JPH06150937A - 固体高分子型燃料電池 - Google Patents
固体高分子型燃料電池Info
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- JPH06150937A JPH06150937A JP4298462A JP29846292A JPH06150937A JP H06150937 A JPH06150937 A JP H06150937A JP 4298462 A JP4298462 A JP 4298462A JP 29846292 A JP29846292 A JP 29846292A JP H06150937 A JPH06150937 A JP H06150937A
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- Japan
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- electrode
- conductive material
- gas diffusion
- proton conductive
- diffusion electrode
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/30—Hydrogen technology
- Y02E60/50—Fuel cells
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- Fuel Cell (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【構成】 プロトン導伝材を含み、該プロトン導伝材の
ガラス転位温度以上から３５０℃の温度で熱処理したガ
ス拡散電極を用いる固体高分子型燃料電池。 【効果】 本発明により、出力性能が大きく向上する。
ガラス転位温度以上から３５０℃の温度で熱処理したガ
ス拡散電極を用いる固体高分子型燃料電池。 【効果】 本発明により、出力性能が大きく向上する。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、固体高分子電解質型燃
料電池（以下、ＰＥＦＣと称する。）に関するものであ
る。
料電池（以下、ＰＥＦＣと称する。）に関するものであ
る。
【０００２】
【従来の技術】低公害性と高効率性という特徴により、
燃料電池が注目されている。燃料電池は水素やメタノー
ル等の燃料を酸素又は空気を用いて電気化学的に酸化
し、燃料の化学エネルギーを電気エネルギーとして取り
出すものである。用いる電解質の種類によりリン酸型、
溶融炭酸塩型、固体酸化物型等に分類される。この中
で、低温作動性と高出力密度という特徴から、近年特に
ＰＥＦＣが注目されてきた。
燃料電池が注目されている。燃料電池は水素やメタノー
ル等の燃料を酸素又は空気を用いて電気化学的に酸化
し、燃料の化学エネルギーを電気エネルギーとして取り
出すものである。用いる電解質の種類によりリン酸型、
溶融炭酸塩型、固体酸化物型等に分類される。この中
で、低温作動性と高出力密度という特徴から、近年特に
ＰＥＦＣが注目されてきた。
【０００３】図２を用いてＰＥＦＣの基本構造について
説明する。図に示すように電池本体は固体高分子電解質
膜の両側にガス拡散電極が接合されることにより構成さ
れている。ガス拡散電極には触媒が担持されており、電
池反応は固体高分子電解質膜とガス拡散電極の接合界面
にて生じる。例えば、ガス拡散電極２に水素ガスを流す
と膜との接合界面で、２Ｈ2 →４Ｈ+ ＋４ｅ- の反応が
生じる。Ｈ+ は固体高分子電解質膜３を通って対極のガ
ス拡散電極１に移動する。このガス拡散電極１に酸素ガ
スを流すと、Ｏ2 ＋４Ｈ+ ＋４ｅ- →２Ｈ2 Ｏの反応が
膜と電極の界面で生じ、水が生成すると同時に電気エネ
ルギーが得られる。
説明する。図に示すように電池本体は固体高分子電解質
膜の両側にガス拡散電極が接合されることにより構成さ
れている。ガス拡散電極には触媒が担持されており、電
池反応は固体高分子電解質膜とガス拡散電極の接合界面
にて生じる。例えば、ガス拡散電極２に水素ガスを流す
と膜との接合界面で、２Ｈ2 →４Ｈ+ ＋４ｅ- の反応が
生じる。Ｈ+ は固体高分子電解質膜３を通って対極のガ
ス拡散電極１に移動する。このガス拡散電極１に酸素ガ
スを流すと、Ｏ2 ＋４Ｈ+ ＋４ｅ- →２Ｈ2 Ｏの反応が
膜と電極の界面で生じ、水が生成すると同時に電気エネ
ルギーが得られる。
【０００４】上述のように、電解質膜を介して該膜とガ
ス拡散電極の界面で、かつ触媒の存在する所で電気化学
反応が生じることから、界面の広さが出力性能に直接影
響を与えることになるが、界面を広げるためにプロトン
導伝材を溶媒に溶かして電極表面に塗布してからイオン
交換膜と接合したり、電極構成カーボンに粉状の固体高
分子電解質をあらかじめ混合した後に電極作成したり
（特開昭６１−６７７８７号公報、特開昭６１−６７７
８８号公報）の工夫がされている。これらの電極とイオ
ン交換膜の接合は加熱しながら圧力をかけて行われる。
ス拡散電極の界面で、かつ触媒の存在する所で電気化学
反応が生じることから、界面の広さが出力性能に直接影
響を与えることになるが、界面を広げるためにプロトン
導伝材を溶媒に溶かして電極表面に塗布してからイオン
交換膜と接合したり、電極構成カーボンに粉状の固体高
分子電解質をあらかじめ混合した後に電極作成したり
（特開昭６１−６７７８７号公報、特開昭６１−６７７
８８号公報）の工夫がされている。これらの電極とイオ
ン交換膜の接合は加熱しながら圧力をかけて行われる。
【０００５】しかしながら、その出力性能が不充分であ
り、さらなる向上が切望されている。
り、さらなる向上が切望されている。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】本発明は出力性能に優
れた燃料電池を提供することを目的とする。
れた燃料電池を提供することを目的とする。
【０００７】
【課題を解決するための手段】本発明者らはイオン交換
膜と電極との接合法を鋭意検討した結果、水性媒体に溶
解したプロトン導伝材を電極に含浸する、あるいは電極
成形時に添加してから電極を成形することで電極全体に
分布させ、ついでプロトン導伝材のガラス転位点以上の
温度で熱処理してから接合すると出力を大きくとれるこ
とを見出し、本発明に至った。
膜と電極との接合法を鋭意検討した結果、水性媒体に溶
解したプロトン導伝材を電極に含浸する、あるいは電極
成形時に添加してから電極を成形することで電極全体に
分布させ、ついでプロトン導伝材のガラス転位点以上の
温度で熱処理してから接合すると出力を大きくとれるこ
とを見出し、本発明に至った。
【０００８】すなわち、本発明は、電解質であるイオン
交換膜と、触媒を担持したカーボン材およびフッ素樹脂
系結着剤とからなるガス拡散電極とを接合した燃料電池
において、上記ガス拡散電極としてプロトン導伝材を含
有せしめ、かつ、上記イオン交換膜に接合する前にプロ
トン導伝材のガラス転位点以上から３５０℃の温度で熱
処理して得られるガス拡散電極を用いることを特徴とす
る固体高分子型燃料電池を提供するものである。
交換膜と、触媒を担持したカーボン材およびフッ素樹脂
系結着剤とからなるガス拡散電極とを接合した燃料電池
において、上記ガス拡散電極としてプロトン導伝材を含
有せしめ、かつ、上記イオン交換膜に接合する前にプロ
トン導伝材のガラス転位点以上から３５０℃の温度で熱
処理して得られるガス拡散電極を用いることを特徴とす
る固体高分子型燃料電池を提供するものである。
【０００９】本発明において電解質として用いるイオン
交換膜は含フッ素高分子を骨格とし、スルホン酸基およ
び／又はカルボキシル基を有するものであり、下記化１
で示される。
交換膜は含フッ素高分子を骨格とし、スルホン酸基およ
び／又はカルボキシル基を有するものであり、下記化１
で示される。
【００１０】
【化１】
【００１１】電極に含有せしめるプロトン導伝材はプロ
トンを導伝する材料であれば良く、特にスルホン酸基お
よび／又はカルボキシル基を有するパーフルオロカーボ
ン、フルオロハイドロカーボンが好ましく、上記化１で
示す化合物がその例である。これらは、アルコール類、
アルコールと水の混合物、ジメチルアセトアミド等の極
性溶媒などの水溶性媒体に溶解して用いる。
トンを導伝する材料であれば良く、特にスルホン酸基お
よび／又はカルボキシル基を有するパーフルオロカーボ
ン、フルオロハイドロカーボンが好ましく、上記化１で
示す化合物がその例である。これらは、アルコール類、
アルコールと水の混合物、ジメチルアセトアミド等の極
性溶媒などの水溶性媒体に溶解して用いる。
【００１２】本発明のガス拡散電極は触媒金属の微粒子
を担持したカーボンおよび結着剤としてのフッ素樹脂系
化合物を含む多孔性物である。触媒金属としては、水素
の酸化反応あるいは酸素の還元反応に触媒作用を有する
ものであれば良く、例えば、鉛、鉄、マンガン、コバル
ト、クロム、ガリウム、バナジウム、タングステン、ル
テニウム、イリジウム、パラジウム、ロジウム、又はそ
れらの合金から選択することができる。
を担持したカーボンおよび結着剤としてのフッ素樹脂系
化合物を含む多孔性物である。触媒金属としては、水素
の酸化反応あるいは酸素の還元反応に触媒作用を有する
ものであれば良く、例えば、鉛、鉄、マンガン、コバル
ト、クロム、ガリウム、バナジウム、タングステン、ル
テニウム、イリジウム、パラジウム、ロジウム、又はそ
れらの合金から選択することができる。
【００１３】触媒粒径は１０〜３００Åが良く、好まし
くは１５〜１００Åである。１０Å未満のものは現実的
に作成が困難であり、一方３００Åより大きいと触媒性
能が低下する。結着剤であるフッ素樹脂としてはテフロ
ン系化合物で融点が４００℃以下の物が適しており、好
ましくはポリテトラフルオロエチレン、テトラフルオロ
エチレン−パーフルオロアルキルビニルエーテル共重合
体、テトラフルオロエチレン−ヘキサフルオロプロピレ
ン共重合体である。
くは１５〜１００Åである。１０Å未満のものは現実的
に作成が困難であり、一方３００Åより大きいと触媒性
能が低下する。結着剤であるフッ素樹脂としてはテフロ
ン系化合物で融点が４００℃以下の物が適しており、好
ましくはポリテトラフルオロエチレン、テトラフルオロ
エチレン−パーフルオロアルキルビニルエーテル共重合
体、テトラフルオロエチレン−ヘキサフルオロプロピレ
ン共重合体である。
【００１４】カーボンとしてはファーネスブラック、チ
ャンネルブラック、アセチレンブラック等のカーボンブ
ラック、活性炭、黒鉛等があり、単独あるいは混合して
使用できる。カーボンへの触媒の担持は、粉末状カーボ
ンに担持しても良いし、電極として成形後に担持しても
良い。触媒担持量は、電極成形後において０．０１〜１
０ｍｇ／ｃｍ2 であり、好ましくは０．１〜０．５ｍｇ
／ｃｍ2 である。触媒が０．０１ｍｇ／ｃｍ2 未満では
性能が低下し、一方５ｍｇ／ｃｍ2 より大では触媒によ
るコストが大きい。
ャンネルブラック、アセチレンブラック等のカーボンブ
ラック、活性炭、黒鉛等があり、単独あるいは混合して
使用できる。カーボンへの触媒の担持は、粉末状カーボ
ンに担持しても良いし、電極として成形後に担持しても
良い。触媒担持量は、電極成形後において０．０１〜１
０ｍｇ／ｃｍ2 であり、好ましくは０．１〜０．５ｍｇ
／ｃｍ2 である。触媒が０．０１ｍｇ／ｃｍ2 未満では
性能が低下し、一方５ｍｇ／ｃｍ2 より大では触媒によ
るコストが大きい。
【００１５】プロトン導伝材は電極原料粉末に混合した
後成形してもよいし、電極成形後に電極の触媒を担持し
ている側から含浸してもよい。また、電極のカーボンは
触媒を担持したカーボン部分だけから成っていてもよい
し、担持したカーボン部と担持しないカーボン部の混合
あるいは積層でもよい。。さらに、この電極とカーボン
ファイバーを用いたクロスの複合物として使用してもよ
い。
後成形してもよいし、電極成形後に電極の触媒を担持し
ている側から含浸してもよい。また、電極のカーボンは
触媒を担持したカーボン部分だけから成っていてもよい
し、担持したカーボン部と担持しないカーボン部の混合
あるいは積層でもよい。。さらに、この電極とカーボン
ファイバーを用いたクロスの複合物として使用してもよ
い。
【００１６】プロトン導伝材を含む電極の熱処理は、ホ
ットプレス機や公知の加熱炉を使用して行われ、処理温
度は、プロトン導伝材のガラス転位点から３５０℃まで
である。ガラス転位点以下の温度では、その効果が小さ
く、また３５０℃以上ではプロトン導伝材の分解、劣化
が生じ、逆に性能が低下する。電極とイオン交換膜を接
合する時あるいは接合後に１７０℃以上の温度にすると
該膜が非常に破れやすくなり、長期使用時および圧力、
温度等の使用条件の変更時に、対応が難しくなる。
ットプレス機や公知の加熱炉を使用して行われ、処理温
度は、プロトン導伝材のガラス転位点から３５０℃まで
である。ガラス転位点以下の温度では、その効果が小さ
く、また３５０℃以上ではプロトン導伝材の分解、劣化
が生じ、逆に性能が低下する。電極とイオン交換膜を接
合する時あるいは接合後に１７０℃以上の温度にすると
該膜が非常に破れやすくなり、長期使用時および圧力、
温度等の使用条件の変更時に、対応が難しくなる。
【００１７】熱処理の処理時間は所定温度に達してから
１０秒〜１時間であり、好ましくは１分〜３０分であ
る。１０秒より短い時間では熱処理操作の精度が低くな
り、一方、１時間より長くなると設定温度によっては性
能の低下の原因となる。膜とガス拡散電極の接合は加
温、加圧できる装置を用いて実施される。特定の装置は
なく、一般的にホットプレス機、ロールプレス機等が用
いられる。プレス温度は使用した電解質膜のガラス転位
温度以上であれば良く、好ましくは１２０〜１８０℃で
ある。プレス圧力は使用するガス拡散電極の固さに依存
し、約５〜２００Ｋｇ／ｃｍ2 であり、好ましくは２０
〜１００Ｋｇ／ｃｍ2 である。５Ｋｇ／ｃｍ2 より小さ
い圧力では膜と電極の接着が不充分になり、一方２００
Ｋｇ／ｃｍ2 より大きい圧力では電極空孔の減少が大き
い。
１０秒〜１時間であり、好ましくは１分〜３０分であ
る。１０秒より短い時間では熱処理操作の精度が低くな
り、一方、１時間より長くなると設定温度によっては性
能の低下の原因となる。膜とガス拡散電極の接合は加
温、加圧できる装置を用いて実施される。特定の装置は
なく、一般的にホットプレス機、ロールプレス機等が用
いられる。プレス温度は使用した電解質膜のガラス転位
温度以上であれば良く、好ましくは１２０〜１８０℃で
ある。プレス圧力は使用するガス拡散電極の固さに依存
し、約５〜２００Ｋｇ／ｃｍ2 であり、好ましくは２０
〜１００Ｋｇ／ｃｍ2 である。５Ｋｇ／ｃｍ2 より小さ
い圧力では膜と電極の接着が不充分になり、一方２００
Ｋｇ／ｃｍ2 より大きい圧力では電極空孔の減少が大き
い。
【００１８】ホットプレス時に電極の厚さより薄いスペ
ーサーを入れると効果が大きい。また、水の共存下で電
解質膜を湿潤させた状態でホットプレスするのもよい。
必要であれば接合時に電極あるいはイオン交換膜あるい
は両者にプロトン導伝材を塗布してから接合しても良
い。以下に実施例に基づいて、更に詳細に説明するが、
本発明はこの実施例に限定されるものではない。
ーサーを入れると効果が大きい。また、水の共存下で電
解質膜を湿潤させた状態でホットプレスするのもよい。
必要であれば接合時に電極あるいはイオン交換膜あるい
は両者にプロトン導伝材を塗布してから接合しても良
い。以下に実施例に基づいて、更に詳細に説明するが、
本発明はこの実施例に限定されるものではない。
【００１９】
【実施例】面積が１０ｃｍ2 のガス拡散電極（米国Ｅ−
ＴＥＫ Ｉｎｃ．社製）白金担持量０．３８ｍｇ／ｃｍ
2 を２枚用意し、一方、パーフルオロカーボンイオン交
換膜 Ａｃｉｐｌｅｘ〔旭化成工業（株）製 商標 当
量重量１０００ｇ／当量〕をエタノールと水の重量で５
０対５０混合溶媒に溶解し、５重量％の溶液とした。用
意したガス拡散電極にＡｃｉｐｌｅｘ溶液０．１５ｍｌ
を含浸した後、７０℃にて２時間減圧乾燥した。得られ
た電極の重量測定より塗布したＡｃｉｐｌｅｘ成分量は
０．６ｍｇ／ｃｍ2 であった。
ＴＥＫ Ｉｎｃ．社製）白金担持量０．３８ｍｇ／ｃｍ
2 を２枚用意し、一方、パーフルオロカーボンイオン交
換膜 Ａｃｉｐｌｅｘ〔旭化成工業（株）製 商標 当
量重量１０００ｇ／当量〕をエタノールと水の重量で５
０対５０混合溶媒に溶解し、５重量％の溶液とした。用
意したガス拡散電極にＡｃｉｐｌｅｘ溶液０．１５ｍｌ
を含浸した後、７０℃にて２時間減圧乾燥した。得られ
た電極の重量測定より塗布したＡｃｉｐｌｅｘ成分量は
０．６ｍｇ／ｃｍ2 であった。
【００２０】得られた電極を０．２ｍｍ厚みのポリテト
ラフルオロエチレンフィルムにはさみ、ホットプレス器
にて２３０℃、９０秒間熱処理した。その後ポリテトラ
フルオロフィルムから取り出し、４ミルの厚みのＡｃｉ
ｐｌｅｘ膜をこの電極で挟んで、ホットプレス器にて１
４０℃、９０秒間接合処理を行った。得られた接合体を
図３に示す単セル評価装置にて評価を行った。評価圧力
は常圧、セル温度５５℃、加湿温度７０℃、使用ガスは
酸素、水素で行った。水素ガス流量１００ｍｌ／ｍｉ
ｎ．、酸素ガス流量５０ｍｌ／ｍｉｎ．である。この結
果、０．７Ａ／ｃｍ2 の電流密度における出力電圧は
０．５８Ｖ、限界電流密度１．０Ａ／ｃｍ2 であった。
得られた電流密度対電圧曲線を図１に示す。
ラフルオロエチレンフィルムにはさみ、ホットプレス器
にて２３０℃、９０秒間熱処理した。その後ポリテトラ
フルオロフィルムから取り出し、４ミルの厚みのＡｃｉ
ｐｌｅｘ膜をこの電極で挟んで、ホットプレス器にて１
４０℃、９０秒間接合処理を行った。得られた接合体を
図３に示す単セル評価装置にて評価を行った。評価圧力
は常圧、セル温度５５℃、加湿温度７０℃、使用ガスは
酸素、水素で行った。水素ガス流量１００ｍｌ／ｍｉ
ｎ．、酸素ガス流量５０ｍｌ／ｍｉｎ．である。この結
果、０．７Ａ／ｃｍ2 の電流密度における出力電圧は
０．５８Ｖ、限界電流密度１．０Ａ／ｃｍ2 であった。
得られた電流密度対電圧曲線を図１に示す。
【００２１】
【比較例】実施例と全く同じ操作にてＡｃｉｐｌｅｘ溶
液塗布電極を得た。これを用いて、２３０℃の熱処理を
行わずに、Ａｃｉｐｌｅｘ膜（当量重量１０００ｇ／当
量、４ミル）をはさみ、ホットプレス器にて１４０℃、
９０秒間接合処理を実施した。実施例と同じ条件にて単
セル評価を行った。
液塗布電極を得た。これを用いて、２３０℃の熱処理を
行わずに、Ａｃｉｐｌｅｘ膜（当量重量１０００ｇ／当
量、４ミル）をはさみ、ホットプレス器にて１４０℃、
９０秒間接合処理を実施した。実施例と同じ条件にて単
セル評価を行った。
【００２２】０．７Ａ／ｃｍ2 の電流密度における出力
電圧は０．４５Ｖであり、限界電流密度は０．７５Ａ／
ｃｍ2 であった。出力特性を図１に併せて示した。
電圧は０．４５Ｖであり、限界電流密度は０．７５Ａ／
ｃｍ2 であった。出力特性を図１に併せて示した。
【００２３】
【発明の効果】本発明の燃料電池では、出力性能が大き
く向上している。
く向上している。
【図１】実施例および比較例の評価結果の電流密度対電
圧を示すグラフ図である。
圧を示すグラフ図である。
【図２】固体高分子電解質型燃料電池の接合体を示す説
明図である。
明図である。
【図３】実施例および比較例で用いた接合体評価装置を
示す説明図である。
示す説明図である。
１．酸素極ガス拡散電極 ２．水素極ガス拡散電極 ３．固体高分子電解質膜 ４．燃料電池セル ５．加湿器 ６．純水
Claims (1)
- 【請求項１】 電解質であるイオン交換膜と、触媒を担
持したカーボン材およびフッ素樹脂系結着剤とからなる
ガス拡散電極とを接合した燃料電池において、上記ガス
拡散電極として、プロトン導伝材を含有せしめ、かつ、
上記イオン交換膜に接合する前にプロトン導伝材のガラ
ス転位点以上から３５０℃の温度範囲で熱処理して得ら
れるガス拡散電極を用いることを特徴とする固体高分子
型燃料電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP4298462A JPH06150937A (ja) | 1992-11-09 | 1992-11-09 | 固体高分子型燃料電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP4298462A JPH06150937A (ja) | 1992-11-09 | 1992-11-09 | 固体高分子型燃料電池 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH06150937A true JPH06150937A (ja) | 1994-05-31 |
Family
ID=17860021
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP4298462A Withdrawn JPH06150937A (ja) | 1992-11-09 | 1992-11-09 | 固体高分子型燃料電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH06150937A (ja) |
Cited By (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2001176524A (ja) * | 1999-12-21 | 2001-06-29 | Asahi Glass Co Ltd | 固体高分子電解質型燃料電池 |
| JP2005044815A (ja) * | 2004-10-05 | 2005-02-17 | Asahi Glass Co Ltd | 固体高分子電解質型燃料電池の製造方法 |
| JP2007179852A (ja) * | 2005-12-27 | 2007-07-12 | Nissan Motor Co Ltd | 高耐久性燃料電池 |
| WO2008032597A1 (fr) * | 2006-09-13 | 2008-03-20 | Toagosei Co., Ltd. | Ensemble membrane-électrode et son procédé de fabrication |
| JP2013051051A (ja) * | 2011-08-30 | 2013-03-14 | Toyota Motor Corp | 電解質溶液の製造方法、触媒ペースト、および触媒ペーストの製造方法 |
-
1992
- 1992-11-09 JP JP4298462A patent/JPH06150937A/ja not_active Withdrawn
Cited By (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2001176524A (ja) * | 1999-12-21 | 2001-06-29 | Asahi Glass Co Ltd | 固体高分子電解質型燃料電池 |
| JP2005044815A (ja) * | 2004-10-05 | 2005-02-17 | Asahi Glass Co Ltd | 固体高分子電解質型燃料電池の製造方法 |
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| WO2008032597A1 (fr) * | 2006-09-13 | 2008-03-20 | Toagosei Co., Ltd. | Ensemble membrane-électrode et son procédé de fabrication |
| JP2013051051A (ja) * | 2011-08-30 | 2013-03-14 | Toyota Motor Corp | 電解質溶液の製造方法、触媒ペースト、および触媒ペーストの製造方法 |
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| A300 | Withdrawal of application because of no request for examination |
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