JP6164801B2 - 除染装置及び除染方法 - Google Patents

Description

本発明は、除染方法及び除染装置に関するものである。

一般に、原子炉等の原子力プラントは、多数の機器や配管等の部材により構成されている。ここで、これらの部材を長期にわたって使用していると、例えば該部材を構成する金属の腐食等の要因により、該部材の表面にコバルト等の放射性核種を含む酸化被膜が付着することがある。このため、これらの部材の周囲では放射線量が高まる場合がある。そこで、定期点検時等において、当該部材の表面から酸化皮膜を除去する必要があり、例えば、部材の化学洗浄が実施されている。

化学洗浄の方法としては、以下に示す技術が知られている。すなわち、部材を過マンガン酸水溶液中に浸漬して、該部材の表面に付着した酸化被膜に含まれるクロム系酸化物中のクロムをＣｒ^３＋からＣｒ^６＋として酸化溶出する。次に、シュウ酸等の有機酸を添加して、酸化被膜の主要成分である鉄系酸化物中の鉄をＦｅ^２＋として還元溶出する。このとき、放射性核種も同時に溶出される。そして、イオンを含むイオン交換樹脂に接触させて、上記の水溶液から放射性物質を処理水の中に溶出して、放射性物質を除去することが可能である。

ここで、上記の処理水は大量に生成されるため、処理の問題上、該処理水の低減化が望まれている。

そこで、処理水の分解方法として、有機酸を含む水溶液に紫外線を照射することで、該水溶液を水と二酸化炭素に分解して処理する方法が採用されている（下記特許文献１参照）。

特許第２９４１４２９号公報

しかしながら、上記の特許文献１に記載の方法では、紫外線を照射する装置が大型であるため、化学洗浄装置自が全体として大型になってしまうという問題点がある。

本発明は、このような事情を考慮してなされたものであり、コンパクトな装置で、廃棄する処理水の量を低減することができる除染方法及び除染装置を提供するものである。

上記目的を達成するために、本発明は以下の手段を採用している。
すなわち、本発明に係る除染装置は、内部に除染対象物を配設可能とされ一次処理水が供給された除染槽と、前記除染槽中の前記一次処理水を循環させる第一循環ラインと、上流側が前記第一循環ラインに接続され、下流側が前記除染槽と接続された第二循環ラインと、プラズマ処理により発生させたＯＨラジカルを前記一次処理水に添加して前記除染対象物に付着したクロムを酸化溶出させ、前記クロムが酸化溶出した二次処理水を生成するプラズマ装置と、前記第一循環ラインを循環する前記二次処理水に有機酸を添加して、前記除染対象物に付着した鉄を還元溶出させ、前記鉄が還元溶出した三次処理水を生成する還元装置と、前記クロム及び前記鉄の溶出とともに溶出した放射性核種を含む前記三次処理水から前記放射性核種を除去して、前記放射性核種が除去された四次処理水を生成する除去装置と、前記プラズマ装置の上流側を前記第一循環ラインにおける前記第二循環ラインとの接続部よりも下流側接続する第一酸化ラインと、前記プラズマ装置の上流側を前記第二循環ラインに接続する分解ラインと、前記プラズマ装置の下流側を前記第二循環ラインにおける前記分解ラインとの接続部よりも下流側と接続する導出ラインと、前記第一循環ライン、前記第二循環ライン、前記第一酸化ライン、及び前記分解ラインの各々に設けられた弁と、を備え、前記プラズマ装置は、前記四次処理水中の前記有機酸をプラズマ処理により分解することを特徴とする。

また、本発明に係る除染方法は、上記除染装置を用いる除染方法であって、除染対象物を浸漬した一次処理水中に、前記除染対象物に付着したクロムをプラズマ処理により酸化溶出させた二次処理水を生成するプラズマ酸化工程と、前記二次処理水に有機酸を添加して、前記除染対象物に付着した鉄を還元溶出させた三次処理水を生成する還元工程と、前記クロム及び前記鉄の溶出とともに溶出した放射性核種を前記三次処理水から除去した四次処理水を生成する除去工程と、前記四次処理水中の前記有機酸をプラズマ処理により分解して五次処理水を生成するプラズマ分解工程と、を備えることを特徴とする。

このように構成された除染方法及び除染装置では、プラズマ酸化工程、プラズマ酸化装置により、プラズマ処理でプラズマを発生させて除染対象物に付着していたクロムを酸化溶出することができるため、全体としてコンパクトな装置とすることができる。
また、このように構成された除染装置では、除去装置により、クロム及び鉄とともに溶出した放射性核種を除去することができ、プラズマ処理により四次処理水中の有機酸を分解することができるため、廃棄する処理水の量を低減することができる。

また、このように構成された除染装置及び除染方法では、一の装置のプラズマ処理により、クロムを酸化溶出するとともに、有機酸を分解することができる。よって、全体としてコンパクトな装置とすることができるとともに、コストを抑えることができる。

このように構成された除染方法及び除染装置では、還元工程、還元装置により、除染対象物に付着していた鉄を溶出することができる。

このように構成された除染方法では、除去工程により、クロム及び鉄とともに溶出した放射性核種を除去することができ、プラズマ分解工程により、プラズマ処理により四次処理水中の有機酸を分解することができるため、廃棄する処理水の量を低減することができる。

また、本発明に係る除染方法は、前記プラズマ酸化工程、前記プラズマ分解工程は、それぞれ前記一次処理水、前記四次処理水に気泡を送入する気泡送入工程を有していてもよい。

また、本発明に係る除染装置は、前記プラズマ装置は、前記一次処理水、前記四次処理水に気泡を送入する気泡送入装置を有していてもよい。

このように構成された除染方法及び除染装置では、一次処理水、四次処理水に対して気泡を送入することで、効率的にプラズマを発生させることができる。よって、クロムを効率的に酸化溶出するとともに有機酸を効率的に分解することができるため、廃棄する処理水の量をより低減することができる。

また、本発明に係る除染方法は、前記一次処理水に多価金属イオン酸化物を送入する多価金属イオン酸化物送入工程を備え、該多価金属イオン酸化物送入工程は、前記プラズマ酸化工程の前に実行してもよい。

また、本発明に係る除染装置は、前記一次処理水に多価金属イオン酸化物を送入する多価金属イオン酸化物送入装置を備えていてもよい。

このように構成された除染方法及び除染装置では、一次処理水に対して多価金属イオン酸化物を送入することで、クロムを効率的に酸化溶出することができる。

また、本発明に係る除染方法は、前記プラズマ酸化工程において発生したオゾンを分散させる分散工程を備えることが好ましい。

また、本発明に係る除染装置は、前記プラズマ装置において発生したオゾンを分散させる分散装置を備えていてもよい。

このように構成された除染方法及び除染装置では、プラズマ酸化工程、プラズマ酸化装置において発生したオゾンを分散工程、分散装置で分散させることができる。よって、クロムをより一層効率的に酸化溶出することができる。

本発明に係る除染方法及び除染装置によれば、プラズマ処理によりクロムを溶出するとともに有機酸を分解することができるため、コンパクトな装置で、廃棄する処理水の量を低減することができる。

本発明の一実施形態に係る除染方法の対象となる除染対象物の使用例を示す図である。 本発明の第一実施形態に係る除染装置の概略構成図である。 本発明の第一実施形態に係る分解装置の概略構成図である。 本発明の第一実施形態に係る除染方法のフローチャートである。 本発明の第二実施形態に係る除染装置の概略構成図である。 本発明の第二実施形態に係る除染方法のフローチャートである。 本発明の第三実施形態に係る除染装置の概略構成図である。 本発明の第三実施形態に係る除染方法のフローチャートである。

（第一実施形態）
以下、図面を参照し、本発明の第一実施形態に係る除染装置を用いた除染方法について説明する。
まず、本実施形態の対象となる除染対象物について説明する。
本実施形態の対象となる除染対象物は、原子力プラントを構成する配管、容器、各種機器等の部品であって、炉水が接触する部品である。

ここで、原子力プラントとしては、例えば、図１に示すように、加圧水型原子炉５０を備えている原子力発電プラントＰがある。

この原子力発電プラントＰは、燃料棒５１等が収納される加圧水型原子炉５０と、該加圧水型原子炉５０内の一次冷却水（軽水）の沸騰を抑えるために一次冷却水を加圧する加圧器５２と、一次冷却水の熱により二次冷却水を蒸気にする蒸気発生器５３と、該蒸気発生器５３からの一次冷却水を加圧水型原子炉５０に戻す冷却材ポンプ５４と、蒸気発生器５３で発生した蒸気で駆動する蒸気タービン５６と、該蒸気タービン５６の駆動で発電する発電機５７と、蒸気タービン５６からの蒸気を水に戻す復水器５８と、該復水器５８からの水を蒸気発生器５３に戻す給水ポンプ５９とを備えている。

この加圧水型原子炉５０と蒸気発生器５３とは一次冷却水配管５５ａ，５５ｂで接続され、蒸気発生器５３と蒸気タービン５６とは蒸気配管５５ｃで接続され、復水器５８と蒸気タービン５６とは給水配管５５ｄで接続されている。

このように構成された原子力発電プラントＰにおいて、炉水、すなわち一次冷却水に接する部材である一次冷却系部材（以下、「除染対象物Ｚ」と称する。）としては、加圧水型原子炉５０、加圧器５２、蒸気発生器５３、冷却材ポンプ５４、これらを接続する一次冷却水配管５５ａ，５５ｂ、この一次冷却水配管５５ａ，５５ｂ等に設けられている各種弁等がある。これら除染対象物Ｚは、鉄を主成分としてクロムやニッケルを含むステンレス鋼や、ニッケル基合金、コバルト基合金等で形成されている。

この除染対象物Ｚを構成する金属元素は、わずかに炉水に溶出して、一部が加圧水型原子炉５０内の燃料棒５１表面に付着する。該燃料棒５１の表面に付着した金属元素は、燃料から中性子線が照射させることにより、原子核反応を起こして、クロム、ニッケル、コバルト等の放射性核種となる。これら放射性核種は、大部分が酸化物の形態で燃料棒５１表面に付着したままであるが、その一部が炉水中に溶出したり、不溶性固体として放出される。炉水中に溶出又は放出された放射性核種は、除染対象物Ｚの炉水接触面に付着し、この炉水接触面に鉄を主成分とする酸化皮膜を形成する。このため、除染対象物Ｚ近傍で作業する作業員は、部品に形成された酸化皮膜中の放射性核種からの放射線に晒されることになる。

本実施形態は、上記で説明した除染対象物Ｚに付着している酸化皮膜を処理水を用いて除去して、除去後の処理水を分解する除染方法である。

図２は、本実施形態に係る除染装置の概略構成図である。
図２に示すとおり、除染装置１は、内部に処理水を満たして該処理水中に除染対象物Ｚを浸漬させる除染槽１０と、除染槽１０に対して処理水を循環させる第一循環ライン４０及び第二循環ライン６０と、該除染対象物Ｚを酸化するとともに処理水を分解するプラズマ装置２０と、該除染対象物Ｚを還元する還元装置３０と、処理水中に溶出した放射性核種を除去する除去装置７０とを備えている。

除染槽１０には一次処理水が供給され、その内部に除染対象物Ｚを配設されている。

第一循環ライン４０は、その両端が除染槽１０に接続され、該除染槽１０中の処理水（例えば、一次処理水）を循環させている。この第一循環ライン４０には、上流側から第一弁４１と、第二弁４２と、第一ヒーター４３と、第一ポンプ４４と、第三弁４９とが設けられている。

第一ヒーター４３は、第一循環ライン４０を循環する処理水を加熱して、該処理水を高温状態にすることができる。
第一ポンプ４４は第一循環ライン４０内に処理水を循環させるとともに、除染槽１０に対して該処理水を供給可能としている。

また、第一循環ライン４０の第一弁４１の下流側には、浄化受け槽ライン４５が接続されている。該浄化受け槽ライン４５には、浄化受け槽弁４６と、浄化受け槽４７とが設けられている。

図３に示すように、プラズマ装置２０は、プラズマ処理により除染対象物Ｚに付着したクロムを酸化溶出させ、該クロムが酸化溶出した二次処理水を生成するプラズマ酸化装置として構成されている。

具体的には、一次処理水が満たされたプラズマ槽８１と、該プラズマ槽８１の内部に気泡を送入する気泡送入装置８２と、電源８３と、該電源８３に接続された陽極板８４及び陰極８５とを有している。

気泡送入装置８２は、例えば、アルゴン、工業用乾燥空気、酸素等の気体が貯蔵された気泡貯蔵容器８６と、該気泡貯蔵容器８６と気泡送入ライン８７で接続された複数の気泡送入管８８とを有している。
気泡送入管８８はプラズマ槽８１の内部に配設され、該気泡送入管８８の外面には送入孔部８９が複数形成されている。

この気泡送入装置８２は、気泡貯蔵容器８６に貯蔵された気体を気泡送入ライン８７を経由して気泡送入管８８の内部に気泡として送入する。該気泡送入管８８の内部に送入された気泡は、外面に形成された送入孔部８９からプラズマ槽８１に貯水された一次処理水に送入される。

また、電源８３から電力が供給されると、プラズマ槽８１の内部に配設された陽極板８４と陰極８５との間で電流が流れて、プラズマを発生させるプラズマ処理を施して、除染対象物Ｚに付着したクロムを酸化溶出させ、該クロムが酸化溶出した二次処理水を生成する。
ここで、プラズマ装置２０本体の電圧を数ｋＶ、パルスを５０〜６０Ｈｚとする。

また、図２に示すように、プラズマ装置２０は、上流側が酸化用弁２１の設けられた第一酸化ライン２２を介して第一循環ライン４０に接続されるとともに、分解用弁９０の設けられた分解ライン９１を介して第二循環ライン６０に接続されている。また、下流側が導出ライン９２を介して第二循環ライン６０に接続されている。

還元装置３０は、有機酸であるシュウ酸水溶液が貯水された還元性液槽３１と、該還元性液槽３１に接続された還元性液ライン３２と、該還元性液ライン３２に設けられた還元性液ポンプ３３とを有しており、該還元性液ライン３２には還元性液弁３４が設けられている。
なお、有機酸としては、シュウ酸水溶液の他にクエン酸等が挙げられる。

この還元装置３０は、除染槽１０に満たされた二次処理水に、還元性液槽３１に貯水されたシュウ酸水溶液を還元性液ライン３２及び第一循環ライン４０を経由して供給（添加）することで、除染対象物Ｚに付着した鉄を還元溶出させて、該鉄が還元溶出した三次処理水を生成する。

第二循環ライン６０は、一端が第一循環ライン４０に接続され、他端が除染槽１０に接続されており、該除染槽１０中の処理水（例えば、三次処理水）を循環させている。この第二循環ライン６０には、上流側から第四弁６１と、第二ヒーター６２と、第二ポンプ６３と、第五弁６６とが設けられている。

また、第二循環ライン６０における第二ポンプ６３の下流側には、第一除去装置弁７１及び第二除去装置弁７２を介して除去装置７０が接続されている。

除去装置７０は、例えばカチオン樹脂塔で構成されており、第二循環ライン６０に接続されている。

この除去装置７０は第二循環ライン６０中を流れる三次処理水から、上記のクロムや鉄の溶出とともに溶出した放射性核種を除去して、該放射性核種が除去された四次処理水を生成する。

ここで、上記で説明したプラズマ装置２０は、四次処理水中の有機酸をプラズマ処理により分解して五次処理水を生成するプラズマ分解装置としても構成されている。すなわち、プラズマ酸化装置とプラズマ分解装置とは、一のプラズマ装置２０にて構成されている。

なお、プラズマ分解装置として構成されているプラズマ装置２０では、プラズマ槽８１には四次処理水が満たされている。
そして、電源８３から電力が供給されると、プラズマ槽８１の内部に配設された陽極板８４と陰極８５との間で電流が流れて、プラズマを発生させるプラズマ処理を施して四次処理水中の有機酸を分解して五次処理水を生成する

次に、上記のように構成された除染装置１を用いた除染方法について説明する。
図４に示すように、除染方法は、第一気泡送入工程Ｓ１と、プラズマ酸化工程Ｓ２と、還元工程Ｓ３と、除去工程Ｓ４と、第二気泡送入工程Ｓ５と、プラズマ分解工程Ｓ６とを備えている。
まず、前準備として、除染槽１０に一次処理水を貯留して、除染対象物Ｚを配設する。

次に、第一気泡送入工程Ｓ１を実行する。
すなわち、第一循環ライン４０における第一弁４１及び第二弁４２を開いて、第一酸化ライン２２における酸化用弁２１を開くとともに、該第一循環ライン４０に設けられた第一ポンプ４４を駆動することで一次処理水を、該第一循環ライン４０、プラズマ装置２０及び除染槽１０の間で循環させる。また、第一ヒーター４３で一次処理水を加熱し高温状態として循環させる。

この一次処理水は、プラズマ装置２０ではプラズマ槽８１に導入される。
ここで、気泡送入装置８２は、気泡貯蔵容器８６に貯蔵された気体を気泡送入ライン８７経由で気泡送入管８８に導入する。そして、該気泡送入管８８の送入孔部８９を経由して、気泡をプラズマ槽８１に貯水された一次処理水に送入する。

次に、プラズマ酸化工程Ｓ２を実行する。
すなわち、電源８３から電力を供給して、プラズマ槽８１の内部に配設された陽極板８４と陰極８５との間で電流を流して、プラズマを発生させるプラズマ処理を施す。

このプラズマ処理により、一次処理水ではＯＨラジカルが発生し、除染対象物Ｚに付着した酸化被膜中Ｃｒ_２Ｏ_３やＦｅＣｒ_２Ｏ_４等として存在するＣｒ^３＋が、Ｃｒ^６＋となって水溶液中に溶出する。つまり、酸化皮膜中のクロムＣｒが酸化溶出して、該クロムＣｒが酸化溶出した二次処理水が生成される。

なお、第一ヒーター４３で一次処理水を加熱することにより高温状態にすることができるため、該一次処理水に除染対象物Ｚを浸漬する時間を通常よりも短縮することが可能である。

次に、還元工程Ｓ３を実行する。
すなわち、酸化用弁２１を閉じて第三弁４９と還元性液弁３４とを開き、還元性液ポンプ３３を駆動することで、還元性液槽３１に貯水されたシュウ酸水溶液を還元性液ライン３２を介して第一循環ライン４０に導出する。そして、二次処理水とシュウ酸水溶液との混合水溶液を、第一循環ライン４０及び除染槽１０の間で循環させる。また、第一ヒーター４３で混合水溶液を加熱して、該混合水溶液を高温状態として循環させる。

なお、シュウ酸濃度を例えば２０００ｐｐｍになる程度に設定する。また、このシュウ酸水溶液の温度は常温（２０℃）〜１００℃未満（水溶液が沸騰しない温度限界）が好ましく、ここでは例えば９０℃に設定する。

ここで、除染槽１０では、除染対象物Ｚを浸漬した混合水溶液に、該除染対象物Ｚに付着した酸化皮膜中のＦｅ_３Ｏ_４等として存在するＦｅ^２＋が、Ｆｅ^３＋となって水溶液中に溶出する。つまり、酸化皮膜中の鉄Ｆｅが還元溶出して、該鉄が還元溶出した混合水溶液である三次処理水が生成される。
また、三次処理水中には、プラズマ酸化工程Ｓ２におけるクロムの酸化溶出及び還元工程Ｓ３における鉄の還元溶出とともに、放射性核種が溶出されている。

なお、プラズマ酸化工程Ｓ２と同様に、第一ヒーター４３で混合水溶液を加熱することにより混合水溶液を高温状態にすることができるため、該混合水溶液に除染対象物Ｚを浸漬する時間を通常よりも短縮することができる。

ここで、還元工程Ｓ３において除染対象物Ｚに付着した酸化被膜が十分に除去されているかを判断する。除去が不十分であればプラズマ酸化工程Ｓ２と還元工程Ｓ３とを１除染工程として、該１除染工程を複数回実行する。そして、酸化被膜が十分に除去されれば、次の除去工程Ｓ４を実行する。

除去工程Ｓ４では、還元性液弁３４及び第二弁４２を閉じて、第二循環ライン６０の第四弁６１、第一除去装置弁７１、第二除去装置弁７２及び第五弁６６を開く。次に、第二ポンプ６３を駆動することで、除染槽１０から導出した三次処理水を、第一循環ライン４０の第一弁４１を経由して第二循環ライン６０に導入する。そして、除去装置７０を経由して再び除染槽１０に戻すことで、三次処理水を該除染槽１０、第二循環ライン６０及び除去装置７０の間で循環させる。

ここで、除去装置７０では、第一除去装置弁７１から導入された三次処理水に溶出している放射性核種を除去して四次処理水を生成する。そして、該四次処理水は、第二除去装置弁７２から再び第二循環ライン６０を経由して除染槽１０に戻される。よって、除去装置７０を所望の時間稼動することで、該除染槽１０、第二循環ライン６０及び除去装置７０の間を循環する処理水は、四次処理水となる。

次に、第二気泡送入工程Ｓ５を実行する。
すなわち、第五弁６６を閉じて分解用弁９０を開くことで、第二循環ライン６０を流れる四次処理水を分解ライン９１及びプラズマ槽８１に導入する。

ここで、気泡送入装置８２では、気泡貯蔵容器８６に貯蔵された気体を気泡送入ライン８７経由で気泡送入管８８に導入する。そして、該気泡送入管８８の送入孔部８９から気泡をプラズマ槽８１に貯水された四次処理水に送入する。

次に、プラズマ分解工程Ｓ６を実行する。
すなわち、電源８３から電力を供給して、プラズマ槽８１の内部に配設された陽極板８４と陰極８５との間で電流を流して、プラズマを発生させるプラズマ処理を施す。このプラズマ処理により、四次処理水ではＯＨラジカルが発生して、シュウ酸が分解されて五次処理水が生成される。
この際の化学反応式は、以下の式（１）で表すことができる。

上記に示すとおり、四次処理水中のシュウ酸は、二酸化炭素と水に分解される。
ここで、上記のプラズマ分解工程Ｓ６を継続して行い、シュウ酸が所望の量の二酸化炭素及び水に分解されれば、該プラズマ分解工程Ｓ６を終了する。

このように構成された除染装置１を用いた除染方法では、プラズマ酸化工程Ｓ２におけるプラズマ処理によりＯＨラジカルを発生して、クロムＣｒを確実に酸化溶出することができる。また、プラズマ分解工程Ｓ６におけるプラズマ処理により四次処理水中に含まれるシュウ酸を二酸化炭素と水とに分解することができる。よって、廃棄する処理水である五次処理水の量を低減することができる。

気泡送入装置８２により一次処理水、四次処理水に気泡を送入することで、該一次処理水、四次処理水中に効率的にプラズマを発生させることができる。よって、クロムＣｒを効率的に酸化溶出することができるとともに、有機酸を効率的に分解することができ、廃棄する処理水の量をより低減することができる。

また、四次処理水に存在する鉄イオンとプラズマ分解工程Ｓ６によって発生したＯＨラジカルとのフェントン反応により、有機酸をより効率的に分解することが可能となる。

また、プラズマ装置２０は、プラズマ槽８１、気泡送入装置８２、電源８３及び陽極板８４並びに陰極８５を備えるものである。これらプラズマ槽８１等の装置はコンパクトな形状で微小な気泡を発生させることが可能であるため、プラズマ装置２０全体としてコンパクトな装置とすることができる。よって、除染装置１全体としてコンパクトな装置とすることができる。

さらに、一のプラズマ装置２０により、クロムを酸化溶出するとともに、有機酸を分解することができる。よって、全体としてコンパクトな装置とすることができるとともに、コストを抑えることができる。

また、既設の第二循環ライン６０等にプラズマ装置２０を設ければ、四次処理水の分解が可能であるため、即時実施することができる。

（第二実施形態）
以下、本発明の第二実施形態に係る除染装置２０１を用いた除染方法について、図５及び図６を用いて説明する。
この実施形態において、前述した実施形態で用いた部材と共通の部材には同一の符号を付して、その説明を省略する。

本実施形態における除染装置２０１では、更に一次処理水に多価金属イオン酸化物を送入する多価金属イオン酸化物送入装置２２５を備えている。

すなわち、図５に示すように、多価金属イオン酸化物送入装置２２５は、多価金属イオン酸化物を貯留するプラズマ用貯留槽２２６と、該プラズマ用貯留槽２２６から多価金属イオン酸化物をプラズマ装置２０に導入する導入ライン２２７とを有している。

プラズマ用貯留槽２２６には、多価金属イオン酸化物として例えば、コバルトイオン、セリウムイオン、マンガンイオン、クロムイオンや過酸化水素含まれる水溶液が貯留されている。

導入ライン２２７は、一端がプラズマ用貯留槽２２６に接続され、他端がプラズマ装置２０のプラズマ槽８１（図３参照）に接続されている。また、導入ライン２２７には、プラズマ用ポンプ２２８と、プラズマ用弁２２９とが設けられている。

次に、上記のように構成された除染装置２０１を用いた除染方法について説明する。
図６に示すように、まず多価金属イオン酸化物送入工程Ｓ１１を実行する。

すなわち、プラズマ用弁２２９を開いて、プラズマ用ポンプ２２８を駆動することで、プラズマ用貯留槽２２６に貯留された多価金属イオン酸化物を導入ライン２２７を介してプラズマ装置２０のプラズマ槽８１に導入する。

次に、第一気泡送入工程Ｓ１２（第一実施形態のＳ１に相当）と、プラズマ酸化工程Ｓ１３（第一実施形態のＳ２に相当）とを実行する。
ここで、プラズマ処理により、例えばコバルトイオンはＣｏ（ＩＩ）から酸化されてＣｏ（ＩＶ）となり、過酸化水素水はプラズマ処理によりＯＨラジカルとなって一次処理水に存在する。これらＣｏ（ＩＶ）、ＯＨラジカルが、除染対象物Ｚに付着した酸化被膜中Ｃｒ_２Ｏ_３やＦｅＣｒ_２Ｏ_４等として存在するＣｒ^３＋と反応して、Ｃｒ^６＋を溶出して二次処理水を生成する。

次に、プラズマ用弁２２９を閉じて還元工程Ｓ１４（第一実施形態のＳ３に相当）と、除去工程Ｓ１５（第一実施形態のＳ４に相当）と、第二気泡送入工程Ｓ１６（第一実施形態のＳ５に相当）と、プラズマ分解工程Ｓ１７（第一実施形態のＳ６に相当）とを実行する。

このように構成された除染装置２０１を用いた除染方法では、一次処理水に多価金属イオン酸化物を導入することで、除染対象物Ｚに付着したクロムを効率的に酸化溶出することができるため、処理水の分解時間を短縮することができる。

（第三実施形態）
以下、本発明の第三実施形態に係る除染装置３０１を用いた除染方法について、図７及び図８を用いて説明する。
この実施形態において、前述した実施形態で用いた部材と共通の部材には同一の符号を付して、その説明を省略する。

本実施形態における除染装置３０１では、更にプラズマ装置２０において発生したオゾンを分散させる分散装置３２５を備えている。

すなわち、図７に示すように、分散装置３２５はミキシングポンプで構成されており、分散ライン３２６を介して導出ライン９２におけるプラズマ装置２０の下流側に接続されている。

次に、上記のように構成された除染装置３０１を用いた除染方法について説明する。
図８に示すように、第一実施形態と同様に、第一気泡送入工程Ｓ２１（第一実施形態のＳ１に相当）と、プラズマ酸化工程Ｓ２２（第一実施形態のＳ２に相当）とを実行する。

次に、分散工程Ｓ２３を実行する。
すなわち、プラズマ装置２０から導出した二次処理水を、３２６分散ラインを介して分散装置３２５に導入する。
分散装置３２５では、プラズマ酸化工程Ｓ２２で発生したオゾンを二次処理水中に溶解する。

次に、還元工程Ｓ２４（第一実施形態のＳ３に相当）と、除去工程Ｓ２５（第一実施形態のＳ４に相当）と、第二気泡送入工程Ｓ２６（第一実施形態のＳ５に相当）と、プラズマ分解工程Ｓ２７（第一実施形態のＳ６に相当）とを実行する。

このように構成された除染装置３０１を用いた除染方法では、分散装置３２５により二次処理水にオゾンを溶解することができるため、除染対象物Ｚに付着したクロムを効率的に酸化溶出することができるため、処理水の分解時間を短縮することができる。

なお、上述した実施の形態において示した各構成部材の諸形状や組み合わせ等は一例であって、本発明の主旨から逸脱しない範囲において設計要求等に基づき種々変更可能である。

例えば、除染装置として気泡送入装置８２を備えていなくてもよい。この場合でも、プラズマ槽８１内に配設された陽極板８４と陰極８５との間に生じる電流によりプラズマを発生させることができる。よって、プラズマ処理により、一次処理水からクロムＣｒを酸化溶出することができるとともに四次処理水中のシュウ酸を分解することができるため、処理水の量を低減することができる。

また、第三実施形態では、プラズマ装置２０から導出した二次処理水は分散装置３２５に一回導入される構成を示しているが、分散装置３２５に複数回導入される構成としてよい。この場合、二次処理水にオゾン多く分散して溶解することができるため、除染対象物Ｚに付着したクロムをより効率的に酸化溶出することができるため、処理水の分解時間を一層短縮することができる。

また、還元工程と除去工程とを同時に行う構成としてもよい。すなわち、処理水を第一循環ライン４０と第二循環ライン６０とに同時に循環させて、除染対象物Ｚから鉄を還元溶出させつつ、コバルトを除去することとしてもよい。

１，２０１，３０１…除染装置
２０…プラズマ装置（プラズマ酸化装置、プラズマ分解装置）
３０…還元装置
７０…除去装置
８２…気泡送入装置
２２５…多価金属イオン酸化物送入装置
３２５…分散装置
Ｓ１，Ｓ１２，Ｓ２１…第一気泡送入工程（気泡送入工程）
Ｓ２，Ｓ１３，Ｓ２２…プラズマ酸化工程
Ｓ３，Ｓ１４，Ｓ２４…還元工程
Ｓ４，Ｓ１５，Ｓ２５…除去工程
Ｓ５，Ｓ１６，Ｓ２６…第二気泡送入工程（気泡送入工程）
Ｓ６，Ｓ１７，Ｓ２７…プラズマ分解工程
Ｓ１１…多価金属イオン酸化物送入工程
Ｓ２３…分散工程
Ｚ…除染対象物

Claims (8)

1. 内部に除染対象物を配設可能とされ一次処理水が供給された除染槽と、
   前記除染槽中の前記一次処理水を循環させる第一循環ラインと、
   上流側が前記第一循環ラインに接続され、下流側が前記除染槽と接続された第二循環ラインと、
   プラズマ処理により発生させたＯＨラジカルを前記一次処理水に添加して前記除染対象物に付着したクロムを酸化溶出させ、前記クロムが酸化溶出した二次処理水を生成するプラズマ装置と、
   前記第一循環ラインを循環する前記二次処理水に有機酸を添加して、前記除染対象物に付着した鉄を還元溶出させ、前記鉄が還元溶出した三次処理水を生成する還元装置と、
   前記クロム及び前記鉄の溶出とともに溶出した放射性核種を含む前記三次処理水から前記放射性核種を除去して、前記放射性核種が除去された四次処理水を生成する除去装置と、
   前記プラズマ装置の上流側を前記第一循環ラインにおける前記第二循環ラインとの接続部よりも下流側接続する第一酸化ラインと、
   前記プラズマ装置の上流側を前記第二循環ラインに接続する分解ラインと、
   前記プラズマ装置の下流側を前記第二循環ラインにおける前記分解ラインとの接続部よりも下流側と接続する導出ラインと、
   前記第一循環ライン、前記第二循環ライン、前記第一酸化ライン、及び前記分解ラインの各々に設けられた弁と、を備え、
   前記プラズマ装置は、前記四次処理水中の前記有機酸をプラズマ処理により分解することを特徴とする除染装置。
2. 請求項１に記載の除染装置において、
   前記プラズマ装置は、前記一次処理水、前記四次処理水に気泡を送入する気泡送入装置を有することを特徴とする除染装置。
3. 請求項１又は請求項２に記載の除染装置において、
   前記一次処理水に多価金属イオン酸化物を送入する多価金属イオン酸化物送入装置を備えることを特徴とする除染装置。
4. 請求項１から請求項３のいずれか一項に記載の除染装置において、
   前記プラズマ装置において発生したオゾンを分散させる分散装置を備えることを特徴とする除染装置。
5. 請求項１から請求項４のいずれか一項に記載の除染装置を用いる除染方法であって、
   除染対象物を浸漬した一次処理水中に、前記除染対象物に付着したクロムをプラズマ処理により酸化溶出させた二次処理水を生成するプラズマ酸化工程と、
   前記二次処理水に有機酸を添加して、前記除染対象物に付着した鉄を還元溶出させた三次処理水を生成する還元工程と、
   前記クロム及び前記鉄の溶出とともに溶出した放射性核種を前記三次処理水から除去した四次処理水を生成する除去工程と、
   前記四次処理水中の前記有機酸をプラズマ処理により分解して五次処理水を生成するプラズマ分解工程と、を備えることを特徴とする除染方法。
6. 請求項５に記載の除染方法において、
   前記プラズマ酸化工程、前記プラズマ分解工程は、それぞれ前記一次処理水、前記四次処理水に気泡を送入する気泡送入工程を有することを特徴とする除染方法。
7. 請求項５または請求項６に記載の除染方法において、
   前記一次処理水に多価金属イオン酸化物を送入する多価金属イオン酸化物送入工程を備え、
   前記多価金属イオン酸化物送入工程は、前記プラズマ酸化工程の前に実行することを特徴とする除染方法。
8. 請求項５から請求項７のいずれか一項に記載の除染方法において、
   前記プラズマ酸化工程において発生したオゾンを分散させる分散工程を備えることを特徴とする除染方法。

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