JPH05258757A - 燐酸燃料電池 - Google Patents
燐酸燃料電池Info
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- JPH05258757A JPH05258757A JP4169488A JP16948892A JPH05258757A JP H05258757 A JPH05258757 A JP H05258757A JP 4169488 A JP4169488 A JP 4169488A JP 16948892 A JP16948892 A JP 16948892A JP H05258757 A JPH05258757 A JP H05258757A
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Classifications
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- H01—ELECTRIC ELEMENTS
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- H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
- H01M8/08—Fuel cells with aqueous electrolytes
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- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
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Abstract
(57)【要約】
【構成】 酸素を含有するオキシダントガスを使用する
ガス拡散カソード、水素を含有する燃料ガスを使用する
ガス拡散アノード、および燐酸と、燐酸の蒸気圧以下の
蒸気圧を有しており、それによってカソードの分極を減
少させるとともにかつ電池の効率を増加する弗素化化合
物およびシリコーン化合物からなる群から選択される少
なくとも0.1重量%の添加剤とからなる電解質をハウ
ジング内に含む燐酸燃料電池。 【効果】 電池の熱効率を増加できる。
ガス拡散カソード、水素を含有する燃料ガスを使用する
ガス拡散アノード、および燐酸と、燐酸の蒸気圧以下の
蒸気圧を有しており、それによってカソードの分極を減
少させるとともにかつ電池の効率を増加する弗素化化合
物およびシリコーン化合物からなる群から選択される少
なくとも0.1重量%の添加剤とからなる電解質をハウ
ジング内に含む燐酸燃料電池。 【効果】 電池の熱効率を増加できる。
Description
【0001】
【産業上の利用分野】本発明は、燐酸燃料電池に関し、
詳しくは電解質が改良された燐酸燃料電池に関する。
詳しくは電解質が改良された燐酸燃料電池に関する。
【0002】
【従来技術】燃料電池において、ガス状の燃料の化学的
エネルギーが電力に転化されている。従来の燃料電池
は、アノード、カソードおよび電解に挟持された電解質
含浸マトリックスから構成されている。
エネルギーが電力に転化されている。従来の燃料電池
は、アノード、カソードおよび電解に挟持された電解質
含浸マトリックスから構成されている。
【0003】燐酸燃料電池の操作において、含水素ガス
をアノードに供給し、そして含酸素ガスをカソードに供
給する。これらのガスは電極を通して分散し、そして電
極上で触媒の存在下に電解質と反応し、水、熱および電
気的エネルギーをもたらす。
をアノードに供給し、そして含酸素ガスをカソードに供
給する。これらのガスは電極を通して分散し、そして電
極上で触媒の存在下に電解質と反応し、水、熱および電
気的エネルギーをもたらす。
【0004】アノードにおいて、供給ガスにおける水素
は、電気化学的反応により電子を放出する。このように
して発生した電流をアノードから外部回路を通じてカソ
ードに通電する。カソードにおいて、電気を酸素と電気
的に化合サセル。電解質を通じたイオンの流れは、回路
を完結する。
は、電気化学的反応により電子を放出する。このように
して発生した電流をアノードから外部回路を通じてカソ
ードに通電する。カソードにおいて、電気を酸素と電気
的に化合サセル。電解質を通じたイオンの流れは、回路
を完結する。
【0005】従って、燐酸燃料電池において進行する電
気化学的反応は、アノードにおいて H2 → 2H+ + 2e- そしてカソードにおいて 1/2O2 + 2H+ + 2e- → H2 O である。
気化学的反応は、アノードにおいて H2 → 2H+ + 2e- そしてカソードにおいて 1/2O2 + 2H+ + 2e- → H2 O である。
【0006】燐酸は、高温で安定性が高く、CO2 およ
び水の除去が容易でありそしてイオン伝導性が高いので
酸性の水素−酸素燃料電池の常套の電解質である。しか
しながら、燐酸は、いくつかの望ましくない性質を有し
ている。燐酸は、高い酸濃度で酸素溶解性が低く酸素還
元速度が比較的におそいので非常に高いカソードの分極
を導く。
び水の除去が容易でありそしてイオン伝導性が高いので
酸性の水素−酸素燃料電池の常套の電解質である。しか
しながら、燐酸は、いくつかの望ましくない性質を有し
ている。燐酸は、高い酸濃度で酸素溶解性が低く酸素還
元速度が比較的におそいので非常に高いカソードの分極
を導く。
【0007】酸素の還元速度を高ることによって燐酸燃
料電池の効率を改良するために、当該電池における燐酸
電極のためにトリフルオロメタンスルホン酸を置換する
ことが提案されている。
料電池の効率を改良するために、当該電池における燐酸
電極のためにトリフルオロメタンスルホン酸を置換する
ことが提案されている。
【0008】トリフルオロメタンスルホン酸における酸
素還元速度は、より高い酸素溶解性故に電池の制限電流
を改良するので燐酸におけるようりも高い(R.C.B
hardway,N.G.SmartおよびJ.O.B
ockris;Proc.Intersoc.Ener
gy Convers.Emg.Conf.,1991
年,第26巻,第3号,第546〜569頁;P.Ze
llenay,B.R.Scharifkerおよび
J.O.Bockris;J.Electroche
m.Soc.,1986年,第133巻,第11号;第
2262〜2267頁)。
素還元速度は、より高い酸素溶解性故に電池の制限電流
を改良するので燐酸におけるようりも高い(R.C.B
hardway,N.G.SmartおよびJ.O.B
ockris;Proc.Intersoc.Ener
gy Convers.Emg.Conf.,1991
年,第26巻,第3号,第546〜569頁;P.Ze
llenay,B.R.Scharifkerおよび
J.O.Bockris;J.Electroche
m.Soc.,1986年,第133巻,第11号;第
2262〜2267頁)。
【0009】
【発明が解決しようとする課題】その良好な性能に係わ
らず、蒸気圧が高いゆえにトリフルオロメタンスルホン
酸の使用は、実際の燐酸燃料電池の操作温度未満の温度
に制限されている。トリフルオロメタンスルホン酸の別
の欠点として、このものが多孔性電極中に非常に容易に
吸収されその結果ガス拡散が低くなりこれによって電極
の分極が高くなってしまう。
らず、蒸気圧が高いゆえにトリフルオロメタンスルホン
酸の使用は、実際の燐酸燃料電池の操作温度未満の温度
に制限されている。トリフルオロメタンスルホン酸の別
の欠点として、このものが多孔性電極中に非常に容易に
吸収されその結果ガス拡散が低くなりこれによって電極
の分極が高くなってしまう。
【0010】
【課題を解決するための手段】本発明者等は、少量の燐
酸の蒸気圧より低い蒸気圧を有する弗化有機化またはシ
リコーン化合物を燐酸燃料電池の燐酸電解質に転化する
と、当該電池の電極中の電解質の望ましくない吸収なし
に酸素の溶解性および電解質の拡散性を増加し、従って
従来操作されてきた燐酸燃料電池の性能を改善すること
を見出した。
酸の蒸気圧より低い蒸気圧を有する弗化有機化またはシ
リコーン化合物を燐酸燃料電池の燐酸電解質に転化する
と、当該電池の電極中の電解質の望ましくない吸収なし
に酸素の溶解性および電解質の拡散性を増加し、従って
従来操作されてきた燐酸燃料電池の性能を改善すること
を見出した。
【0011】従って本発明は、酸素を含有するオキシダ
ントガスを使用するガス拡散カソード、水素を含有する
燃料ガスを使用するガス拡散アノード、および燐酸と、
燐酸の蒸気圧以下の蒸気圧を有しており、それによって
カソードの分極を減少させるとともにかつ電池の効率を
増加する弗素化化合物およびシリコーン化合物からなる
群から選択される少なくとも0.1重量%の添加剤とか
らなる電解質をハウジング内に含む燐酸燃料電池を提供
するものである。
ントガスを使用するガス拡散カソード、水素を含有する
燃料ガスを使用するガス拡散アノード、および燐酸と、
燐酸の蒸気圧以下の蒸気圧を有しており、それによって
カソードの分極を減少させるとともにかつ電池の効率を
増加する弗素化化合物およびシリコーン化合物からなる
群から選択される少なくとも0.1重量%の添加剤とか
らなる電解質をハウジング内に含む燐酸燃料電池を提供
するものである。
【0012】理論的な説明として、上述の電解質添加物
は、電極/電解質界面上に物理的に吸着された層を形成
し、この層において酸素の濃度がばらばらの燐酸におけ
る濃度よりも高くなり、それによってカソード上の酸素
還元が増加し、従って当該電池の熱効率が増加する。
は、電極/電解質界面上に物理的に吸着された層を形成
し、この層において酸素の濃度がばらばらの燐酸におけ
る濃度よりも高くなり、それによってカソード上の酸素
還元が増加し、従って当該電池の熱効率が増加する。
【0013】
【実施例】以下、本発明を好適な実施例および図面によ
り更に詳しく説明する。図1〜3は、100%燐酸電解
質を用いて得られたものと比較した本発明による異なる
電解質添加剤を用いて得られた分極曲線である。
り更に詳しく説明する。図1〜3は、100%燐酸電解
質を用いて得られたものと比較した本発明による異なる
電解質添加剤を用いて得られた分極曲線である。
【0014】実施例において、使用した電解質Pt触媒
された炭素ガス拡散電極(0.5。mg/cm2 Ptを
カソードおよびアノードの両方に担持)である。全ての
実験を100% H3 PO4 を電解質として用い190
℃の温度で燃料として純粋な水素およびオキシダントと
して純粋な酸素を使用することによって行った。
された炭素ガス拡散電極(0.5。mg/cm2 Ptを
カソードおよびアノードの両方に担持)である。全ての
実験を100% H3 PO4 を電解質として用い190
℃の温度で燃料として純粋な水素およびオキシダントと
して純粋な酸素を使用することによって行った。
【0015】電解質添加物を試験するために用いた燃料
電池ハウジングは、Giner,InC(Genera
l License GLV)製の製品である。温度を
コントローラ(Dowty TC−48,Dowty
Electronics Company)により制御
し、そして熱をハウジングの各末端プレートに糊付けさ
れた2つの柔軟製電気ヒータにより電池に供給した。電
池内の温度を±1℃以内に保持した。電池の水のバラン
スを保持するために、燃料ガスを72℃の蒸留水を含有
するサチュレータに通過させた。 例1 この例において、カリウムパーフルオロヘキサンスルホ
ネート(C6 F13KO 3 S;C6 )を電極添加剤として
使用した。C6 F13KO3 SはRiedel−de H
aenから購入した(98%純度)。燐酸(85%純
度,Riedel−de Haen)を過酸化水素で処
理することによって精製し、そして加熱により100%
にまで濃縮した。改良電解質を各々0.5:99.5の
重量比となるようにカリウムパーフルオロヘキサンスル
ホネートを100%燐酸に添加することによって調製し
た。100℃でマグネティックスターラーで攪拌する
と、乳白色のエマルジョンとなり、これを電解質として
直ちに使用した。電池試験結果を図1に示す。 例2 カリウムノナフルオロブタンスルホネート(C4 F9 K
O3 S;C4 )を電極添加剤として使用した。C4 F9
KO3 Sは、Aldrich Chemical Co
mpany Inc.から購入した98%純度を有する
白色粉末である。100%燐酸を例1の通りに調製し
た。改良電解質を各々0.5:99.5、1:99.0
および1.5:98.5の重量比となるようにカリウム
ノナフルオロブタンスルホネートを100%燐酸に添加
することによって調製した。100℃でマグネティック
スターラーで攪拌すると、乳白色のエマルジョンとな
り、これを電解質として直ちに使用した。電池試験結果
を図1に示す。 例3 パーフルオロブチルアミン〔(C4 F9 )3 N;アミ
ン〕を電極添加剤として使用した。(C4 F9 )3 Nは
PCR Incorporatedから購入した透明液
(技術級)である。100%燐酸を例1の通りに調製し
た。改良電解質を各々0.5:99.5、1:99.0
および1.5:98.5の重量比となるようにパーフル
オロブチルアミンを100%燐酸に添加することによっ
て調製した。100℃でマグネティックスターラーで攪
拌すると、乳白色のエマルジョンとなり、これを電解質
として直ちに使用した。電池試験結果を図2に示す。 例4 シリコーンDC−550(Si−550)〔−Si(C
H3 )2 O−〕n を電極添加剤として使用した。シリコ
ーンDC−550はDow Co,から購入した透明な
液体である。100%燐酸を例1の通りに調製した。改
良電解質を各々0.5:99.5、1:99.0および
1.5:98.5の重量比となるようにシリコーンDC
−550を100%燐酸に添加することによって調製し
た。100℃でマグネティックスターラーで攪拌する
と、乳白色のエマルジョンとなり、これを電解質として
直ちに使用した。電池試験結果を図3に示す。
電池ハウジングは、Giner,InC(Genera
l License GLV)製の製品である。温度を
コントローラ(Dowty TC−48,Dowty
Electronics Company)により制御
し、そして熱をハウジングの各末端プレートに糊付けさ
れた2つの柔軟製電気ヒータにより電池に供給した。電
池内の温度を±1℃以内に保持した。電池の水のバラン
スを保持するために、燃料ガスを72℃の蒸留水を含有
するサチュレータに通過させた。 例1 この例において、カリウムパーフルオロヘキサンスルホ
ネート(C6 F13KO 3 S;C6 )を電極添加剤として
使用した。C6 F13KO3 SはRiedel−de H
aenから購入した(98%純度)。燐酸(85%純
度,Riedel−de Haen)を過酸化水素で処
理することによって精製し、そして加熱により100%
にまで濃縮した。改良電解質を各々0.5:99.5の
重量比となるようにカリウムパーフルオロヘキサンスル
ホネートを100%燐酸に添加することによって調製し
た。100℃でマグネティックスターラーで攪拌する
と、乳白色のエマルジョンとなり、これを電解質として
直ちに使用した。電池試験結果を図1に示す。 例2 カリウムノナフルオロブタンスルホネート(C4 F9 K
O3 S;C4 )を電極添加剤として使用した。C4 F9
KO3 Sは、Aldrich Chemical Co
mpany Inc.から購入した98%純度を有する
白色粉末である。100%燐酸を例1の通りに調製し
た。改良電解質を各々0.5:99.5、1:99.0
および1.5:98.5の重量比となるようにカリウム
ノナフルオロブタンスルホネートを100%燐酸に添加
することによって調製した。100℃でマグネティック
スターラーで攪拌すると、乳白色のエマルジョンとな
り、これを電解質として直ちに使用した。電池試験結果
を図1に示す。 例3 パーフルオロブチルアミン〔(C4 F9 )3 N;アミ
ン〕を電極添加剤として使用した。(C4 F9 )3 Nは
PCR Incorporatedから購入した透明液
(技術級)である。100%燐酸を例1の通りに調製し
た。改良電解質を各々0.5:99.5、1:99.0
および1.5:98.5の重量比となるようにパーフル
オロブチルアミンを100%燐酸に添加することによっ
て調製した。100℃でマグネティックスターラーで攪
拌すると、乳白色のエマルジョンとなり、これを電解質
として直ちに使用した。電池試験結果を図2に示す。 例4 シリコーンDC−550(Si−550)〔−Si(C
H3 )2 O−〕n を電極添加剤として使用した。シリコ
ーンDC−550はDow Co,から購入した透明な
液体である。100%燐酸を例1の通りに調製した。改
良電解質を各々0.5:99.5、1:99.0および
1.5:98.5の重量比となるようにシリコーンDC
−550を100%燐酸に添加することによって調製し
た。100℃でマグネティックスターラーで攪拌する
と、乳白色のエマルジョンとなり、これを電解質として
直ちに使用した。電池試験結果を図3に示す。
【0016】190℃で操作する水素−酸素燃料電池に
ついて、ΔHは約÷280kJ/モルH2 Oである。こ
れは熱電圧当量に転換することができる。 (280kJ/モル)/2×96.5kA・s)=1.45V。
ついて、ΔHは約÷280kJ/モルH2 Oである。こ
れは熱電圧当量に転換することができる。 (280kJ/モル)/2×96.5kA・s)=1.45V。
【0017】従って、燃料電池の熱効率はVTHERM /
1.45(但しVTHERM は電池熱電圧である)である。
図1〜3によると、400mA/cm2 の同一電流密度
において、電池熱効率が以下のとおりに計算できる。
1.45(但しVTHERM は電池熱電圧である)である。
図1〜3によると、400mA/cm2 の同一電流密度
において、電池熱効率が以下のとおりに計算できる。
【0018】100% H3 PO4 を電解質とした場合
(参考例として)、EffT =0.54/1.45=3
7.2%である。0.5%C6 F13KO3 Sを電解質と
した場合(例1)、EffT =0.72/1.45=4
9.7%である(100% H3 PO4 と比較して1
2.5%増加)。
(参考例として)、EffT =0.54/1.45=3
7.2%である。0.5%C6 F13KO3 Sを電解質と
した場合(例1)、EffT =0.72/1.45=4
9.7%である(100% H3 PO4 と比較して1
2.5%増加)。
【0019】1.5%C4 F9 KO3 Sを使用した場合
(例2)、EffT =0.67/1.45=46.2%
である(100% H3 PO4 と比較して9.0%増
加)。
(例2)、EffT =0.67/1.45=46.2%
である(100% H3 PO4 と比較して9.0%増
加)。
【0020】1.5%(C4 F9 )3 Nを使用した場合
(例3)、EffT =0.65/1.45=44.8%
である(100% H3 PO4 と比較して7.6%増
加)。
(例3)、EffT =0.65/1.45=44.8%
である(100% H3 PO4 と比較して7.6%増
加)。
【0021】1.0%シリコーンDC−550を使用し
た場合(例4)、EffT =0.66/1.45=4
5.5%である(100% H3 PO4 と比較して8.
3%増加)。
た場合(例4)、EffT =0.66/1.45=4
5.5%である(100% H3 PO4 と比較して8.
3%増加)。
【図1】図1は、100%燐酸電解質を用いて得られた
ものと比較した例1および例2の電解質添加剤を用いて
得られた分極曲線である。
ものと比較した例1および例2の電解質添加剤を用いて
得られた分極曲線である。
【図2】図2は、100%燐酸電解質を用いて得られた
ものと比較した例3の電解質添加剤を用いて得られた分
極曲線である。
ものと比較した例3の電解質添加剤を用いて得られた分
極曲線である。
【図3】図4は、100%燐酸電解質を用いて得られた
ものと比較した例4の電解質添加剤を用いて得られた分
極曲線である。
ものと比較した例4の電解質添加剤を用いて得られた分
極曲線である。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 ハンス・アーゲ・ヒユーラー デンマーク国、ハルスホルム、ドロンニン ゲベエイ、11 (72)発明者 クリステイアン・オルセン デンマーク国、リングビー、プランタゲベ エイ、2アー、1テ・ハー (72)発明者 ロルフ・ウエー・ベルク デンマーク国、ビルム、フレンデル−プベ エイ、14
Claims (9)
- 【請求項1】 酸素を含有するオキシダントガスを使用
するガス拡散カソード、水素を含有する燃料ガスを使用
するガス拡散アノード、および燐酸と、燐酸の蒸気圧以
下の蒸気圧を有しており、それによってカソードの分極
を減少させるとともにかつ電池の効率を増加する弗素化
化合物およびシリコーン化合物からなる群から選択され
る少なくとも0.1重量%の添加剤とからなる電解質を
ハウジング内に含む燐酸燃料電池。 - 【請求項2】 添加剤がノナフルオロブタンスルホン酸
の塩からなる請求項1の燐酸燃料電池。 - 【請求項3】 ノナフルオロブタンスルホン酸の塩がカ
リウムノナフルオロブタンスルホネートである請求項1
の燐酸燃料電池。 - 【請求項4】 添加剤がパーフルオロヘキサンスルホン
酸の塩からなる請求項1の燐酸燃料電池。 - 【請求項5】 パーフルオロヘキサンスルホン酸の塩が
カリウムパーフルオロヘキサンスルホネートである請求
項4の燐酸燃料電池。 - 【請求項6】 添加剤が一般式R1 R2 R3 Nを有する
パー弗化トリアルキルアミンまたはその塩(式中、
R1 、R2 およびR3 は互いに独立してフルオロカーボ
ン基である)である請求項1の燐酸燃料電池。 - 【請求項7】 パー弗化トリアルキルアミンがパーフル
オロトリブチルアミンである請求項6の燐酸燃料電池。 - 【請求項8】 添加剤がポリアルキルシロキサンからな
る請求項1の燐酸燃料電池。 - 【請求項9】 ポリアルキルシロキサンがポリメチルシ
ロキサンである請求項8の燐酸燃料電池。
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KR20090014604A (ko) * | 2007-08-06 | 2009-02-11 | 삼성전자주식회사 | 연료전지용 프로톤 전도체 및 이를 이용한 연료전지 |
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US3719529A (en) * | 1971-09-30 | 1973-03-06 | Gen Motors Corp | Voltaic cell and method using dilute fuel gases for generate electrical power |
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JPS6348765A (ja) * | 1986-08-19 | 1988-03-01 | Japan Gore Tex Inc | 燃料電池用電解質マトリクスおよびその製造法 |
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JPH0334266A (ja) * | 1989-06-30 | 1991-02-14 | Yamaha Motor Co Ltd | リン酸型燃料電池の電解液 |
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WO2006051772A1 (ja) * | 2004-11-09 | 2006-05-18 | Ube Industries, Ltd. | 液体電解質 |
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