JPH05315112A - 永久磁石の製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【目的】 Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系鋳造・熱間加工磁石を熱間で
の曲げ加工で成形する。 【構成】 Ｒ（ただしＲはＹを含む希土類元素のうち少
なくとも１種），Ｆｅ，Ｂを原料基本成分とし、該基本
成分とする合金を溶解・鋳造し、次いで鋳造インゴット
を５００℃以上の温度において熱間加工し、次に熱間で
曲げ加工を行なう工程において、曲率半径の異なる複数
個の型を用意し、曲率半径最大の型から順次加工が完了
するごとに曲率半径の小さな型へと型を替えて加工を行
ない、目的の形状を得る 【効果】 曲げ加工により発生する歪の不均一さを抑
え、均一な特性を持った高性能な円弧状磁石ができる。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、機械的配向による磁気
異方性を有する永久磁石の製造方法、特にＲ（ただしＲ
はＹを含む希土類元素のうち少なくとも１種），Ｆｅ，
Ｂを原料基本成分とする永久磁石の製造方法に関するも
のである。

【０００２】

【従来の技術】永久磁石は、一般家庭の各種電気製品か
ら大型コンピューターの周辺端末機器まで、幅広い分野
で使用されている重要な電気・電子材料の一つであり、
最近の電気製品の小型化、高効率化の要求にともない、
永久磁石も益々高性能化が求められている。

【０００３】永久磁石は、外部から電気的エネルギーを
供給しないで磁界を発生するための材料であり、保磁力
が大きく、また残留磁束密度も高いものが適している。

【０００４】現在使用されている永久磁石のうち代表的
なものはアルニコ系鋳造磁石、フェライト磁石及び希土
類−遷移金属系磁石であり、特に希土類−遷移金属系磁
石であるＲ−Ｃｏ系永久磁石やＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石
は、極めて高い保磁力とエネルギー積を持つ永久磁石と
して、従来から多くの研究開発がなされている。

【０００５】従来、これらＲ−Ｆｅ−Ｂ系の高性能異方
性永久磁石の製造方法には、次のようなものがある。

【０００６】(1)まず、特開昭59-46008号公報やM.Sagaw
a,S.Fujimura,N.Togawa,H.Yamamotoand Y.Matsu-ura;J.
Appl.Phys.Vol.55(6),15 March 1984,p2083 等には、原
子百分比で8〜30%のＲ（ただしＲはＹを含む希土類元素
の少なくとも１種）、2〜28%のＢ及び残部Ｆｅからなる
磁気異方性焼結体であることを特徴とする永久磁石が粉
末冶金法に基づく焼結によって製造されることが開示さ
れている。

【０００７】この焼結法では、溶解・鋳造により合金イ
ンゴットを作製し、粉砕して適当な粒度（数μｍ）の磁
性粉を得る。磁性粉は成形助剤のバインダーと混練さ
れ、磁場中でプレス成形されて成形体が出来上がる。成
形体はアルゴン中で1100℃前後の温度１時間焼結され、
その後室温まで急冷される。焼結後、600 ℃前後の温度
で熱処理する事により永久磁石はさらに保磁力を向上さ
せる。

【０００８】また、この焼結磁石の熱処理に関しては特
開昭61-217540 号公報、特開昭62-165305 号公報等に、
多段熱処理の効果が開示されている。

【０００９】(2)特開昭59-211549 号公報や R.W.Lee; A
ppl.Phys.Lett.Vol.46(8),15 April1985, p790には、非
常に微細な結晶性の磁性相を持つ、メルトスピニングさ
れた合金リボンの微細片が樹脂によって接着されたＲ−
Ｆｅ−Ｂ磁石が開示されている。 この永久磁石は、ア
モルファス合金を製造するに用いる急冷薄帯製造装置
で、厚さ30μｍ程度の急冷薄片を作り、その薄片を樹脂
と混練してプレス成形することにより製造される。

【００１０】(3)特開昭60-100402 号公報や R.W.Lee; A
ppl.Phys.Lett.Vol.46(8),15 April1985, p790には、前
記(2) の方法で使用した急冷薄片を、真空中あるいは不
活性雰囲気中で２段階ホットプレス法と呼ばれる方法で
緻密で異方性を有するＲ−Ｆｅ−Ｂ磁石を得ることが開
示されている。

【００１１】(4)特開昭62-276803 号公報には、Ｒ（た
だしＲはＹを含む希土類元素のうち少なくとも１種）8
〜30原子％，Ｂ 2〜28原子％，Ｃｏ 50原子％以下，Ａ
ｌ15原子％以下、及び残部が鉄及びその他の製造上不可
避な不純物からなる合金を溶解・鋳造後、該鋳造インゴ
ットを 500℃以上の温度で熱間加工することにより結晶
粒を微細化しまたその結晶軸を特定の方向に配向せしめ
て、該鋳造合金を磁気的に異方性化することを特徴とす
る希土類−鉄系永久磁石が開示されている。

【００１２】また、この方法では形状自由度が低いとい
う欠点があるが、それを補うために、熱間加工により異
方性化された永久磁石を板状にしたものを熱間で曲げ加
工を行なうことによって成形する方法が特開平2-252222
号公報、特願平2-315397に示されている。これは、該磁
石材料がきわめて脆い Ｒ₂Ｆｅ₁₄Ｂ金属間化合物を主相
としてもちながら、低融点の粒界相をもち、高温におい
て半溶融状態にあるため、塑性変形しやすいという性質
を利用したものである。

【００１３】

【発明が解決しようとする課題】叙上の(1)〜(4)の従来
のＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石の製造方法は、次のごとき欠
点を有している。

【００１４】(1)の永久磁石の製造方法は、合金を粉末
にすることを必須とするものであるが、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系
合金はたいへん酸素に対して活性を有するので、粉末化
すると余計酸化が激しくなり、焼結体中の酸素濃度はど
うしても高くなってしまう。

【００１５】また粉末を成形するときに、例えばステア
リン酸亜鉛の様な成形助剤を使用しなければならず、こ
れは焼結工程で前もって取り除かれるのであるが、成形
助剤中の数割は、磁石体の中に炭素の形で残ってしま
い、この炭素は著しくＲ−Ｆｅ−Ｂ磁石の磁気性能を低
下させ好ましくない。

【００１６】成形助剤を加えてプレス成形した後の成形
体はグリーン体と言われ、これは大変脆く、ハンドリン
グが難しい。従って焼結炉にきれいに並べて入れるのに
は、相当の手間が掛かることも大きな欠点である。

【００１７】これらの欠点があるので、一般的に言って
Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系の焼結磁石の製造には、高価な設備が必
要になるばかりでなく、その製造方法は生産効率が悪
く、結局磁石の製造コストが高くなってしまう。従っ
て、比較的原料費の安いＲ−Ｆｅ−Ｂ系磁石の長所を活
かすことが出来ない。

【００１８】次に (2)並びに (3)の永久磁石の製造方法
は、真空メルトスピニング装置を使用するが、この装置
は、現在では大変生産性が悪くしかも高価である。

【００１９】(2)の永久磁石は、原理的に等方性である
ので低エネルギー積であり、ヒステリシスループの角形
性も悪く、温度特性に対しても、使用する面においても
不利である。

【００２０】(3)の永久磁石を製造する方法は、ホット
プレスを二段階に使うというユニークな方法であるが、
実際に量産を考えると非効率であることは否めないであ
ろう。

【００２１】更にこの方法では、高温例えば 800℃以上
では結晶粒の粗大化が著しく、それによって保磁力 iH
c が極端に低下し、実用的な永久磁石にはならない。

【００２２】(4)の永久磁石を製造する方法は、粉末工
程を含まず、熱間加工も一段階でよいために、最も製造
工程が簡略化され量産コストの低減が図れる製造法であ
るが、形状自由度が低く、磁石の形状が複雑な場合、切
削・研削などの加工コストが高くなってしまうという問
題があった。また、板状の磁石については曲げ加工が可
能であるが、曲げ加工は歪速度、加工温度、板厚に依存
し、割れを生じやすく、また、場所によって磁気特性に
ばらつきがあるという問題があった。

【００２３】本発明は、以上の従来技術の欠点特に(4)
の永久磁石における形状自由度に関する問題を解決する
ものであり、その目的とするところは、曲げ加工後の磁
石の磁気特性のばらつきを解消し、曲げ加工時に起こる
割れの発生を防ぐことにより、高性能かつ低コストの永
久磁石の製造方法を提供することにある。

【００２４】

【課題を解決するための手段】本発明の永久磁石の製造
方法は、Ｒ（ただしＲはＹを含む希土類元素のうち少な
くとも１種），Ｆｅ，Ｂを原料基本成分とし、該基本成
分とする合金を溶解・鋳造し、次いで鋳造インゴットを
５００℃以上の温度において熱間加工し、次に熱間で曲
げ加工を行なう工程において、雄型／雌型で表わした曲
率半径が、板厚をｔとしたとき、ｒ₁／ｒ₁＋ｔ、ｒ₂／
ｒ₂＋ｔ、・・・・・・、ｒ_n／ｒ_n＋ｔ（ただしｒ₁＞ｒ₂＞・・・
・・・＞ｒ_n 、２．６ｔ≦ｒ₁ ≦１２ｔであり、１．１≦
ｒ_i／ｒ_i+1≦２）である複数組の型を用意し、曲率半径
ｒ₁／ｒ₁＋ｔの型から順次曲げ加工を行い、加工が完了
するごとにｒ₂／ｒ₂＋ｔ、ｒ₃／ｒ₃＋ｔ、・・・・・・と曲率
半径の小さな型へと型を替えて加工を行ない、目的の形
状を得ることを特徴とする。

【００２５】また更なる高保磁力化、高性能化のために
は、曲げ加工後２５０〜１１００℃の温度において熱処
理する事を特徴とする。

【００２６】前記のように、鋳造インゴットに熱間加工
を施して得られた磁石では、形状自由度が低く、磁石の
形状が複雑な場合、切削・研削などの加工コストが高く
なってしまうという問題があった。この問題に対して
は、特開平2-252222号公報、特願平2-315397において板
状の磁石合金を熱間で曲げ加工を行なうことによって成
形する方法が示されているが、曲げ加工は歪速度、加工
温度、板厚に依存し、割れを生じやすいという問題があ
った。また、曲げ加工では加工中に場所により歪が不均
一となり、曲げ加工後の磁石ではそれに起因する場所に
よる磁気性能のばらつきがみられるという問題もあっ
た。本発明では、曲率半径の異なる複数の型を用いて曲
率半径の大きな型から順次型を替えて加工することによ
って加工による歪の分布が均一になり、場所による性能
差が解消されることを見いだした。

【００２７】以下、本発明における永久磁石の好ましい
組成範囲について説明する。

【００２８】希土類としては、Ｙ，Ｌａ，Ｃｅ，Ｐｒ，
Ｎｄ，Ｓｍ，Ｅｕ，Ｇｄ，Ｔｂ，Ｄｙ，Ｈｏ，Ｅｒ，Ｔ
ｍ，Ｙｂ，Ｌｕが候補として挙げられ、これらのうちの
１種あるいは２種以上を組み合わせて用いる。最も高い
磁気性能はＰｒで得られるので、実用的には Ｐｒ，Ｐ
ｒ−Ｎｄ合金，Ｃｅ−Ｐｒ−Ｎｄ合金等が用いられる。
少量の重希土元素、例えばＤｙ，Ｔｂ等は保磁力の向上
に有効である。

【００２９】Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系磁石の主相はＲ₂Ｆｅ₁₄Ｂ
である。従ってＲが８原子％未満では、もはや上記化合
物を形成せず高磁気特性は得られない。一方Ｒが３０原
子％を越えると非磁性のＲリッチ相が多くなり磁気特性
は著しく低下する。よってＲの範囲は８〜３０原子％が
適当である。しかし高い残留磁束密度のためには、好ま
しくはＲ８〜２５原子％が適当である。

【００３０】Ｂは、Ｒ₂Ｆｅ₁₄Ｂ 相を形成するための必
須元素であり、２原子％未満では菱面体のＲ−Ｆｅ系に
なるために高保磁力は望めない。また２８原子％を越え
るとＢに富む非磁性相が多くなり、残留磁束密度は著し
く低下してくる。しかし高保磁力を得るためには、好ま
しくはＢ８原子％以下がよく、それ以上では微細なＲ₂
Ｆｅ₁₄Ｂ 相を得ることが困難で、保磁力は小さい。

【００３１】Ｃｏは本系磁石のキュリ−点を増加させる
のに有効な元素であるが、保磁力を小さくするので５０
原子％以下がよい。

【００３２】Ｃｕ，Ａｇ，Ａｕ，Ｐｄ，Ｇａ等のＲリッ
チ相とともに存在し、その相の融点を低下させる元素
は、保磁力の増大効果を有する。しかし、これらの元素
は非磁性元素であるため、その量を増すと残留磁束密度
が減少するので、６原子％以下が好ましい。

【００３３】熱間加工における温度は再結晶温度以上が
望ましく、本発明Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金においては好まし
くは５００℃以上である。

【００３４】曲げ加工において、複数の型を用いて型を
替えて加工する場合には、型を取り替える手間を考える
必要がある。型の曲率半径の差を小さくし、型の数を増
やした方が歪を均一にする効果は大きいが、生産性の面
で問題がある。しかし、最初から大きな歪を与えると、
割れが発生しやすくなるばかりか、曲げによる歪の分布
が不均一となることにより配向が乱されてしまうことが
あり、好ましくない。従って、まず最初に用いる型の内
周の曲率半径ｒ₁ は板厚をｔとしたとき、２．６ｔ≦ｒ
₁ ≦１２ｔの範囲内であることが望ましい。

【００３５】曲げ加工における温度は加工中に割れが発
生することなく生産性の高い加工速度での加工を実現さ
せるためには６００℃以上が必要である。そしてその加
工温度が１０５０℃を超えると結晶粒の粗大化による保
磁力の低下を起こす可能性が高いので、これ以下の温度
が望ましい。

【００３６】そして、曲げ加工後の熱処理温度は粒界の
清浄化及び初晶のＦｅを拡散するために２５０℃以上が
好ましく、Ｒ₂Ｆｅ₁₄Ｂ 相が１１００℃を超える温度で
は急激に粒成長して保磁力を失うのでそれ以下の温度が
好ましい。

【００３７】また、２段階以上の熱処理を施す場合の温
度は、１段目は初晶のＦｅが早く拡散するように７５０
℃以上が好ましく、２段目は粒界のＲリッチ相の融点付
近以下の温度、すなわち７５０℃以下が好ましく、２５
０℃以下では熱処理の効果に時間が掛かりすぎるのでそ
れ以上がよい。

【００３８】次に本発明の実施例について述べる。

【００３９】

【実施例】

（実施例１）アルゴン雰囲気中で誘導加熱炉を用いて、
表１に示す組成の合金を溶解し、鋳造した。この時、希
土類、鉄及び銅の原料としては９９．９％の純度のもの
を用い、ボロンはフェロボロンを用いた。

【００４０】こうして得られた鋳造インゴットを鉄製の
カプセルに入れ、脱気し、密封して、加工温度９５０℃
で熱間圧延を施した。この時、一回の圧延での高さの減
少量が３０％の圧延を４パス行い、総加工量が７６％に
なるようにした。

【００４１】またこの熱間加工時においては、合金の圧
下方向に平行になるように結晶の磁化容易軸は配向し
た。こうして得られた圧延磁石から幅１０ｍｍ×長さ４
０ｍｍ×厚さ４ｍｍのサンプルを切り出した。この板状
サンプルを不活性ガス中で１０００℃に加熱した後、外
径２２ｍｍ、内径１８ｍｍの円弧状磁石（最大曲げ歪１
０％）に成形した。曲げ加工における歪速度は２．０×
１０^-4／ｓである。このとき、１条件について５サンプ
ルの加工を行ない、次の２種の加工条件で成形を行なっ
た。

【００４２】ａ）外径３４mm、内径３０mm→外径２５m
m、内径２１mm→外径２２mm、内径１８mmの順に金型を
替えて用いて加工 ｂ）最初から最後まで外径２２mm、内径１８mmの金型で
加工 成形後の磁石は５００℃×６時間の熱処理を行なった後
円周に沿って７等分し、それぞれについて磁気特性の測
定を行なった。その結果を表２に示す。ここで、成功数
とは、同一条件で加工を行なった５サンプルのうち、ク
ラックが発生することなく曲げ加工が完了したサンプル
の数であり、（ＢＨ）ｍａｘの差とは、同一条件で加工
を行なった５サンプルの中で同一サンプル内での（Ｂ
Ｈ）ｍａｘの最大値と最小値の間に最も大きな差がみら
れたものについての（ＢＨ）ｍａｘの最大値と最小値の
差である。

【００４３】

【表１】

【００４４】

【表２】

【００４５】この結果より、曲率半径の異なる複数の金
型を用いて多段階に分けて加工を行なうことにより、同
一サンプル内での磁気性能の差が小さくなっていること
がわかる。また、いずれの場合においても加工による割
れの発生はなく、また曲率半径の異なる複数の金型を用
いて多段階に分けて加工を行なった場合でも加工時間に
大きな差はないことがわかる。

【００４６】（実施例２）実施例１と同様に、アルゴン
雰囲気中で誘導加熱炉を用いて、Ｐｒ_15.5Ｆｅ_{78 .7}Ｂ
_5.1Ｃｕ_0.7なる組成の合金を溶解し、鋳造した。この
時、希土類、鉄及び銅の原料としては、実施例１と同様
に９９．９％の純度のものを用い、ボロンはフェロボロ
ンを用いた。

【００４７】こうして得られた鋳造インゴットを鉄製の
カプセルに入れ、脱気し、密封して、実施例１の場合と
同様に、加工温度９５０℃で熱間圧延を施した。この
時、加工度３０％の圧延を４回行い、最終的な加工度が
７６％になるようにした。

【００４８】こうして得られた圧延磁石から、幅１０ｍ
ｍ×長さ４０ｍｍ×厚さ４ｍｍの板状サンプルを切り出
した。この板状サンプルを不活性ガス中で１０００℃に
加熱した後歪速度２．５×１０^-4／ｓで型曲げ加工を行
ない、曲げ歪７．５％の円弧状磁石に成形した。この
時、次の２種類の工程をとって加工を行なった。

【００４９】ａ）外径４２ｍｍ、内径３８ｍｍ（曲げ歪
５％）→外径３４ｍｍ、内径３０ｍｍ（曲げ歪６．２５
％）→外径２８．５ｍｍ、内径２４．５ｍｍ（曲げ歪
７．５％）の順に金型を替えて用いて加工 ｂ）最初から最後まで外径２８．５ｍｍ、内径２６．５
ｍｍ（曲げ歪７．５％）の金型で加工 成形後の磁石は５００℃×６時間の熱処理を行なった後
円周に沿って１０等分し、それぞれについて磁気特性の
測定を行なった。その結果を表３に示す。

【００５０】

【表３】

【００５１】（実施例３）実施例１及び２と同様に、ア
ルゴン雰囲気中で誘導加熱炉を用いてＰｒ₁₆Ｆｅ_77.9Ｂ
_5.1Ｃｕ₁なる組成の合金を溶解し、鋳造した。この時、
希土類、鉄及び銅の原料としては、実施例１及び２と同
様に９９．９％の純度のものを用い、ボロンはフェロボ
ロンを用いた。

【００５２】こうして得られた鋳造インゴットを鉄製の
カプセルに入れ、脱気し、密封して、実施例１及び２の
場合と同様に、加工温度９５０℃で熱間圧延を施した。
この時、加工度３０％の圧延を４回行い、最終的な加工
度が７６％になるようにした。

【００５３】こうして得られた圧延磁石から、幅１０ｍ
ｍ×長さ２４ｍｍ×厚さ２．５ｍｍの板状サンプルを切
り出した。この板状サンプルを不活性ガス中で１０００
℃に加熱した後歪速度２．０×１０^-4／ｓで型曲げ加工
を行ない、曲げ歪１０％の円弧状磁石に成形した。この
時、表４に示す３種類の工程をとって加工を行なった。
次に加工に用いる型の曲率半径との比ｒ_i／ｒ_i+1も表４
に併せて示す。このとき、型の交換時間以外の加工に要
した時間は表５に示すとおりであった。成形後の磁石は
５００℃×４時間の熱処理を行なった後円周に沿って８
等分し、それぞれについて磁気特性の測定を行なった。
その結果を表６に示す。

【００５４】

【表４】

【００５５】

【表５】

【００５６】

【表６】

【００５７】曲率半径の異なる複数の金型を用いて多段
階に分けて加工を行なった場合、分け方を細かくするこ
とによって、磁気性能のばらつきは小さくなる。ことが
わかる。しかし、加工時間に大きな差はないものの、方
の取り替えの手間が大きく、生産性は悪くなる。これに
対し、ｒ_i／ｒ_i+1＞２となるような分け方では磁気性能
のばらつきが大きく、歪を均一にする効果が現われてい
ないことがわかる。従って、曲げ加工による歪の分布を
均一にし、均一な磁気性能の分布を得るには、１．１≦
ｒ_i／ｒ_i+1≦２の範囲が有効であることがわかる。

【００５８】以上の実施例から、曲率半径の異なる複数
個の型を用意し、曲率半径最大の型から順次加工が完了
するごとに曲率半径の小さな型へと型を替えて加工を行
なうことにより、曲げ加工中に生じる歪の不均一さを小
さくすることにより、曲げ加工後の磁石に現われやすい
一つの磁石の中での場所による性能差を解消でき、なお
かつ曲げ加工時における割れの発生を防ぐことができる
ことは明らかである。

【００５９】

【発明の効果】叙上のごとく本発明の永久磁石の製造方
法は、次のごとき効果を持つ。

【００６０】(1)製造プロセスが簡単であり、コストが
安い。

【００６１】(2)従来の焼結法と比較して、加工工数及
び生産投資額を著しく低減させることが出来る。

【００６２】(3)従来のメルトスピニング法による磁石
の製造方法と比較して、高性能でしかも低コストの磁石
を作ることが出来る。

【００６３】(4)従来の熱間加工法による磁石の製造方
法では製造が困難であった形状の磁石を低コストで生産
性よく製造することができる。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁵ 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 // Ｈ０１Ｆ 7/02 Ｂ (72)発明者 新井 聖 長野県諏訪市大和３丁目３番５号セイコー エプソン株式会社内 (72)発明者 秋岡 宏治 長野県諏訪市大和３丁目３番５号セイコー エプソン株式会社内

Claims (2)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 Ｒ（ただしＲはＹを含む希土類元素のう
   ち少なくとも１種），Ｆｅ，Ｂを原料基本成分とし、該
   基本成分とする合金を溶解・鋳造し、次いで鋳造インゴ
   ットを５００℃以上の温度において熱間加工し、次に熱
   間で曲げ加工を行なう工程において、雄型／雌型で表わ
   した曲率半径が、板厚をｔとしたとき、ｒ₁／ｒ₁＋ｔ、
   ｒ₂／ｒ₂＋ｔ、・・・・・・、ｒ_n／ｒ_n＋ｔ（ただしｒ₁＞ｒ₂
   ＞・・・・・・＞ｒ_n 、２．６ｔ≦ｒ₁ ≦１２ｔであり、１．
   １≦ｒ_i／ｒ_i+1≦２）である複数組の型を用意し、曲率
   半径ｒ₁／ｒ₁＋ｔの型から順次曲げ加工を行い、加工が
   完了するごとにｒ₂／ｒ₂＋ｔ、ｒ₃／ｒ₃＋ｔ、・・・・・・と
   曲率半径の小さな型へと型を替えて加工を行ない、目的
   の形状を得ることを特徴とする永久磁石の製造方法。
2. 【請求項２】 請求項１記載の曲げ加工後、２５０〜１
   １００℃において熱処理する事を特徴とする永久磁石の
   製造方法。