JPH06163080A - 二次電池 - Google Patents
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- JPH06163080A JPH06163080A JP4335660A JP33566092A JPH06163080A JP H06163080 A JPH06163080 A JP H06163080A JP 4335660 A JP4335660 A JP 4335660A JP 33566092 A JP33566092 A JP 33566092A JP H06163080 A JPH06163080 A JP H06163080A
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- battery
- asf
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- H01M10/00—Secondary cells; Manufacture thereof
- H01M10/05—Accumulators with non-aqueous electrolyte
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- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M4/00—Electrodes
- H01M4/02—Electrodes composed of, or comprising, active material
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- H01M4/483—Selection of substances as active materials, active masses, active liquids of inorganic oxides or hydroxides for non-aqueous cells
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- H01M4/583—Carbonaceous material, e.g. graphite-intercalation compounds or CFx
- H01M4/587—Carbonaceous material, e.g. graphite-intercalation compounds or CFx for inserting or intercalating light metals
-
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- H01—ELECTRIC ELEMENTS
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- H01M6/00—Primary cells; Manufacture thereof
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- H01M6/16—Cells with non-aqueous electrolyte with organic electrolyte
- H01M6/162—Cells with non-aqueous electrolyte with organic electrolyte characterised by the electrolyte
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- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
Abstract
(57)【要約】
【構成】アルカリ土類金属イオンを吸蔵放出可能な物質
を活物質とする正極と、アルカリ土類金属イオンを吸蔵
放出可能な炭素材料を主材とする負極と、アルカリ土類
金属塩を溶質とする電解液とを備えてなる。 【効果】従来のリチウム二次電池に比べて電池容量が格
段大きい。
を活物質とする正極と、アルカリ土類金属イオンを吸蔵
放出可能な炭素材料を主材とする負極と、アルカリ土類
金属塩を溶質とする電解液とを備えてなる。 【効果】従来のリチウム二次電池に比べて電池容量が格
段大きい。
Description
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、二次電池に係わり、特
に、電池容量の増大化を目的としたイオン電導媒体の改
良に関する。
に、電池容量の増大化を目的としたイオン電導媒体の改
良に関する。
【０００２】
【従来の技術及び発明が解決しようとする課題】近年、
炭素材料を負極に使用したリチウム二次電池が、従前の
ニッケル・カドミウム二次電池に比し高容量であるなど
の理由から、注目を集めている。
炭素材料を負極に使用したリチウム二次電池が、従前の
ニッケル・カドミウム二次電池に比し高容量であるなど
の理由から、注目を集めている。
【０００３】リチウム二次電池は、放電により負極の炭
素材料から電解質中へイオンとして放出されたリチウム
を、充電により前記炭素材料に吸蔵させることにより充
放電を繰り返し行い得るようにした電池であり、比較的
高容量であるため、充電を度々行う必要がなく、一回の
充電で長期間の使用（放電）が可能である点で、現代の
省力化の要請にかなり合致した優秀な電池と言い得る。
素材料から電解質中へイオンとして放出されたリチウム
を、充電により前記炭素材料に吸蔵させることにより充
放電を繰り返し行い得るようにした電池であり、比較的
高容量であるため、充電を度々行う必要がなく、一回の
充電で長期間の使用（放電）が可能である点で、現代の
省力化の要請にかなり合致した優秀な電池と言い得る。
【０００４】しかしながら、さらに進んだ省力化を図る
ためには、より充電頻度が少なくて済む、すなわち、よ
り高容量の二次電池の出現が要請される。
ためには、より充電頻度が少なくて済む、すなわち、よ
り高容量の二次電池の出現が要請される。
【０００５】本発明は、かかる要請に応えるべくなされ
たものであって、その目的とするところは、リチウム二
次電池よりもさらに高容量の二次電池を提供するにあ
る。
たものであって、その目的とするところは、リチウム二
次電池よりもさらに高容量の二次電池を提供するにあ
る。
【０００６】
【課題を解決するための手段】上記目的を達成するため
の請求項１記載の発明に係る二次電池（以下、「第１電
池」と称する。）は、アルカリ土類金属イオンを吸蔵放
出可能な物質を活物質とする正極と、アルカリ土類金属
イオンを吸蔵放出可能な炭素材料を主材とする負極と、
アルカリ土類金属塩を溶質とする電解液とを備えてな
る。
の請求項１記載の発明に係る二次電池（以下、「第１電
池」と称する。）は、アルカリ土類金属イオンを吸蔵放
出可能な物質を活物質とする正極と、アルカリ土類金属
イオンを吸蔵放出可能な炭素材料を主材とする負極と、
アルカリ土類金属塩を溶質とする電解液とを備えてな
る。
【０００７】また、請求項３記載の発明に係る二次電池
（以下、「第２電池」と称する。）は、ランタノイド金
属イオンを吸蔵放出可能な物質を活物質とする正極と、
ランタノイド金属イオンを吸蔵放出可能な炭素材料を主
材とする負極と、ランタノイド金属塩を溶質とする電解
液とを備えてなる。なお、以下においては、第１電池と
第２電池とを総称して、本発明電池と称することがあ
る。
（以下、「第２電池」と称する。）は、ランタノイド金
属イオンを吸蔵放出可能な物質を活物質とする正極と、
ランタノイド金属イオンを吸蔵放出可能な炭素材料を主
材とする負極と、ランタノイド金属塩を溶質とする電解
液とを備えてなる。なお、以下においては、第１電池と
第２電池とを総称して、本発明電池と称することがあ
る。
【０００８】本発明電池は、アルカリ土類金属イオン
（Ｂａ2+、Ｓｒ2+、Ｃａ2+、Ｍｇ2+）又はランタノイド
金属イオン（Ｅｕ3+、Ｙｂ3+、Ｓｍ3+、Ｌａ3+など）を
イオン電導媒体（電解液中でのイオン電導を受け持つイ
オン）とするものである。
（Ｂａ2+、Ｓｒ2+、Ｃａ2+、Ｍｇ2+）又はランタノイド
金属イオン（Ｅｕ3+、Ｙｂ3+、Ｓｍ3+、Ｌａ3+など）を
イオン電導媒体（電解液中でのイオン電導を受け持つイ
オン）とするものである。
【０００９】このように従来のリチウムイオンに代えて
アルカリ土類金属イオン又はランタノイド金属イオンを
イオン電導媒体として利用することとした理由は、これ
らの金属イオンのイオン価が、リチウムイオンのそれに
比し、２倍又は３倍と大きいため、すなわち電気化学当
量がリチウムイオンの１／２又は１／３と小さいため、
これらの金属イオンをイオン電導媒体とする二次電池の
理論電池容量がリチウム二次電池のそれの２倍又は３倍
となるからである。
アルカリ土類金属イオン又はランタノイド金属イオンを
イオン電導媒体として利用することとした理由は、これ
らの金属イオンのイオン価が、リチウムイオンのそれに
比し、２倍又は３倍と大きいため、すなわち電気化学当
量がリチウムイオンの１／２又は１／３と小さいため、
これらの金属イオンをイオン電導媒体とする二次電池の
理論電池容量がリチウム二次電池のそれの２倍又は３倍
となるからである。
【００１０】炭素材料にカルシウムイオン等のアルカリ
土類金属イオンを化学反応により挿入する技術は従来公
知であるが、炭素材料にアルカリ土類金属イオンを電気
化学的に挿入する技術は未だ報告されていない。
土類金属イオンを化学反応により挿入する技術は従来公
知であるが、炭素材料にアルカリ土類金属イオンを電気
化学的に挿入する技術は未だ報告されていない。
【００１１】この理由は、電気化学的にアルカリ土類金
属イオンを炭素材料に挿入するためには、当該アルカリ
土類金属イオンを含む塩を溶質とするイオン導電性に優
れた電解液が必要となるにもかかわらず、従来において
は、適当な電解液が見い出されていなかったためと推察
される。
属イオンを炭素材料に挿入するためには、当該アルカリ
土類金属イオンを含む塩を溶質とするイオン導電性に優
れた電解液が必要となるにもかかわらず、従来において
は、適当な電解液が見い出されていなかったためと推察
される。
【００１２】また、他の２価又は３価の金属イオンを排
して、イオン電導媒体をアルカリ土類金属イオン又はラ
ンタノイド金属イオンに限定した理由は、これらの金属
イオンの酸化還元電位が他の２価又は３価の金属イオン
のそれに比べて卑であるため、比較的高電圧の二次電池
を得ることが可能だからである。
して、イオン電導媒体をアルカリ土類金属イオン又はラ
ンタノイド金属イオンに限定した理由は、これらの金属
イオンの酸化還元電位が他の２価又は３価の金属イオン
のそれに比べて卑であるため、比較的高電圧の二次電池
を得ることが可能だからである。
【００１３】アルカリ土類金属イオンをイオン電導媒体
とする第１電池の正極活物質としては、ＢａＮｉＯ3 、
ＢａＮｉＯ2 、ＢａＣｏＯ3 、ＢａＣｏＯ2.8 、ＢａＦ
ｅＯ3 、ＳｒＮｉＯ3 、ＳｒＣｏＯ2.5 、ＳｒＣｏＯ
2.8 、ＳｒＣｏＯ3 、ＳｒＦｅＯ4 、ＳｒＦｅＯ2.5 、
ＳｒＦｅＯ3 、ＣａＣｏ2 Ｏ4 、Ｃａ3 Ｃｏ4 Ｏ9 、Ｃ
ａ2 Ｃｏ2 Ｏ5 、Ｃａ3 Ｃｏ2 Ｏ6 、ＣａＦｅＯ3 、Ｃ
ａＦｅＯ2 、ＭｇＮｉＯ2 、ＭｇＣｏ2 Ｏ4 、ＭｇＦｅ
2 Ｏ4 が例示される。
とする第１電池の正極活物質としては、ＢａＮｉＯ3 、
ＢａＮｉＯ2 、ＢａＣｏＯ3 、ＢａＣｏＯ2.8 、ＢａＦ
ｅＯ3 、ＳｒＮｉＯ3 、ＳｒＣｏＯ2.5 、ＳｒＣｏＯ
2.8 、ＳｒＣｏＯ3 、ＳｒＦｅＯ4 、ＳｒＦｅＯ2.5 、
ＳｒＦｅＯ3 、ＣａＣｏ2 Ｏ4 、Ｃａ3 Ｃｏ4 Ｏ9 、Ｃ
ａ2 Ｃｏ2 Ｏ5 、Ｃａ3 Ｃｏ2 Ｏ6 、ＣａＦｅＯ3 、Ｃ
ａＦｅＯ2 、ＭｇＮｉＯ2 、ＭｇＣｏ2 Ｏ4 、ＭｇＦｅ
2 Ｏ4 が例示される。
【００１４】また、ランタノイド金属イオンをイオン電
導媒体とする第２電池の正極活物質としては、ＢａＳｍ
ＮｉＯ5 、ＳｍＭｎＯ3 、Ｓｍ3 Ｆｅ5 Ｏ12、ＢａＥｕ
2 ＮｉＯ5 、ＥｕＦｅＯ3 、ＥｕＦｅ5 Ｏ12、ＥｕＭｎ
Ｏ3 、ＥｕＹｂＦｅ2 Ｏ4 、ＬａＮｉＯ3 、Ｌａ2 Ｃｏ
Ｏ4 、ＬａＮｉ0.6 Ｃｏ0.4 Ｏ3 、ＬａＭｎＯ4.15、Ｌ
ａ4 Ｍｎ4 Ｏ11、ＬａＭｎＯ3 、ＬａＭｎ7 Ｏ12、Ｌａ
ＭｎＯ3.15が例示される。
導媒体とする第２電池の正極活物質としては、ＢａＳｍ
ＮｉＯ5 、ＳｍＭｎＯ3 、Ｓｍ3 Ｆｅ5 Ｏ12、ＢａＥｕ
2 ＮｉＯ5 、ＥｕＦｅＯ3 、ＥｕＦｅ5 Ｏ12、ＥｕＭｎ
Ｏ3 、ＥｕＹｂＦｅ2 Ｏ4 、ＬａＮｉＯ3 、Ｌａ2 Ｃｏ
Ｏ4 、ＬａＮｉ0.6 Ｃｏ0.4 Ｏ3 、ＬａＭｎＯ4.15、Ｌ
ａ4 Ｍｎ4 Ｏ11、ＬａＭｎＯ3 、ＬａＭｎ7 Ｏ12、Ｌａ
ＭｎＯ3.15が例示される。
【００１５】上記した本発明電池の正極活物質は、アセ
チレンブラック、カーボンブラック、黒鉛等の導電剤及
びポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）、ポリテトラフル
オロエチレン（ＰＴＦＥ）等の結着剤と混合されて正極
合剤として使用される。
チレンブラック、カーボンブラック、黒鉛等の導電剤及
びポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）、ポリテトラフル
オロエチレン（ＰＴＦＥ）等の結着剤と混合されて正極
合剤として使用される。
【００１６】本発明電池の負極に使用されるアルカリ土
類金属イオン又はランタノイド金属イオンを吸蔵放出可
能な炭素材料としては、コークス、好ましくは純度９９
％以上の精製コークス、セルロース等を焼成してなる有
機物焼成体、黒鉛、グラッシーカーボン（ガラス状カー
ボン）が例示される。なお、これらの多孔質炭素材料は
一種単独を用いてもよく、必要に応じて２種以上を併用
してもよい。なかでも、黒鉛がアルカリ土類金属イオン
又はランタノイド金属イオンの吸蔵放出量（容量）が多
い点で好ましい。
類金属イオン又はランタノイド金属イオンを吸蔵放出可
能な炭素材料としては、コークス、好ましくは純度９９
％以上の精製コークス、セルロース等を焼成してなる有
機物焼成体、黒鉛、グラッシーカーボン（ガラス状カー
ボン）が例示される。なお、これらの多孔質炭素材料は
一種単独を用いてもよく、必要に応じて２種以上を併用
してもよい。なかでも、黒鉛がアルカリ土類金属イオン
又はランタノイド金属イオンの吸蔵放出量（容量）が多
い点で好ましい。
【００１７】黒鉛としては、次に挙げる〜の物性を
有するものが特に好ましい。 平均粒径：１〜３０μｍ Ｘ線回折における格子面（００２）面のｄ値
（ｄ002 ）：３．３５〜３．４０Å Ｘ線回折におけるｃ軸方向の結晶子の大きさ（Ｌ
ｃ）：１５０Å以上 ＢＥＴ法による比表面積：０．５〜５０ｍ2 ／ｇ 真密度：１．９〜２．３ｇ／ｃｍ3
有するものが特に好ましい。 平均粒径：１〜３０μｍ Ｘ線回折における格子面（００２）面のｄ値
（ｄ002 ）：３．３５〜３．４０Å Ｘ線回折におけるｃ軸方向の結晶子の大きさ（Ｌ
ｃ）：１５０Å以上 ＢＥＴ法による比表面積：０．５〜５０ｍ2 ／ｇ 真密度：１．９〜２．３ｇ／ｃｍ3
【００１８】上記炭素材料は、結着剤と混合されて負極
合剤として使用される。
合剤として使用される。
【００１９】第１電池における電解液は、アルカリ土類
金属イオンを含む塩（アルカリ土類金属塩）を溶質とす
る。アルカリ土類金属塩としては、イオン導電性に優れ
たものであれば特に制限されないが、Ｃａ（Ｂ
Ｆ4 ）2 、Ｃａ（ＣＦ3 ＳＯ3 ）2 、Ｃａ（Ｐ
Ｆ6 ）2 、Ｃａ（ＣｌＯ4 ）2 、Ｃａ（ＡｓＦ6 ）2 、
Ｃａ（ＳｂＦ6）2 、Ｍｇ（ＢＦ4 ）2 、Ｍｇ（ＣＦ3
ＳＯ3 ）2 、Ｍｇ（ＰＦ6 ）2 、Ｍｇ（ＣｌＯ4 ）2 、
Ｍｇ（ＡｓＦ6 ）2 、Ｍｇ（ＳｂＦ6 ）2 、Ｂａ（ＢＦ
4 ）2 、Ｂａ（ＣＦ3 ＳＯ3 ）2 、Ｂａ（ＰＦ6 ）2 、
Ｂａ（ＣｌＯ4 ）2 、Ｂａ（ＡｓＦ6 ）2 、Ｂａ（Ｓｂ
Ｆ6 ）2 、Ｓｒ（ＢＦ4 ）2 、Ｓｒ（ＣＦ3 Ｓ
Ｏ3 ）2 、Ｓｒ（ＰＦ6 ）2 、Ｓｒ（ＣｌＯ4 ）2 、Ｓ
ｒ（ＡｓＦ6 ）2 、Ｓｒ（ＳｂＦ6）2 が特に好適なも
のとして例示される。
金属イオンを含む塩（アルカリ土類金属塩）を溶質とす
る。アルカリ土類金属塩としては、イオン導電性に優れ
たものであれば特に制限されないが、Ｃａ（Ｂ
Ｆ4 ）2 、Ｃａ（ＣＦ3 ＳＯ3 ）2 、Ｃａ（Ｐ
Ｆ6 ）2 、Ｃａ（ＣｌＯ4 ）2 、Ｃａ（ＡｓＦ6 ）2 、
Ｃａ（ＳｂＦ6）2 、Ｍｇ（ＢＦ4 ）2 、Ｍｇ（ＣＦ3
ＳＯ3 ）2 、Ｍｇ（ＰＦ6 ）2 、Ｍｇ（ＣｌＯ4 ）2 、
Ｍｇ（ＡｓＦ6 ）2 、Ｍｇ（ＳｂＦ6 ）2 、Ｂａ（ＢＦ
4 ）2 、Ｂａ（ＣＦ3 ＳＯ3 ）2 、Ｂａ（ＰＦ6 ）2 、
Ｂａ（ＣｌＯ4 ）2 、Ｂａ（ＡｓＦ6 ）2 、Ｂａ（Ｓｂ
Ｆ6 ）2 、Ｓｒ（ＢＦ4 ）2 、Ｓｒ（ＣＦ3 Ｓ
Ｏ3 ）2 、Ｓｒ（ＰＦ6 ）2 、Ｓｒ（ＣｌＯ4 ）2 、Ｓ
ｒ（ＡｓＦ6 ）2 、Ｓｒ（ＳｂＦ6）2 が特に好適なも
のとして例示される。
【００２０】また、第２電池における電解液は、ランタ
ノイド金属イオンを含む塩（ランタノイド金属塩）を溶
質とする。ランタノイド金属塩についても、イオン導電
性に優れたものであれば特に制限されないが、Ｅｕ（Ｂ
Ｆ4 ）3 、Ｅｕ（ＣＦ3 ＳＯ3 ）3 、Ｅｕ（Ｐ
Ｆ6 ）3 、Ｅｕ（ＣｌＯ4 ）3 、Ｅｕ（ＡｓＦ6 ）3 、
Ｅｕ（ＳｂＦ6 ）3 、Ｙｂ（ＢＦ4 ）3 、Ｙｂ（ＣＦ3
ＳＯ3 ）3 、Ｙｂ（ＰＦ6 ）3、Ｙｂ（ＣｌＯ4 ）3 、
Ｙｂ（ＡｓＦ6 ）3 、Ｙｂ（ＳｂＦ6 ）3 、Ｓｍ（ＢＦ
4 ）3 、Ｓｍ（ＣＦ3 ＳＯ3 ）3 、Ｓｍ（ＰＦ6 ）3 、
Ｓｍ（ＣｌＯ4 ）3 、Ｓｍ（ＡｓＦ6 ）3 、Ｓｍ（Ｓｂ
Ｆ6 ）3 、Ｌａ（ＢＦ4 ）3 、Ｌａ（ＣＦ3 Ｓ
Ｏ3 ）3 、Ｌａ（ＰＦ6 ）3 、Ｌａ（ＣｌＯ4 ）3 、Ｌ
ａ（ＡｓＦ6 ）3 、Ｌａ（ＳｂＦ6 ）3 が特に好適なも
のとして例示される。
ノイド金属イオンを含む塩（ランタノイド金属塩）を溶
質とする。ランタノイド金属塩についても、イオン導電
性に優れたものであれば特に制限されないが、Ｅｕ（Ｂ
Ｆ4 ）3 、Ｅｕ（ＣＦ3 ＳＯ3 ）3 、Ｅｕ（Ｐ
Ｆ6 ）3 、Ｅｕ（ＣｌＯ4 ）3 、Ｅｕ（ＡｓＦ6 ）3 、
Ｅｕ（ＳｂＦ6 ）3 、Ｙｂ（ＢＦ4 ）3 、Ｙｂ（ＣＦ3
ＳＯ3 ）3 、Ｙｂ（ＰＦ6 ）3、Ｙｂ（ＣｌＯ4 ）3 、
Ｙｂ（ＡｓＦ6 ）3 、Ｙｂ（ＳｂＦ6 ）3 、Ｓｍ（ＢＦ
4 ）3 、Ｓｍ（ＣＦ3 ＳＯ3 ）3 、Ｓｍ（ＰＦ6 ）3 、
Ｓｍ（ＣｌＯ4 ）3 、Ｓｍ（ＡｓＦ6 ）3 、Ｓｍ（Ｓｂ
Ｆ6 ）3 、Ｌａ（ＢＦ4 ）3 、Ｌａ（ＣＦ3 Ｓ
Ｏ3 ）3 、Ｌａ（ＰＦ6 ）3 、Ｌａ（ＣｌＯ4 ）3 、Ｌ
ａ（ＡｓＦ6 ）3 、Ｌａ（ＳｂＦ6 ）3 が特に好適なも
のとして例示される。
【００２１】上に列挙したアルカリ土類金属塩及びラン
タノイド金属塩が本発明電池の電解液溶質として好適に
使用し得るものであることは、後述する実施例により明
らかにされる。
タノイド金属塩が本発明電池の電解液溶質として好適に
使用し得るものであることは、後述する実施例により明
らかにされる。
【００２２】なお、電解液溶質と正極活物質とは、アル
カリ金属又はランタノイド金属の種類が同じものを使用
する必要がある。
カリ金属又はランタノイド金属の種類が同じものを使用
する必要がある。
【００２３】上記アルカリ土類金属塩又はランタノイド
金属塩（溶質）を溶媒に溶かして電解液を調製する際の
溶媒としては、エチレンカーボネート（ＥＣ）、ジメチ
ルカーボネート（ＤＭＣ）、ビニレンカーボネート又は
これらの混合溶媒が好適なものとして例示されるが、そ
の他、従来二次電池用として使用され、或いは提案され
ている種々の溶媒を適宜選択して使用することができ
る。なお、好適な溶質濃度は、０．７〜１．５Ｍの範
囲、就中１Ｍ程度である。
金属塩（溶質）を溶媒に溶かして電解液を調製する際の
溶媒としては、エチレンカーボネート（ＥＣ）、ジメチ
ルカーボネート（ＤＭＣ）、ビニレンカーボネート又は
これらの混合溶媒が好適なものとして例示されるが、そ
の他、従来二次電池用として使用され、或いは提案され
ている種々の溶媒を適宜選択して使用することができ
る。なお、好適な溶質濃度は、０．７〜１．５Ｍの範
囲、就中１Ｍ程度である。
【００２４】
【作用】本発明電池においては、２価のアルカリ土類金
属イオン又は３価のランタノイド金属イオンがイオン導
電媒体として電気化学反応に関与するので、１価のリチ
ウムイオンをイオン導電媒体とするリチウム二次電池に
比し、金属イオン１モル当たりのイオン導電量が約２倍
又は約３倍となる。その結果、その電池容量もリチウム
二次電池のそれの約２倍又は約３倍となる。
属イオン又は３価のランタノイド金属イオンがイオン導
電媒体として電気化学反応に関与するので、１価のリチ
ウムイオンをイオン導電媒体とするリチウム二次電池に
比し、金属イオン１モル当たりのイオン導電量が約２倍
又は約３倍となる。その結果、その電池容量もリチウム
二次電池のそれの約２倍又は約３倍となる。
【００２５】
【実施例】以下、本発明を実施例に基づいてさらに詳細
に説明するが、本発明は下記実施例により何ら限定され
るものではなく、その要旨を変更しない範囲において適
宜変更して実施することが可能なものである。
に説明するが、本発明は下記実施例により何ら限定され
るものではなく、その要旨を変更しない範囲において適
宜変更して実施することが可能なものである。
【００２６】（実施例１〜９：第１電池の作製） 〔正極の作製〕表１に示す各正極活物質９５重量部と導
電剤としての黒鉛粉末５重量部とを、線状縮合型ポリイ
ミド樹脂（東レ社製、商品名「トレニース♯３００
０」）の１重量％Ｎ−メチル−２−ピロリドン（ＮＭ
Ｐ）溶液（結着剤溶液）に分散させてスラリーを得た。
電剤としての黒鉛粉末５重量部とを、線状縮合型ポリイ
ミド樹脂（東レ社製、商品名「トレニース♯３００
０」）の１重量％Ｎ−メチル−２−ピロリドン（ＮＭ
Ｐ）溶液（結着剤溶液）に分散させてスラリーを得た。
【００２７】次いで、このスラリーを正極集電体として
のアルミニウム箔の片面にドクターブレード法により塗
布し、真空下において６０°ＣでＮＭＰを蒸散させて乾
燥した後、他方の面にもスラリーを塗布し、先と同じ条
件で乾燥した。なお、線状縮合型ポリイミド樹脂は、Ｂ
ａＮｉＯ3 微粉末及び黒鉛粉末の総量１００重量部に対
して２重量部の割合で使用した。
のアルミニウム箔の片面にドクターブレード法により塗
布し、真空下において６０°ＣでＮＭＰを蒸散させて乾
燥した後、他方の面にもスラリーを塗布し、先と同じ条
件で乾燥した。なお、線状縮合型ポリイミド樹脂は、Ｂ
ａＮｉＯ3 微粉末及び黒鉛粉末の総量１００重量部に対
して２重量部の割合で使用した。
【００２８】最後に、３５０°Ｃで２時間加熱処理して
９種の正極を作製した。
９種の正極を作製した。
【００２９】〔負極の作製〕正極の作製において使用し
た結着剤溶液と同じ組成の結着剤溶液に天然黒鉛粉末
（純度９９．９％、平均粒径１２μｍ）を分散させてス
ラリーとした後、負極集電体としての銅箔の両面に、正
極の作製と同様にして、順にドクターブレード法により
塗布し、乾燥し、加熱処理して、厚さ５０μｍの黒鉛層
が銅箔の両面に形成された負極を作製した。なお、結着
剤（線状縮合型ポリイミド樹脂）は、黒鉛粉末１００重
量部に対して０．５重量部使用した。
た結着剤溶液と同じ組成の結着剤溶液に天然黒鉛粉末
（純度９９．９％、平均粒径１２μｍ）を分散させてス
ラリーとした後、負極集電体としての銅箔の両面に、正
極の作製と同様にして、順にドクターブレード法により
塗布し、乾燥し、加熱処理して、厚さ５０μｍの黒鉛層
が銅箔の両面に形成された負極を作製した。なお、結着
剤（線状縮合型ポリイミド樹脂）は、黒鉛粉末１００重
量部に対して０．５重量部使用した。
【００３０】〔電解液の調製〕エチレンカーボネートと
ジメチルカーボネートとの等体積混合溶媒に、表１に示
すアルカリ土類金属塩を１モル／リットル（Ｍ）の割合
で溶かして電解液を調製した。
ジメチルカーボネートとの等体積混合溶媒に、表１に示
すアルカリ土類金属塩を１モル／リットル（Ｍ）の割合
で溶かして電解液を調製した。
【００３１】
【表１】
【００３２】〔第１電池の作製〕以上の正負両極及び電
解液を用いて円筒型（ＡＡサイズ）の第１電池ＢＡ１〜
ＢＡ９を作製した。なお、セパレータとしてイオン透過
性を有するポリプロピレン製の微孔性薄膜（ポリプラス
チックス社製、商品名「セルガード３４０１」）を用い
た。
解液を用いて円筒型（ＡＡサイズ）の第１電池ＢＡ１〜
ＢＡ９を作製した。なお、セパレータとしてイオン透過
性を有するポリプロピレン製の微孔性薄膜（ポリプラス
チックス社製、商品名「セルガード３４０１」）を用い
た。
【００３３】図１は作製した第１電池ＢＡ１（ＢＡ２〜
ＢＡ９も同形状）の断面図であり、図示の第１電池ＢＡ
１は、正極１及び負極２、これら両電極を離間するセパ
レータ３、正極リード４、負極リード５、正極外部端子
６、負極缶７などからなる。正極１及び負極２は電解液
が注入されたセパレータ３を介して渦巻き状に巻き取ら
れた状態で負極缶７内に収容されており、正極１は正極
リード４を介して正極外部端子６に、また負極２は負極
リード５を介して負極缶７に接続され、第１電池ＢＡ１
内部で生じた化学エネルギーを電気エネルギーとして外
部へ取り出し得るようになっている。
ＢＡ９も同形状）の断面図であり、図示の第１電池ＢＡ
１は、正極１及び負極２、これら両電極を離間するセパ
レータ３、正極リード４、負極リード５、正極外部端子
６、負極缶７などからなる。正極１及び負極２は電解液
が注入されたセパレータ３を介して渦巻き状に巻き取ら
れた状態で負極缶７内に収容されており、正極１は正極
リード４を介して正極外部端子６に、また負極２は負極
リード５を介して負極缶７に接続され、第１電池ＢＡ１
内部で生じた化学エネルギーを電気エネルギーとして外
部へ取り出し得るようになっている。
【００３４】（実施例１０〜２５：第２電池の作製）表
２に示す正極活物質及び電解液溶質を使用したこと以外
は、実施例１〜９と同様にして第２電池ＢＡ１０〜ＢＡ
２５を作製した。
２に示す正極活物質及び電解液溶質を使用したこと以外
は、実施例１〜９と同様にして第２電池ＢＡ１０〜ＢＡ
２５を作製した。
【００３５】
【表２】
【００３６】（比較例１）表２に示す正極活物質（Ｌｉ
ＣｏＯ2 ）及び電解液溶質（ＬｉＣｌＯ4 ）を使用した
こと以外は、実施例１〜９と同様にして比較電池ＢＣ１
を作製した。
ＣｏＯ2 ）及び電解液溶質（ＬｉＣｌＯ4 ）を使用した
こと以外は、実施例１〜９と同様にして比較電池ＢＣ１
を作製した。
【００３７】（充放電特性）各電池を充電電流５００ｍ
Ａで表２に示す各充電終止電圧まで充電した後、放電電
流５００ｍＡで放電終止電圧２．０Ｖまで放電して、各
電池の充放電特性を調べた。結果を図２〜図９及び表３
に示す。
Ａで表２に示す各充電終止電圧まで充電した後、放電電
流５００ｍＡで放電終止電圧２．０Ｖまで放電して、各
電池の充放電特性を調べた。結果を図２〜図９及び表３
に示す。
【００３８】図２〜図９は、いずれも各電池の充放電特
性を、縦軸に電池電圧（Ｖ）を、横軸に電池容量（ｍＡ
ｈ）をとって示したグラフであり、また表３は、各電池
の平均作動電圧（Ｖ）及び電池容量（ｍＡｈ）を示した
ものである。
性を、縦軸に電池電圧（Ｖ）を、横軸に電池容量（ｍＡ
ｈ）をとって示したグラフであり、また表３は、各電池
の平均作動電圧（Ｖ）及び電池容量（ｍＡｈ）を示した
ものである。
【００３９】
【表３】
【００４０】これらの図及び表３より、本発明電池ＢＡ
１〜ＢＡ９は比較電池ＢＣ１に比し、約２倍の電池容量
を有し、また本発明電池ＢＡ１０〜ＢＡ２５は比較電池
ＢＣ１に比し、約３倍の電池容量を有することが分か
る。
１〜ＢＡ９は比較電池ＢＣ１に比し、約２倍の電池容量
を有し、また本発明電池ＢＡ１０〜ＢＡ２５は比較電池
ＢＣ１に比し、約３倍の電池容量を有することが分か
る。
【００４１】叙上の実施例では、円筒型の二次電池を例
に挙げて説明したが、本発明は、電池の形状に全く制限
はなく、円筒型以外にも、扁平型、角型など、種々の形
状の二次電池に適用し得るものである。
に挙げて説明したが、本発明は、電池の形状に全く制限
はなく、円筒型以外にも、扁平型、角型など、種々の形
状の二次電池に適用し得るものである。
【００４２】
【発明の効果】本発明電池は、アルカリ土類金属イオン
又はランタノイド金属イオンをイオン電導媒体とするの
で、従来のリチウム二次電池に比べて電池容量が格段大
きいなど、本発明は優れた特有の効果を奏する。
又はランタノイド金属イオンをイオン電導媒体とするの
で、従来のリチウム二次電池に比べて電池容量が格段大
きいなど、本発明は優れた特有の効果を奏する。
【図１】実施例で作製した第１電池（本発明電池）の断
面図である。
面図である。
【図２】実施例で作製した各電池の充放電特性図であ
る。
る。
【図３】実施例で作製した各電池の充放電特性図であ
る。
る。
【図４】実施例で作製した各電池の充放電特性図であ
る。
る。
【図５】実施例で作製した各電池の充放電特性図であ
る。
る。
【図６】実施例で作製した各電池の充放電特性図であ
る。
る。
【図７】実施例で作製した各電池の充放電特性図であ
る。
る。
【図８】実施例で作製した各電池の充放電特性図であ
る。
る。
【図９】実施例で作製した各電池の充放電特性図であ
る。
る。
ＢＡ１ 第１電池（本発明電池） １ 正極 ２ 負極 ３ セパレータ
Claims (4)
- 【請求項１】アルカリ土類金属イオンを吸蔵放出可能な
物質を活物質とする正極と、アルカリ土類金属イオンを
吸蔵放出可能な炭素材料を主材とする負極と、アルカリ
土類金属塩を溶質とする電解液とを備えてなる二次電
池。 - 【請求項２】前記アルカリ土類金属イオンを吸蔵放出可
能な物質が、ＢａＮｉＯ3 、ＢａＮｉＯ2 、ＢａＣｏＯ
3 、ＢａＣｏＯ2.8 、ＢａＦｅＯ3 、ＳｒＮｉＯ3 、Ｓ
ｒＣｏＯ2.5 、ＳｒＣｏＯ2.8 、ＳｒＣｏＯ3 、ＳｒＦ
ｅＯ4 、ＳｒＦｅＯ2.5 、ＳｒＦｅＯ3 、ＣａＣｏ2 Ｏ
4 、Ｃａ3 Ｃｏ4 Ｏ9 、Ｃａ2 Ｃｏ2 Ｏ5 、Ｃａ3 Ｃｏ
2 Ｏ6 、ＣａＦｅＯ3 、ＣａＦｅＯ2 、ＭｇＮｉＯ2 、
ＭｇＣｏ2 Ｏ4 又はＭｇＦｅ2 Ｏ4 であり、前記アルカ
リ土類金属イオンを含む塩が、Ｂａ（ＢＦ4 ）2 、Ｂａ
（ＣＦ3 ＳＯ3 ）2 、Ｂａ（ＰＦ6 ）2 、Ｂａ（ＣｌＯ
4 ）2 、Ｂａ（ＡｓＦ6 ）2 、Ｂａ（ＳｂＦ6 ）2 、Ｓ
ｒ（ＢＦ4 ）2 、Ｓｒ（ＣＦ3 ＳＯ3 ）2 、Ｓｒ（ＰＦ
6 ）2 、Ｓｒ（ＣｌＯ4 ）2 、Ｓｒ（ＡｓＦ6 ）2 、Ｓ
ｒ（ＳｂＦ6 ）2 、Ｃａ（ＢＦ4 ）2 、Ｃａ（ＣＦ3 Ｓ
Ｏ3 ）2 、Ｃａ（ＰＦ6 ）2 、Ｃａ（ＣｌＯ4 ）2 、Ｃ
ａ（ＡｓＦ6 ）2 、Ｃａ（ＳｂＦ6 ）2 、Ｍｇ（Ｂ
Ｆ4 ）2 、Ｍｇ（ＣＦ3 ＳＯ3 ）2 、Ｍｇ（Ｐ
Ｆ6 ）2 、Ｍｇ（ＣｌＯ4 ）2 、Ｍｇ（ＡｓＦ6 ）2 又
はＭｇ（ＳｂＦ6 ）2 である請求項１記載の二次電池。 - 【請求項３】ランタノイド金属イオンを吸蔵放出可能な
物質を活物質とする正極と、ランタノイド金属イオンを
吸蔵放出可能な炭素材料を主材とする負極と、ランタノ
イド金属塩を溶質とする電解液とを備えてなる二次電
池。 - 【請求項４】前記ランタノイド金属イオンを吸蔵放出可
能な物質が、ＢａＳｍＮｉＯ5 、ＳｍＭｎＯ3 、Ｓｍ3
Ｆｅ5 Ｏ12、ＢａＥｕ2 ＮｉＯ5 、ＥｕＦｅＯ3 、Ｅｕ
Ｆｅ5 Ｏ12、ＥｕＭｎＯ3 、ＥｕＹｂＦｅ2 Ｏ4 、Ｌａ
ＮｉＯ3 、Ｌａ2 ＣｏＯ4 、ＬａＮｉ0.6 Ｃｏ
0.4 Ｏ3 、ＬａＭｎＯ4.15、Ｌａ4 Ｍｎ4 Ｏ11、ＬａＭ
ｎＯ3、ＬａＭｎ7 Ｏ12又はＬａＭｎＯ3.15であり、前
記ランタノイド金属イオンを含む塩が、Ｓｍ（ＢＦ4 ）
3 、Ｓｍ（ＣＦ3 ＳＯ3 ）3 、Ｓｍ（ＰＦ6 ）3 、Ｓｍ
（ＣｌＯ4 ）3 、Ｓｍ（ＡｓＦ6 ）3 、Ｓｍ（Ｓｂ
Ｆ6 ）3 、Ｅｕ（ＢＦ4 ）3、Ｅｕ（ＣＦ3 Ｓ
Ｏ3 ）3 、Ｅｕ（ＰＦ6 ）3 、Ｅｕ（ＣｌＯ4 ）3 、Ｅ
ｕ（ＡｓＦ6 ）3 、Ｅｕ（ＳｂＦ6 ）3 、Ｙｂ（Ｂ
Ｆ4 ）3 、Ｙｂ（ＣＦ3 ＳＯ3 ）3、Ｙｂ（Ｐ
Ｆ6 ）3 、Ｙｂ（ＣｌＯ4 ）3 、Ｙｂ（ＡｓＦ6 ）3 、
Ｙｂ（ＳｂＦ6 ）3 、Ｌａ（ＢＦ4 ）3 、Ｌａ（ＣＦ3
ＳＯ3 ）3 、Ｌａ（ＰＦ6 ）3 、Ｌａ（ＣｌＯ4 ）3 、
Ｌａ（ＡｓＦ6 ）3 又はＬａ（ＳｂＦ6 ）3 である請求
項３記載の二次電池。
Priority Applications (5)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP4335660A JPH06163080A (ja) | 1992-11-19 | 1992-11-19 | 二次電池 |
| DE69310689T DE69310689T2 (de) | 1992-11-19 | 1993-10-27 | Sekundärbatterie |
| EP93308575A EP0602782B1 (en) | 1992-11-19 | 1993-10-27 | Secondary battery |
| US08/466,197 US5601949A (en) | 1992-11-19 | 1995-06-06 | Ion conductive material for secondary battery |
| US08/733,529 US5670275A (en) | 1992-11-19 | 1996-10-18 | Ion conductive material for secondary battery |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP4335660A JPH06163080A (ja) | 1992-11-19 | 1992-11-19 | 二次電池 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH06163080A true JPH06163080A (ja) | 1994-06-10 |
Family
ID=18291095
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP4335660A Pending JPH06163080A (ja) | 1992-11-19 | 1992-11-19 | 二次電池 |
Country Status (3)
| Country | Link |
|---|---|
| EP (1) | EP0602782B1 (ja) |
| JP (1) | JPH06163080A (ja) |
| DE (1) | DE69310689T2 (ja) |
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1992
- 1992-11-19 JP JP4335660A patent/JPH06163080A/ja active Pending
-
1993
- 1993-10-27 DE DE69310689T patent/DE69310689T2/de not_active Expired - Fee Related
- 1993-10-27 EP EP93308575A patent/EP0602782B1/en not_active Expired - Lifetime
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| EP0602782B1 (en) | 1997-05-14 |
| DE69310689D1 (de) | 1997-06-19 |
| DE69310689T2 (de) | 1997-12-18 |
| EP0602782A1 (en) | 1994-06-22 |
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