JP2772129B2 - 酸化触媒 - Google Patents
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Landscapes
- Catalysts (AREA)
- Exhaust Gas Treatment By Means Of Catalyst (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は酸化触媒、例えば水素、一酸化炭素、炭化水
素などのガスを燃焼させるための酸化触媒に関し、特に
各種可燃性ガスの中で最も酸化されにくいメタンを低
温、高いガス流量／触媒容積比の条件下で高効率で酸化
することができ、しかも1000℃以上の高温においても優
れた耐熱性を有する酸化触媒に関する。
素などのガスを燃焼させるための酸化触媒に関し、特に
各種可燃性ガスの中で最も酸化されにくいメタンを低
温、高いガス流量／触媒容積比の条件下で高効率で酸化
することができ、しかも1000℃以上の高温においても優
れた耐熱性を有する酸化触媒に関する。
一酸化炭素、水素、あるいは炭化水素等の可燃性ガス
を酸化触媒の存在下で燃焼させる接触燃焼法は面として
自動車排ガスの浄化の目的に研究され、多くの酸化触媒
が開発されている。その主なものは白金のような貴金
属、銅や鉄のような卑金属の酸化物を活性成分とし、各
活性成分を粒状やハニカム状等に成形したり、あるいは
アルミナやチタニア等の担体に直接担持させたものであ
る。
を酸化触媒の存在下で燃焼させる接触燃焼法は面として
自動車排ガスの浄化の目的に研究され、多くの酸化触媒
が開発されている。その主なものは白金のような貴金
属、銅や鉄のような卑金属の酸化物を活性成分とし、各
活性成分を粒状やハニカム状等に成形したり、あるいは
アルミナやチタニア等の担体に直接担持させたものであ
る。
一方、最近では低NOx燃焼法開発の一環として、プロ
パン、低熱量ガス、オイル等を燃焼させる酸化触媒が研
究されている。この触媒はハニカム型のコージュライト
やムライト等のセラミックスを基材とし、この基材にγ
−Al2O3（ガンマアルミナ）、ジルコニア、マグネシ
ア、α−Al2O3（アルファアルミナ）等の担体をウォシ
ュコートし、活性成分としてPt、Pt＋Pd、Pd、Pt＋Rh等
の貴金属、あるいはコバルト、ニッケル、マンガン等の
卑金属の酸化物を担持させたものである。
パン、低熱量ガス、オイル等を燃焼させる酸化触媒が研
究されている。この触媒はハニカム型のコージュライト
やムライト等のセラミックスを基材とし、この基材にγ
−Al2O3（ガンマアルミナ）、ジルコニア、マグネシ
ア、α−Al2O3（アルファアルミナ）等の担体をウォシ
ュコートし、活性成分としてPt、Pt＋Pd、Pd、Pt＋Rh等
の貴金属、あるいはコバルト、ニッケル、マンガン等の
卑金属の酸化物を担持させたものである。
上記のような従来の酸化触媒は、一酸化炭素やプロパ
ンに対しては高活性を示すものの、より安定なメタンに
対してはいずれも性能が悪く、現在のところメタンに対
してはその酸化性能において多くの問題点を残してい
る。
ンに対しては高活性を示すものの、より安定なメタンに
対してはいずれも性能が悪く、現在のところメタンに対
してはその酸化性能において多くの問題点を残してい
る。
また最近では1000℃前後でも耐熱性がある触媒とし
て、アルミニウムとランタンの複合酸化物を主成分とす
る担体に、触媒活性成分を担持した触媒（特開昭60−12
132号公報）、又はアルカリ土類金属元素とアルミニウ
ムの複合酸化物を主成分とする触媒（特開昭62−153158
号公報）などが提案されている。
て、アルミニウムとランタンの複合酸化物を主成分とす
る担体に、触媒活性成分を担持した触媒（特開昭60−12
132号公報）、又はアルカリ土類金属元素とアルミニウ
ムの複合酸化物を主成分とする触媒（特開昭62−153158
号公報）などが提案されている。
従来の触媒は1000℃以上で使用すると担体又は触媒活
性分が熱によりシンタリングし活性が急激に低下するた
め実用上使用することができない。
性分が熱によりシンタリングし活性が急激に低下するた
め実用上使用することができない。
本発明は上記技術水準に鑑み、高温下でもシンタリン
グしにくい耐熱性の優れた酸化触媒を提供しようとする
ものである。
グしにくい耐熱性の優れた酸化触媒を提供しようとする
ものである。
本発明は （１） La1-xAxCr１−αO3（０ｘ0.6、A:Ca,Sr,Ba
の一種以上、α＞０）で表わされるランタンクロマイト
系ペロブスカイト型酸化物からなることを特徴とする酸
化触媒。
の一種以上、α＞０）で表わされるランタンクロマイト
系ペロブスカイト型酸化物からなることを特徴とする酸
化触媒。
（２） コージェライト、ムライト又はMgO,Al2O3,TiO2
よりなる結晶性複合酸化物のうちから選択されるハニカ
ム状耐熱基材に上記（１）項のランタンクロマイト系ペ
ロブスカイト型酸化物をコーティングしてなることを特
徴とする酸化触媒。
よりなる結晶性複合酸化物のうちから選択されるハニカ
ム状耐熱基材に上記（１）項のランタンクロマイト系ペ
ロブスカイト型酸化物をコーティングしてなることを特
徴とする酸化触媒。
である。
ペロブスカイト型酸化物はABO3（A,Bは金属元素）で
表わされる。例えばLaCrO3の場合、LaをＡサイト、Crを
Ｂサイト元素という。従来のペロブスカイト型酸化物は
例えばランタンクロマイト系（La−Cr系）ではＡサイト
のLaの一部をCa,Sr又はBaで置換したLa1-xAxCrO3の組成
のものが多用されている。
表わされる。例えばLaCrO3の場合、LaをＡサイト、Crを
Ｂサイト元素という。従来のペロブスカイト型酸化物は
例えばランタンクロマイト系（La−Cr系）ではＡサイト
のLaの一部をCa,Sr又はBaで置換したLa1-xAxCrO3の組成
のものが多用されている。
本発明者らはランタンクロマイト系のペロブスカイト
型酸化物において、Cr欠損を生じさせることによって熱
によるシンタリングが防止でき、高温でも優れた酸化活
性を有することを見出して本発明を完成したものであ
る。
型酸化物において、Cr欠損を生じさせることによって熱
によるシンタリングが防止でき、高温でも優れた酸化活
性を有することを見出して本発明を完成したものであ
る。
本発明にいうLa1-xAxCr１−αO3（０ｘ0.6、A:C
a,Sr,Baの一種以上、α＞０）で表わされるランタンク
ロマイト系ペロブスカイト型酸化物とは、Cr欠損を生じ
させることで熱によるシンタリングを防止しているもの
で下記方法で製造される。
a,Sr,Baの一種以上、α＞０）で表わされるランタンク
ロマイト系ペロブスカイト型酸化物とは、Cr欠損を生じ
させることで熱によるシンタリングを防止しているもの
で下記方法で製造される。
La1-xAxCr１−αO3の組成になるように、La化合
物、Ca及び／又はSr及び／又はBa化合物及びCr化合物を
配合してか焼する。
物、Ca及び／又はSr及び／又はBa化合物及びCr化合物を
配合してか焼する。
La1-xAxCrO3の組成になるように、La化合物、Ca,Sr
及び／又はBa化合物、及びCr化合物を配合した上に、さ
らに少量のCa及び／又はSr及び／又はBa化合物を配合し
てか焼する。
及び／又はBa化合物、及びCr化合物を配合した上に、さ
らに少量のCa及び／又はSr及び／又はBa化合物を配合し
てか焼する。
なお、上記のMgO,Al2O3,TiO2よりなる結晶性複合酸化
物とは、マグネシア、炭酸マグネシウム、水酸化マグネ
シウムのようなMg化合物、アルミナ、水酸化アルミニウ
ムのようなAl化合物及びアナターゼ又はルチル型酸化チ
タンのようなTi化合物の混合物を、1300〜1700℃で焼成
して結晶化することによって得られた低膨張性のものを
意味する。
物とは、マグネシア、炭酸マグネシウム、水酸化マグネ
シウムのようなMg化合物、アルミナ、水酸化アルミニウ
ムのようなAl化合物及びアナターゼ又はルチル型酸化チ
タンのようなTi化合物の混合物を、1300〜1700℃で焼成
して結晶化することによって得られた低膨張性のものを
意味する。
La1-xAxCrO3（０≦ｘ≦0.6、Ａ＝Ca及び／又はSr及び
／又はBa）は、例えばLa2O3,CaCO3及び／又はSrCO3及び
／又はBaCO3及びCr2O3を各元素が目標組成となるように
配合してか焼することによって製造するが、か焼温度を
1350℃ともすれば、か焼物はるつぼの中で固結した状態
となる。ところがLa1-xAxCr１−αO3（α＞０）となる
ようにCr2O3を前記より少く配合してか焼すると、全く
固結することなしにか焼物を得ることができる。
／又はBa）は、例えばLa2O3,CaCO3及び／又はSrCO3及び
／又はBaCO3及びCr2O3を各元素が目標組成となるように
配合してか焼することによって製造するが、か焼温度を
1350℃ともすれば、か焼物はるつぼの中で固結した状態
となる。ところがLa1-xAxCr１−αO3（α＞０）となる
ようにCr2O3を前記より少く配合してか焼すると、全く
固結することなしにか焼物を得ることができる。
更にLa2O3,CaCO3及びCr2O3をLa1-xCaxCrO3の組成に合
わせて、またLa2O3,SrCO3及びCr2O3をLa1-xSrxCrO3の組
成に合わせて配合し、これらに各々微量のBaOを加えて
か焼すると、これらも固結することなしにか焼物を得る
ことができる。CaCO3やSrCO3を余分に加えても同様であ
る。
わせて、またLa2O3,SrCO3及びCr2O3をLa1-xSrxCrO3の組
成に合わせて配合し、これらに各々微量のBaOを加えて
か焼すると、これらも固結することなしにか焼物を得る
ことができる。CaCO3やSrCO3を余分に加えても同様であ
る。
コージェライト、ムライト又はMgO,Al2O3,TiO2よりな
る結晶性複合酸化物のうちから選択されるハニカム状耐
熱基材に上記ランタンクロマイト系ペロブスカイト型酸
化物を担持する方法としては、ペロブスカイト型複合酸
化物粉末のスラリー中に担持を浸漬してウォッシュコー
トし、500℃以上で焼付けることにより一般的になされ
る。
る結晶性複合酸化物のうちから選択されるハニカム状耐
熱基材に上記ランタンクロマイト系ペロブスカイト型酸
化物を担持する方法としては、ペロブスカイト型複合酸
化物粉末のスラリー中に担持を浸漬してウォッシュコー
トし、500℃以上で焼付けることにより一般的になされ
る。
本発明の触媒は、水素、一酸化炭素、メタンなどの炭
化水素ガス、含酸素化合物などの可燃性ガスの接触燃焼
に用いられ、温度100〜1400℃、ガス空塔速度（GHSV）1
02〜106h-1の条件で使用される。
化水素ガス、含酸素化合物などの可燃性ガスの接触燃焼
に用いられ、温度100〜1400℃、ガス空塔速度（GHSV）1
02〜106h-1の条件で使用される。
以下、実施例により本発明を具体的に説明する。
〔実施例１〕 La2O3,SrCO3,CaCO3及びCr2O3の粉末を原料として表１
に示す配合で混合し、1350℃で５時間のか焼を行い、表
１に示す組成のCr欠損タイプのランタンクロマイト系ペ
ロブスカイト型酸化物の触媒１〜４及び比較触媒として
Cr欠損のない比較触媒を得た。
に示す配合で混合し、1350℃で５時間のか焼を行い、表
１に示す組成のCr欠損タイプのランタンクロマイト系ペ
ロブスカイト型酸化物の触媒１〜４及び比較触媒として
Cr欠損のない比較触媒を得た。
これらの触媒をメタン１％（残部空気）含有ガスを用
い、ガス空塔速度100,000h-1、反応温度1000℃で活性評
価を行った。活性評価試験10時間及び1000時間後の転化
率を表１に示す。
い、ガス空塔速度100,000h-1、反応温度1000℃で活性評
価を行った。活性評価試験10時間及び1000時間後の転化
率を表１に示す。
〔実施例２〕 実施例１の比較触媒の配合にSrCO3を0.88g（触媒
５）、又はCaCO3を0.6g（触媒６）又はBaOを0.91g（触
媒７）追加し、1350℃で５時間か焼を行いCr欠損タイプ
のランタンクロマイト系ペロブスカイト型酸化物の触媒
５〜７を得た。
５）、又はCaCO3を0.6g（触媒６）又はBaOを0.91g（触
媒７）追加し、1350℃で５時間か焼を行いCr欠損タイプ
のランタンクロマイト系ペロブスカイト型酸化物の触媒
５〜７を得た。
これらの触媒を実施例１と同じ方法で試験を行った結
果を表２に示す。
果を表２に示す。
〔実施例３〕 SrCO3,CaCO3,BaCO3のいずれかとLa（OH）３及びCr2O3
の粉末を原料として所定の比率になるように混合し、10
00℃で24時間のか焼を行い、表３に示す組成のCr欠損タ
イプのランタンクロマイト系ペロブスカイト型酸化物の
触媒８〜12を得た。
の粉末を原料として所定の比率になるように混合し、10
00℃で24時間のか焼を行い、表３に示す組成のCr欠損タ
イプのランタンクロマイト系ペロブスカイト型酸化物の
触媒８〜12を得た。
これらの触媒を実施例１と同じ方法で試験を行った結
果を表３に示す。
果を表３に示す。
〔実施例４〕 実施例３の触媒10を用い、水素、一酸化炭素、メタノ
ール又はプロパンを含有する空気を原料として反応温度
300℃、ガス空塔速度1000h-1の条件で活性評価試験を行
った結果、いずれの原料も転化率は100％であった。
ール又はプロパンを含有する空気を原料として反応温度
300℃、ガス空塔速度1000h-1の条件で活性評価試験を行
った結果、いずれの原料も転化率は100％であった。
〔実施例５〕 直径１インチで１平方インチ当たり200個の開口部（2
00セル）を有するハニカム状のコージェライト（2MgO・
2Al2O3・5SiO2）基材又はMgO,Al2O3,TiO2よりなる結晶
性複合酸化物（MgO・4Al2O3・6TiO2）基材を用い、実施
例３の触媒10の粉末を上記基材にウォッシュコートし、
1200℃で焼付けて基材100重量部当たり触媒10を20重量
部コートした触媒20,21を得た。
00セル）を有するハニカム状のコージェライト（2MgO・
2Al2O3・5SiO2）基材又はMgO,Al2O3,TiO2よりなる結晶
性複合酸化物（MgO・4Al2O3・6TiO2）基材を用い、実施
例３の触媒10の粉末を上記基材にウォッシュコートし、
1200℃で焼付けて基材100重量部当たり触媒10を20重量
部コートした触媒20,21を得た。
これらの触媒をメタン１％含有空気を用いガス空塔速
度200,000h-1、触媒層入口ガス温度700℃の条件で活性
評価を行い表５に示す。表５には、1000時間活性評価試
験後の結果も併記する。
度200,000h-1、触媒層入口ガス温度700℃の条件で活性
評価を行い表５に示す。表５には、1000時間活性評価試
験後の結果も併記する。
〔発明の効果〕 以上詳述したように本発明によれば活性が高くかつ耐
熱性に優れた酸化触媒を提供できる。
熱性に優れた酸化触媒を提供できる。
フロントページの続き (72)発明者 諏訪 征人 広島県広島市西区観音新町４丁目６番22 号 三菱重工業株式会社広島研究所内 (56)参考文献 特開 昭62−269747（ＪＰ，Ａ) 特開 平４−83535（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.6，ＤＢ名) B01J 23/26
Claims (2)
- 【請求項１】La1-xAxCr１−αO3（０ｘ0.6、A:Ca,S
r,Baの一種以上、α＞０）で表わされるランタンクロマ
イト系ペロブスカイト型酸化物からなることを特徴とす
る酸化触媒。 - 【請求項２】コージェライト、ムライト又はMgO,Al2O3,
TiO2よりなる結晶性複合酸化物のうちから選択されるハ
ニカム状耐熱基材に特許請求の範囲第（１）項のランタ
ンクロマイト系ペロブスカイト型酸化物をコーティング
してなることを特徴とする酸化触媒。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2255158A JP2772129B2 (ja) | 1990-09-27 | 1990-09-27 | 酸化触媒 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2255158A JP2772129B2 (ja) | 1990-09-27 | 1990-09-27 | 酸化触媒 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH04135639A JPH04135639A (ja) | 1992-05-11 |
| JP2772129B2 true JP2772129B2 (ja) | 1998-07-02 |
Family
ID=17274871
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2255158A Expired - Lifetime JP2772129B2 (ja) | 1990-09-27 | 1990-09-27 | 酸化触媒 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2772129B2 (ja) |
Families Citing this family (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US5958304A (en) * | 1993-06-21 | 1999-09-28 | Gas Research Institute | Doped lanthanum chromite material for bipolar interconnects for solid oxide fuel cells |
| US5614127A (en) * | 1993-06-21 | 1997-03-25 | Gas Research Institute | High-performance ceramic interconnect for SOFC applications |
| CN113877568B (zh) * | 2021-10-28 | 2024-05-14 | 中船动力(集团)有限公司 | 多孔耐高温催化剂及其制备方法 |
Family Cites Families (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH0483535A (ja) * | 1990-07-26 | 1992-03-17 | Univ Beijing | ペロブスカイト型希土複合酸化物燃焼触媒 |
-
1990
- 1990-09-27 JP JP2255158A patent/JP2772129B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH04135639A (ja) | 1992-05-11 |
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