JPH05135977A - 永久磁石の製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【目的】 Ｒ-Ｆｅ-Ｂ系合金インゴットを特定の温度範
囲で熱処理後、熱間加工・熱処理を施し、永久磁石を製
造する。 【構成】 希土類（但しＹを含む）と鉄とボロンを主成
分とするインゴットを溶解・鋳造し、次いで該鋳造イン
ゴットを500〜1100℃の温度に於て熱処理を施し、その
後500℃以上の温度において熱間圧延を施し、更に250〜
1100℃の温度で熱処理することを特徴とする永久磁石の
製造方法である。 【効果】 本発明の永久磁石の製造方法により、均一な
高磁気特性を持つＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石を提供するこ
とが出来る。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、Ｒ（但しＲはＹを含む
希土類元素のうち少なくとも１種）、鉄、ボロンを主成
分とし、鋳造および熱間圧延を基本工程に含む永久磁石
の製造方法に関するものである。

【０００２】

【従来の技術】永久磁石は、一般家庭の各種電気製品か
ら大型コンピューターの周辺端末機器まで、幅広い分野
で使用されている重要な電気・電子材料の一つであり、
最近の電気製品の小型化、高効率化の要求にともない、
永久磁石も益々高性能化が求められている。

【０００３】永久磁石は、外部から電気的エネルギーを
供給しないで磁界を発生するための材料であり、保磁力
が大きく、また残留磁束密度も高いものが適している。

【０００４】現在使用されている永久磁石のうち代表的
なものはアルニコ系鋳造磁石、フェライト磁石及び希土
類−遷移金属系磁石であり、特に希土類−遷移金属系磁
石であるＲ−Ｃｏ系永久磁石やＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石
は、極めて高い保磁力とエネルギー積を持つ永久磁石と
して、従来から多くの研究開発がなされている。

【０００５】従来、これらＲ−Ｆｅ−Ｂ系の高性能異方
性永久磁石の製造方法には、次のようなものがある。

【０００６】(1)まず、特開昭59-46008号公報やM.Sagaw
a,S.Fujimura,N.Togawa,H.Yamamotoand Y.Matsuura;J.A
ppl.Phys.Vol.55(6),15 March 1984,p2083 等には、原
子百分比で8〜30%のＲ（ただしＲはＹを含む希土類元素
の少なくとも１種）、2〜28%のＢ及び残部Ｆｅからなる
磁気異方性焼結体であることを特徴とする永久磁石が粉
末冶金法に基づく焼結によって製造されることが開示さ
れている。

【０００７】この焼結法では、溶解・鋳造により合金イ
ンゴットを作製し、粉砕して適当な粒度（数μｍ）の磁
性粉を得る。磁性粉は成形助剤のバインダーと混練さ
れ、磁場中でプレス成形されて成形体が出来上がる。成
形体はアルゴン中で1100℃前後の温度１時間焼結され、
その後室温まで急冷される。焼結後、600 ℃前後の温度
で熱処理する事により永久磁石はさらに保磁力を向上さ
せる。

【０００８】また、この焼結磁石の熱処理に関しては特
開昭61-217540 号公報、特開昭62-165305 号公報等に、
多段熱処理の効果が開示されている。

【０００９】(2)特開昭59-211549 号公報や R.W.Lee;
Appl.Phys.Lett.Vol.46(8),15 April1985,p790には、非
常に微細な結晶性の磁性相を持つ、メルトスピニングさ
れた合金リボンの微細片が樹脂によって接着されたＲ−
Ｆｅ−Ｂ磁石が開示されている。 この永久磁石は、ア
モルファス合金を製造するに用いる急冷薄帯製造装置
で、厚さ30μｍ程度の急冷薄片を作り、その薄片を樹脂
と混練してプレス成形することにより製造される。

【００１０】(3)特開昭60-100402 号公報や R.W.Lee; A
ppl. Phys.Lett.Vol.46(8),15 April1985,p790には、前
記(2) の方法で使用した急冷薄片を、真空中あるいは不
活性雰囲気中で２段階ホットプレス法と呼ばれる方法で
緻密で異方性を有するＲ−Ｆｅ−Ｂ磁石を得ることが開
示されている。

【００１１】(4)特開昭62-276803 号公報には、Ｒ（た
だしＲはＹを含む希土類元素のうち少なくとも１種）
8〜30原子％，Ｂ 2〜28原子％，Ｃｏ 50原子％以下，Ａ
ｌ15原子％以下、及び残部が鉄及びその他の製造上不可
避な不純物からなる合金を溶解・鋳造後、該鋳造インゴ
ットを 500℃以上の温度で熱間加工することにより結晶
粒を微細化しまたその結晶軸を特定の方向に配向せしめ
て、該鋳造合金を磁気的に異方性化することを特徴とす
る希土類−鉄系永久磁石が開示されている。

【００１２】(5)特願昭62-331255には、Ｒ-Ｆｅ-Ｂ合金
の製造方法に於て熱処理工程を挟んで熱間加工工程を２
回以上繰り返すことを特徴とするＲ-Ｆｅ-Ｂ系磁石の製
造方法が示されている。

【００１３】また1991年春季の日本金属学会に於ては鋳
造インゴットに対して熱処理を行なった後、ホットプレ
スを行い、さらに熱処理を施す方法が示された。（日本
金属学会春季大会講演概要(1991.4.)P.454）

【００１４】

【発明が解決しようとする課題】叙上の(1)〜(5)の従来
のＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石の製造方法は、次のごとき欠
点を有している。

【００１５】(1)の永久磁石の製造方法は、合金を粉末
にすることを必須とするものであるが、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系
合金はたいへん酸素に大して活性を有するので、粉末化
すると余計酸化が激しくなり、焼結体中の酸素濃度はど
うしても高くなってしまう。

【００１６】また粉末を成形するときに、例えばステア
リン酸亜鉛の様な成形助剤を使用しなければならず、こ
れは焼結工程で前もって取り除かれるのであるが、成形
助剤中の数割は、磁石体の中に炭素の形で残ってしま
い、この炭素は著しくＲ−Ｆｅ−Ｂ磁石の磁気性能を低
下させ好ましくない。

【００１７】成形助剤を加えてプレス成形した後の成形
体はグリーン体と言われ、これは大変脆く、ハンドリン
グが難しい。従って焼結炉にきれいに並べて入れるのに
は、相当の手間が掛かることも大きな欠点である。

【００１８】これらの欠点があるので、一般的に言って
Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系の焼結磁石の製造には、高価な設備が必
要になるばかりでなく、その製造方法は生産効率が悪
く、結局磁石の製造コストが高くなってしまう。従っ
て、比較的原料費の安いＲ−Ｆｅ−Ｂ系磁石の長所を活
かすことが出来ない。

【００１９】次に (2)並びに (3)の永久磁石の製造方法
は、真空メルトスピニング装置を使用するが、この装置
は、現在では大変生産性が悪くしかも高価である。

【００２０】(2)の永久磁石は、原理的に等方性である
ので低エネルギー積であり、ヒステリシスループの角形
性も悪く、温度特性に対しても、使用する面においても
不利である。

【００２１】(3)の永久磁石を製造する方法は、ホット
プレスを二段階に使うというユニークな方法であるが、
実際に量産を考えると非効率であることは否めないであ
ろう。更にこの方法では、高温例えば 800℃以上では結
晶粒の粗大化が著しく、それによって保磁力iHcが極端
に低下し、実用的な永久磁石にはならない。

【００２２】(4)及び(5)の永久磁石の製造方法は、粉末
工程を含まず、熱間加工も一段階でよいために、最も製
造工程が簡略化されるが、性能的には(1)-(3)に比して
やや劣るという問題があり、また得られる磁気特性が比
較的不均一であるという欠点を有している。

【００２３】本発明は、以上の従来技術の欠点特に(4)
および(5)の永久磁石の性能面での欠点を解決するもの
であり、その目的とするところは、均一な高特性が得ら
れ、かつ低コストの永久磁石の製造方法を提供すること
にある。

【００２４】

【課題を解決するための手段】本発明は以上の問題点を
解決するもので、Ｒ（但しＲはＹを含む希土類元素のう
ち少なくとも１種）と鉄とボロンを主成分とするインゴ
ットを溶解・鋳造し、次いで該鋳造インゴットを500〜1
100℃の温度に於て１時間以上の熱処理を施し、その後5
00℃以上の温度において熱間圧延を施し、更に熱処理す
ることを特徴とする永久磁石の製造方法である。そして
更なる高性能化のためには、熱間圧延後の熱処理温度を
250℃〜1100℃とすることを特徴とする永久磁石の製造
方法である。

【００２５】

【作用】即ち、本発明の製造方法はＲ-Ｆｅ-Ｂ系磁石合
金インゴットを溶解・鋳造した後、該鋳造インゴットに
対して500〜1100℃の温度で１時間以上の熱処理を施
し、その後500℃以上の温度で熱間圧延を行い、最後に2
50〜1100℃の温度で熱処理を行なうものである。

【００２６】鋳造インゴットの凝固組織は準安定な組織
であり、場所によっての結晶粒径の不均一、あるいは構
成相の形態が大きく異なっている。特に凝固が比較的遅
れる部分ではＲ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相（以下主相とする）の粒径
が粗大になると共に主相粒内に軟磁性相であるＦｅ相が
多数残存している。従来のように鋳造してから直ちに熱
間圧延に移るような工程では、鋳造組織の主相粒径が粗
大である部分は圧延後においても主相粒径が粗大とな
り、磁気特性は低下すると共に部分的な磁気特性の不均
一が生じる。

【００２７】本発明のように鋳造インゴットに対して50
0〜1100℃で１時間以上の熱処理を施すことは上記のよ
うな鋳造組織の不均一を無くし、その金属組織を安定な
組織とするとともに主相粒径の微細化に効果のある熱処
理である。主相粒内に存在したＦｅ相が拡散により変態
して主相となると共に粒径は微細化し、インゴット各部
の粒径が均一になる。この様に圧延工程に移る前の組織
を微細・均一で安定な組織としてから圧延した場合に
は、最終的に得られる磁気特性も均一な高特性が得られ
る。

【００２８】インゴットに施す熱処理温度を500℃以上
とするのは粒界相の溶融により主相同士の分離が成され
ると共に、Ｆｅ相の拡散が促進され、主相への変態が容
易となるためである。反対に熱処理温度を1100℃より高
い温度とすると、主相結晶粒の急激な粗大化がおこり、
磁気特性の低下を引き起こす。また熱処理時間を１時間
以上とするのは、これより短い時間では主相中に残存す
るＦｅ相が拡散によって変態を完了することができず、
圧延後も主相粒内に残存することになり、磁気特性を大
きく低下させてしまうからである。

【００２９】以上のような効果をもたらす鋳造インゴッ
トに対する熱処理は従来技術に於て触れた参考文献(5)
特願昭62-331255に示された様な熱間圧延工程の間に行
なわれる熱処理とは効果が異なる。(5)に示された熱処
理は熱間加工時の加工性を向上させることを主たる目的
としており、本発明のような組織の均一化などの効果は
見られない。このため圧延後の磁気特性において均一な
高特性を得ることは難しい。

【００３０】熱間圧延における温度は再結晶温度以上が
望ましく、本発明におけるＲ-Ｆｅ-Ｂ系合金においては
好ましくは500℃以上である。

【００３１】そして、熱処理温度は粒界相の溶融による
主相粒界の清浄作用による特性向上を得るため、250℃
以上で行うことが好ましい。しかし1100℃以上では主相
が急激に粒成長して保磁力を失うのでこれ以下の温度が
好ましく、結果的に250〜1100℃の温度で熱処理を行う
ことが望ましい。

【００３２】以下、実施例について述べる。

【００３３】

【実施例】（実施例１）図１に本発明による永久磁石の
製造方法の製造工程図を簡単に示す。図２には比較とし
ての従来法による製造工程図を示す。

【００３４】組成がＰｒ15原子％、Ｆｅ79.2原子％、Ｂ
5.2原子％、Ｃｕ0.6原子％からなる合金を高周波誘導溶
解炉にて溶解し、水冷銅金型中に鋳造した。鋳造インゴ
ットは厚み30mmの平板状インゴットである。図３に金型
と鋳造インゴットの断面概略図を示す。鋳造組織を光学
顕微鏡で観察したところ、金型との界面から粒径の微細
なＰｒ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相（以下主相と呼ぶ）の柱状晶組織が
発達しているのが確認された。しかしインゴットの内部
では凝固が遅れるため、主相の粒径は金型近傍に比べて
粗大化しており、またＦｅ＋Ｌ→Ｐｒ₂Ｆｅ₁₄Ｂの包晶
反応が完了しておらず、内部に軟磁性相であるＦｅ相が
残存した組織となっていることが確認された。得られた
鋳造インゴットにＡｒ雰囲気中において1000℃10時間の
熱処理を施した。この時点で組織観察を行ったところ、
インゴット中央部の組織は熱処理により残存していたＦ
ｅ相が消滅するとともに主相の粒径がインゴット時に比
べて微細化していることが確認された。このような熱処
理を加えたインゴットを鉄製カプセル中に封入し、950
℃において最終加工度75％の熱間圧延を施し、最後にＡ
ｒ雰囲気中において500℃6時間の熱処理を施した。

【００３５】比較例として上記と同一組成の30mm厚イン
ゴットを鋳造した後、熱処理を行なう事なくインゴット
をそのまま鉄製カプセル中に封入し、同様な熱間圧延・
熱処理を施した。

【００３６】このようにして得た両圧延材に関して光学
顕微鏡による組織観察を行ない、主相の粒径を測定し
た。ここでインゴットと圧延材の対応を明らかにするた
めインゴットの金型近傍部の圧延後（以下Ａ部とする）
組織と、インゴット中央部の圧延後（以下Ｂ部とする）
組織のそれぞれについて粒径測定を行なった。測定結果
を表１に示す。

【００３７】

【表１】

【００３８】この結果、本発明に即して熱間圧延以前に
熱処理を行なったものの方が、従来法による比較例と比
べて、中央部の粒径が微細な組織となると共に中央部と
端部における粒径の差が少なく、均一な組織が実現され
ていることが分かる。

【００３９】次に両圧延材のＡ部、Ｂ部について磁気特
性を測定した。磁気特性は最大印加磁場25kOeにてB-Hト
レーサーを用いて評価した。表２に磁気特性測定結果を
示す。

【００４０】

【表２】

【００４１】このことから熱間圧延以前に熱処理を施す
ことにより、インゴット中央部、および鋳壁近傍部での
磁気特性差が少なくなり、均一な高磁気特性を得ること
が可能となる。

【００４２】（実施例２）表３に示す組成の合金を作製
し、実施例１と同様な条件により本発明による圧延材
と、従来法による圧延材の２種類の圧延材を得た。

【００４３】

【表３】

【００４４】これらの圧延材について得られた磁気特性
を測定した。磁気特性については実施例１と同様、Ａ部
とＢ部について測定した。この結果を表４に示す。

【００４５】

【表４】

【００４６】この結果から明らかなようにいずれの組成
においても、本発明により従来法よりも均一な高磁気特
性を得ることが可能となる。

【００４７】（実施例３）実施例１と同一組成・同一サ
イズのインゴットを作製し、インゴットに対して1000℃
においてそれぞれ10分、20分、30分、1時間、3時間、10
時間の熱処理を加えた後、950℃にて最終加工度75％の
熱間圧延を行った。最後に500℃6時間の熱処理を加えて
磁気特性を測定した。磁気特性は上記実施例と同様、Ａ
部とＢ部のそれぞれについて測定した。表５に測定結果
を示す。

【００４８】

【表５】

【００４９】この結果から明らかなように、熱間圧延以
前の熱処理時間を1時間以上とすることによって均一な
高い磁気特性を実現する事が可能となる。

【００５０】（実施例４）実施例１と同一組成の鋳造イ
ンゴットを作製し、該鋳造インゴットに対して450,500,
700,900,1100,1150℃の各温度でＡｒ雰囲気中10時間の
熱処理を施した。これらを鉄製カプセル中に封入し、95
0℃において熱間圧延を行い、その後500℃6時間の熱処
理を施した。この様にして得られたサンプルに関して磁
気特性評価を行なった。磁気特性は前記実施例と同様に
Ａ部とＢ部のそれぞれについて測定した。表５に測定結
果を示す。

【００５１】

【表６】

【００５２】この結果から明らかなように、鋳造インゴ
ットに対する熱処理温度を500〜1100℃の範囲とするこ
とにより、磁気特性は従来に比べて均一な高特性が得ら
れる。

【００５３】（実施例５）実施例１と同一組成・サイズ
の鋳造インゴットを作製し、インゴットに対して1000℃
10時間の熱処理を施した後、鉄製カプセル中に封入し、
950℃に於て最終加工度75％の熱間圧延を施した。この
後、圧延材に対してそれぞれ100,200,250,400,500,700,
900,1100,1150℃で6時間の熱処理を施し、磁気特性を測
定した。測定結果を図４に示す。

【００５４】この結果から明らかなように、最終的な熱
処理温度を250〜1100℃の範囲とすることにより、磁気
特性、特に保磁力が向上し、結果として均一な高い磁気
特性を得ることが可能となる。

【００５５】また同様な圧延材に対して圧延後に1000℃
10時間＋500℃2時間の熱処理を施した場合の磁気特性
は、Ａ部に於てiHc=17.5kOe,(BH)_max=31.0MGOe、Ｂ部に
於いてはiHc=17.2kOe,(BH)_max=30.5MGOeと均一な高磁気
特性が得られた。このように250〜1100℃の温度範囲で
高温から低温への二段熱処理を施すことによっても高い
磁気特性を得ることができる。

【００５６】

【発明の効果】叙上のごとく本発明により磁石合金を溶
解・鋳造した後、鋳造インゴットを500〜1100℃の温度
において１時間以上熱処理し、ついで500℃以上の温度
で熱間圧延後、更に250〜1100℃の温度で熱処理を施す
ことによって均一で高い磁気特性を持つ希土類永久磁石
が得られる。特に従来法では高特性の得ることの困難だ
った厚肉インゴットにおいて均一な高磁気特性が得られ
るため、特性を低下させる事なく更なる低コスト化が可
能となる。このため従来の焼結法およびメルトスピニン
グ法に比べて低コストで高性能が得られるという鋳造・
熱間加工法の利点が更に助長される。

【図面の簡単な説明】

【図１】 本発明による永久磁石の製造工程図。

【図２】 従来法による永久磁石の製造工程図。

【図３】 鋳造金型とインゴットの断面概略図。

【図４】 熱処理温度と磁気特性の関係図。

【符号の説明】

１ 鋳造金型 ２ 鋳造インゴット

フロントページの続き (72)発明者 伊原 清二 長野県諏訪市大和３丁目３番５号セイコー エプソン株式会社内 (72)発明者 秋岡 宏治 長野県諏訪市大和３丁目３番５号セイコー エプソン株式会社内

Claims (2)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 Ｒ（但しＲはＹを含む希土類元素のうち
   少なくとも１種）と鉄とボロンを主成分とするインゴッ
   トを溶解・鋳造し、次いで該鋳造インゴットを500〜110
   0℃の温度に於て１時間以上の熱処理を施し、その後500
   ℃以上の温度において熱間圧延を施し、さらに熱処理を
   施すことを特徴とする永久磁石の製造方法。
2. 【請求項２】 熱間圧延後の熱処理を250℃〜1100℃の
   温度で行なうことを特徴とする請求項１記載の永久磁石
   の製造方法。