JPH04253984A

JPH04253984A - ケイ酸アミン付加物およびその製造方法

Info

Publication number: JPH04253984A
Application number: JP1446891A
Authority: JP
Inventors: Toshibumi Kageyama; 影　山　　俊　文
Original assignee: TOUSOU SANGYO KK
Current assignee: TOUSOU SANGYO KK
Priority date: 1991-02-05
Filing date: 1991-02-05
Publication date: 1992-09-09
Anticipated expiration: 2015-03-15
Also published as: JP3021057B2

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の技術分野】本発明は、新規なケイ酸アミン付加
物およびその製造方法に関し、さらに詳しくは高純度の
α−クォーツを製造する際に前駆物質となりうるケイ酸
アミン付加物およびその製造方法に関する。

【０００２】

【発明の技術的背景】α−クォーツ（低温型石英）は、
カコウ岩、ヘンマ岩等の主成分鉱物として、あるいは岩
石のすきまを満たして鉱脈中の脈岩として、あるいはサ
岩、レキ岩などの水成岩中に天然に産する。

【０００３】これら天然に産するα−クォーツには各種
の重金属類をはじめとしてアルカリ金属あるいはアルカ
リ土類金属が不純物として含有される場合が多く、純粋
なものは稀である。

【０００４】本発明者は既に、高純度シリカ製造の前駆
物質となる新規なケイ酸エステルおよびその製造方法（
特願平２−２５３，６１８号明細書参照）ならびこのケ
イ酸エステルからの高純度シリカの製造方法（特願平２
−２６１，２７４号明細書参照）の提案を行なっている
。

【０００５】本発明者は、これらの研究成果に基づきさ
らに研究を重ねたところ、ケイ酸にアミンが付加してな
るケイ酸アミン付加物が、高純度α−クォーツ製造の前
駆物質となることを見出して本発明を完成するに至った
。

【０００６】

【発明の目的】本発明は、ケイ酸にアミンが付加してな
るケイ酸アミン付加物およびこのケイ酸アミン付加物を
高収率で製造することができるケイ酸アミン付加物の製
造方法を提供することを目的としている。

【０００７】なお、このケイ酸アミン付加物は、高純度
α−クォーツを製造する際に前駆物質となりうるもので
ある。

【０００８】

【発明の概要】本発明に係るケイ酸アミン付加物は、

【
０００９】

【化４】

【００１０】〔上式中、Ｒ１、Ｒ２およびＲ３は水素、
炭素数１〜５のアルキル基、炭素数６〜１１のアリール
基または炭素数７〜１２のアルアルキル基であり、Ｒ１
とＲ２とＲ３とは同一であってもよく、また互いに異な
っていてもよい。〕で表されることを特徴としている。

【００１１】本発明に係るケイ酸アミン付加物の製造方
法は、メタケイ酸（Ｈ２ＳｉＯ３）

【００１２】

【化５】

【００１３】が有機溶媒に溶解してなる溶液に、Ｒ１Ｒ
２Ｒ３Ｎ〔ここで、Ｒ１、Ｒ２およびＲ３は水素、炭素
数１〜５のアルキル基、炭素数６〜１１のアリール基ま
たは炭素数７〜１２のアルアルキル基であり、Ｒ１とＲ
２とＲ３とは同一であってもよく、また互いに異なって
いてもよい。〕で表されるアンモニアまたはアミンを加
え、

【００１４】

【化６】

【００１５】〔上式中、Ｒ１、Ｒ２およびＲ３は水素、
炭素数１〜５のアルキル基、炭素数６〜１１のアリール
基または炭素数７〜１２のアルアルキル基であり、Ｒ１
とＲ２とＲ３とは同一であってもよく、また互いに異な
っていてもよい。〕で表されるケイ酸アミン付加物を製
造するすることを特徴としている。

【００１６】

【発明の具体的説明】以下、本発明に係るケイ酸アミン
付加物およびその製造方法について具体的に説明する。

【００１７】本発明に係るケイ酸アミン付加物は下記式
で表される構造を有している。

【００１８】

【化７】

【００１９】ここで、Ｒ１、Ｒ２およびＲ３は、水素；
メチル基、エチル基、プロピル基、ｎ−ブチル基、ｉ−
ブチル基、ｔ−ブチル基等の炭素数１〜５のアルキル基
；フェニル基、トリル基、キシリル基、ビフェニル基、
ナフチル基、アントリル基、フェナントリル基等の炭素
数６〜１１のアリール基あるいは、ベンジル基、フェニ
ルエチル基、メチルベンジル基、ナフチルメチル基等の
炭素数７〜１２のアルアルキル基であり、上記の内、好
ましくはメチル基、エチル基である。

【００２０】なおＲ１とＲ２とＲ３とは同一であっても
よく、また互いに異なっていてもよい。次に本発明に係
るケイ酸アミン付加物の製造方法について説明する。

【００２１】本発明に係るケイ酸アミン付加物の製造方
法においては、安価で入手の容易なメタケイ酸ナトリウ
ムを出発物質として用いることができ、しかも高収率で
ケイ酸アミン付加物を製造することができる。

【００２２】またメタケイ酸ナトリウムの他にも、メタ
ケイ酸ナトリウムと類似の化合物、たとえばオルトケイ
酸ナトリウム（２Ｎａ２Ｏ・ＳｉＯ２・ｎＨ２Ｏ）、セ
スキケイ酸ナトリウム（３Ｎａ２Ｏ・２ＳｉＯ２・ｎＨ
２Ｏ）、メタケイ酸カリウム、メタケイ酸カルシウム、
無水ケイ酸ナトリウム、市販のケイ酸ナトリウム１，２
，３，４号品等も同様に使用することができる。

【００２３】メタケイ酸ナトリウムはメタケイ酸を調製
するための出発物質として用いられる。もちろんこの調
製プロセスを省略して、はじめから市販のメタケイ酸を
用いてもよい。

【００２４】メタケイ酸ナトリウムからメタケイ酸を調
製するには、まずメタケイ酸ナトリウム水溶液を塩酸で
中和し、次いでテトラヒドロフラン（ＴＨＦ）で抽出し
、硫酸マグネシウムで乾燥する。抽出にもちいるＴＨＦ
は、原料であるメタケイ酸ナトリウムの濃度がＮａ２Ｓ
ｉＯ３／ＴＨＦ（モル／リットル）で０．０１以上がよ
く、好ましくは０．１〜０．６になるような量で使用す
る。このような処理によりメタケイ酸はＴＨＦ溶液とし
て得られる。メタケイ酸を調製する際に用いられる有機
溶媒としては、ＴＨＦの他にも、メタノール、エタノー
ル、イソプロパノール等のアルコール類；ｎ−ヘキサン
、アセトン等の炭化水素系溶媒も用いることができるが
、ＴＨＦを使用することが特に好ましい。なお上記のよ
うな有機溶媒は１種単独で、または２種以上を組み合わ
せて使用することができる。

【００２５】また市販のメタケイ酸を用いる場合には、
上記のような有機溶媒、好ましくはＴＨＦを溶媒として
メタケイ酸溶液を調製する。次いで得られたメタケイ酸
溶液に、Ｒ１Ｒ２Ｒ３Ｎ（ここでＲ１、Ｒ２およびＲ３
は前記と同様である。）で表される化合物（すなわちア
ンモニアまたはアミン）を添加し、所望により攪拌する
。

【００２６】反応温度は、５〜６０℃程度であり、好ま
しくは１０〜３０℃程度である。反応時間は反応温度に
よって、大きく変化するが、通常１時間以上であり、好
ましくは１〜７時間であることが好ましい。

【００２７】この反応で用いられるＲ１Ｒ２Ｒ３Ｎで表
される化合物として具体的には、ＮＨ３；ＣＨ３−ＮＨ
２、Ｃ２Ｈ５−ＮＨ２、Ｃ３Ｈ７−ＮＨ２、Ｃ４Ｈ９−
ＮＨ２、Ｃ５Ｈ１１−ＮＨ２、Ｃ６Ｈ１３−ＮＨ２、Ｃ
６Ｈ５−ＮＨ２、ＣＨ３Ｃ６Ｈ４−ＮＨ２、（ＣＨ３）
２Ｃ６Ｈ４−ＮＨ２、Ｃ６Ｈ５Ｃ６Ｈ４−ＮＨ２、Ｃ１
０Ｈ７−ＮＨ２、Ｃ１４Ｈ９（アントリル）−ＮＨ２、
Ｃ１４Ｈ９（フェナントリル）−ＮＨ２、Ｃ６Ｈ５ＣＨ
２−ＮＨ２、Ｃ６Ｈ５ＣＨ２ＣＨ２−ＮＨ２、ＣＨ３Ｃ
６Ｈ４ＣＨ２−ＮＨ２、Ｃ１０Ｈ７ＣＨ２−ＮＨ２等の
一級アミン；（ＣＨ３）２−ＮＨ、（Ｃ２Ｈ５）２−Ｎ
Ｈ、（Ｃ３Ｈ７）２−ＮＨ、（Ｃ４Ｈ９）２−ＮＨ、（
Ｃ５Ｈ１１）２−ＮＨ、（Ｃ６Ｈ１３）２−ＮＨ、（Ｃ
６Ｈ５）２−ＮＨ、（ＣＨ３Ｃ６Ｈ４）２−ＮＨ、（（
ＣＨ３）２Ｃ６Ｈ４）２−ＮＨ、（Ｃ６Ｈ５Ｃ６Ｈ４）
２−ＮＨ、（Ｃ１０Ｈ７）２−ＮＨ、（Ｃ１４Ｈ９（ア
ントリル））２−ＮＨ、（Ｃ１４Ｈ９（フェナントリル
））２−ＮＨ、（Ｃ６Ｈ５ＣＨ２）２−ＮＨ、（Ｃ６Ｈ
５ＣＨ２ＣＨ２）２−ＮＨ、（ＣＨ３Ｃ６Ｈ４ＣＨ２）
２−ＮＨ、（Ｃ１０Ｈ７ＣＨ２）２−ＮＨ、Ｃ２Ｈ５−
ＮＨ−ＣＨ３、Ｃ３Ｈ７−ＮＨ−ＣＨ３、Ｃ４Ｈ９−Ｎ
Ｈ−ＣＨ３、Ｃ５Ｈ１１−ＮＨ−ＣＨ３、Ｃ６Ｈ１３−
ＮＨ−ＣＨ３、Ｃ６Ｈ５−ＮＨ−ＣＨ３、ＣＨ３Ｃ６Ｈ
４−ＮＨ−ＣＨ３、（ＣＨ３）２Ｃ６Ｈ４−ＮＨ−ＣＨ
３、Ｃ６Ｈ５Ｃ６Ｈ４−ＮＨ−ＣＨ３、Ｃ１０Ｈ７−Ｎ
Ｈ−ＣＨ３、Ｃ１４Ｈ９（アントリル）−ＮＨ−ＣＨ３
、Ｃ１４Ｈ９（フェナントリル）−ＮＨ−ＣＨ３、Ｃ６
Ｈ５ＣＨ２−ＮＨ−ＣＨ３、Ｃ６Ｈ５ＣＨ２ＣＨ２−Ｎ
Ｈ−ＣＨ３、ＣＨ３Ｃ６Ｈ４ＣＨ２−ＮＨ−ＣＨ３、Ｃ
１０Ｈ７ＣＨ２−ＮＨ−ＣＨ３Ｃ３Ｈ７−ＮＨ−Ｃ２Ｈ
５、Ｃ４Ｈ９−ＮＨ−Ｃ２Ｈ５、Ｃ５Ｈ１１−ＮＨ−Ｃ
２Ｈ５、Ｃ６Ｈ１３−ＮＨ−Ｃ２Ｈ５、Ｃ６Ｈ５−ＮＨ
−Ｃ２Ｈ５、ＣＨ３Ｃ６Ｈ４−ＮＨ−Ｃ２Ｈ５、（ＣＨ
３）２Ｃ６Ｈ４−ＮＨ−Ｃ２Ｈ５、Ｃ６Ｈ５Ｃ６Ｈ４−
ＮＨ−Ｃ２Ｈ５、Ｃ１０Ｈ７−ＮＨ−Ｃ２Ｈ５、Ｃ１４
Ｈ９（アントリル）−ＮＨ−Ｃ２Ｈ５、Ｃ１４Ｈ９（フ
ェナントリル）−ＮＨ−Ｃ２Ｈ５、Ｃ６Ｈ５ＣＨ２−Ｎ
Ｈ−Ｃ２Ｈ５、Ｃ６Ｈ５ＣＨ２ＣＨ２−ＮＨ−Ｃ２Ｈ５
、ＣＨ３Ｃ６Ｈ４ＣＨ２−ＮＨ−Ｃ２Ｈ５、Ｃ１０Ｈ７
ＣＨ２−ＮＨ−Ｃ２Ｈ５Ｃ４Ｈ９−ＮＨ−Ｃ３Ｈ７、Ｃ
５Ｈ１１−ＮＨ−Ｃ３Ｈ７、Ｃ６Ｈ１３−ＮＨ−Ｃ３Ｈ
７、Ｃ６Ｈ５−ＮＨ−Ｃ３Ｈ７、ＣＨ３Ｃ６Ｈ４−ＮＨ
−Ｃ３Ｈ７、（ＣＨ３）２Ｃ６Ｈ４−ＮＨ−Ｃ３Ｈ７、
Ｃ６Ｈ５Ｃ６Ｈ４−ＮＨ−Ｃ３Ｈ７、Ｃ１０Ｈ７−ＮＨ
−Ｃ３Ｈ７、Ｃ１４Ｈ９（アントリル）−ＮＨ−Ｃ３Ｈ
７、Ｃ１４Ｈ９（フェナントリル）−ＮＨ−Ｃ３Ｈ７、
Ｃ６Ｈ５ＣＨ２−ＮＨ−Ｃ３Ｈ７、Ｃ６Ｈ５ＣＨ２ＣＨ
２−ＮＨ−Ｃ３Ｈ７、ＣＨ３Ｃ６Ｈ４ＣＨ２−ＮＨ−Ｃ
３Ｈ７、Ｃ１０Ｈ７ＣＨ２−ＮＨ−Ｃ３Ｈ７等の二級ア
ミン；（ＣＨ３）３−Ｎ、（Ｃ２Ｈ５）３−Ｎ、（Ｃ３
Ｈ７）３−Ｎ、（Ｃ４Ｈ９）３−Ｎ、（Ｃ５Ｈ１１）３
−Ｎ、（Ｃ６Ｈ１３）３−Ｎ、（Ｃ６Ｈ５）３−Ｎ、（
ＣＨ３Ｃ６Ｈ４）３−Ｎ、（（ＣＨ３）２Ｃ６Ｈ４）３
−Ｎ、（Ｃ６Ｈ５Ｃ６Ｈ４）３−Ｎ、（Ｃ１０Ｈ７）３
−Ｎ、（Ｃ１４Ｈ９（アントリル））３−Ｎ、（Ｃ１４
Ｈ９（フェナントリル））３−Ｎ、（Ｃ６Ｈ５ＣＨ２）
３−Ｎ、（Ｃ６Ｈ５ＣＨ２ＣＨ２）３−Ｎ、（ＣＨ３Ｃ
６Ｈ４ＣＨ２）３−Ｎ、（Ｃ１０Ｈ７ＣＨ２）３−Ｎ、
（Ｃ２Ｈ５）２−Ｎ−ＣＨ３、（Ｃ３Ｈ７）２−Ｎ−Ｃ
Ｈ３、（Ｃ４Ｈ９）２−Ｎ−ＣＨ３、（Ｃ５Ｈ１１）２
−Ｎ−ＣＨ３、（Ｃ６Ｈ１３）２−Ｎ−ＣＨ３、（Ｃ６
Ｈ５）２−Ｎ−ＣＨ３、（ＣＨ３Ｃ６Ｈ４）２−Ｎ−Ｃ
Ｈ３、（（ＣＨ３）２Ｃ６Ｈ４）２−Ｎ−ＣＨ３、（Ｃ
６Ｈ５Ｃ６Ｈ４）２−Ｎ−ＣＨ３、（Ｃ１０Ｈ７）２−
Ｎ−ＣＨ３、（Ｃ１４Ｈ９（アントリル））２−Ｎ−Ｃ
Ｈ３、（Ｃ１４Ｈ９（フェナントリル））２−Ｎ−ＣＨ
３、（Ｃ６Ｈ５ＣＨ２）２−Ｎ−ＣＨ３、（Ｃ６Ｈ５Ｃ
Ｈ２ＣＨ２）２−Ｎ−ＣＨ３、（ＣＨ３Ｃ６Ｈ４ＣＨ２
）２−Ｎ−ＣＨ３、（Ｃ１０Ｈ７ＣＨ２）２−Ｎ−ＣＨ
３、（Ｃ３Ｈ７）２−Ｎ−Ｃ２Ｈ５、（Ｃ４Ｈ９）２−
Ｎ−Ｃ２Ｈ５、（Ｃ５Ｈ１１）２−Ｎ−Ｃ２Ｈ５、（Ｃ
６Ｈ１３）２−Ｎ−Ｃ２Ｈ５、（Ｃ６Ｈ５）２−Ｎ−Ｃ
２Ｈ５、（ＣＨ３Ｃ６Ｈ４）２−Ｎ−Ｃ２Ｈ５、（（Ｃ
Ｈ３）２Ｃ６Ｈ４）２−Ｎ−Ｃ２Ｈ５、（Ｃ６Ｈ５Ｃ６
Ｈ４）２−Ｎ−Ｃ２Ｈ５、（Ｃ１０Ｈ７）２−Ｎ−Ｃ２
Ｈ５、（Ｃ１４Ｈ９（アントリル））２−Ｎ−Ｃ２Ｈ５
、（Ｃ１４Ｈ９（フェナントリル））２−Ｎ−Ｃ２Ｈ５
、（Ｃ６Ｈ５ＣＨ２）２−Ｎ−Ｃ２Ｈ５、（Ｃ６Ｈ５Ｃ
Ｈ２ＣＨ２）２−Ｎ−Ｃ２Ｈ５、（ＣＨ３Ｃ６Ｈ４ＣＨ
２）２−Ｎ−Ｃ２Ｈ５、（Ｃ１０Ｈ７ＣＨ２）２−Ｎ−
Ｃ２Ｈ５、　　（Ｃ４Ｈ９）２−Ｎ−Ｃ３Ｈ７、（Ｃ５
Ｈ１１）２−Ｎ−Ｃ３Ｈ７、（Ｃ６Ｈ１３）２−Ｎ−Ｃ
３Ｈ７、（Ｃ６Ｈ５）２−Ｎ−Ｃ３Ｈ７、（ＣＨ３Ｃ６
Ｈ４）２−Ｎ−Ｃ３Ｈ７、（（ＣＨ３）２Ｃ６Ｈ４）２
−Ｎ−Ｃ３Ｈ７、（Ｃ６Ｈ５Ｃ６Ｈ４）２−Ｎ−Ｃ３Ｈ
７、（Ｃ１０Ｈ７）２−Ｎ−Ｃ３Ｈ７、（Ｃ１４Ｈ９（
アントリル））２−Ｎ−Ｃ３Ｈ７、（Ｃ１４Ｈ９（フェ
ナントリル））２−Ｎ−Ｃ３Ｈ７、（Ｃ６Ｈ５ＣＨ２）
２−Ｎ−Ｃ３Ｈ７、（Ｃ６Ｈ５ＣＨ２ＣＨ２）２−Ｎ−
Ｃ３Ｈ７、（ＣＨ３Ｃ６Ｈ４ＣＨ２）２−Ｎ−Ｃ３Ｈ７
、（Ｃ１０Ｈ７ＣＨ２）２−Ｎ−Ｃ３Ｈ７等の三級アミ
ンが挙げられる。

【００２８】上記化合物の中でも、好ましくは（トリメ
チルアミン、トリエチルアミン、ジエチルアミン等を例
示することができる。またこれら化合物は１種単独で、
または２種以上を組み合わせて使用することができる。

【００２９】Ｒ１Ｒ２Ｒ３Ｎで表される化合物の使用量
は、Ｒ１Ｒ２Ｒ３Ｎと溶液中に含まれるケイ素との比Ｒ
１Ｒ２Ｒ３Ｎ／Ｓｉ（モル／モル）が、１〜８、好まし
くは２〜５となるような量である。

【００３０】メタケイ酸溶液に化合物Ｒ１Ｒ２Ｒ３Ｎを
添加すると、白色固体の析出がはじまる。所定の反応時
間経過後、この固体をろ過などの手段により分離するこ
とによりケイ酸アミン付加物が得られる。

【００３１】得られるケイ酸アミン付加物は、下記式で
表される構造を有していると考えられる。

【００３２】

【化８】

【００３３】〔上式中、Ｒ１、Ｒ２およびＲ３は前記の
とおりである。〕Ｒ１、Ｒ２およびＲ３がともにエチル
基である場合、すなわち化合物Ｒ１Ｒ２Ｒ３Ｎとしてト
リエチルアミンを用いた場合の生成物の赤外吸収スペク
トルを図１に示す。この結果２６００ｃｍ−１付近に第
三アミン塩に起因する吸収が、１０５０ｃｍ−１付近に
−Ｓｉ−Ｏ−結合に起因する吸収がみられた。この結果
は、上記式で表されるケイ酸アミン付加物の生成を支持
している。またこの生成物のＸ線回折パターンを図２に
示す。

【００３４】またこの生成物の熱分析（ＴＧ−ＤＴＡ）
結果を図３に示す。重量曲線（ＴＧ）は１００℃付近で
付着水あるいは結晶水の揮発があり、約６％程度減少し
、示差熱曲線（ＤＴＡ）に若干の発熱ピークが認められ
る。その後約１５０℃付近〜約４００℃付近まで分解が
急速に進むが、その後ＴＧ曲線は緩やかに減少し、１０
００℃付近で一定となった。ケイ酸トリエチルアミン付
加物からのＳｉＯ２の生成における理論上の重量減少は
７８．５％であるが、結果は１００℃付近からの減少を
含めて約６５％であった。

【００３５】上記のようなケイ酸アミン付加物は、高純
度でα−クォーツを製造する際の前駆物質となりうる。 α−クォーツの合成は、上記のようにして得られた反応
生成物に熱処理を施すことにより行なわれる。熱処理は
電気炉等の炉中で行なわれ、熱処理温度は、４００〜１
５００℃、好ましくは８００〜１４００℃であり、熱処
理時間は２〜１０時間、好ましくは２〜５時間である。また熱処理は、大気、酸素あるいは真空等の雰囲気中で
行なわれ、好ましくは酸素雰囲気中または大気中で行な
われる。

【００３６】上記のようなケイ酸アミン付加物を前駆物
質として得られるα−クォーツは、極めて純度が高く、
ナトリウム、カリウム、鉄、ウラン、チタン等のアルカ
リ金属、アルカリ土類金属、重金属を実質的に全く含有
していない。

【００３７】

【発明の効果】本発明によれば、新規なケイ酸アミン付
加物を提供することできるようになり、またこの新規な
ケイ酸アミン付加物を高収率で製造することができるケ
イ酸アミン付加物の製造方法が提供される。

【００３８】この新規なケイ酸アミン付加物は、高純度
のα−クォーツを製造する際の前駆物質となりうる。

【００３９】

【実施例】以下、本発明を実施例により説明するが、本
発明はこれら実施例に限定されるものではない。

【００４０】

【実施例１】〔ケイ酸アミン付加物の製造〕原料として
メタケイ酸ナトリウム・九水和物０．０５モル（１４．
２ｇ）を１００ｍｌの水に溶解し、氷冷しながら４Ｎ塩
酸５０ｍｌで中和し、ｐＨを約１．０〜０．７にして、
氷冷しながら約３０分間マグネチックスターラーを用い
て攪拌した。

【００４１】次に予め氷冷しておいたテトラヒドロフラ
ン（ＴＨＦ）２００ｍｌと塩化ナトリウム（ＮａＣｌ）
４０ｇ　を加え、さらに３０分間攪拌した。攪拌後、１
５分間静置して２層に分離した。上層（有機層）を取り
出し、無水硫酸マグネシウム９ｇを用いて一晩脱水し、
ロ過をしてケイ酸ＴＨＦ溶液を得た。この操作によって
分離されたＴＨＦ層（有機層）を分液ロートを用いて取
り出し、これに無水硫酸マグネシウム２０ｇを加え約２
時間室温にて攪拌後、乾燥した。

【００４２】続いて、このケイ酸−ＴＨＦ溶液にトリエ
チルアミン１５．１８ｇ（０．１５モル：　メタケイ酸
ナトリウム／トリエチルアミン＝１／３）を滴下ロート
を用い一滴ずつ２〜３時間かけて滴下し、そのまま室温
にて２４時間攪拌した。

【００４３】トリエチルアミンの滴下と同時に白色沈澱
が生じ、次第に液中に分散浮遊し、滴下量の増加ととも
に沈澱物の量も次第に多くなった。この沈澱物を吸引ろ
過し、３０℃の真空乾燥機で８時間乾燥した。

【００４４】この化合物は赤外吸収スペクトルからケイ
酸トリエチルアミン付加物と考えられる。この赤外吸収
スペクトルを図１に示す。またこのＸ線回折パターンを
図２に示す。またこの熱分析（ＴＧ−ＤＴＡ）を図３に
示す。〔α−クォーツの合成〕乾燥した結晶を１３００℃に設
定した電気炉中で２時間焼成した。得られた焼成物の赤
外吸収スペクトルを図４に示す。この結果、Ｓｉ−Ｏ結
合による吸収が確認された。また焼成物のＸ線回折パタ
ーンを図５に示す。ＡＳＴＭカードより、焼成物はα−
クォーツであることが確認された。

【００４５】また試料１ｇを白金ルツボにてＨＦを加え
てケイ酸をＳｉＦ４として揮発させ残留物のアルカリ金
属、アルカリ土類金属、重金属およびウランの分析を行
なった結果いずれもブランクと同じ結果となった。

【００４６】原料のＮａ２ＳｉＯ３・９Ｈ２Ｏに基づき
計算した収率は、数回の実験から８０〜８８％であった
。

【００４７】

【実施例２】実施例１において、トリエチルアミンの代
わりにジエチルアミンを用いた以外は同様の操作を行な
った。この結果、８２％の収率でα−クォーツが得られ
た。

【図面の簡単な説明】

【図１】図１は本発明の実施例で得られたケイ酸トリエ
チルアミン付加物の赤外吸収スペクトルである。

【図２】図２は本発明の実施例で得られたケイ酸トリエ
チルアミン付加物のＸ線回折パターンである。

【図３】図３は本発明の実施例で得られたケイ酸トリエ
チルアミン付加物の熱分析（ＴＧ−ＤＴＡ）結果である
。

【図４】図４は本発明の実施例で得られたケイ酸トリエ
チルアミン付加物の焼成物の赤外吸収スペクトルである
。

【図５】図５は本発明の実施例で得られたケイ酸トリエ
チルアミン付加物の焼成物のＸ線回折パターンである。

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】【化１】〔上式中、Ｒ１、Ｒ２およびＲ３は水素、炭素数１〜５
のアルキル基、炭素数６〜１１のアリール基または炭素
数７〜１２のアルアルキル基であり、Ｒ１とＲ２とＲ３
とは同一であってもよく、また互いに異なっていてもよ
い。〕で表されるケイ酸アミン付加物。
【請求項２】　　Ｒ１、Ｒ２およびＲ３がともにメチル
基であることを特徴とする請求項１に記載のケイ酸アミ
ン付加物。
【請求項３】　　Ｒ１、Ｒ２およびＲ３がともにエチル
基であることを特徴とする請求項１に記載のケイ酸アミ
ン付加物。
【請求項４】　　メタケイ酸（Ｈ２ＳｉＯ３）【化２】が有機溶媒に溶解してなる溶液に、Ｒ１Ｒ２Ｒ３Ｎ〔こ
こで、Ｒ１、Ｒ２およびＲ３は水素、炭素数１〜５のア
ルキル基、炭素数６〜１１のアリール基または炭素数７
〜１２のアルアルキル基であり、Ｒ１とＲ２とＲ３とは
同一であってもよく、また互いに異なっていてもよい。〕で表されるアンモニアまたはアミンを加え、【化３】〔上式中、Ｒ１、Ｒ２およびＲ３は水素、炭素数１〜５
のアルキル基、炭素数６〜１１のアリール基または炭素
数７〜１２のアルアルキル基であり、Ｒ１とＲ２とＲ３
とは同一であってもよく、また互いに異なっていてもよ
い。〕で表されるケイ酸アミン付加物を製造するケイ酸
アミン付加物の製造方法。
【請求項５】　　Ｒ１、Ｒ２およびＲ３がともにメチル
基であることを特徴とする請求項４に記載のケイ酸アミ
ン付加物の製造方法。
【請求項６】　　Ｒ１、Ｒ２およびＲ３がともにエチル
基であることを特徴とする請求項４に記載のケイ酸アミ
ン付加物の製造方法。
【請求項７】　　前記有機溶媒がテトラヒドロフラン（
ＴＨＦ）であることを特徴とする請求項４に記載のケイ
酸アミン付加物の製造方法。