−エチ
   レンブロック共重合体６０〜９２重量％、 （Ｂ）無機充填剤５〜３０重量％、 （Ｃ）少なくとも１個のビニル芳香族化合物を主体とす
   る重合体ブロックＡと共役ジエン化合物部分の不飽和度
   が２０％を越えない程度にまで水素添加された少なくと
   も１個のオレフィン化合物を主体とする重合体ブロック
   Ｂからなり、ビニル芳香族化合物の含有量が１０重量％
   以上３０重量％未満である水素添加ブロック共重合体３
   〜１０重量％からなるポリプロピレン系複合化樹脂組成
   物において、（Ａ）のプロピレン−エチレンブロック共
   重合体と（Ｃ）の水素添加ブロック共重合体のメルトフ
   ローレート比（Ａ）／（Ｃ）が２０〜０．４で、プロピ
   レン−エチレンブロック共重合体のプロピレン単独成分
   の連続相（マトリックス）中に、該プロピレン−エチレ
   ンブロック共重合体に分散するポリエチレンを含む凝集
   分散相（ドメイン）が粒状で平均粒径を１μｍ以下に微
   細分散していることを特徴とするポリプロピレン系複合
   樹脂組成物。