JPH0380157A

JPH0380157A - 窒化アルミニウム焼結体の製造方法

Info

Publication number: JPH0380157A
Application number: JP1214580A
Authority: JP
Inventors: Koichi Yokoyama; 公一横山; Takaharu Kurumachi; 車地　隆治; Tadashi Nosaka; 野坂　忠志
Original assignee: Babcock Hitachi KK
Current assignee: Mitsubishi Power Ltd
Priority date: 1989-08-21
Filing date: 1989-08-21
Publication date: 1991-04-04

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】〔産業上の利用分野〕本発明は、窒化アルミニウム焼結体の製造方法に関し、
特に成形体中の助剤成分の蒸発による焼結体の変形を防
止するための窒化アルミニウム焼結体の製造方法に関す
る。

〔従来の技術］窒化アルミニウムは高熱伝導率（理論値３２０Ｗ／ｍ−
ｋ）、かつ絶縁材料であるという特徴をもつ物質である
が、難焼結性物質である上に、水蒸気と反応し易く常温
でも加水分解を起こし水酸化アルミニウムに変化してし
まう物質である。また、原料の窒化アルミニウム中に酸
素が含まれていると焼結後、酸窒化物として粒界に析出
し、熱伝導率を低下させてしまうという問題点もある。

従来、窒化アルミニウムの焼結には、助剤としてＶ２Ｏ
３、ＣａＯが主に添加されていた。これらのアルカリ土
類金属、希土類金属またはそれらの化合物の中の任意の
１種または２種以上の混合物からなる助剤によって、焼
結体の密度は９５％ＴＤ以上となり、焼結体の緻密化が
可能となる（米屋、弁上、拓殖：窯業協会誌、８９．３
３０３６　（１９８１））。つまり焼結体中の助剤は、
焼結原料中のＡＮと反応してアルミネートを形戒し、該
アルミネートの存在によって常圧焼結が可能となるので
ある。

一方、窒化アルミニウムの最大の特徴である高勢伝導率
の焼結体を得るためには、焼結体中の酸素濃度を１ｗｔ
％以下に低減する必要がある（例えば拓殖：セラミック
ス、２２，４７９−４８２（１９８７））。これについ
ては、窒化アルミニウム成形体（焼結終了前の圧粉体）
に前述の焼結助剤を含有させることによって、緻密化と
ともに熱伝導率の上昇も得られる。これは焼結助剤を構
成するＹ（イツトリウム）またはＣａ（カルシウム）が
、原料中に含まれる酸素をトラップして結晶粒内の酸素
濃度を低下させるような複合酸化物を粒界に形成し、こ
の形成された複合酸化物が焼結時に蒸発し易いことによ
って、焼結体中の酸素濃度を低減するからである（富山
、小吉、柳川：セラミックス、２３．４４７−４５２　
（１９８８））。しかし、窒化アルミニウム焼結体の特
性改善に多くの効果を生しる焼結助剤も、成形体の焼結
時に蒸発するのは妨げられず（むしろ、蒸発することに
よって該成形体中の酸素濃度が佃下するのだが）、該成
形体表面近傍の焼結助剤が蒸発飛散する。そのために、
該成形体の焼結時体積収縮が均一に起こらず、焼結体の
変形の原因になっていた。

以上の問題点を解決するための公知例として、成形体中
の焼結助剤濃度よりも高濃度な焼結助剤含有窒化アルミ
ニウム粉末中に、成形体を埋め込み（以下、」１記状態
にある窒化アルミニウム１′５）末を包埋粉という）、
または前記組成の窒化アルミニウムによって作られた容
器内に、成形体を入れ、該容器を密閉することによって
上記成形体内の焼結助剤の急激な蒸発を防止し、該成形
体の変形を防止するという方法がある（特公昭６１−２
８６２９号、特開昭５１−２０７８８２号および特開昭
５９−２０７８８３号）。

〔発明が解決しようとする課題］しかしながら、該包埋粉や上記容器と窒化アルミニウム
成形体の接する面、特に該成形体の底面とが部分的に固
着し、他の面は該包埋粉を用いても、該包埋粉と該成形
体との収縮率の差で、該成形体底面の半径方向の収縮が
阻害され、焼結体が円錐台になることがわかった。上述
の高濃度焼結助剤添加窒化アルミニウムの粉末や容器を
使ったものでは、容器や粉末自体が該成形体よりも易焼
結性であるためと考えられる。このように従来の方法で
は窒化アルミニウム焼結体の変形を完全に防止すること
はできなかった。

本発明の目的は、上記従来技術の問題点を解決し、窒化
アルミニウム焼結体底面と包埋粉または容器との固着に
よる焼結体の変形を防止した窒化アルミニウム焼結体の
製造方法を提供することにある。

〔課題を解決するための手段］本発明は、窒化アルミニウム粉体に易蒸発性の焼結助剤
を添加して成形し焼結を行う際に、前記成形体の底面を
窒化アルミニウムポリタイプの粉体、該粉体に前記焼結
助剤と同種の焼結助剤を添加した混合粉またはこれらい
ずれかの焼結体で覆うことを特徴とする。

本発明においては、前記成形体の側面および」二面を該
成形体に添加した焼結助剤と同種の焼結助剤を添加した
、窒化アルミニウムポリタイプの混合粉または窒化アル
ミニウムの混合粉で覆うことが好ましい。

本発明に用いられる窒化アルミニウムポリタイプは、窒
化アルミニウムの結晶構造を基本にしたＡＩ！、Ｎ−３
ｉ○２系化合物であり、窒化アルミニウムよりも難焼結
性物質で、例えばＡｆｆｉＮ９０ｗｔ％と５ｉＯｚ　１
０ｗｔ％の混合粉末を原料としたものは、１８００°Ｃ
で３０分の焼結ではほとんど体積収縮を起こさない。

また前記易蒸発性の焼結助剤としては、例えばアルカリ
土類金属、希土類金属またはそれらの化合物の中の１種
または２種以上の混合物が用いられる。

〔作用〕

窒化アルミニウム成形体の焼結を行う際、従来技術によ
れば、成形体の焼結による体積収縮によって、包埋粉と
成形体との間に空間が生じる。そのために、成形体周囲
が空間にさらされる部分と包埋粉に接する部分とに大別
され、成形体の空間にさらされた部分は、表面を束縛す
るものがないため自由に変形（体積収縮）でき、一方、
包埋粉に接している成形体の底面は、焼結温度で保持さ
れているうちに包埋粉との間で固着が起こり、自由に体
積収縮できなくなり、前述のような成形体の不均一収縮
が生しる。このように従来の窒化アル≧ニウムを主とす
る包埋粉または容器を使用した場合、底面の広い円錐台
の焼結体になる。

この状態を改善するには、焼結体底面が自由に体積収縮
できる状態でなければならない。そこで焼結時に窒化ア
ルミニウム成形体底面に接する部分に難焼結性物質であ
る窒化アルくニウムポリタイプを用いることによって、
成形体底面と固着することなく、また窒化アルミニウム
成形体の焼結後の特性に影響を与えず、窒化アルミニウ
ム成形体の全ての面が自由に変形でき、体積収縮の差に
よる焼結体の変形を阻止できる。

（実施例〕以下、本発明を実施例により詳細に説明する。

実施例１焼結体用原料として窒化アルミニウム微粉９５ｗｔ％（
平均粒径０．６μｍ）、焼結助剤としての弗化イツトリ
ウム（ＹＦ３）５ｗｔ％を用いて焼結を行った。焼結プ
ロセスは次に従った。

（１）粉末調整・・・窒化アル旦ニウム粉末とＹＦ、助
剤を混合した後、真空乾燥。

（２）造粒・・・パラフィンによって原料粉末を造粒。

（３）成形・・・１軸プレスによる予備成形後、等方ブ
レスによって成形。

（４）焼結・・・Ｎ２ガス雰囲気、圧力１ａｔｍ。

焼結時間・・・６時間。

この際の、粉末調整は弗素樹脂ボールを用いたボットミ
ル中で、アセトンによって原料の窒化アル５ニウムおよ
びＹ　Ｆ　３をスラリ状にし、２０時間行った。他の主
な条件は、１軸プレス圧力；０゜５　ｔ　ｏ　ｎ　／ｃ
ｆ、等方プレス圧カニ　１．５　ｔ　ｏ　ｎ／ｃｆｌ。

圧粉体寸法：φ２０．０Ｘ５ｔ　（円柱）、焼成および
アニール温度：　１５００　’Ｃ１および焼結温度：１
９００°Ｃ（昇温速度：２００°Ｃ／ｈ程度）である。

ここで、窒化アルミニウムポリタイプは、原料として窒
化アルミニウム粉末（平均粒径３μｍ）と、二酸化ケイ
素粉末（粒径１０μｍアンダー）を用い、アセトンを分
散媒にしてボットミルと弗素樹脂ボールを用いて２０時
間混合（混合比率は窒化アルミニウム粉末が９０ｗｔ％
、二酸化ケイ素粉末が１０ｗｔ％）後、真空中でアセト
ンを除去し、Ｎ２ガス中、■９００°Ｃ１６時間の固相
反応によって製造した。得られた窒化アルくニウムポリ
タイプは繊維状で粒径は１０μｍ以上であった。該窒化
アルミニウムポリタイプ粉末に、アセトンを分散媒とし
てＹ　Ｆ　３を３ｗｔ％添加し、ポットミルと弗素樹脂
ボールを用いて２０時間混合後、真空中でアセトンを除
去して包埋粉とした。

窒化アルミニウム成形体の設置状況は、第１図に示すよ
うに、窒化アルミニウム成形体の周囲を前記窒化アルミ
ニウムポリタイプの包埋粉が覆いつくした状態である。

焼結終了後の評価は、焼結体の上面と下面の半径（それ
ぞれｒ。、ｒｌ　とする）と、該焼結体の厚み（Ｌとす
る）から変形率△ｒ−（ｒｏ　−ｒ）／１を求めて評価
し、その結果を第１表に示した。この場合、焼結体底面
の固着は発生しなかった。なお上記の半径は、直径を３
個所測定し、その平均値を２で割って求めた。

また、成形体の上面および側面の包埋粉として、窒化ア
ルミニウムポリタイプを用いても窒化アルミニウムを用
いても同様の結果が得られた。

比較例１実施例１の窒化アルミニウムポリタイプの代わりに窒化
アルミニウムを用い、それに弗化イツトリウムを３ｗｔ
％添加した包埋粉を用いる以外は、実施例１と同様にし
て焼結を行った。その結果を第１表に示した。この場合
、焼結体底面だけが包埋粉に固着していた。

実施例２焼結助剤として弗化イツトリウムの代わりに法化カルシ
ウム（ＣａＦｚ）を用いる以外は、実施０例１と同様にして焼結体を得た。その結果を第２表に示
したが、焼結体底面の固着はな〈実施例１とほとんど大
差がなかった。

比較例２実施例２の窒化アルミニウムポリタイプの代わりに窒化
アルミニウムを用い、それに弗化カルシウムを３ｗｔ％
添加した包埋粉を用いる以外は、実施例２と同様にして
焼結を行った。その結果を第２表に示した。

実施例３窒化アル旦ニウム成形体の底面の包埋粉として、実施例
１の窒化アルミニウムポリタイプの包埋粉をｌ軸プレス
によって、０．５　ｔ　／ｃｒＲ（φ５０×３ｔ）の圧
力でペレット状に成形した後、１９００°Ｃで６時間、
窒素ガスフロー中で焼結したものを用い、また成形棒の
側面および上面に窒化アル旦ニウムの包埋粉を用いた以
外は、実施例１と同様にして焼結体を得た。結果は実施
例１とほぼ同じであった。

３〔発明の効果〕本発明によれば、窒化アルミニウム焼結体底面と包埋粉
または容器との固着はなく、変形のほとんどない窒化ア
ルミニウム焼結体を製造することができる。

【図面の簡単な説明】第１図は、本実施例におけるＡ／２Ｎ成形体の設置例を
示す図である。１・・・／ＩＮ戒形体、２・・・包埋粉、３・・・ルツ
ボ、４・・・ルツボ蓋。

Claims

【特許請求の範囲】

（１）窒化アルミニウム粉体に易蒸発性の焼結助剤を添
加して成形し焼結を行う際に、前記成形体の底面を窒化
アルミニウムポリタイプの粉体、該粉体に前記焼結助剤
と同種の焼結助剤を添加した混合粉またはこれらいずれ
かの焼結体で覆うことを特徴とする窒化アルミニウム焼
結体の製造方法。
（２）前記成形体の側面および上面を該成形体に添加し
た焼結助剤と同種の焼結助剤を添加した、窒化アルミニ
ウムポリタイプの混合粉または窒化アルミニウムの混合
粉で覆うことを特徴とする請求項（１）記載の窒化アル
ミニウム焼結体の製造方法。