JPH0629037A - 溶融炭酸塩燃料電池システムおよび硫黄を除去する方法 - Google Patents
溶融炭酸塩燃料電池システムおよび硫黄を除去する方法Info
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- JPH0629037A JPH0629037A JP4347037A JP34703792A JPH0629037A JP H0629037 A JPH0629037 A JP H0629037A JP 4347037 A JP4347037 A JP 4347037A JP 34703792 A JP34703792 A JP 34703792A JP H0629037 A JPH0629037 A JP H0629037A
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 リフォーマーの触媒およびアノードの汚染を
防止するために硫黄化合物を除去するようにした溶融炭
酸塩燃料電池システムを提供する。 【構成】 アノード（１７）、カソード（１１）、およ
びアノード（１７）とカソード（１１）の間に配置され
た溶融炭酸塩電界質（９）からなる溶融炭酸燃料電池
（５０）と、アノード室（１５）と、カソード室（１
３）と、アノード室（１５）に通じる燃料ストリーム・
入口と、酸化剤ストリーム・入口とを備える溶融炭酸塩
燃料電池システムは、酸化剤ストリーム・入口から硫黄
化合物を除去するスクラバー（２９）を備え、この硫黄
スクラバー（２９）はカソード室（１５）に通じるとと
もに、さらに酸化剤ストリーム・入口に通じていること
を特徴とする。
防止するために硫黄化合物を除去するようにした溶融炭
酸塩燃料電池システムを提供する。 【構成】 アノード（１７）、カソード（１１）、およ
びアノード（１７）とカソード（１１）の間に配置され
た溶融炭酸塩電界質（９）からなる溶融炭酸燃料電池
（５０）と、アノード室（１５）と、カソード室（１
３）と、アノード室（１５）に通じる燃料ストリーム・
入口と、酸化剤ストリーム・入口とを備える溶融炭酸塩
燃料電池システムは、酸化剤ストリーム・入口から硫黄
化合物を除去するスクラバー（２９）を備え、この硫黄
スクラバー（２９）はカソード室（１５）に通じるとと
もに、さらに酸化剤ストリーム・入口に通じていること
を特徴とする。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、溶融炭酸塩燃料電池シ
ステムに係り、特に、溶融炭酸塩燃料電池システムの酸
化剤ストリームにおける硫黄化合物の除去に関する。
ステムに係り、特に、溶融炭酸塩燃料電池システムの酸
化剤ストリームにおける硫黄化合物の除去に関する。
【０００２】
【従来の技術】溶融炭酸塩燃料電池システムは、電気の
生成において使用することができる。このシステムは、
一般に、炭化水素燃料を水素と副産物に変換するリフォ
ーマー１台、バーナー１台、そして複数の溶融炭酸塩燃
料電池とで構成されている。燃料電池では、酸化剤スト
リームに含まれている酸素が二酸化炭素およびカソード
の自由電子と反応し、炭酸塩イオンを生成する。この炭
酸塩イオンは、溶融炭酸塩電解質を移動してアノードに
達し、そこで燃料ストリームに含まれている水素と反応
して水、二酸化水素、自由電子を発生する。発生した自
由電子は外部付加を経てカソードに戻り、そこで電気を
生成する。一方、二酸化炭素、水および残りの水素は、
燃料ストリーム内のアノードを出る。
生成において使用することができる。このシステムは、
一般に、炭化水素燃料を水素と副産物に変換するリフォ
ーマー１台、バーナー１台、そして複数の溶融炭酸塩燃
料電池とで構成されている。燃料電池では、酸化剤スト
リームに含まれている酸素が二酸化炭素およびカソード
の自由電子と反応し、炭酸塩イオンを生成する。この炭
酸塩イオンは、溶融炭酸塩電解質を移動してアノードに
達し、そこで燃料ストリームに含まれている水素と反応
して水、二酸化水素、自由電子を発生する。発生した自
由電子は外部付加を経てカソードに戻り、そこで電気を
生成する。一方、二酸化炭素、水および残りの水素は、
燃料ストリーム内のアノードを出る。
【０００３】溶融炭酸塩燃料電池システムでは、燃料お
よび酸化材ストリームの汚染頻度が高く、二酸化硫黄、
三酸化硫黄、硫化水素などの硫黄化合物で汚染されるこ
とがある。これら硫黄化合物は、アノードや、燃料スト
リーム用に炭化水素燃料を水素に変換するためリフォー
マーで使用される触媒をはじめとする、燃料電池システ
ムの様々な構成部品を汚染することがある。アノード
は、体積で約１〜２ｐｐｍを越える量の硫黄化合物との
接触により容易に汚染され、リフォーマーの触媒は、さ
らに低い硫黄濃度、時に体積で約０．１ｐｐｍを下回る
濃度で汚染される。二酸化炭素、自由電子に変換する力
が弱まる。一方、リフォーマーの触媒が汚染された場合
は、その作用が抑制され、炭化水素燃料を水素に変換す
る力が弱まる。このように汚染された結果、アノードお
よびリフォーマー触媒の働きが低下し、溶融炭酸塩燃料
電池システムの寿命が短縮されることになる。
よび酸化材ストリームの汚染頻度が高く、二酸化硫黄、
三酸化硫黄、硫化水素などの硫黄化合物で汚染されるこ
とがある。これら硫黄化合物は、アノードや、燃料スト
リーム用に炭化水素燃料を水素に変換するためリフォー
マーで使用される触媒をはじめとする、燃料電池システ
ムの様々な構成部品を汚染することがある。アノード
は、体積で約１〜２ｐｐｍを越える量の硫黄化合物との
接触により容易に汚染され、リフォーマーの触媒は、さ
らに低い硫黄濃度、時に体積で約０．１ｐｐｍを下回る
濃度で汚染される。二酸化炭素、自由電子に変換する力
が弱まる。一方、リフォーマーの触媒が汚染された場合
は、その作用が抑制され、炭化水素燃料を水素に変換す
る力が弱まる。このように汚染された結果、アノードお
よびリフォーマー触媒の働きが低下し、溶融炭酸塩燃料
電池システムの寿命が短縮されることになる。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】リフォーマー触媒の汚
染は、これまで通常は、燃料ストリームがリフォーマー
に入る前にこれを浄化することによって防止してきた。
しかし、燃料ストリームが唯一の硫黄源ではなく、酸化
剤ストリームからも硫黄が入ってくる。この硫黄が溶融
炭酸塩燃料電池内にたまり、燃料電池システムのアノー
ドやリフォーマー触媒を汚染することがある。溶融炭酸
塩燃料電池システムでは、カソードにおける酸化状態に
より、溶融炭酸塩電解質は硫黄化合物に対して高い親和
力を持つ。その結果、システム内に蓄積される硫黄の量
は時間とともに増加する。
染は、これまで通常は、燃料ストリームがリフォーマー
に入る前にこれを浄化することによって防止してきた。
しかし、燃料ストリームが唯一の硫黄源ではなく、酸化
剤ストリームからも硫黄が入ってくる。この硫黄が溶融
炭酸塩燃料電池内にたまり、燃料電池システムのアノー
ドやリフォーマー触媒を汚染することがある。溶融炭酸
塩燃料電池システムでは、カソードにおける酸化状態に
より、溶融炭酸塩電解質は硫黄化合物に対して高い親和
力を持つ。その結果、システム内に蓄積される硫黄の量
は時間とともに増加する。
【０００５】硫黄は、一般に、酸化剤ストリームに混じ
って溶融炭酸塩燃料電池システムに入り、このストリー
ムはカソードに達し、そこで硫黄塩イオンに変換され
る。硫黄塩イオンは、溶融炭酸塩の電解質を移動してア
ノードに達し、そこで水素により硫化水素に変換され、
燃料ストリーム内に放出される。燃料ストリームはその
あとアノード出てバーナーに向い、ここで燃やされる。
バーナー内で、硫化水素は二酸化硫黄と三酸化硫黄に変
換される。燃料ストリームは、燃やされたのち、酸化剤
ストリームと共にカソードに戻る。カソードを出るスト
リームのうちの一部は一般に排出されるが、カソードに
おける硫黄に対する親和力および捕獲力が強いため。カ
ソードから排出されるストリームにはほとんど硫黄が含
まれていない。そのため、硫黄は排出されず、溶融炭酸
塩燃料電池システム内の硫黄濃度はひたすら上がり続
け、硫黄による汚染問題は一層ひどくなる。
って溶融炭酸塩燃料電池システムに入り、このストリー
ムはカソードに達し、そこで硫黄塩イオンに変換され
る。硫黄塩イオンは、溶融炭酸塩の電解質を移動してア
ノードに達し、そこで水素により硫化水素に変換され、
燃料ストリーム内に放出される。燃料ストリームはその
あとアノード出てバーナーに向い、ここで燃やされる。
バーナー内で、硫化水素は二酸化硫黄と三酸化硫黄に変
換される。燃料ストリームは、燃やされたのち、酸化剤
ストリームと共にカソードに戻る。カソードを出るスト
リームのうちの一部は一般に排出されるが、カソードに
おける硫黄に対する親和力および捕獲力が強いため。カ
ソードから排出されるストリームにはほとんど硫黄が含
まれていない。そのため、硫黄は排出されず、溶融炭酸
塩燃料電池システム内の硫黄濃度はひたすら上がり続
け、硫黄による汚染問題は一層ひどくなる。
【０００６】ここで必要な技術は、リフォーマーの触媒
およびアノードの汚染を防止するために溶融炭酸塩燃料
電池システムから硫黄化合物を除去する技術である。
およびアノードの汚染を防止するために溶融炭酸塩燃料
電池システムから硫黄化合物を除去する技術である。
【０００７】
【課題を解決するための手段】本発明は、溶融炭酸塩燃
料電池システムの改良に関するものである。この改良シ
ステムには、燃料ストリーム・入口、酸化材ストリーム
・入口、および溶融炭酸塩燃料電池（アノード室、カソ
ード室、アノード、カソードおよび両極間にぴったりは
さまれて配置された電解質とからなる）が含まれてい
る。改良点は、酸化剤ストリーム・入口および上述のカ
ソード室に通じる硫黄スクラバーを加えた点である。
料電池システムの改良に関するものである。この改良シ
ステムには、燃料ストリーム・入口、酸化材ストリーム
・入口、および溶融炭酸塩燃料電池（アノード室、カソ
ード室、アノード、カソードおよび両極間にぴったりは
さまれて配置された電解質とからなる）が含まれてい
る。改良点は、酸化剤ストリーム・入口および上述のカ
ソード室に通じる硫黄スクラバーを加えた点である。
【０００８】本発明はさらに、溶融炭酸塩燃料電池シス
テムからの硫黄除去に関係している。この除去方法とし
ては、水素を含む燃料ストリームをアノードに導き、そ
こでこの水素が炭酸塩イオンと反応して二酸化炭素、
水、自由電子をつくり、同時に硫黄塩イオンと反応して
硫化水素をつくる。この燃料ストリームは、そのあとア
ノードの排出物としてアノードから除去される。酸化剤
ストリームは、硫黄スクラバーに入り、ここであらゆる
硫黄化合物が吸収される。スクラバーを出たストリーム
はカソードに入り、そこで酸素、二酸化炭素、および自
由電子が反応して炭酸塩イオンができ、それが電解質を
移動して水素と反応する。このストリームはそのあと、
カソードの排出物としてカソードを出る。
テムからの硫黄除去に関係している。この除去方法とし
ては、水素を含む燃料ストリームをアノードに導き、そ
こでこの水素が炭酸塩イオンと反応して二酸化炭素、
水、自由電子をつくり、同時に硫黄塩イオンと反応して
硫化水素をつくる。この燃料ストリームは、そのあとア
ノードの排出物としてアノードから除去される。酸化剤
ストリームは、硫黄スクラバーに入り、ここであらゆる
硫黄化合物が吸収される。スクラバーを出たストリーム
はカソードに入り、そこで酸素、二酸化炭素、および自
由電子が反応して炭酸塩イオンができ、それが電解質を
移動して水素と反応する。このストリームはそのあと、
カソードの排出物としてカソードを出る。
【０００９】
【実施例】この図１は、本発明の炭酸塩燃料電池システ
ムを表した一例である。この図１（一つの典型例であ
り、これに限らない）によれば、本発明の溶融炭酸塩燃
料電池システムには、触媒を持つリフォーマー５、溶融
炭酸塩燃料電池５０、バーナー３３、そして硫黄スクラ
バー２９が含まれている。溶融炭酸塩燃料電池５０はね
単一である場合もあるし、複数（一般には直列接続）の
場合もある。燃料電池各々、アノード室１５、カソード
室１３、アノード１７、カソード１１、そしてアノード
１７とカソード１１の間にぴったりはさまれるように配
置された溶融炭酸塩電解質９がある。
ムを表した一例である。この図１（一つの典型例であ
り、これに限らない）によれば、本発明の溶融炭酸塩燃
料電池システムには、触媒を持つリフォーマー５、溶融
炭酸塩燃料電池５０、バーナー３３、そして硫黄スクラ
バー２９が含まれている。溶融炭酸塩燃料電池５０はね
単一である場合もあるし、複数（一般には直列接続）の
場合もある。燃料電池各々、アノード室１５、カソード
室１３、アノード１７、カソード１１、そしてアノード
１７とカソード１１の間にぴったりはさまれるように配
置された溶融炭酸塩電解質９がある。
【００１０】この溶融炭酸塩燃料電池システムでは、ま
ず、燃料ストリーム１と水蒸気がリフォーマー５に送ら
れる。この燃料ストリーム１は、一般に、水素もしく
は、ナフサ、天然ガス、プロパン、石炭ガスのような従
来の炭化水素燃料である。この燃料には一般に硫黄不純
物が含まれているため、これを溶融炭酸塩燃料電池シス
テムに投入する前に前処理を施し、リフォーマー触媒の
汚染を少なくすることが望ましい。ただ、前処理を行っ
た燃料ストリームでも、普通はいくらか硫黄不純物が残
っている。しかし、この硫黄源は最小限−システムに入
ってくる硫黄総量の約５％未満（一般に約０．０１ｐｐ
ｍ以下）にしなければならない。
ず、燃料ストリーム１と水蒸気がリフォーマー５に送ら
れる。この燃料ストリーム１は、一般に、水素もしく
は、ナフサ、天然ガス、プロパン、石炭ガスのような従
来の炭化水素燃料である。この燃料には一般に硫黄不純
物が含まれているため、これを溶融炭酸塩燃料電池シス
テムに投入する前に前処理を施し、リフォーマー触媒の
汚染を少なくすることが望ましい。ただ、前処理を行っ
た燃料ストリームでも、普通はいくらか硫黄不純物が残
っている。しかし、この硫黄源は最小限−システムに入
ってくる硫黄総量の約５％未満（一般に約０．０１ｐｐ
ｍ以下）にしなければならない。
【００１１】リフォーマー５に入る水蒸気は、一般に、
アノード排出物１９の大部分がアノード排出物再生スト
リーム１６を通ってリフォーマー５に回収されたもので
ある。必要なら燃料ストリームから水蒸気を追加するこ
ともできる。
アノード排出物１９の大部分がアノード排出物再生スト
リーム１６を通ってリフォーマー５に回収されたもので
ある。必要なら燃料ストリームから水蒸気を追加するこ
ともできる。
【００１２】リフォーマー５内では、燃料およびアノー
ド排出物再生ストリームが合流したストリーム３がリフ
ォーマーの触媒に密接し、吸熱反応を起こして、水素、
二酸化炭素および一酸化炭素になる。この吸熱反応のた
めの熱は、一般に約５９３℃〜約７０５℃の高温となる
アノード排出物再生ストリーム１６の廃熱により供給す
るのが望ましい。このリフォーマーの触媒は従来のスチ
ームリフォーマーの触媒、例えばニッケルをベースとす
る触媒や、プラチナ、ルテニウム、パラジウム、ロジウ
ム等の貴金属をベースとする触媒である。一方、このこ
のリフォーマー５は、リフォーマーに入ってくるストリ
ームの顕熱を使って炭化水素燃料を水素、二酸化炭素お
よび一酸化炭素に改質するのに必要な吸熱を提供する断
熱リフォーマーである。
ド排出物再生ストリームが合流したストリーム３がリフ
ォーマーの触媒に密接し、吸熱反応を起こして、水素、
二酸化炭素および一酸化炭素になる。この吸熱反応のた
めの熱は、一般に約５９３℃〜約７０５℃の高温となる
アノード排出物再生ストリーム１６の廃熱により供給す
るのが望ましい。このリフォーマーの触媒は従来のスチ
ームリフォーマーの触媒、例えばニッケルをベースとす
る触媒や、プラチナ、ルテニウム、パラジウム、ロジウ
ム等の貴金属をベースとする触媒である。一方、このこ
のリフォーマー５は、リフォーマーに入ってくるストリ
ームの顕熱を使って炭化水素燃料を水素、二酸化炭素お
よび一酸化炭素に改質するのに必要な吸熱を提供する断
熱リフォーマーである。
【００１３】リフォーマー５は、一般に、溶融炭酸塩燃
料電池５０に先立つアノードガス再生ループ４０に配置
され、燃料が燃料電池に入る前に水素に変換されるよう
になっている。リフォーマー５は溶融炭酸塩燃料電池５
０の外に配置し、それによってリフォーマー５は溶融炭
酸塩燃料電池５０の外に配置し、それによってリフォー
マーの触媒を、これを汚染する可能性のある溶融炭酸塩
電解質から話すのが望ましい。さらに、そのように配置
することによって、アノード室におさまる以上の量の触
媒を使用することができ、それによってこの触媒の交換
回数も減る。最後に、リフォーマー５を溶融炭酸塩燃料
電池の外に置くことによって、リフォーマー触媒の交換
が簡単になる。しかし、本発明の特質および範囲は、リ
フォーマーの配置によって影響されるものではない。
料電池５０に先立つアノードガス再生ループ４０に配置
され、燃料が燃料電池に入る前に水素に変換されるよう
になっている。リフォーマー５は溶融炭酸塩燃料電池５
０の外に配置し、それによってリフォーマー５は溶融炭
酸塩燃料電池５０の外に配置し、それによってリフォー
マーの触媒を、これを汚染する可能性のある溶融炭酸塩
電解質から話すのが望ましい。さらに、そのように配置
することによって、アノード室におさまる以上の量の触
媒を使用することができ、それによってこの触媒の交換
回数も減る。最後に、リフォーマー５を溶融炭酸塩燃料
電池の外に置くことによって、リフォーマー触媒の交換
が簡単になる。しかし、本発明の特質および範囲は、リ
フォーマーの配置によって影響されるものではない。
【００１４】リフォーマー５を出た燃料ストリーム７
は、アノード室１５に達し、そこで溶融炭酸塩燃料電池
内で使用する従来型触媒であるアノード１７に接する。
アノード１７で、水素は炭酸塩イオンと反応して二酸化
炭素、水および自由電子になる。さらに、硫酸塩イオン
がある場合は、水素の一部はこの硫酸塩イオンと反応し
て硫化水素となる。そして、硫化水素、水、二酸化炭
素、水素および副産物はアノード排出物１９としてアノ
ード室１５を出る。このアノード排出物１９の大部分は
リフォーマー５に再生回収することができ、一方、アノ
ード排出物残余ストリーム２０はバーナー３３に送るこ
とができる。
は、アノード室１５に達し、そこで溶融炭酸塩燃料電池
内で使用する従来型触媒であるアノード１７に接する。
アノード１７で、水素は炭酸塩イオンと反応して二酸化
炭素、水および自由電子になる。さらに、硫酸塩イオン
がある場合は、水素の一部はこの硫酸塩イオンと反応し
て硫化水素となる。そして、硫化水素、水、二酸化炭
素、水素および副産物はアノード排出物１９としてアノ
ード室１５を出る。このアノード排出物１９の大部分は
リフォーマー５に再生回収することができ、一方、アノ
ード排出物残余ストリーム２０はバーナー３３に送るこ
とができる。
【００１５】この残余ストリーム２０は、カソード排出
物再生ストリーム２２と合流させてもよい。このカソー
ド排出物再生ストリーム２２は、バーナー３３の運転に
必要な酸素を供給する。合流したストリーム２４は、バ
ーナー３３に入り、そこで燃やされて水、二酸化炭素、
三酸化硫黄、その他の副産物になる。バーナー３３は、
一般に、小球やハチの巣形の燃焼陽触媒を含む触媒式バ
ーナーである。このバーナーは、一般に約５９３℃〜約
８７０℃の温度で作動する。
物再生ストリーム２２と合流させてもよい。このカソー
ド排出物再生ストリーム２２は、バーナー３３の運転に
必要な酸素を供給する。合流したストリーム２４は、バ
ーナー３３に入り、そこで燃やされて水、二酸化炭素、
三酸化硫黄、その他の副産物になる。バーナー３３は、
一般に、小球やハチの巣形の燃焼陽触媒を含む触媒式バ
ーナーである。このバーナーは、一般に約５９３℃〜約
８７０℃の温度で作動する。
【００１６】何らかの形で酸素を含む酸化剤ストリーム
２５は、アノード排出ストリーム２０およびカソード排
出物再生ストリーム２２を合流させてバーナーに入るよ
うにしてもよいし、バーナー３３を出た燃焼ストリーム
２３に送ることもできる。一般に、酸化剤ストリーム２
５は空気で、硫黄不純物も、一般には二酸化硫黄の形で
体積にして約１０〜５０ppb の濃度で含まれていること
がある。濃度自体は低いが、大量の体積流量の空気が酸
化剤および燃料電池の冷却用として使用されるため、空
気に混じってシステム内に入る硫黄の総量は、しばしば
かなりなものになる。空気に混じって入る硫黄は、燃料
および酸化剤双方のストリームによってシステムに入る
と思われる硫黄の約９５％以上を占めることがある。そ
のため、酸化剤ストリームを、カソード室１３に入る前
に洗浄することは、溶融炭酸塩燃料電池システムの汚染
問題解消に非常に重要である。
２５は、アノード排出ストリーム２０およびカソード排
出物再生ストリーム２２を合流させてバーナーに入るよ
うにしてもよいし、バーナー３３を出た燃焼ストリーム
２３に送ることもできる。一般に、酸化剤ストリーム２
５は空気で、硫黄不純物も、一般には二酸化硫黄の形で
体積にして約１０〜５０ppb の濃度で含まれていること
がある。濃度自体は低いが、大量の体積流量の空気が酸
化剤および燃料電池の冷却用として使用されるため、空
気に混じってシステム内に入る硫黄の総量は、しばしば
かなりなものになる。空気に混じって入る硫黄は、燃料
および酸化剤双方のストリームによってシステムに入る
と思われる硫黄の約９５％以上を占めることがある。そ
のため、酸化剤ストリームを、カソード室１３に入る前
に洗浄することは、溶融炭酸塩燃料電池システムの汚染
問題解消に非常に重要である。
【００１７】酸化剤ストリーム２５から硫黄を除去する
ため、このストリームは硫黄スクラバー２９に送られ、
そこで硫黄化合物を吸収することのできる吸着剤に触れ
る。燃焼ストリーム２５にも、燃料ストリーム１からシ
ステムに入ったか、スクラバーで除去されずに電解質を
経て燃料ストリームに送られたかした硫黄不純物がいく
らか含まれていることがあるため、酸化剤ストリームと
燃焼ストリームが合流したストリーム２７を硫黄スクラ
バー２９に通すのが望ましい。酸化剤／燃焼ストリーム
２７を硫黄スクラバー２９に送ることにより、このスク
ラバー２９は溶融炭酸塩燃料電池システム内の、あるい
はそれに入るすべての硫黄源を除去することができ、こ
のシステム内における硫黄の蓄積は最少限に抑えられ
る。溶融炭酸塩燃料電池システムに入る硫黄の実質上す
べてが、硫黄スクラバー２９で除去される。
ため、このストリームは硫黄スクラバー２９に送られ、
そこで硫黄化合物を吸収することのできる吸着剤に触れ
る。燃焼ストリーム２５にも、燃料ストリーム１からシ
ステムに入ったか、スクラバーで除去されずに電解質を
経て燃料ストリームに送られたかした硫黄不純物がいく
らか含まれていることがあるため、酸化剤ストリームと
燃焼ストリームが合流したストリーム２７を硫黄スクラ
バー２９に通すのが望ましい。酸化剤／燃焼ストリーム
２７を硫黄スクラバー２９に送ることにより、このスク
ラバー２９は溶融炭酸塩燃料電池システム内の、あるい
はそれに入るすべての硫黄源を除去することができ、こ
のシステム内における硫黄の蓄積は最少限に抑えられ
る。溶融炭酸塩燃料電池システムに入る硫黄の実質上す
べてが、硫黄スクラバー２９で除去される。
【００１８】硫黄スクラバー２５で使用する本発明に特
に有効な吸着材には、アルカリ炭酸塩、例えば、リチウ
ム、カリウム、ナトリウム、その他硫酸塩を形成するも
のの炭酸塩などがある。このような炭酸塩は一般に、こ
の支持物の小球か一枚のハチの巣状のものである。
に有効な吸着材には、アルカリ炭酸塩、例えば、リチウ
ム、カリウム、ナトリウム、その他硫酸塩を形成するも
のの炭酸塩などがある。このような炭酸塩は一般に、こ
の支持物の小球か一枚のハチの巣状のものである。
【００１９】吸着材は硫黄化合物、特に酸化硫黄を吸収
する。この酸化硫黄は、最終的にはアルカリ硫酸塩とし
て吸収される。三酸化硫黄は吸着材と反応して硫酸塩に
なりやすいため、硫黄化合物、特に二酸化硫黄を三酸化
硫黄に変換すると、硫黄スクラバー２９の効率が高ま
る。そのため、吸着材を二酸化硫黄を三酸化硫黄に変換
することのできる触媒と一緒に使用するのが望ましい。
一般に、この触媒には吸着材がちりばめられており、触
媒は、二酸化硫黄の酸素との反応を促進し、完全に三酸
化硫黄に変換させるのを助ける働きをする。三酸化硫黄
はそのあと吸着材と反応して硫酸塩となる。これは吸着
された硫黄が最も安定している形であるり、それゆえ、
最も望ましい形である。
する。この酸化硫黄は、最終的にはアルカリ硫酸塩とし
て吸収される。三酸化硫黄は吸着材と反応して硫酸塩に
なりやすいため、硫黄化合物、特に二酸化硫黄を三酸化
硫黄に変換すると、硫黄スクラバー２９の効率が高ま
る。そのため、吸着材を二酸化硫黄を三酸化硫黄に変換
することのできる触媒と一緒に使用するのが望ましい。
一般に、この触媒には吸着材がちりばめられており、触
媒は、二酸化硫黄の酸素との反応を促進し、完全に三酸
化硫黄に変換させるのを助ける働きをする。三酸化硫黄
はそのあと吸着材と反応して硫酸塩となる。これは吸着
された硫黄が最も安定している形であるり、それゆえ、
最も望ましい形である。
【００２０】このスクラバーの触媒は、二酸化硫黄を三
酸化硫黄に変換できるものなら従来からあるどんな触媒
でもよい。考えらえる触媒としては、酸化ニッケルなど
ニッケルをベースとした触媒、プラチナなど貴金属をベ
ースとした触媒、その他の金属の触媒（同ベース触媒、
銀ベースの触媒、バナジウム・ベースの触媒、およびそ
れらの混合物など）などがある。五酸化バナジウムは、
二酸化硫黄の三酸化硫黄への酸化に、産業的に使用され
ている。
酸化硫黄に変換できるものなら従来からあるどんな触媒
でもよい。考えらえる触媒としては、酸化ニッケルなど
ニッケルをベースとした触媒、プラチナなど貴金属をベ
ースとした触媒、その他の金属の触媒（同ベース触媒、
銀ベースの触媒、バナジウム・ベースの触媒、およびそ
れらの混合物など）などがある。五酸化バナジウムは、
二酸化硫黄の三酸化硫黄への酸化に、産業的に使用され
ている。
【００２１】硫黄スクラバー２９は、約５３８℃〜７０
５℃の温度で運転するのがよく、特に約５９３℃〜６４
９℃の温度にするのが望ましい。吸着材が溶融炭酸塩の
場合、温度が７０５℃以上になると、溶融炭酸塩燃料電
池５０の温度限界を超えてしまう。
５℃の温度で運転するのがよく、特に約５９３℃〜６４
９℃の温度にするのが望ましい。吸着材が溶融炭酸塩の
場合、温度が７０５℃以上になると、溶融炭酸塩燃料電
池５０の温度限界を超えてしまう。
【００２２】最終的には、硫黄スクラバー２９内の吸着
材は硫黄化合物で飽和する。例えば、溶融炭酸塩のほぼ
すべてが三酸化硫黄と反応し、それによって溶融炭酸塩
全部が硫酸塩に変換する。そうしたら、吸着材を交換す
る。硫黄スクラバー２９内の吸着材を再生したり、本発
明について複数の硫黄スクラバーを採用することができ
るのではないかと考えられているが、仮に複数の硫黄ス
クラバーを使用した場合、その一部が硫黄化合物を吸収
し、残りが再生されることになる。そのようなシステム
は可能だが、吸着材のコストは比較的低いが吸着材を再
生するシステムのコストが比較的高いため、現在のとこ
ろは費用効果が得られるとは考えられていない。ただ
し、そのようなシステムは、コストは二次的な問題で、
容量や重量が最大の考慮事項であるような場合は有効か
もしれない。
材は硫黄化合物で飽和する。例えば、溶融炭酸塩のほぼ
すべてが三酸化硫黄と反応し、それによって溶融炭酸塩
全部が硫酸塩に変換する。そうしたら、吸着材を交換す
る。硫黄スクラバー２９内の吸着材を再生したり、本発
明について複数の硫黄スクラバーを採用することができ
るのではないかと考えられているが、仮に複数の硫黄ス
クラバーを使用した場合、その一部が硫黄化合物を吸収
し、残りが再生されることになる。そのようなシステム
は可能だが、吸着材のコストは比較的低いが吸着材を再
生するシステムのコストが比較的高いため、現在のとこ
ろは費用効果が得られるとは考えられていない。ただ
し、そのようなシステムは、コストは二次的な問題で、
容量や重量が最大の考慮事項であるような場合は有効か
もしれない。
【００２３】硫黄スクラバー２９において、酸化剤／燃
焼ストリーム２７から硫黄化合物が除去されたあと、除
去されたストリーム３１は溶融炭酸塩燃料電池５０のカ
ソード室１３に入る。カソード室１３内のカソード１１
で、不純物を除去されたストリーム３１は従来型触媒に
密接し、そこでストリーム３１の酸素と二酸化炭素が、
アノード１７から外部負荷をへてカソード１１に渡った
自由電子と反応し、炭酸塩イオンを生成する。この炭酸
塩イオンは溶融炭酸塩電解質９を移動してアノード１７
に達し、そこで水素と反応して水、二酸化炭素、自由電
子になる。そうしているうちにストリーム３１はカソー
ド排出物ストリーム２１としてカソード室１３を出、そ
のうちの一部は排気され、残りは再生され、アノード排
出物２０と合流する。
焼ストリーム２７から硫黄化合物が除去されたあと、除
去されたストリーム３１は溶融炭酸塩燃料電池５０のカ
ソード室１３に入る。カソード室１３内のカソード１１
で、不純物を除去されたストリーム３１は従来型触媒に
密接し、そこでストリーム３１の酸素と二酸化炭素が、
アノード１７から外部負荷をへてカソード１１に渡った
自由電子と反応し、炭酸塩イオンを生成する。この炭酸
塩イオンは溶融炭酸塩電解質９を移動してアノード１７
に達し、そこで水素と反応して水、二酸化炭素、自由電
子になる。そうしているうちにストリーム３１はカソー
ド排出物ストリーム２１としてカソード室１３を出、そ
のうちの一部は排気され、残りは再生され、アノード排
出物２０と合流する。
【００２４】本発明は、溶融炭酸塩燃料電池システムか
ら硫黄を除去する、効率的かつ有効な方法であり、した
がって、溶融炭酸塩燃料電池システムを効果的なものに
する。既知発明と違い、溶融炭酸塩燃料電池システム内
で硫黄化合物の濃度が高まることはない。その結果、ア
ノードの硫黄による汚染はほぼ完全になくなり、リフォ
ーマー触媒の硫黄汚染解消も完全でないとしてもかなり
の改善がなされ、溶融炭酸塩燃料電池システム全体の寿
命は伸びる。
ら硫黄を除去する、効率的かつ有効な方法であり、した
がって、溶融炭酸塩燃料電池システムを効果的なものに
する。既知発明と違い、溶融炭酸塩燃料電池システム内
で硫黄化合物の濃度が高まることはない。その結果、ア
ノードの硫黄による汚染はほぼ完全になくなり、リフォ
ーマー触媒の硫黄汚染解消も完全でないとしてもかなり
の改善がなされ、溶融炭酸塩燃料電池システム全体の寿
命は伸びる。
【００２５】本システムはさらに、保守にかかる手間も
軽減するものである。リフォーマー触媒およびアノード
の寿命が長くなるため、据え付けから交換まで期間も同
様に長くなるのである。本発明は、既知発明の溶融炭酸
塩燃料電池システムを大幅に改良、簡易化するものであ
る。本発明を具体的に表したものについて詳細な説明を
行ってきたが、この技術に熟達した者であれば、本発明
の形態や細部に、本発明の精神および範囲から逸脱する
ことなく、各種の変更を施すことができることが理解さ
れるだろう。
軽減するものである。リフォーマー触媒およびアノード
の寿命が長くなるため、据え付けから交換まで期間も同
様に長くなるのである。本発明は、既知発明の溶融炭酸
塩燃料電池システムを大幅に改良、簡易化するものであ
る。本発明を具体的に表したものについて詳細な説明を
行ってきたが、この技術に熟達した者であれば、本発明
の形態や細部に、本発明の精神および範囲から逸脱する
ことなく、各種の変更を施すことができることが理解さ
れるだろう。
【図１】本発明による溶融炭酸塩型燃料電池システムの
概略構成を示すブロック図。
概略構成を示すブロック図。
１ 燃料ストリーム ３ 燃料およびアノード排出物再生ストリームの合流し
たストリーム ５ リフォーマー ７ 燃料ストリーム ９ 溶融炭酸塩電解質 １１ カソード １３ カソード室 １５ アノード室 １６ アノード排出物再生ストリーム １７ アノード １９ アノード排出物 ２０ アノード排出物残余ストリーム ２１ カソード排出物ストリーム ２２ カソード排出物再生ストリーム ２３ 燃焼ストリーム ２４ 合流したストリーム ２５ 酸化剤ストリーム ２７ 酸化剤／燃焼ストリーム ２９ 硫黄スクラバー ３１ 不純物を除去されたストリーム ３３ バーナー ４０ アノードガス再生ループ ５０ 溶融炭酸塩燃料電池
たストリーム ５ リフォーマー ７ 燃料ストリーム ９ 溶融炭酸塩電解質 １１ カソード １３ カソード室 １５ アノード室 １６ アノード排出物再生ストリーム １７ アノード １９ アノード排出物 ２０ アノード排出物残余ストリーム ２１ カソード排出物ストリーム ２２ カソード排出物再生ストリーム ２３ 燃焼ストリーム ２４ 合流したストリーム ２５ 酸化剤ストリーム ２７ 酸化剤／燃焼ストリーム ２９ 硫黄スクラバー ３１ 不純物を除去されたストリーム ３３ バーナー ４０ アノードガス再生ループ ５０ 溶融炭酸塩燃料電池
Claims (4)
- 【請求項１】アノード、カソード、およびアノードとカ
ソードの間に配置された溶融炭酸塩電界質からなる溶融
炭酸燃料電池と、アノード室と、カソード室と、前記ア
ノード室に通じる燃料ストリーム・入口と、酸化剤スト
リーム・入口とを備える溶融炭酸塩燃料電池システムに
おいて、酸化剤ストリーム・入口から硫黄化合物を除去
するスクラバーを備え、この硫黄スクラバーはカソード
室に通じるとともに、さらに上記酸化剤ストリーム・入
口に通じていることを特徴とする溶融炭酸塩燃料電池シ
ステム。 - 【請求項２】アノード、カソード、およびアノードとカ
ソードの間に配置された溶融炭酸塩電界質からなる溶融
炭酸燃料電池と、アノード室と、カソード室と、前記ア
ノード室に通じる燃料ストリーム・入口と、前記アノー
ド室と通じているアノード排出物を燃やすバーナーと、
酸化剤ストリーム・入口とを備える溶融炭酸塩燃料電池
システムにおいて、硫黄化合物を酸化剤／燃焼ストリー
ムから除去する硫黄スクラバーを備え、この硫黄スクラ
バーは前記バーナーと通じるとともに前記カソード室と
通じていることを特徴とする溶融炭酸塩燃料電池システ
ム。 - 【請求項３】アノード、カソード、およびアノードとカ
ソードの間に配置された溶融炭酸塩電界質からなる溶融
炭酸燃料電池と、アノード室と、カソード室と、前記ア
ノード室に通じる燃料ストリーム・入口と、酸化剤スト
リーム・入口とを備える溶融炭酸塩燃料電池システムか
ら硫黄を除去する方法であって、 ａ 水素を含む燃料ストリームを前記燃料ストリームが
前記アノードに接するアノード室へ送る工程、 ｂ 前記アノードにおいて前記水素を炭酸塩イオンと反
応させて二酸化炭素、水、および自由電子を生成させ、
これによって、改質済の前記燃料ストリーム内およびア
ノード上のあらゆる硫黄化合物が、溶融炭酸塩電解質を
移動することにより水素と反応し、硫化水素を生成する
工程と、 ｃ 二酸化炭素、水、およびあらゆる硫化水素を含む改
質済の前記燃料ストリームをアノード室からアノード排
出物として除去する工程、 ｄ 酸化剤ストリームを硫黄スクラバーに送り、前記硫
黄スクラバーが前記酸化剤ストリームからあらゆる硫黄
化合物を除去して不純物を除去されたストリームを作る
工程、 ｅ 前記除去剤ストリームをカソード室へ送り、前記除
去済ストリームが前記カソードに接する工程、 ｆ 前記二酸化炭素を自由電子および酸素と反応させて
炭酸塩イオンを生成し、この炭酸塩イオンが溶融炭酸塩
電解質を移動してアノードに達する工程、 ｇ 前記除去剤ストリームを前記カソード室からカソー
ド排出物をストリームとして除去する工程、を備えるこ
とを特徴とする溶融炭酸塩燃料電池システムから硫黄を
除去する方法。 - 【請求項４】溶融炭酸塩吸着材を含む硫黄スクラバーで
あって、約５３８℃から約７０５℃の間の温度で運転さ
れることを特徴とする硫黄スクラバー。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| US814520 | 1991-12-30 | ||
| US07/814,520 US5213912A (en) | 1991-12-30 | 1991-12-30 | Molten carbonate fuel cell sulfur scrubber |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0629037A true JPH0629037A (ja) | 1994-02-04 |
Family
ID=25215292
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP4347037A Withdrawn JPH0629037A (ja) | 1991-12-30 | 1992-12-25 | 溶融炭酸塩燃料電池システムおよび硫黄を除去する方法 |
Country Status (2)
| Country | Link |
|---|---|
| US (2) | US5213912A (ja) |
| JP (1) | JPH0629037A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2002093452A (ja) * | 2000-09-11 | 2002-03-29 | Ishikawajima Harima Heavy Ind Co Ltd | 燃料電池発電設備の不純物ガス除去方法及びその不純物ガス除去装置 |
Families Citing this family (23)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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| KR100417362B1 (ko) * | 1995-04-12 | 2004-04-17 | 인터내셔널 퓨얼 셀즈 코포레이션 | 연료셀발전소노및연소가스의불꽃온도증가방법과연료셀발전소 |
| US5792572A (en) * | 1996-05-31 | 1998-08-11 | International Fuel Cells, Inc. | System for treatment of acid fuel cell fuel gas stream |
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| US5976724A (en) * | 1997-07-15 | 1999-11-02 | Niagara Mohawk Power Corporation | Fuel cell power plant with electrochemical autothermal reformer |
| US6015634A (en) * | 1998-05-19 | 2000-01-18 | International Fuel Cells | System and method of water management in the operation of a fuel cell |
| US6609761B1 (en) | 1999-01-08 | 2003-08-26 | American Soda, Llp | Sodium carbonate and sodium bicarbonate production from nahcolitic oil shale |
| US6641625B1 (en) | 1999-05-03 | 2003-11-04 | Nuvera Fuel Cells, Inc. | Integrated hydrocarbon reforming system and controls |
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| DE10155193A1 (de) * | 2001-11-12 | 2003-05-28 | Viessmann Werke Kg | Brennstoffzellenanlage und Verfahren zum Betrieb dieser Anlage |
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| FI119490B (fi) * | 2006-06-22 | 2008-11-28 | Waertsilae Finland Oy | Esilämmitysjärjestely polttokennolaitteistossa |
| JP2008077911A (ja) * | 2006-09-20 | 2008-04-03 | Nissan Motor Co Ltd | 燃料電池システム |
| DE102008015406A1 (de) * | 2008-03-22 | 2009-09-24 | Bayer Materialscience Ag | Verfahren zur Regeneration eines mit Schwefel in Form von Schwefelverbindungen vergifteten, Ruthenium oder Rutheniumverbindungen enthaltenden Katalysators |
| US8697451B2 (en) * | 2010-11-22 | 2014-04-15 | Fuelcell Energy, Inc. | Sulfur breakthrough detection assembly for use in a fuel utilization system and sulfur breakthrough detection method |
| WO2013100711A1 (ko) * | 2011-12-30 | 2013-07-04 | 두산중공업 주식회사 | 복합발전시스템 및 복합발전시스템의 이산화탄소 포집방법 |
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-
1991
- 1991-12-30 US US07/814,520 patent/US5213912A/en not_active Expired - Fee Related
-
1992
- 1992-12-25 JP JP4347037A patent/JPH0629037A/ja not_active Withdrawn
-
1993
- 1993-01-25 US US08/007,936 patent/US5308456A/en not_active Expired - Fee Related
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Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| US5213912A (en) | 1993-05-25 |
| US5308456A (en) | 1994-05-03 |
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| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| A300 | Application deemed to be withdrawn because no request for examination was validly filed |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A300 Effective date: 20000307 |