JPH0632986A

JPH0632986A - 耐熱性シリコーンゴム組成物

Info

Publication number: JPH0632986A
Application number: JP21215092A
Authority: JP
Inventors: Hironao Fujiki; 弘直藤木; Masayuki Ikeno; 正行池野; Masaya Arakawa; 雅弥荒川; Kaoru Michimata; 薫道又
Original assignee: Shin Etsu Chemical Co Ltd
Current assignee: Shin Etsu Chemical Co Ltd
Priority date: 1992-07-16
Filing date: 1992-07-16
Publication date: 1994-02-08
Anticipated expiration: 2013-02-10
Also published as: JP2711621B2

Abstract

(57)【要約】【構成】このシリコーンゴム組成物は、(A) ビニル基
等のアルケニル基を分子中に有するオルガノポリシロキ
サン、(B) SiＨ基を１分子中に少なくとも２個有するオ
ルガノハイドロジェンポリシロキサン、(C) 白金、塩化
白金酸等の白金系触媒、(D) カーボンブラック、(E) テ
トラエチルチタネート等の有機チタン化合物及び(F) 水
を含有していることを特徴とする。【効果】本発明のシリコーンゴム組成物は、耐熱性に
優れた硬化物を形成し得るとともに、流動性に優れてお
り、例えばニュートン流体と同様の挙動を示す。このた
め、細かい隙間に浸透して間隙を埋める能力に優れてお
り、例えばポッティング材、接着剤等として有効に使用
される。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、付加硬化型のシリコー
ンゴム組成物に関する。

【０００２】

【従来の技術】付加硬化型のシリコーンゴムは種々の用
途に使用されているが、その耐熱性を向上させることが
望まれている。この様なシリコーンゴムの耐熱性を向上
させる方法としては数多くの方法が知られており、例え
ば酸化セリウム、水酸化セリウム、セリウム原子含有ヘ
テロシロキサン、酸化鉄、酸化ジルコニウム、酸化チタ
ン、石英粉末等の無機充填剤を配合する方法が知れてい
る。然しながら、この方法は、ある程度耐熱性を向上さ
せることはできるが、十分な伸び特性を保持しつつ 300
℃レベルの耐熱性を得るには不十分であった。

【０００３】また、カーボンブラックを配合することに
より高い耐熱性が得られることも知られているが、この
場合に使用されるシリコーンゴムは、分子末端がシラノ
ール基或いは加水分解性シリル基で封鎖されたオルガノ
ポリシロキサンをベース成分として使用した縮合硬化型
のシリコーンゴムである。即ち、付加硬化型のシリコー
ンゴム組成物にカーボンブラックを配合すると、その流
動性が著しく損なわれるという不都合がある。

【０００４】更に、付加硬化型のシリコーンゴム組成物
にカーボンブラックを配合した場合の流動性を改善する
方法として、水及びヘキサアルキルシラザンを用いてカ
ーボンブラックの表面処理を行ない、かかる表面処理が
されたカーボンブラックを使用する方法が提案されてい
る（特開平２−80461 号公報）。然しながら、この方法
では、組成物の粘性は低くなるものの、その流動性が改
善されるには至っていない。

【０００５】

【発明が解決しようとする課題】従って本発明の目的
は、高い耐熱性と流動性とを有する付加硬化型のシリコ
ーンゴム組成物を提供することにある。

【０００６】

【課題を解決するための手段】本発明によれば、(A) ア
ルケニル基含有オルガノポリシロキサン、(B) ケイ素原
子に結合した水素原子を１分子中に少なくとも２個有す
るオルガノハイドロジェンポリシロキサン、(C) 白金族
金属系触媒、(D) カーボンブラック、(E) 有機チタン化
合物、(F) 水、を含有し、前記オルガノハイドロジェン
ポリシロキサン(B) は、オルガノポリシロキサン(A) の
アルケニル基１モルに対して、ケイ素原子に結合した水
素原子が0.4〜5.0 モルとなる量で配合されていること
を特徴とする耐熱性シリコーンゴム組成物が提供され
る。

【０００７】(A) アルケニル基含有オルガノポリシロキ
サン (A)成分は、付加硬化型のシリコーンゴム組成物のベー
ス成分として従来から使用されているものであり、例え
ば下記平均組成式(1): Ｒ_aSiＯ_(4-a)/2 (1) 式中、Ｒはケイ素原子に結合した有機基であり、これら
は同一でも異なる基であってもよい、ａは、 1.9〜2.4
の数である、で表されるオルガノポリシロキサンが一般
に使用される。

【０００８】ここで、前記 (1)式において、Ｒとして
は、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基等のア
ルキル基、シクロヘキシル基等のシクロアルキル基、ビ
ニル基、アリル基、ブテニル基等のアルケニル基、フェ
ニル基、キシリル基等のアリール基、ベンジル基、フェ
ニルエチル基等のアラルキル基、及びこれらの基の水素
原子の一部または全部をハロゲン原子等で置換した基、
例えばクロロメチル基、3,3,3−トリフルオロプロピル
基等を例示することができる。またこれらの中にはアル
ケニル基が含まれていることが必要である。このアルケ
ニル基は、分子鎖の末端あるいは途中の何れに存在して
いてもよい。ここでアルケニル基としてはビニル基が好
適であり、アルケニル基以外の基としてはメチル基及び
フェニル基が好適である。

【０００９】また上記オルガノポリシロキサンは、直鎖
状でもよいし、ＲSiＯ_3/2単位或いはSiＯ_4/2単位を有
する分岐状のものでもよい。さらに、このオルガノポリ
シロキサンは、25℃における粘度が 100〜100,000 cPの
範囲にあることが作業性、及び物理的特性に優れた硬化
物を得る上で好適である。

【００１０】かかるオルガノポリシロキサンの代表的な
例として、以下に示すものを挙げることができる。

【化１】〔式中、Ｒは前記の通りであり、ｍ及びｎは、正の整数
である。〕上述したオルガノポリシロキサンはそれ自体
公知の方法で製造することができ、例えばアルカリまた
は酸触媒の存在下に、オルガノシクロポリシロキサンと
ヘキサオルガノジシロキサンとの平衡化反応を行うこと
によって容易に得ることができる。

【００１１】(B) オルガノハイドロジェンポリシロキサ
ン (B)成分のオルガノハイドロジェンポリシロキサンは架
橋剤として作用するものであり、一分子中にケイ素原子
に結合した水素原子を少なくとも２個有しているもので
ある。即ち、このオルガノハイドロジェンポリシロキサ
ン中のSiＨ基と、前記 (A)のオルガノポリシロキサン中
のアルケニル基との付加反応（ハイドロサイレーショ
ン）によって、ゴム弾性体の硬化物が形成されるのであ
る。

【００１２】このオルガノハイドロジェンポリシロキサ
ンも、前記 (A)成分と同様公知であり、分子構造等に制
限はなく、例えば線状、環状、分岐状の何れでもよく、
またケイ素原子に結合している水素原子は、分子中の任
意の位置に存在していてよい。

【００１３】このオルガノハイドロジェンポリシロキサ
ンは、一般的に言って、オクタメチルシクロテトラシロ
キサン及び／又はテトラメチルシクロテトラシロキサン
と、末端基となり得るヘキサメチルジシロキサン或いは
1,1−ジハイドロ− 2,2',3,3'−テトラメチルジシロキ
サン単位を含むケイ素化合物とを、硫酸、トリフルオロ
メタンスルホン酸、メタンスルホン酸等の触媒の存在
下、−10〜40℃で平衡化させることによって製造され
る。

【００１４】本発明において、かかる (B)成分は、前記
(A)成分のアルケニル基１モルに対して、そのケイ素原
子結合水素原子が 0.4〜5.0 モル、特に 0.8〜2.0 モル
となるような量で使用される。この量が上記範囲よりも
少ないと、得られる硬化物は架橋密度の低いものとな
り、耐熱性に悪影響を与える恐れがある。また上記範囲
よりも多いと、脱水素反応による発泡の問題が生じた
り、やはり耐熱性に悪影響を与える恐れもある。

【００１５】(C) 白金族金属系触媒 (C)成分は、前記 (A)成分と (B)成分とのハイドロサイ
レーションを促進させて速やかに硬化物を形成させるた
めの触媒であり、これには、白金系、パラジウム系、ロ
ジウム系のものがあるが、一般的には白金系のものが使
用され、例えば白金黒、塩化白金酸、塩化白金酸のアル
コール変性物、塩化白金酸とオレフィン、アルデヒド、
ビニルシロキサンあるいはアセチレンアルコール等との
錯体が好適に使用される。この (C)成分の添加量は、所
望とする硬化速度に応じて設定すればよいが、通常は、
(A)成分に対して、触媒となる金属換算で 0.1〜1000pp
m 、特に１〜200ppm の範囲とすればよい。

【００１６】(D) カーボンブラックこの成分は、硬化物の物理的な強度を向上させるととも
に、耐熱性を向上させる作用を有する。カーボンブラッ
クは、一般にその製造方法によって、ファーネスブラッ
ク、チャンネルブラック、アセチレンブラック、サーマ
ルブラック等に類別されるが、本発明においては、特に
アセチレンブラックが好適に使用される。即ち、アセチ
レンブラック以外のカーボンブラックは、通常、硫黄、
アミン等の含有量が多く、これらは硬化阻害の原因とな
るため適当でない。しかし、アセチレンブラック以外の
カーボンブラックであっても、適当な処理を施すことに
より硫黄、アミン等の含有量を低減させたものは、有効
に使用することができる。また本発明においては、物理
的な補強効果の点から、カーボンブラックのＢＥＴ法比
表面積が、10ｍ²／ｇ以上であることが好ましい。本発
明に特に適したカーボンブラックは市販されており、例
えば電気化学株式会社製“デンカブラック”（商品
名）、ライオン株式会社製“ケッチェンブラックＥＣ”
（商品名）等がある。

【００１７】本発明において、かかる (D)成分は、 (A)
成分 100重量部当り５〜50重量部、特に10〜30重量部の
量で使用することが好適である。５重量部よりも少ない
と、耐熱性や機械的強度等の向上効果が十分に発現せ
ず、また50重量部よりも多量に使用すると、補強性や耐
熱性は十分に向上するものの、組成物の流動性が乏しく
なり、実用性に問題を生じる等の傾向が認められる。

【００１８】(E) 有機チタン化合物 (E)成分の有機チタン化合物は、耐熱性を向上させると
ともに、組成物の流動性を向上させるものである。この
(E)成分の使用によって組成物の流動性が改善されるこ
との理由は正確には不明であるが、おそらく後述する
(F)成分の水の使用と相まって、前記カーボンブラック
の表面処理が効果的に行われ、その結果として組成物の
流動性が顕著に改善されるものと思われる。

【００１９】かかる有機チタン化合物としては、例え
ば、テトラエチルチタネート、テトライソプロピルチタ
ネート、テトラｎ−ブチルチタネート、ブチルチタネー
トダイマー、テトラ(2−エチルヘキシル) チタネート、
ジエトキシチタンアセチルアセトナート、チタンジアセ
チルアセトナート、チタンオクチルグリコート、チタン
ラクテート、チタンラクテートエチルエステル、チタン
トリエタノールアミネート、及びこれらの部分加水分解
縮合物等のチタン酸エステル、チタンの部分アルコキシ
化キレート化合物、チタンキレート化合物、チタンの珪
酸エステル及びそのキレート化物等を例示することがで
きる。

【００２０】この成分(E) は、 (D)のカーボンブラック
の配合量によっても異なるが、通常は成分(A) 100重量
部当り、0.01〜５重量部、特に0.05〜２重量部の量で配
合される。0.01重量部よりも少ない場合には、組成物の
流動性が不満足なものとなり、５重量部よりも多量に使
用されても、それ以上の流動性の向上は認められず、却
って硬化物の耐熱性を損なう傾向があり、更には経済的
も不利である。

【００２１】(F) 水本発明において、成分(F) の水は、成分(E) の有機チタ
ン化合物と併用されることによって、組成物の流動性の
向上に寄与するものである。本発明において、この水が
組成物の流動性の向上に寄与するという作用は、次の事
実によって首肯される。即ち、密閉した混合攪拌機を使
用し、窒素気流中で (A)〜(E) 成分の混合を行った場合
には、得られる混合物は流動せず、その後、空気中に曝
すことによって徐々に流動性が発現し、驚くべきことに
は、最終的にはニュートン流体の如き挙動を示し、剪断
速度の変化によっても粘性変化が殆どないような流動性
が発現するに至ったのである。また (A)〜(E) 成分とと
もに、積極的に水を混合して混合物の調製を行った場合
にも、得られる混合物の流動性は極めて良好となる。こ
のような流動性の発現は、この組成物が充填剤として細
かい隙間に浸透する能力に優れていることを物語ってお
り、実用上、極めて優れた利点を有している。例えばこ
のような流動性に優れた組成物は、例えばポッティング
材、或いは間隙を埋める接着剤として極めて有用であ
る。

【００２２】本発明において、このような水の作用は明
確ではないが、前記有機チタン化合物の加水分解を発現
せしめ、これによりカーボンブラックの表面処理が迅速
に行われ、組成物の流動性が著しく向上するものと考え
られる。因に、日本接着化学会誌vol.27 No.8 (1991)
P.18 には、カーボンブラックの処理剤として有機チタ
ン化合物は必ずしも有効でないことが明らかにされてお
り、このことは、本発明の流動性改善効果が極めて意外
であることを物語っている。

【００２３】かかる成分(F) の水は、通常、成分(D) の
カーボンブラックに対して 0.1〜５重量％の範囲が好適
である。５重量％を超えると、組成物の硬化に当たって
発泡等を生じることがあり、また 0.1重量％よりも少な
いと、満足する流動性を得ることが困難となる。尚、上
記範囲内の水分量は、組成物を空気中に曝すことによっ
て十分に供給される量であり、従って、本発明の組成物
を調製するに当たって積極的に水を添加せず、各成分の
混合を大気中に曝して行ない又は調製された組成物を大
気中に曝すことによって水の供給を行うことが可能であ
る。また、成分(D) のカーボンブラックにも 0.1重量％
前後の水分が含まれている場合があるので、その場合に
は、組成物を故意に大気中に曝す必要はない。

【００２４】その他の配合剤本発明においては、上述した (A)〜(F) 成分以外に、ケ
イ素原子に結合した形でアルコキシ基を有する有機ケイ
素化合物を配合することが好適である。この化合物は、
組成物の流動性の早期発現に寄与する。即ち、この化合
物の添加により、カーボンブラックの表面処理がより効
率的に且つ迅速になされ、本発明の組成物の生産性が著
しく向上するので、経済的に極めて有利となる。

【００２５】このようなアルコキシ基を有する有機ケイ
素化合物としては、分子中に少なくとも１個のアルコキ
シ基がケイ素原子に結合したものであればよく、代表的
には下記一般式(2): Ｒ¹ _4-q−Si−（ＯＲ²）_q (2) 〔式中、Ｒ¹は、置換または非置換の一価炭化水素基で
あり、Ｒ²は、アルキル基またはハロゲン化アルキル基
であり、ｑは、１〜４の整数である〕で表されるシラン
化合物及びその加水分解物を挙げることができる。ここ
で一価炭化水素基Ｒ¹は、置換基を有するもの或いは非
置換のもの等、任意のものであってよいが、一般的に
は、アミン、イオウ含有基は避けるべきである。これら
は、成分(C) の触媒作用を阻害するため、硬化不良等を
生じる場合があるからである。

【００２６】上記一般式(2) で表されるシラン化合物と
して、具体的にはビニルトリメトキシシラン、フェニル
トリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、テト
ラエトキシシラン、テトラメトキシシラン、テトラ（ｎ
−プロポキシ）シラン、メチルトリス（プロペノキシ）
シラン、ビニルトリス（プロペノキシ）シラン、フェニ
ルトリス（１−メトキシ−２−メチルプロペノキシ）シ
ラン、ジメチルジメトキシシラン、グリシジルオキシプ
ロピルトリメトキシシラン、（メタ）アクリルオキシプ
ロピルトリメトキシシラン等を例示することができる。
また、上記一般式(2) で表されるシラン化合物及びその
加水分解物以外にも、例えば以下のシロキサン化合物を
使用することもできる。

【化２】

【化３】本発明において、これらのアルコキシ基含有ケイ素化合
物は、成分(A) のオルガノポリシロキサン 100重量部当
り、10重量部以下の量で好適に使用される。

【００２７】また、本発明において、適度なチキソ性あ
るいは更なる補強性が要求される場合には、補強性シリ
カを配合することが好ましい。この様な補強性シリカは
それ自体公知であり、親水性シリカ、疎水性シリカの何
れをも使用することができる。親水性シリカとしては、
Aerosil 130, 200, 300（日本アエロジル社、 Degussa
社製）、 Cabosil MS-5, MS-7 (Cabot社製) 、 Rheoros
il QS-102, 103（徳山曹達社製）、 Nipsil LP（日本シ
リカ社製）等が挙げられる。また疎水性シリカとして
は、Aerosil R-812, R-812S, R-972, R-974 (Degussa社
製) 、 RheorosilMT-10（徳山曹達社製）、 Nipsil SS
シリーズ（日本シリカ社製）等が挙げられる。

【００２８】更に、一般的な付加硬化型のシリコーンゴ
ム組成物と同様、接着性付与剤を配合することによっ
て、得られる硬化物の各種被着体に対する接着性を向上
させることも可能である。この接着性付与剤はそれ自体
公知であり、例えば、SiＨ基、アルケニル基等の付加硬
化性の官能基と、アルコキシシリル基、グリシジル基、
酸無水物基、パーオキシシリル基、イソシアナート基、
α−シアノアクリルエステル基等の接着性官能基とを有
するケイ素化合物が例示される。

【００２９】また本発明の組成物を実用に供するにあた
って硬化時間の調整を行うことが必要な場合には、制御
剤として、ビニルシクロテトラシロキサン等のビニル基
含有オルガノポリシロキサン、トリアリルイソシアヌレ
ート、アルキルマレエート、アセチレンアルコール及び
これらのシラン、シロキサン変性物、ハイドロパーオキ
サイド、テトラメチルエチレンジアミン、ベンゾトリア
ゾール等の少なくとも１種を配合することも可能であ
る。

【００３０】硬化性組成物本発明の組成物は、上述した各成分を混練することによ
って調製することができる。この場合、混練は常温で行
ってよく、例えば水及びヘキサアルキルシラザンを用い
た処理を必要とする組成物の様に（特開平２−80461 号
参照）、 100〜200 ℃での加熱工程は全く必要なく、生
産効率上も極めて有利である。また既に説明した通り、
混練を大気中で行ったり或いは調製された組成物を大気
中に曝すなどを行うことによって大気中から水分が補給
されるので、この場合には水の積極的な添加を行う必要
がない。更に、カーボンブラック自体に所定量の水分が
含まれている場合には、敢えて大気中に曝す等の手段を
行なう必要もない。

【００３１】本発明の硬化性組成物は、一般には、 (A)
成分と、 (B)及び (C)成分とを別包装形態とし、これら
の何れかに (D)〜(F) 成分を共に混合した形で保存して
おき、実際の使用時に両者を混合することが好ましい。
この場合、 (D)〜(F) 成分が混合されている混合物は、
すでに流動性が向上しており、本発明の優れた利点が発
現している。

【００３２】かくして得られる本発明の硬化性組成物
は、通常の付加硬化型シリコーンゴムと同様の硬化方
法、例えばプレス加硫、コーティング生計、ポッティン
グ成形、塗布成形等の方法で加熱硬化させることがで
き、これにより耐熱性が著しく優れた硬化物が形成され
る。従って本発明の組成物は、耐熱性が要求される用途
に極めて有用であり、またこれに接着性を付与したもの
は、超耐熱接着剤としての使用が可能である。

【００３３】

【実施例】以下の具体例において、粘度は25℃での測定
値を示し、またMeはメチル基を示す。実施例１下記式：

【化４】で表され、粘度が 5,000cPのジメチルポリシロキサン
（成分Ａ） 100重量部、及び、平均粒子径53μm 、比表
面積32ｍ²／ｇ及び含水量0.05％のカーボンブラック
（成分Ｃ）16重量部、を万能攪拌機に仕込み、均一とな
るように攪拌した後、テトラエトキシチタン（成分Ｅ）
0.5重量部、を加え、更に攪拌を続けて混合物を調製し
た。この混合物は、テトラエトキシチタンを添加後60分
経過後に流動性を示した。このときの混合物の粘度を、
ブルックフィールド粘度計を用いて回転速度を変えなが
ら測定した。結果を表１に示す。

【００３４】また上記混合物 116重量部に対して、下記
式：

【化５】で表され、粘度が13cPのメチルハイドロジェンポリシロ
キサン（成分Ｂ） 2.8重量部、及び、塩化白金酸のビニ
ルシロキサン錯体（成分Ｃ）60ppm （白金換算）、を添
加した後、よく混合し、脱泡して硬化性組成物を調製し
た。この組成物を、 130℃／30分で加熱硬化して厚さ２
mmのシート状成形物を得た。このシートをJIS K-6301に
したがってダンベルで打ち抜いた後、硬さ、伸び、引張
り強さを、初期及び 300℃の温度に７日、14日、30日保
持した後について、それぞれ測定した。結果を表２に示
す。

【００３５】実施例２実施例１において、テトラエトキシチタンの代わりに同
量のテトラブトキシチタンを使用し、且つ該テトラブト
キシチタンと同時にヘキサメトキシジシロキサン 0.4重
量部を添加混合した以外は実施例１と同様にして、混合
物を調製した。この混合物は、テトラブトキシチタンを
添加後60分経過後に流動性を示した。このときの混合物
の粘度を実施例１と同様に測定し、結果を表１に示し
た。

【００３６】実施例３実施例２において、ヘキサメトキシジシロキサンの代わ
りに同量の、下記式：

【化６】で表されるアルコキシシリル化アリルイソシアヌレート
を用いた以外は、実施例２と同様にして混合物を調製し
た。この混合物は、テトラブトキシチタンを添加後10分
経過後に流動性を示した。このときの混合物の粘度を実
施例１と同様に測定し、結果を表１に示した。また、こ
の混合物を用いて、実施例１と同様にして硬化性組成物
を調製し、且つ該組成物の加熱硬化物の物性を同様にし
て測定した。結果を表２に示す。

【００３７】比較例１実施例３において、攪拌の全工程を窒素気流通気下で行
なった以外は、同様にして混合物を調製した。この混合
物は、テトラブトキシチタンを添加後５時間経過後にお
いても流動性を示さなかった。

【００３８】比較例２実施例１で用いたジメチルポリシロキサン 100重量部、
実施例１で用いたカーボンブラック16重量部、ヘキサメ
チルジシラザン５重量部、水１重量部、を万能攪拌機に
仕込み、均一になるように攪拌した後、 150℃／１時
間、加熱処理を行なった。この混合物は、常温まで冷却
した後に流動性を示したが、チキソ性が強く、均一な流
れは得られなかった。このときの混合物の粘度を実施例
１と同様に測定し、結果を表１に示した。また、この混
合物を用いて、実施例１と同様にして硬化性組成物を調
製し、且つ該組成物の加熱硬化物の物性を同様にして測
定した。結果を表２に示す。

【００３９】

【表１】

【００４０】

【表２】

【００４１】

【発明の効果】本発明のシリコーンゴム組成物は、耐熱
性に優れた硬化物を形成し得るとともに、流動性に優れ
ており、例えばニュートン流体と同様の挙動を示す。こ
のため、この組成物は充填剤として細かい隙間に浸透し
て間隙を埋める能力に優れており、実用上、優れた利点
を有している。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者荒川雅弥群馬県碓氷郡松井田町大字人見１番地10 信越化学工業株式会社シリコーン電子材料技術研究所内 (72)発明者道又薫群馬県碓氷郡松井田町大字人見１番地10 信越化学工業株式会社シリコーン電子材料技術研究所内

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】 (A) アルケニル基含有オルガノポリシロ
キサン、 (B) ケイ素原子に結合した水素原子を１分子中に少なく
とも２個有するオルガノハイドロジェンポリシロキサ
ン、 (C) 白金族金属系触媒、 (D) カーボンブラック、 (E) 有機チタン化合物、 (F) 水、を含有し、前記オルガノハイドロジェンポリシ
ロキサン(B) は、オルガノポリシロキサン(A) のアルケ
ニル基１モルに対して、ケイ素原子に結合した水素原子
が0.4〜5.0 モルとなる量で配合されていることを特徴
とする耐熱性シリコーンゴム組成物。
【請求項２】さらに、分子中に少なくとも１個のアル
コキシ基を有する有機ケイ素化合物が配合されている請
求項１に記載の組成物。
【請求項３】請求項１に記載の組成物を硬化して得ら
れる硬化物。