JP6927906B2 - 希土類磁石 - Google Patents
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Description
〈1〉式(CexLa(1−x−w)R’w)v(CoyFe(1−y))(100−v−z)Mz
(前記式中、R’は、Ce及びLa以外の1種以上の希土類元素であり、
Mは、Co及びFe以外の遷移金属元素と、Ga、Al、Zn、及びInとからなる群より選ばれる1種以上、並びに不可避的不純物元素であり、かつ、
0<x<1.0、
0<y<1.0、
0≦w≦0.1
7.1≦v≦20.9、及び
0≦z≦8.0)
で表される組成を有し、かつ、
前記式中、y≧−3x+1.7の関係を満足する、
希土類磁石。
〈2〉前記式中、さらに、y≦−1.25x+1.25の関係を満足する、〈1〉項に記載の希土類磁石。
〈3〉前記xが、0.3≦x≦0.9を満足する、〈1〉又は〈2〉項に記載の希土類磁石。
〈4〉前記xが、0.6≦x≦0.9を満足する、〈1〉又は〈2〉項に記載の希土類磁石。
〈5〉前記yが、0.1≦y≦0.9を満足する、〈1〉〜〈4〉項のいずれか一項に記載の希土類磁石。
〈6〉前記yが、0.1≦y≦0.7を満足する、〈1〉〜〈4〉項のいずれか一項に記載の希土類磁石。
〈7〉前記yが、0.3≦y≦0.9を満足する、〈1〉〜〈4〉項のいずれか一項に記載の希土類磁石。
〈8〉前記yが、0.3≦y≦0.7を満足する、〈1〉〜〈4〉項のいずれか一項に記載の希土類磁石。
〈9〉式(CexLa(1−x−w)R’w)v(CoyFe(1−y))(100−v−z)Mz
(前記式中、R’は、Ce及びLa以外の1種以上の希土類元素であり、
Mは、Co及びFe以外の遷移金属元素と、Ga、Al、Zn、及びInとからなる群より選ばれる1種以上、並びに不可避的不純物元素であり、かつ、
0<x<1.0、
0<y<1.0、
0≦w≦0.1
7.1≦v≦20.9、及び
0≦z≦8.0)
で表される組成を有し、かつ、前記式中、y≧−3x+1.7の関係を満足する溶湯を準備すること、及び、
前記溶湯を、1×102〜1×107K/secの速度で急冷して、薄帯を得ること、
を含む、希土類磁石の製造方法。
〈10〉前記式中、さらに、y≦−1.25x+1.25の関係を満足する、〈9〉項に記載の方法。
〈11〉前記xが、0.3≦x≦0.9を満足する、〈9〉又は〈10〉項に記載の方法。
〈12〉前記xが、0.6≦x≦0.9を満足する、〈9〉又は〈10〉項に記載の方法。
〈13〉前記yが、0.1≦y≦0.9を満足する、〈9〉〜〈12〉項のいずれか一項に記載の方法。
〈14〉前記yが、0.1≦y≦0.7を満足する、〈9〉〜〈12〉項のいずれか一項に記載の方法。
〈15〉前記yが、0.3≦y≦0.9を満足する、〈9〉〜〈12〉項のいずれか一項に記載の希土類磁石。
〈16〉前記yが、0.3≦y≦0.7を満足する、〈9〉〜〈12〉項のいずれか一項に記載の希土類磁石。
本開示の希土類磁石は、式(CexLa(1−x−w)R’w)v(CoyFe(1−y))(100−v−z)Mzで表される組成を有する。この式は、本開示の希土類磁石の全体組成を表す。
Ceは、希土類元素であり、永久磁石としての特性を発現するため、本開示の希土類磁石に必須の成分である。Ceは、軽希土類元素であることから、中希土類元素及び重希土類元素と比べて希少性が低い。従来の希土類磁石では、Ceのような軽希土類元素を単独で用いると、希土類磁石中に1−5相を含有させることが難しかった。しかし、本開示の希土類磁石は、CeとLaを共存させることによって、1−5相を安定させ、希土類磁石中に1−5相を含有させることができる。
希土類磁石中で、LaがCeと共存することによって、CeFe2相を不安定にして、(Ce、La)(Co、Fe)5相を安定にする。これにより、希土類磁石中で、CeFe2相の含有量が減少して、(Ce、La)(Co、Fe)5相の含有量が増加する。1−2相よりも1−5相の方が飽和磁化及び異方性磁界飽和磁化が高い。また、1−5相で、希土類元素の種類が同じであれば、Feの含有量が多い方ほど、飽和磁化が高い。これらのことから、(Ce、La)(Co、Fe)5相の含有量が増加することによって、Fe置換で低下した飽和磁化を補うことができる。
Rは、Ce及びLa以外の1種以上の希土類元素である。本開示の希土類磁石は、CeとLaを共存させることによって得られる。Ce及びLaの原材料で、Ce及びLa以外の希土類元素R’を皆無にすることは難しい。しかし、CexLa(1−x−w)R’wで表される希土類サイトで、wの値が0〜0.1であれば、本開示の希土類磁石の特性は、wが0であるときと、実質的に同等と考えてよい。
Ce、La、及びR’の合計含有量は、CexLa(1−x−w)R’で表される希土類サイトの含有量v(原子%)で示される。
上述したように、本開示の希土類磁石は、希土類元素と遷移金属元素の二元系である。遷移金属元素としては、次に説明するFeとともに、Coを含有する。希土類元素と遷移金属元素とは、1:5のモル比で金属間化合物相(1−5相)を形成し得る。遷移金属元素をCoにしたとき、1−5相が特に安定するため、本開示の希土類磁石においては、Coは必須である。Coを必須とすることで、希土類磁石中で、1−5相が含有し易くなる。また、Coによって、希土類磁石のキュリー点を向上させることもできる。
上述したように、1−2相よりも、1−5相の方が、飽和磁化及び異方性磁界が高い。また、1−5相において、希土類元素Rの種類が同じであるならば、RCo5相よりも、RFe5相の方が、飽和磁化が大きい。本開示の希土類磁石では、希土類元素としてCeとLaの両方を含有しているため、RCo5相のCoの一部がFeで置換されていても、1−2相が安定となることはなく、1−5相が安定である。このようにして、希土類磁石中で、飽和磁化及び異方性磁界の高い1−5相の含有量を多くすることができる。
これまで説明してきた、Co及びFeの合計含有量は、CoyFe(1−y)で表される鉄族サイトの含有量で示される。鉄族サイトは、希土類サイトとMの残部であるため、希土類サイトの含有量をv原子%、Mの含有量をz原子%とすると、鉄族サイトの含有量は、(100−v−z)原子%で表される。
Mは、Co及びFe以外の遷移金属元素と、Ga、Al、Zn、及びInとからなる群より選ばれる1種以上、並びに不可避的不純物元素である。
上述したように、本開示の希土類磁石の全体組成は、式(CexLa(1−x−w)R’w)v(CoyFe(1−y))(100−v−z)Mzで表される。また、これまで説明してきたように、本開示の希土類磁石においては、Coの一部がFeで置換されていても、Ceの一部をLaで置換することによって、1−5相を安定させる。
ΔERE5(x,y)=ERE5(x,y)−{xyECeCo5+(1−x)yELaCe5+(1−x)(1−y)ELaFe5+x(1−y)ECeFe5}
ただし、ΔERE5(x,y)は、x、yであるときの形成エネルギー変化
ERE5(x,y)は、x、yであるときの形成エネルギー
ECeCo5は、CeCo5の形成エネルギー
ELaCe5は、LaCe5の形成エネルギー
ELaFe5は、LaFe5の形成エネルギー
ECeFe5は、CeFe5の形成エネルギー
本開示の希土類磁石の製造方法は、溶湯準備工程及び溶湯急冷工程を含む。以下、これらの工程ごとに説明する。
本開示の製造方法においては、希土類磁石の全体組成と同一の組成を有する溶湯を準備する。溶湯の組成は、凝固終了直前の組成とする。溶湯保持及び/又は凝固途中で、蒸発等による溶湯成分が減耗する場合には、その減耗分を考慮して、原材料を配合して、溶湯を準備してもよい。溶湯の酸化等を防止するため、溶湯は不活性ガス雰囲気中で準備することが好ましい。
上述の組成を有する溶湯を、1×102〜1×107K/secの速度で急冷して、薄帯を得る。このようにすることにより、薄帯は、本開示の希土類磁石になっている。薄帯中には、1−5相が存在し、1−5相中のx及びw並びにyの比率(モル比)は、溶湯時のx及びw並びにyと実質的に同じになる。理論に拘束されないが、このような1−5相にならなかった、凝固途中の残液は、粒界相となって希土類磁石中に存在する。言い換えると、本開示の希土類磁石は、0<x<1、0<y<1、及びy≧−3x+1.7を満足する1−5相、即ち、(CexLa(1−x−w)R’w)(CoyFe(1−y))t相(ただし、0≦w≦0.1、4≦t≦6、好ましくは4.5≦t≦5.5)が存在する。本開示の製造方法においては、(CexLa(1−x−w)R’w)(CoyFe(1−y))t相(ただし、0≦w≦0.1、4≦t≦6、好ましくは4.5≦t≦5.5)になるように、x及びyを設定する。なお、「0<x<1、0<y<1、及びy≧−3x+1.7を満足する、(CexLa(1−x−w)R’w)(CoyFe(1−y))t相(ただし、0≦w≦0.1、4≦t≦6、好ましくは4.5≦t≦5.5)」は、「0<x<1、0<y<1、及びy≧−3x+1.7を満足する、(CexLa(1−x−w)R’w)(CoyFe(1−y))5相(ただし、0≦w≦0.1)を含む磁性相」と同義である。
希土類磁石の試料を、次の要領で準備した。
薄帯を粗粉砕して粉末を得て、この粉末をX線回折(XRD)分析して、1−5相の有無を確認した。
11 溶解炉
12 溶湯
13 タンディッシュ
14 冷却ロール
15 薄帯
Claims (16)
- 式(CexLa(1−x−w)R’w)v(CoyFe(1−y))(100−v−z)Mz(前記式中、R’は、Ce及びLa以外の1種以上の希土類元素であり、
Mは、Co及びFe以外の遷移金属元素と、Ga、Al、Zn、及びInとからなる群より選ばれる1種以上、並びに不可避的不純物元素であり、かつ、
0<x<1.0、
0<y<1.0、
0≦w≦0.1
7.1≦v≦20.9、及び
0≦z≦8.0)
で表される組成を有し、かつ、
前記式中、y≧−3x+1.7の関係を満足する、
希土類磁石。 - 前記式中、さらに、y≦−1.25x+1.25の関係を満足する、
請求項1に記載の希土類磁石。 - 前記xが、0.3≦x≦0.9を満足する、請求項1又は2に記載の希土類磁石。
- 前記xが、0.6≦x≦0.9を満足する、請求項1又は2に記載の希土類磁石。
- 前記yが、0.1≦y≦0.9を満足する、請求項1〜4のいずれか一項に記載の希土類磁石。
- 前記yが、0.1≦y≦0.7を満足する、請求項1〜4のいずれか一項に記載の希土類磁石。
- 前記yが、0.3≦y≦0.9を満足する、請求項1〜4のいずれか一項に記載の希土類磁石。
- 前記yが、0.3≦y≦0.7を満足する、請求項1〜4のいずれか一項に記載の希土類磁石。
- 式(CexLa(1−x−w)R’w)v(CoyFe(1−y))(100−v−z)Mz(前記式中、R’は、Ce及びLa以外の1種以上の希土類元素であり、
Mは、Co及びFe以外の遷移金属元素と、Ga、Al、Zn、及びInとからなる群より選ばれる1種以上、並びに不可避的不純物元素であり、かつ、
0<x<1.0、
0<y<1.0、
0≦w≦0.1
7.1≦v≦20.9、及び
0≦z≦8.0)
で表される組成を有し、かつ、前記式中、y≧−3x+1.7の関係を満足する溶湯を準備すること、及び、
前記溶湯を、1×102〜1×107K/secの速度で急冷して、薄帯を得ること、
を含む、希土類磁石の製造方法。 - 前記式中、さらに、y≦−1.25x+1.25の関係を満足する、請求項9に記載の方法。
- 前記xが、0.3≦x≦0.9を満足する、請求項9又は10に記載の方法。
- 前記xが、0.6≦x≦0.9を満足する、請求項9又は10に記載の方法。
- 前記yが、0.1≦y≦0.9を満足する、請求項9〜12のいずれか一項に記載の方法。
- 前記yが、0.1≦y≦0.7を満足する、請求項9〜12のいずれか一項に記載の方法。
- 前記yが、0.3≦y≦0.9を満足する、請求項9〜12のいずれか一項に記載の方法。
- 前記yが、0.3≦y≦0.7を満足する、請求項9〜12のいずれか一項に記載の方法。
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