JPH05507098A - エチレンビニルシラン共重合体及びその製造 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるため要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 エチレンビニルシラン共重合体及びその製造本発明はグラフト化エチレンビニル シラン共重合体に関する。

はとんどの共重合体はお互いに相溶性はない。このことは、物質が２つの出発ポ リマーの間にある特性を有することが必要とされる時、あるいは多層構造か製造 されなければならない時に問題となる。

２種の非相溶性のポリマー間の相溶化度は少なくとも２つの方法で上昇させるこ とが可能である。第１として、相溶化剤を混ぜることが出来る。それはブロック 共重合体（例えば、Ａ−ＢあるいはＡ−Ｂ−Ａ）で、その中で、ブロックは２つ のホモポリマーと同じモノマーを含んでなるものである。相溶化剤はまたグラフ ト共重合体であってもよく、その中では、メインポリマーとグラフト化ポリマー が２つのホモポリマーと同じである。

第２として、お互いにつなげられるべき２つの共重合体のうち１つが、フリーラ ジカル重合技術によって他のポリマーの付近に調整されており、ここではそれか らポリマーが製造される重合モノマーが、重合反応が完結された他のポリマーに グラフトされている。このグラフト共重合体はそれからその様に使用可能であり 、異なった成形品に形成されたり、上記の用に相溶化剤として使用される。グラ フト化は一般的にフリーラジカルの機構によって行われる。

本発明の新規な特徴は、グラフト化が新規な方法で達成されていることである。

本発明のグラフト化エチレンビニルシラン共重合体は、主にそれがエチレンビニ ルシラン共重合体及び有機ポリマーあるいは水酸基を有する共重合体を含むエー テル化生成物であることを特徴とする。

本発明による方法の第一の態様は、主にエチレンビニルシラン共重合体が水酸基 含有ポリマーあるいは共重合体のトランス−エーテル化されたものであることを 特徴とする。

本発明による方法の他の実施態様は、エチレンビニルシラン共重合体が、一つあ るいはそれ以上の水酸基含有不飽和モノマーとエーテル化さね、その後、ヒドロ キシモノマーが、一つあるいはそれ以上の二重結合を有する他のモノマーと重合 されるあるいは二者択一的に共重合され、それによってポリマーの多くはエチレ ンビニルシラン共重合体上にグラフト化さね、またそれによって関係する他のモ ノマーに対する唯一の要求はそれらがヒドロキシモノマーと共重合され得ること である、ということを主に特徴とする。

本発明の好ましい実施態様は従属クレームに定義される特徴を有している。

本発明に於いてはグラフト化はまたトランス−エーテル化によって成し遂げられ る。その方法によって、グラフト化はそれゆえポリエチレンビニルシラン中のシ ラン基といくつかのヒドロキシモノマーとの間のトランス−エーテル化によって 生じ、この場合、ヒドロキシモノマーはモノマーの形態に於いてその様にグラフ ト化され、その後にそれはいくつかの他の二重結合を有するモノマーと重合ある いは共重合される。ヒドロキシモノマーはいくつかの他のモノマーとグラフト化 される前に二者択一的に重合及び／あるいは共重合され得る。そして、ポリエチ レンビニルシラン上へのこのポリマーのグラフト化はそれから溶融状態、例えば 押出し機の中で行われる。

本願によるグラフト共重合体はその様に使用することが出来、また異なった成形 品あるいは非相溶性ポリマーの相溶化剤へと成形される。

それゆえ、本発明によるグラフト共重合体を作る方法は２つある。しかし、どち らの方法も、グラフト化それ自身がポリエチレンシラン中のシラン基とヒドロキ シモノマー・との間のトシソスーエーテル化によって生じるという事実に基づい ている。多くの異なったポリマー・は両方の方法でグラフト化可能である。原則 として、ポリエチレンビニルシラン上に確実なポリマーをグラフト化出来ると言 う事実に対し唯一要求されることは、関連するポリマーのモノマーが、それを経 てグラフト化が生じるヒドロキシモノマーと共重合可能であることである。

有用なポリマーグレードはエチレンポリマーを含み、その中でコモノマーはビニ ルアルコキシシラン化合物、例えばビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエト キシシランである。エチレンとビニルアルコキシシランに加え、エチレン共重合 体はまた他のある種のコモノマーを含むことも出来、それはエチレン、例えばプ ロピレン、ブテンあるいはヘキセン、酢酸ビニル、０１〜Ｃ７−アルキルアクリ レートおよびＣ１〜Ｃ７−アルキルメタクリレートのようなα−オレフィンと共 重合可能である。

ヒドロキシモノマーは一つあるいはそれ以上の二重結合と一つあるいはそれ以上 の水酸基を有する七ツマ−である。適切なヒドロキシモノマーは例えば、ヒドロ キシアルキルアクリレートおよびメタクリレート、アリルアルコール、アクリル 酸およびメタクリル酸を含む。該ヒドロキシモノマーはその様な状態あるいはお 互いに混合された状態で使用することが出来る。モノマー全体の量のヒドロキシ モノマーの量は０．０１〜１００重量％が可能である。

ヒドロキシモノマーは唯一のモノマーで有り得、それはポリエチレンシランへと 混合され、しかしヒドロキシモノマーは好ましくはいくつかの他のモノマーと共 重合される。このモノマーは二重結合を含むどの様なモノマーであっても可能で あり、それはフリーラジカル重合技術によって重合可能である。適切なモノマー の例は、メチルスチレン、インプロピレンスチレンおよびα−メチルスチレンの 様なスチレンおよび置換スチレンのタイプの芳香族ビニルモノマーである。他の 適切なモノマーは、α−オレフィンと同様に、アクリロニトリルおよびメタクリ レートリル、Ｃ，−Ｃ，−アルキルアクリレートおよびメタクリレート、アクリ ル酸およびメタクリル酸、ハロゲン化ビニル、無水マ）ツイン酸、アクリル酸ア ミドおよびメタクリル酸アミドを含む。該千ツマ−はその状態あるいはお互いに 混合された状態で、あるいはヒドロキシモノマーと一緒に使用することが出来る 。

モノマー全体の量の他のモノマーの量は９９６９〜０重量％が可能である。

ヒドロキシモノマーとアルコキシビニルシランとの間のトランス−エーテル化反 応は確かな場合には任意に昇温状態で生じることが出来る。触媒は反応を促進す るために少量添加することが出来る。使用し得る触媒として、Ｍ　（ＯＲ）　、 でＭは好ましくはＡＩ、Ｔｉ、あるいはＺｒである多価元素のアルコキサイドと 同様に、例えばアルカリ金属酢酸塩、様々な酸、例えばベンゾイックアシッドが 使用できる。

本発明によるグラフト化生成物はまた、水酸基がエチレン共重合体に含まれシラ ン基が他のポリマー中に含まれるように、シラン基と水酸基が入れ替わるような 方法でも成し遂げられることは、ポリマー化学に熟知している人々にとっての証 拠である。グラフト化生成物を合成するためのこの方法は、これ以−と詳細には 記述されないが、グラフト化はまたこの場合ヒドロキシ基とシラン基との間のト ランス−エーテル化反応を経て生じるので、本発明の範囲内に含まれるべきであ ると考えられる。

調整方法　１ 方法■によって、ヒドロキシモノマーは最初にシラン上にグラフト化さね、それ からそれらは重合される。これは実際上多くの異なった方法で成し遂げることか 出来る。

重合は、ヒドロキシモノマー、他の七ツマ−および結局溶媒中にエチレンビニル シラン共重合体を溶解することによるバルクあるいは溶液中にて行うことか出来 る。この方法によって、エチレンビニルシラン共重合体とグラフト化されたポリ マーの間の重量比は溶媒の量を伴う混合物の粘度を調整することによって確かな 限定範囲内に変化することが出来る。

重合はまた懸濁重合によっても行うことか出来る。この場合にはまたエチレンビ ニルシラン共重合体がヒドロキシモノマー及び他のモノマー中に溶解されるが、 溶媒は無い。ヒドロキシモノマーのグラフト化が完了した後、水と懸濁媒体が加 えらへ温度が七ツマ−の重合の為に上昇される。この方法に関連して、最終のグ ラフト共重合体中のエチレンビニルシラン共重合体の最大量は約３０重量％であ る。

調整方法Ｉによるグラフト共重合体の調整の第３の方法は、エチレンビニルシラ ン共重合体が重合の間中、粒子の形態で維持されているという事実に基づいてい る。このことは水洗および乾燥と同様に該物質の更なる取扱を容易にし、また製 造物のベレット化が必要でなくなる。この調整方法は以下に詳細に記述される。

エチレンビニルシラン共重合体粒子、ヒドロキシモノマーおよび可能ないくらか の他のモノマー、開始剤および可能な触媒は室温であるいは昇温下で混合され、 しかしまだ重合は開始しないような低い温度であり、それによって該粒子はモノ マー、触媒および開始剤によって含浸される。含浸の間、粒子はある点までは吸 収するか、その粒子構造はまだ維持される。含浸は、好ましくはエチレンビニル シラン共重合体がそれ自身で架橋することを防ぐために、水の無い状態で行われ る。エチレンビニルシラン共重合体の量とモノマーの総量の間の比率は１００− ０．６７となり得る。

含浸はまた、含浸相の前にヒドロキシモノマーの総量が添加され、しかし他のモ ノマーのほんの一部あるいは全くされないように、とり行われる。他の七ツマ− の残りの量は水懸濁が調整された後に添加される。モノマーは同時にあるいは数 時間かけて滴下で添加される。

含浸相は、モノマー、触媒および開始剤が水及び懸濁媒体が添加される前に全体 的に含浸されるように、架橋の代りにグラフトを使用することによって広げられ る。水懸濁が完了した後、温度が上昇され、それによってフリーモノマーと同様 にグラフト化ヒドロキシモノマーが重合され、その後グラフト化されたポリマー 鎖がエチレンビニルシラン共重合体上に形成される。重合か完了した時、ポリマ ー粒子は洗浄、乾燥される。

ビニルモノマーの懸濁重合に関連して一般的に使用される懸濁媒体の様なものが 、その様な物質として使用し得る。これらは例えば、ポリビニルアルコール、ポ リビニルピロリドンおよびメチルセルロースの様な水可溶性ポリマー、あるいは カルシウムトリフオステートおよびマグネシウムピロフォステートの様な部分的 に水可溶性物質を含む。開始剤は重合が水懸濁技術によってなされるために、オ イル可溶性でなければならず、また５０〜１４０’Ｃの温度範囲内で１０時間の 半減期を有さなければならない。ビニルモノマーの重合に使用し得る開始剤は、 アゾビスイソブチロニトリルおよびアゾビスジメチルバレロニトリルのようなア ゾ化合物と同様に、ベンゾイルパーオキシド、ラウロイルパーオキシド、ｔ−ブ チルパーベンゾエート、ジクミルパーオキシドのような有機過酸化物を含む。重 合が低温では低温用開始剤で開始し、高温では高温用開始剤で完結するように、 １種以上の開始剤が好ましくは同時に使用される。開始剤の総量はモノマー１０ ０重量フラクションに対して０．０１〜４重量フラクションで、好ましくは０． 　１〜０．　２重量フラクションである。

図１は調整方法Ｉを図示したものである。ここで使用されているエチレンビニル トリメトキシシラン共重合体は例なので、それはメタノールの放出の間及びスチ レンとのその後の共重合の後に、ヒドロキシエチルメタクリレートとグラフト化 される。

調整方法　■ 調整方法■によって、ヒドロキシモノマーは最初にホモポリマーあるいは共重合 体として一つあるいはそれ以上の他のモノマーと重合される。このポリマーはそ れから触媒と同様に、エチレンビニルシラン共重合体と、例えば押出し機の中で 混合さね、それによってポリマーを含むヒドロキシモノマーはトランス−エーテ ル化反応を経てグラフト化される。この反応の進みは図２に図示されており、そ の中ではスチレンとヒドロキシエチルメタクリレートの共重合体がメタノール放 出の間、エチレンビニルトリメトキシシラン上にグラフト化される。

方法Ｈによって、グラフト化はそれゆえ２種のポリマーを押出し機の中で混合す ることによって成し遂げられる。それゆえ、ポリマーを含有するヒドロキシモノ マーがどの様に調整されたかが重要ではなく、主なポイントはそれが反応性水酸 基を有１、ていることである。ヒドロキシモノマー含有ポリマーの調整方法は、 使用するモノマーに依存して、バルク中で、溶液中であるいは懸濁でフリーラジ カル重合され得る。

２種のポリマーはお互いに関してどの比率で混合されてもよい。

方法■において、２種のポリマーは反応性フィルム共押出しと呼ばれる方法によ ってお互いが反応するよう作製されてもよい。この場合、粘着媒体を使用するこ となく２つのフィルム間で良い粘着性が達成される。

これらの物質に対する典型的な適用は、相溶化剤、粘着性プラスターあるいはラ バーアスファルト中のポリマー要素としてのそれらの使用を含むものである。

基本となる物質はまた発泡剤と混合あるいは含浸され、弾力性発泡プラスターへ と発泡される。

ポリマーはサーモプラスターに対し指定される従来の方法、例えば押出し、射出 成形、圧縮成形、フィルムブローイング、押出し被覆等の方法で処理し得る。

実施例 実施例１．　１ ２リツトルの反応器が粒子径３〜４ｍｍの粒子の形態のＶｉ　ｓ　ｉ　ｃｏ１４ ０７（商業的なエチレンブチルアクリレートビニルトリメトキシシランターポリ マー）１００重量フラクション、スチレン３６重量フラクション、ヒドロキシエ チルメタクリレート４．９重量フラクションおよび開始剤としてのベンゾイルパ ーオキシド０．１４重量フラクションで充填された。この混合物は緩やかに６０ ｒｐｍで攪拌され、温度が７５℃まで上げられ、モしてモノマーと開始剤がＶｉ ｓｉｅＯ粒子中に拡散するようまたヒドロキシエチルメタクリレートがＶｉｓｉ ｃｏポリマー鎖上にグラフトするように３時間のあいだそのままに維持された。

含浸が完了した後、水４３５重量フラクション（８８２ｇ）と懸濁媒体としてト リカルシウムフォステート１．０重量フラクションおよびポタシウムドデシルベ ンゼンスルフすネート０．０２重量フラクションが添加され水懸濁液が調整され た。温度はそれから９０℃に上昇され、ベンゾイルパーオキシド０．２６重量フ ラクションとｔｅｒｔ−ブチルパーベンゾエート０．６７重量フラクションを含 む６４重量フラクションのスチレンの残りの量が４．５時間かけて滴下された（ スチレンの総量は１００重量フラクション）。重合生成物は分離した均一な粒子 の形態である。

実施例１．　２ この例は、グラフト化反応のための七ツマ−の第一のバッチに触媒としてベンゾ イックアシッド０．０１重量フラクションをまた添加した点を除いては、実施例 １．　１によって実現された。

実施例Ｉ、３ この例は、ベンゾイックアシッドの量が０．２１重量フラクションである点を除 いては、実施例Ｉ、１およびＩ、２によって実現された。

実施例１．　４ この例は、モノマーの第一のバッチに触媒としてチタンｔｅｒｔ−ブトキシド１ ゜０重量フラクションを添加し、ヒドロキシエチルメタクリレートの量が１０重 量フラクションである点を除いては、実施例Ｉ、１によって実現された。

実施例Ｉ、５ 表１は実施例Ｉ、〕、〜Ｉ、４の製品の抽出試験とＤＳＣランの結果を記載して いる。表は、不溶性ゲル中のＶｉｓｉｅｏのシェアが減少するのと同時に、触媒 濃度が増加する時に、不溶性物質のシェアが増加することを示し、それはグラフ トが起っていることを示している。

表１．実施例Ｉ、１〜Ｉ、４の製品の抽出試験とＤＳＣラン実施例　触媒　不溶 性ゲル３　ゲル中のＶｉｓｉｃ。

ａ　Ｌ　ｂ２　重量％　重量％ Ｉ、３　０．２１　−　５６　４４ １．４　−　１．０　６１　３８ １）ａ＝ベンゾイックアシッド、重量％２）ｂ＝チタンｔｅｒｔ−ブトキシド、 重量％３）キシレン中で加熱し、２０時間抽出時間で決定されたゲル濃度実施例 ｎ、１ ２リツトルの反応器がスチレン１００重量フラクション、ヒドロキシエチルメタ クリレート５．４重量フラクショス水２４６重量フラクション（９８０ｇ）およ び開始剤としてのヘンシイルバーオキシド０．６３重量フラクションとｔｅｒｔ −ブチルパーベンゾエート０．２１重量フラクションで充填された。重合は従来 のポリスチレンに関連する方法の懸濁技術によって行わわ、ゼラチンとベントナ イトが懸濁媒体として使用された。重合は９５℃から１３５℃で全体で８時間行 われた。製造物の分子量はＭｗｌｌｏｏｏｏで分散度２．８であった。

実施例ｎ、２ Ｖｉ　ｓ　ｉ　ｃｏ１４０７を９５重量フラクションと実施例ＩＩ、１にて調整 されたスチレンヒドロキシエチルメタクリレート共重合体５型量フラクションが 押出し機中で２００℃１０分間混合さべそれから厚み１００μｍのシートに圧縮 された。メチルエチルケトン中での製造物の抽出は１〜２重量％が可溶であるこ とを示し、それはスチレンヒドロキシエチルメタクリレート共重合体が部分的に Ｖｉｓｉｃｏポリマー鎖上にグラフト化されたことを示す。

実施例ｎ、３ この例は、押出し機中での攪拌の間の触媒としてベンゾイックアシッド０．　３ 重量フラクションを添加した点を除いては、実施例ＩＩ、２によって実現された 。

スチレンヒドロキシエチルメタクリレート共重合体中の水酸基とＶｉｓｉｃｏポ リマー中のシラン基の間のトランス−エーテル化反応が、この場合実施例■、２ よりも更に効果的で、メチルエチルケトン中の可溶物質のシェアはく１．０％で あった。

実施例ＩＩ、４ この例は、押出し機中での攪拌の間の触媒としてトリノニルフェニルフォスファ イト０．　３重量フラクションを添加した点を除いては、実施例ＩＩ、２によっ て実現された。この物質を５００％に伸ばしそれから縮めた時に、残った伸びは ４００％で、それはこの物質が弾力特性を有していることを示す。

ＦＩＧ、　１ ｃｍｃ−ｃ−ｃ−ｃ−ｃ−ｃ ＦＩＧ、　２ 要約書 ２種の通常混合不可能なポリマーの混合性を改良するため、また取扱中の完全な 相分離を防ぐために、一つのポリマーが他の上にグラフト化される。本発明では 、メトキシ基を含有するエチレンビニルシラン重合体が水酸基含有のもう一つ別 のポリマーとあるいは水酸基を有するモノマーとエーテル化される。例えば、ス チレンとヒドロキシエチルメタクリレートの共重合体をエチルブチルアクリレー トとビニルトリメトキシシランのターポリマーと混合することによって、共重合 体は水酸基とメトキシ基のエーテル化を経てシランターポリマー上にグラフト化 される。二者択一的に、最初にメタクリレートモノマーの水酸基とターポリマー のメトキシ基をエーテル化し、そしてそれからスチレンをヒドロキシエチルメタ クリレートと共重合することによって、スチレンとヒドロキシエチルメタクリレ ートがシランターポリマーと混合される。その結果の生成物はとても均一なもの で、相溶化剤や粘着性プラスチック、およびラバーアスファルト中のポリマー要 素等としての使用が可能である。

国際調査報告 国際調査報告 ＰＣＴ／Ｆｌ　９１１００Ｇ９９

Claims (24)

【特許請求の範囲】
1. １．エチレンビニルシラン共重合体および水酸基を含むグラフト化有機ポリマー あるいは共重合体を含んでなるエーテル化生成物であることを特徴とするグラフ ト化エチレンビニルシラン共重合体。
2. ２．エチレンビニルシラン共重合体中のビニルシランがビニルアルコキシシラン 化合物、例えばビニルトリメトキシシランあるいはビニルトリエトキシシランで 、該エチレンビニルシラン共重合体が他のコモノマーとして例えばα−オレフィ ン類、ビニルアセテート、Ｃ１〜Ｃ７アルキルアクリレートおよびＣ１〜Ｃ７ア ルキルメタクリレートを含むことが可能であることを特徴とする請求の範囲１に よるポリマー。
3. ３．前記有機ポリマーのヒドロキシモノマーが、一つあるいはそれ以上の二重結 合と一つあるいはそれ以上の水酸基を有し、また１〜１０の炭素原子を含んでな り、そしてそれが例えばヒドロキシアルキルアクリレートあるいはメタクリレー ト、アリルアルコール、あるいはアクリルあるいはメタクリル酸であることを特 徴とする請求の範囲１によるポリマー。
4. ４．前記有機ポリマーが共重合体で、それが水酸基を有するモノマーに加えて、 一種あるいはいく種かの以下のモノマー；スチレン、メチルスチレン、アクリロ ニトリル、Ｃ１〜Ｃ７アルキルアクリレート及びメタクリレート、無水マレイン 酸、アクリル酸及びメタクリル酸、α−オレフィン類、を含んでなることを特徴 とする請求の範囲１〜３のいずれかによるポリマー。
5. ５．前記有機共重合体が、ヒドロキシモノマー０．０１〜１００重量％含むこと を特徴とする請求の範囲１〜４のいずれかによるポリマー。
6. ６．エチレンビニルシラン共重合体およびグラフト化ポリマーの間の重量比が、 調整方法に依存し、０〜無限大を取り得ることを特徴とする請求の範囲１〜５の いずれかによるポリマー。
7. ７．エチレンビニルシラン共重合体が水酸基を含有するポリマーあるいは共重合 体とのトランス−エーテル化されることを特徴とするグラフト化エチレンビニル シラン共重合体の調整方法。
8. ８．エーテル化が、溶融状態中、例えば押出し機の中あるいは押出し機の端部に おいて、例えば反応性フィルム共押出しに関連して行われることを特徴とする請 求の範囲７による方法。
9. ９．トランス−エーテル化が、触媒、例えばアルカリ金属酢酸塩、ベンゾイック アシッドおよびＭ（ＯＲ）ｎの多価原子のアルコキサイドでＭは好ましくは金属 、例えばチタンであるようなものを添加することによって促進されることを特徴 とする請求の範囲７〜８による方法。
10. １０．前記有機ポリマーのヒドロキシモノマーが、一つあるいはそれ以上の二重 結合と一つあるいはそれ以上の水酸基を有し、また１〜１０の炭素原子を含んで なり、そしてそれが例えばヒドロキシアルキルアクリレートあるいはメタクリレ ート、アリルアルコール、あるいはアクリルあるいはメタクリル酸であることを 特徴とする請求の範囲７〜９のいずれかによる方法。
11. １１．前記有機ポリマーが共重合体で、それが水酸基を有するモノマーに加えて 、一種あるいはいく種かの以下のモノマー；スチレン、メチルスチレン、アクリ ロニトリル、Ｃ１〜Ｃ７アルキルアクリレート及びメタクリレート、無水マレイ ン酸、アクリル酸及びメタクリル酸、α−オレフィン類、を含んでなることを特 徴とする請求の範囲７〜１０のいずれかによる方法。
12. １２．前記有機共重合体が、ヒドロキシモノマー０．０１〜１００重量％含むこ とを特徴とする請求の範囲７〜１１のいずれかによる方法。
13. １３．最終的なグラフト化ポリマー中のエチレンビニルシラン共重合体のシェア が、０〜無限大の範囲内であることを特徴とする請求の範囲７〜１２のいずれか による方法。
14. １４．エチレンビニルシラン共重合体が一つあるいはそれ以上の水酸基を含有す る不飽和グラフト化可能モノマーとエーテル化され、その後にヒドロキシモノマ ーが一つあるいはそれ以上の二重結合を含んでなる他のモノマーと重合あるいは 二者択一的に共重合され、それによってポリマーのほとんどがエチレンビニルシ ラン共重合体上にグラフト化され、それによって関連する他のモノマーに対する 唯一の要求がそれらがヒドロキシモノマーと共重合可能であることである、とい うことを主に特徴とするグラフト化エチレンビニルシラン共重合体の調整方法。
15. １５．エーテル化がバルク、溶液、あるいは懸濁液中で行われることを特徴とす る請求の範囲１４による方法。
16. １６．トランス−エーテル化が、触媒、例えばアルカリ金属酢酸塩、ベンゾイッ クアシッドおよびＭ（ＯＲ）ｎの多価元素のアルコキサイドでＭは好ましくは金 属、例えばチタンであるようなものを添加することによって促進されることを特 徴とする請求の範囲１４〜１５による方法。
17. １７．エチレンビニルシラン共重合体とのエーテル化の後に、ヒドロキシモノマ ーがフリーラジカル重合技術によって重合あるいは共重合されることを特徴とす る請求の範囲１４〜１６による方法。
18. １８．エチレンビニルシラン共重合体中のビニルシランがビニルアルコキシシラ ン化合物、例えばビニルトリメトキシシランあるいはビニルトリエトキシシラン であり、そしてエチレンビニルシラン共重合体が他のコモノマーとして、例えば α−オレフィン類、ビニルアセテート、Ｃ１〜Ｃ７アルキルアクリレートおよび Ｃ１〜Ｃ７アルキルメタクリレートを含むことが可能であることを特徴とする請 求の範囲７〜１７のいずれかによる方法。
19. １９．該ヒドロキシモノマーが、一つあるいはそれ以上の二重結合と一つあるい はそれ以上の水酸基を有し、また１〜１０の炭素原子を含んでなり、そしてそれ が例えばヒドロキシアルキルアクリレートあるいはメタクリレート、アリルアル コール、あるいはアクリルあるいはメタクリル酸であることを特徴とする請求の 範囲１４〜１８による方法。
20. ２０．前記の他のモノマーがヒドロキシモノマーと共重合可能で、それがスチレ ン、メチルスチレン、アクリロニトリル、Ｃ１〜Ｃ７アルキルアクリレート及び メタクリレート、無水マレイン酸、アクリル酸及びメタクリル酸、α−オレフィ ン類であることを特徴とする請求の範囲１４〜１９のいずれかによる方法。
21. ２１．他のモノマーとヒドロキシモノマーの間の相互の量が、全体としてヒドロ キシモノマー０．０１〜１００重量％であることを特徴とする請求の範囲１４〜 ２０のいずれかによる方法。
22. ２２．エチレンビニルシラン共重合体とグラフト化ポリマーの間の重量比が、０ 〜無限大をとりうることを特徴とする請求の範囲１４〜２１のいずれかによる方 法。
23. ２３．水酸基含有のエチレン共重合体とシラン基含有のもう一つのポリマーのト ランス−エーテル化生成物であることを特徴とするグラフト化エチレン共重合体 。
24. ２４．相溶化剤、粘着性プラスチック、ラバーアスファルト中のポリマー要素、 あるいは弾力性発泡プラスチックへと発泡成形するためのポリマー要素としての 請求の範囲１〜６および２３のいずれかによる生成物の使用法。