JPH04135639A - 酸化触媒 - Google Patents
酸化触媒Info
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- JPH04135639A JPH04135639A JP2255158A JP25515890A JPH04135639A JP H04135639 A JPH04135639 A JP H04135639A JP 2255158 A JP2255158 A JP 2255158A JP 25515890 A JP25515890 A JP 25515890A JP H04135639 A JPH04135639 A JP H04135639A
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Landscapes
- Exhaust Gas Treatment By Means Of Catalyst (AREA)
- Catalysts (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
〔産業上の利用分野〕
本発明は酸化触媒、例えば水素、−酸化炭素、炭化水素
などのガスを燃焼させるための酸化触媒に関し、特に各
種可燃性ガスの中で最も酸化されにくいメタンを低温、
高いガス流量／触媒容積比の条件下で高効率で酸化する
ことができ、しかも１０００℃以上の高温においても優
れた耐熱性を有する酸化触媒に関する。
などのガスを燃焼させるための酸化触媒に関し、特に各
種可燃性ガスの中で最も酸化されにくいメタンを低温、
高いガス流量／触媒容積比の条件下で高効率で酸化する
ことができ、しかも１０００℃以上の高温においても優
れた耐熱性を有する酸化触媒に関する。
一酸化炭素、水素、あるいは炭化水素等の可燃性ガスを
酸化触媒の存在下で燃焼させる接触燃焼法は主として自
動車排ガスの浄化を目的に研究され、多くの酸化触媒が
開発されている。
酸化触媒の存在下で燃焼させる接触燃焼法は主として自
動車排ガスの浄化を目的に研究され、多くの酸化触媒が
開発されている。
その主なものは白金のような貴金属、銅や鉄のような卑
金属の酸化物を活性成分とし、各活性成分を粒状やハニ
カム状等に成形したり、あるいはアルミナやチタニア等
の担体゛に直接担持させたものである。
金属の酸化物を活性成分とし、各活性成分を粒状やハニ
カム状等に成形したり、あるいはアルミナやチタニア等
の担体゛に直接担持させたものである。
一方、最近では低ＮＯＸ燃焼法開発の一環として、プロ
パン、低熱量ガス、オイル等を燃焼させる酸化触媒が研
究されている。この触媒はハニカム型のコージェライト
やムライト等のセラミックスを基材とし、この基材にｒ
−Ａ１２Ｄ３（ガンマアルミナ） ジルコニア、マグ
ネシア、α−＾１□０．（アルファアルミナ）等の担体
をつオシュコートし、活性成分としてＰｔ、 Ｐｔ＋Ｐ
ｃｌ。
パン、低熱量ガス、オイル等を燃焼させる酸化触媒が研
究されている。この触媒はハニカム型のコージェライト
やムライト等のセラミックスを基材とし、この基材にｒ
−Ａ１２Ｄ３（ガンマアルミナ） ジルコニア、マグ
ネシア、α−＾１□０．（アルファアルミナ）等の担体
をつオシュコートし、活性成分としてＰｔ、 Ｐｔ＋Ｐ
ｃｌ。
Ｐｄ、 Ｐｔ＋Ｒｈ等の貴金属、あるいはコバルト、ニ
ッケル、マンガン等の卑金属の酸化物を担持させたもの
である。
ッケル、マンガン等の卑金属の酸化物を担持させたもの
である。
上記のような従来の酸化触媒は、−酸化炭素やプロパン
に対しては高活性を示すものの、より安定なメタンに対
してはいずれも性能が悪く、現在のところメタンに対し
てはその酸化性能において多くの問題点を残している。
に対しては高活性を示すものの、より安定なメタンに対
してはいずれも性能が悪く、現在のところメタンに対し
てはその酸化性能において多くの問題点を残している。
また最近では１０００℃前後でも耐熱性がある触媒とし
て、アルミニウムとランタンの複合酸化物を主成分とす
る担体に、触媒活性成分を担持した触媒（特開昭６０−
１２１３２号公報）又はアルカリ土類金属元素とアルミ
ニウムの複合酸化物を主成分とする触媒（特開昭６２−
１５３１５８号公報）などが提案されている。
て、アルミニウムとランタンの複合酸化物を主成分とす
る担体に、触媒活性成分を担持した触媒（特開昭６０−
１２１３２号公報）又はアルカリ土類金属元素とアルミ
ニウムの複合酸化物を主成分とする触媒（特開昭６２−
１５３１５８号公報）などが提案されている。
従来の触媒は１０００℃以上で使用すると担体又は触媒
活性成分が熱によりシンタリングし活性が急激に低下す
るため実用上使用することができない。
活性成分が熱によりシンタリングし活性が急激に低下す
るため実用上使用することができない。
本発明は上記技術水準に鑑み、高温下でもシンタリング
しにくい耐熱性の優れた酸化触媒を提供しようとするも
のである。
しにくい耐熱性の優れた酸化触媒を提供しようとするも
のである。
本発明は
（１） Ｌａ ｌ −＊ＡＪｒ ｌ −ｃｘ ０
３ （０≦ Ｘ ≦ ０．６ 、 Ａ ：
Ｃａ。
３ （０≦ Ｘ ≦ ０．６ 、 Ａ ：
Ｃａ。
Ｓｒ、 Ｂａの一種以上、α＞０）で表わされるランタ
ンクロマイト系ペロブスカイト型酸化物からなることを
特徴とする酸化触媒。
ンクロマイト系ペロブスカイト型酸化物からなることを
特徴とする酸化触媒。
（２） コージェライト、ムライト又はＭｇ［ｌ、
Ａ］□Ｄ ３ ＋ＴｌＯ２よりなる結晶性複合酸化物の
うちから選択されるハニカム状耐熱基材に上記（１）項
のランタンクロマイト系ペロブスカイト型酸化物をコー
ティングしてなることを特徴とする酸化触媒。
Ａ］□Ｄ ３ ＋ＴｌＯ２よりなる結晶性複合酸化物の
うちから選択されるハニカム状耐熱基材に上記（１）項
のランタンクロマイト系ペロブスカイト型酸化物をコー
ティングしてなることを特徴とする酸化触媒。
である。
ペロブスカイト型酸化物はＡＢ［１，（Ａ、 Ｂは金
属元素）で表わされる。例えばＬａＣｒＯ３の場合、Ｌ
ａをＡサイト、ＣｒＢサイト元素という。従来のハ ペロブスカイト型酸化物は例えばランタンクロマイト系
（Ｌａ−Ｃｒ系）ではＡサイトのＬａの一部を［１：ａ
、 Ｓｒ又はＢａで置換したＬａ１−＞ＩＡＸＣｒ０３
の組成のものが多用されている。
属元素）で表わされる。例えばＬａＣｒＯ３の場合、Ｌ
ａをＡサイト、ＣｒＢサイト元素という。従来のハ ペロブスカイト型酸化物は例えばランタンクロマイト系
（Ｌａ−Ｃｒ系）ではＡサイトのＬａの一部を［１：ａ
、 Ｓｒ又はＢａで置換したＬａ１−＞ＩＡＸＣｒ０３
の組成のものが多用されている。
本発明者らはランタンクロマイト系のペロブスカイト型
酸化物において、Ｃｒ欠損を生じさせることによって熱
によるシンタリングが防止でき、高温でも優れた酸化活
性を有することを見出して本発明を完成したものである
。
酸化物において、Ｃｒ欠損を生じさせることによって熱
によるシンタリングが防止でき、高温でも優れた酸化活
性を有することを見出して本発明を完成したものである
。
本発明にいうしａｌ−ｘＡｘｃｒ＋ −ｃｘ Ｏ３（０
≦ｘ≦０．６、Ａ ： Ｃａ、 Ｓｒ、 Ｂａの一種以
上、α＞０）で表わされるランタンクロマイト系ペロブ
スカイト型酸化物とは、Ｃｒ欠損を生じさせることで熱
によるシンタリングを防止しているもので下記方法で製
造される。
≦ｘ≦０．６、Ａ ： Ｃａ、 Ｓｒ、 Ｂａの一種以
上、α＞０）で表わされるランタンクロマイト系ペロブ
スカイト型酸化物とは、Ｃｒ欠損を生じさせることで熱
によるシンタリングを防止しているもので下記方法で製
造される。
■ しａｌ−ｘＡｘｃｒ＋−α０．］の組成になるよう
に、しａ化合物、Ｃａ及び／又はＳｒ及び／又はＢａ化
合物及びＣｒ化合物を配合してか焼する。
に、しａ化合物、Ｃａ及び／又はＳｒ及び／又はＢａ化
合物及びＣｒ化合物を配合してか焼する。
■ Ｌａ ＋−，Ａ、［：ｒｏ３の組成になるように、
Ｌａ化合物、Ｃａ、 Ｓｒ及び／又はＢａ化合物、及び
Ｃｒ化合物を配合した上に、さらに少量のＣａ及び／又
はＳｒ及び／又はＢａ化合物を配合してか焼する。
Ｌａ化合物、Ｃａ、 Ｓｒ及び／又はＢａ化合物、及び
Ｃｒ化合物を配合した上に、さらに少量のＣａ及び／又
はＳｒ及び／又はＢａ化合物を配合してか焼する。
なお、上記のＭｇＯ，Ａｌ□０３． Ｔｉｎ２よりなる
結晶性複合酸化物とは、マグネシア、炭酸マグネシウム
、水酸化マグネシウムのようなＭｇ化合物、アルミナ、
水酸化アルミニウムのようなＡＩ化合物及びアナターゼ
又はルチル型酸化チタンのようなＴ］化合物の混合物を
、１３００〜１７００℃で焼成して結晶化することによ
って得られた低膨張性のものを意味する。
結晶性複合酸化物とは、マグネシア、炭酸マグネシウム
、水酸化マグネシウムのようなＭｇ化合物、アルミナ、
水酸化アルミニウムのようなＡＩ化合物及びアナターゼ
又はルチル型酸化チタンのようなＴ］化合物の混合物を
、１３００〜１７００℃で焼成して結晶化することによ
って得られた低膨張性のものを意味する。
Ｌａ＋−、Ａ、Ｃｒ［１３（０≦ｘ≦０．６、Ａ＝Ｃａ
及び／又はＳｒ及び／又はＢａ）は、例えばＬａ２Ｌ
、 ＣａＣＬ及び／又はＳｒＣＯ３及び／又はＢａＣＯ
３及びＣｒ２Ｏ３を各元素が目標組成となるように配合
してか焼することによって製造するが、か焼温度を１３
５０℃ともすれば、か焼物はるつぼの中で固結した状態
となる。ところがしａｌ−ｘＡｘＣＢ−ｃｚ０３＜（Ｘ
＞０）となるようにＣｒ２Ｌを前記より少く配合してか
焼すると、全く固結することなしにか焼物を得ることが
できる。
及び／又はＳｒ及び／又はＢａ）は、例えばＬａ２Ｌ
、 ＣａＣＬ及び／又はＳｒＣＯ３及び／又はＢａＣＯ
３及びＣｒ２Ｏ３を各元素が目標組成となるように配合
してか焼することによって製造するが、か焼温度を１３
５０℃ともすれば、か焼物はるつぼの中で固結した状態
となる。ところがしａｌ−ｘＡｘＣＢ−ｃｚ０３＜（Ｘ
＞０）となるようにＣｒ２Ｌを前記より少く配合してか
焼すると、全く固結することなしにか焼物を得ることが
できる。
更にＬａＪ３． ＣａＣＯ３及びＣｒ２Ｏ３をＬａ 、
−、Ｃａ、ＣｒＯ３の組成に合わせて、またＬａ２Ｏ３
，ＳｒＣＯ３及びＣｒ２Ｏ３をＬａ ＋−ｘｓｒ、Ｉｃ
ｒｏ３の組成に合わせて配合し、これらに各々微量のＢ
ａｎを加えてか焼すると、これらも固結することなしに
か焼物を得ることができる。ＣａＣＬやＳｒＣＯ３を余
分に加えても同様である。
−、Ｃａ、ＣｒＯ３の組成に合わせて、またＬａ２Ｏ３
，ＳｒＣＯ３及びＣｒ２Ｏ３をＬａ ＋−ｘｓｒ、Ｉｃ
ｒｏ３の組成に合わせて配合し、これらに各々微量のＢ
ａｎを加えてか焼すると、これらも固結することなしに
か焼物を得ることができる。ＣａＣＬやＳｒＣＯ３を余
分に加えても同様である。
コージェライト、ムライト又はＭｇＯ，Ａ１２Ｄ３゜Ｔ
ｌＯ２よりなる結晶性複合酸化物のうちから選択される
ハニカム状耐熱基材に上記ランタンクロマイト系ペロブ
スカイト型酸化物を担持する方法としては、ペロブスカ
イト型複合酸化物粉末のスラリー中に担体を浸漬してウ
ォッシュコートし、５００℃以上で焼付けることにより
一般的になされる。
ｌＯ２よりなる結晶性複合酸化物のうちから選択される
ハニカム状耐熱基材に上記ランタンクロマイト系ペロブ
スカイト型酸化物を担持する方法としては、ペロブスカ
イト型複合酸化物粉末のスラリー中に担体を浸漬してウ
ォッシュコートし、５００℃以上で焼付けることにより
一般的になされる。
本発明の触媒は、水素、−酸化炭素、メタンなどの炭化
水素ガス、含酸素化合物などの可燃性ガスの接触燃焼に
用いられ、温度１００〜１４００℃、ガス空塔速度（Ｇ
Ｈ３Ｖ）１０２〜１０６ｈ−’の条件で使用される。
水素ガス、含酸素化合物などの可燃性ガスの接触燃焼に
用いられ、温度１００〜１４００℃、ガス空塔速度（Ｇ
Ｈ３Ｖ）１０２〜１０６ｈ−’の条件で使用される。
以下、実施例により本発明を具体的に説明する。
〔実施例１〕
Ｌａ２Ｏ３，５ｒＣ０３，ＣａＣＯ３及びＣｒ２Ｏ３の
粉末を原料として表１に示す配合で混合し、１３５０℃
で５時間のか焼を行い、表１に示す組成のＣｒ欠損タイ
プのランタンクロマイト系ペロブスカイト型酸化物の触
媒１〜４及び比較触媒としてＣｒ欠損のない比較触媒を
得た。
粉末を原料として表１に示す配合で混合し、１３５０℃
で５時間のか焼を行い、表１に示す組成のＣｒ欠損タイ
プのランタンクロマイト系ペロブスカイト型酸化物の触
媒１〜４及び比較触媒としてＣｒ欠損のない比較触媒を
得た。
これらの触媒をメタン１％（残部空気）含有ガスを用い
、ガス空塔速度１００，０ＯＯｈ反応温度１０００℃で
活性評価を行った。活性評価試験１０時間及び１０００
時間後の転化率を表１に示す。
、ガス空塔速度１００，０ＯＯｈ反応温度１０００℃で
活性評価を行った。活性評価試験１０時間及び１０００
時間後の転化率を表１に示す。
表
〔実施例２〕
実施例１の比較触媒の配合に５ｒＣＯ５を０．８８ｇ（
触媒５）、又はＣａＣ０，を０．６ｇ（触媒６）又はＢ
ａｎを０．９１ｇ（触媒７）追加し、１３５０℃で５時
間か焼を行いＣｒ欠損タイプのランタンクロマイト系ペ
ロブスカイト型酸化物の触媒５〜７を得た。
触媒５）、又はＣａＣ０，を０．６ｇ（触媒６）又はＢ
ａｎを０．９１ｇ（触媒７）追加し、１３５０℃で５時
間か焼を行いＣｒ欠損タイプのランタンクロマイト系ペ
ロブスカイト型酸化物の触媒５〜７を得た。
これらの触媒を実施例１と同じ方法で試験を行った結果
を表２に示す。
を表２に示す。
表 ２
〔実施例３〕
ＳｒＣＯ３，ＣａＣＬ 、 ＢａＣＬのいずれかヒＬａ
（０）１） ３及びＣｒ２Ｏ，の粉末を原料として所
定の比率になるように混合し、１０００℃で２４時間の
か焼を行い、表３に示す組成のＣｒ欠損タイプのランタ
ンクロマイト系ペロブスカイト型酸化物の触媒８〜１２
を得た。
（０）１） ３及びＣｒ２Ｏ，の粉末を原料として所
定の比率になるように混合し、１０００℃で２４時間の
か焼を行い、表３に示す組成のＣｒ欠損タイプのランタ
ンクロマイト系ペロブスカイト型酸化物の触媒８〜１２
を得た。
これらの触媒を実施例１と同じ方法で試験を行った結果
を表３に示す。
を表３に示す。
表 ３
〔実施例４〕
実施例３の触媒１０を用い、水素、−酸化炭素、メタノ
ール又はプロパンを含有する空気を原料として反応温度
３００℃、ガス空塔速度１０００ｈ−’の条件で活性評
価試験を行った結果、いずれの原料とも転化率は１００
％であった。
ール又はプロパンを含有する空気を原料として反応温度
３００℃、ガス空塔速度１０００ｈ−’の条件で活性評
価試験を行った結果、いずれの原料とも転化率は１００
％であった。
〔実施例５〕
直径１インチで１平方インチ当たり２００個の開口部（
２００セル）を有するハニカム状のコージェライト （
２ＭｇＤ・２Ａ］２０３・５ＳＩＤ２）基材又はＭｇＯ
、Ａｌ２（］３ 、 ＴｉＯ２よりなる結晶性複合酸化
物（Ｍｇ０・４ＡＩ□０３・６Ｔｉ０２）基材を用い、
実施例３の触媒１０の粉末を上記基材にウォッシュコー
トシ、１２００℃で焼付けて基材１００重量部当たり触
媒１０を２０重量部コートした触媒２０．２１を得た。
２００セル）を有するハニカム状のコージェライト （
２ＭｇＤ・２Ａ］２０３・５ＳＩＤ２）基材又はＭｇＯ
、Ａｌ２（］３ 、 ＴｉＯ２よりなる結晶性複合酸化
物（Ｍｇ０・４ＡＩ□０３・６Ｔｉ０２）基材を用い、
実施例３の触媒１０の粉末を上記基材にウォッシュコー
トシ、１２００℃で焼付けて基材１００重量部当たり触
媒１０を２０重量部コートした触媒２０．２１を得た。
これらの触媒をメタン１％含有空気を用いガス空塔速度
２００，０００ｈ−’、触媒層入口ガス温度７００℃の
条件で活性評価を行い表５に示す。表５には、１０００
時間活性評価試験後の結果も併記する。
２００，０００ｈ−’、触媒層入口ガス温度７００℃の
条件で活性評価を行い表５に示す。表５には、１０００
時間活性評価試験後の結果も併記する。
表 ５
［発明の効果〕
以上詳述したように本発明によれば活性が高くかつ耐熱
性に優れた酸化触媒を提供できる。
性に優れた酸化触媒を提供できる。
明
Claims (2)
- （１）Ｌａ＿１＿−＿ｘＡ＿ｘＣｒ＿１＿−＿αＯ＿３
（０≦ｘ≦０．６、Ａ：Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａの一種以上、
α＞０）で表わされるランタンクロマイト系ペロブスカ
イト型酸化物からなることを特徴とする酸化触媒。 - （２）コージェライト、ムライト又はＭｇＯ、Ａｌ＿２
Ｏ＿３、ＴｉＯ＿２よりなる結晶性複合酸化物のうちか
ら選択されるハニカム状耐熱基材に特許請求の範囲第（
１）項のランタンクロマイト系ペロブスカイト型酸化物
をコーティングしてなることを特徴とする酸化触媒。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2255158A JP2772129B2 (ja) | 1990-09-27 | 1990-09-27 | 酸化触媒 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2255158A JP2772129B2 (ja) | 1990-09-27 | 1990-09-27 | 酸化触媒 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH04135639A true JPH04135639A (ja) | 1992-05-11 |
| JP2772129B2 JP2772129B2 (ja) | 1998-07-02 |
Family
ID=17274871
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2255158A Expired - Lifetime JP2772129B2 (ja) | 1990-09-27 | 1990-09-27 | 酸化触媒 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2772129B2 (ja) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US5614127A (en) * | 1993-06-21 | 1997-03-25 | Gas Research Institute | High-performance ceramic interconnect for SOFC applications |
| US5958304A (en) * | 1993-06-21 | 1999-09-28 | Gas Research Institute | Doped lanthanum chromite material for bipolar interconnects for solid oxide fuel cells |
| CN113877568A (zh) * | 2021-10-28 | 2022-01-04 | 中船动力(集团)有限公司 | 多孔耐高温催化剂及其制备方法 |
Citations (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH0483535A (ja) * | 1990-07-26 | 1992-03-17 | Univ Beijing | ペロブスカイト型希土複合酸化物燃焼触媒 |
-
1990
- 1990-09-27 JP JP2255158A patent/JP2772129B2/ja not_active Expired - Lifetime
Patent Citations (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH0483535A (ja) * | 1990-07-26 | 1992-03-17 | Univ Beijing | ペロブスカイト型希土複合酸化物燃焼触媒 |
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US5614127A (en) * | 1993-06-21 | 1997-03-25 | Gas Research Institute | High-performance ceramic interconnect for SOFC applications |
| US5958304A (en) * | 1993-06-21 | 1999-09-28 | Gas Research Institute | Doped lanthanum chromite material for bipolar interconnects for solid oxide fuel cells |
| CN113877568A (zh) * | 2021-10-28 | 2022-01-04 | 中船动力(集团)有限公司 | 多孔耐高温催化剂及其制备方法 |
| CN113877568B (zh) * | 2021-10-28 | 2024-05-14 | 中船动力(集团)有限公司 | 多孔耐高温催化剂及其制备方法 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JP2772129B2 (ja) | 1998-07-02 |
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