JPH0585828A - 窒化アルミニウム焼結体およびその製造方法 - Google Patents
窒化アルミニウム焼結体およびその製造方法Info
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- JPH0585828A JPH0585828A JP3249734A JP24973491A JPH0585828A JP H0585828 A JPH0585828 A JP H0585828A JP 3249734 A JP3249734 A JP 3249734A JP 24973491 A JP24973491 A JP 24973491A JP H0585828 A JPH0585828 A JP H0585828A
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 遮光性と熱伝導率とがともに安定した特性を
有する窒化アルミニウム焼結体を提供する。 【構成】 窒化アルミニウム焼結体は窒化アルミニウム
を主成分とし、Ｔｉ−Ｎ−Ｏ系のチタン化合物をチタン
換算で０．０５重量％以上１０．０重量％以下含む。チ
タン化合物は化学式ＴｉＮx Ｏy （０＜ｘ＜１，ｙ＝３
／２・（１−ｘ）で表わされる化合物を含む。窒化アル
ミニウム粉末に上記の量でチタン化合物が添加され、そ
の混合物が成形される。この成形体を窒素ガスなどの雰
囲気中で加熱し、残留炭素量が窒化アルミニウム粉末中
の酸素量に対して重量比で０．９倍以下となるようにさ
れる。その後、成形体は窒素を含有する雰囲気中で焼結
される。
有する窒化アルミニウム焼結体を提供する。 【構成】 窒化アルミニウム焼結体は窒化アルミニウム
を主成分とし、Ｔｉ−Ｎ−Ｏ系のチタン化合物をチタン
換算で０．０５重量％以上１０．０重量％以下含む。チ
タン化合物は化学式ＴｉＮx Ｏy （０＜ｘ＜１，ｙ＝３
／２・（１−ｘ）で表わされる化合物を含む。窒化アル
ミニウム粉末に上記の量でチタン化合物が添加され、そ
の混合物が成形される。この成形体を窒素ガスなどの雰
囲気中で加熱し、残留炭素量が窒化アルミニウム粉末中
の酸素量に対して重量比で０．９倍以下となるようにさ
れる。その後、成形体は窒素を含有する雰囲気中で焼結
される。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】この発明は窒化アルミニウム焼結
体およびその製造方法に関し、特に黒色を呈する高熱伝
導性の窒化アルミニウム焼結体およびその製造方法に関
するものである。
体およびその製造方法に関し、特に黒色を呈する高熱伝
導性の窒化アルミニウム焼結体およびその製造方法に関
するものである。
【０００２】
【従来の技術および発明が解決しようとする課題】最
近、大規模集積回路装置（ＬＳＩ）に関する技術の進歩
は目覚ましく、特に集積度の向上は著しいものである。
この集積度の向上に伴ない、ＩＣチップサイズの大型化
とＩＣチップ内の配線の高密度化が進んでいる。その結
果として、ＩＣチップ当たりの発熱量が大幅に増大して
いる。このため、ＩＣチップが搭載されるパッケージの
構成材料の放熱性が重要視されるようになってきた。従
来、ＩＣチップ用の基板材料としてアルミナ焼結体が広
く用いられていきた。しかし、アルミナ焼結体の熱伝導
率では、ＩＣチップの発熱量の増大に対して十分な放熱
性を確保することができなくなりつつある。このアルミ
ナ焼結体に代わるものとして、放熱性を向上させる目的
で高い熱伝導性を有する酸化ベリリウム焼結体の使用も
検討されている。しかしながら、酸化ベリリウムは、そ
の材料自身の毒性のため、取扱いが困難で特殊な用途に
限定されている。
近、大規模集積回路装置（ＬＳＩ）に関する技術の進歩
は目覚ましく、特に集積度の向上は著しいものである。
この集積度の向上に伴ない、ＩＣチップサイズの大型化
とＩＣチップ内の配線の高密度化が進んでいる。その結
果として、ＩＣチップ当たりの発熱量が大幅に増大して
いる。このため、ＩＣチップが搭載されるパッケージの
構成材料の放熱性が重要視されるようになってきた。従
来、ＩＣチップ用の基板材料としてアルミナ焼結体が広
く用いられていきた。しかし、アルミナ焼結体の熱伝導
率では、ＩＣチップの発熱量の増大に対して十分な放熱
性を確保することができなくなりつつある。このアルミ
ナ焼結体に代わるものとして、放熱性を向上させる目的
で高い熱伝導性を有する酸化ベリリウム焼結体の使用も
検討されている。しかしながら、酸化ベリリウムは、そ
の材料自身の毒性のため、取扱いが困難で特殊な用途に
限定されている。
【０００３】これに対して、窒化アルミニウム焼結体は
酸化ベリリウム焼結体に匹敵する熱伝導率（理論値３２
０Ｗ／ｍ・Ｋ）を有し、毒性もなく、高い絶縁性を備え
ている。そのため、窒化アルミニウム焼結体は半導体工
業や、放熱性が問題となる高出力レーザ等のエレクトロ
ニクスの分野で特に注目を集めている。
酸化ベリリウム焼結体に匹敵する熱伝導率（理論値３２
０Ｗ／ｍ・Ｋ）を有し、毒性もなく、高い絶縁性を備え
ている。そのため、窒化アルミニウム焼結体は半導体工
業や、放熱性が問題となる高出力レーザ等のエレクトロ
ニクスの分野で特に注目を集めている。
【０００４】上述のように窒化アルミニウムは理論的に
は単結晶として高い熱伝導性、高い絶縁性を備えた材料
である。しかしながら、窒化アルミニウムは５０％の共
有結合性を有する材料であるため、その構成元素の拡散
係数も小さい。また、窒化アルミニウム粉末の焼結性は
酸化アルミニウム粉末に比べると著しく低い。したがっ
て、窒化アルミニウム粉末から焼結体を製造する場合、
粉末成形後、焼結して得られる窒化アルミニウム焼結体
の相対密度（窒化アルミニウムの理論密度３．２６ｇ／
ｃｍ3 を基準とする）は、焼結条件にもよるが、たかだ
か７０〜８０％しか示さず、多量の気孔を包含する。
は単結晶として高い熱伝導性、高い絶縁性を備えた材料
である。しかしながら、窒化アルミニウムは５０％の共
有結合性を有する材料であるため、その構成元素の拡散
係数も小さい。また、窒化アルミニウム粉末の焼結性は
酸化アルミニウム粉末に比べると著しく低い。したがっ
て、窒化アルミニウム粉末から焼結体を製造する場合、
粉末成形後、焼結して得られる窒化アルミニウム焼結体
の相対密度（窒化アルミニウムの理論密度３．２６ｇ／
ｃｍ3 を基準とする）は、焼結条件にもよるが、たかだ
か７０〜８０％しか示さず、多量の気孔を包含する。
【０００５】一方、絶縁性を有する窒化アルミニウム焼
結体の熱伝導は擬似粒子としてのフォノンの移動により
生ずる。そのため、気孔や結晶格子中の不純物等の欠陥
はフォノンの散乱源となるので、窒化アルミニウム焼結
体の熱伝導率を低下させる。
結体の熱伝導は擬似粒子としてのフォノンの移動により
生ずる。そのため、気孔や結晶格子中の不純物等の欠陥
はフォノンの散乱源となるので、窒化アルミニウム焼結
体の熱伝導率を低下させる。
【０００６】これらの状況に対し、高い熱伝導性を有す
る窒化アルミニウム焼結体を得るために種々の提案がな
されている。
る窒化アルミニウム焼結体を得るために種々の提案がな
されている。
【０００７】しかしながら、高い熱伝導性を有する窒化
アルミニウム焼結体を製造するためには、高純度の原料
を使用し、また製造工程中の不純物の混合を極力防ぐこ
とが必要とされている。このようにして得られた窒化ア
ルミニウム焼結体は白色透明、または薄く着色された焼
結体に限られ、光の透過が問題となる用途には使用でき
なかった。そこで、光の透過を問題とする用途に対し
て、着色窒化アルミニウム焼結体の開発が望まれてい
る。本願発明者らは、すでに特開平２−１２４７７２号
公報において遮光性を有する高熱伝導性窒化アルミニウ
ム焼結体を提案している。
アルミニウム焼結体を製造するためには、高純度の原料
を使用し、また製造工程中の不純物の混合を極力防ぐこ
とが必要とされている。このようにして得られた窒化ア
ルミニウム焼結体は白色透明、または薄く着色された焼
結体に限られ、光の透過が問題となる用途には使用でき
なかった。そこで、光の透過を問題とする用途に対し
て、着色窒化アルミニウム焼結体の開発が望まれてい
る。本願発明者らは、すでに特開平２−１２４７７２号
公報において遮光性を有する高熱伝導性窒化アルミニウ
ム焼結体を提案している。
【０００８】従来の遮光性窒化アルミニウム焼結体にお
いては、遷移金属化合物を分布させ、その化合物に光を
吸収、あるいは散乱させることにより熱伝導性が得られ
ている。しかし、添加される遷移金属化合物の種類によ
っては窒化アルミニウム焼結体の熱伝導性等の特性が十
分に得られない場合があった。これは、窒化アルミニウ
ム焼結体中の遷移金属化合物が十分に制御されていない
ためであると考えられている。
いては、遷移金属化合物を分布させ、その化合物に光を
吸収、あるいは散乱させることにより熱伝導性が得られ
ている。しかし、添加される遷移金属化合物の種類によ
っては窒化アルミニウム焼結体の熱伝導性等の特性が十
分に得られない場合があった。これは、窒化アルミニウ
ム焼結体中の遷移金属化合物が十分に制御されていない
ためであると考えられている。
【０００９】そこで、この発明の目的は上記の問題点を
解消するとともに、遮光性、熱伝導性等の特性が安定し
て得られる窒化アルミニウム焼結体およびその製造方法
を提供することである。
解消するとともに、遮光性、熱伝導性等の特性が安定し
て得られる窒化アルミニウム焼結体およびその製造方法
を提供することである。
【００１０】
【課題を解決するための手段および作用】本願発明者ら
は、窒化アルミニウム焼結体の製造方法を詳細に検討し
た結果、熱伝導性を安定化させ、かつ遮光性を満足し得
る方法として、特にチタン（Ｔｉ）化合物の添加によっ
て遮光性と熱伝導率とがともに安定することを見出し
た。さらに、本願発明者らは焼結体中のチタン化合物を
Ｔｉ−Ｎ−Ｏ系の化合物とすることによって優れた特性
が得られることを見出した。
は、窒化アルミニウム焼結体の製造方法を詳細に検討し
た結果、熱伝導性を安定化させ、かつ遮光性を満足し得
る方法として、特にチタン（Ｔｉ）化合物の添加によっ
て遮光性と熱伝導率とがともに安定することを見出し
た。さらに、本願発明者らは焼結体中のチタン化合物を
Ｔｉ−Ｎ−Ｏ系の化合物とすることによって優れた特性
が得られることを見出した。
【００１１】すなわち、この発明に従った窒化アルミニ
ウム焼結体は、窒化アルミニウムを主成分とし、Ｔｉ−
Ｎ−Ｏ系のチタン化合物をチタン換算で０．０５重量％
以上１０．０重量％以下含む。好ましくは、チタン化合
物は化学式ＴｉＮx Ｏy （０＜ｘ＜１，ｙ＝３／２・
（１−ｘ）で表わされる化合物を含む。
ウム焼結体は、窒化アルミニウムを主成分とし、Ｔｉ−
Ｎ−Ｏ系のチタン化合物をチタン換算で０．０５重量％
以上１０．０重量％以下含む。好ましくは、チタン化合
物は化学式ＴｉＮx Ｏy （０＜ｘ＜１，ｙ＝３／２・
（１−ｘ）で表わされる化合物を含む。
【００１２】本発明の窒化アルミニウム焼結体において
Ｔｉ−Ｎ−Ｏ系の化合物は化学式ＴｉＮx Ｏy で存在す
るが、このｙは広範囲の値をとり得ると考えられる。ｘ
＝０．９５の場合には、ＴｉＮ0.95Ｏ0.075 である。チ
タン化合物がＴｉＮ、またはＴｉ2 Ｏ3 やＴｉＯ2 でな
ければ本発明の目的は達成される。なお、ＴｉＮ中に酸
素が固溶したＴｉＮx Ｏy のＸ線回折の結果はＴｉＮの
結晶構造を示し、ＥＳＣＡ（Ｘ線光電子分光法）による
Ｔｉ元素の結合エネルギーの評価から、４５９ｅＶと４
６５ｅＶ（±１ｅＶ）のＴｉ原子と酸素原子の結合エネ
ルギーと、４５６ｅＶと４６２ｅＶ（±１ｅＶ）とのＴ
ｉ原子と窒素原子の結合エネルギーの２種類の結合状態
が同時に推定されることによりその固溶量が決定され
る。
Ｔｉ−Ｎ−Ｏ系の化合物は化学式ＴｉＮx Ｏy で存在す
るが、このｙは広範囲の値をとり得ると考えられる。ｘ
＝０．９５の場合には、ＴｉＮ0.95Ｏ0.075 である。チ
タン化合物がＴｉＮ、またはＴｉ2 Ｏ3 やＴｉＯ2 でな
ければ本発明の目的は達成される。なお、ＴｉＮ中に酸
素が固溶したＴｉＮx Ｏy のＸ線回折の結果はＴｉＮの
結晶構造を示し、ＥＳＣＡ（Ｘ線光電子分光法）による
Ｔｉ元素の結合エネルギーの評価から、４５９ｅＶと４
６５ｅＶ（±１ｅＶ）のＴｉ原子と酸素原子の結合エネ
ルギーと、４５６ｅＶと４６２ｅＶ（±１ｅＶ）とのＴ
ｉ原子と窒素原子の結合エネルギーの２種類の結合状態
が同時に推定されることによりその固溶量が決定され
る。
【００１３】また、Ｔｉ−Ｎ−Ｏ化合物は窒化アルミニ
ウム粉末、あるいは窒化アルミニウム焼結体中にＴｉ換
算で０．０５〜１０．０重量％、好ましくは０．０５〜
５．０重量％含む。０．０５重量％未満では窒化アルミ
ニウム焼結体の遮光性が不十分であり、１０．０重量％
以上を越えると窒化アルミニウム焼結体の絶縁性が劣化
する。
ウム粉末、あるいは窒化アルミニウム焼結体中にＴｉ換
算で０．０５〜１０．０重量％、好ましくは０．０５〜
５．０重量％含む。０．０５重量％未満では窒化アルミ
ニウム焼結体の遮光性が不十分であり、１０．０重量％
以上を越えると窒化アルミニウム焼結体の絶縁性が劣化
する。
【００１４】また、この発明に従った窒化アルミニウム
焼結体の好ましい態様によれば、測定試料の厚み０．５
ｍｍに換算した場合、波長６．０μｍの光の直線透過率
が１０％以下、熱伝導率が１２０Ｗ／ｍ・Ｋ以上であ
る。
焼結体の好ましい態様によれば、測定試料の厚み０．５
ｍｍに換算した場合、波長６．０μｍの光の直線透過率
が１０％以下、熱伝導率が１２０Ｗ／ｍ・Ｋ以上であ
る。
【００１５】この発明のもう１つの局面に従った窒化ア
ルミニウム焼結体の製造方法によれば、窒化アルミニウ
ム粉末にＴｉ換算で０．０５〜１０．０重量％のＴｉ化
合物と焼結助剤化合物とが添加され、混合物が得られ
る。この混合物を所定の形状に成形し、成形体が得られ
る。この成形体を大気、真空、窒素ガス、水素ガスまた
はこれらの混合ガスの雰囲気中で加熱し、残留炭素量が
窒化アルミニウム粉末中の酸素量に対して重量比で０．
９倍以下となるようにされる。その後、１６００℃以上
の窒素を含有する非酸化性雰囲気中で成形体が焼結され
る。
ルミニウム焼結体の製造方法によれば、窒化アルミニウ
ム粉末にＴｉ換算で０．０５〜１０．０重量％のＴｉ化
合物と焼結助剤化合物とが添加され、混合物が得られ
る。この混合物を所定の形状に成形し、成形体が得られ
る。この成形体を大気、真空、窒素ガス、水素ガスまた
はこれらの混合ガスの雰囲気中で加熱し、残留炭素量が
窒化アルミニウム粉末中の酸素量に対して重量比で０．
９倍以下となるようにされる。その後、１６００℃以上
の窒素を含有する非酸化性雰囲気中で成形体が焼結され
る。
【００１６】この発明の製造方法において窒化アルミニ
ウム粉末は純度の高いものが好ましい。たとえば、ＫＢ
ｒを用いた赤外吸収法で得られる窒化アルミニウム（窒
素を４配位したアルミニウム）の吸収のピーク位置が７
５０ｃｍ-1以下であることが好ましい。特に窒化アルミ
ニウム粉末において粉末粒子中の酸素、炭素等の固溶量
が小さく、粉末中または混入した金属元素不純物の少な
いものが必要である。また、窒化アルミニウム粉末の粒
子は細かい方が好ましく、比表面積で２．０ｍ 2 ／ｇ以
上が望ましい。
ウム粉末は純度の高いものが好ましい。たとえば、ＫＢ
ｒを用いた赤外吸収法で得られる窒化アルミニウム（窒
素を４配位したアルミニウム）の吸収のピーク位置が７
５０ｃｍ-1以下であることが好ましい。特に窒化アルミ
ニウム粉末において粉末粒子中の酸素、炭素等の固溶量
が小さく、粉末中または混入した金属元素不純物の少な
いものが必要である。また、窒化アルミニウム粉末の粒
子は細かい方が好ましく、比表面積で２．０ｍ 2 ／ｇ以
上が望ましい。
【００１７】窒化アルミニウム粉末に添加されるＴｉ化
合物は加熱により金属ＴｉあるいはＴｉＯ、ＴｉＯ2 に
変換するものが必要である。このようなＴｉ化合物とし
ては、有機金属化合物、金属アルコキシド化合物、ステ
アリン酸化合物等が好ましい。その添加量はＴｉ換算で
０．０５〜５．０重量％の範囲内がより好ましい。この
範囲の限定は上述の理由による。また、Ｔｉ化合物の添
加の際、１次粒子径が５００ｎｍ以下の超微粒子で構成
されるＴｉＯ2 （ルチル結晶構造）が用いられてもよ
い。
合物は加熱により金属ＴｉあるいはＴｉＯ、ＴｉＯ2 に
変換するものが必要である。このようなＴｉ化合物とし
ては、有機金属化合物、金属アルコキシド化合物、ステ
アリン酸化合物等が好ましい。その添加量はＴｉ換算で
０．０５〜５．０重量％の範囲内がより好ましい。この
範囲の限定は上述の理由による。また、Ｔｉ化合物の添
加の際、１次粒子径が５００ｎｍ以下の超微粒子で構成
されるＴｉＯ2 （ルチル結晶構造）が用いられてもよ
い。
【００１８】焼結助剤としては、希土類元素またはアル
カリ土類元素の少なくとも１種以上の化合物が用いられ
る。その焼結助剤の添加量は酸化物換算で０．０１〜１
０．０重量％の範囲内が好ましい。このような焼結助剤
の添加により、容易に高密度の窒化アルミニウム焼結体
が得られ、本発明の目的が達成される。
カリ土類元素の少なくとも１種以上の化合物が用いられ
る。その焼結助剤の添加量は酸化物換算で０．０１〜１
０．０重量％の範囲内が好ましい。このような焼結助剤
の添加により、容易に高密度の窒化アルミニウム焼結体
が得られ、本発明の目的が達成される。
【００１９】以上の各原料を混合して成形し、得られた
成形体を大気、真空、窒素ガス、水素ガスまたはこれら
の混合ガスの雰囲気中で２００〜１０００℃に加熱す
る。これにより、残留炭素量が窒化アルミニウム粉末中
の酸素量の０．９倍（重量％比）以下とされる。この場
合、加熱雰囲気を上記のように限定する理由は、窒化ア
ルミニウム粉末が極端な酸化を受けず、かつ残留炭素量
が窒化アルミニウム粉末中の酸素量の０．９倍以下とす
るためである。ここでの残留炭素は炭素として遊離した
ものをいう。また、残留炭素量が窒化アルミニウム粉末
中の酸素量の０．９倍以下とするのは、０．９倍を越え
ると、ＴｉＮ、ＴｉＣの生成が見られる他、窒化アルミ
ニウム焼結体の相対密度が９０％以下になるからであ
る。
成形体を大気、真空、窒素ガス、水素ガスまたはこれら
の混合ガスの雰囲気中で２００〜１０００℃に加熱す
る。これにより、残留炭素量が窒化アルミニウム粉末中
の酸素量の０．９倍（重量％比）以下とされる。この場
合、加熱雰囲気を上記のように限定する理由は、窒化ア
ルミニウム粉末が極端な酸化を受けず、かつ残留炭素量
が窒化アルミニウム粉末中の酸素量の０．９倍以下とす
るためである。ここでの残留炭素は炭素として遊離した
ものをいう。また、残留炭素量が窒化アルミニウム粉末
中の酸素量の０．９倍以下とするのは、０．９倍を越え
ると、ＴｉＮ、ＴｉＣの生成が見られる他、窒化アルミ
ニウム焼結体の相対密度が９０％以下になるからであ
る。
【００２０】このように処理された成形体は１６００℃
以上の加熱温度で窒素を含有する非酸化性雰囲気中で焼
結体にされる。
以上の加熱温度で窒素を含有する非酸化性雰囲気中で焼
結体にされる。
【００２１】
実施例１ 平均粒子径１．５μｍの窒化アルミニウム粉末（酸素量
１．５重量％、炭素量０．０４重量％、不純物量０．１
重量％以下）にＹ2 Ｏ3 粉末（平均粒子径０．５μｍ）
とステアリン酸チタンをチタン換算で０．３重量％添加
した。さらに、この混合粉末に成形用有機バインダを１
１重量％添加し、トルエンとアルコールの複合溶媒中で
混合した。成形用有機バインダとしては、ポリビニルブ
チラール（ＰＶＢ）とジブチルフタレート（ＤＢＰ）の
６：４の混合物が用いられた。その後、混合物はドクタ
ーブレード法により０．８ｍｍの厚みのシート状に成形
された。この成形体を窒素ガス雰囲気中で６００℃で２
時間加熱することにより、有機バインダ成分が除去され
た。その後、この成形体をＣＯガス濃度２００ｐｐｍ以
下の窒素ガス雰囲気中で１８５０℃で１時間焼結した。
１．５重量％、炭素量０．０４重量％、不純物量０．１
重量％以下）にＹ2 Ｏ3 粉末（平均粒子径０．５μｍ）
とステアリン酸チタンをチタン換算で０．３重量％添加
した。さらに、この混合粉末に成形用有機バインダを１
１重量％添加し、トルエンとアルコールの複合溶媒中で
混合した。成形用有機バインダとしては、ポリビニルブ
チラール（ＰＶＢ）とジブチルフタレート（ＤＢＰ）の
６：４の混合物が用いられた。その後、混合物はドクタ
ーブレード法により０．８ｍｍの厚みのシート状に成形
された。この成形体を窒素ガス雰囲気中で６００℃で２
時間加熱することにより、有機バインダ成分が除去され
た。その後、この成形体をＣＯガス濃度２００ｐｐｍ以
下の窒素ガス雰囲気中で１８５０℃で１時間焼結した。
【００２２】得られた窒化アルミニウム焼結体は０．５
±０．０１ｍｍの厚みのシートに加工した後、日本分光
株式会社製ＦＴ−ＩＲ７０００によって直線透過率の測
定、真空理工株式会社製の熱定数測定装置ＴＣ−３００
０によって熱伝導率の測定が行なわれた。
±０．０１ｍｍの厚みのシートに加工した後、日本分光
株式会社製ＦＴ−ＩＲ７０００によって直線透過率の測
定、真空理工株式会社製の熱定数測定装置ＴＣ−３００
０によって熱伝導率の測定が行なわれた。
【００２３】比較の試料として、ステアリン酸チタン無
添加の焼結体を上記と同一条件で作製し、評価した。直
線透過率の測定結果は図１に示されている。実施例の焼
結体の熱伝導率は、１８５Ｗ／ｍ・Ｋであり、比較例の
窒化アルミニウム焼結体の熱伝導率は１８３Ｗ／ｍ・Ｋ
であった。得られた結果から、本発明の窒化アルミニウ
ム焼結体は遮光性に優れ、高い熱伝導率も有することが
理解される。
添加の焼結体を上記と同一条件で作製し、評価した。直
線透過率の測定結果は図１に示されている。実施例の焼
結体の熱伝導率は、１８５Ｗ／ｍ・Ｋであり、比較例の
窒化アルミニウム焼結体の熱伝導率は１８３Ｗ／ｍ・Ｋ
であった。得られた結果から、本発明の窒化アルミニウ
ム焼結体は遮光性に優れ、高い熱伝導率も有することが
理解される。
【００２４】図２にはステアリン酸チタンを添加した焼
結体のＥＳＣＡによる分析結果が示されている。図２に
よれば、４５６ｅＶ、４５９ｅＶ、４６２ｅＶ、４６５
ｅＶの結合エネルギーの準位が存在する。４５９ｅＶと
４６５ｅＶはＴｉ原子と酸素原子の結合を示し、４５６
ｅＶと４６２ｅＶはＴｉ原子と窒素原子の結合を示して
いる。 実施例２ 平均粒子径１．５μｍの窒化アルミニウム粉末（酸素量
１．５重量％、炭素量０．０４重量％、不純物量０．１
重量％以下）にＹ2 Ｏ3 粉末（平均粒子径０．５μｍ）
とステアリン酸チタン、ＴｉＯ2 粉末（平均粒子径１０
０Å）、Ｔｉアルコキシドを添加した。この混合粉末に
さらに成形用有機バインダを１１重量％添加し、トルエ
ンとアルコールの複合溶媒中で混合した。このとき、成
形用有機バインダはポリビニルブチラール（ＰＶＢ）と
ジブチルフタレート（ＤＢＰ）との６：４の混合物が用
いられた。その後、混合物をドクターブレード法により
０．８ｍｍの厚みのシート状に成形した。この成形体を
窒素ガス雰囲気中で６００℃で２時間加熱し、有機バイ
ンダ成分を除去した。その後、処理された成形体をＣＯ
ガス濃度２００ｐｐｍ以下の窒素ガスフロー雰囲気中
で、表１に示される種々の条件で焼結した。
結体のＥＳＣＡによる分析結果が示されている。図２に
よれば、４５６ｅＶ、４５９ｅＶ、４６２ｅＶ、４６５
ｅＶの結合エネルギーの準位が存在する。４５９ｅＶと
４６５ｅＶはＴｉ原子と酸素原子の結合を示し、４５６
ｅＶと４６２ｅＶはＴｉ原子と窒素原子の結合を示して
いる。 実施例２ 平均粒子径１．５μｍの窒化アルミニウム粉末（酸素量
１．５重量％、炭素量０．０４重量％、不純物量０．１
重量％以下）にＹ2 Ｏ3 粉末（平均粒子径０．５μｍ）
とステアリン酸チタン、ＴｉＯ2 粉末（平均粒子径１０
０Å）、Ｔｉアルコキシドを添加した。この混合粉末に
さらに成形用有機バインダを１１重量％添加し、トルエ
ンとアルコールの複合溶媒中で混合した。このとき、成
形用有機バインダはポリビニルブチラール（ＰＶＢ）と
ジブチルフタレート（ＤＢＰ）との６：４の混合物が用
いられた。その後、混合物をドクターブレード法により
０．８ｍｍの厚みのシート状に成形した。この成形体を
窒素ガス雰囲気中で６００℃で２時間加熱し、有機バイ
ンダ成分を除去した。その後、処理された成形体をＣＯ
ガス濃度２００ｐｐｍ以下の窒素ガスフロー雰囲気中
で、表１に示される種々の条件で焼結した。
【００２５】得られた焼結体は０．５±０．０１ｍｍの
厚みのシートに加工した後、日本分光株式会社製ＦＴ−
ＩＲ７０００によって直線透過率の測定、真空理工株式
会社製の熱定数測定装置ＴＣ−３０００によって熱伝導
率の測定が行なわれた。
厚みのシートに加工した後、日本分光株式会社製ＦＴ−
ＩＲ７０００によって直線透過率の測定、真空理工株式
会社製の熱定数測定装置ＴＣ−３０００によって熱伝導
率の測定が行なわれた。
【００２６】これらの測定結果は表１に示されている。
表１の結果から、本発明の焼結体は遮光性に優れ、高い
熱伝導率も有することが理解される。
表１の結果から、本発明の焼結体は遮光性に優れ、高い
熱伝導率も有することが理解される。
【００２７】
【表１】
【００２８】実施例３ 平均粒子径１．５μｍの窒化アルミニウム粉末（酸素量
１．４重量％、酸素量０．０７重量％、不純物量０．１
重量％以下）にＣａＯ粉末（平均粒子径１．５μｍ）と
ステアリン酸チタン、ＴｉＯ2 粉末（平均粒子径１００
Å）、Ｔｉアルコキシドを添加した。この混合物にさら
に成形用有機バインダを１１重量％添加し、トルエンと
アルコールの複合溶媒中で混合した。このとき、成形用
有機バインダとしては、ポリビニルブチラール（ＰＶ
Ｂ）とジブチルフタレート（ＤＢＴ）との６：４の混合
物が用いられた。その後、この混合物はドクターブレー
ド法により０．８ｍｍの厚みのシート状に成形された。
得られた成形体を窒素ガス雰囲気中で６００℃で２時間
加熱し、有機バインダ成分が除去された。その後、この
処理された成形体はＣＯガス濃度２００ｐｐｍ以下の窒
素ガスフロー雰囲気中で、表２に示される種々の条件で
焼結された。
１．４重量％、酸素量０．０７重量％、不純物量０．１
重量％以下）にＣａＯ粉末（平均粒子径１．５μｍ）と
ステアリン酸チタン、ＴｉＯ2 粉末（平均粒子径１００
Å）、Ｔｉアルコキシドを添加した。この混合物にさら
に成形用有機バインダを１１重量％添加し、トルエンと
アルコールの複合溶媒中で混合した。このとき、成形用
有機バインダとしては、ポリビニルブチラール（ＰＶ
Ｂ）とジブチルフタレート（ＤＢＴ）との６：４の混合
物が用いられた。その後、この混合物はドクターブレー
ド法により０．８ｍｍの厚みのシート状に成形された。
得られた成形体を窒素ガス雰囲気中で６００℃で２時間
加熱し、有機バインダ成分が除去された。その後、この
処理された成形体はＣＯガス濃度２００ｐｐｍ以下の窒
素ガスフロー雰囲気中で、表２に示される種々の条件で
焼結された。
【００２９】得られた焼結体は０．５±０．０１ｍｍの
厚みのシートに加工された後、日本分光株式会社製のＦ
Ｔ−ＩＲ７０００によって直線透過率の測定、真空理工
株式会社製の熱定数測定装置ＴＣ−３０００によって熱
伝導率の測定が行なわれた。
厚みのシートに加工された後、日本分光株式会社製のＦ
Ｔ−ＩＲ７０００によって直線透過率の測定、真空理工
株式会社製の熱定数測定装置ＴＣ−３０００によって熱
伝導率の測定が行なわれた。
【００３０】これらの測定結果は表２に示される。得ら
れた結果から、本発明の焼結体は遮光性に優れ、かつ高
い熱伝導率を有することが理解される。
れた結果から、本発明の焼結体は遮光性に優れ、かつ高
い熱伝導率を有することが理解される。
【００３１】
【表２】
【００３２】実施例４ 平均粒子径０．８７μｍの窒化アルミニウム粉末（酸素
量０．９重量％、炭素量０．０３重量％、不純物量０．
１重量％以下）にＣａＯ粉末（平均粒子径１．５μｍ）
とＹ2 Ｏ3 粉末（平均粒子径０．５μｍ）を添加した。
このとき、ＣａＯ粉末とＹ2 Ｏ3 粉末のモル比は１：１
となるように添加された。この混合物にさらにステアリ
ン酸チタン、ＴｉＯ2 粉末（平均粒子径１００Å）、Ｔ
ｉアルコキシドを添加した。さらに、この混合物に成形
用有機バインダを５．０重量％添加し、トルエンとアル
コールの複合溶媒中で混合した。このとき、成形用有機
バインダとして、ポリビニルブチラール（ＰＶＢ）とジ
ブチルフタレート（ＤＢＰ）との６：４の混合物が用い
られた。その後、この混合物を乾燥し、乾式プレス法に
より２５×２５×１．０（ｍｍ）の大きさに成形した。
この成形体を窒素ガス雰囲気中で６００℃で２時間加熱
し、有機バインダ成分が除去された。その後、処理され
た成形体をＣＯガス濃度２００ｐｐｍ以下の窒素ガスフ
ロー雰囲気中で、表３に示される種々の条件で焼結し
た。
量０．９重量％、炭素量０．０３重量％、不純物量０．
１重量％以下）にＣａＯ粉末（平均粒子径１．５μｍ）
とＹ2 Ｏ3 粉末（平均粒子径０．５μｍ）を添加した。
このとき、ＣａＯ粉末とＹ2 Ｏ3 粉末のモル比は１：１
となるように添加された。この混合物にさらにステアリ
ン酸チタン、ＴｉＯ2 粉末（平均粒子径１００Å）、Ｔ
ｉアルコキシドを添加した。さらに、この混合物に成形
用有機バインダを５．０重量％添加し、トルエンとアル
コールの複合溶媒中で混合した。このとき、成形用有機
バインダとして、ポリビニルブチラール（ＰＶＢ）とジ
ブチルフタレート（ＤＢＰ）との６：４の混合物が用い
られた。その後、この混合物を乾燥し、乾式プレス法に
より２５×２５×１．０（ｍｍ）の大きさに成形した。
この成形体を窒素ガス雰囲気中で６００℃で２時間加熱
し、有機バインダ成分が除去された。その後、処理され
た成形体をＣＯガス濃度２００ｐｐｍ以下の窒素ガスフ
ロー雰囲気中で、表３に示される種々の条件で焼結し
た。
【００３３】得られた焼結体は０．５±０．０１ｍｍの
厚みのシートに加工した後、日本分光株式会社製ＦＴ−
ＩＲ７０００によって直線透過率の測定、真空理工株式
会社製の熱定数測定装置ＴＣ−３０００によって熱伝導
率の測定が行なわれた。これらの測定結果は表３に示さ
れる。表３から、本発明の焼結体は遮光性に優れ、かつ
高い熱伝導率を有することが理解される。
厚みのシートに加工した後、日本分光株式会社製ＦＴ−
ＩＲ７０００によって直線透過率の測定、真空理工株式
会社製の熱定数測定装置ＴＣ−３０００によって熱伝導
率の測定が行なわれた。これらの測定結果は表３に示さ
れる。表３から、本発明の焼結体は遮光性に優れ、かつ
高い熱伝導率を有することが理解される。
【００３４】
【表３】
【００３５】実施例５ 平均粒子径０．８μｍの窒化アルミニウム粉末（酸素量
１．５重量％、炭素量０．０３重量％、金属不純物量
０．１重量％以下）にＴｉ化合物をＴｉ換算で０．２重
量％、表４に示される焼結助剤を添加し、アルコール中
で十分に混合した。得られた混合物を乾燥し、１軸プレ
スによって直径１５ｍｍ、厚み１．５ｍｍの円柱に成形
した。得られた成形体を７００℃の水素ガス気流中で３
０分間加熱し、脱バインダ処理が施された。その後、表
４に示される各焼結条件で、成形体を窒素ガスフロー中
で焼結した。焼結体の特性は実施例４と同様に測定され
た。その測定結果は表４に示される。表４によれば、こ
の発明の焼結体は遮光性に優れ、かつ高い熱伝導率を有
することが理解される。
１．５重量％、炭素量０．０３重量％、金属不純物量
０．１重量％以下）にＴｉ化合物をＴｉ換算で０．２重
量％、表４に示される焼結助剤を添加し、アルコール中
で十分に混合した。得られた混合物を乾燥し、１軸プレ
スによって直径１５ｍｍ、厚み１．５ｍｍの円柱に成形
した。得られた成形体を７００℃の水素ガス気流中で３
０分間加熱し、脱バインダ処理が施された。その後、表
４に示される各焼結条件で、成形体を窒素ガスフロー中
で焼結した。焼結体の特性は実施例４と同様に測定され
た。その測定結果は表４に示される。表４によれば、こ
の発明の焼結体は遮光性に優れ、かつ高い熱伝導率を有
することが理解される。
【００３６】
【表４】
【００３７】
【発明の効果】以上のように、この発明によれば、遮光
性、熱伝導性に優れ、しかもそれらの特性が安定して得
られる窒化アルミニウム焼結体を提供することができ
る。この発明の窒化アルミニウム焼結体はＩＣ基板、Ｉ
Ｃパッケージ等の放熱基板材料または放熱部品として用
いられ、光の透過を嫌う用途や、光学式センサを用いた
自動化ラインの部品への適用が可能である。
性、熱伝導性に優れ、しかもそれらの特性が安定して得
られる窒化アルミニウム焼結体を提供することができ
る。この発明の窒化アルミニウム焼結体はＩＣ基板、Ｉ
Ｃパッケージ等の放熱基板材料または放熱部品として用
いられ、光の透過を嫌う用途や、光学式センサを用いた
自動化ラインの部品への適用が可能である。
【図１】実施例１によって得られた窒化アルミニウム焼
結体の直線透過率の測定結果を示すグラフである。
結体の直線透過率の測定結果を示すグラフである。
【図２】実施例１によって得られた窒化アルミニウム焼
結体のＥＳＣＡによる分析結果を示すグラフである。
結体のＥＳＣＡによる分析結果を示すグラフである。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 下田 浩平 兵庫県伊丹市昆陽北一丁目１番１号 住友 電気工業株式会社伊丹製作所内
Claims (5)
- 【請求項１】 窒化アルミニウムを主成分とし、Ｔｉ−
Ｎ−Ｏ系のチタン化合物をチタン換算で０．０５重量％
以上１０．０重量％以下含む、窒化アルミニウム焼結
体。 - 【請求項２】 前記チタン化合物は、化学式ＴｉＮx Ｏ
y （０＜ｘ＜１，ｙ＝３／２・（１−ｘ）で表わされる
化合物を含む、請求項１に記載の窒化アルミニウム焼結
体。 - 【請求項３】 窒化アルミニウム粉末に、チタン換算で
０．０５重量％以上１０．０重量％以下のチタン化合物
と、焼結助剤化合物とを添加し、混合物を得る工程と、 前記混合物を所定の形状に成形し、成形体を得る工程
と、 残留炭素量が前記窒化アルミニウム粉末中の酸素量に対
して重量比で０．９倍以下となるように、前記成形体を
大気、真空、窒素ガス、水素ガスおよびこれらの混合ガ
スのいずれかの雰囲気中で加熱する工程と、 １６００℃以上の窒素を含有する非酸化性雰囲気中で前
記成形体を焼結する工程とを備えた、窒化アルミニウム
焼結体の製造方法。 - 【請求項４】 前記窒化アルミニウム粉末の比表面積は
２．０ｍ2 ／ｇ以上である、請求項３に記載の窒化アル
ミニウム焼結体の製造方法。 - 【請求項５】 前記焼結助剤化合物が希土類元素および
アルカリ土類元素の少なくともいずれかの化合物を含
む、請求項３に記載の窒化アルミニウム焼結体の製造方
法。
Priority Applications (9)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| US07/838,800 US5273700A (en) | 1990-10-29 | 1990-11-13 | Aluminum nitride sintered body and process for producing the same |
| JP3249734A JPH0585828A (ja) | 1991-09-27 | 1991-09-27 | 窒化アルミニウム焼結体およびその製造方法 |
| SG1996009174A SG47121A1 (en) | 1990-10-29 | 1991-10-29 | Aluminum nitride sintered body and process for producing the same |
| KR1019920701554A KR950006209B1 (ko) | 1990-10-29 | 1991-10-29 | 질화알루미늄 소결체 및 그 제조방법 |
| PCT/JP1991/001474 WO1992007805A1 (en) | 1990-10-29 | 1991-10-29 | Aluminum nitride sinter and production thereof |
| EP91918635A EP0507961B1 (en) | 1990-10-29 | 1991-10-29 | Aluminum nitride sintered body and process for producing the same |
| DE69128709T DE69128709T2 (de) | 1990-10-29 | 1991-10-29 | Aluminiumnitrid-sinterkörper und seine herstellung |
| TW080108972A TW230789B (ja) | 1990-10-29 | 1991-11-15 | |
| US08/085,302 US5312786A (en) | 1990-10-29 | 1993-06-29 | Aluminum nitride sintered body and process for producing the same |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3249734A JPH0585828A (ja) | 1991-09-27 | 1991-09-27 | 窒化アルミニウム焼結体およびその製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0585828A true JPH0585828A (ja) | 1993-04-06 |
Family
ID=17197414
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP3249734A Pending JPH0585828A (ja) | 1990-10-29 | 1991-09-27 | 窒化アルミニウム焼結体およびその製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0585828A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US8381803B2 (en) | 2006-12-08 | 2013-02-26 | Korea Atomic Energy Research Institute | High temperature and high pressure corrosion resistant process heat exchanger for a nuclear hydrogen production system |
-
1991
- 1991-09-27 JP JP3249734A patent/JPH0585828A/ja active Pending
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US8381803B2 (en) | 2006-12-08 | 2013-02-26 | Korea Atomic Energy Research Institute | High temperature and high pressure corrosion resistant process heat exchanger for a nuclear hydrogen production system |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| A02 | Decision of refusal |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A02 Effective date: 20001128 |