JPH0416923B2

JPH0416923B2 -

Info

Publication number: JPH0416923B2
Application number: JP57065404A
Authority: JP
Inventors: Nobuhiro Tsukagoshi; Hiroshi Ito; Yutaka Takasu; Hajime Nomura
Original assignee: Pioneer Electronic Corp
Current assignee: Pioneer Corp
Priority date: 1982-04-21
Filing date: 1982-04-21
Publication date: 1992-03-25
Also published as: JPS58182802A

Description

【発明の詳細な説明】本発明は、希土類−遷移金属系の永久磁石の製
造方法に関する。

最近、高保磁力と高エネルギー積をもつ希土類
−コバルト系化合物磁石としてR₂TM₁₇型磁石
（ＲはSmを表わし、TMはCo、Cu、Fe、Zrを表
わす。）が開発されている。

このR₂TM₁₇型磁石の製造方法として、例えば
磁石の各成分金属を高周波炉で溶解し鋳造してイ
ンゴツトを得、このインゴツトを溶体化熱処理
し、次いで時効熱処理した後、所定の粒度に粉砕
し、得られた粉末にバインダを混合してこの混合
物を磁場中で所定形状に成形する方法が知られて
いる。

しかしながら、上記方法によれば次のような問
題があつた。すなわち、鋳造時のインゴツトの結
晶組織としてるつぼの内壁面に近い所では柱状晶
組織が得られ、るつぼの内壁面から離れた所では
等軸晶組織が得られ、るつぼの内壁面に当接する
所及びその付近ではチル晶組織が得られるが、こ
れら結晶組織のうちで柱状晶組織の部分のものが
最も良い磁石性能を示す。しかし、この柱状晶の
成長はるつぼの形状や溶融温度に左右されやすい
ため、製造される磁石の性能にバラツキがあつ
た。

また、大きなインゴツトを粉砕して粉末化する
ために時間を要し、粉末化するまでの間に酸化さ
れて磁石性能が低下する問題もあつた。

本発明者等は上記問題を解決すべく鋭意研究の
結果、R₂TM₁₇型磁石の各成分金属の融体を超急
冷法により薄板にすると安定して柱状晶組織が得
られることを知見し、本発明をなすに至つた。

以下本発明を説明する。

本発明にあつては、まず希土類−遷移金属系化
合物の融体を超急冷法により柱状晶組織をもつ薄
板にする。

前記希土類−遷移金属系化合物として一般式 RnTMm で表わされる希土類−遷移金属系化合物が使用さ
れる。

式中Ｒはミツシユメタル、Sm、Ce、Prなどの
希土類金属の一種または二種以上の混合物を表わ
している。

ミツシユメタルとしては、例えば Ce 55％ La 25％ Nd 13％ Pr ５％ Sm 0.3％の組成をもつものが使用される。

また、式中TMはCo、Fe、Ni、Zr、Nb、Ta、
Cuなどの遷移金属の一種または二種以上の混合
物を表わしている。

また、式中ｎ、ｍは原子比を表わし、ｎ＝１、
ｍ＝５の場合、すなわち原子比１：５の場合と、
ｎ＝２、ｍ＝17の場合、すなわち原子比２：17の
場合とがある。

希土類−遷移金属系化合物として上述の如く
種々のものがあるが、これらのうちでも、Sm₂
（Co_0.68 Cu_0.08 Fe_0.21 Zr_0.03）が好ましい。

また、超急冷法として、双ロール法、ピストン
アンドビル法、遠心急冷法、片ロール法等を採用
することができる。これらの方法はいずれも融体
を高速ピストンまたは高速回転するローラに吹き
付けることにより瞬時に薄板にする方法で、特に
双ロール法により前記希土類−遷移金属系化合物
の融体を薄板にすると他の方法よりも安定して柱
状晶組織が得られる。

第１図はこの双ロール法により前記希土類−遷
移金属系化合物の薄板にする場合を示している。
これによれば、バルブ１からノズル２に向けて送
られた希土類−遷移金属系化合物の融体３は、ピ
ストン４からノズル２に向けて吹き付けられた高
速エアにより該ノズル２から加熱体５を通つて高
速回転する一対のロール６，７に吹き付けられ
る。すると、融体３は瞬時に凝固して一対のロー
ル６，７から薄板３ａとして送り出される。

ロール６，７としては、例えばクロム鋼（JIS
規格、SUJ2）からなるロール直径50〜100mmφの
ものが使用される。また、ロール６，７の回転数
は例えば500〜1000rpm程度に設定される。また、
ノズル２としては、例えばノズル直径が0.5mmφ
のものが使用される。ノズル２から融体３を噴出
する圧力は、例えば0.8Kg／cm²程度に設定される。
また、融体３の温度は例えば1250℃に設定され
る。

ロール６，７のロール直径、回転数、ノズル２
のノズル直径、噴出圧力、融体の温度等のパラメ
ータを上述のように適当に選択することにより、
薄板３ａの厚み、幅、柱状晶組織の平均粒径等を
容易に制御することができる。

次いで、上述の工程で得られた薄板を均質化す
るために温度1050℃〜1200℃、時間１〜4hrの条
件で溶体化熱処理する。この溶体化熱処理により
厚味方向に延びる適度な平均粒径をもつ柱状晶組
織が得られる。更に、薄板の内部に成長する等軸
晶組織とこの柱状晶組織との二相分離状態をはつ
きりさせるために、温度800℃、時間1hrの条件で
焼鈍する。

その後、上述の工程で熱処理された薄板をボー
ルミル、振動ミル等により粉砕し、得られた粉末
を粒度計などを用いて各粒度ごとにふるい分け
る。

これまでの工程は、特にR₂TM₁₇型の希土類−
遷移金属系化合物が非常に酸化されやすいため、
すべて非酸化性ガス、例えばAr等の不活性ガス
や窒素ガスの雰囲気中で行なわれる。

然る後、上述の工程で得られた粉末を適当な潤
滑助剤と混合して所定形状のプレス用金型内に装
填し、15〜20KOeの磁場中で加圧し、次いで温
度750〜850℃、時間１〜2hrの条件で焼結熱処理
する。すると、焼結密度が高く性能の良い永久磁
石が得られる。なお、平均粒径２〜3μｍの粉末
は、プレス用金型内に装填する前に予めヘキサン
等の有機溶剤が含浸される。

第２図は上述の工程で使用されるプレス装置の
一例を示している。これによれば、リング状のソ
レノイド電磁石１０内に配置された筒状のグラフ
アイトダイス１１とこのグラフアイトダイス１１
の一方の開口部に移動自在に嵌入されたグラフア
イト上パンチ１２と該一方の開口部と反対側に位
置する他方の開口部に移動自在に嵌入されたグラ
フアイト下パンチ１３とで囲まれた空間内に磁石
粉末１４を装填して、ソレノイド電磁石１０によ
り磁場をつくりプレス用パンチ１５，１６により
グラフアイト上パンチ１２とグラフアイト下パン
チ１３を互いに接近する方向へ移動させ磁石粉末
１４を加圧する。このとき、プレス装置を囲むケ
ース１７内にアルゴンガスを導入してアルゴン雰
囲気をつくる。

上述の工程において、R₂TM₁₇型の希土類−遷
移金属系化合物の粉末を使用する場合、この粉末
に、平均粒径0.1〜1μｍ以下のSn、Pbなどの低融
点金属の超微粒粉を添加してもよい。そしてこれ
らの超微粒粉を添加する場合、焼結は750℃〜850
℃よりも低い温度、例えば300℃程度で行なう。
このようにすると、さらに焼結密度が高く、高性
能な永久磁石が得られる。

また、R₂TM₁₇型の希土類−遷移金属系化合物
の粉末に、ガス中蒸発法やカルボニル法などによ
り製造された0.1μｍ以下の平均粒径をもつCo、
Fe、Ni、Cuなどの超微粒粉を添加して焼結する
か、あるいは平均粒径２〜3μｍのR₂TM₁₇型の希
土類−遷移金属系化合物の粉末に、これと同一組
成の0.1μｍ以下の超微粒粉を添加して焼結しても
同様に焼結密度が高く、高性能な永久磁石が得ら
れる。

これまでの説明では、粉末を焼結させて永久磁
石を成形する場合について示したが、粉末を合成
樹脂で固めて成形してもよい。合成樹脂を使う場
合、まず粉末に合成樹脂を混練してこの混合物を
磁場中で成形する。その後、合成樹脂を加熱固化
させる。使用する合成樹脂としては、エチレンビ
ニルアセテート等の熱可塑性樹脂や、エポキシ樹
脂等の熱硬化性樹脂などがある。

このように合成樹脂を使用すると、部品の寸法
精度が高く、複雑な形状でも容易に成形できる利
点があり、焼結する場合に比して原料歩留まりが
高いので低コストとなる。

次に本発明の具体的な実施例を説明する。

実施例１ Sm₂（CO_0.68 Cu_0.08 Fe_0.21 Zr_0.03）₁₇の希土類
−遷移金属系化合物をアルゴン雰囲気中でアーク
溶解して融体を得、この融体を双ロール法により
薄板にした。次いで、この薄板を、温度1200℃で
４時間溶体化熱処理した後、振動ミルで粉砕し、
平均粒径３〜5μｍの粉末にした。この後、粉末
を18KOeの均一磁場中でプレス圧力5ton／cm²で
成形し、次いで温度1150℃で１時間焼結熱処理を
行ない、更に温度800℃で４時間時効処理を行な
つて永久磁石を製造した。この永久磁石の各ロツ
トごとの性能のバラ付を測定したところ、バラツ
キはほとんどなく、次のような性能値を得た。

最大エネルギー積（BH）max…33MG・Oe 残留磁束密度Br…13kG 保磁力_IH_C…12kOe 真の保磁力_BH_C…9kOe 実施例２実施例１と同じ方法で溶体化熱処理した薄板を
更に温度800℃で４時時効処理した後、振動ミル
で粉砕し、種々の粒径分布をもつ粉末を得た。次
いで、この粉末とエポキシ樹脂を混練して15kOe
の均一磁場中でプレス圧力5ton／cm²で成形して永
久磁石を製造した。この永久磁石の各ロツトごと
の性能のバラツキを測定したが、実施例１と同様
にバラツキはほとんどなく、次のような性能値を
得た。

最大エネルギー積（BH）max…20MG・Oe 残留磁束密度Br…9kG 保磁力_IH_C…12kOe 真の保磁力_BH_C…7kOe 実施例３実施例２で得た粉末に平均粒径0.1μｍ以下のSn
（60％）、Pb（40％）の超微粒粉の混合物を添加し
て18KOeの均一磁場でプレス圧力5ton／cm²で成
形し、次いで温度300℃で１時間焼結熱処理を行
ない永久磁石を製造した。この永久磁石の各ロツ
トごとの性能のバラツキを測定したところ、実施
例１と同様にバラツキはほとんどなく、次のよう
な性能値を得た。

最大エネルギー積（BH）max…14MG・Oe 残留磁束密度Br…8kG 保磁力_IH_C…12kOe 真の保磁力_BH_C…6.5kOe 実施例４実施例１で得られた粉末に、これと同一組成で
平均粒径0.1〜1μｍ以下の超微粒粉を添加した後、
15KOeの均一磁場中でプレス圧力5ton／cm²で成
形し、次いで温度800℃で４時間時効処理を行な
い永久磁石を製造した。この永久磁石の各ロツト
ごとの性能のバラツキを測定したところ、実施例
１と同様にバラツキはほとんどなく、次のような
性能値を得た。

最大エネルギー積（BH）max…24MG・Oe 残留磁束密度Br…10kG 保磁力_IH_C…12kOe 真の保磁力_BH_C…8.5kOe 以上説明したように本発明によれば、希土類−
遷移金属系化合物の融体を鋳型に流し込んでイン
ゴツトにするのではなく、超急冷法により薄板に
するため、最も良い磁石性能を示す柱状晶組織の
成長が安定して行なわれる。また、粉末焼結法に
よつて永久磁石を製造する際の重要なパラメータ
の一つである粒径制御が容易に行なえる。従つ
て、磁石性能のバラ付をなくすことができる。ま
た、薄板を粉砕して粉末にするため、インゴツト
を粉砕して粉末にする場合よりも短時間で行なわ
れる。換言すれば、酸化される機会が少なくな
り、磁石性能が低下する問題がない。また、薄板
を粉末化する前に行なわれる溶体化熱処理におい
て、その処理時間の短縮化が図れる。

【図面の簡単な説明】

第１図は超急冷法の一つである双ロール法の説
明図、第２図は成型工程で使用されるプレス装置
の断面図である。３……融体、３ａ……薄板、６，７……ロー
ル、１４……粉末、１１……グラフアイトダイ
ス、１２……グラフアイト上パンチ、１３……グ
ラフアイト下パンチ。

Claims

【特許請求の範囲】１下記の一般式 RnTMm （式中Ｒはミツシユメタル、Sm、Ce、Prなどの
希土類金属の一種または二種以上の混合物を表
し、TMはCo、Fe、Ni、Zr、Nb、Ta、Cuなど
の遷移金属の一種または二種以上の混合物を表し
ている。またｎは１または２を表し、ｍは５また
は17を表している。）で表される希土類−遷移金属化合物の融体を超急
冷法により柱状晶組織をもつ薄板にする工程と、
前記薄板を粉砕して粉末にする工程と、前記粉末
を用いて所定形状に成形する工程とからなる永久
磁石の製造方法。２粉末を用いて所定形状に成形する前記工程に
は、該粉末と合成樹脂とを混練することが含まれ
ることを特徴とする特許請求の範囲第１項記載の
永久磁石の製造方法。３下記の一般式 R₂TM₁₇ （式中Ｒはミツシユメタル、Sm、Ce、Prなどの
希土類金属の一種または二種以上の混合物を表
し、TMはCo、Fe、Ni、Zr、Nb、Ta、Cuなど
の遷移金属の一種または二種以上の混合物を表し
ている。）で表される希土類−遷移金属化合物の融体を超急
冷法により柱状晶組織をもつ薄板にする工程と、
前記薄板を粉砕して粉末にする工程と、前記粉末
に平均粒径0.1〜1μｍ以下のSn、Pbの一種または
二種以上の混合物の超微粒粉もしくは前記粉末と
同一組成を有する超微粒粉を混合して所定形状に
成形する工程とからなる永久磁石の製造方法。