JPH04108605A - 連続式炭素熱還元法反応器 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 【０００月 本発明は窒化アルミニウム粉末の改良された製造方法に
関する。更に本発明は該改良された方法に関連して使用
するのに適当な装置に関する。 ［０００２］ 窒化アルミニウムは各種の用途に使用するのに特に適当
である或種の物理的性質を呈する。或用途、例えば電子
回路機構の包装成分としては事実上充分な理論的密度と
高い熱伝導性を必要とする。高品質の窒化アルミニウム
粉末は焼結、熱圧プレス又は他の適当な手段により圧縮
されれば、一般にこれらの要求を満足させる。多数の因
子が粉末の品質に寄与する。主として粉末の粒径及び表
面積が、得られるセラミック製品の密度に影響を及ぼす
。粉末の純度は得られるセラミック製品の純度を決定し
、及びそれにより熱伝導性のような或種の物理的性質の
大きさを決定するのに大きな役割を果す。 ［０００３］ 高品質の窒化アルミニウム粉末は一般に低い酸素含量（
約２％以下）、低い炭素含量（釣鉤２％以下）　及び低
い微量金属含量（１００万部分の数百部以下）を有して
いる。例えば酸素、炭素又は微量金属含量の多い低品質
の窒化アルミニウム粉末は、電子部品の包装のような或
種の電子的用途に使用するには一般に不適当であると考
えられている。焼結された窒化アルミニウム粉末は一般
に１゜０ないし０．２μｍまでの粒径を有する。粉末の
大きさに逆比例する粉末の表面積は２ないし１０ｍ２／
ｇま−での範囲にある。 ［０００４］ 窒化アルミニウム粉末の製造は一般に既知の二つの方法
の中の−っによるものである。直接窒化法として知られ
ている一つの方法は高温で窒素又はアンモニア雰囲気中
で金属窒化アルミニウム粉末を窒化し、得られる窒化物
を粉砕することを含んでいる。炭素熱還元（ｃａｒｂｏ
ｔｈｅｒｍａｌ　ｒｅｄｕｃｔｉｏｎ）法として知られ
ている第二の方法は、高温で酸化アルミニウム、炭素及
び窒素を反応させる。本発明は後者の方法を対象として
いる。 ［０００５］ 炭素熱還元法の熱化学を検討すると、それは総ての条件
下で極めて吸熱的な性質を有する。かように、許容し得
る速度で反応を進行させるためには、熱は効果的且つ効
率的な方式で供給されなければならない。不適当な熱の
供給の逆効果は出発材料の反応の不完全、酸化アルミニ
ウム出発材料又は窒化アルミニウム生成物又は両者の粗
粒化又は粗大化、及び望ましくない副反応を含み、アル
ミニウムのオキシ窒化物のような不必要な副産物を形成
することを含んでいる。 ［０００６］ 反応剤の完全な転化は反応剤気体、例えば窒素の反応塊
中への効果的な導入、及びそこから−酸化炭素のような
生成気体の効率的な除去の両方を必要とする。 反応剤気体の導入及び生成気体の除去が適切に行われな
ければ、得られる窒化アルミニウム製品は高濃度の酸素
を含む可能性がある。過剰な酸素は反応が、出発材料と
所望の窒化アルミニウムへの完全な転化以下である、生
成物との間の平衡位置に達したことを示している。 ［０００７］ クラモト（Ｋｕｒａｍｏｔｏ）等（米国特許第４，６１
８，５９２号）は固体反応剤、例えば酸化アルミニウム
及び炭素中で高純度を選択し、且つ維持することの重要
性を教示している。彼らは固体反応剤の緊密な混合物を
製造することの重要性をも教示している。彼らの実施例
１は３１　毎分の速度で炉中に窒素気体を供給すると共
に、約１６００℃で作動する電気炉中での小（３０ない
し２００ｇ）規模反応を開示している。反応時間６時間
後に混合物を取り出し、未反応の炭素を除去するために
空気中で酸化する。 ［０００８］ 実験室規模反応器と関連して使用するのに適当な反応条
件は、−層規模の大きい装置中では許容し得る結果を与
えない可能性がある。反応素材が少ないと比較的効率的
な気体及び熱の輸送が可能であり、従って理想的な条件
よりかなり劣る条件下でも高品質の粉末の製造が行われ
る。反応容器の寸法は反応素材の大きさに順応して増大
するから、通常気体及び熱の輸送効率の劣化が伴ってく
る。固体反応剤のベツドの深さが増加するから、固体反
応剤と気体反応剤との間の接触及び生成気体の除去をも
たらす上での困難性は、小さな問題から大問題に変化す
る。固体反応剤のベツドの寸法は増加するから、完結に
向かって吸熱反応に駆り立てるベツドの加熱は益々不均
一となり、熱源からベツドのその部分の距離と共に変化
する。言い換えれば、反応は外部の熱源に対応して反応
剤ベツド又は装入物の外側からその中心に向かって進行
する。前述の気体及び熱の輸送の問題は、反応素材内の
局部的領域中で理想的な反応条件よりも劣化し、その結
果窒化アルミニウムへの転化及び品質の変動性の原因と
なる。 ［０００９］ 反応する素材中で理想に近い反応条件を調えるための反
応器又は方法の設計及び操作は、必要でありながら、窒
化アルミニウム合成を工業的規模で満足するよう拡大す
るのには不十分である。原料、労働及びユーティリティ
を含む他の因子も競合できる製品を製造するためには効
率的に管理されなければならない。 ［００１０］ 連続反応器又は方法の操作はユーティリティ及び労働の
費用効果的な使用を提供することができようが、それは
必然的に運動又は可動部の使用を内包する。熱い可動部
を持った反応器の設計及び操作は、適当な材料の入手可
能性及び性能により制約される。この限界に取り組むこ
とは必要であるカミ反応の制御及び生成物の品質の許容
し難い低下のような他の問題を引き起こすこともある。 ［００１１］ 多数の文献が窒化アルミニウムを製造する反応器及び方
法を記載している。或ものは炭素及び窒素を用いる酸化
アルミニウムの工業的規模反応の可能性を示唆している
。他のものは製品の品質に関係なく反応規模を扱ってい
る。僅かな文献が酸素含量の低い生成物への反応剤の完
全な転化の必要性を取り上げているが、いずれも低酸素
及び微細な粒径の両者を有する高品質の窒化アルミニウ
ムを製造する工業規模の設備及び工程を扱ってはいない
。本当に、規模及び製品の酸素含量を強調する文献は、
必然的に微細な粒径の材料の獲得を除外している。 ［００１２］ 上記のクラモト等は高品質の粉末を製造する方法を開示
している。しがしその方法は工業的規模での実施には適
当していない。粉末状の固体反応剤の静止ベツドは、製
品の品質及び不均一性及び不経済な反応動力学を伴う問
題Ｑコよって、大規模作業には非実際的である。６時間
又はそれ以上の反応時間は明らかＥ過剰である。 ［００１３］ サーペク（Ｓｅｒｐｅｋ）　（米国特許第８８８．０４
４号）はアルミナ、炭素及びアルミニウムと合金を形成
し得る金属の混合物を窒素雰囲気中で赤熱まで加熱する
ことから成る、窒化アルミニウムの製造方法を開示して
ν）る。得られる製品の品質は保有された金属による汚
染のために所望の品質以下である。 ［００１４］ サーペク（米国特許第１，０３０，９２９号）は原料粉
末混合物が抵抗機素Ｇコより加熱された回転式反応室中
に導入される電気炉の使用を教示してし）る。混合物の
窒化アルミニウムへの転化は気体状窒素の向流により促
進されてし）る。反応室の回転作用は粉末混合物の必要
な撹拌を提供する。これにより気体及び熱の輸送が容易
になる。しかし、それは又未反応、部分的反応及び完全
に反応した物質の混合を招き許容し難い。反応器がこう
した混合物中の総ての未反応の物質を完全に転化するの
に充分な供給速度及び滞留時間で操作されても、得られ
る生成物（よなお不均質である。均質性の欠如は許容し
難い生成物と言い換えられる。 ［００１５］ サーペク（米国特許第１，２７４，７９７号）は幾分か
早い初期反応動力学を導入するために窒素反応雰囲気中
への水素の導入を教示してし）る。しかし、実施例中に
示される最上の製品は約３０％の転化の指標である、僅
か８．６％の窒素しか含んでいない。 ［００１６］ ショールド（Ｓｈｏｅｌｄ）　（米国特許第１，２７４
，７９７号）は酸化アルミニウムと炭素と結合剤のブロ
ックが通過し、同時に窒素含有気体が内部に均一に分布
している、垂直に配置された反応区域を利用する窒化ア
ルミニウムの製造方法を教示している。反応素材はブロ
ックを通過し、夫々を直接且つ均一に加熱する、電流を
起こす電極によって加熱される。この方法の配置及び操
作は供給ブロックの組成及び物理的性質に苛酷な要求を
課し、及び部分的及び完全に反応したブロックにも同様
である。ブロックが電気を通すためには、組成物は正し
い抵抗を付与するよう精密に仕立てられなければならな
い。都合が悪いことには、抵抗は材料が反応する際に予
測できない様式で明らかに変化する。この予測不可能性
のために反応素材が非効率的に加熱され、それはひいて
変動的な反応動力学及び不均質な製品の品質を招くもの
となる。更にブロックのベツドが垂直方向に深いために
、ブロックの強度に苛酷な束縛が課せられる。ブロック
はカラムの砕解及び引き続く目詰まりを避けるために、
高い未反応強度及び転化の際の充分な強度の両者を有し
なければならない。高強度は通常大量の結合剤の混和に
より、又は緻密な材料の製造により提供される。大量の
結合剤は製品の純度を危うくし、又は緻密な供給ブロッ
クはブロック内の必要な気体の輸送を妨害して反応の過
程を変化させその結果、長い反応時間又は製品の品質の
低下又はその両者をもたらすものである。 ［００１７］ ペリアース（Ｐｅｒｉｅｒｅｓ）等（米国特許第２．９
６２．３５９号）は個々ノ多孔性のブロック内の容積を
含む反応素材の総ての部分において、雰囲気の流動及び
組成の効果的な調節を保持する重要性を教示している。 ブロックは酸化アルミニウム及びコークスを添加した酸
化アルミニウムから成る。ペリアース等は又反応器を目
詰まりさせる可能性がある、及び他の重要な反応の化学
量論を変更させる、揮発性の固体副産物の存在を教示し
ている。 ［００１８］ フレア（Ｃ１ａｉｒ）　（米国特許第３，０３２，３９
８号）は窒化アルミニウムを連続的に製造する方法を開
示している。この方法は酸化アルミニウム、炭素及びア
ルミン酸カルシウム結合剤から成る粒状供給材料を形成
し；粒状材料を外部的に加熱された長い反応区域中に下
方に連続的に通し；落下する粒状材料の中に窒素の向流
を通し；反応区域の下部で窒化アルミニウムを取り出し
て回収することを含んで成る。排気ガスは膨張区域を通
して誘導され、気体中に含まれるカルシウムがあれば凝
縮される。揮発するカルシウム化合物は、除去されなけ
れば、反応器を詰まらすであろう。幾分かのカルシウム
は製品中に残存し、望ましくない不純物となる。結合剤
は又粒状材料の過剰な焼結を起こし、そのため微細な粒
径の製品の回収が妨害される。窒素は反応器中で消費さ
れ、−酸化炭素を放出するから気体が軸方向に流れる長
い反応区域は必然的に不均質な反応雰囲気を含んでいる
。更に静止した管内の粒子の流れの機械的な性質の結果
として、不確実な滞留時間をもたらす粒子速度の不均一
な分布が起こる。更に向流気体は一般に深い又は長い管
内では経路に従って流れる。かような流動形式は不均一
な製品が生産される一助となるものである。 ［００１９］ パリス（Ｐａｒｉｓ）等（米国特許第３，０９２，４５
５号）は酸化アルミニウム粒を炭素源として炭化水素が
含まれる反応剤気体と接触させる、窒化アルミニウムの
製造方法を開示している。この方法は固定ベツド反応器
、移動ベツド反応器又は流動床反応器と共に使用できる
。酸化アルミニウム粒の固定又は移動ベツド中に並流又
は向流のいずれにもせよ、炭化水素４を導入することは
重要な反応剤である炭素の不均一な分布をもたらす。得
られる製品は同様に不均一であると予想される。流動床
は一般に固体及び気体状反応剤の迅速且つ均一な混合を
提供する。 しかし流動床の連続操作は製品の連続的な取り出しが必
要である。こうして取り出された製品は有限量の、しか
し望ましくない、未反応及び部分的に反応した固体を含
んでいる。 ［００２０１ 要求されることは例えば電子工業に適当な純粋な生成物
を、工業的に許容し得る規模で、及び効率的な方法及び
装置によって製造する、窒化アルミニウムの製造のため
の炭素熱還元法である。 ［００２月 本発明の一つの態様は酸化アルミニウムの炭素熱還元に
より窒化アルミニウムを連続的に製造するための方法で
ある。該方法は：ａ）固体反応剤材料の少なくとも一つ
の別個のアリコートを供給し、各アリコートは別々な容
器内に配置もれており、各容器は気体状反応剤を受け取
り、且つ該気体状反応剤を該アリコート全体を通じて一
般に均一な方式で分布させる手段を内部に定置しており
、該固体反応剤材料は酸化アルミニウム及びＦｊＩ意炭
素を含んで成り、該気体状反応剤は窒素及び随意炭素源
を含んで成ること、ｂ）気体状反応剤と固体反応剤材料
の間の反応を開始させ、窒化アルミニウムを製造するの
に充分な温度まで該アリコートを加熱するのに充分な速
度及び時間的周期で、該容器を少なくとも一度加熱され
た反応区域の中に通すこと、Ｃ）固体反応剤材料を窒化
アルミニウムに転化するのに充分な速度で、気体状反応
剤を該容器に供給すること、 ｄ）調節された粒径を有する窒化アルミニウムを形成し
、且つオキシ窒化アルミニウム又はオキシ炭化アルミニ
ウムの生成を事実上排除するのに充分な速度で、固体反
応材料から気体状反応生成物を除去すること、を含んで
成る。 ［００２２］ 固体反応剤は気体状反応剤との接触及び反応生成物気体
の除去を最大とする形状であることが適当である。実際
の形状は重要ではなく、例えば粉末、フレークペレット
又は凝集塊であってもよい。固体反応剤はペレットの形
状であることが望ましい。 ［００２３］ 本発明の第二の態様は： ａ）気体状材料を受け取り、及び中に含まれる固体粒状
材料の全体を通じて該気体状材料を配布するための手段
を含む、固体反応剤材料を容れるための手段、ｂ）該容
器（ｃｏｎｔａｉｎｅｒ）手段を少なくとも一度反応区
域を通して運搬するための手段、 Ｃ）該容器手段が反応区域を通して運搬されている間に
、該容器手段が気体状材料を受け取るための手段に気体
状材料を供給する手段、ｄ）反応区域から気体状反応生
成物を除去するための手段、を含んで成る装置である。 ［００２４］ 本発明の方法及び装置は工業的規模で高品質の窒化アル
ミニウム粉末を製造するのに適している。得られる窒化
アルミニウムは約１．５重量％に等しいか又はそれ以下
の酸素含量、１．５μｍに等しいか又はそれより小さい
粒径、及び２ｍ２／ｇないし５　ｍ２７ｇの比表面積を
有することが有益である。本発明の方法及び装置により
製造された窒化アルミニウム粉末から形成された、焼結
された窒化アルミニウムは１４０Ｗ／ｍ’にの熱伝導率
を有し、理論的密度に近いものである。 ［００２５］ 上記の態様及び本発明の工程又は本発明の各部の組み合
わせのような本発明の他の詳細は、添付図面に関連して
一層詳細に記載され、且つ特許請求の範囲内に指摘され
ている。 ［００２６］ 本発明の特定の具体化は、説明のためにのみ提示される
ものであって本発明を制限するものではない。本発明の
原理的な態様は、本発明の範囲から逸脱することなく各
種の具体化で使用することができる。 ［００２７］ 図１及び２は本発明の目的に適当な装置を略図的に描い
ている。装置１０は反応室２０、多数の上部反応室導管
２８、多数の下部反応室導管２９、第一トンネル室３０
、第一トンネル室導管３５、第二トンネル室４０、第二
トンネル室導管４５、第一エアロツク５０、第二エアロ
ツク５５、容器支持手段（レール、軌道通路又は溝）６
０、多数の容器手段、ボート又はトレー７０、多数の加
熱機素８０、軌道６０に沿って該容器手段を移動させる
手段（図示せず）　反応剤気体源（図示せず）及び気体
状反応生成物を受け取る手段（図示せず）から成ってい
る［００２８］ 第一トンネル室３０は第一エアロツク５０に近接して所
在し、それと内側エアロツク扉５２により作業的に連絡
する第一端３１、及び第一端３１から離れて所在し、反
応室２０の第一端２１に近接し、それと流体的に連絡す
る第二端３２を有する。第一トンネル室導管３５は第一
トンネル室３０に連結しており流体的に連絡している。 ［００２９］ 第二トンネル室４０は反応室２０の第二端２２に近接し
て所在し、それと流体的に連絡する第一端４１、及び第
一端４１がら離れて所在し、第二エアロツク５５に近接
し、内側エアロツク扉５６により作業的に連絡する第二
端４２を有する。第二トンネル室導管４５は第二トンネ
ル室４０に連結しており、及び流体的に連絡している。 ［００３０］ 反応室２０は中に加熱機素８０が配置されている。加熱
機素８０は容器手段７０が反応室２０を横送りされる際
に、該手段７０の内容物に熱を付与するのに充分な方式
で配列されている。図１に示すように、加熱機素８０は
容器手段７０の上に配列されている。こうした配列は所
望のように変えることができ、容器手段が反応区域２０
内に配置されている間に、該容器手段７０の側面、下方
又は周囲全体に近接して位置させることができる。 ［００３１］ 加熱機素８０の配置は又反応区域２０の第一端２１及び
第二端２２を決定する。図１に示すように、第一端２１
は第一エアロツク５０に最も近く所在する加熱機素に近
接しており、第二端２２は第二エアロツク５５に最も近
く所在する加熱機素に近接している。 ［００３２］ 所望により、加熱機素８０に供給される熱は反応剤気体
を反応室２０に導入する前にある手段（図示せず）によ
り反応剤気体を予備加熱することにより補給することが
できる。もし使用するならば、スイープ（ｓｗｅｅｐ）
気体を予備加熱することもできよう。予備加熱装置及び
その操作は既知である。面倒な実、験をすることなく適
当な予備加熱温度を容易に決定することができる。 ［００３３］ 上部反応室導管２８は反応区域２０に連結し、流体的に
連絡している。下部反応室導管２９は、導管２９が反応
区域２０の下部と流体的に連絡するような方式で、レー
ル、軌道、通路又は溝６０に連結している。導管２９の
少なくとも一つは容器手段７０が反応区域２０に配置さ
れる間、各容器手段７０の気体状反応剤骨は取り室７１
と流体的に連絡していることが有益である。図１に示す
ように、及び更に詳細には図４に示すように、室７１は
容器手段７０の下部をくり抜いて作られていることが適
当である。くり抜かれた部分の縁は一つ又は多数の導管
２９により室７１に導入される気体状反応剤の損失を充
分最小とするように、溝６０と摩擦シールを形成する（
図示せず）ことが有益である。 ［００３４］ 第一エアロツク５０は第一トンネル室３０の第一端３１
に近接して所在し、及び作業的に連絡している内側エア
ロツク扉５２、及び内側エアロツク扉５２から離れて所
在する外側エアロツク扉５１を有する。第二のエアロツ
ク５５は第二トンネル室４０の第二端４２に近接して所
在し、及び作業的に連絡している内側エアロツク扉５６
、及び内側エアロツク扉５６から離れて所在する外側エ
アロツク扉５７を有する。 ［００３５］ 図２は容器手段７０の側面と反応室又は区域２０、第一
トンネル室又は区域３０及び第二トンネル室又は区域４
０の側面を形成する、装置１０の側面１１及び１２の間
の空隙１６を示す。空隙１６は一定の比重選りには描か
れていない。実際には、空隙１６は容器支持手段６０が
レール、軌道又は限定された通路であるよりは単なる装
置１０の床であるほどに極めて小さくてもよい。　′小
さい　空隙は容器手段７０が夫々第一トンネル室を通っ
て移動する際のそれらの横揺れ（ｓｉｄｅ−ｔｏ−ｓｉ
ｄｅ）運動を最少とし、反応室２０及び第二トンネル室
４０も同様である。こうした空隙は面倒な実験を行うこ
となく容易に決定される。容器支持手段６０が容器手段
７０の横揺れ運動を制限するレール、軌道、溝又は他の
限定された通路であるならば、空隙は必要に応じてもつ
と大きくてもよい。 ・［００３６］ 図３は容器手段７０の別な具体化７０′の略断面図であ
る。この具体化においては、容器手段７０’は室又はく
り抜いた（ｈｏｌ　ｌｏｗｅｄ−ｏｕｔ）部分７１を持
たない、充実した（ｓｏｌｉｄ）底７４′を有し、固体
反応剤材料１００のベツドを保持している。容器手段７
０′は容器支持手段６０に沿って気体状反応剤の流（図
示せず）に向かって移動することが有利である。例とし
て容器手段７０′は支持手段６０に沿って第一エアロツ
ク５０（図１）から第二エアロツク５５（図１）に移動
する際に、第二トンネル室導管４５（図１）により導入
され、第一トンネル室導管３５（図１）により排出され
る反応剤気体（図示せず）の向流的気流に直面するであ
ろう。必要に応じ、反応剤気体の気流を並流とするため
逆転することもできる。本文で使用される゛′並流″と
いう用語は平行な流れ又は容器手段７０又は７０′と同
様に同じ方向に進む流れを意味する。この具体化におい
ては、上部反応室導管２８は反応剤気体（図示せず）を
装置中に導入するために使用される。反応生成物気体（
図示せず）は第一トンネル室導管３５（向流）を通って
ガス抜きされることが望ましい。別な具体化において、
反応生成物気体は向流の場合第二トンネル室導管４５を
通って、又は向流及び並流の組み合わせの場合、導管３
５及び４５を通って同時にガス抜きすることができる。 一つ又は多数の導管（図１）は高温計指示器（図示せず
）の覗き場所として使用することができる。この具体化
においては、下部の反応室導管２９（図１）は除外する
か又は締め切ることができる。 ［００３７］ 図４は装置１０の部分的断面図と共に容器手段７０の好
適な具体化を略図的に示している。この具体化において
、容器手段７０は、少なくとも一つの下部反応室導管２
９と流体的に連絡するように配置されたくり抜かれた室
７１を有する。 容器手段７０は孔あき床７２を有する。床７２は上部の
、又は固体受け取り表面７３、及び下部の、又は気体室
表面７４を有する。下部表面７４は室７１の頂部又は天
井となっている。床７２は室７１及び固体受け取り表面
７３の両者と、流体的に連絡している多数の開口部又は
通路７５を備えている。このようにして導管２９により
室７１に入る気体状反応剤（図示せず）は、通路７５に
より室７１を出て、表面７３に配置された固体反応剤材
料１００のベツドを通って配布される。過剰な反応剤気
体及び反応生成物気体（図示せず）は第一トンネル室導
管３５、第二トンネル室導管４５、上部反応室導管２８
又はそれらの任意の組み合わせによって装置１０を出る
ことができる。必要に応じ、少なくとも導管４５、導管
３５又は導管２８が反応生成物気体（図示せず）を排気
又はガス抜きするのに使用されていない限り、反応剤気
体又は不活性スイープ気体を導管４５．３５又は２８に
より装置１０中に導入することができる。更に下部反応
室導管２９の一つ又は多数は少なくとも導管２８．２９
．３５又は４５の一つが反応室２０に反応剤気体を導入
するのに使用される限り、過剰の反応剤気体又は反応生
成物気体をガス抜きするのに使用できる。言い換えれば
、少なくとも一つの導管が各機能に供される限り、反応
剤気体を反応室２０に添加し、反応生成物気体を装置１
０からガス抜きするのに任意の導管の組み合わせを使用
することができる。 ［００３８］ 容器手段７０を容器支持手段６０に沿って移動させる手
段は図示されてないが油圧式又は空気ブツシュ式アーム
が適当である。容器手段を装置１０の一方の端から他の
端に移動させ、及び随意引き戻す他の手段は、面倒な試
、験を行わずに容易に選別できる。 ［００３９］ 容器手段を移動させる手段（図示せず）は、容器手段７
０又は７０’を第一のエアロツク５０から第一トンネル
室３０、反応室２０、第二トンネル室４０を通って第二
エアロック室５５に運搬する。各容器手段７０は固体反
応剤材料のベツド（例えば図３及び４のベツド１００を
参照）を含むことが有利である。容器手段を移動する手
段（図示せず）は、該固体反応剤材料の事実上総てを所
望の反応生成物に転化するのに充分な速度で、容器手段
７０又は７０’を反応室２０を経て前進させる。該反応
材料を収納する容器手段７０又は７０’が反応室２０内
に配置されている間に、該固体反応剤材料１００は加熱
機素８０により反応温度まで加熱される。加熱と同時に
、反応剤気体（図示せず）が給源（図示せず）から下部
反応室導管２９、該導管２９の上方に所在する容器手段
７０の室７１、及び該容器手段７０の通路７５によりベ
ツド固体反応剤材料１００を貫流して運搬される。反応
生成物気体（図示せず）及び過剰な反応剤気体（又図示
せず）は、主として第一トンネル室導管３５により反応
室２０から排気される。これらの気体は又−つ又は多数
の上部反応質導管２８、第二トンネル室導管４５及び下
部反応室導管２９を経由して排気又はガス抜きすること
ができる。 ［００４０］ 反応剤気体又は不活性気体の気流（図示せず）が第二ト
ンネル室導管４５から第一トンネル室導管３５に向流的
に流れ、又はその逆方向に流れ、反応生成物気体の幾分
かは又反応室２０から適宜導管３５又は導管４５のいず
れかから一掃される。本文で使用される″不活性気体″
という用語は、装置１０中で粒状生成物、例えば窒化ア
ルミニウムを製造するのに使用される条件下で、固体又
は気体状反応剤と反応しない希ガス及び他の気体を含ん
でいる。 ［００４１］ 容器手段７０’が容器手段７０の代わりに使用されるな
らば、反応剤気体は直前の文節に記載されたように適宜
に流れる。この場合には、反応剤気体は導管２９を経由
して反応室２０に入らないであろう。 ［００４２］ 容器手段７０又は７０′が第二エアロツク５５に入った
後、多数の選択肢が有用である。最初に、容器手段７０
又は７０′は容器手段の移動の方向を逆転することによ
り、第一エアロツク５０に戻ることができる。これは第
二の容器支持手段（図示せず）並びに該容器手段を該第
二の支持手段上に移動させる手段（又図示せず）の存在
を想定している。第二の選択肢は反応生成物を容器手段
７０又は７０′から単に取り出して、その後該容器手段
を再使用することを含む。第三の選択肢は容器手段７０
又は７０’が第二エアロツク５５から取り出され、適当
な手段（図示せず）により第一エアロツク５０に運搬さ
れるようにして、固体反応剤を装置１０を通して更に通
過させることを提供する。これらの選択肢の変形又は他
の選択肢も特に面倒な試験なしに当業者には容易に決定
することができる。 ［００４３］ 容器手段７０又は７０’及び容器支持手段６０は黒鉛か
ら加工することが適当である。上部反応室導管２８及び
下部反応室導管２９も黒鉛から加工することができる。 第一トンネル室３０、反応室２０及び第二トンネル室４
０の側面、頂部及び底部は内側層、第一中間層、第二中
間層及び外側層から成る四層構造を有すルコトが適当で
ある。内側層は黒鉛の固体片から成ることが好適である
。第一中間層は熱の損失を最少とする絶縁材料から成る
ことが有益である。ランプブラックを含む各種の絶縁材
料、及び集成装置を使用することができる。第二中間層
は反応室２０に特に適当している耐火煉瓦を用いてメー
ンンリー材料から製造されることが望ましい。外側層は
鋼又は他の適当な構造物用金属から製造されることが望
ましい。更に他の構造材料又は追加的中間層のような他
の態様も本発明の範囲から逸脱することなく付は加える
ことができる。 ［００４４］ 下記の実施例において使用される容器手段は向流又は並
流配置（図３）用の充実底（７０’）を有するか、又は
横流及び横流、向流又は並流の組み合わせ配置（図４）
用の孔あき底（７０）を有する。容器手段７０又は７０
′は、７０ないし７２インチ（１７７，８ないし１８２
．９ｃｍ）の長さ×９インチ（２２，９ｃｍ）の幅×３
ないし４インチ（７，６ないし１０．２ｃｍ）の高さが
適当である。 容器手段７０及び７０’の側面と室２０．３０及び４０
の側面との間に摩擦が過剰であるか、又は遊びが多すぎ
ることから生じる不適当な難点がなく、容器手段７０及
び７０’が第一トンネル室３０、反応室２０及び第二ト
ンネル室４０を併せた長さを通過して該容器手段を移動
させる機械的な又は他の手段と適合性がある限り、実際
の寸法は特に重要な点ではない。反応剤材料のベツド１
００は０゜２５インチ（０，６４ｃｍ）ないし３インチ
（７，６ｃｍ）の深さを有することが適当である。 ［００４５］ 固体反応剤材料の形態の特定の形状、寸法及び物理的性
質は、固体反応剤材料が反応剤気体の気流により容器か
ら吐き出されない限り、充実底容器手段７０′の場合は
一般に重要ではない。容器手段７０を用いる時に、固体
反応剤材料の寸法又は形状は、固体反応剤材料が通路７
５を通って散逸し、その結果容器支持手段６０に沿った
容器手段７０の移動を妨害することを事実上排除するの
に充分なものでなければならない点で、追加的な制約を
有する。例えば固体反応剤材料は粉末状又はペレット、
凝集物、ブロック、錠剤、顆粒、押出物又は他の適当な
形状から選択された形状であることができる。固体反応
剤材料はペレットの形状であることが望ましい。ペレッ
トは慣用の技術、例えば押出、錠剤化、粒状化等により
形成できる。 ［００４６］ 容器手段７０の通路７５は二つの主な寸法上の制約を有
する。第一に、それらは瞬間的にでも軌道６０から容器
手段７０を押し上げるような大きな背圧を生じることな
く、反応剤気体、例えば窒素の予期された気流を扱うの
に充分な開口面積を提供しなければならない。第二に、
上記で指摘したように、固体反応剤材料が容易に落下す
る程大きくてはならない。説明の都合だけのために、０
．６２５インチ（１，５９ｃｍ）の中心間の間隔を有す
る、直径０．１２５インチ（０，３２ｃｍ）の通路が下
記の実施例で使用されている。面倒な実験を行わずとも
他の適当な寸法及び間隔を容易に決定することができる
。 ［００４７］ くり抜き室７１は容器手段７０の底部表面から切り取っ
て作られた深さ０．１２５インチ（０，３２ｃｍ）のポ
ケットであることが有利である。室７１の実際の寸法は
、該室が過剰な背圧を生じることなく、気体反応剤の予
期された気流を制御するのに充分な大きさである限り重
要な問題ではない。 ［００４８］ 加熱機素８０は火炎、電気機素、又は他の加熱手段によ
って加熱できる。反応室２０は窒化アルミニウムの製造
のために１５００℃ないし１９００℃の範囲内の温度に
加熱されることが適当である。他の生成物には他の温度
範囲が一層適当であることもある。かような温度を持っ
た容器手段７０及び７０’は適当な滞留時間、例えば０
．２５ないし６時間を与えるのに充分な速度で装置１０
を通って移動することが適当である。代表的な速度は領
５インチ毎分程度から２０インチ毎分程度の大きさに亙
って変わり得る。実際の速度は滞留時間と反応区域の寸
法のような制約に依存する。 ［００４９］ 下部反応区域導管２９の間隔、数及び配置は充分な気体
状反応剤を固体反応剤材料１００に供給する限り特に問
題ではない。各容器手段７０は、該容器手段が反応区域
２０内に所在する間は、少なくとも一つの導管２９上に
位置することが適当である。従って、導管２９は反応区
域２０内に均等な間隔を持つことが有利である。しかし
他の配置も満足なものである。 ［００５０１ 上部反応区域導管２８の間隔、数及び配置も下部反応区
域導管２９のように特に問題な点ではない。導管は反応
剤気体の供給、反応生成物気体のガス抜き及び高温計の
ような装置の出入の提供を含む、一つ又は多数の機能に
役立つ。特定の工程に必要な機能によって、かような導
管の実際の量及び間隔が規定される。 ［００５１］ エアロツク５０及び５５は図１及び２には所定の比率通
りに示されていないが少なくとも一つの容器手段７０又
は７０’を支持し、出入を可能とするのに充分な寸法で
あることが適当である。エアロツク５０及び５５、時に
後者は冷却区域としても役立つ。かように、エアロツク
はいずれも該容器手段、及びそれらの内容物を安全に取
り扱うことができるような充分な大きさの補助冷却又は
保持領域として機能し、又はそれに連結するのに役立つ
ように充分大きくなければならない。 ［００５２］ 本発明の方法及び装置により製造された窒化アルミニウ
ムは約２ｍ２７ｇないし約５ｍ２／ｇの範囲の比表面積
を有することが有利である。窒化アルミニウムの粒径は
約１．５μｍよりも小さいことが適当である。酸素含量
は約１．５重量％又はそれ以下であることが望ましい。 窒化アルミニウム粒子内の鉄含量は約３５ｐｐｍ以上で
もよいが、それ以下であることが適当である。窒化アル
ミニウム粒子は約２５０ｐｐｍ以下の珪素含量を有する
ことが望ましい。 ［００５３］ 装置１０からの窒化アルミニウム生成物中の残留炭素は
、生成物を約７００℃の温度で回転式炉のような装置中
で空気に暴露することにより少なくすることができる。 ［００５４］ 固体反応剤材料のベツド又は反応ベツド１００を構成す
る固体反応剤は上記のような窒化アルミニウムを製する
ものであることが適当である。固体反応剤は酸化アルミ
ニウム及び炭素を含むことが有利である。炭素は酸化ア
ルミニウムと窒素気体との反応の際に一酸化炭素を生じ
るような、窒化アルミニウムに対する化学量論的な比率
よりも僅かに過剰（１ないし１０モル％）であることが
望ましい。 炭素が固体反応剤である固体反応剤材料を基準とした重
量％でいえば、適当な量は２４ないし４０重重量である
。固体反応剤材料のベツド１００は又窒化アルミニウム
の製造に触媒として作用できる酸化カルシウムを最高１
．５重量％含んでいてもよい。カルシウムの他の給源又
は誘導体、並びに窒化アルミニウムの製造に触媒として
機能することが知られている他の物質を、酸化カルシウ
ムの代用とすることもできる。更に引き続く窒化アルミ
ニウムの緻密化のための焼結助剤も固体反応剤材料と併
用することができる。かような焼結助剤の一つはイツト
リアである。 ［００５５］ 固体反応剤、酸化アルミニウム、炭素及び随意酸化カル
シウムを適当に混合し、容器手段又はトレー７０又は７
０’中に装入する以前にペレットとして成形する。固体
反応剤を約４時間転式粉砕し、引き続き水及び結合剤と
混合して押出可能な混合物を形成する。適当な結合剤は
例えばポリビニルアルコール、殿粉、メチルセルロース
及びコロイド状シリカ等を含む。混合物は、反応ベツド
１００を通る反応剤気体の流れを容易にするが、反応ベ
ツド１００から気体状反応生成物の排除を事実上妨害せ
ず、及び好適な容器手段７０の通路７５の目詰まりを無
くすることができなくても、最少とする寸法であること
が有利である、ペレットとして押出される。適当な直径
は０．２５インチ（０，６４ｃｍ）である。ペレットは
容器手段７０又は７０′中に装入する前に事実上縁ての
水分含量を除去するように炉内乾燥することが好適であ
る。 ［００５６］ ペレットを形成する代わりに、固体反応剤は気孔率の高
い形状を生じるために粗砕することができる。多孔性の
形状は窒化アルミニウムを形成するための充分な反応表
面積を提供する。 ［００５７］ 装置１０を用いて材料を作るために使用される反応剤は
、所望の反応生成物を生じるように選択される。所望の
反応生成物が窒化アルミニウムである一例として、反応
剤気体は窒素、窒素と水素の混合物、アンモニア、窒素
又は窒素給源及び気体状炭素給源の混合物を含む。反応
剤気体の他の可能性ある給源は当業者には既知である。 ［００５８］ 装置１０は窒化アルミニウムの製造にのみ限定されない
。物質を製造するのに充分な条件下で気体状反応剤を固
体反応剤と接触させる、炭素熱還元法によって他の物質
を製造するのに使用するのに適当である。かような反応
生成物の一例が窒化珪素である。 ［００５９］ 説明のためだけに一例を挙げると、反応室自体は約８フ
イー）（２，５ｍ）の長さを有するが、第一トンネル室
３０、反応室２０及び第二トンネル室４０を組み合わせ
た適当な長さは約６０フイート（１８，５ｍ）である。 第一トンネル室３０反応室２０及び第二トンネル室４０
の各々は幅約１０インチ（２５，４ｃｍ）及び高さ約６
インチ（１５，２ｃｍ）を有する。トレー７０又は７０
’は一般に上記のような寸法を有する。装置１０を通る
トレー７０の移動速度、該トレー中に含まれる固体反応
剤の量、反応区域２０の温度及び気体状反応剤の流速の
ような因子に依存して、該装置からの反応速度は、反応
生成物が窒化アルミニウムである時には、３ポンド毎時
間又はそれ以上であることが適当である。 ［００６０］ 下記の実施例は本発明を単に説明するものであり、本発
明の範囲を限定するものとしての含み、又は他の方式で
あると解釈してはならない。特に断らない限り総ての部
は重量部であり、総ての温度は摂氏（℃）である。 ［００６１］ 【実施例】 実施例　１及び比較実施例　Ａ コーア・セラミック（Ｃｏｏｒ　ｃｅｒａｍｉｃ）社製
の、半インチ（１，３ｃｃ）の高密度９９．５％アルミ
ナ微粉砕材料を含む内容２７ガロン（１０２，２１）の
微粉砕機を用いて２５ポンド（１１，４ｋｇ）のバッチ
の下記の原料を４時間軸式微粉砕し、窒化アルミニウム
（ＡＩＮ）先駆体を製造する：１、アルコア（Ａｌｃｏ
ａ）　Ａ　１６−　Ｓ　Ｇの商標名でアメリカ・アルミ
ニウム社（Ａｌｕｍ−ｉｎｕｍ　Ｃｏｍｐａｎｙ　ｏｆ
　Ａｍｅｒｉｃａ）から市販しているアルミナ粉末７２
．０重量％；及び２、ショーウィニガン（Ｓｈａｗｉｎ
ｉｇａｎ）・アセチレンブラックの商標名でチエブロン
・ケミカル（Ｃｈｅｖｒｏｎ　Ｃｈｅｍｉｃａｌ）から
市販しているアセチレンカーボンブラック２８．０重量
％。 ［００６２］ アルミナ粉末は９．４６平方メートル毎ダラムの表面積
を有する。それはｐｐｍで表して下記の濃度の不純物を
有する：カルシウムー６６；珪素−５３；クロム−１０
以下；及び鉄−８０゜ ［００６３］ ＡＩＮ先駆体粉末の一部を本文で“′トレーＡｌ＋　と
称する（図３参照）一つの充実底トレー中に１／２イン
チ（１，３ｃｍ）の深さに装入し、全体の装入量を２キ
ログラムとする（実施例１）。第二の区分を本文で″ト
レーＢｌｌ　と称する他の充実底トレー中に１−１／８
インチ（２，８ｃｍ）の深さに装入し、全体の装入量を
５にグラムとする（比較例Ａ）。トレーは充実底を有す
るから下部反応区域導管による気体状反応剤の上昇流は
ない（図１参照）。次いで詳細に上に述べた寸法を有す
る炉（図１及び２参照）中に、最高温度１７５０℃で９
６分間の反応時間を与えるのに充分な押し込み速度で、
トレーを押し込む。反応時間は反応剤が、ＡＩＮ反応が
起こる最低温度（約１５００℃）であるか又はそれより
高い炉の部分にあると見積もられる時間の合計である。 １，６００立方フイート（４５，３立方メートル）毎時
間の向流窒素気流をトレーが含まれている間に炉内にパ
ージする。排気ガスは第一トンネル室導管３５（図１参
照）を通してガス抜きする。トレーは炉の反応区域の通
過後には窒化アルミニウムを含む。各トレー中に得られ
るＡＩＮ生成物は、６箇所のベツド位置（前面頂部及び
底部、中央頂部及び底部背面頂部及び底部）で試料採取
し、酸素重量％及び表面積の分析を行う。得られた結果
は表１に総括されている。 ［００６４］ 表　　　　１ トレー　ｌ　　試料位置　　　　１　　酸素重量％　１
　表面積ｍ２／ｇ Ａ　　１　　前面頂部 Ａ　　１　　中央底部 １．１６ １．２０ ２．８１ ２．９２ 中央頂部 中央底部 背面頂部 背面底部 １．３９ １．２７ １．７６ １．３６ ２．９３ ３．１０ ３．２６ ２．９３ Ｂ　　１　　前面頂部　　　　１　１４．３８Ｂ　　１
　　前面底部　　　　ｌ　　　８．３０Ｂ　　１　　中
央頂部　　　　１　　２．７８Ｂ　　］　　中央底部　
　　　ｌ　　　７．８７Ｂ　　１　　背面頂部　　　　
ｌ　　　４．０７Ｂ　　１　　背面底部　　　　１　　
８．８９４．６３ ２．７９ ３．５２ ３．２３ ３．４７ ２．７５ ＡＩＮ生成物の酸素含量は反応の完全性の指標として使
用される。１．５％以上の酸素濃度の生成物は絶対的で
はないが、転化の不完全な生成物の指標と考えられる。 ［００６５］ 表１に表示されたデータは、アルミナ粉末を厚いベツド
（トレーＢ）中で窒化アルミニウムに転化する試みは生
成物の酸素含量の変動性、並びに比較的薄いベツド（ト
レーＡ）を用いる同様な試みよりも得られる酸素含量が
大きい結果をもたらすことを示している。これは厚い粉
末ベツドに固有の熱伝達及び気体の輸送の制限によるも
のと考えられる。トレーＡ中の総ての酸素含量は一つ以
外は１・５％よりも少ない。これは得られる粉末の一部
は過剰な酸素含量を有することを指示しているが、該ト
レー中に含まれる窒化アルミニウム粉末の平均酸素含量
は明らかに許容できる。対照的にトレーＢ中の総ての酸
素含量は明らかに１．５％以上であり、屡々著しく多い
。かように、トレーＢ中に含まれる粉末の平均酸素含量
は又かような所望の酸素濃度以上である。 ［００６６］ 実施例　２ 実施例１の手法及び装置を用いて２５ポンド（１１，４
にグラム）の窒化アルミニウム先駆体粉末のバッチを、
実施例１と同じアルミナ７１，７％、実施例１と同じア
セチレンカーボンブラック２８．０％及び０．３％の酸
化カルシウムから製造する。 ［００６７］ 窒化アルミニウム先駆体粉末を３０％の水及び５％のポ
リビニルアルコールと共にリボンブレングー中で混合す
る。得られる混合物を１／４インチ（０，６ｃｍ）の押
出物又はペレットとして押出す。ペレットを水分含量２
．０％以下まで炉内乾燥する。 ［００６８］ 充実底トレー（図３参照）に０．２５インチ（０，６ｃ
ｍ）の深さまでペレットを装入して固体反応剤装入量を
２にグラムとする。ペレットと粉末の密度の差は、深さ
の浅いのペレットの深さを浅くすることにより粒子状装
入が達成されることを説明している。次いでトレーを１
７５０℃の最高温度で４８分間の反応時間が得られるの
に充分な速度で、実施例１と同じ炉内に押し込む。１５
００ＣＦＨ（４２，５立方メートル毎時間）の向流Ｎ２
気流が使用される。得られるＡＩＮ生成物の平均酸素含
量は１．２６％である。 ［００６９］ 比較例実施例　Ｂ トレー中のペレットの深さを四倍の１インチ（２，５４
ｃｍ）に増やす以外は、実施例２の方法及び組成物を繰
り返して行う。 ［００７０］ 得られるＡＩＮ生成物は２０．６％の平均酸素含量を有
する。これはアルミナのＡＩＮへ転化が許容し難いこと
を示す。不完全な転化は物質移動及び熱伝達の限界の複
合によるものと考えられる。 ［００７１］ 実施例２及び比較実施例Ｂに表示されたデータは、ペレ
ットは粉末のように、比較的厚いベツド中よりは浅いベ
ツド中で極めて許容性の大きい生成物を与えることを示
している。かように、充実底トレー又は容器手段中で粉
末化された固体反応剤ではなく、ペレット化された固体
反応剤を用いても酸素含量の点では顕著な差はない。 ［００７２］ 実施例　３ 下部反応区域導管２９（図１参照）が容器手段７０のく
り抜かれた室７１　（図４参照）に気体状窒素を供給す
るために使用される変形炉を用いて、実施例２の方法を
繰り返す。排気ガスは実施例１のように第一トンネル室
導管３５を経てガス抜きされる。くり抜かれた室は各ト
レーの底に通じている１／８インチ（領３ｃｍ）の深さ
のキャビティである。キャビティはトレーの床全体を横
切る中心間に５／８インチ（１，６ｃｍ）の間隔を置い
て位置する直径１／８インチ（０゜３ｃｍ）の孔に、窒
素を均等に供給する窒素ディストリビュータとして作用
する。導管２９は各々が炉の反応区域２０の床６０でフ
ラッシュする出口を有する事実上黒鉛の管である。トレ
ー中のペレットの深さは比較実施例Ｂのように１インチ
（２，５ｃｍ）である。導管２９を通る気体状窒素気流
の流速は１６００ＣＦＨ（４５゜３立方メートル毎時間
）である。 ［００７３］ 得られるＡＩＮ生成物の平均酸素含量は１．２２％であ
る。生成物は３．０３ｍ２７グラムの表面積を有する。 これらの結果は比較実施例Ｂで得られるものと較べて驚
異的な転化率の改善をもたらす。 ［００７４］ 実施例　４及び比較実施例　Ｃ 実施例２のようにして製造されたＡＩＮ先駆体ペレット
を充実底トレー（比較実施例Ｃ）及び孔あき底トレー中
に装入する。充実底トレー及び孔あき底トレーは夫々実
施例１及び３で使用されたものと同一である。最高温度
１７５０℃で約９６分間の反応時間を与えるのに充分な
速度で、二つのトレーの各々を装置中に押し込む。孔あ
きトレーの場合には、気体状窒素はくり抜き室に実施例
３のように１５００ＣＦＨ（４２，５立方メートル毎時
間）の流速で供給される。各トレー中のＡＩＮ生成物を
実施例１のように６箇所の位置から試料採取し、酸素の
重量％を分析し、及びブルナウアーーエメットーテーラ
ー（Ｂｒｕｎａｕｅｒ、　Ｅｍｍｅｔ、　Ｔｅｌ　ｌｅ
ｒ）（ＢＥＴ）表面積分析法から表面積を測定する。 でいる。 ［００７５］ 表　２　　充実トレ 結果は表２及び３に総括され 試料位置　　　酸素パーセント 表面積　ｍ２／ｇ 前面 前面 中央 中央 背面 背面 頂部 底部 頂部 底部 頂部 底部 ４．３２ １１．０８ １．２５ １．４４ ３．５５ ７．９３ ３．２８ ２．９９ ３．１１ ２．８８ ３．０３ ２．９８ 表 孔あき ト　　　　し　　　− 試料位置 酸素パーセント 表面積　ｒｎ２／ｇｌ 前面　頂部　　　　　　１゜ 前面　底部　　　　　　１゜ 中央　頂部　　　　　　１゜ 中央　底部　　　　　　１゜ 背面　頂部　　　　　　１゜ 背面　底部　　　　　　１゜ ２．９９ ２．９１ ２．６３ ２．８１ ２．７０ ２．８７ 表２及び３にに示されたデータを比較すると孔あきトレ
ー（実施例４）は充実トレー（比較実施例Ｃ）よりも−
段と均一な品質の製品を生じることを示している。気体
状窒素の流動方式以外の総ての因子は同様であるから、
改善された結果は反応性気体のより均一な分布によるも
のと考えられる。酸素の値が低いことがら立証されるよ
うに、孔あきトレー中の反応は又−層早い速度で進行す
る。充実トレーの底部から採取された生成物は、先駆体
が完全に転化されていなくても早期に生成物が粗大化す
る徴候を示す。これは充実トレーの場合ベツドの底の近
くのＮ２の供給が不十分なために起こるものであろう。 ［００７６］ 本文中に特に好適な具体化が記載され例示されたが、上
記の教示に照らしてみれば、本発明の精神及び範囲から
逸脱することなく、特許請求の範囲の条項内で本発明の
多くの変形及び変更法が可能であることが理解されよう
。 ［００７７］ 本発明の主なる特徴及び態様は以下の通りである。 ［００７８］ １゜ ａ）固体反応剤材料の少なくとも一つの別個のアリコー
トを供給し、各アリコートは別々な容器内に配置されて
おり、各容器は気体状反応剤を受け取り、且つ該気体状
反応剤を該アリコート全体を通じて一般に均一な方式で
分布させる手段を内部に定置しており、該固体反応剤材
料は酸化アルミニウム及び随意炭素を含んで成り、該気
体状反応剤は窒素及び１Ｔｊｆｉ意炭素源を含んで成る
こと、ｂ）気体状反応剤と固体反応剤材料の間の反応を
開始させ、窒化アルミニウムを製造するのに充分な温度
まで該アリコートを加熱するのに充分な速度及び時間的
周期で、少なくとも一度該容器を加熱された反応区域の
中に通すこと、Ｃ）固体反応剤材料を窒化アルミニウム
に転化するのに充分な速度で、気体状反応剤を該容器に
供給すること、 ｄ）調節された粒径を有する窒化アルミニウムを形成し
、且っオキシ窒化アルミニウム又はオキシ炭化アルミニ
ウムの生成を事実上排除するのに充分な速度で、反応区
域から気体状反応生成物を除去すること、を含んで成る
、酸化アルミニウムの炭素熱還元法により窒化アルミニ
ウムを連続的に製造する方法。 ［００７９］ ２、時間周期が０．２５ないし６時間であり、温度が１
５００℃ないし１９００℃である、上記１に記載の方法
。 ［００８０］ ３、固体反応剤材料が粉末、ブロック、錠剤、顆粒、凝
集物、押出物又はペレットである、上記１に記載の方法
。 ［００８１］ ４、固体反応剤材料が酸化アルミニウム、炭素及び酸化
カルシウムから成り、酸化カルシウムが固体反応剤材料
の重量を基準として０．０５ないし１．５重量％の量で
存在し、炭素が酸化アルミニウムに対する化学量論的な
割合よりも僅かに過剰な量で存在し、及び残りが酸化ア
ルミニウムである、上記１に記載の方法。 ［００８２］ ５、炭素の量が酸化アルミニウムに対する化学量論的な
割合よりも１ないし１０モル％大きい、上記４に記載の
方法。 ［００８３］ ６、固体反応剤材料の事実上縁てを窒化アルミニウムに
転化するのに充分な速度で気体状反応剤が供給される、
上記１に記載の方法。 ［００８４］ ７、ａ）気体状材料を受け取り、及び中に含まれる固体
粒状材料の全体を通じて該気体状材料を配布するための
手段を含む、固体反応剤材料を容れるための手段、 ｂ）該容器手段を少なくとも一度反応区域を通して運搬
するための手段、Ｃ）該容器手段が反応区域を通して運
搬されている間に、気体状材料を受け取るための手段に
気体状材料を供給する手段、ｄ）反応区域から気体状反
応生成物を除去するための手段、を含んで成る装置。 ［００８５］ ８、更に、気体材料の通過に適した少なくとも一つの導
管に連結しており、及び流体的に連絡している第一トン
ネル室、及び気体材料の通過に適した少なくとも一つの
導管に連結しており、及び流体的に連絡している第二ト
ンネル室を含んで成り、該第−及び第二トンネル室は反
応区域の対向する端部に連結しており、及び作業的に連
絡している、上記７に記載の装置。 ［００８６］ ９、更に、反応区域から離れた点で該第−トンネル室に
連結しており、及び作業的に連絡している第一エアロツ
ク、及び反応区域から離れた点で該第二トンネル室に連
結しており、及び作業的に連絡している第二エアロツク
を含んで成る、上記８に記載の装置。

【図面の簡単な説明】

【回目 図１は本発明の装置の一つの具体化の略図の側面断面図
である。 【図２】 図２は図１の線２−２に沿って切った断面平面図である
。

【図３】 図３は固体状の微粉砕された材料を容れるための手段の
略図の側面断面図である。本手段は向流により気体状反
応剤を受け入れるのに適合している。

【図４】 図４は固体状の微粉砕された材料を容れるための好適な
手段の略図の側面断面図である。本手段は多孔性底によ
り気体状反応剤を受け入れるのに適合している

【書類名】

図面

【図１】

【図２】

【図３】

【図４】

Claims (2)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】ａ）固体反応剤材料の少なくとも一つの別
   個のアリコートを供給し、各アリコートは別々な容器内
   に配置されており、各容器は気体状反応剤を受け取り、
   且つ該気体状反応剤を該アリコート全体を通じて一般に
   均一な方式で分布させる手段を内部に定置しており、該
   固体反応剤材料は酸化アルミニウム及び随意炭素を含ん
   で成り、該気体状反応剤は窒素及び随意炭素源を含んで
   成ること、 ｂ）気体状反応剤と固体反応剤材料の間の反応を開始さ
   せ、窒化アルミニウムを製造するのに充分な温度まで該
   アリコートを加熱するのに充分な速度及び時間的周期で
   、少なくとも一度該容器を加熱された反応区域の中に通
   すこと、ｃ）固体反応剤材料を窒化アルミニウムに転化
   するのに充分な速度で、気体状反応剤を該容器に供給す
   ること、 ｄ）調節された粒径を有する窒化アルミニウムを形成し
   、且つオキシ窒化アルミニウム又はオキシ炭化アルミニ
   ウムの生成を事実上排除するのに充分な速度で、反応区
   域から気体状反応生成物を除去すること、を含んで成る
   、酸化アルミニウムの炭素熱還元法により窒化アルミニ
   ウムを連続的に製造する方法。
2. 【請求項２】ａ）気体状材料を受け取り、及び中に含ま
   れる固体粒状材料の全体を通じて該気体状材料を配布す
   るための手段を含む、固体反応剤材料を容れるための手
   段、 ｂ）該容器手段を少なくとも一度反応区域を通して運搬
   するための手段、ｃ）該容器手段が反応区域を通して運
   搬されている間に、気体状材料を受け取るための手段に
   気体状材料を供給する手段、 ｄ）反応区域から気体状反応生成物を除去するための手
   段、を含んで成る装置。