JPH06203852A - 電極／高分子電解質膜接合体の製造方法 - Google Patents
電極／高分子電解質膜接合体の製造方法Info
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 ポットプレスを行った場合でも細孔が潰れる
ことがなく、電極触媒の利用率が向上された高性能な電
極／高分子電解質膜接合体の製造方法を提供することを
目的とする。 【構成】 電極触媒と造孔剤とを混合させて電極を作成
する第１ステップと、前記造孔剤を含む電極を、高分子
電解質膜の少なくとも片面に接合させる第２ステップ
と、前記造孔剤を除去して電極内に細孔を形成させる第
３ステップとを有することを特徴とする。
ことがなく、電極触媒の利用率が向上された高性能な電
極／高分子電解質膜接合体の製造方法を提供することを
目的とする。 【構成】 電極触媒と造孔剤とを混合させて電極を作成
する第１ステップと、前記造孔剤を含む電極を、高分子
電解質膜の少なくとも片面に接合させる第２ステップ
と、前記造孔剤を除去して電極内に細孔を形成させる第
３ステップとを有することを特徴とする。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は種々の電極反応に使用で
きる電極／高分子電解質膜接合体（特に、固体高分子型
燃料電池）の製造方法に関し、詳しくは電極と高分子電
解質膜との接合方法に関する。
きる電極／高分子電解質膜接合体（特に、固体高分子型
燃料電池）の製造方法に関し、詳しくは電極と高分子電
解質膜との接合方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】固体高分子型燃料電池は高分子電解質膜
（即ち、イオン交換膜）の両面に正極と負極とが配され
た構造である。従来、イオン交換膜上への電極の形成方
法としては以下の２つの方法が知られている。 電極触媒（白金や白金合金等の活性触媒金属粒子、
或いはカーボンブラック等の触媒担体に前記活性触媒金
属粒子を担持させたもの）と，ＰＴＦＥ（ポリテトラフ
ルオロエチレン）と，イオン交換体との混合物をイオン
交換膜上に塗布又は吹き付けた後、１００〜２００kg／
cm2 の圧力でホットプレスを行なう方法。 前記電極触媒と，ＰＴＦＥと，イオン交換体との混
合物を圧延ローラ等によってシート化し、これをイオン
交換膜上に１００〜２００kg／cm2 の圧力でホットプレ
スを行ない接合する方法。
（即ち、イオン交換膜）の両面に正極と負極とが配され
た構造である。従来、イオン交換膜上への電極の形成方
法としては以下の２つの方法が知られている。 電極触媒（白金や白金合金等の活性触媒金属粒子、
或いはカーボンブラック等の触媒担体に前記活性触媒金
属粒子を担持させたもの）と，ＰＴＦＥ（ポリテトラフ
ルオロエチレン）と，イオン交換体との混合物をイオン
交換膜上に塗布又は吹き付けた後、１００〜２００kg／
cm2 の圧力でホットプレスを行なう方法。 前記電極触媒と，ＰＴＦＥと，イオン交換体との混
合物を圧延ローラ等によってシート化し、これをイオン
交換膜上に１００〜２００kg／cm2 の圧力でホットプレ
スを行ない接合する方法。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】ところが、上記従来の
・の方法では、電極触媒と，ＰＴＦＥと，イオン交
換体とを混合して電極を作成する工程で、予め電極内に
細孔を形成させている。そして、前記細孔を有する電極
を、イオン交換膜上に１００〜２００kg／cm2 の高圧で
ホットプレスを行うことにより接合しているため、折角
電極内に形成させた細孔がホットプレスによって潰れる
という問題がある。したがって、ガス拡散通路である電
極内の細孔径が小さくなるばかりでなく細孔量（気孔
率）も小さくなる。その結果、電極内に反応ガスが十分
に拡散することができないため、電極触媒が有効に利用
されない、即ち、触媒利用率が低下するという課題を有
していた。このような触媒利用率の低下は、特に電極反
応物質としてガスを使用する燃料電池において深刻であ
り、燃料電池の特性の低下を引き起こす要因となる。
・の方法では、電極触媒と，ＰＴＦＥと，イオン交
換体とを混合して電極を作成する工程で、予め電極内に
細孔を形成させている。そして、前記細孔を有する電極
を、イオン交換膜上に１００〜２００kg／cm2 の高圧で
ホットプレスを行うことにより接合しているため、折角
電極内に形成させた細孔がホットプレスによって潰れる
という問題がある。したがって、ガス拡散通路である電
極内の細孔径が小さくなるばかりでなく細孔量（気孔
率）も小さくなる。その結果、電極内に反応ガスが十分
に拡散することができないため、電極触媒が有効に利用
されない、即ち、触媒利用率が低下するという課題を有
していた。このような触媒利用率の低下は、特に電極反
応物質としてガスを使用する燃料電池において深刻であ
り、燃料電池の特性の低下を引き起こす要因となる。
【０００４】そこで、上記課題を解決するために、低圧
でホットプレスを行うことにより電極とイオン交換膜と
を接合する方法が提案されているが、この場合は、電極
とイオン交換膜との接触が不十分であるため、電極／イ
オン交換膜間の抵抗が増大し電池特性が低下するという
課題が生じる。本発明は上記課題に鑑みてなされたもの
であり、ポットプレスを行った場合でも細孔が潰れるこ
とがなく、電極触媒の利用率が向上された高性能な電極
／高分子電解質膜接合体の製造方法を提供することを目
的とする。
でホットプレスを行うことにより電極とイオン交換膜と
を接合する方法が提案されているが、この場合は、電極
とイオン交換膜との接触が不十分であるため、電極／イ
オン交換膜間の抵抗が増大し電池特性が低下するという
課題が生じる。本発明は上記課題に鑑みてなされたもの
であり、ポットプレスを行った場合でも細孔が潰れるこ
とがなく、電極触媒の利用率が向上された高性能な電極
／高分子電解質膜接合体の製造方法を提供することを目
的とする。
【０００５】
【課題を解決するための手段】本発明は上記課題を解決
するため、電極触媒と造孔剤とを混合させて電極を作成
する第１ステップと、前記造孔剤を含む電極を、高分子
電解質膜の少なくとも片面に接合させる第２ステップ
と、前記造孔剤を除去して電極内に細孔を形成させる第
３ステップとを有することを特徴とする。
するため、電極触媒と造孔剤とを混合させて電極を作成
する第１ステップと、前記造孔剤を含む電極を、高分子
電解質膜の少なくとも片面に接合させる第２ステップ
と、前記造孔剤を除去して電極内に細孔を形成させる第
３ステップとを有することを特徴とする。
【０００６】
【作用】上記の本発明方法によれば、造孔剤を含む電極
と，高分子電解質膜とを従来のように高圧でポットプレ
スを行うことにより接合した場合でも、ポットプレスを
行う時点では電極内に細孔が形成されていないため、従
来のように細孔が潰れることがない。また、造孔剤を含
む電極と，高分子電解質膜とを接合させた後に、前記造
孔剤を除去しているため、電極内には十分な細孔を確保
することができる。その結果、電極のガス拡散性能，及
び電極触媒の利用率を向上させることができる。
と，高分子電解質膜とを従来のように高圧でポットプレ
スを行うことにより接合した場合でも、ポットプレスを
行う時点では電極内に細孔が形成されていないため、従
来のように細孔が潰れることがない。また、造孔剤を含
む電極と，高分子電解質膜とを接合させた後に、前記造
孔剤を除去しているため、電極内には十分な細孔を確保
することができる。その結果、電極のガス拡散性能，及
び電極触媒の利用率を向上させることができる。
【０００７】
〔実施例〕図１は本発明方法にて製造された電極／高分
子電解質膜接合体の一実施例としての固体高分子型燃料
電池の概略断面図である。この固体高分子型燃料電池１
は、高分子電解質膜としてのイオン交換膜２の両面に電
極（電極触媒層シート）３が接合された構造である。図
中、４は電極触媒、５はＰＴＦＥ粒子であり、６は造孔
剤としての亜鉛粉末を除去することにより形成された細
孔である。
子電解質膜接合体の一実施例としての固体高分子型燃料
電池の概略断面図である。この固体高分子型燃料電池１
は、高分子電解質膜としてのイオン交換膜２の両面に電
極（電極触媒層シート）３が接合された構造である。図
中、４は電極触媒、５はＰＴＦＥ粒子であり、６は造孔
剤としての亜鉛粉末を除去することにより形成された細
孔である。
【０００８】ここで、上記構成の固体高分子型燃料電池
を以下のようにして製造した。先ず、電極（電極触媒層
シート）の製造について説明する。触媒担体としてのカ
ーボンブラックに、活性触媒金属粒子としての２０ｗｔ
％白金を担持させて成る電極触媒と，ＰＴＦＥ粒子とを
混合し、前記ＰＴＦＥ粒子の含有量が２０ｗｔ％となる
ように調整した。次に、この混合物に更に造孔剤として
の亜鉛粉末（粒径２０μｍ）を混合し、前記混合物に対
して亜鉛粉末の含有量が２０ｗｔ％となるように調整し
た。その後、前記混合物と分散媒（有機系溶媒）として
のケロシンとを混合した後、0.５ｍｇ／ｃｍ2 −Ｐｔと
なるように圧延ローラを用いてシート化し、１００℃で
２４時間乾燥させて電極触媒層シートを作成した。続い
て、この電極触媒層シートを、イオン交換体としての５
ｗｔ％ナフィオン溶液（アルドリッチケミカル社）中に
浸積することにより、電極触媒層シート中に３ｍｇ／ｃ
ｍ2 のイオン交換体を含浸させた。しかる後、この電極
触媒層シートを真空乾燥することにより、造孔剤を含む
電極（電極触媒層シート）を製造した。
を以下のようにして製造した。先ず、電極（電極触媒層
シート）の製造について説明する。触媒担体としてのカ
ーボンブラックに、活性触媒金属粒子としての２０ｗｔ
％白金を担持させて成る電極触媒と，ＰＴＦＥ粒子とを
混合し、前記ＰＴＦＥ粒子の含有量が２０ｗｔ％となる
ように調整した。次に、この混合物に更に造孔剤として
の亜鉛粉末（粒径２０μｍ）を混合し、前記混合物に対
して亜鉛粉末の含有量が２０ｗｔ％となるように調整し
た。その後、前記混合物と分散媒（有機系溶媒）として
のケロシンとを混合した後、0.５ｍｇ／ｃｍ2 −Ｐｔと
なるように圧延ローラを用いてシート化し、１００℃で
２４時間乾燥させて電極触媒層シートを作成した。続い
て、この電極触媒層シートを、イオン交換体としての５
ｗｔ％ナフィオン溶液（アルドリッチケミカル社）中に
浸積することにより、電極触媒層シート中に３ｍｇ／ｃ
ｍ2 のイオン交換体を含浸させた。しかる後、この電極
触媒層シートを真空乾燥することにより、造孔剤を含む
電極（電極触媒層シート）を製造した。
【０００９】次に、上記造孔剤を含む電極（電極触媒層
シート）を、イオン交換膜上に接合する方法について説
明する。上記方法にて製造した造孔剤を含む電極（電極
触媒層シート）を、イオン交換膜としてのナフィオン１
１７（デュポン社）の両面に２００ｋｇ／ｃｍ2 ，１２
５℃でホットプレスを行うことにより接合し、電極とイ
オン交換膜との接合体（電極／イオン交換膜接合体）を
製造した。
シート）を、イオン交換膜上に接合する方法について説
明する。上記方法にて製造した造孔剤を含む電極（電極
触媒層シート）を、イオン交換膜としてのナフィオン１
１７（デュポン社）の両面に２００ｋｇ／ｃｍ2 ，１２
５℃でホットプレスを行うことにより接合し、電極とイ
オン交換膜との接合体（電極／イオン交換膜接合体）を
製造した。
【００１０】続いて、前記電極／イオン交換膜接合体に
細孔を形成して固体高分子型燃料電池を製造する方法に
ついて説明する。上記方法にて製造した電極／イオン交
換膜接合体を、強酸水溶液としての塩酸溶液中（濃度１
ｍｏｌ／リットル）に浸積した後、更に水洗して電極内
に含まれている亜鉛粉末を完全に除去することにより、
電極内に十分に細孔が確保された固体高分子型燃料電池
を製造した。
細孔を形成して固体高分子型燃料電池を製造する方法に
ついて説明する。上記方法にて製造した電極／イオン交
換膜接合体を、強酸水溶液としての塩酸溶液中（濃度１
ｍｏｌ／リットル）に浸積した後、更に水洗して電極内
に含まれている亜鉛粉末を完全に除去することにより、
電極内に十分に細孔が確保された固体高分子型燃料電池
を製造した。
【００１１】このようにして製造した固体高分子型燃料
電池を以下、（Ａ）電池と称する。 〔比較例〕触媒担体としてのカーボンブラックに、活性
触媒金属粒子としての２０ｗｔ％白金を担持させて成る
電極触媒と，ＰＴＦＥ粒子とを混合し、前記ＰＴＦＥ粒
子の含有量が２０ｗｔ％となるように調整した。次に、
この混合物に更に炭酸水素アンモニウム（ＮＨ4 ＨＣＯ
3 ）を混合し、前記混合物に対して炭酸水素アンモニウ
ムの含有量が８０ｗｔ％となるように調整して電極を製
造する他は、上記実施例に準じて電池を製造した。
電池を以下、（Ａ）電池と称する。 〔比較例〕触媒担体としてのカーボンブラックに、活性
触媒金属粒子としての２０ｗｔ％白金を担持させて成る
電極触媒と，ＰＴＦＥ粒子とを混合し、前記ＰＴＦＥ粒
子の含有量が２０ｗｔ％となるように調整した。次に、
この混合物に更に炭酸水素アンモニウム（ＮＨ4 ＨＣＯ
3 ）を混合し、前記混合物に対して炭酸水素アンモニウ
ムの含有量が８０ｗｔ％となるように調整して電極を製
造する他は、上記実施例に準じて電池を製造した。
【００１２】このようにして製造した固体高分子型燃料
電池を以下、（Ｘ）電池と称する。 〔実験〕上記本発明の（Ａ）電池と，比較例の（Ｘ）電
池とを用いて、それぞれの電池特性（電流密度と電池電
圧との関係）について調べたので、その結果を図２に示
す。
電池を以下、（Ｘ）電池と称する。 〔実験〕上記本発明の（Ａ）電池と，比較例の（Ｘ）電
池とを用いて、それぞれの電池特性（電流密度と電池電
圧との関係）について調べたので、その結果を図２に示
す。
【００１３】図２から明らかなように、本発明の（Ａ）
電池は比較例の（Ｘ）電池に比べて、ガス拡散性能の指
針となる限界拡散電流が約２倍に向上していることが認
められる。したがって、本発明方法にて製造した（Ａ）
電池は、比較例の（Ｘ）電池に比べて電池特性が向上す
ることが分かる。これは、本発明の（Ａ）電池では、電
極内に細孔が十分に確保されているため、電極のガス拡
散性能，及び電極触媒の利用率が向上するからである。
これに対して、比較例の（Ｘ）電池では、電極とイオン
交換膜とを高圧のホットプレスにて接合する際に電極内
の細孔が潰れるため、反応ガスが十分に電極内に拡散せ
ず、触媒利用率が低下するためである。 〔その他の事項〕 本発明における造孔剤としては、亜鉛，アルミニウ
ム，クロム，コバルト，錫，鉄，銅，鉛，ニッケル，マ
グネシウム，或いはこれらの元素を少なくとも１つ以上
含む合金や化合物等が好ましい。 前記造孔剤は、有機系溶液に対して難溶解性で、且
つ、強酸性水溶液に易溶解性であるものが好ましい。 造孔剤を除去する際に使用する強酸性水溶液として
は、塩酸，硫酸，硝酸、或いはこれらを少なくとも１つ
以上含む水溶液であることが好ましい。 造孔剤を除去した際に電極内に形成される細孔の大
きさは、直径0.１μｍ〜７０μｍの範囲内であることが
好ましい。 電極触媒としては、白金や白金合金等の活性触媒金
属粒子、或いは導電性炭素（例えば、カーボンブラック
等）等の触媒担体に前記活性触媒金属粒子を担持させた
ものが好ましい。
電池は比較例の（Ｘ）電池に比べて、ガス拡散性能の指
針となる限界拡散電流が約２倍に向上していることが認
められる。したがって、本発明方法にて製造した（Ａ）
電池は、比較例の（Ｘ）電池に比べて電池特性が向上す
ることが分かる。これは、本発明の（Ａ）電池では、電
極内に細孔が十分に確保されているため、電極のガス拡
散性能，及び電極触媒の利用率が向上するからである。
これに対して、比較例の（Ｘ）電池では、電極とイオン
交換膜とを高圧のホットプレスにて接合する際に電極内
の細孔が潰れるため、反応ガスが十分に電極内に拡散せ
ず、触媒利用率が低下するためである。 〔その他の事項〕 本発明における造孔剤としては、亜鉛，アルミニウ
ム，クロム，コバルト，錫，鉄，銅，鉛，ニッケル，マ
グネシウム，或いはこれらの元素を少なくとも１つ以上
含む合金や化合物等が好ましい。 前記造孔剤は、有機系溶液に対して難溶解性で、且
つ、強酸性水溶液に易溶解性であるものが好ましい。 造孔剤を除去する際に使用する強酸性水溶液として
は、塩酸，硫酸，硝酸、或いはこれらを少なくとも１つ
以上含む水溶液であることが好ましい。 造孔剤を除去した際に電極内に形成される細孔の大
きさは、直径0.１μｍ〜７０μｍの範囲内であることが
好ましい。 電極触媒としては、白金や白金合金等の活性触媒金
属粒子、或いは導電性炭素（例えば、カーボンブラック
等）等の触媒担体に前記活性触媒金属粒子を担持させた
ものが好ましい。
【００１４】
【発明の効果】以上説明したように本発明方法によれ
ば、造孔剤を含む電極と，高分子電解質膜とを従来のよ
うに高圧でポットプレスを行うことにより接合した場合
でも、ホットプレスを行う時点では電極内に細孔が形成
されていないため、従来のように細孔が潰れることがな
い。また、造孔剤を含む電極と，高分子電解質膜とを接
合させた後に、前記造孔剤を除去しているため、電極内
には十分な細孔を確保することができる。その結果、電
極のガス拡散性能，及び電極触媒の利用率を向上させる
ことができるため、工業的に優れた効果を発揮する。
ば、造孔剤を含む電極と，高分子電解質膜とを従来のよ
うに高圧でポットプレスを行うことにより接合した場合
でも、ホットプレスを行う時点では電極内に細孔が形成
されていないため、従来のように細孔が潰れることがな
い。また、造孔剤を含む電極と，高分子電解質膜とを接
合させた後に、前記造孔剤を除去しているため、電極内
には十分な細孔を確保することができる。その結果、電
極のガス拡散性能，及び電極触媒の利用率を向上させる
ことができるため、工業的に優れた効果を発揮する。
【図１】本発明方法にて製造した固体高分子型燃料電池
の概略断面図である。
の概略断面図である。
【図２】本発明の（Ａ）電池と比較例の（Ｘ）電池とに
おける、電池特性（電流密度と電池電圧との関係）を示
すグラフである。
おける、電池特性（電流密度と電池電圧との関係）を示
すグラフである。
１ 固体高分子型燃料電池 ２ イオン交換膜 ３ 電極 ６ 細孔
Claims (1)
- 【請求項１】 電極触媒と造孔剤とを混合させて電極を
作成する第１ステップと、 前記造孔剤を含む電極を、高分子電解質膜の少なくとも
片面に接合させる第２ステップと、 前記造孔剤を除去して電極内に細孔を形成させる第３ス
テップと、 を有することを特徴とする電極／高分子電解質膜接合体
の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP00030593A JP3162851B2 (ja) | 1993-01-05 | 1993-01-05 | 電極／高分子電解質膜接合体の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP00030593A JP3162851B2 (ja) | 1993-01-05 | 1993-01-05 | 電極／高分子電解質膜接合体の製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH06203852A true JPH06203852A (ja) | 1994-07-22 |
| JP3162851B2 JP3162851B2 (ja) | 2001-05-08 |
Family
ID=11470194
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP00030593A Expired - Lifetime JP3162851B2 (ja) | 1993-01-05 | 1993-01-05 | 電極／高分子電解質膜接合体の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3162851B2 (ja) |
Cited By (14)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
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| WO1997023010A1 (en) * | 1995-12-18 | 1997-06-26 | Ballard Power Systems Inc. | Method and apparatus for reducing reactant crossover in an electrochemical fuel cell |
| JPH10241703A (ja) * | 1997-02-21 | 1998-09-11 | Toyota Motor Corp | 燃料電池用の電極および発電層並びにその製造方法 |
| US6653252B2 (en) | 1996-01-19 | 2003-11-25 | Toyota Jidosha Kabushiki Kaisha | Method of manufacturing electrode or electrode-electrolyte membrane joint body for fuel cell and electrode for fuel cell |
| WO2006082981A1 (ja) * | 2005-02-07 | 2006-08-10 | Gs Yuasa Corporation | 触媒担持粉末、及びその製造方法 |
| US7094492B2 (en) | 2001-10-11 | 2006-08-22 | Honda Giken Kogyo Kabushiki Kaisha | Electrode for polymer electrolyte fuel cell |
| JP2007227369A (ja) * | 2006-01-27 | 2007-09-06 | Gm Global Technology Operations Inc | Ｐｅｍ燃料電池のための超親水性のナノ多孔性導電性コーティング |
| US20080008919A1 (en) * | 2006-07-05 | 2008-01-10 | Takaaki Mizukami | Membrane electrode assembly and fuel cell using same |
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