JPH05115778A - 酸化触媒 - Google Patents
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- JPH05115778A JPH05115778A JP3277606A JP27760691A JPH05115778A JP H05115778 A JPH05115778 A JP H05115778A JP 3277606 A JP3277606 A JP 3277606A JP 27760691 A JP27760691 A JP 27760691A JP H05115778 A JPH05115778 A JP H05115778A
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- Gas Burners (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【目的】 水素、一酸化炭素、炭化水素などを燃焼させ
るための酸化触媒に関する。 【構成】 希土類元素の酸化物及びアルカリ土類元素
の酸化物を担持したジルコニウム及びアルミニウムの複
合酸化物にマンガン酸化物を含有させてなることを特徴
とする酸化触媒。ジルコニウム及びアルミニウムの複
合酸化物をハニカム状に成型してなる上記の酸化触媒
及びコージェライト、ムライト又はMgO,Al2 O
3 ,TiO2 よりなる結晶性複合酸化物のうちから選択
されるハニカム状耐熱基材に上記の触媒をコーティン
グしてなる酸化触媒。
るための酸化触媒に関する。 【構成】 希土類元素の酸化物及びアルカリ土類元素
の酸化物を担持したジルコニウム及びアルミニウムの複
合酸化物にマンガン酸化物を含有させてなることを特徴
とする酸化触媒。ジルコニウム及びアルミニウムの複
合酸化物をハニカム状に成型してなる上記の酸化触媒
及びコージェライト、ムライト又はMgO,Al2 O
3 ,TiO2 よりなる結晶性複合酸化物のうちから選択
されるハニカム状耐熱基材に上記の触媒をコーティン
グしてなる酸化触媒。
Description
【0001】
【産業上の利用分野】本発明は酸化触媒、例えば水素、
一酸化炭素、炭化水素などのガスを燃焼させるための酸
化触媒に関し、特に各種可燃性ガスの中で最も酸化され
にくいメタンを低温、高いガス流量/触媒容積比の条件
下で高効率で酸化することができ、しかも1000℃以
上の高温においても優れた耐熱性を有する酸化触媒に関
する。
一酸化炭素、炭化水素などのガスを燃焼させるための酸
化触媒に関し、特に各種可燃性ガスの中で最も酸化され
にくいメタンを低温、高いガス流量/触媒容積比の条件
下で高効率で酸化することができ、しかも1000℃以
上の高温においても優れた耐熱性を有する酸化触媒に関
する。
【0002】
【従来の技術】一酸化炭素、水素、あるいは炭化水素等
の可燃性ガスを酸化触媒の存在下で燃焼させる接触燃焼
法は、主として自動車排ガスの浄化を目的に研究され、
多くの酸化触媒が開発されている。その主なものは白金
のような貴金属、銅や鉄のような卑金属の酸化物を活性
成分とし、各活性成分を粒状やハニカム状等に成形した
り、あるいはアルミナやチタニア等の担体に直接担持さ
せたものである。
の可燃性ガスを酸化触媒の存在下で燃焼させる接触燃焼
法は、主として自動車排ガスの浄化を目的に研究され、
多くの酸化触媒が開発されている。その主なものは白金
のような貴金属、銅や鉄のような卑金属の酸化物を活性
成分とし、各活性成分を粒状やハニカム状等に成形した
り、あるいはアルミナやチタニア等の担体に直接担持さ
せたものである。
【0003】一方、最近では低NOx燃焼法開発の一環
として、プロパン、低熱量ガス、オイル等を燃焼させる
酸化触媒が研究されている。この触媒はハニカム型のコ
ージュライトやムライト等のセラミックスを基材とし、
この基材にγ−Al2 O3 (ガンマアルミナ)、ジルコ
ニア、マグネシア、α−Al2 O3 (アルファアルミ
ナ)等の担体をウォシュコートし、活性成分としてP
t、Pt+Pd、Pd、Pt+Rh等の貴金属、あるい
はコバルト、ニッケル、マンガン等の卑金属の酸化物を
担持させたものである。
として、プロパン、低熱量ガス、オイル等を燃焼させる
酸化触媒が研究されている。この触媒はハニカム型のコ
ージュライトやムライト等のセラミックスを基材とし、
この基材にγ−Al2 O3 (ガンマアルミナ)、ジルコ
ニア、マグネシア、α−Al2 O3 (アルファアルミ
ナ)等の担体をウォシュコートし、活性成分としてP
t、Pt+Pd、Pd、Pt+Rh等の貴金属、あるい
はコバルト、ニッケル、マンガン等の卑金属の酸化物を
担持させたものである。
【0004】上記のような従来の酸化触媒は一酸化炭素
やプロパンに対しては高活性を示すものの、より安定な
メタンに対してはいずれも性能が悪く、現在のところメ
タンに対してはその酸化性能において多くの問題点を残
している。
やプロパンに対しては高活性を示すものの、より安定な
メタンに対してはいずれも性能が悪く、現在のところメ
タンに対してはその酸化性能において多くの問題点を残
している。
【0005】また最近では1000℃前後でも耐熱性が
ある触媒として、アルミニウムとランタンの複合酸化物
を主成分とする担体に、触媒活性成分を担持した触媒
(特開昭60−12132号公報)、又はアルカリ土類
金属元素とアルミニウムの複合酸化物を主成分とする触
媒(特開昭62−153158号公報)などが提案され
ている。
ある触媒として、アルミニウムとランタンの複合酸化物
を主成分とする担体に、触媒活性成分を担持した触媒
(特開昭60−12132号公報)、又はアルカリ土類
金属元素とアルミニウムの複合酸化物を主成分とする触
媒(特開昭62−153158号公報)などが提案され
ている。
【0006】
【発明が解決しようとする課題】従来の触媒は1000
℃以上で使用すると担体が熱によりシンタリングし比表
面積が急激に低下するため実用上使用することができな
い。
℃以上で使用すると担体が熱によりシンタリングし比表
面積が急激に低下するため実用上使用することができな
い。
【0007】本発明は上記技術水準に鑑み、高温下でも
耐熱性の優れた酸化触媒を提供しようとするものであ
る。
耐熱性の優れた酸化触媒を提供しようとするものであ
る。
【0008】
【課題を解決するための手段】本発明は (1)希土類元素の酸化物及びアルカリ土類金属の酸化
物を担持したジルコニウム及びアルミニウムの複合酸化
物にマンガン酸化物を含有させてなることを特徴とする
酸化触媒。
物を担持したジルコニウム及びアルミニウムの複合酸化
物にマンガン酸化物を含有させてなることを特徴とする
酸化触媒。
【0009】(2)ジルコニウム及びアルミニウムの複
合酸化物をハニカム状に成型してなることを特徴とする
上記第(1)項の酸化触媒。
合酸化物をハニカム状に成型してなることを特徴とする
上記第(1)項の酸化触媒。
【0010】(3)コージェライト、ムライト又はMg
O,Al2 O3 ,TiO2 よりなる結晶性複合酸化物の
うちから選択されるハニカム状耐熱基材に上記第(1)
項の触媒をコーティングしてなることを特徴とする酸化
触媒である。
O,Al2 O3 ,TiO2 よりなる結晶性複合酸化物の
うちから選択されるハニカム状耐熱基材に上記第(1)
項の触媒をコーティングしてなることを特徴とする酸化
触媒である。
【0011】
【作用】本発明にいうジルコニウム及びアルミニウムの
複合酸化物とは、ZrO2 :Al2 O3 の重量比で5:
95〜95:5の組成を有する非晶質(一部は結晶化し
ているものの全体としては非晶質)のもので下記方法で
製造される。
複合酸化物とは、ZrO2 :Al2 O3 の重量比で5:
95〜95:5の組成を有する非晶質(一部は結晶化し
ているものの全体としては非晶質)のもので下記方法で
製造される。
【0012】 アルミニウムの化合物及びジルコニウ
ムの化合物の水溶液にアンモニア水又は炭酸ソーダ水溶
液などの塩基性の沈殿剤を添加して生成する沈殿を洗浄
した後乾燥し、500℃以上で焼成する。
ムの化合物の水溶液にアンモニア水又は炭酸ソーダ水溶
液などの塩基性の沈殿剤を添加して生成する沈殿を洗浄
した後乾燥し、500℃以上で焼成する。
【0013】 アルミニウムの水酸化物または酸化物
をジルコニウムの化合物の水溶液に混合した後、沈殿剤
を添加して生成する沈殿を洗浄した後乾燥し、500℃
以上で焼成する。
をジルコニウムの化合物の水溶液に混合した後、沈殿剤
を添加して生成する沈殿を洗浄した後乾燥し、500℃
以上で焼成する。
【0014】 ジルコニウムの水酸化物または酸化物
をアルミニウムの化合物の水溶液に混合した後、沈殿剤
を添加して生成する沈殿を洗浄した後乾燥し、500℃
以上で焼成する。
をアルミニウムの化合物の水溶液に混合した後、沈殿剤
を添加して生成する沈殿を洗浄した後乾燥し、500℃
以上で焼成する。
【0015】以上の方法で調製したジルコニウム及びア
ルミニウムの複合酸化物はバインダーを添加してハニカ
ム状に成型したり、又は複合酸化物のスラリーにコージ
ェライト、ムライト又はMgO,Al2 O3 ,TiO2
よりなる結晶性複合酸化物のうちから選択されるハニカ
ム状耐熱基材を浸漬してウォッシュコートし、500℃
以上で焼付けることによりハニカム状の担体にすること
ができる。
ルミニウムの複合酸化物はバインダーを添加してハニカ
ム状に成型したり、又は複合酸化物のスラリーにコージ
ェライト、ムライト又はMgO,Al2 O3 ,TiO2
よりなる結晶性複合酸化物のうちから選択されるハニカ
ム状耐熱基材を浸漬してウォッシュコートし、500℃
以上で焼付けることによりハニカム状の担体にすること
ができる。
【0016】なお、上記のMgO,Al2 O3 ,TiO
2 よりなる結晶性複合酸化物とはマグネシア、炭酸マグ
ネシウム、水酸化マグネシウムのようなMg化合物、ア
ルミナ、水酸化アルミニウムのようなAl化合物及びア
ナターゼ又はルチル型酸化チタンのようなTi化合物の
混合物を、1300〜1700℃で焼成して結晶化する
ことによって得られた低膨張性のものを意味する。
2 よりなる結晶性複合酸化物とはマグネシア、炭酸マグ
ネシウム、水酸化マグネシウムのようなMg化合物、ア
ルミナ、水酸化アルミニウムのようなAl化合物及びア
ナターゼ又はルチル型酸化チタンのようなTi化合物の
混合物を、1300〜1700℃で焼成して結晶化する
ことによって得られた低膨張性のものを意味する。
【0017】次に、このようにして得られたジルコニウ
ム及びアルミニウムの複合酸化物又はハニカム状の担体
に希土類元素の酸化物及びアルカリ土類元素の酸化物を
担持する場合には、希土類元素及びアルカリ土類元素の
硝酸塩水溶液に担体を浸漬後焼成すればよい。希土類元
素の酸化物の一例としてはLa2 O3 、CeO2 、Nd
2 O3 などがあり、また、アルカリ土類元素の酸化物の
一例としてはMgO,CaO,BaOなどがある。それ
ぞの酸化物の担持量はジルコニウム及びアルミニウムの
複合酸化物100重量部当たり1〜30重量部(以下重
量%と略す)の範囲が好ましい。
ム及びアルミニウムの複合酸化物又はハニカム状の担体
に希土類元素の酸化物及びアルカリ土類元素の酸化物を
担持する場合には、希土類元素及びアルカリ土類元素の
硝酸塩水溶液に担体を浸漬後焼成すればよい。希土類元
素の酸化物の一例としてはLa2 O3 、CeO2 、Nd
2 O3 などがあり、また、アルカリ土類元素の酸化物の
一例としてはMgO,CaO,BaOなどがある。それ
ぞの酸化物の担持量はジルコニウム及びアルミニウムの
複合酸化物100重量部当たり1〜30重量部(以下重
量%と略す)の範囲が好ましい。
【0018】希土類元素の酸化物及びアルカリ土類元素
の酸化物を担持したジルコニウム及びアルミニウムの複
合酸化物にマンガン酸化物を含有させる量としては触媒
全重量100重量部当たりマンガン酸化物1〜50重量
部の範囲が好ましい。複合酸化物にマンガン酸化物を含
有させる方法としては硝酸マンガン水溶液に複合酸化物
の粉末を添加したスラリーに、沈殿剤を添加して生成す
る沈殿を洗浄した後乾燥し500℃以上で焼成する方法
などが用いられる。
の酸化物を担持したジルコニウム及びアルミニウムの複
合酸化物にマンガン酸化物を含有させる量としては触媒
全重量100重量部当たりマンガン酸化物1〜50重量
部の範囲が好ましい。複合酸化物にマンガン酸化物を含
有させる方法としては硝酸マンガン水溶液に複合酸化物
の粉末を添加したスラリーに、沈殿剤を添加して生成す
る沈殿を洗浄した後乾燥し500℃以上で焼成する方法
などが用いられる。
【0019】以上のようにして得られた触媒は水素、一
酸化炭素、炭化水素ガス等のガスの酸化反応に対し優れ
た活性、耐久性を示した。
酸化炭素、炭化水素ガス等のガスの酸化反応に対し優れ
た活性、耐久性を示した。
【0020】以下、実施例により本発明を具体的に説明
する。
する。
(例1)硝酸ジルコニウムと硝酸アルミニウムの混合水
溶液に炭酸ソーダ水溶液を添加して得られる沈殿を濾
過、水洗、乾燥後500℃で焼成して複合酸化物1(Z
rO2 :Al2 O3 の重量比 50:50)を得た。
溶液に炭酸ソーダ水溶液を添加して得られる沈殿を濾
過、水洗、乾燥後500℃で焼成して複合酸化物1(Z
rO2 :Al2 O3 の重量比 50:50)を得た。
【0021】ベーマイトAlO(OH)粉末を水に添加
し、さらに塩化ジルコニウム水溶液を添加した溶液にア
ンモニア水を添加して得られる沈殿を濾過、水洗し乾燥
後1000℃で焼成してZrO2 :Al2 O3比の異な
る複合酸化物2(ZrO2 :Al2 O3 の重量比 9
0:10)、複合酸化物3(ZrO2 :Al2 O3 の重
量比 20:80)及び複合酸化物4(ZrO2 :Al
2 O3 の重量比 10:90)を得た。
し、さらに塩化ジルコニウム水溶液を添加した溶液にア
ンモニア水を添加して得られる沈殿を濾過、水洗し乾燥
後1000℃で焼成してZrO2 :Al2 O3比の異な
る複合酸化物2(ZrO2 :Al2 O3 の重量比 9
0:10)、複合酸化物3(ZrO2 :Al2 O3 の重
量比 20:80)及び複合酸化物4(ZrO2 :Al
2 O3 の重量比 10:90)を得た。
【0022】複合酸化物1〜4を硝酸ランタン及び硝酸
マグネシウムの水溶液に浸漬し500℃で焼成すること
によりLa2 O3 ,MgOをそれぞれ5重量%(複合酸
化物100重量部当たり5重量部)担持した担体1〜4
を調製した。硝酸マンガン水溶液に担体1〜4を各々添
加した後、アンモニア水を添加し水酸化マンガンを生成
させ、水洗・乾燥後500℃で焼成し、Mn2 O3 を1
5重量%(触媒全重量当たり)含有する触媒1〜4を調
製した。
マグネシウムの水溶液に浸漬し500℃で焼成すること
によりLa2 O3 ,MgOをそれぞれ5重量%(複合酸
化物100重量部当たり5重量部)担持した担体1〜4
を調製した。硝酸マンガン水溶液に担体1〜4を各々添
加した後、アンモニア水を添加し水酸化マンガンを生成
させ、水洗・乾燥後500℃で焼成し、Mn2 O3 を1
5重量%(触媒全重量当たり)含有する触媒1〜4を調
製した。
【0023】これらの触媒を表1の条件(可燃ガスを空
気で希釈)で活性評価を行い、その結果を表2に示す。
気で希釈)で活性評価を行い、その結果を表2に示す。
【表1】
【表2】
【0024】(例2)例1で調製した複合酸化物3を硝
酸ランタン及び硝酸バリウム、硝酸セリウム及び硝酸カ
ルシウム、、又は硝酸ネオジウム及び硝酸ストロンチウ
ムの各水溶液に浸漬し、500℃で焼成することにより
La2 O3 及びBaOを各々10重量%担持した担体
5、CeO2 及びCaOを各々1重量%担持した担体6
及びNd 2 O3 及びSrOを各々15重量%担持した担
体7を調製した。硝酸マンガン水溶液に担体5〜7を各
々添加した後、アンモニア水を添加し水酸化マンガンを
生成させ、水洗・乾燥後500℃で焼成しMn2 O3 を
40重量%(以下、触媒全重量当たり)含有する触媒5
(担体5を使用)、Mn2 O3 を5重量%含有する触媒
6(担体6を使用)、Mn2 O3 を10重量%含有する
触媒7(担体7を使用)を調製した。
酸ランタン及び硝酸バリウム、硝酸セリウム及び硝酸カ
ルシウム、、又は硝酸ネオジウム及び硝酸ストロンチウ
ムの各水溶液に浸漬し、500℃で焼成することにより
La2 O3 及びBaOを各々10重量%担持した担体
5、CeO2 及びCaOを各々1重量%担持した担体6
及びNd 2 O3 及びSrOを各々15重量%担持した担
体7を調製した。硝酸マンガン水溶液に担体5〜7を各
々添加した後、アンモニア水を添加し水酸化マンガンを
生成させ、水洗・乾燥後500℃で焼成しMn2 O3 を
40重量%(以下、触媒全重量当たり)含有する触媒5
(担体5を使用)、Mn2 O3 を5重量%含有する触媒
6(担体6を使用)、Mn2 O3 を10重量%含有する
触媒7(担体7を使用)を調製した。
【0025】これらの触媒をプロパン又はメタノールを
含有する空気を原料として、反応温度800℃、ガス空
塔速度10,000h-1の条件で活性評価を行い、その
結果を表3に示す。
含有する空気を原料として、反応温度800℃、ガス空
塔速度10,000h-1の条件で活性評価を行い、その
結果を表3に示す。
【表3】
【0026】(例3)直径1インチで、1平方インチ当
たり200個の開口部(200セル)を有するハニカム
状のコージェライト(2MgO・2Al2 O3 ・5Si
O2 )基材又はMgO,Al2 O3 ,TiO2 よりなる
結晶性複合酸化物(MgO・4Al2 O3 ・6Ti
O2 )基材を用い、担体3の粉末を上記基材にウォッシ
ュコートし、1000℃で焼付けて触媒8、9を得た。
触媒3のコート量はハニカム担体100重量部当たり4
0重量部であった。
たり200個の開口部(200セル)を有するハニカム
状のコージェライト(2MgO・2Al2 O3 ・5Si
O2 )基材又はMgO,Al2 O3 ,TiO2 よりなる
結晶性複合酸化物(MgO・4Al2 O3 ・6Ti
O2 )基材を用い、担体3の粉末を上記基材にウォッシ
ュコートし、1000℃で焼付けて触媒8、9を得た。
触媒3のコート量はハニカム担体100重量部当たり4
0重量部であった。
【0027】これらの触媒及びさらに1100℃で10
00時間焼成した触媒を、メタン3%(残部空気)含有
ガスを用い、ガス空塔速度300,000h-1、触媒層
入口ガス温度700℃の条件で活性評価を行い表4の結
果を得た。
00時間焼成した触媒を、メタン3%(残部空気)含有
ガスを用い、ガス空塔速度300,000h-1、触媒層
入口ガス温度700℃の条件で活性評価を行い表4の結
果を得た。
【表4】
【0028】
【発明の効果】以上詳述したように本発明によれば、活
性が高くかつ耐熱性に優れた酸化触媒を提供できる。
性が高くかつ耐熱性に優れた酸化触媒を提供できる。
Claims (3)
- 【請求項1】 希土類元素の酸化物及びアルカリ土類元
素の酸化物を担持したジルコニウム及びアルミニウムの
複合酸化物にマンガン酸化物を含有させてなることを特
徴とする酸化触媒。 - 【請求項2】 ジルコニウム及びアルミニウムの複合酸
化物をハニカム状に成型してなることを特徴とする請求
項1記載の酸化触媒。 - 【請求項3】 コージェライト、ムライト又はMgO,
Al2 O3 ,TiO 2 よりなる結晶性複合酸化物のうち
から選択されるハニカム状耐熱基材に請求項1記載の触
媒をコーティングしてなることを特徴とする酸化触媒。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP3277606A JPH05115778A (ja) | 1991-10-24 | 1991-10-24 | 酸化触媒 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP3277606A JPH05115778A (ja) | 1991-10-24 | 1991-10-24 | 酸化触媒 |
Publications (1)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPH05115778A true JPH05115778A (ja) | 1993-05-14 |
Family
ID=17585770
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP3277606A Withdrawn JPH05115778A (ja) | 1991-10-24 | 1991-10-24 | 酸化触媒 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JPH05115778A (ja) |
Cited By (2)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
CN102247832A (zh) * | 2010-05-18 | 2011-11-23 | 上海牛翼新能源科技有限公司 | 氧化钛负载钒钼复合氧化物高效脱硝整体型催化剂 |
CN102247835A (zh) * | 2010-05-18 | 2011-11-23 | 上海牛翼新能源科技有限公司 | 掺杂的Todorokite型氧化锰脱硝整体型催化剂 |
-
1991
- 1991-10-24 JP JP3277606A patent/JPH05115778A/ja not_active Withdrawn
Cited By (2)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
CN102247832A (zh) * | 2010-05-18 | 2011-11-23 | 上海牛翼新能源科技有限公司 | 氧化钛负载钒钼复合氧化物高效脱硝整体型催化剂 |
CN102247835A (zh) * | 2010-05-18 | 2011-11-23 | 上海牛翼新能源科技有限公司 | 掺杂的Todorokite型氧化锰脱硝整体型催化剂 |
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Legal Events
Date | Code | Title | Description |
---|---|---|---|
A300 | Application deemed to be withdrawn because no request for examination was validly filed |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A300 Effective date: 19990107 |