JPH0380279B2 - - Google Patents
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- JPH0380279B2 JPH0380279B2 JP59143396A JP14339684A JPH0380279B2 JP H0380279 B2 JPH0380279 B2 JP H0380279B2 JP 59143396 A JP59143396 A JP 59143396A JP 14339684 A JP14339684 A JP 14339684A JP H0380279 B2 JPH0380279 B2 JP H0380279B2
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Classifications
-
- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
- G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
- G21F9/001—Decontamination of contaminated objects, apparatus, clothes, food; Preventing contamination thereof
- G21F9/002—Decontamination of the surface of objects with chemical or electrochemical processes
- G21F9/004—Decontamination of the surface of objects with chemical or electrochemical processes of metallic surfaces
-
- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
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- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21C—NUCLEAR REACTORS
- G21C15/00—Cooling arrangements within the pressure vessel containing the core; Selection of specific coolants
- G21C15/28—Selection of specific coolants ; Additions to the reactor coolants, e.g. against moderator corrosion
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
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Description
【発明の詳細な説明】
本発明は原子炉の冷却系における汚染物の除去
方法に関する。
方法に関する。
原子炉の冷却系は、種々の放射性沈着物によつ
て被覆される傾向がある。これらの沈着物は冷却
系を詰まらせる程に厚くないけれども、原子炉を
維持及び修理しなければならない作業員を放射能
汚染することとなる。従つて、沈着物を除去する
ことにより、原子炉周辺の作業員にとつて安全な
レベルに放射能を減少することが必要である。
て被覆される傾向がある。これらの沈着物は冷却
系を詰まらせる程に厚くないけれども、原子炉を
維持及び修理しなければならない作業員を放射能
汚染することとなる。従つて、沈着物を除去する
ことにより、原子炉周辺の作業員にとつて安全な
レベルに放射能を減少することが必要である。
従来、沈着物はこれを金属イオンを溶解する汚
染物除去溶液、及び不溶性酸化クロムを溶解性重
クロム酸イオンに酸化する酸化溶液を冷却系に循
環させることによつて除去している。代表的な汚
染物除去溶液はクエン酸、シユウ酸、及びキレー
ト例えばエチレンジアミン四酢酸（EDTA）か
らなる。代表的な酸化溶液はアルカリ金属水酸化
物及び重クロム酸塩からなる。
染物除去溶液、及び不溶性酸化クロムを溶解性重
クロム酸イオンに酸化する酸化溶液を冷却系に循
環させることによつて除去している。代表的な汚
染物除去溶液はクエン酸、シユウ酸、及びキレー
ト例えばエチレンジアミン四酢酸（EDTA）か
らなる。代表的な酸化溶液はアルカリ金属水酸化
物及び重クロム酸塩からなる。
米国特許第4287002号明細書は過マンガン酸ア
ルカリに代えてオゾンを使用した原子炉の冷却系
の汚染物除去方法について開示している。イオン
交換樹脂を使用する汚染物除去−酸化−汚染物除
去プロセスにより溶液からイオンを除去すること
を開示している。
ルカリに代えてオゾンを使用した原子炉の冷却系
の汚染物除去方法について開示している。イオン
交換樹脂を使用する汚染物除去−酸化−汚染物除
去プロセスにより溶液からイオンを除去すること
を開示している。
オゾンは酸素に分解して冷却系にどのようなイ
オンも残さず、更にオゾンはすぐれた酸化体であ
る点において過マンガン酸アルカリより幾つかの
利点がある。しかし同時に、オゾン使用による
種々の欠点もあり、主な欠点はオゾンの不安定性
である。即ちオゾンが比較的長い冷却系を移動し
なければならない場合に、オゾンの大部分は冷却
系の端部に到達する前に分解し、冷却系端部にあ
る沈着物は十分に酸化されず、従つて十分に除去
されない。
オンも残さず、更にオゾンはすぐれた酸化体であ
る点において過マンガン酸アルカリより幾つかの
利点がある。しかし同時に、オゾン使用による
種々の欠点もあり、主な欠点はオゾンの不安定性
である。即ちオゾンが比較的長い冷却系を移動し
なければならない場合に、オゾンの大部分は冷却
系の端部に到達する前に分解し、冷却系端部にあ
る沈着物は十分に酸化されず、従つて十分に除去
されない。
従つて本発明は、
汚染物除去組成物を原子炉の冷却系中の冷却材
に添加して放射能汚染金属イオンを可溶化し、該
金属イオンを冷却材から除去し、該冷却材にオゾ
ンを導入することにより沈着物中の不溶性酸化ク
ロムを溶解性重クロム酸イオンに酸化し、該重ク
ロム酸イオンを冷却材から除去することからな
る、原子炉の冷却系の汚染物除去方法において、
オゾン含有冷却材が水溶性セリウム（）化合物
の少なくとも一種0.01〜0.5重量％を含有するこ
とを特徴とする方法に存する。
に添加して放射能汚染金属イオンを可溶化し、該
金属イオンを冷却材から除去し、該冷却材にオゾ
ンを導入することにより沈着物中の不溶性酸化ク
ロムを溶解性重クロム酸イオンに酸化し、該重ク
ロム酸イオンを冷却材から除去することからな
る、原子炉の冷却系の汚染物除去方法において、
オゾン含有冷却材が水溶性セリウム（）化合物
の少なくとも一種0.01〜0.5重量％を含有するこ
とを特徴とする方法に存する。
本発明はまた、原子炉を休止する工程、冷却系
中の冷却材に汚染物除去組成物を添加する工程、
冷却系を離去する冷却材中の放射能が冷却系に入
る冷却材の放射能より実質上大きくなくなるまで
陽イオン交換樹脂と冷却系との間に冷却材を循環
させる工程、前記冷却材を陰イオン交換樹脂に通
すことによつて冷却材から汚染物除去組成物を取
り出す工程、冷却材の温度を40〜100℃に調節す
る工程、冷却材が前記本発明による組成物からな
るように冷却材に化合物を添加する工程、クロム
濃度が実質上増大しなくなるまで冷却系に冷却材
を循環する工程、冷却材の温度を少なくとも100
℃に昇温する工程、冷却材を陰イオン交換樹脂に
通す工程、冷却材の温度を60〜200℃に調節する
工程、第２、第３、第４工程を繰り返すことから
なる原子炉の冷却系の汚染物除去法、に適用する
ことができる。
中の冷却材に汚染物除去組成物を添加する工程、
冷却系を離去する冷却材中の放射能が冷却系に入
る冷却材の放射能より実質上大きくなくなるまで
陽イオン交換樹脂と冷却系との間に冷却材を循環
させる工程、前記冷却材を陰イオン交換樹脂に通
すことによつて冷却材から汚染物除去組成物を取
り出す工程、冷却材の温度を40〜100℃に調節す
る工程、冷却材が前記本発明による組成物からな
るように冷却材に化合物を添加する工程、クロム
濃度が実質上増大しなくなるまで冷却系に冷却材
を循環する工程、冷却材の温度を少なくとも100
℃に昇温する工程、冷却材を陰イオン交換樹脂に
通す工程、冷却材の温度を60〜200℃に調節する
工程、第２、第３、第４工程を繰り返すことから
なる原子炉の冷却系の汚染物除去法、に適用する
ことができる。
本発明者らは、原子炉の冷却系における汚染物
除去に使用する水性オゾン酸化溶液の安定性が、
水溶性セリウム（）化合物、を添加することに
よつて著しく改善されることを見いだした。オゾ
ンの安定性及び溶解度が改善されたので、移動中
に汚染物除去溶液の酸化力が失われず冷却系の離
れた端部に到達し、且つ酸化性溶液はより有効に
沈着物からクロムを除去する。これは結果とし
て、引き続く汚染物除去溶液処理時における高汚
染物除去係数（即ち、処理前の放射能／処理後の
放射能）となる。
除去に使用する水性オゾン酸化溶液の安定性が、
水溶性セリウム（）化合物、を添加することに
よつて著しく改善されることを見いだした。オゾ
ンの安定性及び溶解度が改善されたので、移動中
に汚染物除去溶液の酸化力が失われず冷却系の離
れた端部に到達し、且つ酸化性溶液はより有効に
沈着物からクロムを除去する。これは結果とし
て、引き続く汚染物除去溶液処理時における高汚
染物除去係数（即ち、処理前の放射能／処理後の
放射能）となる。
本発明の種々の原子炉の冷却系、例えば加圧水
型軽水炉、沸騰水型軽水炉、及び高温ガス型原子
炉に適用できる。本発明は現存の水性冷却材を使
用する原子炉の全冷却系における沈着物に使用で
き、又は特別な水性液を作り、次いでそれを冷却
系の任意の部分例えば蒸気発生器に循環させるこ
ともできる。
型軽水炉、沸騰水型軽水炉、及び高温ガス型原子
炉に適用できる。本発明は現存の水性冷却材を使
用する原子炉の全冷却系における沈着物に使用で
き、又は特別な水性液を作り、次いでそれを冷却
系の任意の部分例えば蒸気発生器に循環させるこ
ともできる。
本発明に使用する酸化溶液は水溶性セリウム
（）化合物、水及びオゾンを含む。オゾンは分
散により水に溶解し、オゾンの濃度は約２×10-4
％（ここで％は総て全溶液重量基準による重量％
である）ないしほぼ飽和までの濃度となる。酸化
溶液はPH調節の必要がないが、この溶液の成分が
酸性であるため、PHは常に７以下である。PHは７
以上に上げるべきでなく、これはオゾンが急速に
分解するためである。
（）化合物、水及びオゾンを含む。オゾンは分
散により水に溶解し、オゾンの濃度は約２×10-4
％（ここで％は総て全溶液重量基準による重量％
である）ないしほぼ飽和までの濃度となる。酸化
溶液はPH調節の必要がないが、この溶液の成分が
酸性であるため、PHは常に７以下である。PHは７
以上に上げるべきでなく、これはオゾンが急速に
分解するためである。
本発明で使用される水溶性セリウム（）化合
物は、セリウムが＋４の酸化状態のものであり、
硝酸セリウムアンモニウム、硫酸セリウム、硫酸
セリウムアンモニウムおよびスルフアミン酸セリ
ウムが含まれる。好適な化合物は硝酸セリウムア
ンモニウムであり、これは容易に入手でき、低価
格であり、水に非常に溶解性なためである。セリ
ウム（）化合物は原子炉の冷却系における沈着
物中のクロムを酸化する作用を果たし、セリウム
（）イオンはセリウム（）イオンに還元され
る： 11H2O＋6Ce+4＋Cr2O3→ 2H2CrO4＋6Ce+3＋6H3O+ セリウム（）化合物はオゾンよりも安定なた
め、冷却系にオゾンを注入した地点からかなり離
れた所でもクロムを酸化し、セリウム（）自身
はセリウム（）に還元される。セリウム（）
化合物がオゾン注入点まで戻つてきたとき、オゾ
ンはこれをセリウム（）に酸化し、従つて再生
される： 6H3O+＋O3＋6Ce+3→6Ce+4＋9H2O 0.01ないし0.5％の水溶性セリウム（）化合
物を溶液中で使用できる。0.01％未満であると溶
液が効果的でない。即ちオゾンと結合する十分な
量のセリウム（）化合物が存在しない。0.5％
を越えての使用は不必要、浪費であり、大量の溶
液が無駄になる。好適な量は0.08ないし0.12％で
ある。
物は、セリウムが＋４の酸化状態のものであり、
硝酸セリウムアンモニウム、硫酸セリウム、硫酸
セリウムアンモニウムおよびスルフアミン酸セリ
ウムが含まれる。好適な化合物は硝酸セリウムア
ンモニウムであり、これは容易に入手でき、低価
格であり、水に非常に溶解性なためである。セリ
ウム（）化合物は原子炉の冷却系における沈着
物中のクロムを酸化する作用を果たし、セリウム
（）イオンはセリウム（）イオンに還元され
る： 11H2O＋6Ce+4＋Cr2O3→ 2H2CrO4＋6Ce+3＋6H3O+ セリウム（）化合物はオゾンよりも安定なた
め、冷却系にオゾンを注入した地点からかなり離
れた所でもクロムを酸化し、セリウム（）自身
はセリウム（）に還元される。セリウム（）
化合物がオゾン注入点まで戻つてきたとき、オゾ
ンはこれをセリウム（）に酸化し、従つて再生
される： 6H3O+＋O3＋6Ce+3→6Ce+4＋9H2O 0.01ないし0.5％の水溶性セリウム（）化合
物を溶液中で使用できる。0.01％未満であると溶
液が効果的でない。即ちオゾンと結合する十分な
量のセリウム（）化合物が存在しない。0.5％
を越えての使用は不必要、浪費であり、大量の溶
液が無駄になる。好適な量は0.08ないし0.12％で
ある。
水性冷却材を使用する原子炉の冷却系の所定の
場所に本発明方法を適用する場合、最初に原子炉
を休止させるべきである。それによつて冷却水の
温度を60ないし200℃の範囲に低下させる。冷却
系の最も効果的な汚染物除去を行うためには、汚
染物除去溶液を使用し、次に酸化溶液を使用し、
次に汚染物除去溶液を使用するのが好適である。
従つて本発明の第１工程は冷却材に汚染物除去組
成物を添加する工程である。適当な汚染物除去組
成物は当業界で周知であり、代表的にはクエン酸
及びシユウ酸のような有機酸と、エチレンジアミ
ン四酢酸のような有機キレート化合物との混合物
からなる。汚染物除去組成物を含んだ冷却材は、
放射能で汚染された金属イオンが溶解した冷却系
と溶液から金属イオンを除去する陽イオン交換樹
脂との間を循環する。この循環は、冷却系を出る
冷却材の放射能が冷却系に入る冷却材の放射能よ
り実質的に大きくない状態となるまで続ける。次
いで冷却材を陰イオン交換樹脂に通過させること
により、汚染除去組成物を冷却材から除去する。
場所に本発明方法を適用する場合、最初に原子炉
を休止させるべきである。それによつて冷却水の
温度を60ないし200℃の範囲に低下させる。冷却
系の最も効果的な汚染物除去を行うためには、汚
染物除去溶液を使用し、次に酸化溶液を使用し、
次に汚染物除去溶液を使用するのが好適である。
従つて本発明の第１工程は冷却材に汚染物除去組
成物を添加する工程である。適当な汚染物除去組
成物は当業界で周知であり、代表的にはクエン酸
及びシユウ酸のような有機酸と、エチレンジアミ
ン四酢酸のような有機キレート化合物との混合物
からなる。汚染物除去組成物を含んだ冷却材は、
放射能で汚染された金属イオンが溶解した冷却系
と溶液から金属イオンを除去する陽イオン交換樹
脂との間を循環する。この循環は、冷却系を出る
冷却材の放射能が冷却系に入る冷却材の放射能よ
り実質的に大きくない状態となるまで続ける。次
いで冷却材を陰イオン交換樹脂に通過させること
により、汚染除去組成物を冷却材から除去する。
次に、冷却材の温度を40℃ないし100℃に降温
する。温度を40℃より低下することは困難であ
り、100℃より高い温度ではオゾンの分解を招く。
続いて所定濃度となるのに十分な量のオゾン、セ
リウム（）化合物、を冷却材に添加する。次
に、冷却材を出る冷却材のクロム濃度が冷却系に
入る冷却材のクロム濃度より実質的に高くない状
態となるまで冷却材を循環させる。
する。温度を40℃より低下することは困難であ
り、100℃より高い温度ではオゾンの分解を招く。
続いて所定濃度となるのに十分な量のオゾン、セ
リウム（）化合物、を冷却材に添加する。次
に、冷却材を出る冷却材のクロム濃度が冷却系に
入る冷却材のクロム濃度より実質的に高くない状
態となるまで冷却材を循環させる。
次に、冷却材の温度を100℃以上に昇温し、オ
ゾンを分解する。冷却材を陽イオン交換樹脂例え
ば陰イオン交換樹脂又は混合陰イオン／陽イオン
交換樹脂を含むイオン交換樹脂に通過させ、溶液
中の陰イオンを除去する。次に冷却材の温度を60
ないし200℃に調節し、汚染物除去組成物を再び
加え、陽イオン交換樹脂を通過させ、放射能レベ
ルが安定するまで循環させる。次に、冷却材を陰
イオン交換樹脂に通過させることにより、汚染物
除去組成物を冷却材から除去する。以上により冷
却系の汚染物除去が完了する。
ゾンを分解する。冷却材を陽イオン交換樹脂例え
ば陰イオン交換樹脂又は混合陰イオン／陽イオン
交換樹脂を含むイオン交換樹脂に通過させ、溶液
中の陰イオンを除去する。次に冷却材の温度を60
ないし200℃に調節し、汚染物除去組成物を再び
加え、陽イオン交換樹脂を通過させ、放射能レベ
ルが安定するまで循環させる。次に、冷却材を陰
イオン交換樹脂に通過させることにより、汚染物
除去組成物を冷却材から除去する。以上により冷
却系の汚染物除去が完了する。
冷却系の一部分例えば蒸気発生器の汚染物を除
去する場合は、冷却系の一部分を排水し、汚染物
除去溶液及び酸化溶液をそれぞれタンク中で調製
し、汚染物除去溶液を通し、次に水を通し、次に
酸化溶液を通す。他の点では前述と同様である。
去する場合は、冷却系の一部分を排水し、汚染物
除去溶液及び酸化溶液をそれぞれタンク中で調製
し、汚染物除去溶液を通し、次に水を通し、次に
酸化溶液を通す。他の点では前述と同様である。
Claims (1)
- １ 汚染物除去組成物を原子炉の冷却系中の冷却
材に添加して放射能汚染金属イオンを可溶化し、
該金属イオンを冷却材から除去し、該冷却材にオ
ゾンを導入することにより沈着物中の不溶性酸化
クロムを溶解性重クロム酸イオンに酸化し、該重
クロム酸イオンを冷却材から除去することからな
る、原子炉の冷却系の汚染物除去方法において、
オゾン含有冷却材が水溶性セリウム（）化合物
の少なくとも一種0.01〜0.5重量％を含有するこ
とを特徴とする方法。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| US51313483A | 1983-07-12 | 1983-07-12 | |
| US513134 | 1983-07-12 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6039592A JPS6039592A (ja) | 1985-03-01 |
| JPH0380279B2 true JPH0380279B2 (ja) | 1991-12-24 |
Family
ID=24042021
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP59143396A Granted JPS6039592A (ja) | 1983-07-12 | 1984-07-12 | 原子炉の冷却系の汚染物除去方法 |
Country Status (7)
| Country | Link |
|---|---|
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| JP (1) | JPS6039592A (ja) |
| KR (1) | KR910005929B1 (ja) |
| CA (1) | CA1229480A (ja) |
| DE (1) | DE3475132D1 (ja) |
| ES (1) | ES8608215A1 (ja) |
| ZA (1) | ZA845043B (ja) |
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| FR2706217A1 (fr) * | 1993-06-08 | 1994-12-16 | Framatome Sa | Procédé de remise en état d'un échangeur de chaleur de centrale nucléaire, notamment d'un échangeur de chaleur de circuit auxiliaire de refroidissement d'un réacteur nucléaire à l'arrêt. |
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-
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- 1984-07-11 EP EP84304726A patent/EP0134664B1/en not_active Expired
- 1984-07-11 DE DE8484304726T patent/DE3475132D1/de not_active Expired
- 1984-07-11 KR KR1019840004027A patent/KR910005929B1/ko not_active IP Right Cessation
- 1984-07-12 JP JP59143396A patent/JPS6039592A/ja active Granted
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| DE3475132D1 (en) | 1988-12-15 |
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