JP6848736B2 - Ｒ−ｔ−ｂ系希土類永久磁石 - Google Patents

Description

本発明は、Ｒ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石に関する。

正方晶Ｒ_２Ｔ_１４Ｂ化合物を主相とするＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石（Ｒは希土類元素、ＴはＦｅまたはその一部がＣｏによって置換されたＦｅ）は優れた磁気特性を有することが知られており、１９８２年の発明（特許文献１：特開昭５９−４６００８号公報）以来、代表的な高性能永久磁石である。

希土類元素ＲがＮｄ、Ｐｒ、Ｄｙ、Ｈｏ、ＴｂからなるＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石は異方性磁界Ｈａが大きく永久磁石材料として好ましい。中でも希土類元素ＲをＮｄとしたＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石は、飽和磁化Ｉｓ、キュリー温度Ｔｃ、異方性磁界Ｈａのバランスが良く、資源量、耐食性において他の希土類元素Ｒを用いたＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石よりも優れているために広く用いられている。

民生、産業、輸送機器の動力装置として、永久磁石同期モータが用いられてきた。しかしながら、永久磁石による界磁が一定である永久磁石同期モータは、回転速度に比例して誘導電圧が高くなるため、駆動が困難となる。そのため、永久磁石同期モータは中・高速域および軽負荷時において、誘導電圧が電源電圧以上とならぬよう、電機子電流による減磁界にて永久磁石の磁束を相殺させ鎖交磁束を減少させる、弱め界磁制御という手法が適用されるようになった。しかし、減磁磁場を印可し続けるためにモータ出力に寄与しない電機子電流を常時流し続けるため、結果としてモータの効率を低下させてしまうという問題がある。

このような問題を解決するために、特許文献２のように、外部から磁界を作用させることにより、磁化が可逆的に変化する低保磁力のＳｍ−Ｃｏ系永久磁石（可変磁束磁石）を用いた可変磁力モータが開発されている。可変磁力モータでは、中・高速域および軽負荷時において、可変磁束磁石の磁化を小さくすることによって、従来のような弱め界磁によるモータの効率低下を抑制することができる。

しかしながら、特許文献２に記載されているＳｍ−Ｃｏ系永久磁石は、その主要な原料であるＳｍおよびＣｏの価格が高く、高コストであるという問題があった。そこで、可変磁束磁石用の永久磁石として、Ｒ−Ｔ−Ｂ系永久磁石を適用することが考えられる。

特許文献３には、組成が（Ｒ１_１−ｘＲ２_ｘ）_２Ｔ_１４Ｂ（Ｒ１はＹ、Ｌａ、Ｃｅを含まない希土類元素の少なくとも１種であり、Ｒ２はＹ、Ｌａ、Ｃｅの１種以上からなる希土類元素であり、ＴはＦｅまたはＦｅおよびＣｏを必須とする１種以上の遷移金属元素、０．１≦ｘ≦０．５）である主相粒子を含み、更にＭ（ＭはＡｌ、Ｃｕ、Ｚｒ、Ｈｆ、Ｔｉの少なくとも１種）を２ａｔ％〜１０ａｔ％含むことを特徴とするＲ−Ｔ−Ｂ系可変磁束磁石が開示されている。このＲ−Ｔ−Ｂ系可変磁束磁石は、従来の可変磁力モータ用Ｓｍ−Ｃｏ系永久磁石よりも高い残留磁束密度を有しているので、可変磁力モータの高出力化および高効率化が期待される。

特開昭５９−４６００８号公報 特開２０１０−３４５２２号公報 特開２０１５−２０７６６２号公報

通常、Ｒ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石を着磁する際には、高い磁束密度および高い保磁力を得るために、当該磁石の磁化が飽和する程度の大きな磁場を印加する。このときの着磁磁場は飽和着磁磁場と呼ばれる。

一方、可変磁力モータでは、可変磁束磁石が、モータに組み込まれた状態で、電機子等の磁場により磁化のマイナーループに従って可変磁束磁石の磁化状態が切り替えられることにより、トルク値にかかわらず広い範囲でモータを高効率で運転することができる。ここで、マイナーループとは、正方向磁場Ｈｍａｇで着磁後、逆方向磁場Ｈｒｅｖを印可し、再び磁場Ｈｍａｇまで磁場を掃引する場合の磁化変化挙動を表す。

磁化の切替は、外部（例えば、ステータ等）から磁場を印加することにより行うので、省エネおよび外部から印加可能な磁場の上限の観点から磁化切替に要する着磁磁場Ｈｍａｇを飽和着磁磁場よりも極めて小さくする必要がある。そのためには、まず、可変磁束磁石の保磁力が低いことが求められる。

また、高効率運転範囲を広くするためには可変磁束磁石の着磁時−減磁時の磁化変化量を大きくする必要があり、そのためにはまず、上記マイナーループの角形比が高いことが求められる。また、マイナーループ中で逆磁場Ｈｒｅｖから磁場Ｈｍａｇまで磁場を掃引する場合にできるだけＨｍａｇに近い磁場まで磁化が変化しないことが望ましい。この望ましい状態を、以降、マイナー曲線平坦性が高いと表現する。

上述したように、通常のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石においては、当該磁石を飽和着磁磁場で着磁した後、残留磁束密度、保磁力等の磁気特性が評価される。着磁磁場が飽和着磁磁場よりも小さい場合における磁気特性は評価されない。

そこで、本発明者らは、着磁磁場が飽和着磁磁場よりも小さい場合におけるＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石の磁気特性を評価したところ、着磁磁場が小さくなると、マイナーループの角形比およびマイナー曲線平坦性が悪化することを見出した。すなわち、マイナーループの角形比およびマイナー曲線平坦性は、着磁磁場の大きさに影響されることを見出した。

例えば、特許文献３に係る試料について、着磁磁場を飽和着磁磁場から小さくしていくと、同じ試料であってもヒステリシスループの形状が図５に示すように変化することが判明した。図５Ａは、着磁磁場が３０ｋＯｅである場合のヒステリシスループを示し、図５Ｂは、着磁磁場が１０ｋＯｅである場合のヒステリシスループを示す。図５ＡおよびＢから明らかなように、着磁磁場が変わると、ヒステリシスループの形状が大きく変化している。

図５Ａと図５Ｂとを比較すると、図５Ｂのヒステリシスループの角形比が図５Ａに示すヒステリシスループの角形比よりも劣っていることに加えて、着磁磁場よりもかなり小さい磁場の印加により磁化が大きく変化している。また、図５Ａに示すヒステリシスループの角形比は比較的良好であるが、図５Ｂと同様に、着磁磁場よりもかなり小さい磁場の印加により磁化が大きく変化している。すなわち、図５Ａおよび図５Ｂに示すヒステリシスループのマイナー曲線平坦性は低い。以上より、着磁磁場が小さくなると、角形比およびマイナー曲線平坦性が低くなる傾向にある。

したがって、特許文献３の発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石は、保磁力は低いものの、飽和着磁状態（図５Ａ）ですらマイナー曲線平坦性は低く、着磁磁場が低い状態着磁磁場が低い状態（図５Ｂ）においては更に低くなり、角形比も低くなってしまう。その結果、特許文献３の発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石を可変磁束磁石として用いた可変磁力モータでは、高効率運転範囲を広くすることはできないという問題がある。換言すれば、可変磁束磁石に好適な磁石に求められる特性としては、保磁力が低いだけでは不十分であり、着磁磁場が低くても、角形比およびマイナー曲線平坦性が良好であることが求められる。

本発明はこうした状況を認識してなされたものであり、低速回転域での高トルク出力および高速回転域での低トルク出力による幅広い回転速度域にて高い効率を維持できる可変磁力モータに適した、低保磁力、かつ、着磁磁場が低い状態においても、高い角形比とマイナー曲線平坦性を持つＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石を提供することを目的とする。

Ｒ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石は、ニュークリエーション型磁化反転機構を持っているため、外部から印加される磁場に応じて磁壁の移動が容易に生じて、磁化が大きく変化してしまう。そのため、着磁磁場が低くても、角形比およびマイナー曲線平坦性は低くなってしまう。一般的に、Ｒ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石において、着磁磁場が低い状態の角形比とマイナー曲線平坦性を高くするためには、高保磁力化することが有効である。そのため、Ｒ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石において、低保磁力と着磁磁場が低い状態における特性の両立は困難である。

しかし、発明者らが鋭意検討した結果、低保磁力を実現する組成の検討を行ない、Ｒ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石に含まれる粒子の逆磁区発生磁場の均一化と磁場印加時の単磁区構造の安定化とにつながる微細構造の検討を行なうことにより、低磁場着磁特性における特性向上を実現できることを見出した。

上述した課題を解決し、目的を達成するために、
本発明は組成式が、
（Ｒ１_１−ｘ（Ｙ_{１−ｙーｚ}Ｃｅ_ｙＬａ_ｚ）_ｘ）_ａＴ_ｂＢ_ｃＭ_ｄで表され、
（但し、Ｒ１は、Ｙ、Ｃｅ、Ｌａを含まない１種以上の希土類元素、ＴはＦｅまたはＦｅおよびＣｏを必須とする１種以上の遷移金属、
ＭはＧａ、または、ＧａとＳｎ、Ｂｉ、Ｓｉの１種以上とからなる元素であり、）
０．４≦ｘ≦０．７、０．００≦ｙ＋ｚ≦０．２０、０．１６≦ａ／ｂ≦０．２８、０．０５０≦ｃ／ｂ≦０．０７５、０．００５≦ｄ／ｂ≦０．０２８
からなるＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石であって、
前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石は、Ｒ_２Ｔ_１４Ｂ型正方晶構造を有する化合物からなる主相と粒界相を含み、
前記主相結晶粒子の平均結晶粒径は、Ｄ５０≦４．００μｍ、
粒度分布が（Ｄ９０−Ｄ１０）／Ｄ５０≦１．６０の関係式を満たし、
（但し、Ｄ１０、Ｄ５０、Ｄ９０は、任意の断面における主相結晶粒子の断面積の累積分布が１０％、５０％、９０％となる面積円相当径）
さらに前記粒界相の被覆率が７０．０％以上であるＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石であることを特徴とする。

本発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石は、上記組成範囲を満たし、特にＲ_２Ｔ_１４Ｂ型正方晶構造を有する主相（Ｒ_２Ｔ_１４Ｂ相）に含まれる希土類元素Ｒ１が、Ｙ等で置換することにより低保磁力を達成している。前記主相に含まれる希土類元素Ｒ１（Ｎｄ、Ｐｒ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏに代表される）を含むＲ１_２Ｔ_１４Ｂ化合物に比べ、Ｙ_２Ｔ_１４Ｂ化合物は、磁気異方性が劣るためである。また、Ｙの一部をＣｅ、Ｌａに置換してもよい。Ｃｅ_２Ｔ_１４Ｂ化合物、Ｌａ_２Ｔ_１４Ｂ化合物も、Ｙ_２Ｔ_１４Ｂ化合物と同様に、主相に含まれるＲ１_２Ｔ_１４Ｂ化合物に比べ、異方性磁界が低いため低保磁力化に有効である。Ｙ、Ｃｅ、Ｌａの全量に占めるＣｅ、Ｌａの量は、０．００≦ｙ＋ｚ≦０．２０とすることで、十分に低保磁力化が可能となる。

遷移金属元素Ｔの原子組成比に対するＢの原子組成比の割合、および遷移金属元素Ｔの原子組成比に対する元素Ｍ（Ｇａ、または、ＧａとＳｎ、Ｂｉ、Ｓｉの１種以上とからなる元素）の原子組成比の割合を、上記の組成範囲にすることにより、Ｒ_２Ｔ_１４Ｂ型正方晶構造を有する化合物からなる主相結晶粒子と粒界相を含む構造が得られる。

本発明の主相結晶粒子の平均結晶粒径は、Ｄ５０≦４．００μｍであり、粒度分布は（Ｄ９０−Ｄ１０）／Ｄ５０≦１．６０（但し、Ｄ１０、Ｄ５０、Ｄ９０は、任意の断面における主相結晶粒子の断面積の累積分布が１０％、５０％、９０％となる面積円相当径）の関係を満たすものである。更に、主相結晶粒子を取り囲む粒界相の被覆率が７０．０％以上である事で、保磁力を低く維持しつつ、着磁磁場が低い状態における角形比とマイナー曲線平坦性を高くする事ができる。

本発明者らは、ニュークリエーション型磁化反転機構を持つＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石において、着磁磁場が低い状態の角形比やマイナー曲線平坦性を高くするための検証を行なった。その結果、正方向磁場Ｈｍａｇによる着磁後、減磁過程での磁石磁化が負の保磁力付近まで一定に保持されることで、角形比は高くなることが確認された。また、逆方向磁場Ｈｒｅｖまで減磁した後、再び増磁する過程で正の保磁力付近まで磁石磁化が一定に保持されることで、マイナー曲線平坦性が高くなることを確認した。

正方向磁場Ｈｍａｇでの着磁後の減磁過程、および逆方向磁場Ｈｒｅｖからの増磁過程で磁石磁化が一定に保持されるためには、Ｒ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石に含まれる主相結晶粒子が、低い着磁磁場Ｈｍａｇで単磁区状態となり、着磁後の単磁区状態が安定していること、さらに逆磁区発生磁場のばらつきを低減すること等が有効である。仮に、主相結晶粒子が多磁区状態である場合、主相結晶粒子内でピンニングサイトが存在しないため、減磁過程および増磁過程において磁壁は磁場の変化に応じて自由に動いてしまう。そのため、磁石磁化が一定に保持されない。

また、主相結晶粒子毎に逆磁区発生磁場のばらつきが大きいと、同じく減磁過程および増磁過程において、バラバラの磁場の値で各主相結晶粒子の磁化が反転するため、磁石全体の磁化が一定にならない。

低い着磁磁場Ｈｍａｇで単磁区状態を実現するためには、局所的に反磁場の低減が必要となる。ところが、一般的なＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石は、主相結晶粒子に局所的に大きな反磁場が作用するため、着磁磁場Ｈｍａｇの大きさが保磁力の３倍程度にならないと、全ての主相結晶粒子を単磁区状態にすることができない。

また、局所的反磁場は、隣接する主相結晶粒子同士が直接接したり、主相結晶粒子が粒界相に被覆されず表面にエッジが生じたりすることで、増大する。

そのため、主相結晶粒子の粒界相被覆率を７０．０％以上にすることで、局所的反磁場を低減し、低い着磁磁場Ｈｍａｇで単磁区状態を実現することが可能となる。

また、着磁後の単磁区状態を安定化するためには、静磁エネルギーと磁壁エネルギーとのバランスから主相結晶粒子の粒径をコントロールする事が非常に重要である。本発明において、主相結晶粒子の平均結晶粒径がＤ５０≦４．００μｍとすることで着磁後の単磁区構造を安定化することができる。更に、本発明者らは逆磁区発生磁場が主相結晶粒子の粒径と関係性があることから、主相結晶粒子の粒度分布ばらつきを（Ｄ９０−Ｄ１０）／Ｄ５０≦１．６０とすることで逆磁区発生磁場のばらつきを低減できることを見出した。

更に、前記のように主相結晶粒子の平均粒径と粒度分布ばらつきをコントロールできていても、隣接する主相結晶粒子同士が磁気的に交換結合する箇所が多くなると、磁気的に、粒径の大きな主相結晶粒子が多数存在する粒度分布と等価になり、粒度分布のばらつきが大きい状態とみなすことができる。その結果、着磁後の単磁区状態が不安定化し、逆磁区発生磁場のばらつきも大きくなる。本発明者らは、本組成により、主相結晶粒子が磁気的交換結合の切れる３ｎｍよりも十分に厚い厚みを持つ粒界相によって７０．０％以上被覆された構造になることが可能となり、主相結晶粒子の単磁区状態を安定化し、逆磁区発生磁場のばらつきが低減できることを見出した。

以上の理由で、主相結晶粒子の平均粒径、粒度分布、粒界相被覆率が上記の関係を満たすことで、着磁磁場が低い状態の角形比とマイナー曲線平坦性を高くする事が可能となる。

本発明によれば、低速回転域での高トルク出力および高速回転域での低トルク出力により幅広い回転速度域にて高い効率を維持できる可変磁束モータに好適な、低保磁力、かつ、着磁磁場が低い状態で格段に高い角形比とマイナー曲線平坦性を持つＲ−Ｔ−Ｂ系希土類焼結磁石を提供できる。尚、本発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系希土類焼結磁石は、可変磁力モータの他に発電機等の回転機全般に適用可能である。

図１は、実験例３の試料について最大測定磁場を増加させながら測定したヒステリシスループ群を示す図である。 図２は、実験例３の試料のマイナーループ群を示す図である。 図３は、実験例３の試料の仕様断面のＳＥＭ反射電子像を示す図である。 図４は、図３の画像の画像解析により抽出した主相結晶粒子の輪郭を示す図である。 図５Ａは、着磁磁場が３０ｋＯｅである場合において、特許文献３に係る試料のヒステリシスループを示す図である。 図５Ｂは、着磁磁場が１０ｋＯｅである場合において、特許文献３に係る試料のヒステリシスループを示す図である。

本発明を実施するための形態（実施形態）につき、詳細に説明する。以下の実施形態に記載した内容により本発明が限定されるものではない。また、以下に記載した構成要素には、当業者が容易に想定できるもの、実質的に同一のものが含まれる。更に、以下に記載した構成要素は適宜組み合わせることが可能である。

本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石の組成式は、
（Ｒ１_１−ｘ（Ｙ_{１−ｙーｚ}Ｃｅ_ｙＬａ_ｚ）_ｘ）_ａＴ_ｂＢ_ｃＭ_ｄで表され、
（但し、Ｒ１は、Ｙ、Ｃｅ、Ｌａを含まない１種以上の希土類元素ＴはＦｅまたはＦｅおよびＣｏを必須とする１種以上の遷移金属、
ＭはＧａ、または、ＧａとＳｎ、Ｂｉ、Ｓｉの１種以上とからなる元素であり、） ０．４≦ｘ≦０．７、０．００≦ｙ＋ｚ≦０．２０、０．１６≦ａ／ｂ≦０．２８、０．０５０≦ｃ／ｂ≦０．０７５、０．００５≦ｄ／ｂ≦０．０２８
からなるＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石であって、前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石は、Ｒ_２Ｔ_１４Ｂ型正方晶構造を有する化合物からなる主相と粒界相を含む。

本実施形態において、前記組成式の全希土類元素の合計原子組成比に占めるＹとＣｅとＬａの合計原子組成比の割合ｘは０．４≦ｘ≦０．７である。ｘが０．４未満であると、即ち、焼結磁石全体の組成比に占めるＹ、Ｃｅ、Ｌａの組成比の割合が小さくなり、主相結晶粒子内におけるＹとＣｅとＬａの組成比の割合も低い。そのため十分な低保磁力が得られない。また、ｘが０．７より大きいと、着磁磁場が低い状態の角形比とマイナー曲線平坦性が著しく低下する。

これはＲ_２Ｔ_１４Ｂ型正方晶構造を有する化合物からなる主相（Ｒ_２Ｔ_１４Ｂ相）中で、例えば、Ｒ１であるＮｄ等から成るＮｄ_２Ｔ_１４Ｂ化合物と比較し、磁気異方性が劣るＹ_２Ｔ_１４Ｂ化合物、Ｃｅ_２Ｔ_１４Ｂ化合物、Ｌａ_２Ｔ_１４Ｂ化合物の影響が大きく作用する。

可変磁力モータに用いるために、低保磁力を満足し、着磁磁場が低い状態の角形比とマイナー曲線平坦性をより高くするためには、ｘが０．５以上であることが好ましい。一方、ｘが０．６以下であることが好ましい。

本実施形態において、ＹとＣｅとＬａの合計の原子組成比に対する、ＣｅとＬａの合計原子組成比の割合（ｙ＋ｚ）は、０．００≦ｙ＋ｚ≦０．２０である。ｙ＋ｚが０．２０より大きいと、主相結晶粒子組成に占めるＹの組成比率が小さいため、十分な低保磁力が得られない。これはＲ_２Ｔ_１４Ｂ相中で、Ｙ_２Ｔ_１４Ｂ化合物より異方性が優れたＣｅ_２Ｔ_１４Ｂ化合物の影響が支配的になるためと考えられる。さらにｙ＋ｚが０．０９以下であることが好ましい。それにより、さらに低保磁力を満足し、着磁磁場が低い状態の角形比とマイナー曲線平坦性をより高くすることが可能となる。

本実施形態において、希土類元素Ｒ１は高い異方性磁界を得るためには、Ｎｄ、Ｐｒ、Ｄｙ、Ｔｂ、Ｈｏのいずれか一種であることが好ましい。特に耐食性の観点から、Ｎｄが好ましい。尚、希土類元素は原料に由来する不純物を含んでもよい。

本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石には、Ｒ_２Ｔ_１４Ｂ相の基本組成における遷移金属元素Ｔとして、ＦｅまたはＦｅに加えて更に他の遷移金属元素を含んでもよい。遷移金属元素としてはＣｏであることが好ましい。この場合、Ｃｏの含有量は１．０ａｔ％以下であることが好ましい。希土類磁石にＣｏを含有させることにより、キュリー温度が高くなるほか、耐食性も向上する。

本実施形態において、遷移金属元素Ｔの原子組成比に対する希土類元素Ｒの原子組成比の割合ａ／ｂは０．１６≦ａ／ｂ≦０．２８である。ａ／ｂが０．１６未満であると、Ｒ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石に含まれるＲ_２Ｔ_１４Ｂ相の生成が十分ではなく、軟磁性を示すＴリッチ相が析出し、隣接する主相結晶粒子間に存在する粒界（２粒子粒界）を、磁気的交換結合が切れるのに十分な３ｎｍ以上の厚みで形成する事が出来ない。そのため、着磁磁場が低い状態の角形比とマイナー曲線平坦性が低下してしまう。一方、ａ／ｂが０．２８超の場合、保磁力が大きくなってしまう。可変磁力モータに用いるための低保磁力を満足し、着磁磁場が低い状態の角形比とマイナー曲線平坦性をより高くするために、ａ／ｂが０．２１以上であることが好ましい。

本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系希土類焼結磁石において、遷移金属元素Ｔの原子組成比に対するＢの原子組成比の割合ｃ／ｂは０．０５０≦ｃ／ｂ≦０．０７５である。このようにＢの含有比率を特定の範囲とすることにより、２粒子粒界を、磁気的交換結合が切れるのに十分な厚みで形成することができる。

これにより、主相結晶粒子同士が磁気的に分離され、着磁後の単磁区状態を安定化されて着磁磁場が低い状態の角形比とマイナー曲線平坦性を高くする効果がある。

ｃ／ｂが０．０５０より小さいとＲ_２Ｔ_１４Ｂ相の生成が十分ではなく、軟磁性を示すＴリッチ相が析出するため、２粒子粒界を、磁気的交換結合が切れるのに十分な厚みを形成することができない。ｃ／ｂが０．０７５より大きいと主相比率が増大して、上記と同様、十分な厚みのある２粒子粒界が形成されない。そのため、着磁磁場が低い状態の角形比とマイナー曲線平坦性が低下する。可変磁力モータに用いるための低保磁力を満足し、着磁磁場が低い状態の角形比とマイナー曲線平坦性をより高くするためには、ｃ／ｂが０．０５８以上であることが好ましい。一方、ｃ／ｂが０．０６４以下であることが好ましい。

本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石は、元素Ｍを含有する。元素ＭはＧａ、または、ＧａとＳｎ、Ｂｉ、Ｓｉの１種以上とからなる元素であり、遷移金属元素Ｔの原子組成比に対する元素Ｍの原子組成比の割合ｄ／ｂは０．００５≦ｄ／ｂ≦０．０２８である。ｄ／ｂが０．００５より小さい、またはｄ／ｂが０．０２８より大きいと、いずれも２粒子粒界を磁気的交換結合が切れるのに十分な厚みで形成することができない。そのため、着磁磁場が低い状態の角形比とマイナー曲線平坦性が低下する。可変磁力モータに用いるための低保磁力を担保し、着磁磁場が低い状態の角形比とマイナー曲線平坦性をより高くするために、ｄ／ｂが０．００８以上であることが好ましい。一方、ｄ／ｂが０．０１９以下であることが好ましい。

本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石は、主相結晶粒子の粉末冶金工程中での反応を促進するＡｌ、Ｃｕ、Ｚｒ、Ｎｂの１種以上を含有してもよい。Ａｌ、Ｃｕ、Ｚｒの１種以上を含有することがより好ましく、Ａｌ、ＣｕおよびＺｒを含有することがさらに好ましい。これらの元素の含有量は合計で０．１〜２ａｔ％とすることが好ましい。希土類磁石にこれらの元素を添加することで、主相結晶粒子の表面層を反応させ、歪み、欠陥等を除去できる。

本実施形態において、前記主相結晶粒子の平均結晶粒径は、Ｄ５０≦４．００μｍである。着磁磁場が低い状態の角形比やマイナー曲線平坦性を高くするためには、着磁後の単磁区状態が安定であることが有効である。Ｄ５０が４．００μｍよりも大きいと、静磁エネルギーと磁壁エネルギーとのバランスから、着磁後の主相結晶粒子内で単磁区構造よりも多磁区構造が安定化し、減磁過程および増磁過程で磁壁は磁場の変化に応じて自由に動くため、着磁磁場が低い状態の角形比およびマイナー曲線平坦性が悪化してしまう。着磁後の主相結晶粒子の単磁区構造の安定化のために、Ｄ５０が３．９２μｍ以下であることが好ましく、２．９８μｍ以下であることがより好ましく、２．０５μｍ以下であることがさらに好ましい。また、過度の粒径の微細化を行うと、保磁力が高くなり、可変磁力モータに適さない。そのため、低保磁力を満足させるためにはＤ５０は１．０１μｍ以上であることが好ましく、１．４９μｍ以上であることがより好ましい。

本実施形態において、主相結晶粒子の粒度分布を示す指標として、（Ｄ９０−Ｄ１０）／Ｄ５０を用いる。本実施形態では、（Ｄ９０−Ｄ１０）／Ｄ５０≦１．６０である。なお、本実施形態において、Ｄ５０は、主相結晶粒子の面積の累積分布が５０％となる面積を有する円の直径（円相当径）であり、Ｄ９０は、主相結晶粒子の面積の累積分布が９０％となる面積の円相当径であり、Ｄ１０は、主相結晶粒子の面積の累積分布が１０％となる面積の円相当径である。したがって、（Ｄ９０−Ｄ１０）／Ｄ５０が小さいほど、主相結晶粒子の粒度分布のばらつきが少ないことを示す。

着磁磁場が低い状態の角形比やマイナー曲線平坦性を高くするためには、逆磁区発生磁場のばらつきを低減することが有効である。逆磁区発生磁場は、主相結晶粒子の粒径に依存することから、主相結晶粒子の粒度分布のばらつきをコントロールすることが重要である。上記範囲であることが好ましい。（Ｄ９０−Ｄ１０）／Ｄ５０が１．６０より大きくなり、粒度分布のばらつきが大きくなってしまうと、逆磁区発生磁場のばらつきも増大するため、マイナー曲線平坦性が低下する。さらに、逆磁区発生磁場のばらつきをより低減するために、（Ｄ９０−Ｄ１０）／Ｄ５０は、１．１９以下であることが好ましく、０．９９以下であることがさらに好ましい。

本実施形態において、粒界相は非磁性であり、粒界相の厚みとしては３ｎｍ以上１μｍ以下が好ましい。また、粒界相が主相結晶粒子の外周を覆う割合である粒界相の被覆率は７０．０％以上である。前記のように主相結晶粒子の平均粒径と粒度分布ばらつきをコントロールできていても、粒界相被覆率が７０．０％未満になると、隣接する主相結晶粒子同士が磁気的に交換結合する箇所が多くなることで、交換結合した粒子は、粒径が大きな１つの主相結晶粒子と磁気的に等価となる。このような粒径の大きな主相結晶粒子が多数存在すると、磁気的には、粒径の大きな粒子（交換結合した粒子）と粒径の小さい粒子（交換結合していない粒子）とが混在することになり、主相結晶粒子の粒度分布のばらつきが大きい状態と磁気的に等価となる。その結果、着磁後の単磁区状態が不安定化し、逆磁区発生磁場のばらつきも大きくなるため、着磁磁場が低い状態の角形比やマイナー曲線平坦性が低下する。

更に、粒界相被覆率が７０．０％未満になると、隣接する主相結晶粒子と直接接したり、主相結晶粒子が粒界相に被覆されずに表面にエッジが生じたりする箇所が多くなることで、局所的反磁場が増大する。その結果、低い着磁磁場Ｈｍａｇで単磁区状態を実現する事が出来なくなり、着磁磁場が低い状態の角形比やマイナー曲線平坦性が低下する。低磁場着磁状態着磁磁場が低い状態の角形比やマイナー曲線平坦性をより高くするために、粒界相被覆率は９０．０％以上であることが好ましい。

なお、粒界相の被覆率は、Ｒ−Ｔ−Ｂ系永久磁石の断面において、主相結晶粒子の平均結晶粒径Ｄ５０の値に応じて、主相結晶粒子の輪郭の長さの合計に対する所定の厚みの粒界相に覆われている主相結晶粒子の輪郭の長さの合計の割合として算出する。

本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石は、その他の元素としてＯ（酸素）を含有していてもよい。Ｏ（酸素）の含有量は２０００〜８０００ｐｐｍａ（Ｐａｒｔｓ ｏｆ ｍｉｌｌｉｏｎ ａｔｏｍｉｃ）である。Ｏ（酸素）の含有量がこの範囲よりも小さいと、焼結磁石の耐食性が不十分となり、この範囲よりも大きいと焼結中に液相が十分に形成されなくなり、主相結晶粒子が粒界相に十分に被覆されなくなって、着磁磁場が低い状態の角形比やマイナー曲線平坦性が低下する。耐食性及び着磁磁場が低い状態の角形比やマイナー曲線平坦性をより高くするために、２５００〜７０００ｐｐｍａであることが好ましい。

また、本実施形態に係るＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石は、Ｎの含有量が８０００ｐｐｍａ以下であると好ましい。Ｎの含有量がこの範囲よりも大きいと、着磁磁場が低い状態の角形比やマイナー曲線平坦性が低下する傾向にある。

以下、本件発明の製造方法の好適な例について説明する。
本実施形態のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石の製造においては、まず、本発明で用いる組成）を有するＲ−Ｔ−Ｂ系磁石が得られるような原料合金を準備する。原料合金は、真空又は不活性ガス、望ましくはＡｒ雰囲気中でストリップキャスト法、その他公知の溶解法により作製することができる。

ストリップキャスト法は、原料金属をＡｒガス雰囲気などの非酸化雰囲気中で溶解して得た溶湯を回転するロールの表面に噴出させて合金を得る方法である。ロールで急冷された溶湯は、薄板または薄片（鱗片）状に急冷凝固される。この急冷凝固された合金は、結晶粒径が１μｍ〜５０μｍの均質な組織を有している。

原料合金は、ストリップキャスト法に限らず、高周波誘導溶解等の溶解法によって得ることができる。尚、溶解後の偏析を防止するため、例えば水冷銅板に傾注して凝固させることができる。また、還元拡散法によって得られた合金を原料合金として用いることもできる。

本実施形態の原料金属は希土類金属あるいは希土類合金、純鉄、フェロボロン、更にはこれらの合金等を使用することができる。また、添加元素として、Ａｌ、Ｃｕ、Ｚｒ、Ｎｂを含んでも良い。ただし、前記添加元素の含有量は２００００ｐｐｍ以下であることが好ましい。添加元素含有量がこの範囲よりも大きいと、着磁磁場が低い状態の角形比やマイナー曲線平坦性が低下してしまう。

本発明においてＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石を得る場合、原料合金として、１種類の合金から磁石を作成するいわゆるシングル合金法の適用を基本とするが、主相結晶粒子であるＲ_２Ｔ_１４Ｂ結晶を主体とする主相合金（低Ｒ合金）と、低Ｒ合金よりＲを多く含み、粒界の形成に有効に寄与する合金（高Ｒ合金）とを用いる所謂混合法を適用することもできる。

原料合金は粉砕工程に供される。混合法による場合には、低Ｒ合金および高Ｒ合金は別々に又は一緒に粉砕される。

粉砕工程には、粗粉砕工程と微粉砕工程とがある。まず、原料合金を、粒径数百μｍ程度になるまで粗粉砕する。粗粉砕は、スタンプミル、ジョークラッシャー、ブラウンミル等を用い、不活性ガス雰囲気中にて行なうことが望ましい。粗粉砕工程では、原料合金に水素吸蔵後に脱水素することにより粉砕を行なうことが効果的である。ストリップキャスト法で作製した原料合金は狙い粒径程度の幅の主相成分がデンドライト状のＲリッチ相に分断された構造になっており、Ｒリッチ相が水素吸蔵処理されることで膨張してクラックが入り、粗粉砕工程後の微粉砕工程での粉砕効率が向上し、焼成後の主相結晶粒子の粒度分布ばらつきの抑制にもつながる。

水素吸蔵処理は大気圧の水素ガス中に原料合金を暴露して行う。水素吸蔵時の保持温度は通常は室温であるが、希土類元素中のＹの含有比率が高い場合は、室温ではＹの含有比率が高いＲリッチ相への水素吸蔵が困難となるため、室温よりも高い温度、例えば５００℃以下とすることが好ましい。保持時間は、保持温度との関係、原料合金の組成、重量等によって変わり、１ｋｇ当たり少なくとも３０分以上、望ましくは１時間以上とする。水素吸蔵後の脱水素処理は、希土類焼結磁石として不純物となる水素を減少させることを目的として行われる。

脱水素処理は真空又は不活性ガス雰囲気中で原料合金を加熱して行う。加熱温度は、２００〜４００℃以上とし、望ましくは３００℃とする。保持時間は、保持温度との関係、原料合金の組成、重量等によって変わり、１ｋｇ当たり少なくとも３０分以上、望ましくは１時間以上とする。水素放出処理は、真空中又はＡｒガスフローにて行う。尚、水素吸蔵処理、脱水素処理は必須の処理ではない。この水素粉砕を粗粉砕と位置付けて、機械的な粗粉砕を省略することもできる。

粗粉砕工程後、微粉砕工程に移る。微粉砕には主にジェットミルが用いられ、粒径数百μｍ程度の粗粉砕粉末を、平均粒径１．２μｍ〜４μｍ、望ましくは１．５μｍ〜３μｍとする。ジェットミルは、高圧の不活性ガスを狭いノズルより開放して高速のガス流を発生させ、この高速のガス流により粗粉砕粉末を加速し、粗粉砕粉末同士の衝突やターゲットあるいは容器壁との衝突を発生させて粉砕する方法である。粉砕された粉末は粉砕機内蔵の分級ロータおよび粉砕機下流のサイクロンによって分級される。

微粉砕には湿式粉砕を用いてもよい。湿式粉砕にはボールミルや湿式アトライタなどが用いられ、粒径数百μｍ程度の粗粉砕粉末を、平均粒径１．５μｍ〜４μｍ、望ましくは２μｍ〜３μｍとする。湿式粉砕では適切な分散媒の選択により、磁石粉が酸素に触れることなく粉砕が進行するため、酸素濃度が低い微粉末が得られる。

本実施形態において、主相に含まれる結晶粒子の粒度分布を（Ｄ９０−Ｄ１０）／Ｄ５０≦１．６０を満たすためには、微粉砕工程後、回収した微粉砕粉末を再びジェットミルに投入して更に精密に分級する工程を設ける事が好ましい。

この分級工程の追加により、粒度分布がよりシャープな微粉砕粉末が得ることができる。

微粉砕粉末は成形工程に供される。なお、成形時の潤滑および配向性の向上を目的とした脂肪酸又は脂肪酸の誘導体や炭化水素を添加することができる。例えばステアリン酸系、ラウリル酸系やオレイン酸系脂肪酸類であるステアリン酸亜鉛、ステアリン酸カルシウム、ステアリン酸アルミニウム、ステアリン酸アミド、ラウリル酸アミド、オレイン酸アミド、エチレンビスイソステアリン酸アミド、炭化水素であるパラフィン、ナフタレン等を微粉砕時に０．０１ｗｔ％〜０．３ｗｔ％程度添加することができる。

磁場中成形における成形圧力は０．３ｔｏｎ／ｃｍ^２ 〜３ｔｏｎ／ｃｍ^２ （３０ＭＰａ〜３００ＭＰａ）の範囲とすればよい。成形圧力は成形開始から終了まで一定であってもよく、漸増または漸減してもよく、あるいは不規則変化してもよい。成形圧力が低いほど配向性は良好となるが、成形圧力が低すぎると成形体の強度が不足してハンドリングに問題が生じるので、この点を考慮して上記範囲から成形圧力を選択する。磁場中成形で得られる成形体の最終的な相対密度は、通常、４０％〜６０％である。

印加する磁場は、９６０ｋＡ／ｍ〜１６００ｋＡ／ｍ程度とすればよい。印加する磁場は静磁場に限定されず、パルス状の磁場とすることもできる。また、静磁場とパルス状磁場を併用することもできる。

成形体は焼結工程に供される。焼結は真空又は不活性ガス雰囲気中にて行われる。焼結保持温度および焼結保持時間は、組成、粉砕方法、平均粒径と粒度分布の違い等、諸条件により調整する必要があるが、凡そ１０００℃〜１２００℃で１分〜２０時間であればよいが、４時間〜２０時間であることが好ましい。

焼結後、得られた焼結体に時効処理を施すことができる。この時効処理工程を経た後、隣接するＲ_２Ｔ_１４Ｂ主相結晶粒子間に形成される粒界相の構成が決定される。しかしながら、これらの微細構造はこの工程のみで制御されるのではなく、上記した焼結工程の諸条件及び原料微粉末の状況との兼ね合いで決まる。従って、熱処理条件と焼結体の微細構造との関係を勘案しながら、熱処理温度、時間及び冷却速度を設定すればよい。熱処理は４００℃〜９００℃の温度範囲で行えばよい。

以上の方法により、本実施形態に係る希土類磁石が得られるが、希土類磁石の製造方法は上記に限定されず、適宜変更してよい。

本実施形態に係る希土類磁石の着磁磁場Ｈｍａｇと角形比とマイナー曲線平坦性の指標の定義と評価方法について説明する。

評価に必要な測定はＢＨトレーサーで行う。まず、本実施形態では、着磁磁場Ｈｍａｇのうち、角形比とマイナー曲線平坦性が繰り返し測定に対して再現性を持つ必要最低限の磁場を、最低着磁磁場Ｈｍａｇとして定義する。具体的な評価方法を図１に実験例３の試料の場合で示す。一定磁場間隔で最大測定磁場を増加させながらヒステリシスループを測定し、ヒステリシスループが閉じて、かつ対称な形状となる（正側と負側の保磁力の差が５％未満）場合に繰り返し測定に対する再現性が保証されるため、その必要最低限の最大測定磁場を最低着磁磁場Ｈｍａｇとする。

次に最低着磁磁場における角形比は、前記最低着磁磁場Ｈｍａｇで測定したマイナーループの角形比Ｈｋ_{＿Ｈｍａｇ}／ＨｃＪ_{＿Ｈｍａｇ}を用いる。ここで、Ｈｋ_{＿Ｈｍａｇ}は最低着磁磁場Ｈｍａｇで測定したマイナーループの第２象限で残留磁束密度Ｂｒ_{＿Ｈｍａｇ}の９０％となる磁場の値、そしてＨｃＪ_{＿Ｈｍａｇ}は最低着磁磁場Ｈｍａｇで測定したマイナーループの保磁力である。

マイナー曲線平坦性の指標は下記のように定義し評価する。図２に実験例３の試料について、逆磁場Ｈｒｅｖを変化させながら測定したマイナーループ群を示す。複数の逆磁場Ｈｒｅｖからの磁化曲線のうち、マイナーループの第２、第３象限の保磁力に相当する動作点（−ＨｃＪ_{＿Ｈｍａｇ}，０）からの磁化曲線（図２の太線）について、最低着磁磁場Ｈｍａｇ印加時の磁気分極Ｊｓの５０％となる磁場をＨ_{＿５０％Ｊｓ}としたときのマイナーループの保磁力ＨｃＪ_{＿Ｈｍａｇ}との比
Ｈ_{＿５０％Ｊｓ}／ＨｃＪ_{＿Ｈｍａｇ}
をもってマイナー曲線平坦性の指標とする。

可変磁束磁石として使用するためには、本実施形態に係る希土類磁石の最低着磁磁場Ｈｍａｇは８．０ｋＯｅ以下であることが好ましく、６．０ｋＯｅ以下であることがより好ましい。

また、最低着磁磁場における本実施形態に係る希土類磁石のＨｃＪ_{＿Ｈｍａｇ}は７．０ｋＯｅ以下であることが好ましく、４．０ｋＯｅ以下であることがより好ましい。

また、最低着磁磁場における本実施形態に係る希土類磁石のＨｋ／ＨｃＪ_{＿Ｈｍａｇ}は少なくとも０．８０以上であることが好ましく、０．９０以上であることがより好ましい。

最低着磁磁場における本実施形態に係る希土類磁石のＨ_{＿５０％Ｊｓ}／ＨｃＪ_{＿Ｈｍａｇ}は少なくとも０．５０以上であることが好ましく、０．８０以上であることがより好ましい。

本実施形態に係る希土類磁石の主相の平均結晶粒径、粒度分布、粒界相被覆率は、ＳＥＭ（走査型電子顕微鏡）を用いて評価することができる。上記した磁気特性を評価した試料の研磨断面を観察し、反射電子組成像（ＣＯＭＰＯ）により、主相結晶粒子、および粒界相などそれ以外の相の確認を行う。倍率は観測対象の研磨断面において、所定の厚みを有する２粒子粒界相を認識できる倍率、例えば５０００倍以上で撮影する。研磨断面は配向軸に平行であっても、配向軸に直交していても、あるいは配向軸と任意の角度であってよい。

図３に実験例３（後述）の試料断面のＳＥＭ反射電子像を示すが、この画像を画像解析ソフトに取り込んで、各主相結晶粒子１の輪郭を抽出し、断面積を求めた。得られた主相結晶粒子断面積の累積分布が１０％、５０％、９０％となる面積円相当径をそれぞれＤ１０、Ｄ５０、Ｄ９０としたとき、中央値Ｄ５０を主相の平均結晶粒径として、（Ｄ９０−Ｄ１０）／Ｄ５０を粒度分布として定義する。粒度分布（Ｄ９０−Ｄ１０）／Ｄ５０が０である場合全くばらつきがないことを意味し、粒度分布（Ｄ９０−Ｄ１０）／Ｄ５０が大きくなるほどばらつきが大きいことを示す。ここで、図４は、図３の画像の画像解析により抽出した主相結晶粒子の輪郭を示す図である。

図４において、同ＳＥＭ反射電子像から抽出した各主相結晶粒子１の輪郭のうち、隣り合う別の主相結晶粒子１’に接触する部分３の長さと粒界相２に接触する部分４の長さとを区別して、粒子毎に個別に算出する。ここから、全主相結晶粒子１の輪郭の長さの合計に対する粒界相と接触する部分の長さの合計の比率を粒界相被覆率として算出する。

ここでは、粒界相のうち、交換結合が切れる３ｎｍよりも十分に広い値（Ｄ５０が１．０μｍ以上の場合は２０ｎｍ、Ｄ５０が１．０μｍ未満の場合は５ｎｍ）以上の幅で主相と異なる組成のコントラストを持つ領域を認識し、当該領域に接触する主相結晶粒子の輪郭部分が粒界相と接触する部分として検出されている。これらの一連の測定および算出を、その試料について５視野以上の磁石断面について行い、その平均値を各パラメータの代表値とする。

以下、本発明の内容を実施例および比較例を用いて詳細に説明するが、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。

（実験例１〜６）
表１に示す組成のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石が得られるように原料を配合し、それらの原料を溶解したのち、ストリップキャスト法により鋳造して、フレーク状の原料合金を得た。

次いで、これらの原料合金に対して５００℃で水素を吸蔵させた後、Ａｒ雰囲気で３００℃での１時間の熱処理の後、一旦室温まで冷却し、真空雰囲気で再び３００℃での１時間の熱処理を行う水素粉砕処理を行った。その後、得られた粉砕物をＡｒ雰囲気下で室温まで冷却した。

次に、水素粉砕処理を行った粗粉砕粉末に、粉砕助剤として、ラウリル酸アミド０．１質量％を添加した後、ジェットミルを用いて微粉砕を行った。微粉砕に際しては、微粉砕粉末の平均粒径が１．７μｍとなるように、ジェットミルの分級ロータの回転速度を調節した。微粉砕工程後、回収した微粉砕粉末を再びジェットミルに投入して２回分級することで、分級精度を高め、粒度分布ばらつきを低減した。

得られた微粉砕粉末を、電磁石中に配置された金型内に充填し、１２００ｋＡ／ｍの磁場を印加しながら１２０ＭＰａの圧力を加える磁場中成形を行い、成形体を得た。

その後、得られた成形体を、焼結した。真空中１０３０℃で４時間保持して焼結を行った後、急冷して、焼結体（Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石）を得た。そして、得られた焼結体をＡｒ雰囲気下、５９０℃で１時間の時効処理を施し、実験例１〜６の各Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を得た。

尚、本実施例では、上記のこの水素粉砕処理から焼結までの各工程を、５０ｐｐｍ未満の酸素濃度の不活性ガス雰囲気下で行った。

実験例１〜６のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石について、組成分析を行った結果を表１に示す。表１に示した各元素の含有量はＩＣＰ発光分析により測定した。

実験例１〜６で得られたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石について、配向軸を含む平面に沿った研磨断面をＳＥＭにより観察し、観察像を画像解析ソフトに取り込んで、主相結晶粒子の平均粒径Ｄ５０と、粒度分布（Ｄ９０−Ｄ１０）／Ｄ５０と、粒界相被覆率とを評価した結果を、表２に示す。

実験例１〜６で得られたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の磁気特性をＢ−Ｈトレーサーを用いて測定した。磁気特性として、上記で規定した最低着磁磁場Ｈｍａｇ、同着磁磁場Ｈｍａｇで測定したマイナーヒステリシスループの保磁力ＨｃＪ_{＿Ｈｍａｇ}、角形比Ｈｋ／ＨｃＪ_{＿Ｈｍａｇ}、マイナー曲線平坦性の指標Ｈ_{＿５０％Ｊｓ}／ＨｃＪ_{＿Ｈｍａｇ}を求めた。結果を表２に併せて示す。

表２に示されるように、実験例２〜５のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石が、最低着磁磁場が８．０ｋＯｅ以下、最低着磁磁場における保磁力が７．０ｋＯｅ以下を満たし、最低着磁磁場においても高い角形比とマイナー曲線平坦性を持つことから、０．４≦ｘ≦０．７の範囲で、低保磁力、かつ、着磁磁場が低い状態での高い角形比とマイナー曲線平坦性が得られていることが確認された。

更に、その中でも０．４≦ｘ≦０．６を満たす実験例２〜４のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石で、より高い角形比とマイナー曲線平坦性が得られていることも確認された。

（実験例３、７〜９）
表１に示す組成のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石が得られるように原料を配合し、実験例１と同様にして、それぞれの組成について、原料合金の鋳造、水素粉砕処理、ジェットミルによる微粉砕、成形、焼結、時効処理を行った。

実験例７〜９のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石について、実験例１と同様にして、組成分析した結果を表１に示す。また、主相結晶粒子の平均粒径、粒度分布、粒界相被覆率を評価した結果、および磁気特性を測定した結果を、表２に併せて示す。

実験例３、７、８のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石が、最低着磁磁場が８．０ｋＯｅ以下、最低着磁磁場における保磁力が７．０ｋＯｅ以下を満たし、最低着磁磁場においても高い角形比とマイナー曲線平坦性を持つことから、０．００≦ｙ＋ｚ≦０．２０の範囲で、低保磁力、かつ、着磁磁場が低い状態での高い角形比とマイナー曲線平坦性が得られていることが確認された。更に、その中でも０．００≦ｙ＋ｚ≦０．１０を満たす実験例３、７のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石で、より高い角形比とマイナー曲線平坦性が得られていることも確認された。

（実験例３、１０〜１４）
表１に示す組成のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石が得られるように原料を配合し、実験例１と同様にして、それぞれの組成について、原料合金の鋳造、水素粉砕処理、ジェットミルによる微粉砕、成形、焼結、時効処理を行った。

実験例１０〜１４のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石について、実験例１と同様にして、組成分析した結果を表１に示す。また、主相結晶粒子の平均粒径、粒度分布、粒界相被覆率を評価した結果、および磁気特性を測定した結果を、表２に併せて示す。

実験例３、１１〜１３のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石が、最低着磁磁場が８．０ｋＯｅ以下、最低着磁磁場における保磁力が７．０ｋＯｅ以下を満たし、最低着磁磁場においても高い角形比とマイナー曲線平坦性よりも高くなっていることから、０．１６≦ａ／ｂ≦０．２８の範囲で、低保磁力、かつ、着磁磁場が低い状態での高い角形比とマイナー曲線平坦性が得られていることが確認された。更に、その中でも０．２４≦ａ／ｂ≦０．２８を満たす実験例３、１３のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石で、より高い角形比とマイナー曲線平坦性が得られていることも確認された。

（実験例３、１５〜２１）
表１に示す組成のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石が得られるように原料を配合し、実験例１と同様にして、それぞれの組成について、原料合金の鋳造、水素粉砕処理、ジェットミルによる微粉砕、成形、焼結、時効処理を行った。

実験例１５〜２１のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石について、実験例１と同様にして、組成分析した結果を表１に示す。また、主相結晶粒子の平均粒径、粒度分布、粒界相被覆率を評価した結果、および磁気特性を測定した結果を、表２に併せて示す。

実験例３、１６〜２０のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石が、最低着磁磁場が８．０ｋＯｅ以下、最低着磁磁場における保磁力が７．０ｋＯｅ以下を満たし、最低着磁磁場においても高い角形比とマイナー曲線平坦性を持つことから、０．０５０≦ｃ／ｂ≦０．０７５の範囲で低保磁力、かつ、着磁磁場が低い状態での高い角形比とマイナー曲線平坦性が得られていることが確認された。更に、その中でも０．０５８≦ｃ／ｂ≦０．０６４を満たす実験例３、１７、１８のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石で、より高い角形比とマイナー曲線平坦性が得られていることも確認された。

（実験例３、２２〜２９）
表１に示す組成のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石が得られるように原料を配合し、実験例１と同様にして、それぞれの組成について、原料合金の鋳造、水素粉砕処理、ジェットミルによる微粉砕、成形、焼結、時効処理を行った。

実験例２２〜２９のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石について、実験例１と同様にして、組成分析した結果を表１に示す。また、主相結晶粒子の平均粒径、粒度分布、粒界相被覆率を評価した結果、および磁気特性を測定した結果を、表２に併せて示す。

実験例３、２３〜２８のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の最低着磁磁場が、８．０ｋＯｅ以下、最低着磁磁場における保磁力が７．０ｋＯｅ以下を満たし、最低着磁磁場においても高い角形比とマイナー曲線平坦性を持つことから、０．００５≦ｄ／ｂ≦０．０２８の範囲で低保磁力、かつ、着磁磁場が低い状態での高い角形比とマイナー曲線平坦性が得られていることが確認された。更に、その中でも０．００８≦ｄ／ｂ≦０．０１５を満たす実験例３、２４〜２６のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石で、より高い角形比とマイナー曲線平坦性が得られていることも確認された。

実験例１〜２９のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石のうち、最低着磁磁場が８．０ｋＯｅ以下、最低着磁磁場における保磁力が７．０ｋＯｅ以下を満たし、最低着磁磁場においても高い角形比とマイナー曲線平坦性を持つ実験例２〜５、７、８、１１〜１３、１６〜２０、２３〜２８のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、粒界相被覆率７０．０％以上を満たしていた。さらに、その中でも、より高い角形比とマイナー曲線平坦性を持つ実験例２〜４、７、８、１３、１７、１８、２４〜２６のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、粒界相被覆率９０．０％以上を満たしていた。

（実験例３、３０〜３５）
表１の実験例３で水素粉砕処理まで行った粗粉砕粉末に、粉砕助剤として、ラウリル酸アミド０．１質量％を添加した後、ジェットミルを用いて微粉砕を行った。微粉砕に際しては、微粉砕粉末の平均粒径が、実験例３０では１．０μｍ、実験例３１では１．４μｍ、実験例３２では１．９μｍ、実験例３３では１．７μｍ、実験例３４では２．７μｍ、実験例３５では４．７μｍとなるように、ジェットミルの分級条件を調節した。微粉砕工程後、回収した各微粉砕粉末を再びジェットミルに投入して更に精密に分級した。

得られたそれぞれの微粉砕粉末を、実験例１と同様にして、成形、焼結、時効処理を行った。

実験例３０〜３５のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石について、実験例１と同様にして、組成分析した結果を表１に示す。また、主相結晶粒子の平均粒径、粒度分布、粒界相被覆率を評価した結果、および磁気特性を測定した結果を、表２に併せて示す。

実験例３、３０〜３４のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石が、最低着磁磁場が８．０ｋＯｅ以下、最低着磁磁場における保磁力が７．０ｋＯｅ以下を満たし、最低着磁磁場においても高い角形比とマイナー曲線平坦性を持つことから、Ｄ５０≦４．００μｍの範囲で、低保磁力、かつ、着磁磁場が低い状態での高い角形比とマイナー曲線平坦性が得られていることが確認された。更に、その中でもＤ５０≦３．００μｍを満たす実験例３、３０〜３３のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石で、より高い角形比とマイナー曲線平坦性が得られていることも確認された。

（実験例３、３６〜３８）
表１の実験例３で鋳造した原料合金に対して、実験例３６、３７では、室温で水素を吸蔵させた後、Ａｒ雰囲気で３００℃での１時間の熱処理の後、一旦室温まで冷却し、真空雰囲気で再び３００℃での１時間の熱処理を行う水素粉砕処理を行った。実験例３８では、水素粉砕処理を行わず、スタンプミルにて機械的粗粉砕を行った。

次に、それぞれの条件で粗粉砕を行った粉末に、粉砕助剤として、ラウリル酸アミド０．１質量％を添加した後、ジェットミルを用いて微粉砕を行った。微粉砕に際しては、微粉砕粉末の平均粒径が１．７μｍとなるように、ジェットミルの分級条件を調節した。更に、実験例３６では微粉砕工程後、回収した微粉砕粉末を再びジェットミルに投入して更に精密に分級した。

得られたそれぞれの微粉砕粉末を、実験例１と同様にして、成形、焼結、時効処理を行った。

実験例３６〜３８のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石について、実験例１と同様にして、組成分析した結果を表１に示す。また、主相結晶粒子の平均粒径、粒度分布、粒界相被覆率を評価した結果、および磁気特性を測定した結果を、表２に併せて示す。

実験例３、３６、３７のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石が、最低着磁磁場が８．０ｋＯｅ以下、最低着磁磁場における保磁力が７．０ｋＯｅ以下を満たし、最低着磁磁場においても高い角形比とマイナー曲線平坦性を持つことから、（Ｄ９０−Ｄ１０）／Ｄ５０≦１．６０の範囲で、低保磁力、かつ、着磁磁場が低い状態での高い角形比とマイナー曲線平坦性が得られていることが確認された。更に、その中でも（Ｄ９０−Ｄ１０）／Ｄ５０≦１．２０を満たす実験例３、３６のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石で、より高い角形比とマイナー曲線平坦性が得られていることも確認された。

（実験例２〜４、３９〜４１）
表１に示す組成のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石が得られるように原料を配合し、実験例２〜４と同様にして、それぞれの組成について、原料合金の鋳造、水素粉砕処理、ジェットミルによる微粉砕、成形、焼結、時効処理を行った。

実験例３９〜４１のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石について、実験例１と同様にして、組成分析した結果を表１に示す。また、主相結晶粒子の平均粒径、粒度分布、粒界相被覆率を評価した結果、および磁気特性を測定した結果を、表２に併せて示す。

実験例３９〜４１のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石が、最低着磁磁場が８．０ｋＯｅ以下、最低着磁磁場における保磁力が７．０ｋＯｅ以下を満たし、最低着磁磁場においても高い角形比とマイナー曲線平坦性よりも高くなっていることから、Ｆｅの一部がＣｏで置換されていない場合であっても、同様の効果が得られることが確認された。

以上、本発明を実施の形態をもとに説明した。実施の形態は例示であり、いろいろな変形および変更が本発明の特許請求範囲内で可能なこと、またそうした変形例および変更も本発明の特許請求の範囲にあることは当業者に理解されるところである。従って、本明細書での記述は限定的ではなく例証的に扱われるべきものである。

本発明によれば、幅広い回転速度域にて高い効率を維持できる可変磁力モータに好適なＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石を提供できる。

１…主相結晶粒子、１’…主相結晶粒子、２…粒界相、３…主相結晶粒子断面の輪郭のうち粒界相に接触する部分、４…主相結晶粒子断面の輪郭のうち主相結晶粒子に接触する部分

Claims (2)

1. 組成式が、
   （Ｒ１_１−ｘ（Ｙ_{１−ｙーｚ}Ｃｅ_ｙＬａ_ｚ）_ｘ）_ａＴ_ｂＢ_ｃＭ_ｄで表され、
   （但し、Ｒ１は、Ｙ、Ｃｅ、Ｌａを含まない１種以上の希土類元素、ＴはＦｅまたはＦｅおよびＣｏを必須とする１種以上の遷移金属、
   ＭはＧａ、または、ＧａとＳｎ、Ｂｉ、Ｓｉの１種以上とからなる元素であり、）０．４≦ｘ≦０．７、０．００≦ｙ＋ｚ≦０．２０、０．１６≦ａ／ｂ≦０．２８、０．０５０≦ｃ／ｂ≦０．０７５、０．００５≦ｄ／ｂ≦０．０２８
   からなるＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石であって、
   前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石は、Ｒ_２Ｔ_１４Ｂ型正方晶構造を有する化合物からなる主相と粒界相を含み、
   前記主相結晶粒子の平均結晶粒径は、Ｄ５０≦４．００μｍ、
   粒度分布が（Ｄ９０−Ｄ１０）／Ｄ５０≦１．６０の関係式を満たす、
   （但し、Ｄ１０、Ｄ５０、Ｄ９０は、任意の断面における主相結晶粒子の断面積の累積分布が１０％、５０％、９０％となる面積円相当径）
   さらに前記粒界相の被覆率が７０．０％以上であることを特徴する、Ｒ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石。
2. 前記主相結晶粒子の平均結晶粒径がＤ５０≦３．００μｍ、粒度分布が（Ｄ９０−Ｄ１０）／Ｄ５０≦１．２０の関係式を満たし、
   さらに前記粒界相の被覆率が９０．０％以上であることを特徴とする、請求項１に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類永久磁石。

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