JP7222359B2 - Ｒ－ｔ－ｂ系希土類永久磁石 - Google Patents

Description

本発明は、Ｒ－Ｔ－Ｂ系希土類永久磁石に関する。

正方晶Ｒ_２Ｔ_１４Ｂ化合物を主相とするＲ－Ｔ－Ｂ系希土類永久磁石（Ｒは希土類元素、ＴはＦｅまたはその一部がＣｏによって置換されたＦｅ）は優れた磁気特性を有することが知られており、１９８２年の発明（特許文献１：特開昭５９－４６００８号公報）以来、代表的な高性能永久磁石である。

希土類元素ＲがＮｄ、Ｐｒ、Ｄｙ、Ｈｏ、ＴｂからなるＲ－Ｔ－Ｂ系希土類永久磁石は異方性磁界Ｈａが大きく永久磁石材料として好ましい。中でも希土類元素ＲをＮｄとしたＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系磁石は、飽和磁化Ｉｓ、キュリー温度Ｔｃ、異方性磁界Ｈａのバランスが良く、資源量、耐食性において他の希土類元素Ｒを用いたＲ－Ｔ－Ｂ系希土類永久磁石よりも優れているために広く用いられている。

民生、産業、輸送機器の動力装置として、永久磁石同期モータが用いられてきた。しかしながら、永久磁石による界磁が一定である永久磁石同期モータは、回転速度に比例して誘導電圧が高くなるため、駆動が困難となる。そのため、永久磁石同期モータは中・高速域および軽負荷時において、誘導電圧が電源電圧以上とならぬよう、電機子電流による減磁界にて永久磁石の磁束を相殺させ鎖交磁束を減少させる、弱め界磁制御という手法が適用されるようになった。しかし、減磁磁場を印可し続けるためにモータ出力に寄与しない電機子電流を常時流し続けるため、結果としてモータの効率を低下させてしまうという問題がある。

このような問題を解決するために、特許文献２のように、外部から磁界を作用させることにより、磁化が可逆的に変化する低保磁力のＳｍ－Ｃｏ系永久磁石（可変磁束磁石）を用いた可変磁力モータが開発されている。可変磁力モータでは、中・高速域および軽負荷時において、可変磁束磁石の磁化を小さくすることによって、従来のような弱め界磁によるモータの効率低下を抑制することができる。

しかしながら、特許文献２に記載されているＳｍ－Ｃｏ系永久磁石は、その主要な原料であるＣｏの価格が高く、高コストであるという問題があった。そこで、可変磁束磁石用の永久磁石として、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石を適用することが考えられる。

特許文献３には、組成が（Ｒ１_１－ｘＲ２_ｘ）_２Ｔ_１４Ｂ（Ｒ１はＹ、Ｌａ、Ｃｅを含まない希土類元素の少なくとも１種であり、Ｒ２はＹ、Ｌａ、Ｃｅの１種以上からなる希土類元素であり、ＴはＦｅまたはＦｅおよびＣｏを必須とする１種以上の遷移金属元素、０．１≦ｘ≦０．５）である主相粒子を含み、更にＭ（ＭはＡｌ、Ｃｕ、Ｚｒ、Ｈｆ、Ｔｉの少なくとも１種）を２ａｔ％～１０ａｔ％含むことを特徴とするＲ－Ｔ－Ｂ系可変磁束磁石が開示されている。このＲ－Ｔ－Ｂ系可変磁束磁石は、従来の可変磁力モータ用Ｓｍ－Ｃｏ系永久磁石よりも高い残留磁束密度を有しているので、可変磁力モータの高出力化および高効率化が期待される。

特許文献４には、Ｓｍ－Ｒ－Ｔ－Ｂ－Ｍ系焼結磁石が開示されている。Ｒは、Ｓｍを除きＹを含む希土類元素のうち、１種または２種以上であり、Ｔは、Ｆｅ、または、ＦｅおよびＣｏであり、Ｍは、Ｇａ、Ｚｒ等の元素である。このＳｍ－Ｒ－Ｔ－Ｂ－Ｍ系焼結磁石は、再着磁特性に優れることが記載されている。

特許文献５には、組成が（Ｒ１_{１－ｘ－ｙ}Ｒ２_ｘＲ３_ｙ）_ａＦｅ_ｂＣｏ_ｃＢ_ｄＭ_ｅＸ_ｆＣ_ｇである永久磁石が開示されている。Ｒ１は、Ｎｄ、Ｐｒから選ばれる少なくとも１種であり、Ｒ２は、Ｓｍ、Ｌａ、Ｃｅから選ばれる少なくとも１種であり、Ｒ３は、Ｔｂ、Ｄｙから選ばれる少なくとも１種である。また、Ｍは、Ｔｉ等の元素であり、Ｘは、Ｇａ等の元素である。この永久磁石は、磁化状態を変化させることができ、低保磁力であることが記載されている。

特開昭５９－４６００８号公報 特開２０１０－３４５２２号公報 特開２０１５－２０７６６２号公報 特開２０１０－１１４３７１号公報 特開２０１０－４５０６８号公報

通常、Ｒ－Ｔ－Ｂ系希土類永久磁石を着磁する際には、高い磁束密度および高い保磁力を得るために、当該磁石の保磁力の３倍程度の大きな磁場を印加する。

一方、可変磁力モータでは、可変磁束磁石が、モータに組み込まれた状態で、電機子等の磁場により磁化曲線のマイナー曲線に従って可変磁束磁石の磁化状態が切り替えられることにより、広い範囲でモータを高効率で運転することができる。ここで、マイナー曲線とは、正磁場Ｈｍａｇで着磁後、逆磁場Ｈｒｅｖを印可し、再び磁場Ｈｍａｇまで磁場を掃引する場合の磁化変化挙動を表す。

磁化の切替は、電機子等から磁場を印加することにより行うので、省エネおよびインバータ容量の問題によりモータ内で印加可能な磁場の上限の観点から磁化切替に要する着磁磁場Ｈｍａｇを小さくする必要がある。そのためには、まず、可変磁束磁石の保磁力が低いことが求められる。

また、高効率運転範囲を広くするためには可変磁束磁石の着磁時－減磁時のモータの動作点での磁化変化量を大きくする必要がある。そのためにはまず、磁化曲線の角形比が高いことが求められる。また、マイナー曲線中で逆磁場Ｈｒｅｖから磁場Ｈｍａｇまで磁場を掃引する場合にできるだけＨｍａｇに近い磁場まで、つまり第２、第３象限から第１、第４象限まで、磁化が変化しないことが望ましい。この望ましい状態を、以降、マイナー曲線平坦性が高いと表現する。

さらに、可変磁力モータでは、ある部分着磁状態から別の部分着磁状態への逐次増減磁を伴うような無段階可変が想定されているが、マイナー曲線平坦性が第２、第３象限で高くても、第１、第４象限で低い場合、逐次増磁を行う際に所望の着磁状態まで増磁するのが困難になる。無段階可変の制御性のためには、第２、第３象限から第１、第４象限までのマイナー曲線平坦性が高いことが求められる。

上述したように、通常のＲ－Ｔ－Ｂ系希土類永久磁石においては、当該磁石を保磁力の３倍以上の十分に大きな磁場で着磁した後、残留磁束密度、保磁力等の磁気特性が評価される。そのため、着磁磁場が保磁力に近い程度まで小さくなる場合における磁気特性は評価されない。

そこで、本発明者らは、着磁磁場が保磁力に近い程度まで小さくなる場合におけるＲ－Ｔ－Ｂ系希土類永久磁石の磁気特性を評価したところ、着磁磁場が小さくなると、マイナー曲線の角形比およびマイナー曲線平坦性が悪化することを見出した。すなわち、マイナー曲線の角形比およびマイナー曲線平坦性は、着磁磁場の大きさに影響されることを見出した。

例えば、特許文献３に係る試料について、着磁磁場を小さくしていくと、同じ試料であってもヒステリシス曲線の形状が図６に示すように変化することが判明した。図６Ａは、着磁磁場が３０ｋＯｅである場合のヒステリシス曲線を示し、図６Ｂは、着磁磁場が１０ｋＯｅである場合のヒステリシス曲線を示す。図６ＡおよびＢから明らかなように、着磁磁場が変わると、ヒステリシス曲線の形状が大きく変化している。

図６Ａと図６Ｂとを比較すると、図６Ｂのヒステリシス曲線の角形比およびマイナー曲線平坦性が図６Ａに示すヒステリシス曲線の角形比およびマイナー曲線平坦性よりも劣っている。すなわち、着磁磁場が小さくなると、角形比およびマイナー曲線平坦性が低くなる傾向にある。また、図６Ａに示すヒステリシス曲線の角形比は比較的良好であるが、図６Ｂと同様に、マイナー曲線平坦性は依然として低い。

したがって、特許文献３の発明に係るＲ－Ｔ－Ｂ系希土類永久磁石は、保磁力は低いものの、飽和着磁状態（図６Ａ）ですらマイナー曲線平坦性は低く、着磁磁場が低い状態（図６Ｂ）においては更に低くなり、角形比も低くなってしまう。その結果、特許文献３の発明に係るＲ－Ｔ－Ｂ系希土類永久磁石を可変磁束磁石として用いた可変磁力モータでは、高効率運転範囲を広くすることはできないという問題がある。換言すれば、可変磁束磁石に好適な磁石に求められる特性としては、保磁力が低いだけでは不十分であり、着磁磁場が低くても、角形比およびマイナー曲線平坦性が良好であることが求められる。

更に、可変磁力モータに組み込まれた可変磁束磁石は、モータ駆動時には１００℃～２００℃といった高温環境下に晒されることもあり、高温での保磁力およびマイナー曲線平坦性の低下率が小さいことが好ましい。この点に関しても、特許文献３の発明では、室温での磁気特性しか保証されておらず、高温での保磁力およびマイナー曲線平坦性の低下率が大きく、自己減磁のためにモータ駆動できなくなることが予想される。

特許文献４の発明に係るＲ－Ｔ－Ｂ系希土類永久磁石についても、本発明者らが検討した結果、着磁磁場が低い状態では、角形比およびマイナー曲線平坦性が劣ることが判明した。さらに、高温環境下においても、角形比およびマイナー曲線平坦性が劣ることが判明した。

さらに、特許文献５には、着磁磁場が１０ｋＯｅである時に、第２および第３象限におけるマイナー曲線平坦性が良好であるが、第１および第４象限におけるマイナー曲線平坦性は何ら評価されていない。第１および第４象限におけるマイナー曲線平坦性が低い場合、磁化を逐次増磁させるための折り返し磁場が特定できず、制御不能となってしまう。

また、着磁後の第１象限における角形比Ｍｒ／Ｍｓ（Ｍｒは残留磁化、Ｍｓは１０ｋＯｅにおける磁化）は良好であるものの、第２象限における角形比Ｈｋ／ＨｃＪ（Ｈｋは磁化がＭｒの９０％となる磁場の値）は何ら評価されていない。可変磁束磁石を適用した可変磁力モータの動作点は、通常、第２象限にあり、第２象限における角形比が低い場合、着磁時および減磁時の磁化変化量が小さくなり、高効率運転範囲を広くすることができない。さらに、特許文献５の発明でも、室温での磁気特性しか保証されていない。

したがって、特許文献５の発明に係るＲ－Ｔ－Ｂ系希土類永久磁石についても、本発明者らが検討した結果、着磁磁場が低い状態では、角形比およびマイナー曲線平坦性が劣ることが判明した。また、着磁磁場が低い状態だけでなく、高温環境下においても、保磁力およびマイナー曲線平坦性が低下することが判明した。

本発明はこうした状況を認識してなされたものであり、広範囲の回転速度域にて高い効率を維持できる可変磁力モータに適した、高残留磁束密度、低保磁力、かつ、着磁磁場が低い状態においても、高い角形比とマイナー曲線平坦性を持つＲ－Ｔ－Ｂ系希土類永久磁石を提供することを目的とする。

Ｒ－Ｔ－Ｂ系希土類永久磁石は、ニュークリエーション型磁化反転機構を持っているため、外部から印加される磁場に応じて磁壁の移動が容易に生じて、磁化が大きく変化してしまう。そのため、着磁磁場が低いと角形比およびマイナー曲線平坦性は低くなってしまう。一般的に、Ｒ－Ｔ－Ｂ系希土類永久磁石において、着磁磁場が低い状態の角形比とマイナー曲線平坦性を高くするためには、高保磁力化することが有効である。そのため、Ｒ－Ｔ－Ｂ系希土類永久磁石において、低保磁力と着磁磁場が低い状態における特性の両立は困難である。

しかし、発明者らが鋭意検討した結果、低保磁力を実現する組成の検討を行ない、Ｒ－Ｔ－Ｂ系希土類永久磁石に含まれる粒子の逆磁区発生磁場の均一化と磁場印加時の単磁区構造の安定化とにつながる微細構造の検討を行なうことにより、低保磁力と、着磁磁場が低い状態における高い角形比およびマイナー曲線平坦性との両立を実現できることを見出した。

上述した課題を解決し、目的を達成するために、
本発明は、
組成式が（Ｒ１_{１－ｘ－ｙ}Ｓｍ_ｘＲ２_ｙ）_ａＴ_ｂＢ_ｃＭ_ｄで表されるＲ－Ｔ－Ｂ系希土類永久磁石であって、
組成式において、Ｒ１は、ＳｍおよびＲ２を含まない１種以上の希土類元素、Ｒ２は、Ｙ、Ｃｅ、Ｌａの１種以上の希土類元素、
Ｔは、ＦｅまたはＦｅおよびＣｏを必須とする１種以上の遷移金属、
Ｍは、Ｇａ、または、ＧａとＳｎ、Ｂｉ、Ｓｉの１種以上とからなる元素であり、
ｘおよびｙは、（ｘ，ｙ）平面において、点Ａ（０．０１０，０．６００）、点Ｂ（０．０１０，０．４００）、点Ｃ（０．０５０，０．０００）、点Ｄ（０．１５０，０．０００）、点Ｅ（０．１００，０．６００）を頂点とする５角形の辺を構成する直線上および当該直線に囲まれる領域内にあり、
ａ、ｂ、ｃおよびｄが、
０．１６≦ａ／ｂ≦０．２８、
０．０５０≦ｃ／ｂ≦０．０７５、
０．００５≦ｄ／ｂ≦０．０２８である関係を満足し、
Ｒ－Ｔ－Ｂ系希土類永久磁石は、Ｒ_２Ｔ_１４Ｂ型正方晶構造を有する化合物からなる主相と粒界相を含み、
主相結晶粒子の平均結晶粒径Ｄ５０は、Ｄ５０≦４．００μｍである関係を満足し、
粒度分布が（Ｄ９０－Ｄ１０）／Ｄ５０≦１．６０である関係を満足し、Ｄ１０、Ｄ５０、Ｄ９０は、任意の断面における主相結晶粒子の断面積の累積分布が１０％、５０％、９０％となる面積円相当径であり、
粒界相の被覆率が７０．０％以上であることを特徴する、Ｒ－Ｔ－Ｂ系希土類永久磁石である。

本発明に係るＲ－Ｔ－Ｂ系希土類永久磁石は、上記組成範囲を満たし、特にＲ_２Ｔ_１４Ｂ型正方晶構造を有する化合物（以降、Ｒ_２Ｔ_１４Ｂ化合物ともいう）からなる主相（以降、Ｒ_２Ｔ_１４Ｂ相ともいう）に含まれる希土類元素Ｒ１をＳｍ、または、ＳｍおよびＲ２で置換することにより低保磁力を達成している。前記主相に含まれる希土類元素Ｒ１（Ｎｄ、Ｐｒ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏに代表される）を含むＲ１_２Ｔ_１４Ｂ化合物とは異なり、Ｓｍ_２Ｔ_１４Ｂ化合物は面内異方性を有しているため、Ｒ１_２Ｔ_１４Ｂ化合物が示す強い異方性磁界を少量で劇的に弱めることができるからである。また、主相に含まれる希土類元素Ｒ２（Ｙ、Ｃｅ、Ｌａ）を含むＲ２_２Ｔ_１４Ｂ化合物の異方性磁界は、Ｒ１_２Ｔ_１４Ｂ化合物の異方性磁界よりも劣るからである。さらに、希土類元素の合計原子組成比におけるＳｍの原子組成比とＲ２の原子組成比とが、図１に示す範囲内であることにより、本発明に係るＲ－Ｔ－Ｂ系希土類永久磁石は、低保磁力化を達成しつつ、可変磁束磁石に好適な磁気特性を得ることができる。

遷移金属元素Ｔの原子組成比に対するＢの原子組成比の割合、および遷移金属元素Ｔの原子組成比に対する元素Ｍ（Ｇａ、または、ＧａとＳｎ、Ｂｉ、Ｓｉの１種以上とからなる元素）の原子組成比の割合を、上記の組成範囲にすることにより、Ｒ_２Ｔ_１４Ｂ型正方晶構造を有する化合物からなる主相結晶粒子と粒界相を含む構造が得られる。

本発明の主相結晶粒子の平均結晶粒径は、Ｄ５０≦４．００μｍであり、粒度分布は（Ｄ９０－Ｄ１０）／Ｄ５０≦１．６０（但し、Ｄ１０、Ｄ５０、Ｄ９０は、任意の断面における主相結晶粒子の断面積の累積分布が１０％、５０％、９０％となる面積円相当径）の関係を満たすものである。更に、主相結晶粒子を取り囲む粒界相の被覆率が７０．０％以上である事で、保磁力を低く維持しつつ、着磁磁場が低い状態における角形比とマイナー曲線平坦性を高くする事ができる。

本発明者らは、ニュークリエーション型磁化反転機構を持つＲ－Ｔ－Ｂ系希土類永久磁石において、着磁磁場が低い状態の角形比やマイナー曲線平坦性を高くするための検証を行なった。その結果、正磁場Ｈｍａｇによる着磁後、減磁過程での磁石磁化が負の保磁力付近まで一定に保持されることで、角形比は高くなることが確認された。また、逆磁場Ｈｒｅｖまで減磁した後、再び増磁する過程で正の保磁力付近まで磁石磁化が一定に保持されることで、マイナー曲線平坦性が高くなることを確認した。

正磁場Ｈｍａｇでの着磁後の減磁過程、および逆磁場Ｈｒｅｖからの増磁過程で磁石磁化が一定に保持されるためには、Ｒ－Ｔ－Ｂ系希土類永久磁石に含まれる主相結晶粒子が、低い着磁磁場Ｈｍａｇで単磁区状態となり、着磁後の単磁区状態が安定していること、さらに逆磁区発生磁場のばらつきを低減すること等が有効である。仮に、主相結晶粒子が多磁区状態である場合、主相結晶粒子内でピンニングサイトが存在しないため、減磁過程および増磁過程において磁壁は磁場の変化に応じて自由に動いてしまう。そのため、磁石磁化が一定に保持されない。

また、主相結晶粒子毎に逆磁区発生磁場のばらつきが大きいと、同じく減磁過程および増磁過程において、バラバラの磁場の値で各主相結晶粒子の磁化が反転するため、磁石全体の磁化が一定にならない。

低い着磁磁場Ｈｍａｇで単磁区状態を実現するためには、局所的に反磁場の低減が必要となる。ところが、一般的なＲ－Ｔ－Ｂ系希土類永久磁石は、主相結晶粒子に局所的に大きな反磁場が作用するため、着磁磁場Ｈｍａｇの大きさが保磁力の３倍程度にならないと、全ての主相結晶粒子を単磁区状態にすることができない。

また、局所的反磁場は、隣接する主相結晶粒子同士が直接接したり、主相結晶粒子が粒界相に被覆されず表面にエッジが生じたりすることで、増大する。

そのため、主相結晶粒子の粒界相被覆率を７０．０％以上にすることで、局所的反磁場を低減し、低い着磁磁場Ｈｍａｇで単磁区状態を実現することが可能となる。

また、着磁後の単磁区状態を安定化するためには、静磁エネルギーと磁壁エネルギーとのバランスから主相結晶粒子の粒径をコントロールする事が非常に重要である。本発明において、主相結晶粒子の平均結晶粒径がＤ５０≦４．００μｍとすることで着磁後の単磁区構造を安定化することができる。更に、本発明者らは逆磁区発生磁場が主相結晶粒子の粒径と関係性があることから、主相結晶粒子の粒度分布ばらつきを（Ｄ９０－Ｄ１０）／Ｄ５０≦１．６０とすることで逆磁区発生磁場のばらつきを低減できることを見出した。

更に、前記のように主相結晶粒子の平均粒径と粒度分布ばらつきをコントロールできていても、隣接する主相結晶粒子同士が磁気的に交換結合する箇所が多くなると、磁気的に、粒径の大きな主相結晶粒子が多数存在する粒度分布と等価になり、粒度分布のばらつきが大きい状態とみなすことができる。その結果、着磁後の単磁区状態が不安定化し、逆磁区発生磁場のばらつきも大きくなる。本発明者らは、本組成により、主相結晶粒子が磁気的交換結合の切れる３ｎｍよりも十分に厚い厚みを持つ粒界相によって７０．０％以上被覆された構造になることが可能となり、主相結晶粒子の単磁区状態を安定化し、逆磁区発生磁場のばらつきが低減できることを見出した。

以上の理由で、主相結晶粒子の平均粒径、粒度分布、粒界相被覆率が上記の関係を満たすことで、着磁磁場が低い状態の角形比とマイナー曲線平坦性を高くする事が可能となる。

本発明によれば、広範囲の回転速度域にて高い効率を維持できる可変磁束モータに好適な、高残留磁束密度、低保磁力、かつ、着磁磁場が低い状態で格段に高い角形比とマイナー曲線平坦性を持つＲ－Ｔ－Ｂ系希土類焼結磁石を提供できる。尚、本発明に係るＲ－Ｔ－Ｂ系希土類焼結磁石は、可変磁力モータの他に発電機等の回転機全般に適用可能である。

図１は、本発明のＲ－Ｔ－Ｂ系希土類永久磁石に含まれる希土類元素の合計原子組成比において、Ｓｍの原子組成比とＲ２の原子組成比との関係を示すグラフである。 図２は、実験例２－１８の試料について最大測定磁場を増加させながら測定したヒステリシス曲線群を示す図である。 図３は、実験例２－１８の試料のマイナー曲線群を示す図である。 図４は、実験例２－１８の試料の断面のＳＥＭ反射電子像を示す図である。 図５は、図４の画像の画像解析により抽出した主相結晶粒子の輪郭を示す図である。 図６Ａは、着磁磁場が３０ｋＯｅである場合において、特許文献３に係る試料のヒステリシス曲線を示す図である。 図６Ｂは、着磁磁場が１０ｋＯｅである場合において、特許文献３に係る試料のヒステリシス曲線を示す図である。

本発明を実施するための形態（実施形態）につき、詳細に説明する。以下の実施形態に記載した内容により本発明が限定されるものではない。また、以下に記載した構成要素には、当業者が容易に想定できるもの、実質的に同一のものが含まれる。更に、以下に記載した構成要素は適宜組み合わせることが可能である。

本発明のＲ－Ｔ－Ｂ系希土類永久磁石の組成式は、（Ｒ１_{１－ｘ－ｙ}Ｓｍ_ｘＲ２_ｙ）_ａＴ_ｂＢ_ｃＭ_ｄで表される。また、Ｒ－Ｔ－Ｂ系希土類永久磁石は、Ｒ_２Ｔ_１４Ｂ型正方晶構造を有する化合物（Ｒ_２Ｔ_１４Ｂ化合物）からなる主相と、粒界相とを含んでいる。

本実施形態では、上記の組成式において、Ｒ１は、ＳｍおよびＲ２を含まない１種以上の希土類元素である。したがって、Ｒ_２Ｔ_１４Ｂ化合物は、Ｒ１_２Ｔ_１４Ｂ化合物、Ｓｍ_２Ｔ_１４Ｂ化合物およびＲ２_２Ｔ_１４Ｂ化合物から構成される。前記組成式の全希土類元素の合計原子組成比に占めるＳｍの原子組成比をｘとし、Ｒ２の原子組成比をｙとすると、Ｒ１の原子組成比は１－ｘ－ｙである。Ｓｍ_２Ｔ_１４Ｂ化合物およびＲ２_２Ｔ_１４Ｂ化合物は、Ｎｄ_２Ｔ_１４Ｂ化合物に代表されるＲ１_２Ｔ_１４Ｂ化合物の異方性磁界を弱める成分である。したがって、Ｒ１をＳｍおよびＲ２で置換する、すなわち、ｘおよびｙを所定の範囲とすることにより、磁石の低保磁力化を実現することができる。

Ｓｍ_２Ｔ_１４Ｂ化合物は、Ｒ２_２Ｔ_１４Ｂ化合物とは異なり、面内異方性を有しており、Ｓｍ_２Ｔ_１４Ｂ化合物の方が、Ｒ１_２Ｔ_１４Ｂ化合物の異方性磁界を弱める能力が高い。また、Ｓｍ_２Ｔ_１４Ｂ化合物とＲ２_２Ｔ_１４Ｂ化合物とでは、保磁力以外の磁気特性に対する寄与も異なる。

そこで、本実施形態では、ｘおよびｙは、図１に示す点Ａ（０．０１０，０．６００）、点Ｂ（０．０１０，０．４００）、点Ｃ（０．０５０，０．０００）、点Ｄ（０．１５０，０．０００）、点Ｅ（０．１００，０．６００）を頂点とする５角形の辺を構成する直線上および当該直線に囲まれる領域（図１では斜線部分）内となるように制御される。ｘおよびｙが図１に示す範囲内であることにより、磁石の低保磁力化を実現しつつ、可変磁束磁石に好適な磁気特性を得ることができる。

また、Ｒ－Ｔ－Ｂ化合物における異方性磁界の温度依存性は、Ｒとして上記のＲ１に含まれる元素を用いた場合、いずれも高温で大きな単調減少を示す。つまり、高温で保磁力が大きく低下してしまう。

一方、Ｒとして、Ｓｍを用いた場合、室温から昇温するにつれて、異方性磁界を弱める寄与がゼロに近づくため、高温において、保磁力を低下させる効果が弱まる。また、Ｒ２に含まれる元素を用いた場合、異方性磁界の温度依存性は、いずれもＲ１よりもフラットであるために、高温で保磁力を低下させる効果が弱まる。

したがって、Ｒとして、Ｒ１に含まれる元素と、Ｓｍおよび／またはＲ２と、を上記の範囲で組み合わせることにより、着磁磁場が低い状態の角形比とマイナー曲線平坦性を高くできることに加えて、高温における保磁力の低下が抑制される。すなわち、高温における保磁力の低下率が、ＲがＲ１のみの場合における保磁力の低下率よりも小さくなる。

上記の理由により、本発明に係るＲ－Ｔ－Ｂ系希土類永久磁石に含まれる全希土類元素中のＳｍ、Ｒ２の割合を高くすることで、高温での保磁力の低下率やマイナー曲線平坦性の低下率も小さくできる。

また、図１に示す範囲内において、Ｒ２の原子組成比（ｙ）を限定することにより、可変磁束磁石に好適な磁気特性の一部をさらに良好にすることができる。たとえば、図１に示す範囲内において、ｙ≧０．３００である場合（図１では点線よりも上の部分）には、着磁磁場が低い状態での角形比Ｈｋ／Ｈｃｊを特に良好にすることができる。

また、図１に示す範囲内において、０．０００≦ｙ≦０．１１１の場合には、着磁磁場が低い状態でのマイナー曲線平坦性と、残留磁束密度Ｂｒとを特に良好にすることができる。

本実施形態において、Ｒ１とＳｍおよびＲ２との組成比率のバランスに基づき可変磁束磁石に好適な保磁力を得るために、希土類元素Ｒ１は、高い異方性磁界をもつＮｄ、Ｐｒ、Ｄｙ、Ｔｂ、Ｈｏのいずれか一種以上であることが好ましい。Ｎｄ、Ｐｒの一種以上であることがより好ましい。特に耐食性の観点から、Ｎｄが好ましい。尚、希土類元素は原料に由来する不純物を含んでもよい。

本実施形態に係るＲ－Ｔ－Ｂ系希土類永久磁石には、Ｒ_２Ｔ_１４Ｂ相の基本組成における遷移金属元素Ｔとして、ＦｅまたはＦｅに加えて更に他の遷移金属元素を含んでもよい。遷移金属元素としてはＣｏであることが好ましい。この場合、Ｃｏの含有量は１．０ａｔ％以下であることが好ましい。希土類磁石にＣｏを含有させることにより、キュリー温度が高くなるほか、耐食性も向上する。

本実施形態において、遷移金属元素Ｔの原子組成比に対する希土類元素Ｒの原子組成比の割合ａ／ｂは０．１６≦ａ／ｂ≦０．２８である。

ａ／ｂが０．１６未満であると、Ｒ－Ｔ－Ｂ系希土類永久磁石に含まれるＲ_２Ｔ_１４Ｂ相の生成が十分ではなく、軟磁性を示すＴリッチ相が析出し、隣接する主相結晶粒子間に存在する粒界（２粒子粒界）を、磁気的交換結合が切れるのに十分な３ｎｍ以上の厚みで形成する事が出来ない。そのため、着磁磁場が低い状態の角形比とマイナー曲線平坦性が低下してしまう。また、高温での保磁力の低下率やマイナー曲線平坦性の低下率も大きくなる。

一方、ａ／ｂが０．２８超の場合、保磁力が大きくなってしまう。また、粒界相中のＲリッチ相が増加し、高温での保磁力の低下率やマイナー曲線平坦性の低下率が大きくなる。

可変磁力モータに用いるための低保磁力を満足し、着磁磁場が低い状態の角形比とマイナー曲線平坦性をより高くするために、ａ／ｂが０．１８以上であることが好ましい。一方、０．２４以下であることが好ましい。

本実施形態に係るＲ－Ｔ－Ｂ系希土類焼結磁石において、遷移金属元素Ｔの原子組成比に対するＢの原子組成比の割合ｃ／ｂは０．０５０≦ｃ／ｂ≦０．０７５である。このようにＢの含有比率をＲ_２Ｔ_１４Ｂで表される基本組成の化学量論比である０．０７５以下にすることにより、余剰となった希土類元素Ｒと遷移金属元素Ｔが粒界相を形成する。その結果、２粒子粒界を、磁気的交換結合が切れるのに十分な厚みで形成することができる。

これにより、主相結晶粒子同士が磁気的に分離され、着磁後の単磁区状態を安定化されて着磁磁場が低い状態の角形比とマイナー曲線平坦性を高くする効果がある。

ｃ／ｂが０．０５０より小さいとＲ_２Ｔ_１４Ｂ相の生成が十分ではなく、軟磁性を示すＴリッチ相が析出するため、２粒子粒界を、磁気的交換結合が切れるのに十分な厚みを形成することができない。

ｃ／ｂが０．０７５より大きいと主相比率が増大して、上記と同様、十分な厚みのある２粒子粒界が形成されない。そのため、着磁磁場が低い状態の角形比とマイナー曲線平坦性が低下する。

可変磁力モータに用いるための低保磁力を満足し、着磁磁場が低い状態の角形比とマイナー曲線平坦性をより高くするためには、ｃ／ｂが０．０６０以上であることが好ましい。一方、ｃ／ｂが０．０７０以下であることが好ましく、０．０６６以下であることがより好ましい。

本実施形態に係るＲ－Ｔ－Ｂ系希土類永久磁石は、元素Ｍを含有する。元素ＭはＧａ、または、ＧａとＳｎ、Ｂｉ、Ｓｉの１種以上とからなる元素であり、遷移金属元素Ｔの原子組成比に対する元素Ｍの原子組成比の割合ｄ／ｂは０．００５≦ｄ／ｂ≦０．０２８である。

ｄ／ｂが０．００５より小さい、またはｄ／ｂが０．０２８より大きいと、いずれも２粒子粒界を磁気的交換結合が切れるのに十分な厚みで形成することができない。そのため、着磁磁場が低い状態の角形比とマイナー曲線平坦性が低下する。

可変磁力モータに用いるための低保磁力を担保し、着磁磁場が低い状態の角形比とマイナー曲線平坦性をより高くするために、ｄ／ｂが０．００８以上であることが好ましい。一方、ｄ／ｂが０．０１９以下であることが好ましい。

また、上述した特性を良好にするためには、本発明に係るＲ－Ｔ－Ｂ系希土類永久磁石において、全粒界相面積に対するＬａ_６Ｃｏ_１１Ｇａ_３型構造を有するＲ－Ｔ－Ｍ相（代表的な化合物はＲ_６Ｔ_１３Ｍであり、反強磁性相である）の面積比率を増やすことが重要である。

さらに、ＲＴ_２、ＲＴ_３、Ｒ_２Ｔ_１７等の強磁性であるＴリッチ相（ＲとＴの原子数を［Ｒ］、［Ｔ］としたとき［Ｒ］／［Ｔ］＜１．０となり前記Ｒ－Ｔ－Ｍ相以外の相）の面積比率と、常磁性または反磁性であるＲリッチ相（ＲとＴの原子数を［Ｒ］、［Ｔ］としたとき［Ｒ］／［Ｔ］＞１．０となる相）の面積比率と、をコントロールすることにより、主相粒子間の磁気的分離性が向上し、局所的な反磁場を低減することが可能となる。

具体的には、本実施形態において、任意の断面の全粒界相面積に対するＬａ_６Ｃｏ_１１Ｇａ_３型結晶構造を有するＲ－Ｔ－Ｍ相の面積比率が１０．０％以上である。高温での保磁力の低下率やマイナー曲線平坦性の低下率をより小さくするために、Ｒ－Ｔ－Ｍ相の面積比率は３０．２％以上であることが好ましく、５５．４％以上であることがより好ましい。これにより、可変磁力モータにより好適に適用できる。

Ｒ－Ｔ－Ｍ相の面積比率が１０．０％未満になると、全粒界相面積に対するＴリッチ相やＲリッチ相の面積比率が増大し、高温での保磁力の低下率およびマイナー曲線平坦性の低下率が大きくなる。

本実施形態において、任意の断面の全粒界相面積に対するＴリッチ相の面積比率が６０．０％以下である。

前記Ｔリッチ相は、２粒子粒界（主相結晶粒子間に存在する粒界相）や３重点（３個以上の主相結晶粒子に囲まれた粒界相）等の特定の場所に存在するというよりは、粒界相中に偏析する場合、凝集しやすい等の傾向がある。

全粒界相面積に対する前記Ｔリッチ相の面積比率が６０．０％を超えると、強磁性の前記Ｔリッチ相が粒界相中に凝集して存在する面積が増えるため、Ｔリッチ相が磁化反転核となり、局所的に反磁場が増加してしまう。その結果、高温での保磁力の低下率およびマイナー曲線平坦性の低下率が大きくなる。

また、Ｔリッチ相は主相結晶粒子と接さない粒界相中に存在する事が好ましい。強磁性相のＴリッチ相が主相結晶粒子と接してしまうと、隣接する主相結晶粒子の磁化からの漏えい磁場によってＴリッチ相が磁化してしまい、局所的な反磁場が発生してしまう。その結果、高温での保磁力の低下率やマイナー曲線平坦性の低下率を大きくしてしまう。

高温での保磁力の低下率やマイナー曲線平坦性の低下率をより小さくするために、Ｔリッチ相の面積比率は４８．９％以下であることが好ましい。これにより、可変磁力モータにより好適に適用できる。

本実施形態において、任意の断面の全粒界相面積に対するＲリッチ相の面積比率が７０．０％以下である。

また、前記Ｒリッチ相は、３重点に偏析しやすい特性を持っている。全粒界相面積に対する前記Ｒリッチ相の面積比率が７０．０％を超えると、常磁性または反磁性である粗大な前記Ｒリッチ相の３重点が形成してしまう。その結果、隣接する主相結晶粒子からの漏れ磁界が粒界を貫いて回り込み、大きな局所的な反磁場が増加してしまう。したがって、高温での保磁力の低下率およびマイナー曲線平坦性の低下率が大きくなってしまう。

また、Ｒリッチ相は主相結晶粒子と接さない粒界相中に存在するのが好ましい。常磁性または反磁性のＲリッチ相が主相結晶粒子と接してしまうと、隣接する主相結晶粒子の磁化からの漏えい磁場が収束して粒界相を貫いて回り込み、Ｒリッチ相中に大きな局所的な反磁場が発生してしまう。その結果、高温での保磁力の低下率やマイナー曲線平坦性の低下率を大きくしてしまう可能性がある。更に、Ｒリッチ相は腐食が進行しやすいことが知られており、Ｒリッチ相の面積比率を減少させることで耐食性も向上する。

高温での保磁力の低下率やマイナー曲線平坦性の低下率をより小さくするために、Ｒリッチ相の面積比率は４６．３％以下であることが好ましい。これにより、可変磁力モータにより好適に適用できる。

なお、Ｒ－Ｔ－Ｍ相は、２粒子粒界に偏析しやすく反強磁性であるため、前記Ｔリッチ相と前記Ｒリッチ相の面積を減らすことで、主相結晶粒子が反強磁性の前記Ｒ－Ｔ－Ｍ相に被覆された状態となる。その結果、主相結晶粒子からの漏れ磁界の回り込みが起こらず、局所的な反磁場低減を実現することができる。

以上のことから、全粒界相面積に対するＬａ_６Ｃｏ_１１Ｇａ_３型結晶構造を有するＲ－Ｔ－Ｍ相の面積比率が１０．０％以上により、全粒界相面積に対する前記Ｔリッチ相の面積比率を６０．０％以下、全粒界相面積に対する前記Ｒリッチ相の面積比率を７０．０％以下にすることにより、主相結晶粒子が反強磁性の前記Ｒ－Ｔ－Ｍ相に被覆された状態を実現し、局所的な反磁場低減が実現する。これにより、高温での保磁力の低下率やマイナー曲線平坦性の低下率を小さくすることができる。

本実施形態では、ａ、ｂ、ｃおよびｄが、０．０５０≦ｃ／ｂ≦０．０７０、０．２５≦（ａ－２ｃ）／（ｂ－１４ｃ）≦２．００、０．０２５≦ｄ／（ｂ－１４ｃ）≦０．５００である関係を満足することが好ましい。ｃ／ｂ、（ａ－２ｃ）／（ｂ－１４ｃ）と、ｄ／（ｂ－１４ｃ）を上記組成の範囲にすることにより、全粒界相面積に対する上記の相の面積比率を制御することが容易になる。

ここで、組成パラメータとしての（ａ－２ｃ）／（ｂ－１４ｃ）とｄ／（ｂ－１４ｃ）とについて説明する。（ａ－２ｃ）／（ｂ－１４ｃ）は、Ｒ－Ｔ－Ｂ系希土類永久磁石中の粒界相における希土類元素量と遷移金属元素量との比を示し、ｄ／（ｂ－１４ｃ）は、Ｒ－Ｔ－Ｂ系希土類永久磁石中の粒界相における元素Ｍ量と遷移金属元素量との比を示している。

上述したように、Ｒ－Ｔ－Ｂ系希土類永久磁石におけるＲは、Ｒ１とＳｍとＲ２とを上記範囲で含むので、Ｒ－Ｔ－Ｂ系希土類永久磁石を示す組成式（Ｒ１_1-x-yＳｍ_xＲ２_y）_aＴ_bＢ_cＭ_d、すなわち、主相および粒界相を含む全組成を以下の式で置き換えることが出来る。
［ａＲ＋ｂＴ＋ｃＢ＋ｄＭ］
ここで、全組成から主相を構成するＲ－Ｔ－Ｂ化合物の基本組成であるＲ₂Ｆｅ₁₄Ｂを減ずることで、粒界相成分の組成を導くことができる。ここで、ｃ／ｂ≦０．０７０＜１／１４のとき、［全組成］－［Ｒ₂Ｆｅ₁₄Ｂ組成］の式において、前記Ｒ－Ｔ－Ｍ相を構成する元素Ｒ、Ｔ、Ｍだけを残すことができる。Ｂが０となるように係数を調整して、残りの粒界相組成を算出すると、
［ａＲ＋ｂＴ＋ｃＢ＋ｄＭ］－［２ｃＲ＋１４ｃＴ＋ｃＢ］
＝［（ａ－２ｃ）Ｒ＋（ｂ－１４ｃ）Ｔ＋ｄＭ］
上記の式より、Ｒの係数（ａ－２ｃ）が粒界相成分に相当する希土類元素量、Ｔの係数（ｂ－１４ｃ）が粒界相成分に相当する遷移金属量、Ｍの係数ｄが粒界相成分に相当する元素Ｍ量である。

即ち、粒界相成分に相当する希土類元素量と遷移金属元素量の比（ａ－２ｃ）／（ｂ－１４ｃ）と、粒界相成分に相当する元素Ｍ量と遷移金属元素量の比ｄ／（ｂ－１４ｃ）とを、上記範囲にすることにより、全粒界相面積に対するＲ－Ｔ－Ｍ相の面積比率が１０．０％以上、全粒界相面積に対する前記Ｔリッチ相の面積比率を６０．０％以下、全粒界相面積に対する前記Ｒリッチ相の面積比率を７０．０％以下にすることができる。尚、Ｒ－Ｔ－Ｍ相のＲ／Ｔの比＝６／１３、およびＭ／Ｔの比＝１／１３は、それぞれ、（ａ－２ｃ）／（ｂ－１４ｃ）と、ｄ／（ｂ－１４ｃ）の範囲に含まれることがわかる。 以上の理由で、上記組成および局所的反磁場を著しく低減した微細構造により、高温での保磁力の低下率やマイナー曲線平坦性の低下率を小さくできる。その結果、幅広い回転速度域にて高い効率を維持できる可変磁力モータに好適なＲ－Ｔ－Ｂ系希土類永久磁石が得られる。

本実施形態に係るＲ－Ｔ－Ｂ系希土類永久磁石は、主相結晶粒子の粉末冶金工程中での反応を促進するＡｌ、Ｃｕ、Ｚｒ、Ｎｂの１種以上を含有してもよい。Ａｌ、Ｃｕ、Ｚｒの１種以上を含有することがより好ましく、Ａｌ、ＣｕおよびＺｒを含有することがさらに好ましい。これらの元素の含有量は合計で０．１～２ａｔ％とすることが好ましい。希土類磁石にこれらの元素を添加することで、主相結晶粒子の表面層を反応させ、歪み、欠陥等を除去できる。

本実施形態において、前記主相結晶粒子の平均結晶粒径Ｄ５０は、Ｄ５０≦４．００μｍである。着磁磁場が低い状態の角形比やマイナー曲線平坦性を高くするためには、着磁後の単磁区状態が安定であることが有効である。Ｄ５０が４．００μｍよりも大きいと、静磁エネルギーと磁壁エネルギーとのバランスから、着磁後の主相結晶粒子内で単磁区構造よりも多磁区構造が安定化し、減磁過程および増磁過程で磁壁は磁場の変化に応じて自由に動くため、着磁磁場が低い状態の角形比およびマイナー曲線平坦性が悪化してしまう。

着磁後の主相結晶粒子の単磁区構造の安定化のために、Ｄ５０が３．９２μｍ以下であることが好ましく、２．９８μｍ以下であることがより好ましく、２．０５μｍ以下であることがさらに好ましい。また、過度の粒径の微細化を行うと、保磁力が高くなり、可変磁力モータに適さない。そのため、低保磁力を満足させるためにはＤ５０は１．０１μｍ以上であることが好ましく、１．４９μｍ以上であることがより好ましい。

本実施形態において、主相結晶粒子の粒度分布を示す指標として、（Ｄ９０－Ｄ１０）／Ｄ５０を用いる。本実施形態では、（Ｄ９０－Ｄ１０）／Ｄ５０≦１．６０である。なお、本実施形態において、Ｄ５０は、主相結晶粒子の面積の累積分布が５０％となる面積を有する円の直径（円相当径）であり、Ｄ９０は、主相結晶粒子の面積の累積分布が９０％となる面積の円相当径であり、Ｄ１０は、主相結晶粒子の面積の累積分布が１０％となる面積の円相当径である。したがって、（Ｄ９０－Ｄ１０）／Ｄ５０が小さいほど、主相結晶粒子の粒度分布のばらつきが少ないことを示す。

着磁磁場が低い状態の角形比やマイナー曲線平坦性を高くするためには、逆磁区発生磁場のばらつきを低減することが有効である。逆磁区発生磁場は、主相結晶粒子の粒径に依存することから、主相結晶粒子の粒度分布のばらつきをコントロールすることが重要である。上記範囲であることが好ましい。（Ｄ９０－Ｄ１０）／Ｄ５０が１．６０より大きくなり、粒度分布のばらつきが大きくなってしまうと、逆磁区発生磁場のばらつきも増大するため、マイナー曲線平坦性が低下する。さらに、逆磁区発生磁場のばらつきをより低減するために、（Ｄ９０－Ｄ１０）／Ｄ５０は、１．１９以下であることが好ましく、０．９９以下であることがさらに好ましい。

本実施形態において、粒界相とは、２粒子粒界（主相結晶粒子間に存在する粒界相）と３重点（３個以上の主相結晶粒子に囲まれた粒界相）の両方の領域を含むものと定義する。粒界相は非磁性であり、粒界相の厚みとしては３ｎｍ以上１μｍ以下が好ましい。

また、粒界相が主相結晶粒子の外周を覆う割合である粒界相の被覆率は７０．０％以上である。前記のように主相結晶粒子の平均粒径と粒度分布ばらつきをコントロールできていても、粒界相被覆率が７０．０％未満になると、隣接する主相結晶粒子同士が磁気的に交換結合する箇所が多くなることで、交換結合した粒子は、粒径が大きな１つの主相結晶粒子と磁気的に等価となる。このような粒径の大きな主相結晶粒子が多数存在すると、磁気的には、粒径の大きな粒子（交換結合した粒子）と粒径の小さい粒子（交換結合していない粒子）とが混在することになり、主相結晶粒子の粒度分布のばらつきが大きい状態と磁気的に等価となる。その結果、着磁後の単磁区状態が不安定化し、逆磁区発生磁場のばらつきも大きくなるため、着磁磁場が低い状態の角形比やマイナー曲線平坦性が低下する。

更に、粒界相被覆率が７０．０％未満になると、隣接する主相結晶粒子と直接接したり、主相結晶粒子が粒界相に被覆されずに表面にエッジが生じたりする箇所が多くなることで、局所的反磁場が増大する。その結果、低い着磁磁場Ｈｍａｇで単磁区状態を実現する事が出来なくなり、着磁磁場が低い状態の角形比やマイナー曲線平坦性が低下する。

着磁磁場が低い状態の角形比やマイナー曲線平坦性をより高くするために、粒界相被覆率は９０．０％以上であることが好ましい。

なお、粒界相の被覆率は、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石の断面において、主相結晶粒子の輪郭の長さの合計に対する所定の厚みの粒界相に覆われている主相結晶粒子の輪郭の長さの合計の割合として算出する。

本実施形態に係るＲ－Ｔ－Ｂ系希土類永久磁石は、その他の元素としてＯ（酸素）を含有していてもよい。Ｏ（酸素）の含有量は２０００～８０００ｐｐｍａ（Ｐａｒｔｓ ｏｆ ｍｉｌｌｉｏｎ ａｔｏｍｉｃ）である。Ｏ（酸素）の含有量がこの範囲よりも小さいと、焼結磁石の耐食性が不十分となり、この範囲よりも大きいと焼結中に液相が十分に形成されなくなり、主相結晶粒子が粒界相に十分に被覆されなくなって、着磁磁場が低い状態の角形比やマイナー曲線平坦性が低下する。耐食性及び着磁磁場が低い状態の角形比やマイナー曲線平坦性をより高くするために、２５００～７０００ｐｐｍａであることが好ましい。

また、本実施形態に係るＲ－Ｔ－Ｂ系希土類永久磁石は、Ｎの含有量が８０００ｐｐｍａ以下であると好ましい。Ｎの含有量がこの範囲よりも大きいと、着磁磁場が低い状態の角形比やマイナー曲線平坦性が低下する傾向にある。

以下、本件発明の製造方法の好適な例について説明する。
本実施形態のＲ－Ｔ－Ｂ系希土類永久磁石の製造においては、まず、本発明で用いる組成を有するＲ－Ｔ－Ｂ系磁石が得られるような原料合金を準備する。原料合金は、真空又は不活性ガス、望ましくはＡｒ雰囲気中でストリップキャスト法、その他公知の溶解法により作製することができる。

ストリップキャスト法は、原料金属をＡｒガス雰囲気などの非酸化雰囲気中で溶解して得た溶湯を回転するロールの表面に噴出させて合金を得る方法である。ロールで急冷された溶湯は、薄板または薄片（鱗片）状に急冷凝固される。この急冷凝固された合金は、結晶粒径が１μｍ～５０μｍの均質な組織を有している。

原料合金は、ストリップキャスト法に限らず、高周波誘導溶解等の溶解法によって得ることができる。尚、溶解後の偏析を防止するため、例えば水冷銅板に傾注して凝固させることができる。また、還元拡散法によって得られた合金を原料合金として用いることもできる。

本実施形態の原料金属は希土類金属あるいは希土類合金、純鉄、フェロボロン、更にはこれらの合金等を使用することができる。また、添加元素として、Ａｌ、Ｃｕ、Ｚｒ、Ｎｂを含んでも良い。ただし、前記添加元素の含有量は２００００ｐｐｍ以下であることが好ましい。添加元素含有量がこの範囲よりも大きいと、着磁磁場が低い状態の角形比やマイナー曲線平坦性が低下してしまう。

なお、Ａｌ、Ｃｕ、Ｚｒ、Ｎｂは原料金属の一部に含有される場合があるため、原料金属の純度レベルを選定し、添加元素全体の含有量が所定の値になるように調整する必要がある。また、製造時に混入する不純物がある場合、その量も考慮する必要がある。

本発明においてＲ－Ｔ－Ｂ系希土類永久磁石を得る場合、原料合金として、１種類の合金から磁石を作成するいわゆるシングル合金法の適用を基本とするが、主相結晶粒子であるＲ_２Ｔ_１４Ｂ結晶を主体とする主相合金（低Ｒ合金）と、低Ｒ合金よりＲを多く含み、粒界の形成に有効に寄与する合金（高Ｒ合金）とを用いる所謂混合法を適用することもできる。

原料合金は粉砕工程に供される。混合法による場合には、低Ｒ合金および高Ｒ合金は別々に又は一緒に粉砕される。

粉砕工程には、粗粉砕工程と微粉砕工程とがある。まず、原料合金を、粒径数百μｍ程度になるまで粗粉砕する。粗粉砕は、スタンプミル、ジョークラッシャー、ブラウンミル等を用い、不活性ガス雰囲気中にて行なうことが望ましい。粗粉砕工程では、原料合金に水素吸蔵後に脱水素することにより粉砕を行なうことが効果的である。ストリップキャスト法で作製した原料合金は狙い粒径程度の幅の主相成分がデンドライト状のＲリッチ相に分断された構造になっており、Ｒリッチ相が水素吸蔵処理されることで膨張してクラックが入り、粗粉砕工程後の微粉砕工程での粉砕効率が向上し、焼成後の主相結晶粒子の粒度分布ばらつきの抑制にもつながる。

水素吸蔵処理は大気圧の水素ガス中に原料合金を暴露して行う。水素吸蔵時の保持温度は通常は室温であるが、希土類元素中のＲ２の含有比率が高い場合は、室温ではＲ２の含有比率が高いＲリッチ相への水素吸蔵が困難となるため、室温よりも高い温度、例えば５００℃以下とすることが好ましい。保持時間は、保持温度との関係、原料合金の組成、重量等によって変わり、１ｋｇ当たり少なくとも３０分以上、望ましくは１時間以上とする。水素吸蔵後の脱水素処理は、希土類焼結磁石として不純物となる水素を減少させることを目的として行われる。

脱水素処理は真空又は不活性ガス雰囲気中で原料合金を加熱して行う。加熱温度は、２００～４００℃以上とし、望ましくは３００℃とする。保持時間は、保持温度との関係、原料合金の組成、重量等によって変わり、１ｋｇ当たり少なくとも３０分以上、望ましくは１時間以上とする。水素放出処理は、真空中又はＡｒガスフローにて行う。尚、水素吸蔵処理、脱水素処理は必須の処理ではない。この水素粉砕を粗粉砕と位置付けて、機械的な粗粉砕を省略することもできる。

粗粉砕工程後、微粉砕工程に移る。微粉砕には主にジェットミルが用いられ、粒径数百μｍ程度の粗粉砕粉末を、平均粒径１．２μｍ～４μｍ、望ましくは１．５μｍ～３μｍとする。

ジェットミルは、高圧の不活性ガスを狭いノズルより開放して高速のガス流を発生させ、この高速のガス流により粗粉砕粉末を加速し、粗粉砕粉末同士の衝突やターゲットあるいは容器壁との衝突を発生させて粉砕する方法である。粉砕された粉末は粉砕機内蔵の分級ロータおよび粉砕機下流のサイクロンによって分級される。

微粉砕には湿式粉砕を用いてもよい。湿式粉砕にはボールミルや湿式アトライタなどが用いられ、粒径数百μｍ程度の粗粉砕粉末を、平均粒径１．５μｍ～４μｍ、望ましくは２μｍ～３μｍとする。湿式粉砕では適切な分散媒の選択により、磁石粉が酸素に触れることなく粉砕が進行するため、酸素濃度が低い微粉末が得られる。

本実施形態において、主相に含まれる結晶粒子の粒度分布を（Ｄ９０－Ｄ１０）／Ｄ５０≦１．６０を満たすためには、微粉砕工程後、回収した微粉砕粉末を再びジェットミルに投入して更に精密に分級する工程を設ける事が好ましい。

この分級工程の追加により、粒度分布がよりシャープな微粉砕粉末が得ることができる。

微粉砕粉末は成形工程に供される。なお、成形時の潤滑および配向性の向上を目的とした脂肪酸又は脂肪酸の誘導体や炭化水素を添加することができる。例えばステアリン酸系、ラウリル酸系やオレイン酸系脂肪酸類であるステアリン酸亜鉛、ステアリン酸カルシウム、ステアリン酸アルミニウム、ステアリン酸アミド、ラウリル酸アミド、オレイン酸アミド、エチレンビスイソステアリン酸アミド、炭化水素であるパラフィン、ナフタレン等を微粉砕時に０．０１ｗｔ％～０．３ｗｔ％程度添加することができる。

磁場中成形における成形圧力は０．３ｔｏｎ／ｃｍ^２ ～３ｔｏｎ／ｃｍ^２ （３０ＭＰａ～３００ＭＰａ）の範囲とすればよい。成形圧力は成形開始から終了まで一定であってもよく、漸増または漸減してもよく、あるいは不規則変化してもよい。成形圧力が低いほど配向性は良好となるが、成形圧力が低すぎると成形体の強度が不足してハンドリングに問題が生じるので、この点を考慮して上記範囲から成形圧力を選択する。磁場中成形で得られる成形体の最終的な相対密度は、通常、４０％～６０％である。

印加する磁場は、９６０ｋＡ／ｍ～１６００ｋＡ／ｍ程度とすればよい。印加する磁場は静磁場に限定されず、パルス状の磁場とすることもできる。また、静磁場とパルス状磁場を併用することもできる。

成形体は焼結工程に供される。焼結は真空又は不活性ガス雰囲気中にて行われる。焼結保持温度および焼結保持時間は、組成、粉砕方法、平均粒径と粒度分布の違い等、諸条件により調整する必要があるが、凡そ１０００℃～１２００℃で１分～２０時間であればよいが、４時間～２０時間であることが好ましい。

焼結後、得られた焼結体に時効処理を施すことができる。この時効処理工程を経た後、隣接するＲ_２Ｔ_１４Ｂ主相結晶粒子間に形成される粒界相の構成が決定される。しかしながら、これらの微細構造はこの工程のみで制御されるのではなく、上記した焼結工程の諸条件及び原料微粉末の状況との兼ね合いで決まる。従って、熱処理条件と焼結体の微細構造との関係を勘案しながら、熱処理温度、時間及び冷却速度を設定すればよい。熱処理は４００℃～９００℃の温度範囲で行えばよい。

以上の方法により、本実施形態に係る希土類磁石が得られるが、希土類磁石の製造方法は上記に限定されず、適宜変更してよい。

本実施形態に係る希土類磁石の着磁磁場Ｈｍａｇと角形比とマイナー曲線平坦性の指標の定義と評価方法について説明する。

評価に必要な測定はＢＨトレーサーで行う。まず、本実施形態では、着磁磁場Ｈｍａｇのうち、角形比とマイナー曲線平坦性が繰り返し測定に対して再現性を持つ必要最低限の磁場を、最低着磁磁場Ｈｍａｇとして定義する。

具体的な評価方法を、図２に後述する実験例２－１８の試料の場合で示す。一定磁場間隔で最大測定磁場を増加させながらヒステリシスループを測定し、ヒステリシスループが閉じて、かつ対称な形状となる（正側と負側の保磁力の差が５％未満）場合に繰り返し測定に対する再現性が保証されるため、その必要最低限の最大測定磁場を最低着磁磁場Ｈｍａｇとする。

次に最低着磁磁場における角形比は、前記最低着磁磁場Ｈｍａｇで測定したマイナー曲線の角形比Ｈｋ_{＿Ｈｍａｇ}／ＨｃＪ_{＿Ｈｍａｇ}を用いる。ここで、Ｈｋ_{＿Ｈｍａｇ}は最低着磁磁場Ｈｍａｇで測定したマイナー曲線の第２象限で、磁化が最低着磁磁場Ｈｍａｇで測定した残留磁束密度Ｂｒ_{＿Ｈｍａｇ}の９０％となる磁場の値、そしてＨｃＪ_{＿Ｈｍａｇ}は最低着磁磁場Ｈｍａｇで測定したマイナー曲線の保磁力である。

マイナー曲線平坦性の指標は下記のように定義し評価する。図３に実験例２－１８の試料について、逆磁場Ｈｒｅｖを変化させながら測定したマイナー曲線群を示す。複数の逆磁場Ｈｒｅｖからの磁化曲線のうち、マイナー曲線の第２、第３象限の保磁力に相当する動作点（－ＨｃＪ_{＿Ｈｍａｇ}，０）からの磁化曲線（図３の太線）について、最低着磁磁場Ｈｍａｇ印加時の磁気分極Ｊｓの５０％となる磁場をＨ_{＿５０％Ｊｓ}としたときのマイナー曲線の保磁力ＨｃＪ_{＿Ｈｍａｇ}との比
Ｈ_{＿５０％Ｊｓ}／ＨｃＪ_{＿Ｈｍａｇ}
をもってマイナー曲線平坦性の指標とする。

可変磁束磁石として使用するためには、本実施形態に係る希土類磁石の最低着磁磁場Ｈｍａｇは７．０ｋＯｅ以下であることが好ましく、６．０ｋＯｅ以下であることがより好ましい。

また、最低着磁磁場における本実施形態に係る希土類磁石の残留磁束密度（Ｂｒ_{＿Ｈｍａｇ}）は９．５ｋＧ以上であることが好ましく、１０．０ｋＧ以上であることがより好ましい。

また、最低着磁磁場における本実施形態に係る希土類磁石の保磁力（ＨｃＪ_{＿Ｈｍａｇ}）は５．０ｋＯｅ以下であることが好ましく、４．０ｋＯｅ以下であることがより好ましい。また、ＨｃＪ_{＿Ｈｍａｇ}は０．５ｋＯｅ以上であることが好ましく、１．１ｋＯｅ以上であることがより好ましい。ＨｃＪ_{＿Ｈｍａｇ}が小さすぎる場合、モータ回転中に磁石が減磁してしまう。

また、最低着磁磁場における本実施形態に係る希土類磁石の角形比（Ｈｋ／ＨｃＪ_{＿Ｈｍａｇ}）は少なくとも８０％（０．８０）以上であることが好ましく、９０％（０．９０）以上であることがより好ましい。

最低着磁磁場における本実施形態に係る希土類磁石のマイナー曲線平坦性（Ｈ_{＿５０％Ｊｓ}／ＨｃＪ_{＿Ｈｍａｇ}）は少なくとも５０％（０．５０）以上であることが好ましく、８０％（０．８０）以上であることがより好ましい。

次に、本実施形態に係るＲ－Ｔ－Ｂ系希土類永久磁石の高温での保磁力の低下率の評価について説明する。まず、室温（２３℃）での試料の最低着磁磁場における保磁力を測定し、これをＨｃＪ_＿２３℃とする。次に試料を１８０℃に加熱し５分程度保持する。試料の温度が安定した状態にて、最低着磁磁場における保磁力を測定し、これをＨｃＪ_{＿１８０℃}、とする。このとき、高温での保磁力の低下率δ（％／℃）を
δ＝｜（ＨｃＪ_{＿１８０℃}－ＨｃＪ_＿２３℃）／ＨｃＪ_＿２３℃／（１８０－２３）＊１００｜
で定義する。可変磁束磁石として使用するためには高温の保磁力の低下率は少なくとも０．４５％／℃以下であることが好ましく、０．４０％／℃以下がより好ましい。

続いて、本実施形態に係るＲ－Ｔ－Ｂ系希土類永久磁石の高温でのマイナー曲線平坦性の低下率の評価について説明する。まず室温（２３℃）での最低着磁磁場におけるＨ_{＿５０％Ｊｓ}／ＨｃＪ_{＿Ｈｍａｇ}を測定し、これをＰ_＿２３℃とする。次に試料を１８０℃に加熱し５分保持し、試料の温度が安定した状態にて、最低着磁磁場におけるＨ_{＿５０％Ｊｓ}／ＨｃＪ_{＿Ｈｍａｇ}を測定し、これをＰ_{＿１８０℃}とする。このとき、高温でのマイナー曲線平坦性の低下率ε（％／℃）を
ε＝｜（Ｐ_{＿１８０℃}－Ｐ_＿２３℃）／Ｐ_＿２３℃／（１８０－２３）＊１００｜
で定義する。可変磁束磁石として使用するためにはマイナー曲線平坦性の低下率は少なくとも０．３０％／℃以下であることが好ましく、０．２５％／℃以下がより好ましい。 本実施形態に係る希土類磁石の主相の平均結晶粒径、粒度分布、粒界相被覆率は、ＳＥＭ（走査型電子顕微鏡）を用いて評価することができる。上記した磁気特性を評価した試料の研磨断面を観察し、反射電子組成像（ＣＯＭＰＯ）により、主相結晶粒子、および粒界相などそれ以外の相の確認を行う。倍率は観測対象の研磨断面において、所定の厚みを有する２粒子粒界相を認識できる倍率、例えば５０００倍以上で撮影する。研磨断面は配向軸に平行であっても、配向軸に直交していても、あるいは配向軸と任意の角度であってよい。

図４に実験例２－１８の試料断面のＳＥＭ反射電子像を示すが、この画像を画像解析ソフトに取り込んで、各主相結晶粒子１の輪郭を抽出し、断面積を求めた。得られた主相結晶粒子断面積の累積分布が１０％、５０％、９０％となる面積円相当径をそれぞれＤ１０、Ｄ５０、Ｄ９０としたとき、中央値Ｄ５０を主相の平均結晶粒径として、（Ｄ９０－Ｄ１０）／Ｄ５０を粒度分布として定義する。粒度分布（Ｄ９０－Ｄ１０）／Ｄ５０が０である場合全くばらつきがないことを意味し、粒度分布（Ｄ９０－Ｄ１０）／Ｄ５０が大きくなるほどばらつきが大きいことを示す。ここで、図５は、図４の画像の画像解析により抽出した主相結晶粒子の輪郭を示す図である。

図５において、同ＳＥＭ反射電子像から抽出した各主相結晶粒子１の輪郭のうち、隣り合う別の主相結晶粒子１’に接触する部分３の長さと粒界相２に接触する部分４の長さとを区別して、粒子毎に個別に算出する。ここから、全主相結晶粒子１の輪郭の長さの合計に対する粒界相と接触する部分の長さの合計の比率を粒界相被覆率として算出する。

ここでは、粒界相のうち、交換結合が切れる３ｎｍよりも十分に広い値（Ｄ５０が１．０μｍ以上の場合は２０ｎｍ、Ｄ５０が１．０μｍ未満の場合は５ｎｍ）以上の幅で主相と異なる組成のコントラストを持つ領域を認識し、当該領域に接触する主相結晶粒子の輪郭部分が粒界相と接触する部分として検出されている。これらの一連の測定および算出を、その試料について５視野以上の磁石断面について行い、その平均値を各パラメータの代表値とする。

本実施形態に係る各種粒界相の組成及び面積比率は、ＳＥＭ（走査型電子顕微鏡）、ＥＰＭＡ（波長分散型エネルギー分光法）を用いて評価することができる。上記した磁気特性を評価した試料の研磨断面の観察を行う。倍率は観測対象の研磨断面において２００個程度の主相粒子が見えるように撮影するが、各粒界相のサイズや分散状態などに応じて、適宜適切に決定すればよい。研磨断面は配向軸に平行であっても、配向軸に直交していても、あるいは配向軸と任意の角度であってよい。この断面領域を、ＥＰＭＡを用いて面分析し、これにより、各元素の分布状態が明らかになり、主相および各粒界相の分布状態が明らかになる。

更に、面分析を行った視野に含まれる一つ一つの粒界相をＥＰＭＡで点分析し、組成を定量的に求め、Ｒ－Ｔ－Ｍ相に属する領域と、Ｔリッチ相に属する領域と、Ｒリッチ相に属する領域を特定する。各領域において、ＲとＴとＭの原子数を［Ｒ］、［Ｔ］、［Ｍ］としたとき［Ｒ］／［Ｔ］＞１．０の領域をＲリッチ相、０．４≦［Ｒ］／［Ｔ］≦０．５かつ０．０＜［Ｍ］／［Ｔ］＜０．１の領域をＲ－Ｔ－Ｍ相、［Ｒ］／［Ｔ］＜１．０かつＲ－Ｔ－Ｍ相以外の領域をＴリッチ相と判別した。これらＥＰＭＡの面分析の結果と点分析の結果に基づき、同じ視野で観察したＳＥＭによる反射電子像（組成に由来したコントラストが得られる。図４参照。）から、この観察視野画像を画像解析ソフトに取り込みＲ－Ｔ－Ｍ相、Ｔリッチ相、Ｒリッチ相に属する領域の面積比率を算出する。すなわち、ここでいう面積比率とは、全粒界相面積に対する各粒界相の面積の比率を意味する。これらの一連の測定および算出を、その試料について５視野以上の磁石断面について行い、その平均値を各パラメータの代表値とする。

以下、本発明の内容を実施例および比較例を用いて詳細に説明するが、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。

（実験例１）
表１に示す組成のＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石が得られるように原料を配合し、それらの原料を溶解したのち、ストリップキャスト法により鋳造して、フレーク状の原料合金を得た。

次いで、これらの原料合金に対して５００℃で水素を吸蔵させた後、Ａｒ雰囲気で３００℃での１時間の熱処理の後、一旦室温まで冷却し、真空雰囲気で再び３００℃での１時間の熱処理を行う水素粉砕処理を行った。その後、得られた粉砕物をＡｒ雰囲気下で室温まで冷却した。

次に、水素粉砕処理を行った粗粉砕粉末に、粉砕助剤として、ラウリル酸アミド０．１質量％を添加した後、ジェットミルを用いて微粉砕を行った。微粉砕に際しては、微粉砕粉末の平均粒径が１．７μｍとなるように、ジェットミルの分級ロータの回転速度を調節した。微粉砕工程後、回収した微粉砕粉末を再びジェットミルに投入して２回分級することで、分級精度を高め、粒度分布ばらつきを低減した。

得られた微粉砕粉末を、電磁石中に配置された金型内に充填し、１２００ｋＡ／ｍの磁場を印加しながら１２０ＭＰａの圧力を加える磁場中成形を行い、成形体を得た。

その後、得られた成形体を、焼結した。真空中１０３０℃で４時間保持して焼結を行った後、急冷して、焼結体（Ｒ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石）を得た。そして、得られた焼結体をＡｒ雰囲気下、５９０℃で１時間の時効処理を施し、実験例１－１～１－２２の各Ｒ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石を得た。

尚、本実施例では、上記のこの水素粉砕処理から焼結までの各工程を、５０ｐｐｍ未満の酸素濃度の不活性ガス雰囲気下で行った。

実験例１－１～１－２２のＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石について、組成分析を行った結果を表１に示す。表１に示した各元素の含有量はＩＣＰ発光分析により測定した。

実験例１－１～１－２２で得られたＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石について、配向軸を含む平面に沿った研磨断面をＳＥＭにより観察し、観察像を画像解析ソフトに取り込んで、主相結晶粒子の平均結晶粒径Ｄ５０と、粒度分布（Ｄ９０－Ｄ１０）／Ｄ５０と、を評価した結果を、表２に示す。

また、実験例１－１～１－２２で得られたＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石について、配向軸を含む平面に沿った研磨断面をＳＥＭ及びＥＰＭＡにより観察し、粒界相の同定を行うとともに、研磨断面における主相及び各粒界相の組成を評価した。観察像を画像解析ソフトに取り込んで、各粒界相の面積比率と粒界相被覆率とを評価した結果を、表２に示す。

実験例１－１～１－２２で得られたＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石の磁気特性をＢ－Ｈトレーサーを用いて測定した。磁気特性として、室温（２３℃）において、上記で規定した最低着磁磁場Ｈｍａｇ、同着磁磁場Ｈｍａｇで測定したマイナー曲線の残留磁束密度Ｂｒ_{＿Ｈｍａｇ}、保磁力ＨｃＪ_{＿Ｈｍａｇ}、角形比Ｈｋ／ＨｃＪ_{＿Ｈｍａｇ}、マイナー曲線平坦性の指標Ｈ_{＿５０％Ｊｓ}／ＨｃＪ_{＿Ｈｍａｇ}を評価した。さらに、高温（１８０℃）において、室温での保磁力に対する保磁力の低下率β、および高温（１８０℃）において、室温でのマイナー曲線平坦性に対するマイナー曲線平坦性の低下率γを求めた。結果を表３に示す。

実験例１－２～１－４、１－６、１－７、１－９～１－１３のＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石は、最低着磁磁場が７．０ｋＯｅ以下、最低着磁磁場における残留磁束密度が９．５ｋＧ以上、保磁力が０．５ｋＯｅ以上５．０ｋＯｅ以下を満たし、最低着磁磁場においても高い角形比とマイナー曲線平坦性とを有する。したがって、０．１６≦ａ／ｂ≦０．２８の範囲で、高残留磁束密度、低保磁力、かつ、着磁磁場が低い状態での高い角形比とマイナー曲線平坦性が得られていることが確認された。

実験例１－２～１－４、１－１３のＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石が、最低着磁磁場が７．０ｋＯｅ以下、最低着磁磁場における残留磁束密度が９．５ｋＧ以上、保磁力が０．５ｋＯｅ以上５．０ｋＯｅ以下を満たし、最低着磁磁場においても高い角形比とマイナー曲線平坦性を持つ。したがって、０．０５０≦ｃ／ｂ≦０．０７５の範囲で高残留磁束密度、低保磁力、かつ、着磁磁場が低い状態での高い角形比とマイナー曲線平坦性が得られていることが確認された。

実験例１－１５、１－１６、１－１８、１－１９、１－２１、１－２２のＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石の最低着磁磁場が、７．０ｋＯｅ以下、最低着磁磁場における残留磁束密度が９．５ｋＧ以上、保磁力が０．５ｋＯｅ以上５．０ｋＯｅ以下を満たし、最低着磁磁場においても高い角形比とマイナー曲線平坦性を持つ。したがって、０．００５≦ｄ／ｂ≦０．０２８の範囲で高残留磁束密度、低保磁力、かつ、着磁磁場が低い状態での高い角形比とマイナー曲線平坦性が得られていることが確認された。

（実験例２）
表４に示す組成のＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石が得られるように原料を配合し、実験例１と同様にして、それぞれの組成について、原料合金の鋳造、水素粉砕処理、ジェットミルによる微粉砕、成形、焼結、時効処理を行った。

実験例２－１～２－３８のＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石について、実験例１と同様にして、組成分析した結果を表４に示す。また、組成分析結果より、ｘおよびｙを算出し、ｘとｙとの関係を図１にプロットした。図１中の番号１～３８は、実験例２－１～２－３８に対応する。

主相結晶粒子の平均粒径、粒度分布、粒界相被覆率、Ｒ－Ｔ－Ｍ相、Ｔリッチ相およびＲリッチ相の面積比率を評価した結果を表５に示す。また、磁気特性を測定した結果を、表６に示す。

表６に示されるように、実験例２－６～２－８、２－１１～２－１３、２－１５～２－３４および２－３６のＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石（図１では、黒三角で示す）は、最低着磁磁場が７．０ｋＯｅ以下、最低着磁磁場における残留磁束密度が９．５ｋＧ以上、保磁力が０．５ｋＯｅ以上５．０ｋＯｅ以下を満たし、最低着磁磁場においても高い角形比とマイナー曲線平坦性を持つ。

したがって、ｘおよびｙが図１に示す範囲内である場合には、高残留磁束密度、低保磁力、かつ、着磁磁場が低い状態での高い角形比とマイナー曲線平坦性が得られていることが確認された。

さらに、実験例２－６～２－８、２－１１～２－１３、２－１５～２－３４および２－３６のＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石（図１では、黒三角で示す）は、高温での保磁力の低下率が０．４５％／℃以下、マイナー曲線平坦性の低下率が０．３０％／℃以下であった。

したがって、ｃ／ｂ，（ａ－２ｃ）／（ｂ－１４ｃ）およびｄ／（ｂ－１４ｃ）が上述した範囲内であり、かつ粒界相の被覆率、Ｒ－Ｔ－Ｍ相、Ｔリッチ相およびＲリッチ相の面積比率が上述した範囲内であることにより、高残留磁束密度、低保磁力、かつ、着磁磁場が低い状態での高い角形比とマイナー曲線平坦性が得られることに加えて、高温での保磁力およびマイナー曲線平坦性の低下率が小さいことが確認された。

特に、ｙ≧０．３００を満たす実験例２－６～２－８、２－１１～２－１３、２－１７～２－１９、２－２２～２－２５、２－２８～２－３１および２－３４のＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石で、より高い角形比が得られていることも確認された。

また、０．０００≦ｙ≦０．１１１を満たす実験例２－１５、２－１６、２－２０、２－２１、２－２６、２－２７、２－３２および２－３６のＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石で、より高い残留磁束密度およびマイナー曲線平坦性が得られていることも確認された。

（実験例３）
表７に示す組成のＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石が得られるように原料を配合し、それぞれの組成について、以下に示す条件以外は、実験例１と同様にして、原料合金の鋳造、水素粉砕処理、ジェットミルによる微粉砕、成形、焼結、時効処理を行った。なお、実験例３－７については、実験例１と同様にして、原料合金の鋳造、水素粉砕処理、ジェットミルによる微粉砕、成形、焼結、時効処理を行った。

微粉砕工程では、微粉砕粉末の平均粒径が、実験例３－１では２．７μｍ、実験例３－２では３．７μｍ、実験例３－３では４．７μｍとなるように、ジェットミルの分級条件を調節した。微粉砕工程後、実験例１と同様に、回収した微粉砕粉末を再びジェットミルに投入して２回分級することで、分級精度を高め、粒度分布ばらつきを低減した。上記以外は、実験例１と同様にして、Ｒ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石を得た。

実験例３－４では、室温で水素を吸蔵させた後、Ａｒ雰囲気で３００℃での１時間の熱処理の後、一旦室温まで冷却し、真空雰囲気で再び３００℃での１時間の熱処理を行う水素粉砕処理を行った以外は、実験例１と同様にして、Ｒ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石を得た。実験例３－５では、原料合金を、室温で水素を吸蔵させた後、Ａｒ雰囲気で３００℃での１時間の熱処理の後、一旦室温まで冷却し、真空雰囲気で再び３００℃での１時間の熱処理を行う水素粉砕処理を行い、微粉砕後のジェットミルによる分級を１回とした以外は、実験例１と同様にして、Ｒ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石を得た。実験例３－６では、水素粉砕処理を行わず、スタンプミルにて機械的粗粉砕を行った以外は、実験例１と同様にして、Ｒ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石を得た。

実験例３－１～３－７のＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石について、実験例１と同様にして、組成分析した結果を表７に示す。また、主相結晶粒子の平均粒径、粒度分布、粒界相被覆率、Ｒ－Ｔ－Ｍ相、Ｔリッチ相およびＲリッチ相の面積比率を評価した結果を表８に示す。また、磁気特性を測定した結果を表９に示す。

表９より、実験例３－１、３－２、３－４、３－５および３－７のＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石が、最低着磁磁場が７．０ｋＯｅ以下、最低着磁磁場における残留磁束密度が９．５ｋＧ以上、保磁力が０．５ｋＯｅ以上５．０ｋＯｅ以下を満たし、最低着磁磁場においても高い角形比とマイナー曲線平坦性を有し、高温での保磁力およびマイナー曲線平坦性の低下率が小さい。

したがって、Ｄ５０≦４．００μｍ、または、（Ｄ９０－Ｄ１０）／Ｄ５０≦１．６０の範囲で、高残留磁束密度、低保磁力、かつ、着磁磁場が低い状態での高い角形比とマイナー曲線平坦性が得られていることに加えて、高温での保磁力およびマイナー曲線平坦性の低下率が小さいことが確認された。また、Ｆｅの一部がＣｏで置換されていない場合であっても、同様の効果が得られることが確認された。

（実験例４）
表１０に示す組成のＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石が得られるように原料を配合し、実験例１と同様にして、それぞれの組成について、原料合金の鋳造、水素粉砕処理、ジェットミルによる微粉砕、成形、焼結、時効処理を行った。

実験例４－１～４－５のＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石について、実験例１と同様にして、組成分析した結果を表１０に示す。また、主相結晶粒子の平均粒径、粒度分布、粒界相被覆率、Ｒ－Ｔ－Ｍ相、Ｔリッチ相およびＲリッチ相の面積比率を評価した結果を表１１に示す。また、磁気特性を測定した結果を表１２に示す。

表１２より、実験例４－１～４－５のＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石が、最低着磁磁場が７．０ｋＯｅ以下、最低着磁磁場における残留磁束密度が１２ｋＧ以上、保磁力が０．５ｋＯｅ以上５．０ｋＯｅ以下を満たし、最低着磁磁場においても高い角形比とマイナー曲線平坦性とを有し、高温での保磁力およびマイナー曲線平坦性の低下率が小さい。

したがって、０．０００≦ｙ≦０．１１１の場合には、高残留磁束密度、低保磁力、かつ、着磁磁場が低い状態での高い角形比とマイナー曲線平坦性が得られることに加えて、高温での保磁力およびマイナー曲線平坦性の低下率が小さいことが確認された。

（実験例５）
表１３に示す組成のＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石が得られるように原料を配合し、実験例１と同様にして、それぞれの組成について、原料合金の鋳造、水素粉砕処理、ジェットミルによる微粉砕、成形、焼結、時効処理を行った。

実験例５－１～５－８のＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石について、実験例１と同様にして、組成分析した結果を表１３に示す。また、主相結晶粒子の平均粒径、粒度分布、粒界相被覆率、Ｒ－Ｔ－Ｍ相、Ｔリッチ相およびＲリッチ相の面積比率を評価した結果を表１４に示す。また、磁気特性を測定した結果を表１５に示す。

表１５より、実験例５－１～５－８のＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石が、最低着磁磁場が７．０ｋＯｅ以下、最低着磁磁場における残留磁束密度が９．５ｋＧ以上、保磁力が０．５ｋＯｅ以上５．０ｋＯｅ以下を満たし、最低着磁磁場においても高い角形比とマイナー曲線平坦性とを有し、高温での保磁力およびマイナー曲線平坦性の低下率が小さい。

したがって、Ｒ１としてＮｄ以外の元素を選択し、Ｒ２としてＹ以外の元素を選択した場合であっても、高残留磁束密度、低保磁力、かつ、着磁磁場が低い状態での高い角形比とマイナー曲線平坦性が得られることに加えて、高温での保磁力およびマイナー曲線平坦性の低下率が小さいことが確認された。

以上、本発明を実施の形態をもとに説明した。実施の形態は例示であり、いろいろな変形および変更が本発明の特許請求範囲内で可能なこと、またそうした変形例および変更も本発明の特許請求の範囲にあることは当業者に理解されるところである。従って、本明細書での記述は限定的ではなく例証的に扱われるべきものである。

本発明によれば、幅広い回転速度域にて高い効率を維持できる可変磁力モータに好適なＲ－Ｔ－Ｂ系希土類永久磁石を提供できる。

１…主相結晶粒子、１’…主相結晶粒子、２…粒界相、３…主相結晶粒子断面の輪郭のうち粒界相に接触する部分、４…主相結晶粒子断面の輪郭のうち主相結晶粒子に接触する部分

Claims (5)

1. 組成式が（Ｒ１_1-x-yＳｍ_xＲ２_y）_aＴ_bＢ_cＭ_dで表されるＲ－Ｔ－Ｂ系希土類永久磁石であって、
   前記組成式において、Ｒ１は、ＳｍおよびＲ２を含まない１種以上の希土類元素、Ｒ２は、Ｙ、Ｃｅ、Ｌａの一種以上の希土類元素、
   Ｔは、ＦｅまたはＦｅおよびＣｏを必須とする１種以上の遷移金属、
   Ｍは、Ｇａ、または、ＧａとＳｎ、Ｂｉ、Ｓｉの１種以上とからなる元素であり、
   ｘおよびｙは、（ｘ，ｙ）平面において、点Ａ（０．０１０，０．６００）、点Ｂ（０．０１０，０．４００）、点Ｃ（０．０５０，０．０００）、点Ｄ（０．１５０，０．０００）、点Ｅ（０．１００，０．６００）を頂点とする５角形の辺を構成する直線上および当該直線に囲まれる領域内にあり、
   ａ、ｂ、ｃおよびｄが、
   ０．１６≦ａ／ｂ≦０．２８、
   ０．０５０≦ｃ／ｂ≦０．０７５、
   ０．００５≦ｄ／ｂ≦０．０２８である関係を満足し、
   前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系希土類永久磁石は、Ｒ₂Ｔ₁₄Ｂ型正方晶構造を有する化合物からなる主相と粒界相を含み、
   前記主相結晶粒子の平均結晶粒径Ｄ５０は、Ｄ５０≦４．００μｍである関係を満足し、
   粒度分布が（Ｄ９０－Ｄ１０）／Ｄ５０≦１．６０である関係を満足し、Ｄ１０、Ｄ５０、Ｄ９０は、任意の断面における主相結晶粒子の断面積の累積分布が１０％、５０％、９０％となる面積円相当径であり、
   前記粒界相の被覆率が７０．０％以上であることを特徴する、Ｒ－Ｔ－Ｂ系希土類永久磁石。
2. ａ、ｂ、ｃおよびｄが、
   ０．０５０≦ｃ／ｂ≦０．０７０、
   ０．２５≦（ａ－２ｃ）／（ｂ－１４ｃ）≦２．００、
   ０．０２５≦ｄ／（ｂ－１４ｃ）≦０．５００である関係を満足し、
   前記粒界相の任意の断面において、全粒界相面積に対するＬａ₆Ｃｏ₁₁Ｇａ₃型結晶構造を有するＲ－Ｔ－Ｍ相の面積比率が１０．０％以上であり、
   前記全粒界相面積に対するＴリッチ相（ＲとＴの原子数を［Ｒ］、［Ｔ］としたとき［Ｒ］／［Ｔ］＜１．０であり、前記Ｒ－Ｔ－Ｍ相以外の相）の面積比率が６０．０％以下であり、
   前記全粒界相面積に対するＲリッチ相（ＲとＴの原子数を［Ｒ］、［Ｔ］としたとき［Ｒ］／［Ｔ］＞１．０となる相）の面積比率が７０．０％以下であることを特徴とする請求項１に記載のＲ－Ｔ－Ｂ系希土類永久磁石。
3. ｙ≧０．３００であることを特徴とする請求項１または２に記載のＲ－Ｔ－Ｂ系希土類永久磁石。
4. ０．０００≦ｙ≦０．１１１の場合であることを特徴とする請求項１または２に記載のＲ－Ｔ－Ｂ系希土類永久磁石。
5. 最低着磁磁場における保磁力（ＨｃＪ _＿Hmag ）が５．０ｋＯｅ以下である請求項１から４のいずれかに記載のＲ－Ｔ－Ｂ系希土類永久磁石。

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