JPH05135921A - 希土類永久磁石およびその製造方法 - Google Patents

希土類永久磁石およびその製造方法

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JPH05135921A
JPH05135921A JP3299063A JP29906391A JPH05135921A JP H05135921 A JPH05135921 A JP H05135921A JP 3299063 A JP3299063 A JP 3299063A JP 29906391 A JP29906391 A JP 29906391A JP H05135921 A JPH05135921 A JP H05135921A
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permanent magnet
rare earth
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heat treatment
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Sei Arai
聖 新井
Osamu Kobayashi
理 小林
Fumio Takagi
富美男 高城
Seiji Ihara
清二 伊原
Koji Akioka
宏治 秋岡
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Abstract

(57)【要約】 【目的】 構成相としてR-Fe-Cu相を有することを
特徴とする希土類永久磁石と、鋳造後熱間加工および熱
処理を施す該磁石の製造方法。 【構成】 R,Fe,B,Cuを基本成分とし、構成相
としてR-Fe-Cu相を有することを特徴とする永久磁
石。またインゴットを500℃以上で加工後、400〜800℃
で熱処理し、更なる高性能化のためには加工後800〜110
0℃の熱処理を行うことを特徴とする該磁石の製造方
法。 【効果】 本発明のような特徴を持つ永久磁石において
は高い磁気特性、特に高保磁力が得られる。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【産業上の利用分野】本発明は、R(ただしRはYを含
む希土類元素のうち少なくとも1種),Fe,B,Cu
を原料基本成分とする希土類永久磁石とその製造方法に
関するものである。
【0002】
【従来の技術】永久磁石は、一般家庭の各種電気製品か
ら大型コンピューターの周辺端末機器まで、幅広い分野
で使用されている重要な電気・電子材料の一つであり、
最近の電気製品の小型化、高効率化の要求にともない、
永久磁石も益々高性能化が求められている。
【0003】永久磁石は、外部から電気的エネルギーを
供給しないで磁界を発生するための材料であり、保磁力
が大きく、また残留磁束密度も高いものが適している。
【0004】現在使用されている永久磁石のうち代表的
なものはアルニコ系鋳造磁石、フェライト磁石及び希土
類−遷移金属系磁石であり、特に希土類−遷移金属系磁
石であるR−Co系永久磁石やR−Fe−B系永久磁石
は、極めて高い保磁力とエネルギー積を持つ永久磁石と
して、従来から多くの研究開発がなされている。
【0005】従来、これらR−Fe−B系の高性能異方
性永久磁石の製造方法には、次のようなものがある。
【0006】(1)まず、特開昭59-46008号公報や M.Sa
gawa,S.Fujimura,N.Togawa,H.Yama-moto and Y.Matsuur
a;J.Appl.Phys.Vol.55(6),15 March 1984,p2083 等に
は、原子百分比で8〜30%のR(ただしRはYを含む希土
類元素の少なくとも1種)、2〜28%のB及び残部Feか
らなる磁気異方性焼結体であることを特徴とする永久磁
石が粉末冶金法に基づく焼結によって製造されることが
開示されている。
【0007】この焼結法では、溶解・鋳造により合金イ
ンゴットを作製し、粉砕して適当な粒度(数μm)の磁
性粉を得る。磁性粉は成形助剤のバインダーと混練さ
れ、磁場中でプレス成形されて成形体が出来上がる。成
形体はアルゴン中で1100℃前後の温度1時間焼結され、
その後室温まで急冷される。焼結後、600 ℃前後の温度
で熱処理する事により永久磁石はさらに保磁力を向上さ
せる。
【0008】また、この焼結磁石の熱処理に関しては特
開昭61-217540 号公報、特開昭62-165305 号公報等に、
多段熱処理の効果が開示されている。
【0009】(2)特開昭59-211549 号公報や R.W.Lee;
Appl.Phys.Lett.Vol.46(8),15 April1985,p790には、非
常に微細な結晶性の磁性相を持つ、メルトスピニングさ
れた合金リボンの微細片が樹脂によって接着されたR−
Fe−B磁石が開示されている。 この永久磁石は、ア
モルファス合金を製造するに用いる急冷薄帯製造装置
で、厚さ30μm程度の急冷薄片を作り、その薄片を樹脂
と混練してプレス成形することにより製造される。
【0010】(3)特開昭60-100402号公報や R.W.Lee; Ap
pl. Phys.Lett.Vol.46(8),15 April1985,p790には、前
記(2) の方法で使用した急冷薄片を、真空中あるいは不
活性雰囲気中で2段階ホットプレス法と呼ばれる方法で
緻密で異方性を有するR−Fe−B磁石を得ることが開
示されている。
【0011】(4)特開昭64-704号公報には、R,Fe,
B,Cuを基本成分とする合金を溶解・鋳造後、該鋳造
インゴットを 500℃以上の温度で熱間加工することによ
り結晶粒を微細化しまたその結晶軸を特定の方向に配向
せしめて、該鋳造合金を磁気的に異方性化することを特
徴とする希土類−鉄系永久磁石が開示されている。この
場合、Cuは粒界相であるR-リッチ相に存在し、その
融点を下げて加工性を改善し、加工組織を均一化するこ
とにより高特性に寄与している。
【0012】
【発明が解決しようとする課題】叙上の(1)〜(4)の従来
のR−Fe−B系永久磁石の製造方法は、次のごとき欠
点を有している。
【0013】(1)の永久磁石の製造方法は、合金を粉末
にすることを必須とするものであるが、R−Fe−B系
合金はたいへん酸素に対して活性を有するので、粉末化
すると余計酸化が激しくなり、焼結体中の酸素濃度はど
うしても高くなってしまう。
【0014】また粉末を成形するときに、例えばステア
リン酸亜鉛の様な成形助剤を使用しなければならず、こ
れは焼結工程で前もって取り除かれるのであるが、成形
助剤中の数割は、磁石体の中に炭素の形で残ってしま
い、この炭素は著しくR−Fe−B磁石の磁気性能を低
下させ好ましくない。
【0015】成形助剤を加えてプレス成形した後の成形
体はグリーン体と言われ、これは大変脆く、ハンドリン
グが難しい。従って焼結炉にきれいに並べて入れるのに
は、相当の手間が掛かることも大きな欠点である。
【0016】これらの欠点があるので、一般的に言って
R−Fe−B系の焼結磁石の製造には、高価な設備が必
要になるばかりでなく、その製造方法は生産効率が悪
く、結局磁石の製造コストが高くなってしまう。従っ
て、比較的原料費の安いR−Fe−B系磁石の長所を活
かすことが出来ない。
【0017】次に (2)並びに (3)の永久磁石の製造方法
は、真空メルトスピニング装置を使用するが、この装置
は、現在では大変生産性が悪くしかも高価である。
【0018】(2)の永久磁石は、原理的に等方性である
ので低エネルギー積であり、ヒステリシスループの角形
性も悪く、温度特性に対しても、使用する面においても
不利である。
【0019】(3)の永久磁石を製造する方法は、ホット
プレスを二段階に使うというユニークな方法であるが、
実際に量産を考えると非効率であることは否めないであ
ろう。更にこの方法では、高温例えば 800℃以上では結
晶粒の粗大化が著しく、それによって保磁力 iHc が極
端に低下し、実用的な永久磁石にはならない。
【0020】(4)の永久磁石を製造する方法は、粉末工
程を含まず、ホットプレスも一段階でよいために、最も
製造工程が簡略化されるが、性能的には(1)-(3)に比し
てやや劣るという問題があった。
【0021】本発明は、以上の従来技術の欠点特に(4)
の永久磁石の性能面での欠点を解決するものであり、そ
の目的とするところは、高性能かつ低コストな永久磁石
とその製造方法を提供することにある。
【0022】
【課題を解決するための手段】本発明の希土類永久磁石
はR(ただしRはYを含む希土類元素のうち少なくとも
1種),Fe,B,Cuを原料基本成分とし、構成相と
してR-Fe-Cu相を有することを特徴とするもので、
その製造方法は前記基本成分からなる合金を溶解・鋳造
後、500℃以上の温度で熱間加工した後、400〜800℃の
温度で熱処理する事を特徴とするものである。そしてさ
らなる高性能化のためには熱間加工後、800〜1100℃の
温度で熱処理をした後、400〜800℃の温度で熱処理する
事を特徴とするものである。
【0023】
【作用】即ち本発明の希土類永久磁石はR,Fe,B,
Cuを基本成分とし、構成相としてR-Fe-Cu相を有
し、従来に比較して高い磁気特性が得られるものであ
り、その製造方法は鋳造インゴットを熱間加工した後、
熱処理を施すことによって得られるものである。
【0024】Cuは先述した特開平64-704号公報に示さ
れているようにRリッチ相中に存在し、その相の融点を
低下させる元素で鋳造組織の微細化、加工組織の均一化
を促進し、高い磁気特性を実現するために有効な元素で
ある。
【0025】しかし本発明者らがその後Cu添加に関す
る詳細な研究を進めた結果、さらに高い磁気特性、中で
も特に高保磁力を得るためには、Cuが粒界相において
Rリッチ相中のみに入るのではなく、Rリッチ相とは異
なるR-Fe-Cu相を形成していることが効果的である
ことが明かとなった。このような高保磁力が得られる原
因は、R-Fe-Cu相が粒界相として存在することによ
り主相(R2Fe14B相)結晶粒同士の分離を促進する
とともに、主相の結晶粒の成長を抑制する効果があるた
めと考えられる。
【0026】このような組織形態を持つ磁石を鋳造・熱
間加工法により製造するためには以下のような条件とす
ることが望ましい。
【0027】まず鋳造インゴットを熱間加工する場合の
温度は、主相の再結晶温度以上とすることが望ましく、
本発明の合金に関して言えば500℃以上とするのが好ま
しい。熱処理温度条件は粒界相中にR-Fe-Cu相を形
成させるためには非常に重要であり、400〜800℃の温度
範囲とすることがR-Fe-Cu相による効果を得るため
には必要である。またこの温度範囲における熱処理以前
に、より高い温度で熱処理を行えば、主相結晶粒内に残
存する軟磁性相であるFeが早期に拡散・消滅するとと
もに液相による主相粒界の清浄効果が増すため、さらな
る高性能化が可能となる。ただし、この場合1100℃以上
の温度で熱処理を行った場合には主相粒径の粗大化が起
き、急激な磁気特性の低下を招くため、温度範囲は800
〜1100℃の範囲とすることが好ましい。
【0028】次に本発明の実施例について述べる。
【0029】
【実施例】(実施例1)表1に示す組成の合金を、アル
ゴン雰囲気中で高周波誘導加熱溶解炉を用いて溶解し、
次いで金型中に鋳造した。希土類、鉄及び銅の原料とし
ては99.9%の純度のものを用い、ボロンはフェロボロン
合金を用いた。
【0030】次ぎに、この鋳造インゴットを鉄製のカプ
セルに入れ、脱気し、密封した。これに 950℃で加工度
30%の熱間圧延を空気中で4回行い、最終的に加工度が7
6%になるようにした。
【0031】またこの熱間加工時においては、合金の押
される方向に平行になるように主相(R2Fe14B相)
の磁化容易軸は配向した。この後、600℃において10時
間の熱処理を施した。
【0032】この時の組織をSEMで観察したところ、
主相以外の粒界相としてR−リッチ相以外にR-Fe-C
u相が存在するものとしないものの両方が観察された。
ここで両者の代表的なSEMによる組織観察結果を図1
および図2に示す。図1は粒界相としてRリッチ相と共
にR-Fe-Cu相が存在するもので主相同士の分離が促
進され、粒径も小さい組織となっている。図2は粒界相
としてRリッチ相のみが存在し、R-Fe-Cu相が存在
しない組織であり、主相同士の分離がうまく成されてお
らず、また主相粒径も粗大化している。
【0033】このようなR-Fe-Cu相についての情報
を得るためEPMAにより組成分析を行なった。この結果、
この相はほぼR30Fe66Cu4という組成の相であるこ
とが明かとなった。
【0034】表2には表1に示した合金組成の圧延磁石
における磁気特性と、光学顕微鏡観察を行なった結果か
らのR-Fe-Cu相の有無を示す。この場合の磁気特性
は最大印加磁場25kOeでB-Hトレーサーにより測定した。
【0035】
【表1】
【0036】
【表2】
【0037】以上のように構成相としてR-Fe-Cu相
を持つR-Fe-B系永久磁石は高い磁気特性、特に高保
磁力を実現することができる。
【0038】(実施例2)表1のNo.1に示した合金組成
のインゴットについて実施例1と同様の鋳造・熱間加工
条件を施し、その後200〜1000℃の各温度で10時間の熱
処理を施した。このようにして得られた圧延磁石につい
て磁気特性を測定した。熱処理温度と磁気特性の関係を
図3に示す。
【0039】図から明らかなように熱処理温度を400〜8
00℃の範囲で高い磁気特性が得られることがわかった。
またこれらの磁石サンプルについて光学顕微鏡による組
織観察を行ったところ、高特性の得られる400〜800℃の
温度で熱処理をしたものについてのみ、R-Fe-Cu相
の存在が確認された。
【0040】(実施例3)実施例1においてR-Fe-C
u相の存在が確認された合金組成(表1の組成番号1〜
4)の圧延材において、それぞれのサンプルについて10
00℃8時間+600℃2時間の二段熱処理の2種類の熱処理
を施し、各磁気特性を測定した。
【0041】測定結果を表3に示す。
【0042】
【表3】
【0043】表3と表2の結果を比較すると明らかなよ
うに、いずれの組成の合金についても二段熱処理を施し
たものの方が、さらに高い磁気特性を得ることができ
る。
【0044】
【発明の効果】叙上のごとく本発明のようなR,Fe,
B,Cuを原料基本成分とし、鋳造後熱間加工および熱
処理を施すことによって製造され、構成相としてR-F
e-Cu相を持つ希土類永久磁石においては高い磁気特
性、特に高保磁力が得られる。このため従来の焼結法お
よびメルトスピニング法に比べて低コストで高性能が得
られるという鋳造・熱間加工法の利点が更に助長され
る。
【図面の簡単な説明】
【図1】 R-Fe-Cu相を有する圧延材組織の模式
図。
【図2】 R-Fe-Cu相が存在しない圧延材組織の模
式図。
【図3】 熱処理温度と磁気特性の関係図。
【符号の説明】
1 R2Fe14B相 2 R-リッチ相 3 R-Fe-Cu相
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 伊原 清二 長野県諏訪市大和3丁目3番5号セイコー エプソン株式会社内 (72)発明者 秋岡 宏治 長野県諏訪市大和3丁目3番5号セイコー エプソン株式会社内

Claims (3)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 R(ただしRはYを含む希土類元素のう
    ち少なくとも1種),Fe,B,Cuを原料基本成分と
    し、構成相としてとR-Fe-Cu相を有することを特徴
    とする希土類永久磁石。
  2. 【請求項2】 R,Fe,B,Cuを原料基本成分とす
    る合金を溶解・鋳造後、該鋳造インゴットを500℃以上
    の温度で熱間加工し、その後400〜800℃の温度に於て熱
    処理を施すことを特徴とする、請求項1記載の希土類永
    久磁石の製造方法。
  3. 【請求項3】 熱間加工後、800〜1100℃の温度で熱処
    理した後に400〜800℃の温度で熱処理する事を特徴とす
    る請求項2記載の希土類永久磁石の製造方法。
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